功能性纤维状二氧化硅纳米粒子的调控制备及在吸附分离中的应用

黄倩文; 张晓文; 李密; 吴晓燕; 袁立永

doi:10.7536/PC190620

化学进展 ›› 2020, Vol. 32 ›› Issue (2-3) :230-238 DOI: 10.7536/PC190620

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功能性纤维状二氧化硅纳米粒子的调控制备及在吸附分离中的应用

黄倩文 ¹^,² ,
张晓文 ² ,
李密 ² ,
吴晓燕 ² ,
袁立永 ¹^,^**

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Preparation of Functional Fibrous Silica Nanoparticles and Their Applications in Adsorption and Separation

Qianwen Huang ¹^,² ,
Xiaowen Zhang ² ,
Mi Li ² ,
Xiaoyan Wu ² ,
Liyong Yuan ¹^,^**

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摘要

利用吸附剂对环境中污染物进行分离去除是环境污染治理的有效方法和常用方法,其中以无机材料为载体的功能化吸附剂应用更为广泛。二氧化硅纳米颗粒具有稳定性好、易修饰、成本低和对环境友好等特点,在环境污染物的吸附分离方面具有广阔的应用前景。纤维状硅球与传统的二氧化硅纳米颗粒相比具有比表面积大、有开放孔道等优点,在实际吸附分离应用中能够提供更多有效吸附位点且孔道不易堵塞,是一种更具潜力的吸附剂载体。本文结合本课题组的研究工作对纤维状硅球的合成制备尤其是结构参数的调控方面进行了归纳分析;在分析近年来关于重金属、有机物、放射性核素等环境污染物处理相关研究的基础上,对功能性纤维状硅球在环境污染物吸附分离领域中的应用进行总结;最后从纤维状硅球合成方面的局限性以及应用方面的潜力对功能性纤维状硅球在吸附分离领域中的应用前景进行了展望。

Abstract

The use of solid adsorbents to separate and remove pollutants from the environment is an effective and common method for environmental pollution control, in which functional adsorbents based on inorganic materials are more widely used. Silica nanoparticles feature good stability, easy modification, low cost and environmental friendliness, thus leading to widespread potential in the treatment of environmental pollutants. Compared with traditional silica nanoparticles, fibrous silica spheres have the advantages of large specific surface area and open pores, which can provide more effective adsorption sites and ensure that pore channels are not easily blocked during practical applications, and thus show more potential in adsorption applications. In this paper, the synthesis and preparation of fibrous silica spheres, in particular, the regulation of structural parameters, are summarized and analyzed based on the reported researches and the works of our group. The application of functional fibrous silica spheres in the adsorption and separation of environmental pollutants in recent years is then reviewed and summarized following the analysis of recent progress in the treatment of heavy metals, organics, radionuclides and other environmental pollutants. Finally, the application of functional fibrous silicon sphere in the field of adsorption and separation is prospected from the points of view of limitations of fiber-like silicon sphere synthesis and application potentials.

Graphical abstract

关键词

纤维状二氧化硅 / 功能化 / 形貌调控 / 吸附 / 放射性核素

Key words

fibrous silica / functionalization / morphology control / adsorption / radionuclide

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黄倩文, 张晓文, 李密, 吴晓燕, 袁立永. 功能性纤维状二氧化硅纳米粒子的调控制备及在吸附分离中的应用[J]. 化学进展, 2020, 32(2-3): 230-238 DOI:10.7536/PC190620

Qianwen Huang, Xiaowen Zhang, Mi Li, Xiaoyan Wu, Liyong Yuan. Preparation of Functional Fibrous Silica Nanoparticles and Their Applications in Adsorption and Separation[J]. Progress in Chemistry, 2020, 32(2-3): 230-238 DOI:10.7536/PC190620

