印刷有机数字电路及应用

张静; 张小涛; 任晓辰; 胡文平

doi:10.7536/PC200560

化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (3) :490-502 DOI: 10.7536/PC200560

综述

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印刷有机数字电路及应用

张静 ¹ ,
张小涛 ¹ ,
任晓辰 ¹^,^* ,
胡文平 ¹^,^*

作者信息 +

Printed Organic Digital Circuits and Its Applications

Jing Zhang ¹ ,
Xiaotao Zhang ¹ ,
Xiaochen Ren ¹^,^* ,
Wenping Hu ¹^,^*

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摘要

印刷有机电子技术是基于印刷原理的有机电子器件制造技术,是指将有机电子材料配制成功能性油墨,用印刷方式来制造电子器件与系统的方法,其发展涉及到材料化学、微电子学等多个学科方面的知识。其独特的制造方式和器件形态具有柔性、低成本、大面积制造等优势,并且与传统硅基电子器件在应用场合上形成了互补,在生物传感、电子皮肤、柔性显示等领域展示出优势。为了及时跟进这一快速发展的领域,对领域的发展有宏观的把握,本文从印刷技术和电路系统的角度进行了全面概述,介绍了喷墨打印、丝网印刷和转印印刷等印刷技术和基于印刷技术制备的有机数字电路(反相器、与非门、环形振荡器、D触发器),以及实现功能化的印刷电子应用(RFID、电子皮肤、OLED显示驱动背板等);最后,对本领域目前存在的问题和未来发展方向做了简要探讨。

Abstract

Printed organic electronic technology is the electronic manufacturing technology based on the printing method, and particularly refers to the printing of electronic devices by using functional inks consisting of organic semiconductor materials. The development of this technology involves multidisciplinary approaches including material chemistry and microelectronics. The unique fabrication method and device form brings the flexibility, low-cost and large-area processability to the devices, complementary to Si based electronics in the applications of biosensing, electronic skin and flexible display. To capture the rapid progress of this research field, a timely review of recent work is necessary. In addition, a better understanding of both material processing and digital electronics is essential for the development of this field. In this work, we provide a comprehensive overview from the perspective of printing technology and circuit systems. Printing technologies such as inkjet printing, screen printing, and transfer printing, including both the printing mechanisms and their applications related to organic devices are introduced. The functionality and the development challenge of organic digital circuits such as inverter, NAND gate, ring oscillator and D-type flip-flop, are summarized. We then review the applications of printed organic electronics, such as RFID, electronic skin, and OLED displays. Finally, the challenges and the outlook of printed organic electronics are briefly discussed.

Contents

1 Introduction

2 Printing Technology

2.1 Printing methods

2.2 Printed electronics

3 Organic digital circuit

3.1 Inverter

3.2 NAND

3.3 Ring oscillator

3.4 D⁃Flip⁃flop

4 Applications

4.1 RFID tag

4.2 Electronic Skin

4.3 OLED display

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

印刷电子 / 数字电路 / 有机电子器件 / 柔性显示

Key words

printed electronics / digital circuit / organic electronic devices / flexible display

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张静, 张小涛, 任晓辰, 胡文平. 印刷有机数字电路及应用[J]. 化学进展, 2021, 33(3): 490-502 DOI:10.7536/PC200560

Jing Zhang, Xiaotao Zhang, Xiaochen Ren, Wenping Hu. Printed Organic Digital Circuits and Its Applications[J]. Progress in Chemistry, 2021, 33(3): 490-502 DOI:10.7536/PC200560

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1 引言

印刷有机电子技术是新兴的交叉学科领域技术,涉及到合成化学、有机半导体材料学、器件物理、印刷工艺和电子电路等不同学科^[1]。印刷有机电子技术目前有许多同义表达,包括塑料电子^[2]、大面积电子^[3,4]、薄膜电子^[5]、柔性电子^[6],以及有机大面积电子器件、柔性有机大面积电子器件等同义词的组合。所有这些表述的共性是:相对于在刚性基板(单晶硅晶圆)上的光刻工艺制造(而非印刷)技术,这些电子元件是在柔性基板上通过印刷方法制备和图案化的。在本文中,印刷电子技术特指基于有机半导体材料的电子器件制备技术。

印刷电子技术有许多潜在的应用领域,例如能源设备、生物传感器和显示设备。印刷电子技术是一种理想的低成本、绿色、随处可打印、按需、可缩放的印刷在机械柔性基板上的新颖制造技术^[7,8]。印刷电子产品不是互补金属氧化物半导体(CMOS)工艺器件的竞争对手,而是与其互补的产品。低成本是印刷电子技术最重要的属性之一。印刷电子技术是一种集成技术,可以将柔性、刚性材料和组件集成到平面或者曲面表面,从而以低成本实现独特的按需制造定制产品。基于此,制造商可以使用更多新材料和新设计,印刷电子产品具有大面积与柔性的特征,已在可穿戴电子、柔性显示及照明、健康医疗等领域显现出巨大的发展潜力和广阔的市场前景^[9]。在过去的几十年中,印刷柔性电子产品展示了可规模化生产的能力,例如有机发光二极管(OLED)显示器、射频识别电子标签(RFID)、柔性传感器、放大器和电子皮肤等。另外,还可以通过印刷技术将传感器和数据处理电路等电子元件集成到物体表面,用以在物流过程中监测环境参数。

传统CMOS工艺制备的集成电路芯片(IC)与印刷电路板(PCB)是通过复杂的光刻、显影、刻蚀等一系列加工步骤,将在刚性环氧树脂封装中的硅基CMOS电路与其他刚性无源组件组装在PCB板上。而印刷电子产品通常具有机械上的柔性,采用印刷方法,可以有效地解决传统的硅基器件基于本身硅材料所限制的延展性较差等问题。目前印刷制造工艺过程相对要简单得多,只需要印刷、烧结两步工艺便可。除此之外,印刷方法还具有成本低、可大面积制备、环境污染小、所需温度低、基底适用性广等优点,因而被广泛应用于电子器件的制备。图1对比了硅电子产品与印刷电子产品之间的显著差异^[10,11]。印刷电子产品通常被称为基于廉价的丰富材料和无处不在的印刷工艺,利用材料机械柔性形状因素进行印刷的智能轻型电子产品,其理想属性包括:

(1) 低成本——只有硅基电子器件的几分之一;

(2) 绿色或“可持续”——可以使用环保或地球含量丰富的化学品、有效利用材料、减少化学废物产生、在可能的情况下进行回收;

(3) 按需打印——生产时间从数月/周到数分钟不等的快速打印,可在简单的打印设备上随时打印,在大气环境、低温下处理;

(4) 机械柔韧性——薄的基板具有机械柔性,可以弯曲以黏附在曲线表面上、可贴合、可拉伸、可弯曲、可卷曲等;

(5) 可扩展——大幅面印刷,例如墙纸和电子皮肤。

由于印刷电子技术具有的独特优势和广阔的应用前景,为了更深入地理解这一交叉学科领域,本文具有时效性地总结了印刷方法制备的有机数字电路及应用的发展近况,从印刷技术、有机数字电路和应用的角度分别对近期的重要工作进展做了梳理和归纳,并对本领域存在的问题和下一步发展做了展望。

2 印刷材料和技术

印刷电子技术是在印刷术的基础上进行多学科、多技术领域交叉应用的技术,任何电子或光电子制造采用印刷加工方法后都可以称之为印刷电子(Printed Electronics, PE)。早期,印刷并未广泛应用于电子器件的制备。直到2000年,Sirringhaus等在Science上发表了用喷墨打印方法制备的全聚合物有机场效应晶体管及增益为2的反相器^[12],印刷电子引起了学者们关注。2005年之后,印刷电子领域的文章逐渐增多,科学家们开始探索使用印刷的方法制备有机电路^[13],以期能大面积、高集成度和快速地生产电子器件。

