中文   |   English   |   Email Alert
图表检索
高级检索
image

大气颗粒物中棕色碳的化学组成、来源和生成机制

王玉珏 ,  胡敏 ,  李晓 ,  徐楠

化学进展 ›› 2020, Vol. 32 ›› Issue (5) :627-641

PDF (8637KB)
化学进展 ›› 2020, Vol. 32 ›› Issue (5) :627-641 DOI: 10.7536/PC190917
综述
扫码查看或转发全文

大气颗粒物中棕色碳的化学组成、来源和生成机制

作者信息 +

Chemical Composition, Sources and Formation Mechanisms of Particulate Brown Carbon in the Atmosphere

Author information +
文章历史 +

摘要

大气颗粒物中棕色碳(BrC)在近紫外波段具有强吸光性,并因其显著的气候效应被广泛关注。BrC组成、来源、演变和光学性质的不确定性是造成气候模型估算气溶胶辐射强迫不确定性的重要因素。本文综述了大气颗粒物中BrC的化学组成、来源和生成机制,聚焦分子水平上BrC组成、二次生成机制和吸光间的关联。大气颗粒物中BrC的主要类别包括有机溶剂(甲醇)提取的碳质组分、水溶性有机碳及类腐殖质; 分子水平上,硝基芳香烃和含氮杂环有机物是BrC的主要发色团。BrC的来源包括生物质等不完全燃烧一次排放和挥发性有机物氧化二次生成; 二次生成途径主要包括人为源芳香烃氧化生成硝基芳香烃等含氮组分、羰基化合物与铵/胺反应生成含氮杂环组分或低聚物。前体物和反应条件影响二次生成BrC的组成和吸光性质; BrC在大气传输过程中还会发生“光漂白”现象。在分子水平上识别和阐明BrC的发色团、二次生成机制及其演变过程是未来该领域的重点研究方向。

Abstract

Particulate brown carbon(BrC) has strong wavelength dependence with absorption increasing sharply from visible to UV ranges and has attracted much attention due to its significant climate effects. The composition, sources, evolution and optical properties of BrC remain highly uncertain, which contributes significantly to the uncertainty in estimating aerosol radiation forcing by climate models. The chemical compositions, sources and formation pathways of particulate BrC in the atmosphere are summarized in this review, which focuses on the relationship between molecular-level compositions, secondary formation mechanisms and light absorption properties. Particulate BrC are classfied into several major compound categories, including methanol soluble organic carbon(MSOC), water soluble fractions WSOC(Water Soluble Organic Carbon) and HULIS-C(Carbon Component of HUmic-like Substances). Nitroaromatic compounds(NACs) and N-heterocyclic compounds are major BrC chromophores. The sources of BrC include primary emissions from inefficient combustion, especially biomass burning, and secondary formation via the oxidation of volatile organic compounds(VOCs) in gas and particle phases. Secondary formation pathways include oxidation of aromatics and reactions between carbonyls and ammonia/amines. Oxidation of anthropogenic aromatic hydrocarbons in the presence of NOx produces BrC dominated by nitrogen-containing organic compounds(e.g. NACs). Reactions between carbonyls and ammonia/amines generate BrC dominated by N-heterocyclic compounds and oligomers. Precursors and reaction conditions are important factors influencing the compositions and light absorption of secondary BrC. The chromophores would go through decomposition and BrC light absorption would change rapidly during transport in the atmosphere, which is usually named photobleaching. Molecular-level identification of BrC chromophores and further understanding on the secondary formation mechanisms and atmospheric evolution of BrC are required in future studies.

Contents

1 Introduction

2 Measurements of BrC

3 Chemical composition of BrC

3.1 Major compound categories

3.2 Molecular compositions

4 Sources of BrC

4.1 Source apportionment

4.2 Biomass burning emissions

5 Secondary formation pathways of BrC

5.1 BrC from oxidation of anthropogenic aromatic precursors

5.2 BrC from reactions between carbonyls and ammonia/amines

5.3 Atmospheric aging of BrC

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

棕色碳 / 二次生成机制 / 来源 / 化学组成 / 硝基芳香烃 / 含氮杂环有机物

Key words

brown carbon(BrC) / secondary formation mechanisms / source / chemical composition / nitroaromatic compounds(NACs) / N-heterocyclic compounds

引用本文

引用格式 ▾
王玉珏, 胡敏, 李晓, 徐楠. 大气颗粒物中棕色碳的化学组成、来源和生成机制[J]. 化学进展, 2020, 32(5): 627-641 DOI:10.7536/PC190917
Yujue Wang, Min Hu, Xiao Li, Nan Xu. Chemical Composition, Sources and Formation Mechanisms of Particulate Brown Carbon in the Atmosphere[J]. Progress in Chemistry, 2020, 32(5): 627-641 DOI:10.7536/PC190917

登录浏览全文

4963

注册一个新账户 忘记密码

1 引言

大气棕色碳(Brown Carbon, BrC)是在近紫外(300~400 nm)-可见光波段具有吸光性的一类有机物, 其吸光具有很强的波长依赖性, 由可见到紫外波段显著增强[1,2,3]。 基于碳质气溶胶的光吸收特性, 颗粒态BrC是介于强吸光的黑碳(Black Carbon, BC)和不吸光的有机碳(Organic Carbon, OC)之间的具有一定吸光性的有机碳[4], 是除BC外另一类重要的吸光性碳质气溶胶(图1)。 黑碳的组成、来源和气候效应已被广泛研究和论证, 但目前对BrC的认识仍非常有限, 是造成气候模型中估算辐射强迫不确定性的重要因素[5]。 政府间气候变化委员会(IPCC)第五次评估报告中将BrC的气候效应列入重点关注对象。

基于全球3D化学传输模型对2007年全球BrC的模拟结果表明, BrC占全球平均地表OC浓度的21%左右[6]。 Feng等基于核壳模型假设将BrC的吸光加入全球模型中, 模拟结果表明BrC吸收对大气辐射强迫的贡献可以相当于BC的25%[7]。 对2014年全球BrC气溶胶吸收光学厚度(Aerosol Absorption Optical Depth, AAOD) 的模拟结果表明, BrC在440 nm的AAOD对总AAOD的贡献为15%~70%[8]。 BrC在整个对流层大气内均有分布, 在>9 km的高层对流层大气中, BrC在365 nm的吸光系数能够超过黑碳; 在>5 km 的对流层大气内, BrC在短波波长的AAOD 可以超过黑碳的AAOD[9]; BrC吸光可以减少对流层顶气溶胶辐射强迫的20%左右[10]。 在一些生物质燃烧影响显著的地区, BrC对区域辐射强迫的影响更为显著[7]。 春季, BrC对东亚地区碳质气溶胶辐射强迫的贡献约为15%[11]。 冬季, 南亚和印度洋上空棕色云的冷却效应会抵消甚至超过温室气体造成的增温效应, 对区域环流和气候有重要影响; BrC吸收太阳辐射, 还可能会加速喜马拉雅冰川融化[12,13,14,15,16]。

大气颗粒物中棕色碳研究的难点在于其化学组成、来源和生成机制的复杂性和不确定性, 这也限制了对其气候效应的准确评价。 颗粒态BrC既可以来源于不完全燃烧等一次排放[17,18,19], 也可以在大气中二次生成, 二次生成过程受前体物和环境条件等多种因素影响[20,21,22,23,24,25]; BrC在大气传输过程中还会发生老化, 吸收光谱呈现动态变化[26,27,28,29]。 BrC的吸光特性是多个吸收光谱叠加的结果, BrC生成途径的复杂性导致其化学组成和吸收光谱的复杂性, 对BrC化学组成认识的局限性从根本上限制了对其光学特性和环境效应的准确评价。

阐明颗粒态BrC的化学组成、来源、生成机制及其环境效应是准确评价气溶胶辐射强迫亟需解决的问题, 也是当前气溶胶研究领域的热点和难点。 已有研究者对BrC的相关研究进行了总结[1, 2, 30, 31], 这些研究主要关注BrC的来源、光学性质和辐射强迫等环境效应, 对BrC分子水平化学组成和二次生成机制的认识和总结仍相对有限。 本研究关注BrC的化学组成和生成途径, 强调在分子水平上构建BrC化学组成、吸光和生成机制间的关联; BrC生成机制相关总结区别于Laskin 等的综述文章[2], 且本文更关注于2015年之后的最新研究进展。 文章第2部分对BrC吸光和化学组成的测量方法进行简要概述; 第3部分介绍BrC的化学组成, 包括主要类别和分子组成; 第4部分总结BrC的主要来源, BrC的一次来源仅在该部分进行简要概述; 第5部分重点综述了BrC的二次生成途径及其在大气中的老化机制; 最后对BrC的未来研究方向提出建议。

2 棕色碳的测量方法

Moise等[3]和Laskin等[2]对光学测量参数和测量方法进行了总结, 棕色碳的测量方法不是本文关注的重点, 在这一部分仅对与本文关注问题相关的测量方法进行概述。 颗粒态棕色碳吸光的在线测量方法通常是对颗粒物总吸光进行直接测量, 根据BC和BrC对波长依赖的差异, 从颗粒物总吸光中剔除BC吸光贡献得到BrC的吸光值。 目前应用较广泛的多波段黑碳仪(Aethalometer, AE)[32]和三波段光声黑碳光度计(Three-wavelength Photo-Acoustic Soot Spectrometer, PASS-3)[33, 34]等均能对BrC的吸光进行在线测量和估算。

在线光学测量方法可以对颗粒物的吸光进行高时间分辨率的测量, 不但可以估算BrC的吸光及其对颗粒物总吸光的贡献; 还可以捕捉BrC动态演变过程中光学性质的变化, 适用于烟雾箱模拟实验或对烟羽的动态追踪等。 在线光学测量还可以与其他在线测量方法相结合, 尤其是近年来快速发展的质谱技术, 综合分析BrC的光学特性和化学组成。 在线气溶胶质谱(High-Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer, HR-ToF-AMS) 与光学测量相结合, 已被广泛用以探究BrC的来源、化学组成及其性质的演变[27, 33, 35, 36]。 但与基于滤膜采样的离线分析方法相比, 在线测量方法获得的BrC理化特性信息相对有限, 难以对不同性质的BrC进一步区分; 颗粒物中同时存在的强吸光BC组分对BrC吸光的估算会造成干扰, 因此估算时需要进行多重假设和校正, 会造成一定的不确定性[3, 4, 37, 38]。

基于滤膜采样的离线分析方法是用溶剂对采集到的大气颗粒物中的BrC组分进行提取和溶解后, 进行理化特性分析, 使用的溶剂通常包括水和有机溶剂(如甲醇、乙腈等)。 甲醇是最为常用的有机溶剂, 除特殊说明外, 本文中有机溶剂提取组分均指甲醇提取的有机碳(Methanol Soluble Organic Carbon, MSOC)。 水溶性有机碳(Water Soluble Organic Carbon, WSOC)又可以根据极性和亲水性的差异, 分为极性较弱、相对疏水的类腐殖质碳质组分(Carbon Component of HUmic-LIke Substances, HULIS-C)和相对亲水性的WSOC(Hydrophilic WSOC, WSOC-h), HULIS-C和WSOC-h组分可以运用固相萃取法进行分离[39, 40]。 对溶液提取BrC的光学特性和化学组成进行分析的方法主要包括:紫外-可见分光光度计(UV-vis)、荧光光度计等光谱分析、总有机碳分析仪(TOC)、质谱及其联用方法等。 近年来快速发展的高分辨质谱及其联用技术为在分子水平精确识别BrC的组成和吸光特性提供了有效手段, 这一部分将在3.2中详细阐述。 基于溶剂提取的BrC分析方法对颗粒态BrC组分进行分离后直接测量, 不但剔除了BC吸光的影响, 更准确测定BrC的吸光特性; 也能对其化学组成进行深入分析, 构建化学组成和吸光间的联系[41]。 但与在线测量方法相比, 离线分析方法的时间分辨率较低, 难以捕捉BrC传输和老化过程中化学组成和光学特性的动态演变; 目前也难以对颗粒物中全部的BrC组分进行提取、测量和表征。