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1 Introduction

2 Synthesis and manipulation of dendritic fibrous mesoporous silica spheres

2.1 Classical synthesis methods and characterization

2.2 Product separation and purification analysis

2.3 Structure parameter adjustment analysis

3 Other synthesis methods of DFNS

4 Synthesis of DFNS with special structure

5 Application of DFNS in adsorption separation

5.1 Application of DFNS in gas adsorption and separation

5.2 Application of DFNS in organic matter adsorption and separation

5.3 Application of DFNS in heavy metal adsorption and separation

5.4 Application of DFNS in radionuclides adsorption and separation

6 Conclusion and outlook

1 引言

硅元素在地壳中含量丰富,而二氧化硅纳米颗粒由于其耐酸、耐高温、表面覆有硅羟基、对环境友好等特点在很多领域得到了广泛应用。1992年Mobile公司首次合成了具有规则有序介孔结构的MCM-41后^[1],特殊形貌介孔硅材料的合成及应用成为了材料领域的研究热点。随后上海交通大学赵东元等^[2]成功合成了SBA-15型介孔硅,成为特殊形貌介孔硅发展的又一里程碑。之后的研究主要集中在介孔硅外观形貌及孔径尺寸的调控及与其他材料复合等。直到2010年Polshettiwar等^[3]制备出了树枝状纤维形介孔二氧化硅KCC-1,使特殊形貌介孔硅研究进入一个新的阶段。截至目前,树枝状纤维形纳米二氧化硅粒子(Dendritic Fibrous Nanosilica,DFNS)多用于催化领域^{[4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17]},在药物递送、蛋白质转运、传感、纳米涂层等领域的研究也有较多报道^{[18,19,20,21,22,23,24,25]},然而在吸附分离尤其是放射性核素的吸附分离应用领域研究较少。

DFNS本身耐酸性强、机械性能好、热稳定性高,其最大的特点是具有规则的开放型孔道,且孔径由内及表逐渐增大,具有非常大的比表面积。此外,DFNS表面还富有硅羟基,能够进行多种功能化。DFNS的以上特点使其能够在强酸、高压、高温等特殊环境下保持自身的稳定性,作为吸附剂使用时能够提供较多的有效吸附点位,修饰各种具有特定吸附性能的有机官能团,并且能够根据实际情况进行多种方法分离。

本文主要综述了DFNS的调控制备与其在吸附分离领域中的应用。在DFNS的合成方面,由于DFNS的比表面积、粒径、孔径等结构参数对吸附分离应用影响较大,故本文对DFNS在合成过程中的结构参数调控进行了较为详细的归纳总结,另外还介绍了几种DFNS的特殊合成方法。在DFNS吸附应用方面,本文综述了其在气体、常规污染物及放射性核素吸附分离中的应用。

2 DFNS的调控制备

树枝状纤维形介孔二氧化硅最初由Polshettiwar等^[3]命名为KCC-1,但是不同课题组在调整试剂、路径、合成条件后,合成的纤维状硅球及孔道形状略有区别。根据对孔道形状描述的不同,Moon等^[26]等将其命名为褶皱状二氧化硅纳米粒子WSNs(Wrinkled silica nanoparticles),Qian等^[27]将其命名为中心辐射状介孔二氧化硅RMS(Radial-like mesoporous silica)。Polshettiwar等^[28]在最近的文章中又将其重新命名为树枝状纤维形二氧化硅纳米粒子DFNS,本文主要采用这一名称,但在引述文献时则采用文献中的名称。

2.1 经典合成方法与表征

目前DFNS的主流合成方法为微乳液法:两种互不相溶的溶剂在表面活性剂的作用下形成乳液,在微泡中经成核、聚结、团聚、热处理后得到纳米粒子。Polshettiwar等^[3]最早报道的树枝状纤维形二氧化硅纳米粒子(KCC-1)采用典型微乳法合成,其中环己烷为有机溶剂,戊醇为辅助溶剂,溴代十六烷基吡啶(CPB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅原试剂,尿素为硅原水解剂。先将一定量的硅原试剂TEOS加入到由环己烷和戊醇配制而成的有机溶液A中使其均匀分散得到溶液C,再将由一定量模板剂CPB、水解剂尿素配制成的水溶液加入到溶液C中得到油水两相混合液D,待混合液D在室温下搅拌30 min使硅原试剂TEOS进行一定程度的水解后再进行加热,最终得到乳白色混合液F。经过离心、清洗、高温煅烧得到DFNS,其合成步骤如图1所示:

一般使用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)表征硅球的形貌,典型DFNS样品的SEM和TEM图像如图2所示;使用X射线能谱(EDXS)定性分析产品化学成分。Polshettiwar等^[3]通过分析材料的元素成分比例间接证明了KCC-1是二氧化硅材料;采用固体核磁共振技术(CP-MAS NMR)分析硅原子化学环境,得出材料中只有硅氧键,没有硅碳键的存在,直接证明了KCC-1一种特殊形貌的二氧化硅材料;使用热重分析(TGA)、傅里叶红外变换(FTIR)光谱等分析产品化学成分及随温度升高的变化,直接证明了材料具有良好的热稳定性;用氮气的吸附与脱附技术测量样品的比表面积为641 m²·g^-1。

2.2 产品分离提纯

在微乳法制备DFNS过程中,一般采用离心法和煅烧法对产品进行分离和提纯。这些方法简单易行,但也存在一些问题,如产率较低,易破坏表面硅羟。本课题组以中国科学技术大学葛学武等^[29]的合成方法为参考对DFNS产品进行分离提纯。具体的合成方法为:将表面活性剂CTAB与尿素溶解于去离子水中并充分搅拌,然后加入环己烷及辅助溶剂戊醇,充分溶解后加入硅原试剂TEOS搅拌30 min,最后升温至70 ℃加热15 h,离心分离得到DFNS粗产品。结果发现按照此方法合成的纤维状硅球产率不稳定,且易产生乳白色胶状层。利用SEM对胶状层进行表征如下图3所示,发现部分硅球裹挟在乳白色胶状层,即使加大离心转速并用有机溶剂清洗仍然难以分离,故而降低了产率。为提高产率以及羟基覆盖率,进一步参考日本东京理工大学Yokoi等^[30]的分离方法:通过蒸发含有模板剂十六烷基三甲基氯化铵(C₁₆TMACl)、尿素等的有机溶剂得到产品DFNS提高产出率,并使用盐酸的乙醇溶液清洗代替高温煅烧去除残留模板液,从而降低硅球表面硅羟基的损失。

2.3 结构参数调节

已有的报道主要对各功能试剂的种类、比例和操作步骤、反应条件等进行了调节。以Polshettiwar等^[3]的微乳法为参考,对各因素影响趋势进行总结,如表1。

由表1可知微乳法合成纤维状硅球的影响因素很多,主要体现在模板剂的配制、纤维状硅球的成核、生长阶段。模板剂的配制由试剂种类、比例决定。而搅拌速度、反应温度等主要在成核和生长阶段对DFNS产生影响。除了上述因素,还可以通过添加辅助表面活性剂、粒子生长抑制剂等方式调节DFNS的结构参数。例如:华东师范大学张坤等^[31]以泊洛沙姆F127非离子表面活性剂作为粒子生长抑制剂用于调控DFNS的制备,成功合成了粒径在40~100 nm之间的纤维状硅球;安徽建筑大学瞿其曙等^[32]使用一种双模板剂法,通过控制加入的辅助表面活性剂十八烷基胺或硬脂胺(ODA)用量,合成了孔径7.1~22.3 nm的具有核壳结构的纤维状硅球。

3 DFNS的其他合成方法

除微乳法制备DFNS,也有其他合成方法的报道。例如,日本东京大学Wang等^[42]用种子生长法合成了粒径在28~85 nm的DFNS,如图4。具体合成步骤为:将3.13 g TEOS溶解在由54.6 mg精氨酸和41.4 g水配制的溶液中,以500 rpm的搅拌速度在60 ℃下搅拌24 h得到平均粒径在22 nm的纳米硅胶种子。然后将一定质量分数的种子悬浮液加入到由精氨酸水溶液和一定质量分数的普朗尼克F127溶液中搅拌,再将特定量的TEOS加入到混合液中以500 rpm的速度在60 ℃下搅拌24 h得到树突状硅基纳米球。种子的粒径可以通过再生长法在50~80 nm之间调节,而树突状硅基纳米球可以通过使用不同粒径的种子在28~85 nm范围内进行调节;通过改变TEOS的加入量能够改变纳米球的表面形貌。中国科学院宁波材料与技术研究所程亚军等^[43]将0维Stober硅颗粒作为前体,利用镁热还原蚀刻硬模板法制备了3D分层巨孔/介孔二氧化硅。蚀刻反应在700 ℃的氩气和氢气的混合气体中进行,持续了4 h,硅颗粒粒径比较均一,大约为400 nm。