印刷电子材料按照功能划分主要分为半导体材料、介电层材料和电极材料三类。半导体材料以有机小分子材料和聚合物材料为主^[14],小分子材料通常具有更好的结晶性,有利于载流子的传输,以实现更好的器件性能。发展高性能可溶性有机小分子材料、对传统有机小分子材料结构进行修饰以获得更好的溶解性等^[15],是印刷有机半导体材料发展的主要方向。可印刷介电层材料主要包括有机绝缘聚合物材料和金属氧化物介电层材料^[16],前者的印刷性能优良,但相对介电常数偏低,使得晶体管的驱动电压过大。采用溶胶-凝胶法印刷金属氧化物前驱体材料是提高相对介电常数有效的方法,但是溶胶-凝胶的固化通常需要高温,研究室温条件下金属氧化物溶胶-凝胶的固化是本领域急需解决的问题。印刷电极材料包括金属纳米颗粒导电墨水和导电高分子材料,金属电极通常决定了晶体管器件的沟道长度,即特征尺寸,更高分辨率的印刷方法可以有效提高有机电路的集成度和单个器件的频率响应^[17]。从材料角度出发,分辨率部分决定于墨水中金属纳米颗粒的尺寸。因此,开发适合高分辨率、同时保证良好导电性能的金属电极材料成为该领域研究的热点。

印刷电子技术可以根据不同的类别进行分类,常见分类包括(1)数字打印过程(例如喷墨打印和3D打印)和非数字打印过程(转移打印和丝网印刷),具体的分类取决于是否使用了模板;(2)接触印刷(例如丝网印刷、凹版印刷和转移印刷)和非接触印刷(例如3D打印、喷墨印刷),取决于打印头是否直接与基材接触;(3)基于单张或卷对卷的打印,具体取决于生产量。本文主要介绍了以喷墨印刷为代表的非接触印刷和以丝网印刷和转移印刷为代表的接触印刷。

2.1 印刷方法

2.1.1 喷墨印刷

喷墨印刷是非接触印刷中的代表方法,被广泛用于制备印刷电子器件。喷墨打印包含五个过程:喷墨、飞行、撞击、扩散和干燥,如图2中所示^[18]。喷墨打印需要低黏度的墨水,因此通常使用金属纳米粒子墨水和半导体墨水。油墨的低黏度会导致液滴在沉积到基材上后扩散,这限制了喷墨打印图案的分辨率。油墨的扩散受基材的表面能、基材温度和油墨性能影响。尽管较低的基板表面能可以阻止扩展过程,但是非常低的表面能难以获得稳定的图案并导致打印线分解为单个液滴^[19]。因此,必须优化油墨性能(即溶剂、油墨浓度)和基材表面性能,以获得清晰的图案^[20]。在连续喷墨打印过程中使用时,尤其是溶剂和墨水浓度必须特别选择,以避免喷嘴堵塞。基材表面特性和油墨特性会严重影响液滴的干燥行为,这决定了沉积油墨点的最终形态和结构。图2中右上方的插图显示了在喷墨印刷聚合物薄膜中形成的典型咖啡环效应。这种咖啡环效应是由液滴内的对流引起的,因此必须优化整个过程,才能通过喷墨印刷获得所需的图案。喷墨印刷被广泛用于制造有机场效应晶体管中的源/漏电极和半导体层。半导体与源/漏电极之间的功能差异对材料的喷墨打印参数提出了不同的要求。对于喷墨印刷的有机半导体,在干燥过程中控制其形态/结构特征非常重要,因为这些特征会严重影响有机薄膜晶体管(OTFT)的电学性能。喷墨印刷是制造源/漏电极的一种非常有效的方法,标准pL级别墨滴体积的喷墨打印机产生的最小图案尺寸约为20 μm。对于喷墨印刷源/漏电极,电极图案尺寸以及电极电导率会影响OTFT的电学性能。因此,适当处理印刷电极,减少有机半导体层和源/漏电极之间的能垒 ^[21],有利于得到高性能的OTFT。

2.1.2 丝网印刷

丝网印刷是介于直接书写印刷和转移印刷之间的技术,可以使油墨通过网筛按照设计图案转移到基材上。图3是丝网印刷的示意图,是用橡皮刮刀将油墨压到丝网上,然后,通过网孔的开放区域将油墨印刷到基材上。网孔目数会影响到印刷的精密度:目数越大,分辨率越高。除此之外,印刷油墨的粘稠度、极性、润湿性等差别,会影响印刷的精密度。随着油墨的黏稠度增加,得到高分辨率、边缘整齐的图案的难度逐渐增大。另外,工艺的简单性使得可以在各种类型的基材上印刷多种油墨,例如刚性基底硅片、玻璃,柔性基底聚乙烯醇等基材,为制备柔性电子、可穿戴电子等提供了新的制备思路。针对于不同的油墨和基底,为了得到更好的图案效果,一方面,应该选择不同材料和不同目数的网孔;另一方面,可以通过调节油墨的粘度、润湿性等,改善油墨对基底的附着性。

2.1.3 转移印刷

转移印刷(转印)使用转印介质,印刷材料通过材料与目标基板之间的直接接触而被转印,这种高速、低成本的简单打印过程相当适用于OTFT等器件的批量生产,为有机晶体管的生产提供了一种新方法。根据被转印材料的相位,可以使用两种类型的转印方法。一种方法在两个不同的基材之间进行物料的转移,另一种方法是使用转移油墨的浮雕/雕刻板。前一种方法包括软光刻,例如微接触、转移印刷、弹性印章(例如聚二甲基硅氧烷(PDMS))和刚性印章(例如硅片或玻璃)等。诸如PDMS之类的弹性印章主要用作表面分辨率小于1 μm的图章 ^[23]。着墨的印章与接收器(目标基材)接触,墨水被转移到接收器(图4a),在接收器表面直接形成图案。此打印技术的分辨率取决于印章上的图案大小。后一种使用浮雕/雕刻版的转移印刷包括凹版印刷^[24](图4b)、

柔性版印刷和胶版印刷等。目前,已经可以通过卷对卷工艺实现大规模生产OTFT和其他电子器件。不管是哪一种转印方法,都应避免在连续转移过程中对底层的损坏,优化印模和接收器之间的黏附能^[25,26]。这需要精确控制材料基本属性,例如基材的表面能、油墨的表面张力以及油墨中颗粒之间的内聚力。另外,印模的移动速度是转印的重要参数,因为它会强烈地影响图案的附着强度^[27],在转移过程中,印模必须缓慢移动才能利用印模和薄膜之间的弱黏合力。

喷墨印刷、丝网印刷和转印印刷等广泛、新颖的印刷技术现在正被用于制造有机电子器件。每种印刷技术都要求不同的墨水参数,并且提供不同的分辨率和所形成图案的厚度。表1给出了各种打印方法的打印参数比较。喷墨印刷所需的墨水黏度较低,不超过1000 mN·m^-1,而丝网印刷和转移印刷的墨水黏度范围高达100 000 mN·m^-1,可应用的材料范围大大增加。普通喷墨印刷的图案分辨率最小可达30 μm,而电流体喷墨印刷方法(E-jet)可以将分辨率降低到1 μm的尺寸。丝网印刷最低分辨率为30 μm,凹版印刷的最低分辨率为10 μm。因此,为了获得所需的薄膜,选择最合适的油墨和印刷方法是至关重要的。

