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微纳结构柔性压力传感器的制备及应用

熊耀旭 ,  胡友根 ,  朱朋莉 ,  孙蓉 ,  汪正平

化学进展 ›› 2019, Vol. 31 ›› Issue (6) :800-810

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化学进展 ›› 2019, Vol. 31 ›› Issue (6) :800-810 DOI: 10.7536/PC181039
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微纳结构柔性压力传感器的制备及应用

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Fabrication and Application of Flexible Pressure Sensors with Micro/Nano-Structures

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摘要

柔性压力传感器是一种能够感知或监测外界压力变化的柔性电子器件,具备灵敏度高、形变灵活、制备工艺简单等特点,在可穿戴式电子产品、健康医疗、软体机器人、人机交互等新兴领域具有广泛而重要的应用。灵敏度、检测极限、响应时间与循环工作稳定性是柔性压力传感的核心性能指标,微纳结构的引入对提高柔性压力传感器综合性能具有重要作用。本文根据微纳结构的主要类型介绍了基于微纳结构的柔性压力传感器的最新研究进展,包括各种不同形貌微纳结构对柔性压力传感器性能的影响及其在柔性压力传感器中的应用,并对柔性压力传感器未来的发展提出展望。

Abstract

As one of flexible electronic devices, flexible pressure sensors have many merits such as high sensitivity, excellent flexibility and facile fabrication process, and they have been widely used in many burgeoning fields including wearable devices, health care, soft robots, human-machine interaction, etc. Sensitivity, detection limit, response time and cyclic stability are the key parameters of the flexible pressure sensors, and the introduction of micro/nano- structures into flexible pressure sensors will play an important role in improving their comprehensive performance. Based on the main types of micro-nano structure, this review introduces the latest research progress of flexible pressure sensors, including the influence of various morphological micro-nano structures on the performance of flexible pressure sensors and their applications in flexible electronics. Moreover, the prospect of their future development is also outlined.

Graphical abstract

关键词

柔性电子 / 柔性压力传感器 / 微纳结构 / 压阻式 / 电容式

Key words

flexible electronics / flexible pressure sensors / micro/nano-structure / piezoresistive / capacitive

引用本文

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熊耀旭, 胡友根, 朱朋莉, 孙蓉, 汪正平. 微纳结构柔性压力传感器的制备及应用[J]. 化学进展, 2019, 31(6): 800-810 DOI:10.7536/PC181039
Yaoxu Xiong, Yougen Hu, Pengli Zhu, Rong Sun, Ching-Ping Wong. Fabrication and Application of Flexible Pressure Sensors with Micro/Nano-Structures[J]. Progress in Chemistry, 2019, 31(6): 800-810 DOI:10.7536/PC181039

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Contents

1 Introduction

2 Flexible pressure sensors with single uniform micro/nano-structures

2.1 Microwave structures

2.2 Micropyramid structures

2.3 Microdome structures

2.4 Micropillar structures

3 Flexible pressure sensors with bio-inspired microstructures

3.1 Rose petal microstructures

3.2 Lotus leaf microstructures

3.3 Fingerprint microstructures

4 Flexible pressure sensors with porous microstructures

4.1 Based on open-cell foam microstructure

4.2 Based on closed-cell hollow microstructure

5 Flexible pressure sensors with other microstructures

5.1 Gaussian distributed microstructures

5.2 Hierarchical microstructures

6 Conclusion and outlook

1 引言

近年来,随着物联网、可穿戴电子、智能机器人和健康医疗等产业的快速发展,柔性电子技术得到了前所未有的关注。柔性压力传感器是一类十分重要的信息传输与采集的电子器件,能够将外界压力刺激转化为电学、光学等可以直接测量的信号,并通过这些响应信号反映外界压力的大小和分布,因其优异的压力传感性能和良好的柔韧性,在电子皮肤、智能假肢、人机接口、医疗诊断与运动行为监测等方面发挥重要作用,成为当前柔性电子材料与器件主要研究热点之一[1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16]。金属纳米线、碳纳米管、石墨烯等导电纳米材料在柔性电极中的应用和微纳加工技术的进步,极大地提高了柔性压力传感器的灵敏度、响应稳定性等综合响应性能,从而进一步拓展了柔性压力传感器的应用范围[17,18,19,20,21]。