综合在线测量和离线分析方法的优势, Weber研究组自主研发了在线同步测量WSOC浓度和吸光的方法(Particle Into Liquid Sampler-Total Organic Carbon-UV/vis Spectrometer, PILS-TOC-UV-vis), 并将其应用于外场观测研究中[42,43,44]。 该方法将大气直接采集并溶解于水溶液中得到WSOC, 进一步对WSOC的浓度和吸光进行同步测量。 该方法剔除了BC吸光的干扰, 实现了对水溶性BrC浓度和吸光的直接在线测量; 但目前获得的化学组成信息与离线分析方法相比还相对有限, 有待实现与其他在线测量方法的联用, 加强对BrC化学组成的测量和分析。

3 棕色碳的化学组成

棕色碳化学组成的差异是造成不同吸光特性的根本原因。 BrC的化学组成类别主要包括有机溶剂提取的MWOC及水溶性组分WSOC和HULIS-C。 从分子水平组成而言, 硝基芳香烃等氧化性含氮组分和氮杂环等还原性含氮组分是目前识别到的BrC的重要组分。

3.1 主要类别

大气颗粒物中棕色碳的化学组成复杂, 不同来源和环境条件下BrC的浓度水平和组成存在较大差异, 早期研究者通常以HULIS-C或WSOC代表颗粒态BrC。 虽然棕色碳的概念2006年才由Andreae等提出[1], 针对HULIS吸光的研究在上世纪末就已经开展, 也是研究最早的一类颗粒态BrC。 Hoffer等[45]发现生物质燃烧排放HULIS在300 nm波长对颗粒物吸光的贡献可达35%~50%, HULIS-C是WSOC中主要的吸光组分[46]。 已有综述文章对HULIS的研究方法、性质、分布和来源等进行了总结[23, 30, 47]。 本论文对不同环境大气颗粒物中HULIS-C、WSOC的浓度水平及其比值总结在图2中, 相同站点名称表示不同研究在同一地区报道的结果。 HULIS-C的浓度水平从北极清洁背景地区的0.02 μg/ m 3 [48]到生物质燃烧影响地区的14 μg/ m 3 [49,50]不等; WSOC浓度从清洁海洋地区的0.17 μg/ m 3 [51]到生物质燃烧影响地区的33 μg/m3[49]不等。 HULIS-C在WSOC中的占比在8%~74%范围内, 除欧洲清洁地区和部分郊区/乡村的研究结果外, HULIS-C/WSOC浓度之比多在30%以上。 从时空分布上看, 在燃烧排放影响的季节, HULIS-C和WSOC浓度往往高于其他季节; 城市、郊区和乡村站点的浓度显著高于高山、高原、海洋或极地等清洁背景地区; 亚洲地区的研究结果整体高于欧洲和澳大利亚地区报道的结果, 亚洲城市地区浓度高出欧洲城市地区浓度的一倍以上。

随着研究的不断深入, 研究者发现在一些WSOC占比较低的大气颗粒物或源排放颗粒物中, 水溶性BrC, 即WSOC, 并不能很好地表征BrC的吸光或其他性质。 在某些城市大气环境中WSOC可能仅占OC的20%, 因此WSOC不能很好地表征BrC。 对北京城市地区的研究表明, WSOC在365 nm波长的吸光系数低于MSOC吸光系数的50%, 以WSOC代替BrC对其吸收和辐射强迫均会造成较大低估[77, 78]; 而有机溶剂提取组分MSOC占OC的85%~90%, 此时有必要考虑非水溶性BrC的贡献[77, 78]。 在韩国城市地区, MSOC在365 nm波长的吸光系数高出WSOC和HULIS-C的2.6和6.1倍, 非水溶性BrC对BrC总吸光的贡献约为60%[79]。 在美国亚特兰大地区, 甲醇提取出的BrC对350 nm波长BrC总吸收的贡献为20%~40%, 而水溶性BrC的贡献仅为5%~10%[41]。 在洛杉矶盆地, MSOC在365 nm波长的吸光比WSOC高出3倍左右[44]。 Zhu等[80]对青藏高原BrC的研究表明, MSOC在365 nm波长的吸光是WSOC的1.5倍左右。 在生物质燃烧排放的BrC中, 己烷提取出的非极性BrC比水提取出的极性BrC的吸光高2~3倍[29]。 综上, 当WSOC在OC中占比较低或非水溶性BrC的吸光性较强时, 以WSOC表征BrC对吸光会造成明显低估, 此时需同时考虑非水溶性组分的贡献。

3.2 分子组成

不同来源BrC的化学组成和吸光性质存在较大差异, 从分子水平上识别BrC的关键发色团或吸光物种, 建立化学组成与吸光间的关联, 是从根本上阐明BrC来源、吸光特性及其在大气中演变过程的关键[2]。 Noziere 等[81]对在分子水平识别有机物的方法进行了总结。 近年来, 高分辨质谱技术的快速发展为在分子水平识别复杂有机物提供了有效手段[82, 83]。 超高分辨率质谱(Ultra-High Resolution Mass Spectrometer, UHRMS) 结合软电离源可以对BrC的分子组成进行全面识别, 将其与高效液相色谱(High Performance Liquid Chromatograph, HPLC) 和二极管阵列检测器(Diode Array Detector, DAD) 联用还可以对BrC中的关键吸光组分及其吸收光谱进行识别和测量[84,85,86]。

大气BrC的吸光可以由吸光性较强的少数发色团主导: Desyaterik等[87]在受生物质燃烧影响的云水中检测出16种主要吸光物种, 对300~400 nm吸光的贡献为一半左右。 Lin等[85]在受生物质燃烧影响的大气颗粒态BrC中识别出28个吸光组分的分子式, 这些组分对>400 nm波长范围BrC吸光的贡献为50%~80%。 甲苯/NOx氧化生成BrC中的15个主要发色团对300~500 nm波长BrC吸光的贡献达40%~60%[21]。 在甲基乙二醛和硫酸铵反应生成的BrC中识别出的30种主要吸光组分, 对BrC在300~500 nm波长吸光的贡献高于70%[88]。

含氮有机物是BrC中主要的吸光物种, 杂原子的存在使电子可以发生n→π*跃迁, 电子跃迁所需能量较低, 因而在近紫外-可见波段表现出吸光性。 Qin等[89]运用AE和气溶胶质谱对广州冬季颗粒物的吸光和化学组成进行同步测量, 发现BrC吸光与AMS测得的含氮碎片浓度存在正相关关系, 表明含氮有机物对BrC吸光的贡献。 目前识别到的吸光性含氮组分主要包括硝基芳香烃和含氮杂环有机物[2, 90]。 本论文将目前已识别到的BrC中的含氮物种总结在表1中: 表1中主要依据不同物种的来源和分子中的碳数进行分类和排序, 包括生物质燃烧一次排放及芳香烃氧化、甲基乙二醛/硫酸铵液相反应二次生成的吸光物种; 相关二次生成机制将在第5部分介绍。

硝基芳香烃是生物质燃烧排放或其影响下的环境大气BrC中的关键吸光物种, 主要包括硝基苯酚(C6H5NO3)、硝基邻苯二酚(C6H5NO4)、甲基硝基苯酚(C7H7NO3)、甲基硝基邻苯二酚(C7H7NO4)、硝基二甲氧基苯酚(C8H9NO5)等[84, 85, 87, 90](表1)。 硝基芳香烃类物种对生物质燃烧排放BrC吸光的贡献在50%以上[85, 87]。 除生物质燃烧排放外, 硝基芳香烃类BrC还可以在大气中二次生成。 Lin 等[21]发现甲苯在NOx存在条件下可以氧化生成BrC, 主要发色团为硝基芳香烃类物质, 如硝基苯酚(C6H5NO3)、二硝基苯酚(C6H4N2O5)、硝基邻苯二酚(C6H5NO4)、甲基硝基邻苯二酚(C7H7NO4)、二硝基邻苯二酚(C6H4N2O6)和甲基二硝基邻苯二酚(C7H6N2O6)等[21]; 以硝基芳香烃为主的产物对BrC在300~500 nm波长吸光的贡献为40%~60%。

除硝基芳香烃等氧化性含氮组分外, 表1中还有大量O/N<2的还原性或低氧化态含氮组分, 这些组分中通常存在氮杂环等含氮基团, 是另一类重要的BrC吸光物种。 实验室模拟研究表明, 甲基乙二醛与硫酸铵液相反应生成BrC中的主要发色团为还原性氮杂环物种, 如C6H8N2、C6H8ON2和C6H7O2N等[88]。 乙二醛或甲基乙二醛与有机胺也可以发生类似反应生成大量BrC, 其吸光性质与一系列含氮杂环物质的生成有关[93]。 生物质燃烧也会排放大量的还原性含氮杂环物种, 2 N杂环同系物(如咪唑、氮杂吲哚同系物)是生物质燃烧排放水溶性有机物中强度最高的物种[50, 94, 95], 但目前对生物质燃烧排放含氮杂环类物质吸光贡献的研究还相对有限。

目前识别到的吸光性含氮组分多为极性物种, Lin等[86]运用HPLC-DAD-UHRMS结合大气压光电离源(Atmospheric Pressure Photo Ionization, APPI) 和电喷雾离子源(Electrospray Ionization, ESI), 对生物质燃烧排放非极性和极性BrC的分子组成和吸光进行了全面分析。 研究发现40%以上的BrC吸光来源于非极性到中等极性组分(如多环芳烃及其派生物), 这些组分主要在APPI离子源中被检测到; 而极性BrC组分(如硝基芳香烃、芳香酸和苯酚)主要在ESI离子源中被检测到, 水溶性极性组分对BrC吸光的贡献<30%。 因此, 未来研究需结合多种分析方法, 加强对BrC中非极性到中等极性发色团的识别和研究[86]。

4 棕色碳的一次来源

4.1 来源解析

生物质、化石燃料等不完全燃烧和二次生成是环境大气颗粒物中棕色碳的主要来源。 基于正矩阵因子分解法(Positive Matrix Factorization, PMF)、多元线性回归、碳同位素分析等方法可以对BrC的来源进行解析。 目前, 直接对BrC吸光性进行来源解析的研究较少。 Hecobian等[43]基于PMF对美国亚特兰大地区BrC的来源进行解析, 发现生物质燃烧对BrC在365 nm吸光系数的贡献为50%, 机动车排放贡献占10%, 20%~30%与二次生成有关, 液相反应二次生成可能是夏季水溶性BrC的重要来源。 Park等[79]基于多元线性回归分析发现, 二次生成、生物质燃烧和机动车排放对韩国城市地区水溶性BrC在365 nm吸光系数的贡献分别为60%、26%和14%。