2.2 印刷电子器件

随着印刷电子在印刷世界中的兴起,印刷电子器件是PE中最广泛的研究方向。对于印刷电子器件,不是印刷传统的有机或无机颜料,而是印刷导体、半导体和绝缘体等不同种类的电子功能材料。此外,电子器件的结构特点决定了更高的印刷精度要求,这是印刷电子器件区别于传统印刷工业的重要特征。目前大部分印刷电子器件的发展处在比较初级的程度,体现在器件电学性能的报道和研究只涉及到了最基本的性能参数,对高性能器件的印刷实现还有很多不足。例如,对于反相器电路器件,除了获得良好的反相器增益,使得器件具备基本的反相功能以外,另一个重要的指标,反相器噪声容限表现还很不理想。其次,大多数印刷数字电路均基于p型有机晶体管,这种单极性的设计带来的结果是器件增益偏低,结构设计复杂,噪声容限很低等等。例如,具有二极管连接负载的p型反相器输出信号摆幅降低,即输出无法拉至电源电压(V_DD),从而降低了噪声容限。第三,印刷电子器件的工作频率非常慢,这和印刷制造方式具有的低分辨率有关。例如,已报道的印刷有机晶体管环形振荡器的最高频率为80 kHz,而现有硅基器件的环形振荡器的最高频率为10 GHz。第四,印刷电子器件中,特别是印刷有机晶体管中的电流开关比参数I_ON/I_OFF通常较低(通常为10³~10⁴),比硅基器件低几个数量级(通常约为10⁸)。由于“开”和“关”状态的定义不够严格,并且噪声容限受到影响,这使得印刷电子器件性能仍然不可靠,在更高集成度和更复杂的电路中应用受限。第五,一个包含许多逻辑门电路的大规模集成电路是实现复杂数字系统必不可少的组成部分。已报道的工作中,印刷电子数字逻辑门电路数量不多,而且各种逻辑门电路类型也很有限。第六,与硅基器件相比,印刷有机电子器件的可靠性和寿命仍然不理想。

除此之外,材料的选择是制备印刷电子器件过程中至关重要的一环。OTFT的性能在很大程度上确定了之后制备的电路性能。有机半导体材料作为OTFT的重要组成部分,选择合适的材料进行器件制备是关键任务。对于有机半导体材料来说,主要的挑战则是电荷载流子迁移率,为了使器件和电路获得更高工作频率,期望半导体材料能有高的载流子迁移率。有机半导体材料分为p型、n型和双极性材料。目前,制备印刷电子产品常用的p型材料有:29-DPP-TVT^[29]、diF-TES-ADT^[30](0.20 cm² /Vs)、BTBT及衍生物^[31](C₈-BTBT, 7.5 cm² /Vs)、DNBDT及衍生物^[32](C₁₀-DNBDT, 3.0 cm² /Vs)和TIPS-pentacene^[33]等;n型材料有:P(NI2OD-T2)^[29](0.12 cm²/Vs)、TU-3^[30,34](0.069 cm²/Vs)、BASF^[35](0.22 cm²/Vs)等;双极性材料有:PTVPHI-Eh^[36](μ_h=0.29 cm²/Vs,μ_e=0.001 cm²/Vs)。由上,可以发现应用于印刷电子器件中的半导体材料的迁移率水平远小于10 cm²/Vs,大多数情况下,都在1 cm²/Vs以下。空气稳定且迁移率优异的n型有机半导体的发展远远落后于p型有机半导体,n型半导体的迁移率通常比p型半导体的迁移率低几个数量级,双极性材料的电子迁移率也比空穴迁移率低几个数量级。

3 有机数字电路

3.1 反相器

集成电路的基本构建模块是逻辑门电路,逻辑门电路中最简单的非门(NOT gate)也被称作反相器(Inverter),它可以将输入信号的相位反转180度,这种电路常应用于音频放大、时钟振荡器等,在电子线路设计中,经常要用到反相器^[37]。反相器主要被分为CMOS^[38⇓~40]和伪互补金属氧化物半导体(Pseudo-CMOS)^[41,42]两种类型。CMOS反相器是基于PMOS和NMOS的互补反相器,Pseudo-CMOS则是一种基于单极性薄膜晶体管(p型或n型)的设计风格,已被广泛用于数字、模拟和电源电路。在此,主要介绍两种广泛使用的反相器类型。在图5中,展示了基于p型薄膜晶体管的增强型(Pseudo-E)和耗尽型(Pseudo-D)反相器^[31]。这两种设计类型之间的主要区别在于晶体管的连接,其中Pseudo-E和Pseudo-D反相器相应地使用了二极管和零栅-源极间电压(V_gs)连接。Pseudo-D反相器的零V_gs连接会形成电压传递特性(Voltage Transfer Characteristics, VTC)曲线中的高增益。Pseudo-E反相器的VTC曲线具有非常平滑的过渡,在较宽的输入范围内具有恒定的斜率,增益较低。

2016年日本山形大学的Shiwaku、Takeda等^[35]使用C₆-DTBDT和聚苯乙烯混合溶液,通过喷墨印刷的方式在玻璃基板上成功地印刷了具有高迁移率、低压操作和均匀电气特性的短沟道OTFT器件,基于此p型的OTFT制备了15个具有优异性能、均匀性和低电压操作的Pseudo-D反相器。所有反相器都可在V_DD为1 V的条件下工作,表明反相器电路可以在低功耗状态下正常工作。图6b显示了电压反转点(V_Trip)和反相器增益(dV_OUT/dV_IN)与V_DD的关系图。每个V_DD的V_Trip标准偏差为0.09,表明OTFT特性非常均匀。由于在3至5 V的V_DD时,反相器平均增益大于100,此反相器可以制造用于传感器的放大器。此工作成功地制造高产量、均匀的V_Trip和低电压运行的高性能反相器,表明印刷的OTFT器件可用于需要在大面积上降低制造成本的复杂集成电路制备。这些结果将有助于建立印刷电子的可靠性。

3.2 与非门

与非门(NAND)是一种数字逻辑门电路,等于后跟一个非门的与门,具有两个或多个输入和一个输出。如果NAND第一输入和第二输入均为高电平,则输出低电平。NAND是通用门电路之一,任何逻辑电路都可以用NAND来实现。多个NAND经过设计,可以组成触发器^[43]、数据选择器和解复用器等电路模块,用于组成更为精细的储存器、微处理器^[44,45]等元件,为集成电路中重要的基础元件。

2019年,Kwon和Takeda等合作的使用柔性印刷有机晶体管制备3维(3D)单片集成电路的研究发表在了Nature communications上^[36]。通过喷墨印刷银纳米颗粒作为电极,制备互连堆叠的2个晶体管(2-T)和3个晶体管(3-T)器件,用以制作反相器和NAND电路。在3D NAND门电路中,p型双栅晶体管的对称底栅和顶栅操作使两个输入输出特性几乎相同(图7b)。为了优化3D NAND门电路中的静态噪声容限,通过调整介电层的厚度以及沟道长度,将双栅模式下的双栅n型晶体管的漏极电流(I_D)与底栅或顶栅模式下的双栅p型晶体管的I_D相匹配。然后,按比例缩放制造工艺生产大型3D NAND门电路阵列(图7c),

当3D NAND设计采用四个晶体管组成时(图8),其记录晶体管密度约为每平方厘米60个晶体管。基于这项技术,可以在标准信用卡(85.60×53.98 mm)的大小上制造多达2700个可编程晶体管,该晶体管与第一个商用4位微处理器的晶体管数量兼容。3D单片集成是实现技术规模化同时提高柔性印刷晶体管器件性能的一种有前途的策略。这种方法将为用于物联网、可穿戴医疗监控和智能包装的创新型柔性印刷IC开辟可能性,在这些领域中,高精尖的器件性能以及能将数百个晶体管集成到有限的塑料或柔性基底上的技术必不可少。

