共轭微孔聚合物的制备与应用

王玉冰; 陈杰; 延卫; 崔建文

doi:10.7536/PC200622

化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (5) :838-854 DOI: 10.7536/PC200622

研究论文

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共轭微孔聚合物的制备与应用

王玉冰 ¹ ,
陈杰 ² ,
延卫 ¹^,^* ,
崔建文 ³

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Preparation and Application of Conjugated Microporous Polymers

Yubing Wang ¹ ,
Jie Chen ² ,
Wei Yan ¹^,^* ,
Jianwen Cui ³

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摘要

共轭微孔聚合物(CMPs)是一类有机多孔聚合物,与常规共轭聚合物或多孔材料相比,其最大的特点是既有π共轭骨架又具有大量微孔。这类材料在解决能源和环境问题方面显示出巨大的潜力,已在气体吸附、非均相催化、发光材料、化学传感器、电能存储和生物杂化物等领域显示出巨大的应用前景。目前已开发出多种用于CMPs结构单元设计与合成的新方法,用于制备具有不同结构和特定性质的多种CMPs,有效推动了该领域的快速发展。本综述总结了CMPs的理论模型和结构设计,合成原理、常用合成方法和影响因素分析,以及CMPs在各领域的应用。

Abstract

As a unique class within the versatile family of microporous materials, compared with ordinary conjugated polymers or porous materials, conjugated microporous polymers(CMPs) not only have π-conjugated framework but also have many micropores. Since their discovery in 2007, CMPs have been intensively studied as an important subclass of porous materials, and various interesting properties and possible applications have been discovered and described. A wide range of chemical reactions, building blocks and synthetic method offer a tremendous number of CMPs with different properties and specific structures, which drives the rapid growth of the field. CMPs have shown great potential in solving energy and environmental problems, in particular, they have demonstrated huge application prospect in gas adsorption, heterogeneous catalysis, light emittance, sensing, energy storage and biological applications. Since first discovered, CMPs are unparalleled among porous materials because they possess extended π-conjugated backbones along with the chemical and thermal stability. Nowadays, the possibility to produce solvent processable CMPs or to generate thin films on electrodes all makes CMPs an exciting field for further research. In this review, we present the recent significant breakthroughs and the conventional functions and practices in the field of CMPs to find useful applications. We start with an initial historical look at origins of porous materials and a briefly contrast between CMPs and other porous materials. Then, we present an exhaustive analysis of the design strategies with special emphasis on the topologies of amorphous porous organic materials. As following, we discuss the chemical synthesis of CMPs that gives access to a range of potential applications, with a focus on the up-to-date overview of the main fields. Finally, we give an outlook of the challenges and restrictions which CMPs research in the future. We also draw some comparisons between CMPs and the growing range of conjugated crystalline covalent organic frameworks(COFs).

Contents

1 Introduction

2 Design of conjugated microporous polymers

2.1 Topology design

2.2 Structure design of conjugated microporous polymers

3 Synthesis of conjugated microporous polymers

3.1 Synthetic reaction principles

3.2 Synthetic methods

3.3 the influence of various variables on the synthesis products during the reaction

4 Applications of conjugated microporous polymers

4.1 Gas adsorption and storage

4.2 Gas separation

4.3 Adsorption of heavy metal,dyes,solvents and other chemicals

4.4 Heterogeneous catalysis

4.5 Light emitters

4.6 Chemosensors

4.7 Electrical energy storage

4.8 Biocomplex

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

共轭微孔聚合物 / 多功能材料 / 合成方法 / 气体吸附 / 催化

Key words

conjugated microporous polymers / multifunctional material / synthesis methods / gas adsorption / catalysis

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王玉冰, 陈杰, 延卫, 崔建文. 共轭微孔聚合物的制备与应用[J]. 化学进展, 2021, 33(5): 838-854 DOI:10.7536/PC200622

Yubing Wang, Jie Chen, Wei Yan, Jianwen Cui. Preparation and Application of Conjugated Microporous Polymers[J]. Progress in Chemistry, 2021, 33(5): 838-854 DOI:10.7536/PC200622

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1 引言

多孔材料是指含有不同尺寸和形状的孔的材料^[1],目前,多孔材料广泛应用于吸附、催化、分离、纯化和能源储存等领域^[2,3]。典型的多孔材料包括金属有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)^[4]、多孔配位聚合物(Porous Coordination Polymers, PCPs)、有机多孔材料(Organic Porous Materials)^[5]。在有机多孔材料中,主要有超交联聚合物(Hyper-Cross-Linked Polymers, HCPs)^[6⇓~8]、固有微孔聚合物(Polymers of Intrinsic Microporosity, PIMs)^[9,10]、共轭微孔聚合物(Conjugated Microporous Polymers, CMPs)^[11,12]、共价三嗪骨架(Covalent Triazine Frameworks, CTFs)^[13,14]、多孔芳香族骨架(Porous Aromatic Frameworks, PAFs)^[15,16]、共价有机骨架(Covalent Organic Frameworks, COFs)^[17,18]、多孔有机笼(Porous Organic Cages)^[19,20]等。