对BrC来源解析的研究多为对其主要组分WSOC或HULIS-C进行的来源分析。 基于碳同位素和多元线性回归对广州地区BrC的研究表明, 非化石源对水溶性BrC的贡献高于对非水溶性BrC的贡献[73]; 生物质燃烧等非化石源对冬季水溶性BrC组分HULIS-C和WSOC的贡献为67%, 非化石源和化石源对水溶性BrC在365 nm波长吸光的贡献分别为80%和10%[96]。 生物质燃烧和二次生成是广州城市地区HULIS最主要的来源[56]。 Du等[97]对北京地区的WSOC进行源解析发现, 54%左右的WSOC来源于二次生成, 生物质燃烧对WSOC的贡献为40%, 其他一次排放源仅贡献6%。 HULIS-C是WSOC的主要吸光组分, 对WSOC在365 nm波长吸光的贡献约为80%[46]。 基于碳同位素分析发现, 非化石源对HULIS-C组分的贡献低于对WSOC-h组分的贡献[46]。 Ma等[98]对北京地区HULIS来源进行解析, 发现生物质燃烧和二次生成对HULIS的贡献高于60%, 并首次报道了HULIS的垃圾焚烧源, 其他来源包括煤燃烧和机动车排放。 非供暖季节, 二次生成是HULIS最主要的来源(>50%), 生物质燃烧贡献21%; 供暖季节生物质燃烧的贡献接近40%, 加上其他燃烧源(机动车、燃煤、垃圾焚烧) 的贡献超过70%, 二次生成的贡献约为19%[98]。 Li等[99]基于区域多尺度空气质量模型(Community Multiscale Air Quality, CMAQ) 模拟和观测研究表明, 生物质燃烧、煤燃烧和二次生成对北京大气HULIS的贡献分别为47%、15%和39%, 机动车、工业排放等对HULIS一次来源的贡献很低。 生物质燃烧和二次生成也是上海城市地区HULIS-C最主要的来源[76]。 在兰州城市地区冬季HULIS与Cl-也存在很好的相关关系, 在高Cl-、低K+条件下观测到HULIS浓度的显著升高, 研究者认为除生物质燃烧和二次生成外, 煤燃烧也可能是该地区HULIS的重要来源[74]。

由于BrC吸光对波长的强依赖性, 以特定波长下BrC的吸光或水溶性组分HULIS-C或WSOC的浓度对其来源进行分析存在一定的不确定性。 最近的研究表明, 各来源BrC的吸光贡献在不同波长下存在差异: 生物质燃烧排放有机气溶胶在短波段吸光贡献较大, 随波长增加逐渐降低; 而二次生成的低挥发性氧化性有机气溶胶的贡献随波长增加逐渐增加[89]。 Moschos 等[100]尝试将在线UV-vis和AMS的测量结果相结合进行解析, 首次在实际大气中解析出了新鲜、老化的生物质燃烧有机气溶胶和生物源二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol, SOA) 在不同波长的质量吸收系数。

由以上源解析结果可以看出, 不同地区和季节BrC的来源存在差异, 但生物质燃烧和二次生成均为最主要来源。 本论文关注BrC的二次生成途径, 将在第5部分进行重点综述; 生物质燃烧等一次来源仅在4.2部分进行简要概述。

4.2 生物质燃烧排放BrC

生物质燃烧等低温、不完全燃烧过程会排放高浓度的BrC, 不完全燃烧条件下其排放可与黑碳相当[1, 101, 102]; 而机动车排放等高温燃烧过程的排放则以黑碳为主, BrC的排放较少[102]。 生物质燃烧影响下, 大气颗粒物在400 nm波长的吸光增加2个数量级[17], 生物质燃烧烟羽的传输对1~12 km对流层大气内的BrC有重要影响[18, 19]。 Laskin等[2]对生物质和化石燃料燃烧排放BrC的光学性质进行了总结, 本文仅对燃烧排放BrC的组成进行概述。 生物质燃烧排放HULIS-C占WSOC的36%~66%[103, 104], HULIS是影响生物质燃烧排放WSOC吸光的主要组分, 其他组分对WSOC吸光贡献较小[103]。 生物质燃烧排放HULIS比煤燃烧排放HULIS在365 nm波长具有更高的质量吸收系数[104]。 不同生物质种类、含水量和燃烧条件下, 生物质燃烧排放BrC的水平和吸光特性存在差异[41, 44, 103, 105~108]。 与低含水量秸秆燃烧相比, 高含水量秸秆燃烧排放HULIS的吸光具有更强的波长依赖性, 在365 nm波长的质量吸收系数较低[107]。 Zheng等[47]对不同种类生物质燃烧排放HULIS的水平进行了总结。 生物质燃烧一次排放或二次生成BrC在大气中的老化过程将在第5部分进行介绍。

5 棕色碳的二次生成机制

除生物质、化石燃料等不完全燃烧一次排放外, 大气中的气相、液相氧化过程可以二次生成BrC。 为了更清晰地表述BrC的二次生成途径, 本研究依据生成途径和反应产物对其二次生成机制进行总结, 主要包括:芳香烃前体物氧化生成硝基芳香烃类BrC、羰基化合物与铵(或胺)反应生成含氮杂环类BrC。

5.1 人为源芳香烃氧化生成BrC

人为源芳香族VOCs前体物在NOx存在条件下可以氧化生成BrC, 生物源VOCs氧化生成SOA的吸光性通常较弱或不具有吸光性[109]。 实验室模拟研究表明, 甲苯、三甲基苯等人为源VOCs氧化生成SOA的吸光性显著高于异戊二烯、α-蒎烯等生物源VOCs的氧化产物[20]。 甲苯在NOx存在条件下, 尤其是高NOx条件下, 可以氧化生成强吸光的BrC[21]。 Cheng等[110]认为北京冬季的高人为源VOCs可能是造成冬季WSOC的质量吸收系数(365 nm) 显著高于夏季的原因。 苯、甲苯等人为源VOCs在NOx存在条件下氧化生成BrC主要与硝基芳香烃类含氮有机物的生成有关(表1)[21, 92]。 图3总结了主要人为源VOCs前体物苯、甲苯氧化生成硝基芳香烃的反应途径[111]。

在NOx存在条件下, 苯、甲苯、苯酚等芳香烃可以被OH或NO3自由基气相氧化生成硝基苯酚或硝基邻苯二酚[111, 115~118]。 硝基邻苯二酚是苯/NOx氧化生成硝基芳香烃的主要组分[92]。 邻苯二酚可以被OH或NO3自由基氧化生成β-羟基苯氧基或o-半醌, 进一步与NO2反应生成硝基邻苯二酚。 生物质燃烧热解过程排放的VOCs(如甲酚、邻苯二酚、甲基邻苯二酚等)可以氧化生成硝基芳香烃[119,120,121]。 愈创木酚在NO2存在的条件下可以被OH自由基氧化生成硝基邻苯二酚[122]。 甲酚或邻苯二酚在NOx存在下可以氧化生成甲基硝基邻苯二酚[117, 119]。 苯、甲苯等人为源VOCs前体物的气相氧化是一些地区硝基芳香烃类物质的主要生成途径[111, 115~117, 123]。

与气相反应相比, 对硝基芳香烃液相生成途径的研究还相对有限。 亚硝酸存在条件下, 苯的羟基化和硝化反应或苯酚在光照条件下的硝化反应可以生成硝基苯酚[113, 114]。 液相氧化反应是夜间甲基硝基邻苯二酚的重要生成途径, 特别是在重污染的高NOx和酸性颗粒物环境条件下[24]。 甲基硝基苯酚的液相生成途径包括亲电取代、氧化和共轭加成反应[24, 25]。 Wang等[111]基于对北京地区的外场观测研究表明, 在夏季高相对湿度条件下, 液相反应是硝基芳香烃二次生成的重要途径; 液相生成主导的甲基硝基邻苯二酚与气相生成主导的硝基苯酚的浓度之比, 可以表征液相反应和气相反应途径对硝基芳香烃生成的相对贡献的变化。

芳香烃氧化二次生成BrC的吸光性受NOx浓度和VOCs前体物的影响。 高NOx条件下VOCs氧化生成的SOA往往具有更高的吸光性, 人为源芳香族前体物在高NOx条件下氧化生成SOA的吸光比低NOx条件下生成SOA的吸光性显著升高[20, 21, 124]。 甲苯在高NOx条件下生成BrC的吸光性与HULIS替代物富里酸的吸光性相当[20, 21]。 生物源前体物α-蒎烯在高NOx条件下氧化生成的SOA也有一定程度的吸光[20]。 甲苯氧化生成BrC的吸光性强于三甲基苯的氧化产物[20]。 当人为源VOCs中混入生物源VOCs(如异戊二烯) 时, 由于异戊二烯生成非吸光产物的影响, SOA产物整体的吸光性会降低[20]。

5.2 羰基化合物与铵/胺反应生成BrC

羰基化合物与铵/胺的反应是BrC另一个重要的二次生成途径, 主要为液相反应过程, 该反应过程中BrC的生成可能与HULIS或聚合物的生成有关[22, 93, 125~127]。 Lin等[88]运用HPLC-DAD-HRMS对甲基乙二醛和硫酸铵反应生成BrC的分子组成和吸光进行分析, 发现还原性氮杂环物种是BrC在300~500 nm吸光的主要贡献者。 乙二醛或甲基乙二醛与有机胺(如甲胺、二甲胺等)液相反应也可以生成BrC, 与一系列含氮杂环物质的生成有关[93]。

图4总结了咪唑等含氮杂环物种的主要生成途径[128,129,130]。 咪唑是最简单、被研究最多的含氮杂环化合物, 是羰基化合物与铵盐或伯胺(如甲胺、氨基酸)反应的重要产物[129, 131, 132]。 Kampf 等[128]在乙二醛和硫酸铵的反应体系中检测到产物咪唑(C3H4N2)和联咪唑(C6H6N6), 这些产物可以通过乙二醛与铵的脱水缩合及亚胺的环化反应过程生成。 Lee 等[131]也发现乙二醛可以与铵盐快速反应生成咪唑, 硫酸盐的存在可以促进反应进行, 使反应在秒量级的时间内发生。 氮杂环物种的生成过程为: 羰基化合物与铵/胺发生脱水缩合反应生成亚胺; 多羰基化合物生成亚胺产物中的亚氨基团与碳链上的其他羰基通过环化反应生成氮杂环化合物, 亚胺产物也可以与其他羰基化合物通过环化反应生成氮杂环化合物; 这些含氮杂环产物还可以发生歧化反应生成不同的氮杂环物种[82, 130]。 氮杂环化合物之间或氮杂环化合物与羰基化合物之间还可以发生进一步的缩合反应生成更大分子量的氮杂环聚合物[93, 128, 133, 134]。 这些氮杂环化合物或聚合物均是重要的棕色碳吸光组分。

生物源VOCs氧化生成的SOA在近紫外-可见光波段的吸光性通常很低或不具有吸光性, 但当SOA暴露在氨气或含铵盐的气溶胶中老化后可以生成BrC; 人为源VOCs氧化生成SOA本身具有吸光性, 当暴露在氨气或含铵盐的气溶胶中老化后, 吸光会增强[109]。 该反应过程与羰基化合物和铵/胺的反应类似, 也会生成含氮杂环类吸光组分使产物的吸光增强[133, 135, 136], Bones等[135]和Aiona等[136]均提出类似反应途径。 柠檬烯SOA在含铵盐或胺的条件下液相老化后, 会生成吸光性较强的BrC, 当反应体系中存在过量硫酸时, 会抑制吸光组分的生成[135]。 臭氧氧化柠檬烯和α-蒎烯的一级氧化产物与铵盐反应生成的SOA没有明显的吸光性, 臭氧氧化柠檬烯的二级氧化产物可以与铵盐反应生成BrC[133]。 柠檬烯氧化产物4-戊酮醛可以与硫酸铵液相反应生成2-甲基吡咯, 2-甲基吡咯本身不具有吸光性, 但可以进一步与4-戊酮醛或其他柠檬烯SOA组分反应生成吸光物种, 脱水反应在BrC生成中有重要作用[136]。 此外, 吲哚在NOx环境中光氧化生成的BrC主要为含氮杂环物种, 但其生成途径不同于羰基化合物的反应[137]。