3.3 环形振荡器

环形振荡器是由奇数数量(N)的反相器以正反馈的形式串联连接,并且输出在两个电压电平(1或0)之间振荡的一个闭环回路。如果该振荡器具有3个反相器,则称为三级环形振荡器,如果反相器数量为n,则为n级环形振荡器。该振荡器中的反相器级数主要取决于要从该振荡器产生的频率。环形振荡器和相关电路可以用作计算机中的时钟振荡器以及无线通信中的载波频率发生器等基本构件。它也是评估CMOS逻辑处理的固有速度的基本电路^[46,47]。环形振荡器使用奇数个反相器来产生增益大于1的单个反相放大器的效果。每个反相器没有单个延迟元件,而是导致反相器环周围信号的延迟,因此命名为环形振荡器。在环上添加成对的反相器会增加总延迟,从而降低振荡器频率。改变电源电压会改变每个反相器的延迟,较高的电压通常会降低延迟并增加振荡器频率^[48,49]。如果“t”表示单个反相器的延时,而“n”表示反相器链中反相器的数量,则振荡频率由下式给出:

f = 1 2 tn

振荡频率与级数和传播延迟时间成反比。

2010年,Jung 等^[50]通过喷墨印刷的方法印刷单壁碳纳米管薄膜晶体管(SWCNT-TFT)等元件,为了以最大频率附加时钟信号,使用迁移率为5.24 cm²/Vs,阈值电压为-4 V和跨导(gm)为0.307 μS的SWCNT-TFT来制备了五级环形振荡器。并在10 V直流(dc)下观察到分别为1、12和60 Hz的振荡频率,在12 V dc下观察到67.4 Hz的振荡频率(图9)。他们在此环形振荡器的基础上继续制备了1-bit的射频识别标签前体,充分证明了在性能优良的环形振荡器元件的基础上,经过合理的设计,可以实现更为复杂的功能化的印刷电子系统。

3.4 D触发器

触发器通常是指可以电平触发或边缘触发的电路,是顺序逻辑电路的基本组成部分。它是具有两个稳定状态并可以存储一位状态信息的电路。可以通过施加一个或多个控制输入的信号来使电路改变状态,并具有一个或两个输出^[51]。触发器是计算机、通信和许多其他类型的系统中使用的数字电子系统的基本构建模块。D触发器(D-flip-flop, DFF)是触发器中应用最广泛的一类,因为DFF是构成分频计数器、环形计数器(移位寄存器)等数字计数器的基础,而计数器是许多电子设备的重要组成部分^[52,53]。

2015年,东京大学Takeya、Uno、Kanaoka等^[32]为了制备互补逻辑电路,如图10 a所示,巧妙地通过边缘铸造(edge-cast)的连续晶体生长法在基板上平行制造了C₁₀-DNBDT和GSID104031-1(BASF)的单晶膜,制备短沟道的p型和n型晶体管。p型晶体管平均迁移率为(4.9±1.7)cm²/Vs,n型晶体管平均迁移率为(0.16±0.04)cm²/Vs。这些器件的开/关比很高,大于10⁶,这对于CMOS逻辑电路的正确操作至关重要。随后,制备了由p型和n型晶体管组成的CMOS电路,为了测量其动态响应,设计并制造了5级环形振荡器,其每级的响应速度为110 kHz。之后基于或非门(NOR)逻辑设计了DFF电路,可以用较少数量的晶体管(26个)制成。图10c是DFF电路的信号,当输入矩形波时,观察到了该电路的预期响应。输出信号表示出了对输入信号的响应。这些发现将加速有机逻辑电路的开发,展示了一种构建有机单晶互补型逻辑电路的方法,并为有机电子实际应用的未来实现做出贡献。

4 应用

实现有限器件个数的印刷有机电子数字电路之后,通过进一步提高集成度实现功能化印刷电子系统是发展的重点^[54,55]。因为印刷有机电子具有独特的属性,尤其是其薄型尺寸和机械柔性,能够实现多样性的应用和功能,包括了射频识别标签(RFID)、电子皮肤、 OLED显示器驱动背板以及用于分离音频源的柔性麦克风阵列和其他应用。

4.1 RFID标签

在所有印刷电子应用中,RFID最为流行。这可能是因为其薄而灵活的形状因数属性提供了超过刚性RFID的应用范围,例如,放置在曲面表面上的RFID。目前,有大量的基于印刷电子的RFID标签被报道出来,但是都是近场RFID,远场RFID仍未报道。这是因为近场RFID的工作频率明显低于远场RFID的工作频率,前者通常为128 kHz和13.56 MHz,后者则大于100 MHz,例如为2.45 GHz。这些频率与基于二极管或二极管连接的TFT的印刷二极管(整流器)有关^[56⇓~58]。

2010年,韩国顺天大学和MICE合作^[50],选择卷对卷凹版印刷的方法印刷天线、电极和介电层,选择喷墨印刷的方法印刷SWCNT-TFT器件,最终制备出了工作频率为13.56 MHz的1-bit的RF标签前体,该标签的电路原理图如图11a所示。该RF标签的制备为开发成本低廉的RFID标签、RF传感器和RF供电的显示器打开一条切实可行的途径。2014年,比利时IMEC的Myny等^[59]结合蒸镀、原子沉积以及旋涂的方法,制备了一个基于并五苯(pentacene)和In₂O₃金属氧化物TFT整流器的RFID标签。该薄膜RFID标签技术将金属氧化物n型晶体管与有机p型晶体管结合在一起,从而形成了混合互补电路。RFID标签的设计包括两个金属氧化物晶体管整流器和一个比较器(图11 b)。通过互补的、混合溶液处理的金属氧化物/OTFT技术,展示了一条制备13.56 MHz的低成本RFID标签的可行途径。2015年,卡塔尼亚大学的Fiore等^[60]在聚萘二甲酸乙二醇酯(polyethylene-naphtalate,PEN)基底上,通过丝网印刷的方法制备了互补的TFT,按照图10c中的设计实现了集成的13.56 MHz RFID标签。该RFID在内部产生的24 V电源电压下,2~5 cm的读取范围里,比特率高达50 bit /s,证明具备RFID功能。此工作在同一薄片上具有250多个晶体管(图11d),是目前已报道的印刷有机互补TFT技术中最复杂的电路,为实现非常复杂的印刷电子系统展示了可行性。

4.2 电子皮肤

电子皮肤是指能够模仿人类或动物皮肤功能的柔性、可拉伸和自我修复的电子产品,具有高灵敏度、机械柔韧性、可拉伸性、多功能和大面积等优点。另外,电子皮肤是一种超薄、灵活、可穿戴的电子产品,它将信息和通信技术与创新材料、微电子学和传感器结合在一起,在机器人技术、人工智能、假肢和健康监测技术(图12)中具有许多潜在的应用^[61⇓~63]。研究者们正在开发新的材料和制造方法,以制造具有机械兼容性和多功能的类似皮肤的电子产品,并可将皮肤信号传输到体内的大脑/机器接口^[64]。另外,电子皮肤的制备和印刷电子息息相关,由于印刷方法对基底的要求较低、可适用的材料范围非常广,可以将监测人体皮肤表面信号的传感器印刷在柔性可拉伸或者自修复材料上,再进行封装等步骤后可制备得到电子皮肤。