HCPs是最早研究出的多孔有机材料,可通过聚合物的后交联、一步缩聚法,或在外部交联剂的协助下进行合成^[21]。PIMs的微孔来源于自身的刚性和分子空间旋转结构,通过改变前驱体,可以制备出不溶的PIMs网络和可溶的线性PIMs^[9,10]。CMPs是一类以π-共轭方式连接结构单元,并具有三维网络结构的无定形材料,可以看作是一类HCPs^[12,22]。CTFs由刚性腈化合物三聚化形成^[13],将三嗪环引入CMPs可以增加共轭微孔网络的比表面积,扩大共轭范围^[23],也是目前CMPs研究中的一个热点。PAFs是一类开放框架的无定形聚合物,具有出色的比表面积(PAF-1^[15], S_BET=5600 m²·g^-1)和良好的稳定性,和CMPs十分类似,然而,PAFs的共轭结构被四面体单体的中心原子所破坏^[5]。COFs可以看作是MOFs的共价类似物,通过可逆的共价键构建而成,可形成有序的结晶多孔骨架,这一材料迅速发展,已开发出了共轭COFs^[24],从另一角度看,CMPs是COFs的无定形类似物^[22]。

2007年Jiang等^[11]首次报道了聚亚芳基亚乙炔(Poly(aryleneethynylene))共轭微孔聚合物,比表面积高达834 m²·g^-1。由于其独特的微孔结构和潜在的应用价值,这类微孔材料引起了广泛关注和研究。与常见的有机多孔材料相比,微孔共轭聚合物具有以下特点^{[25⇓⇓⇓~29]}:(1)比表面积大,通常接近1000 m²·g^-1;(2)优异的化学稳定性,不溶于酸碱和有机溶剂;(3)良好的热稳定性,分解温度大于300 ℃;(4)由于制备微孔共轭聚合物过程中需要三叉中心分子作为核心(Core),线性基团分子作为连接子(Linker),因此共轭微孔聚合物的结构和孔径可以利用不同分子大小的核心分子与连接子分子进行调节和模块化设计,这就为微孔聚合物孔径和结构的设计与可控调节提供了可能。本综述主要介绍CMPs的最新研究进展,包括结构设计、合成方法及其应用。

2 CMPs的设计

2.1 拓扑结构设计

共轭微孔聚合物的拓扑结构设计是指导实际合成的有力工具,目前,主要有两大模型用于CMPs的拓扑结构设计,分别是主流的连续随机网络模型(Continuous Random Network Model, CRN)^[30]和正在发展中的理想无定形固体模型(Ideal Amorphous Solid Model, IAS)^[31]。

2.1.1 连续随机网络模型

共轭微孔聚合物的拓扑结构类似于玻璃中的原子排列^[32]。如图1所示,玻璃中的原子排列成类似于晶体的三维扩展网络,但X射线衍射的结果表明,玻璃中的网络缺乏周期性和对称性,故玻璃中的网络是随机的或无序的。同理,CRN模型也是一种类似于玻璃中原子排列的网络模型。

Ben等在2009年首次提出了一种具有金刚石拓扑结构的PAF-1模型^[15],如图2a所示。该模型由于设计基础是金刚石结构,且该模型模拟出的N₂吸附等温线(BET比表面积为5640 m²·g^-1)与实验中PAF-1的N₂吸附等温线(BET比表面积为5600 m²·g^-1)几乎一致,故此模型具有重要的参考价值。次年,Cooper等根据非晶硅的CRN模型(如图2b所示),通过采用四面体碳原子节点取代硅原子,并用联苯撑杆取代氧原子,开发了PAF-1的非晶模型(如图2c所示)^[33]。他们认为,PAF-1的衍射图谱中不存在尖峰,表明此结构为非晶结构,且由PAF-1的无定形模型计算得到的理论计算密度和元素组成与由具有金刚石拓扑的模型得到的密度与元素组成相当。