从制备原理可知种子生长法理论上可以在较大范围内精确控制粒径大小,但由于硅胶种子为非纤维状结构,所以种子生长法合成的纤维状硅球比表面积较低,吸附能力相对较弱;镁热还原蚀刻法制备的DFNS具有大孔结构,但是其纤维状不明显,壁厚较大,比表面较小,吸附点位较少。这些方法制备的DFNS在吸附应用中不具有优势。

4 特殊结构DFNS的制备

特殊结构的DFNS包括实心核壳结构^{[44, 45]}、空心结构^[46]、不对称羽毛球形核壳结构^[26]、蛋黄-蛋壳三层核壳结构^[47]等,如图5所示。其中具有磁性核壳结构的DFNS应用领域更广,因而制备方法也更多。

哈尔滨工程大学杨飘萍等^[49]通过下述方法制备磁性核壳结构DFNS:将Fe₃O₄纳米颗粒分散在环己烷中,然后加入硅原试剂TEOS与辅助溶剂戊醇形成溶液A。将模板剂CTAB与尿素混合形成溶液B,接着将溶液A和溶液B混合并剧烈搅拌后移入高压反应釜中在120 ℃下加热4 h,经过离心、洗涤、550 ℃煅烧得到产品Fe₃O₄/FMSMs。Fe₃O₄/FMSMs为早期磁性DFNS,其Fe₃O₄磁性颗粒分散在DFNS球体中,容易堵塞孔道,降低硅球的吸附性能,同时Fe₃O₄磁性颗粒的稳定性欠佳。中国科学技术大学刘少民等^[48]对合成方法进行了改进以提高磁性Fe₃O₄的稳定性:将Fe₃O₄纳米粒子分散在乙醇、去离子水、氢氧化铵组成的溶液中,然后滴加TEOS并在50 ℃下加热6 h,合成包裹了一层非介孔二氧化硅层的Fe₃O₄/SiO₂。接着将Fe₃O₄/SiO₂分散在由溴代十六烷基吡啶、戊醇、环己烷等组成的模板液中,最后加入TEOS水解缩合合成功制备了单分散具有核壳结构的磁性介孔纤维状硅球Fe₃O₄@SiO₂@KCC-1;复旦大学赵东元等^[47]采用另外的方法提高Fe₃O₄的稳定性:将Fe₃O₄分散在去离子水中,通过间苯二酚与甲醛的界面凝胶-溶胶作用在纳米Fe₃O₄粒子表面覆盖了一层保护性的树脂得到Fe₃O₄@RF。然后通过CTAB与TEOS共自组装得到Fe₃O₄@RF@DFNS。Fe₃O₄@SiO₂@KCC-1与Fe₃O₄@RF@DFNS均为具有核壳结构的磁性DFNS,其中Fe₃O₄磁性颗粒带有保护层,在酸碱性较高的溶液中能够保持稳定,且颗粒保护层可依据具体应用需求采用不同性质的材料进行替换,因此能够适应多种应用条件。

5 DFNS在吸附分离领域中的应用

目前有多种类型材料用于重金属、有机质、放射性核素的吸附分离,包括改性活性炭材料、金属有机框架材料、层状双氢氧化物材料、二氧化钛复合多孔材料等。最近,王祥科等^[50,51,52]对金属有机框架、纳米零价铁、Mxenes、氮化碳以及聚合物基纳米复合材料在铬、砷、铅以及有特定毒性、放射性的金属离子吸附领域的研究做了总结,详细叙述了吸附剂的吸附机理以及时间、pH值等因素对吸附剂作用效果的影响,并对各种材料的商业应用前景做了展望;Rizzo等^[53]对传统活性炭、生物膜、臭氧联用处理城市废水技术与新兴的光催化等技术进行比较,突出了新兴技术在处理废水中的新型有机污染物方面的优势以及必要性。