柔性压力传感器的结构多种多样,就其响应特性来说,大致可以分为压阻响应型、电容响应型、压电响应型和摩擦起电响应型四种类型。不论是哪一种柔性压力传感器,其基本工作原理都是在压力作用下,传感器产生的形变或者结构的变化转化为传感器电学(电阻、电容、电流等)或者光学性能参数的变化,借此来反馈外界压力的大小和分布状况。压阻式和电容式具有结构简单、灵敏度高、响应时间快和空间分辨率高等特性,近年来被广泛研究和应用,本文主要围绕这两类柔性压力传感器展开论述,其优缺点对比如表1所示。

灵敏度是传感器的关键技术指标之一,对于压阻型柔性压力传感器,灵敏度计算公式如下:

S = δ ( ΔR / R 0 ) δ P = δ [ ( R - R 0 ) / R 0 ] δ P

其中S为灵敏度, ΔR 为电阻的变化值,P为传感器单位面积所受压力,R为传感器受压时的电阻值, R 0 为传感器未受压状态的初始电阻值。从公式(1)可以看出,若要提高传感器的灵敏度,在同等受压条件下需提高其电阻变化率。由于微纳结构具有在微小压力下易变形的特点,通过在柔性压力传感器的柔性电极表面构建微纳结构,可使柔性电极在压力作用下的接触面积显著增加,即降低接触电阻,从而获得较大电阻变化率,提高灵敏度。压阻型柔性压力传感在压力作用下的结构变化示意图如图1a与1b所示。

对于电容型柔性压力传感器,其灵敏度计算公式如下:

S = δ ( ΔC / C 0 ) δ P = δ [ ( C - C 0 ) / C 0 ] δ P
C = εA 4 π kd

其中 ΔC 为电容的变化值,P为传感器单位面积所受压力,C为受压时的电容值, C 0 为未受压状态的初始电容值,ε为介电常数,A为两板正对面积,d为两板间距,k为静电力常量。与压阻型柔性压力传感器类似,通过在柔性电极表面引入微纳结构,可使柔性电极在压力作用下两板正对面积增大且面间距减小,从而获得较大的电容变化率,提高灵敏度。电容型柔性压力传感在压力作用下的结构变化如图1c,d所示。

大量研究表明,对柔性电极或介电层进行微纳结构化处理是提高柔性压力传感器灵敏度等性能的有效方法[17,22~34]。本文针对近年来基于微纳结构的柔性压力传感器的工作进行了评述,根据微结构几何形貌的差异,将微纳结构的类型分为单一均匀微纳结构、仿生微纳结构、泡沫多孔网络微纳结构以及其他微纳结构;主要介绍柔性压力传感器中微纳结构对其性能的影响及柔性压力传感器的应用,并对柔性压力传感器的发展进行展望。

2 单一均匀微纳结构柔性压力传感器

微纳结构的形貌多种多样,常见的有波浪形、金字塔形、半球凸点形和圆柱形等,微纳结构的存在有效提高了柔性压力传感器的灵敏度、检测极限、响应时间等综合性能。

2.1 波浪形微结构柔性压力传感器

Rogers等[35]通过硅减薄工艺将微纳米厚度的硅片制备成波浪形结构以提高器件的柔韧性,开创了早期制作柔性电子器件的主要方法。受此启发,许多研究人员将波浪形微结构引入到柔性压力传感器中,通过机械力预拉伸或温度控制的方法在聚合物表面制备波浪形微结构[36,37,38,39,40,41]。Tang等[40]通过真空沉积的方法在预拉伸的PDMS基底表面磁控溅射银(Ag)作为导电层,释放预应力后制备出上下两个具有波浪形微结构的电极,两个电极由碳纳米管(CNT)/聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合的可变形介电层隔开。传感机理基于上板与下板之间的波浪形结构变化引起电容的变化以及CNTs/PDMS弹性体复合材料的压阻效应。该柔性压力传感器具有高灵敏度(19.8 kPa-1)、较高循环稳定性(>500次)以及快速响应时间(<200 ms),可用于检测手指压力的位置和分布。