2.1.2 理想无定形固体模型

IAS模型由Stachurski等提出^[31],是更加严谨的理想无定形固体模型,该模型的特点是无规则堆积,以及不存在短程、中程和长程有序,但此模型尚未用于非晶态多孔有机材料的拓扑结构设计。IAS模型起源于一类被其他附近原子包围的中心原子所构成的原子团聚体。具体而言,中心原子是一个包含等距表面点的球体,以随机方式在中心原子周围分配一些用于协调该球体的连续点,分配的点应处于π/3≤φ≤π的角度范围(φ)内。中心原子和配位球共同构成原子团聚体。向原子团聚体上附加同心球壳。重复此过程,即可得到包含随机填充球体的3-D结构,若此结构有限,则为圆形单元,若此结构无限,则为理想的非晶固体。但是,由于无法直接比较实验数据和模拟数据,因此无定形多孔有机材料的精确结构模型尚不可用。

2.2 结构设计

目前,针对共轭微孔聚合物的理论模型尚没有一个统一的标准。但针对具体某一类CMPs的结构设计,已有一定的进展。以氰基亚乙烯基共轭微孔聚合物为例,Thomas等通过理论计算与实验,探索了该聚合物网络的结构-热力学-性能关系^[34]。该研究网络模型的构建基于氰基乙烯基的拓展网络材料,自动生成结构。该方法通过HOOMD-blue和DL_POLY分子动力学模拟代码集成的Ambuild代码中实现^[35,36]。对每种聚合物,化学计量各个结构单元和溶剂分子,设定一个初始模拟单元,设置特定的端基原子和帽原子后,构建出聚合物的网络结构。该研究通过控制氰基亚乙烯基含量的重量百分比,成功调整了无定形聚合网络中二氧化碳的吸附焓,实现焓值的可控调整。此外,该研究中结构设计的理论计算对未来聚合物的结构设计提供了一定的参考。

除了对CMPs的结构设计外,CMPs复合物结构设计也是目前理论设计中的一大热点。Xu等通过量子化学二阶Møller-Plesset(MP2)计算的指导,合理合成出甲基锂掺杂的含萘基共轭微孔聚合物,该聚合物具有较高的氢结合强度^[37]。在过去的研究中,锂原子在锂化过程中易于聚集,且掺杂量和储氢效能间难以达到平衡,为了合理有效地设计和合成掺锂储氢材料,对掺杂锂的位置、最佳掺杂量及其对氢的结合能需要进行更深入的研究。根据理论计算,当萘基构建到微孔聚合物中,锂原子可分散在萘基平面的两侧,有效改善了锂的聚集。此外,通过分子结合能的理论计算,表明甲基锂是锂原子的理想掺杂剂,不仅能有效结合氢分子,还便于去除分散锂原子前体的四氢呋喃。

对于共轭微孔聚合物的结构设计,目前已有的进展多为特定CMPs的网络构建与设计,以及通过理论计算掺杂原子的位置与掺杂量等,对CMPs材料整体精确结构模型研究较少,该类材料的结构设计与分析仍需进一步探究。

3 CMPs的合成方法

3.1 合成反应原理

通过不同的合成反应将核心分子与连接分子通过π共轭键共价连接,从而构建出共轭骨架。用于制备线性共轭聚合物的化学反应也可以用于CMPs的合成。常见的合成CMPs的化学反应如图3所示。由于参与反应的结构单元具有不同的几何形状、反应基团和共轭体系,故CMPs的骨架和孔结构丰富多样。

3.2 合成方法

传统的合成方法是将反应单体、催化剂和溶剂混合,在惰性气氛保护下和一定温度下,搅拌一定时间。反应结束后,收集沉淀,并用溶剂清洗,除去催化剂和未反应的单体,真空干燥,待完全除去溶剂分子后,得到CMPs。

现在,CMPs的合成方法已经发展出离子热反应^[38,39]、微波辐射反应^[40⇓~42]和电化学法^[27,43]等可替代传统方法。其中,离子热反应可使用金属卤化物作为熔融介质,在高温条件下,有效合成三嗪连接和吩嗪连接的CMPs^[44]。而微波辐射反应作为一种合成新思路,可以大大缩短反应时间,提高产物的比表面积。电化学法可有效将材料氧化聚合为基于单体的共轭微孔聚合物,以二噻吩并噻吩(DTT)为例^[27],通过氧化聚合在电极上电化学沉积形成DTT-CMP。

3.2.1 合成薄膜

CMPs由高度交联的聚合物模体合成,然而,模体的低溶解度通常会阻碍膜的制造,而有利于粉末状颗粒的形成,几乎所有CMPs的形态均为不溶性粉末,因此很难通过常规的方法制备出CMPs薄膜^[28]。仅有部分微孔聚合物可加工为薄膜。例如,通过氧化聚合反应制备的微孔聚合物网络,产物即为膜状。将具有噻吩或咔唑官能团的合成原料置于电极上聚合,可形成致密但仍为微孔的薄膜^[45]。此外,由刚性扭曲无支链的聚合物链构成的本征微孔聚合物(PIMs),可直接在溶液中加工为薄膜^[46,47]。