羰基化合物与铵盐或有机胺反应生成BrC受反应物和反应条件影响[93, 128, 138]。 羰基化合物与胺/铵反应生成BrC吸光性的顺序为:甲基乙二醛>乙二醛>乙醇醛>羟丙酮[138]。 甲胺或二甲胺与羰基化合物反应生成BrC的吸光性强于三甲胺的反应产物[93]。 相同摩尔数的有机胺与羰基化合物反应比硫酸铵与羰基化合物反应可以更有效地生成BrC; 羰基化合物与硫酸铵/甘氨酸(5∶1)混合溶液反应比与纯硫酸铵或甘氨酸溶液反应生成更多的BrC[138]。 甘氨酸可以有效促进与乙醇醛、乙醛的羟醛缩合反应生成BrC, 甲胺则更有效地与羟丙酮、丙酮醛反应生成BrC[138]。

颗粒物酸度是影响羰基化合物与铵/胺反应的重要因素。 酸性条件对羰基化合物的非均相反应有一定的催化作用[139], 但当酸性过强时可能对反应有抑制作用[128, 140]。 乙二醛与硫酸铵或胺的反应速率受pH影响, 当颗粒物酸性过强(pH<2)时, 反应速率很低[140]; 乙二醛和氨基酸反应生成咪唑的过程会生成副产物甲酸, 随着反应进行, 体系的pH会逐渐降低, 使反应速率变慢[128]。 因此, 在弱酸性或中性颗粒物中乙二醛与铵/胺反应对BrC二次生成的贡献可能更为重要。 甲基乙二醛与胺的反应过程受pH影响则较小[140]。 此外, 环境温度也会影响反应进行, 乙醛与胺的反应比乙醛与硫酸铵的反应受温度的影响更小[140]。

5.3 BrC在大气中的老化

颗粒物中的棕色碳在大气传输过程中发生老化, 可能导致吸光的增强或降低, 吸光降低的过程又称为“光漂白”[26]。 棕色碳在大气中的吸光增强或“漂白”过程可以在很短时间内快速发生, 对BrC辐射强迫进行估算时, 若不考虑BrC在大气中的动态演变过程, 可能会造成较大偏差[26]。 Wang等[8]结合观测和模型模拟BrC的吸光, 发现对生物质燃烧排放BrC进行模拟时需要考虑其在大气中的“漂白”或“降解”过程, 不考虑“光漂白”过程, 对有机物的吸光可能高估2倍以上。

生物质燃烧排放BrC非常不稳定, 在烟羽传输过程中老化, 发色团会发生改变。 Lack等[35]发现生物质燃烧排放BrC在404 nm的吸光强度和质量吸收系数与AMS的离子碎片f60/f44比值存在正相关关系, f60和f44通常用以指征生物质燃烧一次排放和有机气溶胶的老化程度, 这在一定程度上说明随生物质燃烧排放有机物老化程度的升高, 其吸光逐渐降低。 追踪生物质燃烧排放BrC在实际大气中的演变过程发现, 烟羽传输过程中BrC吸光会迅速衰减, 其在365 nm吸光的半衰期为9~15 h, 老化1 d左右的时间后吸光会降到较低水平[27]。 在没有光照条件下, 生物质燃烧排放水溶性BrC在液相体系中也会被OH自由基氧化, 发色团发生降解, BrC的吸收和荧光强度均明显降低[141]。 Wong等[28]则发现, 生物质燃烧排放BrC在光照初期吸光会增强, 继续光照后发生“光漂白”; 光照初期, 大分子量比小分子量BrC的吸光增强更为显著, 不同分子量BrC的“光漂白”过程没有明显差异[28]。 Zhao等[26]以硝基芳香烃替代生物质燃烧排放BrC也发现类似现象, 在老化初期, BrC在可见光波段的吸光增强, 但继续暴露在OH中氧化会发生快速的“光漂白”。 研究者认为这是由于老化初期, 光照条件下会生成其他吸光组分, 新生成吸光组分的吸光增强高于硝基芳香烃“光漂白”造成的吸光降低; 但在进一步老化过程中, 硝基芳香烃和新生成的吸光物质均会发生快速“光漂白”使BrC总吸光降低, 这一过程可以在小时或更短时间内发生[26]。

羰基化合物液相反应或芳香烃氧化二次生成的BrC在大气中老化后也会发生“光漂白”。 在直接光照条件下或被OH自由基氧化后, 乙二醛或甲基乙二醛与硫酸铵反应生成的BrC均发生快速“光漂白”现象, 吸光显著降低, 在大气中这一过程的半衰期为几分钟到几小时[26, 28]。 柠檬烯/O3/NH3生成BrC的“光漂白”速度更快, 半衰期短于0.5 h[142]。 萘在高NOx条件下氧化生成的BrC在液相体系(如云水、雾水) 中会发生“光漂白”, 近紫外波段(300~400 nm) 吸光的半衰期为15 h左右[142]。 Liu等[20]认为, 二次生成BrC的“光漂白”过程可能与含氮组分在SOA中占比的降低有关。

综上, 大气颗粒物中BrC的二次生成过程比不完全燃烧等一次排放更为复杂, 主要包括人为源芳香族VOCs在NOx条件下的氧化及羰基化合物与铵/胺的液相反应。 前体物、反应条件及其在大气中的老化过程均是影响二次BrC组成和吸光的重要因素。 即使相同组成的BrC在不同环境条件下表现出的吸光性也可能存在差异, 如中性条件下BrC的吸光比酸性条件下的吸光向长波方向移动, 近紫外波段吸收降低, 这主要是由于发色团存在形态的变化导致其吸收光谱有所差异[85, 143]。 颗粒态棕色碳组成和吸光的复杂性及其动态变化是造成模型估算BrC环境效应不确定性的重要因素。

6 结论与展望

大气颗粒物中的棕色碳是在近紫外波段有强吸光性的一类碳质气溶胶。 BrC的化学组成、来源和生成机制极其复杂, 既包括不完全燃烧等一次排放, 也包括在不同环境条件下的气相和液相反应过程二次生成, 在大气传输过程中还会发生动态演变。 目前对BrC的光学性质已经有了较为广泛的研究, 但对BrC的二次生成机制、动态演变或老化过程、化学组成及其与吸光特性间关联的认识还存在局限性, 这也限制了对BrC环境效应的模拟和准确评估。 在未来BrC的研究中, 建议结合外场观测和实验室模拟、运用多种在线测量和离线分析方法, 对不同来源和生成机制BrC的化学组成和吸光特性开展综合分析, 深入理解不同环境大气中BrC的关键生成途径和环境效应, 最终将其应用于气候模型中, 降低对气溶胶辐射强迫估算的不确定性(图5)。

具体研究建议包括:

(1)不同来源和生成途径BrC中关键发色团的识别。 对不同来源和大气环境条件下BrC的关键吸光组分进行识别, 从分子水平构建关键化学组成与BrC吸光特性间的关联, 这也是认清BrC吸光特性的基础和关键。

(2) BrC的二次生成机制及其影响因素。 BrC的二次生成过程复杂, 包括多种气相和液相反应, 其生成受前体物、氧化剂、环境条件等多种因素影响, 造成二次生成BrC组成和吸光的复杂性和不确定性。 有必要基于实验室模拟和外场观测, 综合探究BrC的二次生成途径和主要影响因素。

(3) BrC在大气中的老化和动态演变。 BrC在大气传输过程中会发生快速变化, 基于实验室模拟或动态追踪BrC在大气中的演变过程, 揭示老化过程BrC化学组成和吸光的变化, 对准确评价BrC的环境效应至关重要。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
[1]

Andreae M O, Gelencsér A. Atmos. Chem. Phys., 2006,6:3131.

[2]

Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Chem. Rev., 2015,115:4335.

[3]

Moise T, Flores J M, Rudich Y. Chem. Rev., 2015,115:4400.

[4]

Poschl U. Anal. Bioanal. Chem., 2003,375:30.

[5]

Alexander D T, Crozier P A, Anderson J R. Science, 2008,321:833.

[6]

Jo D S, Park R J, Lee S, Kim S W, Zhang X. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:3413.

[7]

Feng Y, Ramanathan V, Kotamarthi V R. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:8607.

[8]

Wang X, Heald C L, Liu J, Weber R J, Campuzano-Jost P, Jimenez J L, Schwarz J P, Perring A E. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:635.

[9]

Zhang Y, Forrister H, Liu J, Dibb J, Anderson B, Schwarz J P, Perring A E, Jimenez J L, Campuzano-Jost P, Wang Y, Nenes A, Weber R J. Nature Geosci., 2017,10:486.

[10]

Liu J, Scheuer E, Dibb J, Ziemba L D, Thornhill K L, Anderson B E, Wisthaler A, Mikoviny T, Devi J J, Bergin M, Weber R J. Geophys. Res. Lett., 2014,41:2191.

[11]

Park R J, Kim M J, Jeong J I, Youn D, Kim S. Atmos. Environ., 2010,44:1414.

[12]

Gustafsson O, Krusa M, Zencak Z, Sheesley R J, Granat L, Engstrom E, Praveen P S, Rao P S, Leck C, Rodhe H. Science, 2009,323:495.

[13]

Menon S, Hansen J, Nazarenko L, Luo Y. Science, 2002,297:2250.

[14]

Ramanathan V, Crutzen P J, Kiehl J T, Rosenfeld D. Science, 2001,294:2119.

[15]

Ramanathan V, Ramana M V, Roberts G, Kim D, Corrigan C, Chung C, Winker D. Nature, 2007,448:575.

[16]

Ramanathan V, Chung C, Kim D, Bettge T, Buja L, Kiehl J T, Washington W M, Fu Q, Sikka D R, Wild M. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A., 2005,102:5326.

[17]

Bluvshtein N, Lin P, Flores J M, Segev L, Mazar Y, Tas E, Snider G, Weagle C, Brown S S, Laskin A, Rudich Y. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2017,122:5441.
[18]

Liu J, Scheuer E, Dibb J, Diskin G S, Ziemba L D, Thornhill K L, Anderson B E, Wisthaler A, Mikoviny T, Devi J J, Bergin M, Perring A E, Markovic M Z, Schwarz J P, Campuzano-Jost P, Day D A, Jimenez J L, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2015,15:7841.

[19]

Washenfelder R A, Attwood A R, Brock C A, Guo H, Xu L, Weber R J, Ng N L, Allen H M, Ayres B R, Baumann K, Cohen R C, Draper D C, Duffey K C, Edgerton E, Fry J L, Hu W W, Jimenez J L, Palm B B, Romer P, Stone E A, Wooldridge P J, Brown S S. Geophys. Res. Lett., 2015,42:653.

[20]

Liu J, Lin P, Laskin A, Laskin J, Kathmann S M, Wise M, Caylor R, Imholt F, Selimovic V, Shilling J E. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:12815.

[21]

Lin P, Liu J, Shilling J E, Kathmann S M, Laskin J, Laskin A. Phys. Chem. Chem. Phys., 2015,17:23312.

[22]

Gelencsér A, Hoffer A, Kiss G, Tombácz E, Kurdi R, Bencze L. J. Atmos. Chem., 2003,45:25.

[23]

Graber E R, Rudich Y. Atmos. Chem. Phys., 2006,6:729.

[24]

Vidovic K, Lasic Jurkovic D, Sala M, Kroflic A, Grgic I. Environ. Sci. Technol., 2018,52:9722.

[25]

Frka S, Sala M, Kroflic A, Hus M, Cusak A, Grgic I. Environ. Sci. Technol., 2016,50:5526.

[26]

Zhao R, Lee A K Y, Huang L, Li X, Yang F, Abbatt J P D. Atmos. Chem. Phys., 2015,15:6087.