本课题组基于弹性体电极和波浪形微阵列结构制作了高度灵敏电容式柔性压力传感器[39]。如图2所示,通过预拉伸与等离子体处理的方法制备了波浪状微阵列结构的PDMS膜,并将银纳米线(AgNWs)嵌入PDMS膜表面作为底部电极,用AgNWs涂覆平整的PDMS表面作为顶部电极,聚偏二氟乙烯(PVDF)作为介电层,再将顶部电极、介电层及底部电极依次叠加构建了电容式柔性压力传感器。实验表明该柔性传感器具有较高灵敏度(2.94 kPa-1)、低检测限(<3 Pa)、快速响应时间(<50 ms)、优异的灵活性和稳定性,且对非接触式压力也表现出良好的检测性能,例如检测语音振动和气流,在电子皮肤以及可穿戴医疗监护方面显示出良好的应用潜力。

2.2 金字塔微结构柔性压力传感器

考虑到波浪形微结构的变形能力不及金字塔微结构的变形能力高,Bao等[42]采用光刻技术制备了金字塔形微纳结构(高、宽、间距均为7 μm)的柔性压阻式有机薄膜晶体管传感器,具备高灵敏度(8.4 kPa-1)、快速响应时间(<10 ms),15 000个循环周期的高稳定性和低功耗(<1 mW)等优势。实验发现,在金字塔微结构的尺寸选择中,增大间距有助于在更高的压力区域保持较高的灵敏度。其原因可以用微结构化的PDMS与顶部电极之间形成的空隙来解释。即由于顶部电极和金字塔微结构之间的接触面积较小,导致较少的黏附,同时由于空隙的存在,传感器的压缩实际上是PDMS微结构被压缩的过程,因此微结构的存在增加了传感器的灵敏度。实验进一步证明该传感器在非侵入性、高保真度、连续动脉脉搏波监测方面表现优异,可用于心血管医疗的移动健康监测和远程诊断。

为了简化柔性压力传感器的制作,Chen等[43]设计了基于金字塔微结构阵列的压阻式柔性传感器。通过将微结构和导电层石墨烯层相结合,该传感器在低压范围(<100 Pa)显示出较高灵敏度(5.5 kPa-1)、极低的检测限(1.5 Pa)以及超快的响应时间(0.2 ms)。 他们还对金字塔微结构尺寸进行了优化,实现了对传感器灵敏度的调控,结果表明金字塔的尺寸越小,传感器灵敏度越高。

为了在更宽的压力范围(<10 kPa)实现高灵敏度, Park[44]等也开发了一种含金字塔微结构的压阻式柔性压力传感器,其制备过程与上述相似。如图3所示,将PDMS弹性体与其交联剂混合(10∶1,w/w),然后将混合物浇筑在微结构化的基底上,热固化后剥离得到具有微结构的PDMS,然后用UV臭氧预处理15 min,再将73 wt%的PUD(聚氨酯分散体)溶液滴加到具有微结构的PDMS上,并且通过在70 ℃的热板上将其退火30 min。该传感器结合高弹性电极和可压缩微棱锥结构基底,具有比典型的可拉伸电子元件更高的压力灵敏度和伸长率,伸展40%时灵敏度达到10.3 kPa -1,可检测93 mg(23 Pa)物体的压力,且只需0.2 V的工作电压,这为实现自供电(如摩擦发电机)工作及在可穿戴等方面的应用提供了可能。