目前,CMPs制成膜也取得了一些进展^[48],主要合成方法包括溶液加工、电化学法、界面反应等。Cooper等基于两步Suzuki交叉偶联的反应原理,将大量的有机单元(例如叔丁基)引入CMPs网络外围,从而合成了可溶性的CMP(SCMP1)(如图4所示)^[49]。合成所得芘基SCMP1具有微孔特性,经测试,BET比表面积为505 m²·g^-1。SCMP1的重要特点是可以通过溶液处理制成薄膜,具有里程碑意义,但是此法仍有许多不足,例如聚合物粒子的尺寸难以控制、比表面积较低等^[50]。胡爱国等^[51]提出受限聚合方法,通过反应器的内径尺寸控制聚合物的生长,得到孔径可控的可溶性CMP。可溶性的CMP使其制模成为可能,但产物聚合度低,需要后续成膜加工^[50]。Jiang等^[52]利用电化学法以三咔唑取代的三苯基苯为聚合前体可控制备了共轭微孔聚咔唑TPBCz-CMP薄膜,该膜的厚度可以控制,且可以用作衬底或独立的薄膜。Livingston等^[53,54]采用界面聚合的方法成功制备了独立聚酰胺纳米膜以及无缺陷、高度交联的聚芳酸酯纳米膜,研究表明,扭曲单体制备的纳米膜具有更高的微孔率和互联性。Tsotsalas等^[55,56]以金属-有机骨架薄膜作为可移动支架,通过铜催化叠氮烷基环加成技术在其上生长CMP纳米膜,此法也可拓展到其他基底上。Liu等^[57]将塑料的可加工性与交联微孔固体的刚性、孔隙率相结合,该研究通过3, 6-二溴菲-9, 10氯化二铵与3, 6-二溴菲-9, 10二酮制得前驱体,经过简单的加热过程,制备出一种可溶解处理的共轭微孔热固性材料(如图5所示),该CMT膜表现出优良的选择性分离氢气性能。

3.2.2 合成整体结构

由于大部分CMPs的形态均为粉末状态,故在储存、应用和回收等方面均存在不便^[58]。为解决这些问题,可将微孔聚合物直接涂覆于大孔海绵上^[59,60],或使用高内相乳液聚合等特殊策略^[61,62],合成微孔聚合物整体结构。

目前,大量研究均证实了微孔聚合物整体材料制备的可行性,且制得的整体材料可再加工改良性能,获得更广泛的应用。例如,Wu等使用三聚氰胺泡沫作为催化剂载体,进行CMP凝胶化反应,制备了基于ZnP的CMP整体复合材料^[59]。合成后的复合整体材料保留了分层的多孔结构,有利于底物在酰基转移反应中的扩散。Chang等通过Sonogashira-Hagihara反应,将凝胶状态的1,4-二碘苯和1,3,5-三乙炔基苯合成为可压缩的微孔聚合物整体^[63,64]。Liu等也报道了在受控的需氧条件下合成独立的CMP整体材料^[65]。但是,大多数方法合成条件复杂,使用的单体特殊且昂贵。Tan等开发了针织策略制备官能化多孔聚合物整体结构^[8,66,67],使用具有一定活性的甲醛二甲基缩醛(FDA)作为外部交联剂,通过Friedel-Crafts反应,将简单芳族化合物如苯或联苯与刚性亚甲基桥键合。例如苯、联苯、TPB、甲基苯、氯苯和苯酚等若干芳族结构单元,均可直接编织合成具有主要微孔性和高表面积的网络。此方法可选结构单元灵活,多孔结构可调,实验条件易于控制,所用试剂成本低,最终产物也具有丰富的微孔结构和高表面积。

Huang等对合成微孔有机纳米管网络(MONN)进行了进一步研究,通过将核-壳型瓶刷共聚物的分子模板前体的形成与FDA交联剂的原位超交联相结合(图6)^[68⇓~70]。首先,通过原子转移自由基聚合,环化聚合和可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)的组合来合成具有芳香族侧链聚合物链的瓶刷状共聚物,同时产生聚缩水甘油基甲基丙烯酸酯骨架(图6中显示为黑色),中间PLA层(蓝色)和功能性氨基层(绿色)以及外部PS壳(红色)。然后用FDA交联剂针织PS(聚苯乙烯)外壳以形成永久微孔超交联网络,并除去PLA内核。最后,获得具有分级三模态微孔-中孔-大孔结构的中空纳米管网络。此外通过掺入具有特殊官能团(例如硫醇^[71]、氨基^[70,72]、羧基^[73]和磺酸^[72])的附加聚合物层,制备了大量多官能化MONN,进一步扩展了其在催化、吸附和快速分离中的更多应用。