[27]

Forrister H, Liu J, Scheuer E, Dibb J, Ziemba L, Thornhill K L, Anderson B, Diskin G, Perring A E, Schwarz J P, Campuzano-Jost P, Day D A, Palm B B, Jimenez J L, Nenes A, Weber R J. Geophys. Res. Lett., 2015,42:4623.

[28]

Wong J P S, Nenes A, Weber R J. Environ. Sci. Technol., 2017,51:8414.

[29]

Sengupta D, Samburova V, Bhattarai C, Kirillova E, Mazzoleni L, Iaukea-Lum M, Watts A, Moosmüller H, Khlystov A. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:10849.

[30]

Wu G M, Cong Z Y, Kang S C, Kawamura K, Fu P Q, Zhang Y L, Wan X, Gao S P, Liu B. Adv. Climate Change Res., 2016,7:82.

[31]

Yan J, Wang X, Gong P, Wang C, Cong Z. Sci. Total Environ., 2018,634:1475.

[32]

Hansen A D A, Rosen H, Novakov T. Sci. Total Environ., 1984,36:191.

[33]

Liu S, Aiken A C, Gorkowski K, Dubey M K, Cappa C D, Williams L R, Herndon S C, Massoli P, Fortner E C, Chhabra P S, Brooks W A, Onasch T B, Jayne J T, Worsnop D R, China S, Sharma N, Mazzoleni C, Xu L, Ng N L, Liu D, Allan J D, Lee J D, Fleming Z L, Mohr C, Zotter P, Szidat S, Prevot A S H. Nat. Commun., 2015,6:8435.

[34]

Lack D A, Langridge J M, Bahreini R, Cappa C D, Middlebrook A M, Schwarz J P. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A., 2012,109:14802.

[35]

Lack D A, Bahreini R, Langridge J M, Gilman J B, Middlebrook A M. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:2415.

[36]

Saleh R, Hennigan C J, McMeeking G R, Chuang W K, Robinson E S, Coe H, Donahue N M, Robinson A L. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:7683.

[37]

Lack D A, Langridge J M. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:10535.

[38]

Yang M, Howell S G, Zhuang J, Huebert B J. Atmos. Chem. Phys., 2009,9:2035.

[39]

Varga B, Kiss G, Ganszky I, Gelencser A, Krivacsy Z. Talanta, 2001,55:561.

[40]

Lin P, Huang X F, He L Y, Yu J Z. J. Aerosol Sci., 2010,41:74.

[41]

Liu J, Bergin M, Guo H, King L, Kotra N, Edgerton E, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:12389.

[42]

Weber R J, Orsini D, Daun Y, Lee Y N, Klotz P J, Brechtel F. Aerosol Sci. Tech., 2001,35:718.

[43]

Hecobian A, Zhang X, Zheng M, Frank N, Edgerton E S, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:5965.

[44]

Zhang X, Lin Y H, Surratt J D, Weber R J. Environ. Sci. Technol., 2013,47:3685.

[45]

Hoffer A, Gelencsér A, Guyon P, Kiss G, Schmid O, Frank G P, Artaxo P, Andreae M O. Atmos. Chem. Phys., 2006,6:3563.

[46]

Mo Y, Li J, Jiang B, Su T, Geng X, Liu J, Jiang H, Shen C, Ding P, Zhong G, Cheng Z, Liao Y, Tian C, Chen Y, Zhang G. Environ. Pollut., 2018,239:322.

[47]

Zheng G, He K, Duan F, Cheng Y, Ma Y. Environ. Pollut., 2013,181:301.

[48]

Nguyen Q T, Kristensen T B, Hansen A M K, Skov H, Bossi R, Massling A, Sørensen L L, Bilde M, Glasius M, Nøjgaard J K. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2014,119:5011.
[49]

Kumar V, Goel A, Rajput P. Atmos. Environ., 2017,164:468.

[50]

Wang Y, Hu M, Lin P, Guo Q, Wu Z, Li M, Zeng L, Song Y, Zeng L, Wu Y, Guo S, Huang X, He L. Environ. Sci. Technol., 2017,51:5951.

[51]

Feczko T, Puxbaum H, Kasper-Giebl A, Handler M, Limbeck A, Gelencser A, Pio C, Preunkert S, Legrand M. J. Geophys. Res.-Atmos., 2007, 112: D23S10.
[52]

Baduel C, Voisin D, Jaffrezo J L. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:4085.

[53]

Chen Q, Ikemori F, Higo H, Asakawa D, Mochida M. Environ. Sci. Technol., 2016,50:1721.

[54]

El Haddad I, Marchand N, Temime-Roussel B, Wortham H, Piot C, Besombes J L, Baduel C, Voisin D, Armengaud A, Jaffrezo J L. Atmos. Chem. Phys., 2011,11:2059.

[55]

Emmenegger C, Reinhardt A, Hueglin C, Zenobi R, Kalberer M. Environ. Sci. Technol., 2007,41:2473.

[56]

Fan X, Song J, Peng P a. Atmos. Res., 2016,172/173:8.

[57]

Kiss G, Varga B, Galambos I, Ganszky I. J. Geophys. Res.-Atmos., 2002,107:8339.
[58]

Krivácsy Z, Gelencsér A, Kiss G, Mészáros E, Molnár Á, Hoffer A, Mészáros T, Sárvári Z, Temesi D, Varga B, Baltensperger U, Nyeki S, Weingartner E. J. Atmos. Chem., 2001,39:235.

[59]

Krivacsy Z, Kiss G, Ceburnis D, Jennings G, Maenhaut W, Salma I, Shooter D. Atmos. Res., 2008,87:1.
[60]

Kuang B Y, Lin P, Huang X H H, Yu J Z. Atmos. Chem. Phys., 2015,15:1995.

[61]

Limbeck A, Handler M, Neuberger B, Klatzer B, Puxbaum H. Anal. Chem., 2005,77:7288.

[62]

Lin P, Engling G, Yu J Z. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:6487.

[63]

Park S S, Son S C. Atmos. Res., 2017,185:73.

[64]

Park S, Son S C, Lee S. Atmos. Res., 2018,213:370.

[65]

Qiao T, Zhao M, Xiu G, Yu J. Atmos. Environ., 2015,123:306.

[66]

Salma I, Ocskay R, Chi X, Maenhaut W. Atmos. Environ., 2007,41:4106.

[67]

Salma I, Ocskay R, Láng G G. Atmos. Chem. Phys., 2008,8:2243.

[68]

Salma I, Mészáros T, Maenhaut W, Vass E, Majer Z. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:1315.

[69]

Samburova V, Szidat S, Hueglin C, Fisseha R, Baltensperger U, Zenobi R, Kalberer M. J. Geophys. Res. -Atmos., 2005,110:D23310.

[70]

Samburova V, Zenobi R, Kalberer M. Atmos. Chem. Phys., 2005,5:2163.

[71]

Samburova V, Didenko T, Kunenkov E, Emmenegger C, Zenobi R, Kalberer M. Atmos. Environ., 2007,41:4703.

[72]

Song J, He L, Peng P a, Zhao J, Ma S. Aerosol Sci. Tech., 2012,46:533.

[73]

Song J, Zhu M, Wei S, Peng P a, Ren M. Atmospheric Pollution Research, 2019,10:313.

[74]

Tan J, Xiang P, Zhou X, Duan J, Ma Y, He K, Cheng Y, Yu J, Querol X. Sci. Total Environ., 2016,573:1481.

[75]

Wu G, Wan X, Gao S, Fu P, Yin Y, Li G, Zhang G, Kang S, Ram K, Cong Z. Environ. Sci. Technol., 2018,52:7203.

[76]

Zhao M, Qiao T, Li Y, Tang X, Xiu G, Yu J Z. Sci. Total Environ., 2016,571:18.

[77]

Cheng Y, He K B, Engling G, Weber R, Liu J M, Du Z Y, Dong S P. Sci. Total Environ., 2017,599/600:1047.

[78]

Cheng Y, He K B, Du Z Y, Engling G, Liu J M, Ma Y L, Zheng M, Weber R J. Atmos. Environ., 2016,127:355.

[79]

Park S, Yu G H, Lee S. Atmos. Res., 2018,203:16.

[80]

Zhu C S, Cao J J, Huang R J, Shen Z X, Wang Q Y, Zhang N N. Sci. Total Environ., 2018,625:246.

[81]

Noziere B, Kalberer M, Claeys M, Allan J, D’Anna B, Decesari S, Finessi E, Glasius M, Grgic I, Hamilton J F, Hoffmann T, Iinuma Y, Jaoui M, Kahnt A, Kampf C J, Kourtchev I, Maenhaut W, Marsden N, Saarikoski S, Schnelle-Kreis J, Surratt J D, Szidat S, Szmigielski R, Wisthaler A. Chem. Rev., 2015,115:3919.

[82]

Laskin J, Laskin A, Roach P J, Slysz G W, Anderson G A, Nizkorodov S A, Bones D L, Nguyen L Q. Anal. Chem., 2010,82:2048.

[83]

Nizkorodov S A, Laskin J, Laskin A. Phys. Chem. Chem. Phys., 2011,13:3612.

[84]

Lin P, Aiona P K, Li Y, Shiraiwa M, Laskin J, Nizkorodov S A, Laskin A. Environ. Sci. Technol., 2016,50:11815.

[85]

Lin P, Bluvshtein N, Rudich Y, Nizkorodov S A, Laskin J, Laskin A. Environ. Sci. Technol., 2017,51:11561.

[86]

Lin P, Fleming L T, Nizkorodov S A, Laskin J, Laskin A. Anal. Chem., 2018,90:12493.

[87]

Desyaterik Y, Sun Y, Shen X, Lee T, Wang X, Wang T, Collett J L. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2013,118:7389.
[88]

Lin P, Laskin J, Nizkorodov S A, Laskin A. Environ. Sci. Technol., 2015,49:14257.

[89]

Qin Y M, Tan H B, Li Y J, Li Z J, Schurman M I, Liu L, Wu C, Chan C K. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:16409.

[90]

Mohr C, Lopez-Hilfiker F D, Zotter P, Prevot A S, Xu L, Ng N L, Herndon S C, Williams L R, Franklin J P, Zahniser M S, Worsnop D R, Knighton W B, Aiken A C, Gorkowski K J, Dubey M K, Allan J D, Thornton J A. Environ. Sci. Technol., 2013,47:6316.
[91]

Budisulistiorini S H, Riva M, Williams M, Chen J, Itoh M, Surratt J D, Kuwata M. Environ. Sci. Technol., 2017,51:4415.

[92]

Xie M, Chen X, Hays M D, Lewandowski M, Offenberg J, Kleindienst T E, Holder A L. Environ. Sci. Technol., 2017,51:11607.

[93]

Marrero-Ortiz W, Hu M, Du Z, Ji Y, Wang Y, Guo S, Lin Y, Gomez-Hermandez M, Peng J, Li Y, Secrest J, Levy Zamora M, Wang Y, An T, Zhang R. Environ. Sci. Technol., 2018,53:117.

[94]

Lin P, Rincon A G, Kalberer M, Yu J Z. Environ. Sci. Technol., 2012,46:7454.

[95]

Laskin A, Smith J S, Laskin J. Environ. Sci. Technol., 2009,43:3764.

[96]

Liu J, Mo Y, Ding P, Li J, Shen C, Zhang G. Sci. Total Environ., 2018,633:1571.

[97]

Du Z, He K, Cheng Y, Duan F, Ma Y, Liu J, Zhang X, Zheng M, Weber R. Atmos. Environ., 2014,92:514.

[98]

Ma Y, Cheng Y, Qiu X, Cao G, Fang Y, Wang J, Zhu T, Yu J, Hu D. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:5607.