2.3 微凸点结构柔性压力传感器

传统上由炭黑、石墨、金属颗粒和碳纳米管(CNT)等导电填料与弹性体结合产生压阻行为,其压阻效应主要归因于外部应力引起导电填料间距变化而导致电阻变化。但是这种传统复合导电弹性体传感器的灵敏度不高,不适合低压力状态(<10 kPa)工作。此外,聚合物弹性体的固有黏弹性导致传感器出现明显的滞后和缓慢的响应/弛豫时间,这极大影响其实际应用。为了克服这些缺点,Ko等[45]将PDMS/CNT柔性导电材料与微凸点结构相结合,制备了包含互锁微凸点阵列的柔性压力传感器。与其他柔性压力传感器不同的是,该柔性压力传感器将CNT和PDMS先进行预混合再复制凸点微结构,此设计极大增加了传感器受压时的接触面积,显示出很大的隧道电阻效应,并具有极其显著的电阻开关行为(ROFF/RON约为105)。实验证明,该传感器表现出高灵敏度(15.1 kPa-1)、低检测极限(0.2 Pa)、快速响应/弛豫时间(0.04 s)以及不受温度影响等传感特性,在可穿戴人体健康监测系统中具有良好的应用潜力。

然而传统的微凸点模板制备通常采用基于反应离子刻蚀(RIE)的硅刻蚀技术,存在设备依赖性强、工序复杂、成本高等问题。为了降低成本、简化制作工艺,Li等[46]利用呼吸法进行反向模板复制制备了微凸点结构,该柔性传感器的互锁微结构极大改善了传感特性和压缩性,灵敏度高达196 kPa-1,压力传感范围宽(0~100 kPa)、检测下限低(0.5 Pa)、响应时间快(<26 ms)和稳定性高(>1000次循环)。本课题组采用简单、低成本的聚合物胶体微球自组装技术制作了含弹性微凸点结构的PDMS压阻式柔性压力传感器[20]。如图4所示,首先通过自组装工艺在玻璃基底上制作单层紧密排列的聚苯乙烯(PS)微球阵列,然后将PS微球嵌入到PDMS表层,去除PS微球后形成具有微凹点的模板,再经二次复制便可得到柔性微凸点结构。通过改变PS微球粒径可实现微凸点尺寸及最终柔性压力传感器性能的调控。该方法所制柔性压力传感器在低压(<100 Pa)下具有高灵敏度(-15 kPa-1)、快速响应时间(<100 ms)、高稳定性(>1000次压力加载/卸载)、低检测极限(4 Pa)等优势,并可用于检测人体颈部脉搏及空间压力分布。

2.4 微柱结构柔性压力传感器

微柱/纳米柱结构也是一种常见的规则几何体。Suh等[47]采用光刻与离子反应刻蚀技术加工出具有纳米孔的硅模板,然后通过浇注聚合物溶液,经固化后复制得到表面具有纳米柱结构的柔性基底,再在柔性纳米柱表面溅射导电金属铂,最后构建了具有互锁纳米柱结构的柔性压力传感器。由于纳米柱具有较高的长径比,其互锁结构不仅可以感知正压力作用时的电阻变化,还可准确检测剪切、扭转等形变。此外,该传感器还具有高稳定性(>10 000次循环)和出色的开/关转换特性,可监测人体心跳、弹跳水滴等细微的外界刺激。

Bao等[48]将金字塔微结构与微柱结构相结合,设计并制作了一种超薄的柔性压力传感器(图5a~c),利用微柱界面的放大作用,显著增强了传感器从人体获得信号的信噪比。该柔性压力传感器经长时间循环测试(10 kpa下加载和卸载超过3000次)后表现出优异的稳定性,灵敏度保持在0.56 kpa-1,能准确检测并分辨出健康人和心脏病患者的颈部静脉微弱脉冲信号,有利于快速诊断心血管等疾病(图5d,e)。