3.3 反应过程中各变量对合成产物的影响

根据反应的不同类型(如图3所示),CMPs的骨架可分为亚苯基连接、苯乙炔基连接、亚胺连接和吩嗪连接等类型。为了使该材料在诸如气体吸附应用中获得较高吸附能力,很多研究均致力于增加CMPs的比表面积和孔体积。本节将主要从合成过程中涉及的四大变量出发(单体的结构与比例、反应溶剂、反应温度与微波条件、盐调控),讨论各变量对合成出的CMPs在形态、比表面积等方面的影响。

3.3.1 单体的结构与比例

CMPs骨架由节点单元和连接单元构成,早在2007年,就已发现微孔尺寸与刚性单体结构密切相关^[11]。具体而言,改变连接单元的长度,保持节点单元不变,较短的连接单元有利于微孔结构的构建,而较长的连接单元则有利于产生更多的中孔骨架^[25]。

此外,连接单元的几何形状也对多孔结构产生较大的影响。当连接单元的空间位阻较小时,有利于多孔骨架的形成,而当空间位阻较大时,聚合反应则不能顺利进行,进而无法形成多孔网络^[74]。

核心分子和连接分子的摩尔比会影响线性共轭微孔聚合物的聚合度。以螺二芴基CMP合成为例^[74](如图7所示),以7,7'-四溴-9,9'-螺二芴作为节点单元,以对位取代的1,4-二溴苯作为连接单元,当节点单元与连接单元的比例由1∶0增加至1∶1、1∶2、1∶3和1∶4时,产物的BET比表面积由1275 m²·g^-1迅速下降至887、580、457、156 m²·g^-1。孔体积也由0.997 cm³·g^-1降至0.686、0.415、0.305和0.159 cm³·g^-1。微孔的孔体积变化趋势类似,由0.749 cm³·g^-1减小至0.504、0.335、0.240、0.097 cm³·g^-1。

单体和催化剂的比例也会影响反应的聚合度。以三嗪基多孔聚合物的离子热合成为例,在此反应中,催化剂比例增加,产物的无定形状态会发生改变,BET表面积和孔体积也会增加^[13,75],改变二者比例,会形成一系列具有不同孔体积、表面积和孔径分布的网络。如图8所示,首次合成出的多孔三嗪网络CTF-1,表征结果显示为晶体,当催化剂ZnCl₂的用量为10当量时,合成的多孔三嗪网络主要为微孔,BET表面积和孔体积分别为495 m²·g^-1和0.97 cm³·g^-1;而ZnCl₂的用量为20当量时,产物为具有介孔(8 nm)的中孔网络,且为完全无定形态,BET表面积和孔体积分别为1900 m²·g^-1和2.25 cm³·g^-1。

3.3.2 反应溶剂

反应溶剂对产物CMPs的影响主要体现在两方面,CMPs的形态与多孔结构。

研究表明,苯乙炔基CMP的形态高度依赖于反应溶剂^[76]。当反应溶剂由甲苯变为对二甲苯和均三甲苯时,产物的形貌由球形变为管状和片状,而BET比表面积均保持在390 m²·g^-1左右。理想情况下,产物应为二维平面结构,但超薄薄膜在热力学上不稳定,例如石墨烯薄膜在几纳米的厚度处常会卷起或不连续^[77],故产物网络易于卷起。溶剂对二甲苯和均三甲苯可有效防止聚合物发生球化,当反应物对二甲苯和均三甲苯分子聚合并卷曲时,将易形成中空的管状或板状结构。

反应溶剂同样对多孔结构的产生起重要作用。例如,1,3,5-三乙炔基苯与各种二溴取代芳烃单元的Sonogashira-Hagihara反应制备CMPs中,研究显示DMF对微孔结构的形成最有利,甲苯溶剂最不利于微孔形成,而THF与二口恶烷作用效果相差不大,其中前者倾向于产生更高的微孔比例,而后者倾向于产生更高的平均比表面积^[78]。

3.3.3 反应温度与微波反应

反应温度也会极大地影响产物的孔隙率。例如,通过1,4-二氰基苯在400、500、600和700 ℃下三聚制备的三嗪网络中,BET表面积分别从920 m²·g^-1增加到1600、1750和2530 m²·g^-1[75];孔体积也分别从0.47 cm³·g^-1增加到1.00、1.58和2.26 cm³·g^-1。同样,反应温度对孔径分布也有重要影响。在400 ℃下合成的样品的孔径分布较窄,主要集中在1~2 nm的微孔区,而在500 ℃下制备的网络则观察到较宽的孔径分布(1~6 nm),包含了微孔和介孔区。