[99]

Li X, Han J, Hopke P K, Hu J, Shu Q, Chang Q, Ying Q. Atmos. Chem. Phys., 2019,19:2327.

[100]

Moschos V, Kumar N K, Daellenbach K R, Baltensperger U, Prévôt A S H, El Haddad I. Environ. Sci. Tech. Let., 2018,5:302.
[101]

Aurell J, Gullett B K. Environ. Sci. Technol., 2013,47:8443.
[102]

Kirchstetter T W, Novakov T, Hobbs P V. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2004,109:D21208.
[103]

Park S S, Yu J. Atmos. Environ., 2016,136:114.

[104]

Fan X, Wei S, Zhu M, Song J, Peng P a. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:13321.

[105]

Chakrabarty R K, Gyawali M, Yatavelli R L N, Pandey A, Watts A C, Knue J, Chen L W A, Pattison R R, Tsibart A, Samburova V, Moosmüller H. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:3033.

[106]

Wang Y, Hu M, Wang Y, Qin Y, Chen H, Zeng L, Lei J, Huang X, He L, Zhang R, Wu Z. Acta Chim. Sinica, 2016,74:356.

[107]

Huo Y, Li M, Jiang M, Qi W. Atmos. Environ., 2018,191:490.

[108]

Chen Y, Bond T C. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:1773.

[109]

Updyke K M, Nguyen T B, Nizkorodov S A. Atmos. Environ., 2012,63:22.

[110]

Cheng Y, He K B, Zheng M, Duan F K, Du Z Y, Ma Y L, Tan J H, Yang F M, Liu J M, Zhang X L, Weber R J, Bergin M H, Russell A G. Atmos. Chem. Phys., 2011,11:11497.

[111]

Wang Y, Hu M, Wang Y, Zheng J, Shang D, Yang Y, Liu Y, Li X, Tang R, Zhu W, Du Z, Wu Y, Guo S, Wu Z, Lou S, Hallquist M, Yu J Z. Atmos. Chem. Phys., 2019,19:7649.

[112]

Jenkin M E, Saunders S M, Wagner V, Pilling M J. Atmos. Chem. Phys., 2003,3:181.

[113]

Vione D, Maurino V, Minero C, Pelizzetti E. Chemosphere, 2001,45:893.

[114]

Vione D, Maurino V, Minero C, Lucchiari M, Pelizzetti E. Chemosphere, 2004,56:1049.

[115]

Sato K, Hatakeyama S, Imamura T. J. Phys. Chem. A, 2007,111:9796.

[116]

Ji Y, Zhao J, Terazono H, Misawa K, Levitt N P, Li Y, Lin Y, Peng J, Wang Y, Duan L, Pan B, Zhang F, Feng X, An T, Marrero-Ortiz W, Secrest J, Zhang A L, Shibuya K, Molina M J, Zhang R. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S. A., 2017,114:8169.

[117]

Olariu R I, Klotz B, Barnes I, Becker K H, Mocanu R. Atmos. Environ., 2002,36:3685.

[118]

Harrison M A J, Barra S, Borghesi D, Vione D, Arsene C, Iulian Olariu R. Atmos. Environ., 2005,39:231.

[119]

Iinuma Y, Boge O, Grafe R, Herrmann H. Environ. Sci. Technol., 2010,44:8453.

[120]

Claeys M, Vermeylen R, Yasmeen F, Gomez-Gonzalez Y, Chi X G, Maenhaut W, Meszaros T, Salma I. Environ. Chem., 2012,9:273.

[121]

Finewax Z, de Gouw J A, Ziemann P J. Environ. Sci. Technol., 2018,52:1981.

[122]

Lauraguais A, Coeur-Tourneur C, Cassez A, Deboudt K, Fourmentin M, Choël M. Atmos. Environ., 2014,86:155.

[123]

Yuan B, Liggio J, Wentzell J, Li S M, Stark H, Roberts J M, Gilman J, Lerner B, Warneke C, Li R, Leithead A, Osthoff H D, Wild R, Brown S S, de Gouw J A. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:2139.

[124]

Nakayama T, Sato K, Matsumi Y, Imamura T, Yamazaki A, Uchiyama A. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:531.

[125]

Trainic M, Riziq A A, Lavi A, Rudich Y. J. Phys. Chem. A, 2012,116:5948.

[126]

De Haan D O, Corrigan A L, Smith K W, Stroik D R, Turley J J, Lee F E, Tolbert M A, Jimenez J L, Cordova K E, Ferrell G R. Environ. Sci. Technol., 2009,43:2818.

[127]

Ervens B, Turpin B J, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2011,11:11069.

[128]

Kampf C J, Jakob R, Hoffmann T. Atmos. Chem. Phys., 2012,12:6323.

[129]

Yu G, Bayer A R, Galloway M M, Korshavn K J, Fry C G, Keutsch F N. Environ. Sci. Technol., 2011,45:6336.

[130]

Galloway M M, Chhabra P S, Chan A W H, Surratt J D, Flagan R C, Seinfeld J H, Keutsch F N. Atmos. Chem. Phys., 2009,9:3331.

[131]

Lee A K, Zhao R, Li R, Liggio J, Li S M, Abbatt J P. Environ. Sci. Technol., 2013,47:12819.

[132]

De Haan D O, Hawkins L N, Kononenko J A, Turley J J, Corrigan A L, Tolbert M A, Jimenez J L. Environ. Sci. Technol., 2011,45:984.

[133]

Nguyen T B, Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Faraday Discussions, 2013,165:473.

[134]

De Haan D O, Tolbert M A, Jimenez J L. Geophys. Res. Lett., 2009,36.
[135]

Bones D L, Henricksen D K, Mang S A, Gonsior M, Bateman A P, Nguyen T B, Cooper W J, Nizkorodov S A. J. Geophys. Res., 2010,115.
[136]

Aiona P K, Lee H J, Lin P, Heller F, Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Environ. Sci. Technol., 2017,51:11048.

[137]

Montoya-Aguilera J, Horne J R, Hinks M L, Fleming L T, Perraud V, Lin P, Laskin A, Laskin J, Dabdub D, Nizkorodov S A. Atmos. Chem. Phys., 2017,17:11605.

[138]

Powelson M H, Espelien B M, Hawkins L N, Galloway M M De Haan D O. Environ. Sci. Technol., 2014,48:985.

[139]

Jang M, Czoschke N M, Lee S, Kamens R M. Science, 2002,298:814.

[140]

Sedehi N, Takano H, Blasic V A, Sullivan K A, De Haan D O. Atmos. Environ., 2013,77:656.

[141]

Fan X, Yu X, Wang Y, Xiao X, Li F, Xie Y, Wei S, Song J, Peng P. Atmos. Environ., 2019,205:9.

[142]

Lee H J, Aiona P K, Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Environ. Sci. Technol., 2014,48:10217.

[143]

Phillips S M, Bellcross A D, Smith G D. Environ. Sci. Technol., 2017,51:6782.