在传统硅基介孔吸附材料中,DFNS形貌特殊,具有比表面积大、开放型孔道等特点,在吸附应用领域具有巨大潜力,成为近些年在吸附应用领域的热点。表2将近年部分多种特殊形貌硅基材料的吸附效果进行了比较:功能化基团是影响材料性能的关键因素;材料形貌对吸附量、吸附速度有较大影响,DFNS因其特殊的形貌结构能够提供更多的有效吸附点位、加快吸附速度。下面重点叙述功能化DFNS材料在气体分离、有机物、重金属和放射性核素吸附领域的研究。

5.1 DFNS在气体吸附分离中的应用

在气体吸附应用方面,DFNS多用于CO₂的吸附。Polshettiwar等^[60]通过热氨解法制备了基于KCC-1、SBA-15、MCM-41三种形貌的的氨基功能化介孔硅作为CO₂捕集吸收剂。研究结果表明与传统的氨基功能化二氧化硅相比,这些形貌的二氧化硅具有吸附容量大、速度快、成本低、环境友好、机械强度高、热稳定性好、循环利用能力强等优点。基于此,Polshettiwar等^[61]又比较了四乙烯五胺(TEPA)功能化的KCC-1与MCM-41对CO₂的吸附性能。研究结果表明,KCC-1-TEPA对CO₂的捕获能力、吸附速率、热稳定性以及可重复利用性都高于MCM-41-TEPA。这说明在二氧化硅材料中,以DFNS为基底的功能材料对CO₂吸附效果相对较好。之后,Polshettiwar等^[62]又利用硬模板法,以不同粒径、不同纤维密度的DFNS为模板合成了树枝状纤维形介孔碳纳米球(CNS),用来研究其对CO₂的吸附性能。研究结果表明,在未氨基功能化材料中,具有特殊质构及碳笼形貌的CNS对CO₂的吸附性能高于基质材料。这再次说明DFNS的纤维状形貌在气体吸附分离应用领域具有巨大优势,其在未来气体吸附应用中前景可观。

5.2 DFNS在有机质吸附分离中的应用

DFNS的形貌优势在有机质的吸附应用上也有体现。兰州大学严世强等^[63]将KCC-1分散在去离子水中,随后加入乙酸锰和水合肼,在室温下搅拌24 h得到Mn₃O₄/KCC-1复合材料,并将此材料用于吸附水溶液中的甲基橙。研究结果表明Mn₃O₄功能化的纤维状硅球对水溶液中的甲基橙最大吸附量可达746 mg·g^-1,且120 min即可达到吸附平衡。经分析,因为纤维状硅球具有比表面积大、有开放型孔道的特点,所以吸附剂能够提供更多活性空位点,因此吸附剂吸附量较高且在初始吸附阶段吸附速度较快。美国新泽西州立大学Huang等^[64]比较了有机胺功能化的DFNS与MCM-41等热门硅基材料对鲑鱼DNA的吸附试验。由于开放型孔道能够使材料内表面被充分接触,而圆柱形孔道在吸附过程中易被堵塞,大大降低了有效吸附点位,因此以DFNS为代表的开放型孔道结构比以MCM-41为代表的圆柱形孔道结构在吸附方面具有明显优势。安徽建筑大学瞿其曙等^[45]用不同极性的有机溶剂合成了具有不同孔径的DFNS,用于快速分离生物小分子、多肽、小蛋白和大蛋白分子。研究结果表明使用极性较大的苯作为有机溶剂可合成孔径较大的DFNS,且大孔DFNS对大、小溶质有较好的快速吸附分离能力。综合以上,在对溶液中有机质的吸附研究中,DFNS大的比表面积提供了更多的吸附点位,开放型孔道结构能够保证孔道不被堵塞,孔径易调节能够适应多种粒径有机物的吸附去除。这些特点使其在实际应用中更具优势。

