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2D钙钛矿太阳能电池的能带调控

周亿 ,  胡晶晶 ,  孟凡宁 ,  刘彩云 ,  高立国 ,  马廷丽

化学进展 ›› 2020, Vol. 32 ›› Issue (7) :966-977

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化学进展 ›› 2020, Vol. 32 ›› Issue (7) :966-977 DOI: 10.7536/PC191102
综述
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2D钙钛矿太阳能电池的能带调控

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Energy Band Regulation in 2D Perovskite Solar Cells

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摘要

经过短短十年的发展,钙钛矿太阳能电池效率已经超过25%,极具商业化价值,这得益于三维(3D)钙钛矿材料具有合适的带隙、吸光系数高、电子迁移距离长等优点。但3D钙钛矿的稳定性依然是其亟待解决的问题。二维(2D)钙钛矿器件除了兼具3D钙钛矿的优异光电性质之外,其稳定性良好,是解决3D钙钛矿太阳能电池稳定性问题的一个可行方案。2D钙钛矿晶格中的疏水性大烷基胺阳离子能阻止湿气侵入的可能路径,使其成为光电器件的备选材料。由于2D钙钛矿对许多不同的有机和无机成分具有较高的耐受性,使其组成具有多样性,进而影响其能带变化。本文对2D钙钛矿的带隙调控及能带调控进行总结,希望对制备高效、稳定的低维度钙钛矿太阳能电池具有一定的指导意义。

Abstract

Perovskite solar cells(PSCs) have achieved more than 25% efficiency in just a decade, which are of great commercial value. This is because the three-dimensional(3D) perovskite(PVK) layer has many advantages, such as suitable bandgap, high absorption coefficient and long electron diffusion length. However, unstability is still an urgent problem to be solved in 3D PSCs. Comparing with 3D perovskite materials, 2D perovskite crystals have recently attracted increasing attention due to some unique properties for improving stability. The hydrophobic bulky alkylammonium cations in 2D perovskite lattices can block the accessible pathways of moisture invasion, making them promising candidates for optoelectronic devices. Meanwhile, due to the tolerance of 2D perovskite to organic and inorganic elements, its chemical composition and energy band also change. This review highlights the importance of energy bands in 2D PSCs and summarizes bandgap regulation and energy level alignment(ELA) of 2D perovskite, which plays an important role in guiding the preparation of high-efficiency and stable low-dimensional perovskite solar cells.

Contents

1 Introduction

2 Structure of 2D PVK

3 Regulations to bandgap of 2D PVK

3.1 Changes in ‘n’

3.2 Component engineering

3.3 Preparation process

4 Regulations of energy level

4.1 Energy level regulations of 2D PVK

4.2 ELA between 2D PVK and charge-transport layer

4.3 3D PVK surface passivation by 2D PVK

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

2D钙钛矿 / 钙钛矿太阳能电池 / 电荷传输 / 带隙调控 / 能级对准

Key words

2D perovskite / perovskite solar cells / charge transport / bandgap regulation / energy level alignment

引用本文

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周亿, 胡晶晶, 孟凡宁, 刘彩云, 高立国, 马廷丽. 2D钙钛矿太阳能电池的能带调控[J]. 化学进展, 2020, 32(7): 966-977 DOI:10.7536/PC191102
Yi Zhou, Jingjing Hu, Fanning Meng, Caiyun Liu, Liguo Gao, Tingli Ma. Energy Band Regulation in 2D Perovskite Solar Cells[J]. Progress in Chemistry, 2020, 32(7): 966-977 DOI:10.7536/PC191102

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1 引言

自2009年,Miyasaka首次报道以有机无机杂化钙钛矿(Perovskite, PVK)MAPbI3作为光吸收层制备太阳能电池,并取得了3.81%的效率[1],钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells, PSCs)的效率一直稳步提升,目前已经达到25.2%[2]。