2013年,东京大学的Takao Someya等^[65]基于常见的有机电子制造方法,在1 μm厚的PEN基底上,选择DNTT这种稳定的有机半导体材料制造包含集成电路、传感器和电源的混合电子系统。这些电子设备的总厚度仅为2 μm,非常轻便,像保鲜膜一样,很容易应用于弯曲的和活动表面,因此可以用于医疗保健和生物医学系统制备电子皮肤(图13a,b)。2015年,斯坦福大学的鲍哲南和Tee等^[66]通过旋涂、蒸发等方法在PEN和聚氨酯(polyurethane)制备了由压敏触觉元件和有机环形振荡器组成的DiTact传感器。DiTact传感器的最大频率为200 Hz,可与人体触觉刺激过程中产生动作电位的上限相媲美,传感器的输出可以利用对人类动作电位频率范围做出响应的工程化光遗传学神经元,以电和光学方式刺激体外神经元。如图13 c所示,模型手示意图描绘了如何将传感器合并到假体中,电气部件与可拉伸的银纳米线连接外部电路。此外,DiTact传感器还配有可穿戴手套,以显示在可穿戴系统中施加压力后电压信号的频率变化,两者可集成为常规神经假体或基于光遗传学的假体表面的电子皮肤。2019年,清华大学刘静等使用镓基功能性液态金属(LM)制备了用于多部位肿瘤治疗的电子皮肤,该电子皮肤具有良好的磁热效应,在交变磁场下可以成功实现无线电力传输以进行多部位肿瘤治疗,有望在未来扩大肿瘤治疗学的发展、开发出非入体类和高性能癌症治疗的方法^[67]。

4.3 OLED显示器

作为新一代平板显示器件,OLED结构简单,不需要背景光源和滤光片,因而可以制造出超薄、重量轻、易于携带的产品。但是,近年来,显示器市场逐渐饱和、电视需求萎缩以及显示器制造商之间的激烈竞争导致平板显示器市场没有持续扩大。为了打破这种停滞状态,需要新的显示器来建立新的市场。柔性显示器则成为未来的新显示形式之一,因为柔性可以满足未来显示器的可以安装在任何形状物体上的各种形式要求,例如圆形圆顶天花板、圆柱、大窗户甚至墙壁。另外,将来在任何时间和任何地方访问信息的需求都需要许多显示器,因此显示面板的价格应该便宜。总之,柔性和低价格会成为未来显示器的关键特征。通过印刷技术制造的柔性显示器便可以实现这些关键特征。从器件的角度来看,OTFT和OLED的结合是最有前途的组合,两者分别作为驱动晶体管和显示模式,有望实现理想的柔性显示。因此,采用OTFT驱动的OLED显示器便成为了印刷电子技术发展的重要方向。

2013年,韩国东亚大学的Ryu等^[68]在玻璃基板上应用了旋涂、丝网印刷、喷墨打印等印刷技术来制造用于AMOLED的OTFT背板。栅电极、扫描总线和接触垫采用丝网印刷和光刻技术结合的方法制备,得到了宽度为20 μm,厚度为60 nm,电阻率为3.0×10 ^-5 Ω·cm的Ag金属线。使用Ag栅电极和喷墨印刷TIPS-pentacene的OTFT背板在7英寸面板上实现了像素数目超过17 500,并且性能均匀,成功展示了其显示图案的能力。2016年,Kim和Song在柔性聚乙烯(polyethylene, PET)基板上,使用喷墨印刷TIPS-pentacene的OTFTs驱动OLED ^[69]。OTFT的迁移率是0.3 cm²/Vs,OLED的亮度是64 459 cd/m²,根据施加的电压可以改变每个像素的亮度(图14b)。北京大学周航等在2020年发表了一篇喷墨印刷量子点(QD)制备OLED显示器的文章。在这项工作中,提出了一种新颖的基于蓝色有机发光二极管(BOLED)以及图案化的红色和绿色QD颜色转换层(CCL)的全色显示器。基于这种QD-BOLED架构,成功制备了6.6英寸全彩色显示器。

5 结论与展望

印刷有机电子技术作为一项新兴技术,引起了学界广泛的研究兴趣,主要因为其独特的技术优势,除去低成本、大面积制造以外,印刷技术也可以应用在多种不同类型的基材上,包括三维曲面等。这些特点将改变整个电子器件的生产方式,拓宽电子器件的应用场合。特别是喷墨印刷可以为定制的小批量产品提供灵活而廉价的生产,使“桌面制造”成为可能。印刷电子技术展示了有机半导体材料、绝缘层材料、电极材料的印刷能力,构筑了薄膜晶体管、二极管、电容器等基础元件和反相器等基础逻辑门电路,并在RFID、电子皮肤、显示驱动背板等领域展示了应用潜力。但是,这项技术目前处在研究发展的初期,仍然存在很多问题,第一,印刷方法所使用的油墨相对不是很稳定,不同批次产品的性能表现变化比较大,使得制备的印刷电子器件相对不可靠;第二,相对于硅基电路元件来说,印刷OTFT、二极管、整流器等基础元件的性能较低,使得制备的印刷电子产品性能难以和硅同类产品相比,但是因为印刷电子具有独特的柔性等特点,印刷电子器件可作为硅基电子器件应用上的补充;第三,印刷电子系统集成度有限,即总体器件数量仍然很低,并且远不及它们的硅基同类产品。印刷电子产品要真正在市场上占据一席之地,仍需要在新型印刷材料(半导体材料、介电层材料和电极材料)、印刷工艺过程和印刷器件集成等关键科学技术问题方面进行开发研究。乐观的是,人们对于印刷电子器件的期望很高,IDTechEx咨询公司预计到2025年,全球各类印刷电子制造的产品销售额将达3000亿美元,届时印刷电子技术的成熟将从多方面影响和改变人们的生活。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

[1]	Xu Y, Liu C, Khim D, Noh Y Y. Phys. Chem. Chem. Phys., 2015, 17(40):26553.

[2]	Zhu B W, Gong S, Lin F G, Wang Y, Ling Y Z, An T C, Cheng W L. Adv. Electron. Mater., 2019, 5(1):1800509.

[3]	Bucella S G, Luzio A, Gann E, Thomsen L, McNeill C R, Pace G, Perinot A, Chen Z H, Facchetti A, Caironi M. Nat. Commun., 2015, 6:8394.

[4]	Lin Z Y, Liu Y, Halim U, Ding M N, Liu Y Y, Wang Y L, Jia C C, Chen P, Duan X D, Wang C, Song F, Li M F, Wan C Z, Huang Y, Duan X F. Nature, 2018, 562(7726):254.

[5]	Yu Y, Xiao X, Zhang Y K, Li K, Yan C, Wei X L, Chen L N, Zhen H Y, Zhou H, Zhang S D, Zheng Z J. Adv. Mater., 2016, 28(24):4926.

[6]	Wang D R, Zhang Y K, Lu X, Ma Z J, Xie C, Zheng Z J. Chem. Soc. Rev., 2018, 47(12):4611.

[7]	Lee T Y, Choi T M, Shim T S, Frijns R A M, Kim S H. Lab a Chip, 2016, 16(18):3415.

[8]	Kim S H, Hong K, Xie W, Lee K H, Zhang S P, Lodge T P, Frisbie C D. Adv. Mater., 2013, 25(13):1822.

[9]	Zi W, Jin Z W, Liu S Z, Xu B M. J. Energy Chem., 2018, 27(4):971.

[10]	Jayesh S, Elias J. Int. J. Simul. Multidisci. Des. Optim., 2019, 10:A11.

[11]	Kim D H, Lu N, Ma R, Kim Y S, Kim R H, Wang S, Wu J, Won S M, Tao H, Islam A, Yu K J. Science, 2011, 333:838.

[12]	Sirringhaus H, Kawase T, Friend R H, Shimoda T, Inbasekaran M, Wu W, Woo E P. Science, 2000, 290(5499):2123.

[13]	Sele C W, von Werne T, Friend R H, Sirringhaus H. Adv. Mater., 2005, 17(8):997.