5.3 DFNS在重金属吸附分离中的应用

在重金属的吸附应用领域,DFNS也表现了本身结构的优越性。兰州大学严世强等^[65]依据纤维状硅球具有较大的开放型孔道以及较大的比表面积和孔道容量的特点,选择纤维状硅球作为载体,将罗丹明B接枝到KCC-1表面,合成了比表面积高、孔径大、韧性好的Hg²⁺识别与吸附材料RB-KCC-1,该材料对Hg²⁺的识别可用肉眼观测到,且对溶液中Hg²⁺吸附容量高达115 mg·g^-1。良好的吸附效果和其本身对环境、生物友好等特点使其在去除环境以及生物体内Hg²⁺的应用方面具有巨大的潜在应用前景。他们^[44]还将喹啉衍生探针接枝到包裹了超顺磁Fe₃O₄的KCC-1上,合成了一种用于去除溶液中Zn²⁺的核壳磁性纤维球AQ-Fe₃O₄@SiO₂@KCC-1,该材料对水溶液中的Zn²⁺具有高选择吸附性,最高吸附容量为157 mg·g^-1。葛学武等^[29]认为吸附剂的吸附量和吸附速度与吸附剂载体的形貌结构有很大关系,他们使用原位合成、接枝修饰两种方法合成了胺肟功能化纤维状硅球,用于水溶液中Pb²⁺的选择性分离。材料对Pb²⁺的最高吸附量为284 mg·g^-1,在2 M的硝酸溶液中,60 min即可达到解吸平衡,解吸率高达96.2%。Hasan等^[66]认为吸附剂表面活性点位的数量与化学吸附过程的反应速率呈正相关,纤维状硅球具有纤维状结构,且比表面积高,能够提供较多活性点位,在对水溶液中Pb²⁺的吸附应用中具有巨大潜力,因此其对KCC-1吸附水溶液中Pb²⁺的等温线和动力学做了研究。研究结果表明当吸附剂量为4 g·L^-1,Pb²⁺初始浓度为200 mg·L^-1,pH=6.0时,吸附过程80 min可达到平衡,材料对Pb²⁺最大去除率为80.5%,最大吸附容量为38 mg·g^-1。Shahat等^[67]认为纤维状硅球比表面积大且孔道分布均匀、紧凑,孔径可在较大范围内调节,这些特点能够改善电化学信号、增强电荷运输,这对理解金属配合物与特定颜色优化关系具有重要意义,因此其将2,5-二巯基-1,3,4-噻重氮固定到DFNS上用于Pb²⁺的检测和选择性吸附。研究结果表明,该吸附剂对Pb²⁺有较好的吸附选择性,最大吸附容量为67 mg·g^-1,可用于环境污水或者生物血液内脏中Pb²⁺的去除。总之,在重金属吸附应用领域,功能化DFNS材料吸附能力强,吸附速度快,同时还表现出了较强的耐酸性能,这些特点对其实际应用具有重要的现实意义。