高效的PSCs是基于3D钙钛矿吸收层。3D钙钛矿吸收层具有光吸收范围宽、摩尔吸光系数高、载流子迁移距离长、带隙可调等优点,并且钙钛矿薄膜具有廉价、易于加工的特点,使钙钛矿材料在太阳能电池、光探测器等光电器件中得到广泛应用[3,4,5]。PSCs的工作原理如图1所示,光照在钙钛矿层后,当入射光的能量大于钙钛矿的禁带宽度(Bandgap, E g)时,钙钛矿层内部产生光生电子(e -)和光生空穴(h +),电子被电子传输层(Electron Transport Layer, ETL)传输,同时空穴被排斥。类似地,空穴传输层(Hole Transport Layer, HTL)传输来自吸光层的空穴,留下自由电子。这些自由电子和空穴经电荷传输层界面成功提取后,分别通过ETL和HTL输送到两侧电极,通过外电路形成通路,并产生光电流。常见的ETL、HTL及其相应的能带结构如图1所示。

3D钙钛矿结构式为ABX3,其中A通常为MA+(CH3NH3 +)、FA+(NH＝CHNNH3 +)等有机阳离子或无机阳离子Cs+,B通常为Pb2+、Sn2+,X通常为I-、Br-、Cl-。当A足够小时,可以保持其[BX6]4-立方构型的完整性。A离子尺寸的取值范围由戈德施密特容差因子t确定,其中Ri(i=A,B,X)为i离子的半径,t的值越接近1,则3D钙钛矿结构越稳定[6]。

3D PSCs虽然取得了较高光电转换效率,但其商业化依然面临极大的挑战,其中最难以解决的是长期稳定性的问题[5,10]。这是由于3D钙钛矿材料对水和环境温度极其敏感,因此,常规3D PSCs难以在户外的条件下,保持长时间稳定工作。相较于已经商业化的硅基太阳能电池至少25年的使用寿命,PSCs的不稳定性极大地制约了PSCs的商业化[3,11,12]。

目前,解决PSCs稳定性的途径主要有界面工程[13]、添加剂工程[14]、厚的阻挡层电极(碳电极)[15]、维度工程[16]及组分工程[17]等几个手段。其中维度工程是指用低维度的二维(2D)钙钛矿替代3D钙钛矿作为光吸收层的方法,以提高器件在未封装条件下的本征稳定性。2014年,Karunadasa等首次报道了以n=3的(PEA)2MA2Pb3I10(PEA=C6H5C2H4NH2)钙钛矿材料作为吸光层的2D PSCs,获得了4.73%的光电转换效率,未封装的器件在46 d内保持了优异的稳定性[16]。2D钙钛矿太阳能电池除稳定性较好外,其宽带隙也具有较高的研究价值。宽带隙的2D钙钛矿适用于窄带隙光伏设备(例如晶体硅太阳能电池、薄膜太阳能电池)的顶部吸收,从而可以制备叠层电池,更大程度地收集利用太阳光。这为实现模块低成本化,同时将效率提升到30%提供了一条可能的途径[18,19,20]。此外,2D钙钛矿还可以应用于3D钙钛矿界面修饰的工作,以减少3D钙钛矿缺陷和抑制3D钙钛矿的非辐射重组,进一步提高3D钙钛矿太阳能电池的效率[21]。因此,随后的几年中,2D 钙钛矿及2D PSCs的研究如火如荼,科研工作者从溶剂工程[22]、加工工艺[23]等方面对电池器件进行优化,目前,2D PSCs达到了18.20%的光电转换效率[24]。

2D钙钛矿的能带对2D PSCs具有极大的影响,但暂无工作对其作系统总结。本综述着重强调了能带在2D PSCs的重要地位,总结了2D钙钛矿的带隙调控及能级对准,对制备高效、稳定的2D PSCs具有一定的指导作用。最后,对2D钙钛矿的发展前景进行了展望,主要对其商业化过程中,可能遇到的一些问题进行了讨论。