微波反应是用于合成CMPs的较为新颖的方法,与传统的加热方法相比,微波反应明显缩短反应时间,同时大大增加了产物的孔隙率。仍以图8所示的三嗪类多孔聚合物为例,在400 ℃下,离子热聚合40 h合成得到CTF-1,其BET比表面积为791 m²·g^-1,孔体积为0.4 cm³·g^-1。而在微波条件下,反应时间缩短至60 min,比表面积和孔体积却高达2390 m²·g^-1和2.52 cm³·g^-1。值得注意的是,微波反应过程中,不能对温度进行有效的控制,故需要做好安全防范措施。

3.3.4 盐调控

反应过程中,向单体中加入适量盐,也可有效调控产物的微孔结构。研究表明^[79],加盐后,可有效改变孔径分布,将孔径分布缩小至微孔范围,而不加盐时,PTPA的孔广泛分布于微孔、介孔和大孔范围内(如图9所示)。此外,当盐离子半径增加时,PTPA比表面积减小。该研究认为,盐对多孔的影响是由于调整和优化了溶剂的汉森溶解度参数。

4 CMPs的应用

总体看来,CMPs主要有三个特点,分别是纳米多孔、π-共轭以及可以在分子水平上进行设计与控制。基于以上三个特点,CMPs已被广泛应用于气体吸附与存储^{[11,56,80,81]}、非均相催化^{[82⇓⇓~85]}、发光材料^[86⇓~88]、化学传感器^[89⇓~91]、电能存储^[44,92,93]和生物杂化物^[52,94]等领域的研究。在本节中,将综述CMPs在几个主要应用领域的最新研究进展。

4.1 气体吸附与储存

在气体吸附与储存领域,CMPs主要应用于H₂、CO₂、CH₄等气体的存储^[95⇓~97]。二氧化碳是一种温室气体,会导致全球变暖、海平面升高和海洋酸度升高,故需要有效吸附CO₂。而氢气和甲烷的储存主要是为了用作清洁燃料。目前,提高CMPs对于气体的吸附和存储能力,主要通过以下两方面来实现,一是控制合成方法,从而改善CMPs材料的比表面积与孔隙率,使得材料的孔径和气体的动力学直径可以很好地匹配;二是通过将功能单元引入材料孔壁表面来改善孔隙环境,进而可有效提高对于特定气体的吸附容量和吸附选择性。对于CMPs的低压气体吸附,材料必须具备高吸附热和大结合位点。而CMPs的高压气体存储,材料需要具有高表面积。但是,若材料的结合位点增加,则其比表面积必然减小。因此,在CMPs材料的优异比表面积和大结合位点之间进行权衡和结合仍是目前的一大挑战。

在氢气吸附方面,CMPs已显示出了一定的优异性能^[98]。由于氢气热值高,能量密度大,并且属于环境友好型气体,因此成为一种新能源,受到广泛关注。然而,在低温下获得的这些显著成果对于实际应用而言仍然不足。为了解决此瓶颈,应考虑在分子设计中增加氢吸附的焓。部分CMPs储氢能力汇总如表1。

在捕获CO₂的各类技术中,利用CMPs吸附是一项可行并且较为高效的方法。由于CMPs比表面积较大,孔隙率较高,且可以进行分子设计以及孔表面修饰,因此可以进一步增强与CO₂的相互作用,提高吸附能力。部分CMPs储二氧化碳能力汇总如表2。

甲烷作为天然气的主要组分,是一种丰富的能源。与其他气体相比,对于CMP进行CH₄吸附的研究较少。由于甲烷在碳质材料中可在室温下进行存储,故有机多孔材料对甲烷的吸附容量较有前景。材料COP-1^[112]在298K和18 bar压力下对CH₄的吸收容量为29 mg·g^-1,在COP-1上负载锂离子后,Li @COP-1的吸收显著增加到39 mg·g^-1,但与MOF和COF相比,吸收能力仍然很低。目前,已证实的COF(COF-102)^[113]和MOF(MOF-210)^[114]对CH₄的最高吸附容量分别为187 mg·g^-1和220 mg·g^-1。部分CMPs储甲烷能力汇总如表3。