5.4 DFNS在放射性核素吸附分离中的应用

放射性废物在环境中毒性高、危害范围广,部分核素还具有流动性强等特点,因此放射性核素的吸附分离是当前环境污染治理的重要内容之一。目前传统硅基材料吸附放射性核素已有广泛报道^{[54~58, 68~77]},但以DFNS为基底材料的报道还不多见。DFNS具有开放型孔道,且稳定性好、比表面积大、易接枝特定功能基团等,在放射性核素的分离应用中具有巨大潜力。中国科学技术大学林铭章等^[78]认为在放射性核素的吸附剂中,相比较于MCM-41等其他形貌的硅基介孔材料,纤维状硅球不仅具备耐酸、耐辐射等硅基材料本身的性质,接枝功能性基团后仍然具有较大的孔径、比表面积以及孔道容量,这些性质能够增加吸附剂的吸附速度和最大吸附量。因此他们选择纤维状硅球DFNS作为载体,通过辐射接枝法合成了吡啶基改性的DFNS,并命名为F-SiO₂-VP,研究发现材料对U(Ⅵ)的吸附性能受官能团接枝率以及溶液酸度影响很大。当接枝率为16%,硝酸浓度为5 mol/L时达到最大吸附容量(163 mg·g^-1)。同年,他们^[59]将DFNS与3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)在甲苯溶液中混合,室温搅拌2 h后制备得到氨基功能化纤维状硅球F-SiO₂-NH₂,又通过多步接枝将2,9-二酰胺-1,10-邻二氮杂菲接枝到DFNS表面,合成了对溶液中U(Ⅵ) 和Th(Ⅳ)具有选择吸附性能力的F-SiO₂-DP。该材料对U(Ⅵ) 和Th(Ⅳ)的吸附速度快,10 min即可达到吸附平衡。在pH=5.0时对U(Ⅵ)的最大吸附容量为416 mg·g^-1;在pH=3.8时对Th(Ⅳ)的最大吸附容量为277 mg·g^-1。Ravi等^[79]利用接枝修饰法合成了乙二胺四乙酸功能化KCC-1,并命名为KCC-1-EDTA,用于Nd³⁺的吸附。该吸附材料在温度为25 ℃、pH=6的条件下对Nd³⁺的最大吸附量为96.5 mg·g^-1。哈尔滨工程大学王君等^[80]将DFNS与3-氨基丙基三乙氧基硅烷(KH550)在乙醇与去离子水的混合液中混合,室温下持续搅拌1 h后得到了氨基功能化纤维状硅球KH550-DFNS,再将KH550-DFNS与环氧氯丙烷混合于N,N-二甲基甲酰胺中60 ℃下搅拌6 h得到ECH-KH550-DFNS,最后将ECH-KH550-DFNS与植酸十二钠混合制备了膦酸酯功能化纤维状硅球PA-DFNS。对比研究了三种功能化DFNS在溶液中对U(Ⅵ)的吸附行为。研究表明U(Ⅵ)作为一种“硬”路易斯酸更容易与“硬”碱-配体配位,因此PA-DFNS中的膦酸酯官能团对U(Ⅵ)具有很强的螯合能力。25 ℃时材料对U(Ⅵ)的吸附量高达1106 mg·g^-1,60 min即可达到吸附平衡,并且吸附剂在经过多次循环使用后仍然保持高效稳定的吸附能力。同年他们^[81]还利用贻贝激发多巴胺(DA)与大量胺和羰基的聚合反应,使氨基、酰胺肟基双功能聚丙烯晴(AOPNI-NH₂)附着在DFNS表面,成功制备了氨基偕胺肟双功能化纤维状硅球DFNS/pDA/AOPNI-NH₂,并研究其对U(Ⅵ)的吸附行为。研究表明该吸附剂对U(Ⅵ)具有较高的选择性,60 min即可达到吸附平衡,对U(Ⅵ)的最大吸附量为678 mg·g^-1。总结起来,与传统介孔二氧化硅材料相比, DFNS具有开放型孔道,适宜接枝较大体积功能基团以提高对某些放射性核素的选择性,因此功能性DFNS材料在放射性核素分离领域应用潜力巨大,相关研究有待进一步深入开展。

6 结论及展望

DFNS有多种合成方法,微乳法是目前主要合成方法,但是该方法目前并不成熟。微乳法合成的DFNS表面残留有模板剂,虽然可通过灼烧、易挥发酸的有机溶液清洗去除,但是灼烧法易破坏硅球表面羟基,清洗法又需要消耗大量有机溶剂和时间;微乳法合成的DFNS结构参数受到模板剂、有机溶剂、硅原试剂和硅球生长期搅拌速度、温度、时间等诸多因素的影响,导致制备批次间在粒径、孔径及纤维密度等结构参数方面重现性较差;微乳法合成DFNS目前尚处于实验室少量合成阶段,工业化大量合成方法尚不成熟。因此,开发稳定成熟的DFNS低成本制备方法是DFNS应用前必须要解决的关键问题。

DFNS具有耐酸、表面积大、开放型孔道、表面易接枝、对环境友好等特点,并且具有多种特殊形貌,在包括酸性条件下的放射性核素吸附等吸附应用领域具有巨大潜力。然而目前DFNS在关于气体、有机质、重金属的吸附应用研究虽然都有报道,但是作用的吸附质较少,研究深度明显低于在催化领域的应用。为推动DFNS在吸附分离领域中的实际应用,迫切需要持续、系统、深入的研究工作的开展。

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基金资助

国家自然科学基金项目(21777161)

国家自然科学基金项目(21471153)

科学挑战计划(TZ2016004)

南华大学“双一流”建设项目(2019SYL05)

中国科学院青年创新促进会(2017020)

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Received	Published
2019-06-20	2020-03-15
Online Date
2019-12-19

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