2 2D钙钛矿结构

2D钙钛矿的形成是通过使用大体积的有机阳离子,将3D钙钛矿沿<100>,<110>和<111>晶面进行切割,从而形成三种不同的结构的2D钙钛矿,如图2所示[25,26]。2D钙钛矿的组成可根据层数和晶面取向变化而改变。与3D钙钛矿不同,2D钙钛矿中的大体积有机阳离子可在钙钛矿降解的最初阶段为表面水分子的吸附提供空间位阻。[27]这使钙钛矿吸光层对水汽具有良好的稳定性[28]。在高温条件下,热应力会引起3D钙钛矿离子的迁移,从而导致其降解[29,30]。而在2D钙钛矿中,长链胺基的引入可适度的增加其对温度的耐受性。大体积有机胺离子可以增加离子迁移势垒,这有助于抑制挥发性离子从钙钛矿晶体中逸出。因此,2D钙钛矿材料能够获得比3D钙钛矿稍好的热稳定性,但是这种对温度的耐受性不是无限制的,通常仅能维持10 d左右[29,31~33]。

沿<100>晶面切割的2D钙钛矿,由于对许多不同的有机和无机成分具有较高的耐受性,因而具有较高的组成多样性和稳定性,是研究最广泛的一类[34]。通常将其分为两个子类,包括Ruddlesden-Popper(RP)相和Dion-Jacobson(DJ)相。

2D RP相钙钛矿是目前报道最多的一类有机无机杂化2D钙钛矿材料,其晶体结构与无机化合物RP型层状钙钛矿材料Sr3Ti2O7和K2NiF4相似,结构式为R2A n -1B nX3 n +1,如图3所示。A、B和X与3D钙钛矿中的含义相同,R是一种体积较大的有机阳离子基团,充当层间间隔,通常为脂肪族或芳香族烷基胺。文献报道最多的R基团有正丁胺(BA=C4H9NH2)[29,35~37]和苯乙胺PEA[16,17,38],此外,还有环丙胺(CA=C3H5NH2)[39]、5-氨基戊酸(5-AVA=C5H11NO2)[40]、聚乙烯亚胺(PEI)[41]、2-噻吩甲胺(ThMA=C5H7NS)[42]等。它们由BA+、PEA+等单胺阳离子与一侧的钙钛矿层相互作用,层与层之间为较弱的范德华作用,连接相邻阳离子之间存在范德华间隙。RP型钙钛矿内,BA基和PEA基2D钙钛矿相邻层间的I…I键长分别为8 Å和10 Å[43]。这种结构给2D钙钛矿骨架带来了不稳定因素,其在外界强烈应力作用下可能会发生退化。

与RP型钙钛矿不同,DJ型2D钙钛矿近日来被广泛报道[43,44,45,46,47,48,49]。DJ型钙钛矿结构与CsBa2Ta3O10相似,其化学计量式为MA n -1B nX3 n +1,包括一个二胺有机基团M2+。M2+同时连接上下两个无机层,使得范德华间隙被消除。当M2+为3-AMP及4-AMP时,其I…I键长分别缩小至4 Å与 4.2 Å[43]。较小的I…I键长意味着结构更加稳定。因此,DJ型钙钛矿具有稳固的构型,层与层之间得以完美的零位移叠加在一起。DJ型钙钛矿领域的这些进展表明,其作为一种半导体吸光层应用于制备高效且长期稳定的钙钛矿太阳能电池具有惊人的潜力[50]。

3 2D钙钛矿带隙的调控

带隙很大程度上决定了钙钛矿的光电性质。所有太阳能电池的吸光半导体吸收光子后,产生的光生电子部分向导带(Conduct Band, CB)传递,剩余的电子因来不及传输出去,在内部与空穴复合,产生热量。此外,具有亚带隙能量的光子也被器件吸收,产生更多的热量。这两种损耗都与带隙相关,它们限制了太阳能电池理论上的极限效率——肖克利·奎塞尔极限(Shockley-Queisser Limit, S-Q Limit)[51]。

根据肖克利·奎塞尔极限,我们可以经其带隙计算出PSCs的极限电压。图4中直线所示为以钙钛矿带隙为自变量,90%极限开路电压为函数所作的图。可见,通过带隙的调整,可以使PSCs获得更高的开路电压(Open-Circuit Voltage, V oc)。而2D钙钛矿的一个明显优势是带隙可调。