Chen等[49]基于不同静态压力下金微柱阵列(柱体直径为20 μm)和导电聚合物膜之间接触电阻变化的原理制备了一种高灵敏度柔性压力传感器,其高灵敏度主要来源于接触电阻和压力之间的幂律关系。该压力传感器在低于1 kPa的压力区域具有从0.03 ~17 kPa-1的可调灵敏度,检测极限达2 Pa,性能甚至超过人体皮肤的能力,在小尺寸物体的静态检测方面具有应用潜力。

3 仿生微结构柔性压力传感器

虽然波浪形、金字塔形、微凸点、微柱等规则的几何微纳结构可有效提高柔性压力传感器的灵敏度、降低响应时间等,但这些微纳结构的制作大多基于传统的硅模板刻蚀工艺,存在工艺复杂、制作成本高等缺点。虽然有一些报道采用呼吸法、胶体自组装法等低成本化学方法实现了微结构的制作,但可制作的微结构种类有限。受荷叶的强疏水性、壁虎的强攀爬性等特性启发,人们通过仿生的方法制作了许多类自然界生物独特结构的非规则微纳结构,并将其引入柔性压力传感器中,获得了良好的综合性能[50,51,52,53,54,55,56,57,58,59,60,61,62,63]。

3.1 仿玫瑰花微结构柔性压力传感器

Liu等[64]通过两步复制法将玫瑰花瓣表面的微观凸起结构复制到柔性PDMS表面(图6a)。 他们首先将聚乙烯醇(PVA)溶液浇注到玫瑰花瓣表面,干燥后剥离获得与花瓣凸起微结构相反的凹陷微结构PVA膜(厚度约500 μm),再将预混合的PDMS旋涂在凹陷微结构PVA膜上,热固化后剥离便得到与玫瑰花瓣表面微结构一致的PDMS膜(厚度约500 μm),其表面凸起微结构的直径约20~30 μm、高度约15~20 μm。为了使凸起微结构表面具有导电性, 他们将镀银铜纳米线(Cu-Ag NWs)复制嵌入在具有微凸点结构的PDMS膜表面。将两片含有微凸起结构的PDMS导电膜对叠(微结构导电层相互接触)

并封装即得到仿玫瑰微结构的柔性压力传感器。该生物启发的柔性压阻式传感器表现出较高的灵敏度(1.35 kPa-1)、极低检测限(0.2 Pa)、快速响应时间和弛豫时间(36 ms和30 ms)以及良好的工作稳定性(超过5000次循环),成功用于语音识别、手腕脉搏监测和压力空间分布检测等。

Guo等[65]直接将干燥的玫瑰花花瓣和叶子作为介电材料夹在两片柔性电极中间构建了电容式柔性压力传感器。由于玫瑰花瓣和叶子具有三维细胞壁网络结构,在外界作用力下可被压缩,使柔性传感器的介电层厚度及介电常数发生改变,进而实现传感响应功能。该柔性压力传感器在较高压力区域(0.6~115 kPa)具有较高灵敏度(1.54 kPa-1),经5000次循环压缩或弯曲后仍表现出良好的稳定性。

3.2 仿荷叶微结构柔性压力传感器

荷叶是一种生活中常见的超疏水和自清洁天然材料。研究发现,其超疏水与自清洁特性主要来源于表面独特的绒毛状微观结构(高纵横比和低密度)。Zhang等[66]通过两步复制法将荷叶独特的表面微结构复制到柔性PDMS膜上,然后在PDMS表面磁控溅射纳米金导电层得到表面具有荷叶微结构的PDMS柔性顶部/底部电极,并以聚苯乙烯微球为中间介质层,构建了较高灵敏度(0.815 kPa -1)、动态响应范围宽(0~50 N)和快速响应时间(约38 ms)的电容式柔性压力传感器。该传感器不仅可用于压力(触摸单根头发),还适用于弯曲和拉伸力的测量。