[14]	Wang C L, Dong H L, Jiang L, Hu W P. Chem. Soc. Rev., 2018, 47(2):422.

[15]	Fu B B, Wang C, Sun Y T, Yao J R, Wang Y, Ge F Y, Yang F X, Liu Z Y, Dang Y F, Zhang X T, Shao X F, Li R J, Hu W P. Adv. Mater., 2019, 31(35):1970251.

[16]	Wang S M, Yao S S, Lin J S, Xia G D. Ceram. Int., 2019, 45(8):9829.

[17]	Ante F, Kälblein D, Zaki T, Zschieschang U, Takimiya K, Ikeda M, Sekitani T, Someya T, Burghartz J N, Kern K, Klauk H. Small, 2012, 8(1):73.

[18]	Kang B, Lee W H, Cho K. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2013, 5(7):2302.

[19]	Duineveld P C. J. Fluid Mech., 2003, 477:175.

[20]	Lim J, Lee W, Lee H, Lee J, Park Y, Cho K. Adv. Funct. Mater., 2008, 18(2):229.

[21]	Fukuda K, Takeda Y, Mizukami M, Kumaki D, Tokito S. Sci. Rep., 2014, 4:3947.

[22]	Duan S M, Gao X, Wang Y, Yang F X, Chen M X, Zhang X T, Ren X C, Hu W P. Adv. Mater., 2019, 31(16):1807975.

[23]	Carlson A, Bowen A M, Huang Y G, Nuzzo R G, Rogers J A. Adv. Mater., 2012, 24(39):5284.

[24]	Sung D, de la Fuente Vornbrock A, Subramanian V. IEEE Trans. Comp. Packag. Technol., 2010, 33(1):105.

[25]	Meitl M A, Zhu Z T, Kumar V, Lee K J, Feng X, Huang Y Y, Adesida I, Nuzzo R G, Rogers J A. Nat. Mater., 2006, 5(1):33.

[26]	de la Fuente Vornbrock A, Sung D, Kang H, Kitsomboonloha R, Subramanian V. Org. Electron., 2010, 11(12):2037.

[27]	Feng X, Meitl M A, Bowen A M, Huang Y G, Nuzzo R G, Rogers J A. Langmuir, 2007, 23(25):12555.

[28]	Fukuda K, Someya T. Adv. Mater., 2017, 29(25):1602736.

[29]	Khim D, Luzio A, Bonacchini G E, Pace G, Lee M J, Noh Y Y, Caironi M. Adv. Mater., 2018, 30(20):1705463.

[30]	Takeda Y, Hayasaka K, Shiwaku R, Yokosawa K, Shiba T, Mamada M, Kumaki D, Fukuda K, Tokito S. Sci. Rep., 2016, 6:25714.

[31]	Shao L L, Chu T Y, Tao Y, Cheng K T. 2018 International Flexible Electronics Technology Conference(IFETC). IEEE, 2018, 8584012.

[32]	Yamamura A, Matsui H, Uno M, Isahaya N, Tanaka Y, Kudo M, Ito M, Mitsui C, Okamoto T, Takeya J. Adv. Electron. Mater., 2017, 3(7):1600456.

[33]	Kjellander B K C, Smaal W T T, Myny K, Genoe J, Dehaene W, Heremans P, Gelinck G H. Org. Electron., 2013, 14(3):768.

[34]	Dell’Erba G, Luzio A, Natali D, Kim J, Khim D, Kim D Y, Noh Y Y, Caironi M. Appl. Phys. Lett., 2014, 104(15):153303.

[35]	Shiwaku R, Takeda Y, Fukuda T, Fukuda K, Matsui H, Kumaki D, Tokito S. Sci. Rep., 2016, 6:34723.

[36]	Kwon J, Takeda Y, Shiwaku R, Tokito S, Cho K, Jung S. Nat. Commun., 2019, 10:54.

[37]	Almansouri A S, Ouda M H, Salama K N. IEEE Trans. Microwave Theory Techn., 2018, 66(5):2409.

[38]	Tokito S. 2018 International Flexible Electronics Technology Conference(IFETC). IEEE, 2018, 8583876.

[39]	Bebiche S, Bouhadda I, Mohammed-Brahim T, Coulon N, Bergamini J F, Poriel C, Jacques E. Solid-State Electron., 2017, 130:49.

[40]	Klauk H, Zschieschang U, Pflaum J, Halik M. Nature, 2007, 445(7129):745.

[41]	Cho S I, Mizukami M. J. Korea Inst. Electron. Commun. Sci., 2019, 14:87.

[42]	Elsobky M, Elattar M, Alavi G, Letzkus F, Richter H, Zschieschang U, Strecker M, Klauk H, Burghartz J N. Org. Electron., 2017, 50:491.

[43]	Hayasaka K, Matsui H, Takeda Y, Shiwaku R, Tanaka Y, Shiba T, Kumaki D, Tokito S. Adv. Electron. Mater., 2017, 3(9):1700208.

[44]	Chartier I, Jacob S, Charbonneau M, Aliane A, Plihon A, Coppard R, Gwoziecki R, Verilhac J M, Serbutoviez C, Dhez O, Cantatore E, Domingues dos Santos F. 2014 44th European Solid State Device Research Conference(ESSDERC). IEEE, 2014, 6948795.

[45]	Myny K, van Veenendaal E, Gelinck G H, Genoe J, Dehaene W, Heremans P. 2011 IEEE International Solid-State Circuits Conference. IEEE, 2011, 5746337.

[46]	Zschieschang U, Kang M J, Takimiya K, Sekitani T, Someya T, Canzler T W, Werner A, Blochwitz-Nimoth J, Klauk H. J. Mater. Chem., 2012, 22(10):4273.

[47]	Ji D Y, Jiang L, Dong H L, Meng Q, Zhen Y G, Hu W P. J. Mater. Chem. C, 2014, 2(21):4142.

[48]	Ogier S D, Matsui H, Feng L R, Simms M, Mashayekhi M, Carrabina J, TerÉs L, Tokito S. Org. Electron., 2018, 54:40.

[49]	Janneck R, Nowack T S, de Roose F, Ali H, Dehaene W, Heremans P, Genoe J, Rolin C. Org. Electron., 2019, 67:64.

[50]	Jung M, Kim J, Noh J, Lim N, Lim C, Lee G, Kim J, Kang H, Jung K, Leonard A D, Tour J M, Cho G. IEEE Trans. Electron Devices, 2010, 57(3):571.

[51]	Takeda Y, Yoshimura Y, Adib F A E B, Kumaki D, Fukuda K, Tokito S. Jpn. J. Appl. Phys., 2015, 54(4S):04DK03.

[52]	De Ruiter G, Motiei L, Choudhury J, Oded N, Van der Boom M. Angewandte Chemie Int. Ed., 2010, 49(28):4780.

[53]	Uno M, Kanaoka Y, Cha B S, Isahaya N, Sakai M, Matsui H, Mitsui C, Okamoto T, Takeya J, Kato T, Katayama M, Usami Y, Yamakami T. Adv. Electron. Mater., 2015, 1(12):1500178.

[54]	Myny K. Nat. Electron., 2018, 1(1):30.

[55]	Siegel A C, Phillips S T, Dickey M D, Lu N S, Suo Z G, Whitesides G M. Adv. Funct. Mater., 2010, 20(1):28.

[56]	Yamamura A, Watanabe S, Uno M, Mitani M, Mitsui C, Tsurumi J, Isahaya N, Kanaoka Y, Okamoto T, Takeya J. Sci. Adv., 2018, 4(2):eaao5758.

[57]	Myny K, Steudel S, Vicca P, Furthner F, van der Putten B, Tripathi A K, Gelinck G H, Genoe J, Dehaene W, Heremans P. Org. Electron., 2010, 11:1176.