表1中总结了目前已报道的应用于2D钙钛矿的能带结构。通过表1中的数据,可以分析得到影响2D钙钛矿带隙的主要因素有n值的变化、组分工程和制备工艺。

3.1 n值的变化

大体积有机胺离子的引入类似于给2D钙钛矿内插入了绝缘层,n值越小,其内部绝缘层越多,因此载流子传输性能越差。这直接导致了2D PSCs目前的效率较低[22] 。

调整2D钙钛矿n值,可以使BA2MA n -1Pb nI3 n +1系钙钛矿带隙在2.24 eV(n=1)到1.54 eV(n=∞)之间变化[38,62]。随着2D钙钛矿的n值增大,其带隙减小(图5a),对可见光区域内的吸收能力增强,逐渐表现出更接近3D钙钛矿的光学特性[28]。由于具有不同的带隙,2D钙钛矿的光致发光光谱(Photoluminescence, PL)会随着n值变化发生改变,n值增大PL光谱会出现红移现象(图5b)。

纯2D钙钛矿(n=1)大多数为<100>晶向。由于它们具有较大的带隙和较差的电荷传输能力,通常被认为不适用于光伏应用[50]。 Kanatzidis等的研究表明纯2D钙钛矿同时具有宽带隙及与无机层平行的优先取向,制备了带隙为2.05 eV的吸光材料HAPbI4,最终器件的能量转换效率(Power Conversion Efficiencies, PCE)为0.31%[63]。Gardner等报道了三种新型2D钙钛矿材料——BdAPbI4、HdAPbI4和OdAPbI4,其带隙分别为2.37、2.44和2.43 eV。在相同条件下,基于三者制备的2D PSCs的PCE最高仅为1.082%[64]。Stupp等合成了纯2D钙钛矿(pyrene-O-propyl-NH3)2PbI4,其E g为2.3 eV。该2D钙钛矿中的有机阳离子存在分子内氢键及超分子π堆积,二者共同作用可以使钙钛矿材料的带隙减小且电导率增大。但由于自身性质原因,其获得的最高PCE仅为1.38%[65] 。

Kanatzidis等报道了以<110>晶向为主的2D钙钛矿C4N2H12PbX4(X=I, Br, Cl),其具有白色发光特性,实验测定带隙结果为I < Br < Cl(分别为2.56、3.29、3.85 eV),较<100>晶向的纯2D钙钛矿带隙更大[66]。而对于<111>晶向的2D钙钛矿,由于二阶姜-泰勒效应(Second-Order Jahn Teller Effect, SOJT)及铅孤对电子的作用,使得PbX6八面体产生扭曲,相较于<100>晶向的2D钙钛矿材料,其带隙更小[26]。

n值的增加除减小带隙外,还能有效地降低激子效应,改善载流子传输,因此n值大的器件更容易获得高的PCE[50]。 Sargent等制备了不同n值的2D钙钛矿薄膜PEA2MA n -1Pb nI3 n +1。当n值增大时,CB位置下降,而价带(Valance Band, VB)的变化可忽略不计,因此带隙随之减小。当n≥10之后,带隙变化不再明显,其对可见光的吸收与3D钙钛矿MAPbI3接近,最终性能最好的准二维钙钛矿(n=60)器件获得了无滞后的15.3%认证 PCE。同时,与3D钙钛矿相比,这种较高n值的钙钛矿还表现出优异的稳定性。在空气环境下60 d后,器件的性能能保持80%左右,而3D PSCs在60 d之后完全失活[38]。

3.2 组分工程

3D钙钛矿中,组分工程调节带隙的特性同样适用于2D钙钛矿。[67,68,69]由于2D钙钛矿相较于3D钙钛矿多出疏水R基团,选择合适的R基团长度是调整2D钙钛矿光电子性质的实用方法之一,因此改变R基团也可以有效改变2D钙钛矿带隙。当R基团长度增加时,由于结构的畸变,会引起电子和空穴约束势的变化,这直接影响钙钛矿的带隙,从而影响电荷的输运效率[25,34,50]。以n=1的纯碘2D钙钛矿为例,具有不同R基团的RP相2D钙钛矿,其带隙在2.02 eV((IC2H4NH3)2PbI4)至2.50 eV(GA2PbI4)之间[64,65,70,71]。在相同n值的情况下(n=1),2D钙钛矿PEA2PbI4的带隙(2.36 eV)略高于BA2PbI4(2.24 eV)的带隙[62,72]。而对于DJ型而言,BDAPbI4的带隙仅为1.75 eV[49],与PEA2MA4Pb5I16(1.72 eV)相当[73]。这是因为通过DJ型钙钛矿使用较短的R基团连接,进一步减少层间距离和量子约束,显著增强层间电荷转移[50]。