[1]
Andreae M O, Gelencsér A. Atmos. Chem. Phys., 2006,6:3131. http://www.atmos-chem-phys.net/6/3131/2006/
[2]
Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Chem. Rev., 2015,115:4335. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/cr5006167
[3]
Moise T, Flores J M, Rudich Y. Chem. Rev., 2015,115:4400. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/cr5005259
[4]
Poschl U. Anal. Bioanal. Chem., 2003,375:30. http://link.springer.com/10.1007/s00216-002-1611-5
[5]
Alexander D T, Crozier P A, Anderson J R. Science, 2008,321:833. https://www.sciencemag.org/lookup/doi/10.1126/science.1155296
[6]
Jo D S, Park R J, Lee S, Kim S W, Zhang X. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:3413. https://www.atmos-chem-phys.net/16/3413/2016/
[7]
Feng Y, Ramanathan V, Kotamarthi V R. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:8607. http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-8607-2013
[8]
Wang X, Heald C L, Liu J, Weber R J, Campuzano-Jost P, Jimenez J L, Schwarz J P, Perring A E. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:635. https://www.atmos-chem-phys.net/18/635/2018/
[9]
Zhang Y, Forrister H, Liu J, Dibb J, Anderson B, Schwarz J P, Perring A E, Jimenez J L, Campuzano-Jost P, Wang Y, Nenes A, Weber R J. Nature Geosci., 2017,10:486. http://www.nature.com/articles/ngeo2960
[10]
Liu J, Scheuer E, Dibb J, Ziemba L D, Thornhill K L, Anderson B E, Wisthaler A, Mikoviny T, Devi J J, Bergin M, Weber R J. Geophys. Res. Lett., 2014,41:2191. http://doi.wiley.com/10.1002/2013GL058976
[11]
Park R J, Kim M J, Jeong J I, Youn D, Kim S. Atmos. Environ., 2010,44:1414. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231010001019
[12]
Gustafsson O, Krusa M, Zencak Z, Sheesley R J, Granat L, Engstrom E, Praveen P S, Rao P S, Leck C, Rodhe H. Science, 2009,323:495. https://www.sciencemag.org/lookup/doi/10.1126/science.1164857
[13]
Menon S, Hansen J, Nazarenko L, Luo Y. Science, 2002,297:2250. https://www.sciencemag.org/lookup/doi/10.1126/science.1075159
[14]
Ramanathan V, Crutzen P J, Kiehl J T, Rosenfeld D. Science, 2001,294:2119. https://www.sciencemag.org/lookup/doi/10.1126/science.1064034
[15]
Ramanathan V, Ramana M V, Roberts G, Kim D, Corrigan C, Chung C, Winker D. Nature, 2007,448:575. https://doi.org/10.1038/nature06019
[16]
Ramanathan V, Chung C, Kim D, Bettge T, Buja L, Kiehl J T, Washington W M, Fu Q, Sikka D R, Wild M. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A., 2005,102:5326. http://www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.0500656102
[17]
Bluvshtein N, Lin P, Flores J M, Segev L, Mazar Y, Tas E, Snider G, Weagle C, Brown S S, Laskin A, Rudich Y. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2017,122:5441.
[18]
Liu J, Scheuer E, Dibb J, Diskin G S, Ziemba L D, Thornhill K L, Anderson B E, Wisthaler A, Mikoviny T, Devi J J, Bergin M, Perring A E, Markovic M Z, Schwarz J P, Campuzano-Jost P, Day D A, Jimenez J L, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2015,15:7841. https://www.atmos-chem-phys.net/15/7841/2015/
[19]
Washenfelder R A, Attwood A R, Brock C A, Guo H, Xu L, Weber R J, Ng N L, Allen H M, Ayres B R, Baumann K, Cohen R C, Draper D C, Duffey K C, Edgerton E, Fry J L, Hu W W, Jimenez J L, Palm B B, Romer P, Stone E A, Wooldridge P J, Brown S S. Geophys. Res. Lett., 2015,42:653. http://doi.wiley.com/10.1002/2014GL062444
[20]
Liu J, Lin P, Laskin A, Laskin J, Kathmann S M, Wise M, Caylor R, Imholt F, Selimovic V, Shilling J E. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:12815. https://www.atmos-chem-phys.net/16/12815/2016/
[21]
Lin P, Liu J, Shilling J E, Kathmann S M, Laskin J, Laskin A. Phys. Chem. Chem. Phys., 2015,17:23312. http://xlink.rsc.org/?DOI=C5CP02563J
[22]
Gelencsér A, Hoffer A, Kiss G, Tombácz E, Kurdi R, Bencze L. J. Atmos. Chem., 2003,45:25. http://www.springerlink.com/content/l461j77052476248/
[23]
Graber E R, Rudich Y. Atmos. Chem. Phys., 2006,6:729. http://www.atmos-chem-phys.net/6/729/2006/
[24]
Vidovic K, Lasic Jurkovic D, Sala M, Kroflic A, Grgic I. Environ. Sci. Technol., 2018,52:9722. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.8b01161
[25]
Frka S, Sala M, Kroflic A, Hus M, Cusak A, Grgic I. Environ. Sci. Technol., 2016,50:5526. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.6b00823
[26]
Zhao R, Lee A K Y, Huang L, Li X, Yang F, Abbatt J P D. Atmos. Chem. Phys., 2015,15:6087. https://www.atmos-chem-phys.net/15/6087/2015/
[27]
Forrister H, Liu J, Scheuer E, Dibb J, Ziemba L, Thornhill K L, Anderson B, Diskin G, Perring A E, Schwarz J P, Campuzano-Jost P, Day D A, Palm B B, Jimenez J L, Nenes A, Weber R J. Geophys. Res. Lett., 2015,42:4623. https://onlinelibrary.wiley.com/toc/19448007/42/11
[28]
Wong J P S, Nenes A, Weber R J. Environ. Sci. Technol., 2017,51:8414. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b01739
[29]
Sengupta D, Samburova V, Bhattarai C, Kirillova E, Mazzoleni L, Iaukea-Lum M, Watts A, Moosmüller H, Khlystov A. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:10849. https://www.atmos-chem-phys.net/18/10849/2018/
[30]
Wu G M, Cong Z Y, Kang S C, Kawamura K, Fu P Q, Zhang Y L, Wan X, Gao S P, Liu B. Adv. Climate Change Res., 2016,7:82. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1674927816300302
[31]
Yan J, Wang X, Gong P, Wang C, Cong Z. Sci. Total Environ., 2018,634:1475. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969718312476
[32]
Hansen A D A, Rosen H, Novakov T. Sci. Total Environ., 1984,36:191. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/0048969784902651
[33]
Liu S, Aiken A C, Gorkowski K, Dubey M K, Cappa C D, Williams L R, Herndon S C, Massoli P, Fortner E C, Chhabra P S, Brooks W A, Onasch T B, Jayne J T, Worsnop D R, China S, Sharma N, Mazzoleni C, Xu L, Ng N L, Liu D, Allan J D, Lee J D, Fleming Z L, Mohr C, Zotter P, Szidat S, Prevot A S H. Nat. Commun., 2015,6:8435. https://doi.org/10.1038/ncomms9435
[34]
Lack D A, Langridge J M, Bahreini R, Cappa C D, Middlebrook A M, Schwarz J P. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A., 2012,109:14802. http://www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.1206575109
[35]
Lack D A, Bahreini R, Langridge J M, Gilman J B, Middlebrook A M. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:2415. http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-2415-2013
[36]
Saleh R, Hennigan C J, McMeeking G R, Chuang W K, Robinson E S, Coe H, Donahue N M, Robinson A L. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:7683. http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-7683-2013
[37]
Lack D A, Langridge J M. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:10535. http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-10535-2013
[38]
Yang M, Howell S G, Zhuang J, Huebert B J. Atmos. Chem. Phys., 2009,9:2035. https://www.atmos-chem-phys.net/9/2035/2009/
[39]
Varga B, Kiss G, Ganszky I, Gelencser A, Krivacsy Z. Talanta, 2001,55:561. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0039914001004465
[40]
Lin P, Huang X F, He L Y, Yu J Z. J. Aerosol Sci., 2010,41:74. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S002185020900161X
[41]
Liu J, Bergin M, Guo H, King L, Kotra N, Edgerton E, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:12389. http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-12389-2013
[42]
Weber R J, Orsini D, Daun Y, Lee Y N, Klotz P J, Brechtel F. Aerosol Sci. Tech., 2001,35:718. http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/02786820152546761
[43]
Hecobian A, Zhang X, Zheng M, Frank N, Edgerton E S, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:5965. https://www.atmos-chem-phys.net/10/5965/2010/
[44]
Zhang X, Lin Y H, Surratt J D, Weber R J. Environ. Sci. Technol., 2013,47:3685. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es305047b
[45]
Hoffer A, Gelencsér A, Guyon P, Kiss G, Schmid O, Frank G P, Artaxo P, Andreae M O. Atmos. Chem. Phys., 2006,6:3563. http://www.atmos-chem-phys.net/6/3563/2006/
[46]
Mo Y, Li J, Jiang B, Su T, Geng X, Liu J, Jiang H, Shen C, Ding P, Zhong G, Cheng Z, Liao Y, Tian C, Chen Y, Zhang G. Environ. Pollut., 2018,239:322. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0269749118300101
[47]
Zheng G, He K, Duan F, Cheng Y, Ma Y. Environ. Pollut., 2013,181:301. http://dx.doi.org/10.1016/j.envpol.2013.05.055
[48]
Nguyen Q T, Kristensen T B, Hansen A M K, Skov H, Bossi R, Massling A, S?rensen L L, Bilde M, Glasius M, N?jgaard J K. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2014,119:5011.
[49]
Kumar V, Goel A, Rajput P. Atmos. Environ., 2017,164:468. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231017303886
[50]
Wang Y, Hu M, Lin P, Guo Q, Wu Z, Li M, Zeng L, Song Y, Zeng L, Wu Y, Guo S, Huang X, He L. Environ. Sci. Technol., 2017,51:5951. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b00248
[51]
Feczko T, Puxbaum H, Kasper-Giebl A, Handler M, Limbeck A, Gelencser A, Pio C, Preunkert S, Legrand M. J. Geophys. Res.-Atmos., 2007, 112: D23S10.
[52]
Baduel C, Voisin D, Jaffrezo J L. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:4085. https://www.atmos-chem-phys.net/10/4085/2010/
[53]
Chen Q, Ikemori F, Higo H, Asakawa D, Mochida M. Environ. Sci. Technol., 2016,50:1721. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5b05277
[54]
El Haddad I, Marchand N, Temime-Roussel B, Wortham H, Piot C, Besombes J L, Baduel C, Voisin D, Armengaud A, Jaffrezo J L. Atmos. Chem. Phys., 2011,11:2059. http://dx.doi.org/10.5194/acp-11-2059-2011
[55]
Emmenegger C, Reinhardt A, Hueglin C, Zenobi R, Kalberer M. Environ. Sci. Technol., 2007,41:2473. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es061095t
[56]
Fan X, Song J, Peng P a. Atmos. Res., 2016,172/173:8. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0169809516000107
[57]
Kiss G, Varga B, Galambos I, Ganszky I. J. Geophys. Res.-Atmos., 2002,107:8339.
[58]
Krivácsy Z, Gelencsér A, Kiss G, Mészáros E, Molnár á, Hoffer A, Mészáros T, Sárvári Z, Temesi D, Varga B, Baltensperger U, Nyeki S, Weingartner E. J. Atmos. Chem., 2001,39:235. http://www.springerlink.com/content/k64276tl84134h43/
[59]
Krivacsy Z, Kiss G, Ceburnis D, Jennings G, Maenhaut W, Salma I, Shooter D. Atmos. Res., 2008,87:1.
[60]
Kuang B Y, Lin P, Huang X H H, Yu J Z. Atmos. Chem. Phys., 2015,15:1995. https://www.atmos-chem-phys.net/15/1995/2015/
[61]
Limbeck A, Handler M, Neuberger B, Klatzer B, Puxbaum H. Anal. Chem., 2005,77:7288. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/ac050953l
[62]
Lin P, Engling G, Yu J Z. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:6487. https://www.atmos-chem-phys.net/10/6487/2010/
[63]
Park S S, Son S C. Atmos. Res., 2017,185:73. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0169809516305804
[64]
Park S, Son S C, Lee S. Atmos. Res., 2018,213:370. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0169809518301984
[65]
Qiao T, Zhao M, Xiu G, Yu J. Atmos. Environ., 2015,123:306. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231015002241
[66]
Salma I, Ocskay R, Chi X, Maenhaut W. Atmos. Environ., 2007,41:4106. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231007000799
[67]
Salma I, Ocskay R, Láng G G. Atmos. Chem. Phys., 2008,8:2243. https://www.atmos-chem-phys.net/8/2243/2008/
[68]
Salma I, Mészáros T, Maenhaut W, Vass E, Majer Z. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:1315. https://www.atmos-chem-phys.net/10/1315/2010/
[69]
Samburova V, Szidat S, Hueglin C, Fisseha R, Baltensperger U, Zenobi R, Kalberer M. J. Geophys. Res. -Atmos., 2005,110:D23310. http://doi.wiley.com/10.1029/2005JD005783
[70]
Samburova V, Zenobi R, Kalberer M. Atmos. Chem. Phys., 2005,5:2163. http://www.atmos-chem-phys.net/5/2163/2005/
[71]
Samburova V, Didenko T, Kunenkov E, Emmenegger C, Zenobi R, Kalberer M. Atmos. Environ., 2007,41:4703. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231007002890
[72]
Song J, He L, Peng P a, Zhao J, Ma S. Aerosol Sci. Tech., 2012,46:533. http://dx.doi.org/10.1080/02786826.2011.645956
[73]