Guo等[67]通过利用荷叶表面凸点微结构开发了一种电容型压力传感器,如图6b所示。通过两次复制获得具有荷叶表面微结构的柔性基底,并涂覆银纳米线做导电层。该柔性压力传感器由底部电极、无色聚酰亚胺介电层和顶部电极构成,具有较高灵敏度(1.2 kPa-1)、低检测极限(0.8 Pa)和快速响应时间(36 ms)等传感性能。有限元分析表明,微结构的尺寸及其分布对于实现高灵敏度、低检测限和对外部刺激的快速响应至关重要。该柔性压力传感器可用于智能软体机器人、健康监测和运动检测等领域。Li等[68]选用石墨烯为导电材料,通过复制荷叶表面微结构和涂覆石墨烯墨水制备具有荷叶表面微纳结构的柔性压力传感器。该柔性压力传感器在0~25 kPa压力区间表现出较高灵敏度(1.2 kPa-1)、低检测极限(5 Pa)、高循环稳定性(>1000)等传感特性。

3.3 仿指纹微结构柔性压力传感器

人体皮肤是一个复杂的感觉系统,它包含独特的表皮、真皮和感觉受体。当手指扫过一个表面时,指纹图案可以放大触觉信号来感知细微的表面纹理。研究发现,表皮与真皮层之间的互锁微结构能放大并有效地将触觉刺激转移至皮肤机械感受器。 Ko等[69]制备了能够对静态/动态触觉刺激(压力、温度和振动)进行反应的多模式柔性压力传感器,其导电层是由具有指纹微结构的rGO/PVDF纳米复合膜组成。与无微结构薄膜相比,互锁微型阵列显著增强了触觉检测极限(静态压力检测限0.6 Pa,动态压力检测限0.6~2.2 Pa)。该传感器还能检测温度、压力和声音振动的微小变化。此外,互锁的微结构能够识别不同的表面纹理。

受表皮-真皮和外部微观结构的启发,Zhang等[70]制备了由单壁碳纳米管、聚乙烯和具有互锁微凸点阵列的PDMS组成的柔性压力传感器。该传感器具有较高灵敏度(-3.26 kPa-1,0~300 Pa),可检测传感器与被测材料之间动态相互作用引起的剪切力变化,准确辨别各种表面纹理,例如不同织物的纹理、盲文字符、倒金字塔图案,在机器人皮肤和触觉感知等方面具有很大应用潜力。

Zhang等[71]通过化学气相沉积(CVD)生长三维石墨烯的方法开发了一种类指尖皮肤微结构的压阻式柔性传感器。如图6c所示,该传感器的类指尖皮肤微结构从绿萝叶表面复制到PDMS膜表面,三维石墨烯薄膜则由连续的石墨烯薄膜和紧密堆积的同心石墨烯纳米带环组成,并将其转移至含有微结构的PDMS膜表面制得柔性电极,再将两片柔性电极面对面地集成在一起便构建了具有类指尖皮肤微结构的柔性压力传感器。其具有高灵敏度(110 kPa-1, 0~0.2 kPa)、宽工作压力范围(0~75 kPa)、低检测极限(0.2 Pa)、快速响应(<30 ms)、良好的循环稳定性(>10 000次)等优点。

4 泡沫多孔微结构柔性压力传感器

微结构大多存在于柔性基体的表面,在压力作用下,它们发生形变使表面接触电阻(压阻式柔性压力传感器)或介电层厚度/介电常数(电容式柔性压力传感器)发生改变,导致电阻或电容变化,进而实现对外界压力的感知与检测。虽然表面微结构可以感知非常小的外界力刺激,但其变形量有限,在高压力范围形变容易饱和,导致传感器对较高压力的感知能力下降。三维多孔或泡沫材料由于其非凡的机械可压缩性而成为用于制作压阻式压力传感器的另一种有前途的材料[50,72~78]。