4.2 气体分离

与气体吸附类似,CMPs也逐步应用于气体分离。当前较大规模的气体分离包括烯烃/烷烃分离、蒸汽/蒸汽分离、氢气回收、空气分离、天然气净化、CO₂分离等。商用气体分离的主要方法是低温蒸馏、变压吸附、变温吸附和化学吸附技术^[115]。以CO₂分离为例,胺吸收技术应用最广,但胺类材料毒性较大^[116]。为解决这一问题,现已广泛研究各类多孔材料在气体分离领域的应用。MOF虽然具有优良的储气性能,但由于多数MOF化学稳定性差,无法实际应用^[117]。而CMPs不仅具有丰富的微孔,可对材料进行改性与孔表面修饰,还具有优异的化学稳定性及热稳定性,因而可以通过调整CMPs的性能实现对不同气体的分离。CMPs对于气体分离实现广泛应用主要存在两大瓶颈,一是大部分CMPs的合成过程均需要添加昂贵的过渡金属作为催化剂,二是大部分CMPs为不溶性粉末,因而在气体分离过程中,需要添加大量的CMPs保证分离的顺利进行。目前研究的主要趋势是可溶性CMPs,制备CMPs膜用于气体分离,膜基气体分离技术与其他主流工艺相比,不需要热驱动相变,可以大幅度降低能耗。

CMPs膜用于气体分离时,主要以气体渗透性与选择性两种参数作为性能评价的指标。此外,向CMPs中引入其他基团也可有效提高其气体吸附能力。Zhong等合成了一种同时具备超微孔和高氮含量的三嗪基材料,利用小孔径造成电势的深度重叠,产生较大的相互作用,以及氮原子和二氧化碳的路易斯酸碱静电作用,使材料同时具备较高的CO₂捕获能力以及选择性能^[118]。目前CMPs膜基气体分离领域的难点主要在于:多数CMPs为不溶性粉末,无法加工为薄膜;可制成薄膜的CMPs合成与制膜成本较高,不适用于商业生产;应探索同时具备较高气体渗透性与良好的气体选择性的CMPs膜基材料。

4.3 吸附重金属、染料、溶剂及其他化学物质

除气体外,CMPs中存在的大量微孔还可有效吸附重金属、染料、有机溶剂、富勒烯和有毒化学物质等。

由于重金属离子可以在人体和生态系统中积累,且通常不能被生物降解,因此释放到环境中的重金属离子对人类健康构成严重威胁^[119]。基于软-硬酸碱理论,硫醇基团对某些金属离子具有很强的亲合力,部分研究将硫醇基团引入CMP,以增强其对金属离子的吸附能力。Huang等^[120]开发了一种具有亚胺连接的二维硫化COF,该聚合物形成了Hg-S配位键,可高效捕获Hg(Ⅱ)。在Sun等^[121]的研究中,通过亚胺缩合合成COF-V,然后在N₂环境下引入1,2-乙二硫醇对COF-V进行改性。所得产物为COF-S-SH,在10 min内对Hg(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的去除率可达到>99%。COF-S-SH对Hg(Ⅱ)的最大吸附量高达1350 mg·g^-1。X射线吸收精细结构光谱分析表明,每个Hg通过分子内协同作用仅被两个S结合。此外,根据最新的研究进展,Chen等^[122]利用不同结构的CMPs具有不同的孔径,达到对材料吸附能力的可控调节。通过CMP吸附重金属离子的机理主要包括:配位相互作用、酸碱相互作用、静电相互作用、化学键、扩散和范德华力等。

有机染料具有毒性、致畸性和致突变性,因此含染料废水的处理对于生态环境和人体健康尤为重要。有机染料通常分为阴离子染料和阳离子染料。在应用COF去除染料中,筛网效应起主要作用。例如,Ning等^[123]合成了一种基于水杨亚基-苯胺的COF,名为SA-COF,基于尺寸依赖性分离作用和电荷选择性分离作用,该材料可快速吸附和去除部分有机染料。CMPs可通过在合成过程中引入不同性质的单元使孔具备不同性质,例如,引入疏水单元可使CMPs具有疏水孔,而亲水孔则可增强多孔材料的亲水性。Cooper等将1,3,5-三乙炔基苯与带有不同取代基的二溴苯进行合成,并采用水溶性甲基橙染料对这些CMPs进行测试,结果表明,只有骨架中具有羟基的CMPs才能吸收甲基橙,而没有亲水基的CMPs则不能捕获甲基橙^[124]。此外,Deng等研究表明,由于HCMP具有超疏水性,故可有效吸附有机溶剂和油^[125]。