Su等报道了以Cs+替换BA2MA n -1Pb nI3 n +1中的MA+,低温合成了n=3的Cs基2D钙钛矿BA2Cs2Pb3I10,该钙钛矿层的E g为2.2 eV,相较于BA2MA2Pb3I10明显增大。其兼具三维CsPbI3和二维BA2PbI4的特点,具有良好的热稳定性,且无需反溶剂处理[74]。

在3D PSCs中,用离子半径更大的FA+(2.2 Å)替换MA+(1.8 Å),是缩小带隙的有效方法,可以提高对蓝光的吸收,进而提高PCE[75]。 Chen等发现用FA代替MA可以有效地降低具有相同n值的2D钙钛矿的带隙。BA2FA2Pb3I10薄膜显示出1.51 eV的小带隙,与FAPbI3(1.47 eV)相当,但比BA2MA2Pb3I10(1.89 eV)小[76]。 Liu报道了通过改良的两步法制备高质量FA基2D钙钛矿PEA2FA n -1Pb nI3 n +1。首先通过一步法旋涂一层含有过量PbI2的PEA2PbI4薄膜。随后将FAI溶液旋涂在上述薄膜上,由于PEA2PbI4和PbI2都具有层状结构,FAI可以容易地进入PEA2PbI4和PbI2的内部并自组装形成PEA2FA n -1Pb nI3 n +1的2D钙钛矿。其中n值由旋涂FAI溶液的体积控制。当n=3时,其带隙E g=1.79 eV,较相同n值下MA基的2D钙钛矿更小[77]。类似的结论在DJ型钙钛矿内依然适用,因为(3-AMP)(MA0.75FA0.25)3Pb4I13平均Pb-I-Pb角(173.8°)高于(3-AMP)MA3Pb4I13(168°),这种结构使其对光谱吸收变窄,因此前者具有比后者更窄的带隙。

以Sn取代2D钙钛矿中的Pb,同样可以改变2D钙钛矿的带隙。Kanatzidis等合成了BA2MA n -1Sn nI3 n +1系的RP型2D钙钛矿,其带隙从1.80 eV(n=1)逐渐减小到1.20 eV(n=∞),但均比相同n值下含铅的BA基钙钛矿小。当n=3和n=4时,带隙分别为1.50和1.42 eV[78]。 Wu等制备了PEA2FA n -1Sn nI3 n +1型钙钛矿,其带隙为1.40 eV,明显小于Pb基PEA2FA n -1Pb nI3 n +1型钙钛矿[79]。

调整卤素原子的比例也是调控带隙的有效手段之一[68,69]。 Etgar等使用Br-替换了PEA2MA n -1Pb nI3 n +1中的I-,成功制备了PEA2MA n -1Pb nBr3 n +1基的PSCs,在低n值时,带隙从n=1的3 eV开始减小,到n=10时为2.3 eV,获得了高达1.28 V的V oc,随后变化不再明显[80]。 Jen等的工作表明PEA2Pb(I0.6Br0.4)4的带隙为2.56 eV,处于PEA2PbI4与PEA2PbBr4之间[57]。