4.1 基于开孔泡沫微结构的柔性压力传感器

聚氨酯(PU)海绵是一种含有多孔网络结构的常见聚合物泡沫材料,具有优异的机械压缩性和回弹性。由于PU自身绝缘,不具备电性能,将导电材料附着到PU海绵的骨架表面是实现其导电功能的主要手段之一[79,80,81,82,83,84]。例如,Yu等[76]利用石墨烯包覆PU海绵制成三维网络结构的导电海绵(图7)。该柔性传感器的传感机制是基于导电的PU骨架在压缩/回弹变形过程中接触变化引起的电阻信号变化,因此压缩应力之间的接触变化率决定导电海绵的压力灵敏性。由于PU骨架的优异韧性,该柔性压力传感器在10 000次循环后仍在宽的压力范围内具有较高的灵敏度(0.26 kPa-1,3 kPa)与较低的检测极限(9 Pa)。

Huang等[85]将炭黑/石墨烯纳米片(CB/GNP)颗粒和硅橡胶(SR)交替地涂覆在聚多巴胺改性的PU海绵骨架上,通过简单的逐层组装方法制备了一种新型压阻式柔性压力传感器。该传感器具有较高灵敏度(0.38 kPa-1,1 kPa)及优异的稳定性,可准确感知动态声音振动、肌肉运动等外部刺激。

除了炭黑、石墨烯等碳基导电材料,金属导电材料也常被单独或与碳材料结合用于聚合物泡沫材料中构建导电网络。例如,Li等[86]利用海绵体的分层结构作为骨架,通过浸涂工艺在其表面附着银纳米线和石墨烯复合导电材料制备成导电网络,所制备的压阻型柔性传感器在0~40 kPa的宽压力范围内具有良好的线性灵敏度(0.016 kPa-1),且具有快速响应时间(54 ms)和高循环稳定性(>7000次)等传感特性。其高度线性关系可解释为多尺度的多孔海绵体和具有协同效应的导电层都有良好的应变能力,在压力作用下其骨架的结构和节点的变化具有同步性,从而导致良好的线性关系。

4.2 基于闭孔中空微结构的柔性压力传感器

为了进一步提高灵敏度,Bao等[87]制备了基于中空球体微结构压阻式压力传感器(图8)。弹性微结构化薄膜由聚吡咯(PPy)水凝胶经多相反应制得,内含闭孔中空球体微结构。微结构化薄膜与电极之间的接触面积随着压力的增加而增加,使得该传感器能够以超高灵敏度(133 kPa-1)检测低压。实验表明基于弹性微结构薄膜的压力传感器能够检测到小于1 Pa的压力,具有较短的响应时间(47 ms)、良好的重现性、出色的循环稳定性和温度稳定性,并能够准确检测空间压力大小及其分布(图8c)。类似地,Shen等[88]制备了基于聚苯胺空心纳米球复合膜(PANI-HNSCF),该超薄传感器具有多模式传感能力及高灵敏度(31.6 kPa-1)与高温度分辨率(0.08 ℃-1)等传感特性,能精确和连续地检测压力和温度,在电子皮肤和健康监测中具有很好的应用前景。

5 其他微结构柔性压力传感器

5.1 高斯分布微结构柔性压力传感器

构建微米或纳米尺度的微小表面结构是柔性压力传感器获得高灵敏度的简便有效方法,但当柔性传感器受到外界压力时,微结构接触面积变大,随着压力进一步增加,微结构的“软”效应逐渐耗尽,接触面积达到饱和,导致灵敏度下降,并在低压范围内表现出强烈的非线性响应特性。

Ren等[30]通过数值模拟提出了一种高度呈高斯随机分布的微结构如图9所示(微小的凸起结构非均匀地铺展在粗糙表面上,典型尺寸为10~20 μm),并制备出压阻型柔性压力传感器。利用这些高度不均的微结构随外界压力逐渐增大而逐步受力的特点,该传感器实现了在0~14 kPa的宽压力测量范围内获得出色的线性关系,并具有13.8 kPa-1的高灵敏度、良好的稳定性和可重复性。