[58]	Myny K, Steudel S, Vicca P, Beenhakkers M J, van Aerle N A J M, Gelinck G H, Genoe J, Dehaene W, Heremans P. Solid-State Electron., 2009, 53(12):1220.

[59]	Myny K, RockelÉ M, Chasin A, Pham D V, Steiger J, Botnaras S, Weber D, Herold B, Ficker J, Van Der Putten B, Gelinck G H. IEEE Trans. Electron Devices, 2014, 61:2387.

[60]	Fiore V, Battiato P, Abdinia S, Jacobs S, Chartier I, Coppard R, Klink G, Cantatore E, Ragonese E, Palmisano G. IEEE Trans. Circuits Syst. I: Regul. Pap., 2015, 62(6):1668.

[61]	Dahiya R S, Mittendorfer P, Valle M, Cheng G, Lumelsky V J. IEEE Sensor J., 2013, 13(11):4121.

[62]	Núñez C G, Navaraj W T, Polat E O, Dahiya R. Adv. Funct. Mater., 2017, 27(18):1606287.

[63]	Dahiya R. Proc. IEEE, 2019, 107(2):247.

[64]	Chortos A, Liu J, Bao Z N. Nat. Mater., 2016, 15(9):937.

[65]	Kaltenbrunner M, Sekitani T, Reeder J, Yokota T, Kuribara K, Tokuhara T, Drack M, Schwödiauer R, Graz I, Bauer-Gogonea S, Bauer S, Someya T. Nature, 2013, 499(7459):458.

[66]	Tee B C K, Chortos A, Berndt A, Nguyen A K, Tom A, McGuire A, Lin Z C, Tien K, Bae W G, Wang H, Mei P, Chou H H, Cui B, Deisseroth K, Ng T N, Bao Z. Science, 2015, 350(6258):313.

[67]	Wang X L, Fan L L, Zhang J, Sun X Y, Chang H, Yuan B, Guo R, Duan M H, Liu J. Adv. Funct. Mater., 2019, 29(51):1907063.

[68]	Ryu G S, Kim J S, Jeong S H, Song C K. Org. Electron., 2013, 14(4):1218.

[69]	Kim J S, Song C K. Org. Electron., 2016,30∶45.

[70]	Hu Z P, Yin Y M, Ali M U, Peng W X, Zhang S J, Li D Z, Zou T Y, Li Y Y, Jiao S B, Chen S J, Lee C Y, Meng H, Zhou H. Nanoscale, 2020, 12(3):2103.