3.3 制备工艺

2016年,Tsai等首次报道了通过热铸法制备具有垂直晶体取向的高质量2D钙钛矿薄膜工艺[23]。 Liang等使用热铸法,在C60基底上制备了BA2MA3Pb4I13及(iso-BA)2MA3Pb4I13薄膜,发现热铸温度不仅会影响2D钙钛矿的结晶度,还会使其带隙发生变化。热铸法得到的带隙值分别为1.81 eV和1.74 eV,较常温下得到的带隙分别减小0.07 eV与0.04 eV,因此获得了更高光吸收与短路电流(Short-Circuit Current, J SC)[81]。 Zhang等在PTAA基底上使用热铸制备BA2MA3Pb4I13薄膜,得到了相似的结论:在室温下直接旋涂的BA2MA3Pb4I13薄膜E g为1.71 eV,而经100 ℃预热后热铸旋涂的2D钙钛矿薄膜的E g降低到1.67 eV[59]。 Yang等的研究显示,热铸法可以提供足够的能量,使2D钙钛矿晶体按Volmer Weber模式进行生长,从而增加2D钙钛矿粒径尺寸[82]。此外,热铸法会通过热膨胀相互作用和电子声子相互作用而影响带隙。热膨胀相互作用是通过温度改变晶格常数进而改变电子能带结构,而电子声子相互作用则通过温度引起晶格振动,从而引起电子能带结构的改变[83]。

Mhaisalkar等将制备的2D(IC2H4NH3)2PbI4薄膜浸泡在MAI溶液,通过离子置换制备了2D钙钛矿薄膜(图6)[84]。2D钙钛矿的n值由浸泡时间控制。随着浸泡时间的增加,进入2D钙钛矿内部的MA+离子增多,从而导致n值的增加,引起带隙的变化。当浸泡时间为4 min时,得到的钙钛矿薄膜E g =1.63 eV,具有与3D钙钛矿相接近的光吸收范围,在PSCs器件中实现了14.88 mA·cm-2的J sc及超过9%的PCE[73]。

4 2D钙钛矿太阳能电池的能级对准

界面处的能级对准(Energy Level Alignment, ELA)决定了电荷转移及传输,显著影响器件性能。抑制界面处的电荷复合是制备高效率PSCs的前提[94]。 Neher等通过对钙钛矿/电荷传输层(Charge-Transport Layer, CTL)界面处与CTL/Metal Electrode界面处V oc损失进行了研究,发现PVK/ETL界面处的载流子复合会造成的V oc损失最大,但是任何一侧的能级失调,都将会使该侧界面处的载流子复合以指数倍增长[95]。因此,2D钙钛矿通过能带的调整,得到一个适合的带隙之后,还需要考虑其能级位置及与界面之间能级对准的问题。

4.1 2D钙钛矿的能级位置调控

添加剂工程可以有效调控钙钛矿的能级位置,且适当地开展添加剂工程甚至可以发生能带弯曲,带来高效的电荷传输[96]。

通过向FA0.79MA0.16Cs0.05PbI2.5Br0.5中定量添加正丙基碘化铵(PAI), Wang等成功制备了2D/3D PSCs[97]。随着添加剂PAI的浓度增加,钙钛矿吸光层的VB的位置从0% PAI时的-6.08 eV上升到5% PAI的-5.90 eV,同时CB的位置也从-4.47 eV上升到-4.31 eV。通过比较不同PA含量的钙钛矿和TiO2的能带位置,实验发现掺杂之后的钙钛矿层和TiO2之间的能带对准情况更佳。将PAI引入钙钛矿中,可以有效调节能级位置,有利于将电子注入到TiO2层中。Yang等将2D钙钛矿添加到3D钙钛矿内(图7a),使其在3D钙钛矿薄膜晶界处的生长,不但可以钝化3D钙钛矿的缺陷晶界,还能使原先3D钙钛矿的CB及VB发生下移,使SnO2及上层的FA0.98Cs0.02PbI3达到更好的能带对准,减少电荷的重组并有助于电荷的分离/收集[98]。

Gao等通过将DMSO和CH3NH3Cl(MACl)添加剂加入到2D钙钛矿前驱体溶液中,能得到表面光滑、结晶度高、缺陷密度低的2D钙钛矿晶体[89]。此方法得到的n=2的PEA2MAPb2I7钙钛矿材料,其CB与VB位置较普通方法得到的钙钛矿有明显下降[72],并且钙钛矿与CTL还显示出有利于自驱动电荷分离的能带对准。Chen等通过向BA2MA2Pb3I10前驱体溶液内添加NH4SCN,发现NH4SCN不仅能使BA2MA2Pb3I10沿着衬底的垂直方向结晶,还能使VB及CB发生变化(图7b),分别上移0.2 eV,实现了BA2MA2Pb3I10层与空穴提取层材料PEDOT:PSS和电子传输层材料PCBM更好的能级匹配,进而减少其界面处的电荷复合损失[86]。