5.2 分层多级微纳结构柔性压力传感器

聚合物弹性材料具有较大的形变能力,为柔性压力传感器拥有较高灵敏度提供了保障,然而弹性材料内部能量耗散也导致了传感器具有较高的信号响应滞后性。例如,具有空心微结构的聚吡咯显示出133.1 kPa-1的灵敏度和约35%的滞后性[89],由微锥体橡胶构成的传感器显示出0.55 kPa-1的灵敏度和约11.5%的滞后性[10]。为降低滞后性,Pan等[90]设计出分级金字塔微结构方案,制备出的传感器既具有高灵敏度又具有低滞后性。实验发现,随着金字塔间距增加(相同区域金字塔密度降低),传感器的敏感度显著提高,同时滞后性明显降低。由于使用多层金字塔形微结构,大锥体的密度减小使器件灵敏度从0.510 kPa-1增加到0.698 kPa-1,而小金字塔的加入使滞后控制在不大于7.40%。通过优化传感器中三种不同尺寸微金字塔的数量比例(30∶20∶10 μm=1∶6:29),使传感器获得了较高灵敏度(3.73 kPa-1)、低检测限(0.1 Pa)、快速响应时间(约21 ms)及高循环稳定性(10 000个循环内几乎无衰减)等传感特性。该工作证明,将小尺寸微金字塔阵列插入大尺寸微金字塔网格可降低由界面粘附引起的传感器响应滞后现象。此外,降低大尺寸微金字塔的面积密度有利于提高灵敏度。因此,微结构的分级设计能有效减轻柔性压力传感器的响应滞后问题,进一步提升了传感器的实用性能。

6 结论与展望

柔性压力传感器作为一种新兴电子元器件,由于在电子皮肤、智能机器人与健康医疗等方面的重要作用而受到广泛关注。本文梳理了近年来微纳结构柔性压力传感器研究的最新进展,归纳出目前用于柔性压力传感器的主要微纳结构有:微波浪、微凸点、微金字塔、微柱、仿生微结构、多孔泡沫微结构以及多种微结构共存的复合微结构等。大量实验表明,微纳结构对柔性压力传感的灵敏度、检测限、响应时间等性能具有显著提升作用,但单一均匀的微纳结构对柔性传感器的性能调控能力有限,无法满足高性能柔性压力传感器的要求。未来可通过(1)对常见微结构的形貌、尺寸、分布等进行优化;(2)对不同微结构进行组合与排布;(3)开发新型微纳结构等方法实现对传感器性能的调控。此外,微纳结构制备的新方法、新工艺也将是柔性压力传感器研究的重要方向之一。

展望未来,尽管柔性压力传感器的研究取得了较大进展,但仍存在一些需要解决的关键问题:(1)单一微纳结构在提高灵敏度的同时,往往伴随着工作压力区间和稳定性的损失,如何实现柔性压力传感器多个关键性能指标的大幅同步提升?(2)如何实现柔性材料微纳结构的低成本、简易、规模化制作?(3)如何实现微纳结构与先进功能材料相结合以发挥其组合的最佳效能?(4)柔性压力传感器在实际应用中的耐环境性与可靠性等问题(水氧阻隔、信号的温度漂移、传感单元的高密度阵列化集成与封装等)。要解决上述问题,必须依靠材料、化学、物理、电子、信号处理、微纳加工等多学科交叉协作,共同努力推动柔性压力传感器的研究、发展与应用。

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基金资助

国家自然科学基金项目(61701488)

国家自然科学基金项目(21571186)

深圳市基础研究项目(JCYJ20170818162548196)

国家地方联合工程实验室项目(2017-934)

中国科学院深圳先进技术研究院优秀青年基金项目(2016005)

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