Song J, Zhu M, Wei S, Peng P a, Ren M. Atmospheric Pollution Research, 2019,10:313. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1309104218301168
[74]
Tan J, Xiang P, Zhou X, Duan J, Ma Y, He K, Cheng Y, Yu J, Querol X. Sci. Total Environ., 2016,573:1481. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969716317168
[75]
Wu G, Wan X, Gao S, Fu P, Yin Y, Li G, Zhang G, Kang S, Ram K, Cong Z. Environ. Sci. Technol., 2018,52:7203. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.8b01251
[76]
Zhao M, Qiao T, Li Y, Tang X, Xiu G, Yu J Z. Sci. Total Environ., 2016,571:18. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969716315728
[77]
Cheng Y, He K B, Engling G, Weber R, Liu J M, Du Z Y, Dong S P. Sci. Total Environ., 2017,599/600:1047. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969717311610
[78]
Cheng Y, He K B, Du Z Y, Engling G, Liu J M, Ma Y L, Zheng M, Weber R J. Atmos. Environ., 2016,127:355. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231015306075
[79]
Park S, Yu G H, Lee S. Atmos. Res., 2018,203:16. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S016980951730892X
[80]
Zhu C S, Cao J J, Huang R J, Shen Z X, Wang Q Y, Zhang N N. Sci. Total Environ., 2018,625:246. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969717336094
[81]
Noziere B, Kalberer M, Claeys M, Allan J, D’Anna B, Decesari S, Finessi E, Glasius M, Grgic I, Hamilton J F, Hoffmann T, Iinuma Y, Jaoui M, Kahnt A, Kampf C J, Kourtchev I, Maenhaut W, Marsden N, Saarikoski S, Schnelle-Kreis J, Surratt J D, Szidat S, Szmigielski R, Wisthaler A. Chem. Rev., 2015,115:3919. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/cr5003485
[82]
Laskin J, Laskin A, Roach P J, Slysz G W, Anderson G A, Nizkorodov S A, Bones D L, Nguyen L Q. Anal. Chem., 2010,82:2048. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/ac902801f
[83]
Nizkorodov S A, Laskin J, Laskin A. Phys. Chem. Chem. Phys., 2011,13:3612. http://xlink.rsc.org/?DOI=c0cp02032j
[84]
Lin P, Aiona P K, Li Y, Shiraiwa M, Laskin J, Nizkorodov S A, Laskin A. Environ. Sci. Technol., 2016,50:11815. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.6b03024
[85]
Lin P, Bluvshtein N, Rudich Y, Nizkorodov S A, Laskin J, Laskin A. Environ. Sci. Technol., 2017,51:11561. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b02276
[86]
Lin P, Fleming L T, Nizkorodov S A, Laskin J, Laskin A. Anal. Chem., 2018,90:12493. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.8b02177
[87]
Desyaterik Y, Sun Y, Shen X, Lee T, Wang X, Wang T, Collett J L. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2013,118:7389.
[88]
Lin P, Laskin J, Nizkorodov S A, Laskin A. Environ. Sci. Technol., 2015,49:14257. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5b03608
[89]
Qin Y M, Tan H B, Li Y J, Li Z J, Schurman M I, Liu L, Wu C, Chan C K. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:16409. https://www.atmos-chem-phys.net/18/16409/2018/
[90]
Mohr C, Lopez-Hilfiker F D, Zotter P, Prevot A S, Xu L, Ng N L, Herndon S C, Williams L R, Franklin J P, Zahniser M S, Worsnop D R, Knighton W B, Aiken A C, Gorkowski K J, Dubey M K, Allan J D, Thornton J A. Environ. Sci. Technol., 2013,47:6316.
[91]
Budisulistiorini S H, Riva M, Williams M, Chen J, Itoh M, Surratt J D, Kuwata M. Environ. Sci. Technol., 2017,51:4415. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b00397
[92]
Xie M, Chen X, Hays M D, Lewandowski M, Offenberg J, Kleindienst T E, Holder A L. Environ. Sci. Technol., 2017,51:11607. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b03263
[93]
Marrero-Ortiz W, Hu M, Du Z, Ji Y, Wang Y, Guo S, Lin Y, Gomez-Hermandez M, Peng J, Li Y, Secrest J, Levy Zamora M, Wang Y, An T, Zhang R. Environ. Sci. Technol., 2018,53:117. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.8b03995
[94]
Lin P, Rincon A G, Kalberer M, Yu J Z. Environ. Sci. Technol., 2012,46:7454. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es300285d
[95]
Laskin A, Smith J S, Laskin J. Environ. Sci. Technol., 2009,43:3764. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es803456n
[96]
Liu J, Mo Y, Ding P, Li J, Shen C, Zhang G. Sci. Total Environ., 2018,633:1571. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969718310532
[97]
Du Z, He K, Cheng Y, Duan F, Ma Y, Liu J, Zhang X, Zheng M, Weber R. Atmos. Environ., 2014,92:514. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S135223101400346X
[98]
Ma Y, Cheng Y, Qiu X, Cao G, Fang Y, Wang J, Zhu T, Yu J, Hu D. Atmos. Chem. Phys., 2018,18:5607. https://www.atmos-chem-phys.net/18/5607/2018/
[99]
Li X, Han J, Hopke P K, Hu J, Shu Q, Chang Q, Ying Q. Atmos. Chem. Phys., 2019,19:2327. https://www.atmos-chem-phys.net/19/2327/2019/
[100]
Moschos V, Kumar N K, Daellenbach K R, Baltensperger U, Prév?t A S H, El Haddad I. Environ. Sci. Tech. Let., 2018,5:302.
[101]
Aurell J, Gullett B K. Environ. Sci. Technol., 2013,47:8443.
[102]
Kirchstetter T W, Novakov T, Hobbs P V. J. Geophys. Res. [Atmos.], 2004,109:D21208.
[103]
Park S S, Yu J. Atmos. Environ., 2016,136:114. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231016303053
[104]
Fan X, Wei S, Zhu M, Song J, Peng P a. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:13321. https://www.atmos-chem-phys.net/16/13321/2016/
[105]
Chakrabarty R K, Gyawali M, Yatavelli R L N, Pandey A, Watts A C, Knue J, Chen L W A, Pattison R R, Tsibart A, Samburova V, Moosmüller H. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:3033. https://www.atmos-chem-phys.net/16/3033/2016/
[106]
Wang Y, Hu M, Wang Y, Qin Y, Chen H, Zeng L, Lei J, Huang X, He L, Zhang R, Wu Z. Acta Chim. Sinica, 2016,74:356. http://sioc-journal.cn/Jwk_hxxb/CN/abstract/abstract345441.shtml
[107]
Huo Y, Li M, Jiang M, Qi W. Atmos. Environ., 2018,191:490. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231018305594
[108]
Chen Y, Bond T C. Atmos. Chem. Phys., 2010,10:1773. https://www.atmos-chem-phys.net/10/1773/2010/
[109]
Updyke K M, Nguyen T B, Nizkorodov S A. Atmos. Environ., 2012,63:22. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231012008710
[110]
Cheng Y, He K B, Zheng M, Duan F K, Du Z Y, Ma Y L, Tan J H, Yang F M, Liu J M, Zhang X L, Weber R J, Bergin M H, Russell A G. Atmos. Chem. Phys., 2011,11:11497. https://www.atmos-chem-phys.net/11/11497/2011/
[111]
Wang Y, Hu M, Wang Y, Zheng J, Shang D, Yang Y, Liu Y, Li X, Tang R, Zhu W, Du Z, Wu Y, Guo S, Wu Z, Lou S, Hallquist M, Yu J Z. Atmos. Chem. Phys., 2019,19:7649. https://www.atmos-chem-phys.net/19/7649/2019/
[112]
Jenkin M E, Saunders S M, Wagner V, Pilling M J. Atmos. Chem. Phys., 2003,3:181. http://www.atmos-chem-phys.net/3/181/2003/
[113]
Vione D, Maurino V, Minero C, Pelizzetti E. Chemosphere, 2001,45:893. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0045653501000352
[114]
Vione D, Maurino V, Minero C, Lucchiari M, Pelizzetti E. Chemosphere, 2004,56:1049. http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0045653504003492
[115]
Sato K, Hatakeyama S, Imamura T. J. Phys. Chem. A, 2007,111:9796. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jp071419f
[116]
Ji Y, Zhao J, Terazono H, Misawa K, Levitt N P, Li Y, Lin Y, Peng J, Wang Y, Duan L, Pan B, Zhang F, Feng X, An T, Marrero-Ortiz W, Secrest J, Zhang A L, Shibuya K, Molina M J, Zhang R. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S. A., 2017,114:8169. http://www.pnas.org/lookup/doi/10.1073/pnas.1705463114
[117]
Olariu R I, Klotz B, Barnes I, Becker K H, Mocanu R. Atmos. Environ., 2002,36:3685. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231002002029
[118]
Harrison M A J, Barra S, Borghesi D, Vione D, Arsene C, Iulian Olariu R. Atmos. Environ., 2005,39:231. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231004009252
[119]
Iinuma Y, Boge O, Grafe R, Herrmann H. Environ. Sci. Technol., 2010,44:8453. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es102938a
[120]
Claeys M, Vermeylen R, Yasmeen F, Gomez-Gonzalez Y, Chi X G, Maenhaut W, Meszaros T, Salma I. Environ. Chem., 2012,9:273. http://dx.doi.org/10.1071/EN11163
[121]
Finewax Z, de Gouw J A, Ziemann P J. Environ. Sci. Technol., 2018,52:1981. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b05864
[122]
Lauraguais A, Coeur-Tourneur C, Cassez A, Deboudt K, Fourmentin M, Cho?l M. Atmos. Environ., 2014,86:155. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231013009242
[123]
Yuan B, Liggio J, Wentzell J, Li S M, Stark H, Roberts J M, Gilman J, Lerner B, Warneke C, Li R, Leithead A, Osthoff H D, Wild R, Brown S S, de Gouw J A. Atmos. Chem. Phys., 2016,16:2139. https://www.atmos-chem-phys.net/16/2139/2016/
[124]
Nakayama T, Sato K, Matsumi Y, Imamura T, Yamazaki A, Uchiyama A. Atmos. Chem. Phys., 2013,13:531. http://dx.doi.org/10.5194/acp-13-531-2013
[125]
Trainic M, Riziq A A, Lavi A, Rudich Y. J. Phys. Chem. A, 2012,116:5948. http://dx.doi.org/10.1021/jp2104837
[126]
De Haan D O, Corrigan A L, Smith K W, Stroik D R, Turley J J, Lee F E, Tolbert M A, Jimenez J L, Cordova K E, Ferrell G R. Environ. Sci. Technol., 2009,43:2818. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es803534f
[127]
Ervens B, Turpin B J, Weber R J. Atmos. Chem. Phys., 2011,11:11069. https://www.atmos-chem-phys.net/11/11069/2011/
[128]
Kampf C J, Jakob R, Hoffmann T. Atmos. Chem. Phys., 2012,12:6323. http://dx.doi.org/10.5194/acp-12-6323-2012
[129]
Yu G, Bayer A R, Galloway M M, Korshavn K J, Fry C G, Keutsch F N. Environ. Sci. Technol., 2011,45:6336. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es200989n
[130]
Galloway M M, Chhabra P S, Chan A W H, Surratt J D, Flagan R C, Seinfeld J H, Keutsch F N. Atmos. Chem. Phys., 2009,9:3331. https://www.atmos-chem-phys.net/9/3331/2009/
[131]
Lee A K, Zhao R, Li R, Liggio J, Li S M, Abbatt J P. Environ. Sci. Technol., 2013,47:12819. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es402687w
[132]
De Haan D O, Hawkins L N, Kononenko J A, Turley J J, Corrigan A L, Tolbert M A, Jimenez J L. Environ. Sci. Technol., 2011,45:984. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es102933x
[133]
Nguyen T B, Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Faraday Discussions, 2013,165:473. http://dx.doi.org/10.1039/c3fd00036b
[134]
De Haan D O, Tolbert M A, Jimenez J L. Geophys. Res. Lett., 2009,36.
[135]
Bones D L, Henricksen D K, Mang S A, Gonsior M, Bateman A P, Nguyen T B, Cooper W J, Nizkorodov S A. J. Geophys. Res., 2010,115.
[136]
Aiona P K, Lee H J, Lin P, Heller F, Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Environ. Sci. Technol., 2017,51:11048. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b02293
[137]
Montoya-Aguilera J, Horne J R, Hinks M L, Fleming L T, Perraud V, Lin P, Laskin A, Laskin J, Dabdub D, Nizkorodov S A. Atmos. Chem. Phys., 2017,17:11605. https://www.atmos-chem-phys.net/17/11605/2017/
[138]
Powelson M H, Espelien B M, Hawkins L N, Galloway M M De Haan D O. Environ. Sci. Technol., 2014,48:985. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es4038325
[139]
Jang M, Czoschke N M, Lee S, Kamens R M. Science, 2002,298:814. https://www.sciencemag.org/lookup/doi/10.1126/science.1075798
[140]
Sedehi N, Takano H, Blasic V A, Sullivan K A, De Haan D O. Atmos. Environ., 2013,77:656. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231013004433
[141]
Fan X, Yu X, Wang Y, Xiao X, Li F, Xie Y, Wei S, Song J, Peng P. Atmos. Environ., 2019,205:9. https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1352231019301372
[142]
Lee H J, Aiona P K, Laskin A, Laskin J, Nizkorodov S A. Environ. Sci. Technol., 2014,48:10217. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es502515r
[143]
Phillips S M, Bellcross A D, Smith G D. Environ. Sci. Technol., 2017,51:6782. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.7b01116

基金资助

国家自然科学基金项目(91844301)

国家自然科学基金项目(91544214)

大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG0103)

中国博士后科学基金资助项目(2019M650354)

RIGHTS & PERMISSIONS

版权所有，未经授权，不得转载、摘编本刊文章，不得使用本刊的版式设计。

PDF (8637KB)

9720

访问

0

被引

详细
导航
相关文章

/

〈 〉

地址：北京中关村北四环西路33号
邮编：100190
电话：010-82627757
传真：010-82627757
E-mail：progchem@mail.las.ac.cn
网址：http://www.progchem.ac.cn
  • 扫一扫，关注本刊公众号
    • 　
    版权所有：《化学进展》编辑部