[1]	Xu Y, Liu C, Khim D, Noh Y Y. Phys. Chem. Chem. Phys., 2015, 17(40):26553.
[2]	Zhu B W, Gong S, Lin F G, Wang Y, Ling Y Z, An T C, Cheng W L. Adv. Electron. Mater., 2019, 5(1):1800509.
[3]	Bucella S G, Luzio A, Gann E, Thomsen L, McNeill C R, Pace G, Perinot A, Chen Z H, Facchetti A, Caironi M. Nat. Commun., 2015, 6:8394.
[4]	Lin Z Y, Liu Y, Halim U, Ding M N, Liu Y Y, Wang Y L, Jia C C, Chen P, Duan X D, Wang C, Song F, Li M F, Wan C Z, Huang Y, Duan X F. Nature, 2018, 562(7726):254.
[5]	Yu Y, Xiao X, Zhang Y K, Li K, Yan C, Wei X L, Chen L N, Zhen H Y, Zhou H, Zhang S D, Zheng Z J. Adv. Mater., 2016, 28(24):4926.
[6]	Wang D R, Zhang Y K, Lu X, Ma Z J, Xie C, Zheng Z J. Chem. Soc. Rev., 2018, 47(12):4611.
[7]	Lee T Y, Choi T M, Shim T S, Frijns R A M, Kim S H. Lab a Chip, 2016, 16(18):3415.
[8]	Kim S H, Hong K, Xie W, Lee K H, Zhang S P, Lodge T P, Frisbie C D. Adv. Mater., 2013, 25(13):1822.
[9]	Zi W, Jin Z W, Liu S Z, Xu B M. J. Energy Chem., 2018, 27(4):971.
[10]	Jayesh S, Elias J. Int. J. Simul. Multidisci. Des. Optim., 2019, 10:A11.
[11]	Kim D H, Lu N, Ma R, Kim Y S, Kim R H, Wang S, Wu J, Won S M, Tao H, Islam A, Yu K J. Science, 2011, 333:838.
[12]	Sirringhaus H, Kawase T, Friend R H, Shimoda T, Inbasekaran M, Wu W, Woo E P. Science, 2000, 290(5499):2123.
[13]	Sele C W, von Werne T, Friend R H, Sirringhaus H. Adv. Mater., 2005, 17(8):997.
[14]	Wang C L, Dong H L, Jiang L, Hu W P. Chem. Soc. Rev., 2018, 47(2):422.
[15]	Fu B B, Wang C, Sun Y T, Yao J R, Wang Y, Ge F Y, Yang F X, Liu Z Y, Dang Y F, Zhang X T, Shao X F, Li R J, Hu W P. Adv. Mater., 2019, 31(35):1970251.
[16]	Wang S M, Yao S S, Lin J S, Xia G D. Ceram. Int., 2019, 45(8):9829.
[17]	Ante F, Kälblein D, Zaki T, Zschieschang U, Takimiya K, Ikeda M, Sekitani T, Someya T, Burghartz J N, Kern K, Klauk H. Small, 2012, 8(1):73.
[18]	Kang B, Lee W H, Cho K. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2013, 5(7):2302.
[19]	Duineveld P C. J. Fluid Mech., 2003, 477:175.
[20]	Lim J, Lee W, Lee H, Lee J, Park Y, Cho K. Adv. Funct. Mater., 2008, 18(2):229.
[21]	Fukuda K, Takeda Y, Mizukami M, Kumaki D, Tokito S. Sci. Rep., 2014, 4:3947.
[22]	Duan S M, Gao X, Wang Y, Yang F X, Chen M X, Zhang X T, Ren X C, Hu W P. Adv. Mater., 2019, 31(16):1807975.
[23]	Carlson A, Bowen A M, Huang Y G, Nuzzo R G, Rogers J A. Adv. Mater., 2012, 24(39):5284.
[24]	Sung D, de la Fuente Vornbrock A, Subramanian V. IEEE Trans. Comp. Packag. Technol., 2010, 33(1):105.
[25]	Meitl M A, Zhu Z T, Kumar V, Lee K J, Feng X, Huang Y Y, Adesida I, Nuzzo R G, Rogers J A. Nat. Mater., 2006, 5(1):33.
[26]	de la Fuente Vornbrock A, Sung D, Kang H, Kitsomboonloha R, Subramanian V. Org. Electron., 2010, 11(12):2037.
[27]	Feng X, Meitl M A, Bowen A M, Huang Y G, Nuzzo R G, Rogers J A. Langmuir, 2007, 23(25):12555.
[28]	Fukuda K, Someya T. Adv. Mater., 2017, 29(25):1602736.
[29]	Khim D, Luzio A, Bonacchini G E, Pace G, Lee M J, Noh Y Y, Caironi M. Adv. Mater., 2018, 30(20):1705463.
[30]	Takeda Y, Hayasaka K, Shiwaku R, Yokosawa K, Shiba T, Mamada M, Kumaki D, Fukuda K, Tokito S. Sci. Rep., 2016, 6:25714.
[31]	Shao L L, Chu T Y, Tao Y, Cheng K T. 2018 International Flexible Electronics Technology Conference(IFETC). IEEE, 2018, 8584012.
[32]	Yamamura A, Matsui H, Uno M, Isahaya N, Tanaka Y, Kudo M, Ito M, Mitsui C, Okamoto T, Takeya J. Adv. Electron. Mater., 2017, 3(7):1600456.
[33]	Kjellander B K C, Smaal W T T, Myny K, Genoe J, Dehaene W, Heremans P, Gelinck G H. Org. Electron., 2013, 14(3):768.
[34]	Dell’Erba G, Luzio A, Natali D, Kim J, Khim D, Kim D Y, Noh Y Y, Caironi M. Appl. Phys. Lett., 2014, 104(15):153303.
[35]	Shiwaku R, Takeda Y, Fukuda T, Fukuda K, Matsui H, Kumaki D, Tokito S. Sci. Rep., 2016, 6:34723.
[36]	Kwon J, Takeda Y, Shiwaku R, Tokito S, Cho K, Jung S. Nat. Commun., 2019, 10:54.
[37]	Almansouri A S, Ouda M H, Salama K N. IEEE Trans. Microwave Theory Techn., 2018, 66(5):2409.
[38]	Tokito S. 2018 International Flexible Electronics Technology Conference(IFETC). IEEE, 2018, 8583876.
[39]	Bebiche S, Bouhadda I, Mohammed-Brahim T, Coulon N, Bergamini J F, Poriel C, Jacques E. Solid-State Electron., 2017, 130:49.
[40]	Klauk H, Zschieschang U, Pflaum J, Halik M. Nature, 2007, 445(7129):745.
[41]	Cho S I, Mizukami M. J. Korea Inst. Electron. Commun. Sci., 2019, 14:87.
[42]	Elsobky M, Elattar M, Alavi G, Letzkus F, Richter H, Zschieschang U, Strecker M, Klauk H, Burghartz J N. Org. Electron., 2017, 50:491.
[43]	Hayasaka K, Matsui H, Takeda Y, Shiwaku R, Tanaka Y, Shiba T, Kumaki D, Tokito S. Adv. Electron. Mater., 2017, 3(9):1700208.
[44]	Chartier I, Jacob S, Charbonneau M, Aliane A, Plihon A, Coppard R, Gwoziecki R, Verilhac J M, Serbutoviez C, Dhez O, Cantatore E, Domingues dos Santos F. 2014 44th European Solid State Device Research Conference(ESSDERC). IEEE, 2014, 6948795.
[45]	Myny K, van Veenendaal E, Gelinck G H, Genoe J, Dehaene W, Heremans P. 2011 IEEE International Solid-State Circuits Conference. IEEE, 2011, 5746337.
[46]	Zschieschang U, Kang M J, Takimiya K, Sekitani T, Someya T, Canzler T W, Werner A, Blochwitz-Nimoth J, Klauk H. J. Mater. Chem., 2012, 22(10):4273.
[47]	Ji D Y, Jiang L, Dong H L, Meng Q, Zhen Y G, Hu W P. J. Mater. Chem. C, 2014, 2(21):4142.
[48]	Ogier S D, Matsui H, Feng L R, Simms M, Mashayekhi M, Carrabina J, TerÉs L, Tokito S. Org. Electron., 2018, 54:40.
[49]	Janneck R, Nowack T S, de Roose F, Ali H, Dehaene W, Heremans P, Genoe J, Rolin C. Org. Electron., 2019, 67:64.
[50]	Jung M, Kim J, Noh J, Lim N, Lim C, Lee G, Kim J, Kang H, Jung K, Leonard A D, Tour J M, Cho G. IEEE Trans. Electron Devices, 2010, 57(3):571.
[51]	Takeda Y, Yoshimura Y, Adib F A E B, Kumaki D, Fukuda K, Tokito S. Jpn. J. Appl. Phys., 2015, 54(4S):04DK03.
[52]	De Ruiter G, Motiei L, Choudhury J, Oded N, Van der Boom M. Angewandte Chemie Int. Ed., 2010, 49(28):4780.
[53]	Uno M, Kanaoka Y, Cha B S, Isahaya N, Sakai M, Matsui H, Mitsui C, Okamoto T, Takeya J, Kato T, Katayama M, Usami Y, Yamakami T. Adv. Electron. Mater., 2015, 1(12):1500178.
[54]	Myny K. Nat. Electron., 2018, 1(1):30.
[55]	Siegel A C, Phillips S T, Dickey M D, Lu N S, Suo Z G, Whitesides G M. Adv. Funct. Mater., 2010, 20(1):28.
[56]	Yamamura A, Watanabe S, Uno M, Mitani M, Mitsui C, Tsurumi J, Isahaya N, Kanaoka Y, Okamoto T, Takeya J. Sci. Adv., 2018, 4(2):eaao5758.
[57]	Myny K, Steudel S, Vicca P, Furthner F, van der Putten B, Tripathi A K, Gelinck G H, Genoe J, Dehaene W, Heremans P. Org. Electron., 2010, 11:1176.
[58]	Myny K, Steudel S, Vicca P, Beenhakkers M J, van Aerle N A J M, Gelinck G H, Genoe J, Dehaene W, Heremans P. Solid-State Electron., 2009, 53(12):1220.
[59]	Myny K, RockelÉ, M, Chasin A, Pham D V, Steiger J, Botnaras S, Weber D, Herold B, Ficker J, Van Der Putten B, Gelinck G H. IEEE Trans. Electron Devices, 2014, 61:2387.
[60]	Fiore V, Battiato P, Abdinia S, Jacobs S, Chartier I, Coppard R, Klink G, Cantatore E, Ragonese E, Palmisano G. IEEE Trans. Circuits Syst. I: Regul. Pap., 2015, 62(6):1668.
[61]	Dahiya R S, Mittendorfer P, Valle M, Cheng G, Lumelsky V J. IEEE Sensor J., 2013, 13(11):4121.
[62]	Núñez C G, Navaraj W T, Polat E O, Dahiya R. Adv. Funct. Mater., 2017, 27(18):1606287.
[63]	Dahiya R. Proc. IEEE, 2019, 107(2):247.
[64]	Chortos A, Liu J, Bao Z N. Nat. Mater., 2016, 15(9):937.
[65]	Kaltenbrunner M, Sekitani T, Reeder J, Yokota T, Kuribara K, Tokuhara T, Drack M, Schwödiauer R, Graz I, Bauer-Gogonea S, Bauer S, Someya T. Nature, 2013, 499(7459):458.
[66]	Tee B C K, Chortos A, Berndt A, Nguyen A K, Tom A, McGuire A, Lin Z C, Tien K, Bae W G, Wang H, Mei P, Chou H H, Cui B, Deisseroth K, Ng T N, Bao Z. Science, 2015, 350(6258):313.
[67]	Wang X L, Fan L L, Zhang J, Sun X Y, Chang H, Yuan B, Guo R, Duan M H, Liu J. Adv. Funct. Mater., 2019, 29(51):1907063.
[68]	Ryu G S, Kim J S, Jeong S H, Song C K. Org. Electron., 2013, 14(4):1218.
[69]	Kim J S, Song C K. Org. Electron., 2016,30∶45.
[70]	Hu Z P, Yin Y M, Ali M U, Peng W X, Zhang S J, Li D Z, Zou T Y, Li Y Y, Jiao S B, Chen S J, Lee C Y, Meng H, Zhou H. Nanoscale, 2020, 12(3):2103.

基金资助

科技部国家重点研发计划(2017YFA0204503)

科技部国家重点研发计划(2016YFB0401100)

国家自然科学基金项目(91833306)

国家自然科学基金项目(51633006)

国家自然科学基金项目(51703159)

国家自然科学基金项目(51703160)

国家自然科学基金项目(51733004)

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Received	Published	Revised
2020-05-22	2021-03-20	2020-08-17
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2020-12-28

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