给2D钙钛矿的有机间隔阳离子基团引入官能化也能够改变其能级结构[90,99]。PEA基团官能化得到的4-氟苯乙基铵(F-PEA)和4-甲氧基苯乙基铵(MeO-PEA)后,由于有机间隔配体的不同分子偶极子,基于F-PEAI的2D钙钛矿显示出更深的VB和CB,而基于MeO-PEAI的准二维钙钛矿显示出更高的VB和CB(图7c)。随后的器件研究表明由于MeO-PEAI的2D钙钛矿VB最高,因此PSCs在短路条件下伴随有严重的重组现象。这会导致器件电极处的电荷分布较少,进而J SC过低。最后,由于更好的能级对准,基于PEAI和F-PEAI的2D钙钛矿膜的器件最高PCE分别为13.5%与14.5%,而基于MeO-PEAI的器件PCE为9.9%[90] 。

此外, Huang等通过控制2D钙钛矿中I及Cl的比例,使PEA2MA n -1Pb n(I xCl1- x)3 n +1具有不同的能带结构。当n=6时,改变氯的含量对带隙的影响不大,但是CB与VB的位置发生了明显的变化,当I:Cl=14:5时,CB为-4.18 eV,与PCBM匹配最佳,同时VB为-5.78 eV,与PEDOT:PSS匹配最佳,因此获得了最高的 V oc [ 92 ]。

4.2 钙钛矿/CTL界面处的能带对准

Chen等的研究表明,HTM基底的界面工程会明显影响2D钙钛矿与HTM之间的能级对准。通过使用poly[sodium 3,3'-(2-([1,1'-biphenyl]-4-yl)-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b']dithiophene-4,4-diyl)bis(propane-1-sulfonate)](PCP-Na)替换反式PSCs的PEDOT:PSS,实现了更好的能级对准,使空穴更容易被提取[100]。 另一方面,在NiO x上生长的BA2MA2Pb3I10钙钛矿薄膜不仅比在PEDOT:PSS上的更光滑,而且NiO x的功函为5.37 eV,高于PEDOT:PSS的5.20 eV,能够达到更好的能级对准,可以使空穴更快地被HTL提取而避免与电子复合。最终器件的PCE由7.99%提高到12.07%,V oc达到1.23 V[85]。 而Chen的工作显示,将ICBA掺杂到PCBM中,能使BA2MA2Pb3I10的CB及VB下移0.13 eV,与PCBM的CB匹配更好。

4.3 2D钙钛矿钝化3D钙钛矿表面

2D钙钛矿具有良好的稳定性,但是疏水层阻碍了电荷传输,降低了器件性能。而3D钙钛矿具有良好的光电性质,但是稳定性较差,故研究者提出如图8a所示的兼具高效率与稳定性的异质结构3D-2D叠层钙钛矿太阳能电池。其本质是使用2D钙钛矿作为3D钙钛矿层的钝化层。已有研究表明,3D MAPbI3钙钛矿具有两种接触界面,即Pb-I界面和I界面。其中,在这Pb-I界面形成异质结构不仅能使它们对光子的吸收能力得到增强,而且费米能级会发生变化。在这种状态下, Pb-I界面部分表现出n型半导体特性,同时界面处会发生能带弯曲,有利于载流子的传输[101]。

Yang等使用添加了PEAI的甲苯作为反溶剂,使3D钙钛矿表面生长了一层极薄的2D钙钛矿。生长了2D钙钛矿之后,CB及VB发生弯曲,有利于PVK向PCBM的电荷转移,同时阻止电子从PCBM回流到钙钛矿中,从而抑制电荷复合,最终获得了1.17 V的V oc,FF和PCE分别达到0.78和19.89%(图8c)[30]。这种方法使2D钙钛矿层变成自封装层,除可以有效隔绝水分外,可以抑制器件内部交叉层离子扩散,提高电池的热稳定性。

为了控制2D钙钛矿薄膜的厚度,在3D钙钛矿前驱液内适当添加过量PbI2,再在其表面旋涂2D钙钛矿胺盐进行界面处理也是制备3D-2D钙钛矿电池的方法之一[21,101~106]。 Paetzold等报道了采用该方法获得了1.27 V的超高 V oc [ 102 ]。You等运用该方法获得了23.32%的认证效率[21]。

5 结论与展望

本文从能带角度出发,综述了2D钙钛矿的带隙及能带对准对器件性能的影响。不同的2D钙钛矿具有不同的光电性质及稳定性,带隙作为其中一个重要的性质,可以通过维度工程、组分工程及制备工艺进行调整。而制备高效太阳能电池时,能带对准是不可或缺的前提。匹配失调的能级将造成巨大的效率损失,因此可以通过界面工程、R基团官能化、添加剂工程等制备具有合理能级结构的高效稳定2D PSCs。虽然2D PSCs发展迅速,但还存在一些问题。

(1)稳定性研究

PSCs的不稳定是大家有所共识的,要想与传统硅基太阳能电池竞争,这是必须解决的问题。2D钙钛矿相比于3D钙钛矿,具有出色的水分稳定性,但是目前大部分文献所报道的稳定性均是在实验室中获得,而在实际工作中,钙钛矿太阳能电池会遭遇更复杂和恶劣的环境,例如高温(>65 ℃),因此,钙钛矿电池的热稳定性也极为重要。已有工作表明,在相同的条件下,相较于3D PSCs,2D PSCs具有更好的热稳定性,但其热稳定性仍然不够理想,在双65条件下(湿度为65%,温度为65 ℃),放置100 h,效率下降了20%。因此,在接下来的工作中,应该在稳定性测试中引入更加苛刻的条件以更好的贴合其实际工作环境,例如双85测试实验、湿冻实验等。

(2)传输性能改善

虽然以2D钙钛矿为吸光层的PSCs已经能够达到较好的光电转换效率,但是由于2D钙钛矿材料本身层状的结构限制,电荷传输性能依然与3D钙钛矿存在差距,因此要想进一步提高2D PSCs的PCE,须从2D钙钛矿的电荷传输性能入手。一般来说,像2D钙钛矿这样的层状材料倾向于沿着平行于衬底的方向结晶,这样电荷在结晶的平行方向上的传输保持最佳状态,而在穿过中间层的垂直方向上电荷传输会受到阻碍。因此,通过溶剂工程及添加剂工程等手段控制2D钙钛矿晶体生长方向是一个可行的方法。此外,还可以通过组分工程向2D钙钛矿薄膜内引入其他基团改善钙钛矿薄膜的导电性及载流子传输性能以获得更高的PCE。

(3)大面积化研究

对于3D钙钛矿电池而言,常规方法已经可以用于制造10 cm2以上的大面积太阳能电池,并取得了良好的效率。而目前2D PSCs的工作主要集中在小面积(<0.1 cm2)器件内,而关于大面积2D PSCs的报道较为罕见。大面积化是商业化生产的必经之路,而放大之后带来的诸如制备工艺,效率降低等问题,3D器件与2D器件的解决方案可能不同,因此有必要对此进行探索。

(4)低成本化

2D PSCs的成本居高不下的原因主要包括三点:①高效率2D PSCs大都使用了Spiro-OMeTAD、P3HT、PEDOT:PSS等有机空穴传输材料,它们的合成工艺通常较为复杂,导致价格昂贵,因此可以通过开发以低成本的无机空穴传输材料NiO x、CuO、CuI等作为HTL的2D PSCs;②透明电极基底材料的匮乏,ITO及FTO难以被替代,开发以Cu等非贵金属透明电极对降低生产成本具有极大的意义;③贵金属Au或Ag作为金属背电极,使成本难以降低,可以尝试开发具有碳电极的2D PSCs以降低成本,同时可以进一步提升稳定性。

总的来说,2D PSCs近几年经历了令人难以置信的快速发展,正如本文所讨论的,未来的研究应从成分工程、界面工程、添加剂工程等一系列技术手段出发,进一步提高其与其他光伏器件的竞争力。相信2D PSCs的研究能使PSCs保持高效PCE的同时,为提高PSCs的稳定性做出贡献,并促使PSCs的成功。

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