有效去除有毒的化学废物是目前的一大挑战。多孔材料为清除化学废物,特别是有毒化学物质提供了一种前沿的绿色方法,并且在诸多方面均优于传统方法。以化学物质胺为例,胺是一类重要的化学品,但会对环境造成严重污染,并直接威胁生物体的健康。Jiang等^[126]合成了一系列金属-卟啉基CMPs用于吸附胺,该研究发现,材料吸附能力主要取决于金属的种类,以卟啉环为中心的金属离子通过影响卟啉环的电子密度以及共轭骨架,进而影响材料对胺的吸收。因此控制CMPs的电子密度是一个很好的研究方向。Liu等^[127]以四苯基甲烷为节点,设计并合成了具有高比表面积和稳定性的基于噻吩的POF,并通过间氯过苯甲酸的后氧化向材料中引入砜基。所得的POF-SO具有砜官能团,且孔径降低可忽略不计,砜基的引入使得该材料对胺的吸附量从3.5 mmol·g^-1迅速增加至5.8 mmol·g^-1。但总体上来看,材料对于有毒化学废物的去除效率仍然有较大的提升空间。

4.4 非均相催化

CMPs在催化领域的研究工作主要有以下三种^[128]:一是通过“自下而上”策略将金属-配体类催化剂嵌入材料骨架来构建多相催化剂;二是将材料作为载体,通过后修饰方式负载金属纳米颗粒构建多相催化剂;三是通过“自下而上”策略将不含金属的有机小分子催化剂嵌入材料骨架,构建催化剂。由于CMPs可将各种功能单元集成到其骨架上,故可将催化位点插入CMPs骨架上,形成一种兼具内置催化位点和微孔的纳米反应器。目前研究较多的是将金属卟啉单元、铱位点、铂位点、钯位点、钛离子及吡啶单元等作为活性位点,与CMPs进行复合。Zhao等^[129]开发了一种一锅合成一系列Pd/CMPs催化剂,合成过程主要涉及Pd催化的Suzuki偶联反应和Pd前体的原位热解。由于CMP中微孔的空间限制效应,Pd位点的大小可有效地控制在2 nm以下。且Pd/CMP对p-NPh还原表现出优异的催化活性。研究表明,Pd/PTT的高催化活性不仅归因于Pd尺寸的减小,还归因于Pd负载后孔的保留。又如,FeP-CMP^[130]由金属卟啉单元充当四方骨架中的结。该材料由密集的催化位点组成,比表面积高达1270 m²·g^-1。底物和反应物均可进入微孔,形成非均相催化体系。FeP-CMP对于硫化物的氧化具有极高的催化活性,转化率高达97%。此外,该材料具有很高的活性,可用于多种底物,如烷基、芳族和环状硫化物的氧化,且其氧化过程具有较高的化学选择性。FeP-CMP在烯烃的环氧化中同样表现出高效率(99%)和高活性(TON> 107)。和大部分的共轭微孔聚合物类似,FeP-CMP不溶,故可通过直接过滤从反应混合物中分离。FeP-CMP还可重复循环,而催化活性几乎不会改变。Cooper等开发了具有铱位点的CMP,可催化还原胺化反应。CMP-CpIr-3具有较高的催化活性,反应产率高达90%^[131]。

Wang等^[132]将自由基硫醇-炔偶联策略成功应用于带有三键的共轭微孔聚合物的后改性,为高效设计基于CMP的光催化剂提供了一种通用且简便的后改性方法。在不损害光学带隙和形态的情况下,将大量氨基结合到聚合物的骨架中。在可见光照射下,改性后的CMPs-SC₂NH₂比原始CMPs的光催化H₂分解活性更高,BBT-SC₂NH₂在420 nm处的稳定HER和AQY分别达到272 μmol·h ^-1和3.3%,分别是BBT的27.2倍和47.1倍。可以推测,引入的氨基不仅使得CMPs-SC₂NH₂的亲水性更强,还加速了光生电荷的分离并延长了电子寿命,从而显著提高了后续质子还原的效率。此外,此项研究表明,引入的NH₂基团中的氮对于提高光催化活性至关重要,并且硫和氮之间的脂肪族链长对性能也同样重要。

大多数光氧化还原催化剂为均相催化剂,且利用稀有的过渡金属^[133]。CMPs作为非均相光氧化还原催化剂具有很多优势,最显著的是减少昂贵金属的使用并简化了催化剂的回收与再利用。在CMP材料体系中,共轭结构使其具有优异的光电性质,高比表面积为静电电荷的分离提供了界面,丰富的孔结构允许离子的传输^[134]。Meier等^[135]研究了共价三嗪骨架(CTF)的间隔基长度对从水中光催化制氢的影响,分别通过三氟甲磺酸催化与Suzuki-Miyaura缩聚反应,合成了其中具有从亚苯基到四亚苯基间隔单元的材料,并在存在空穴清除剂的情况下,系统研究了所有材料在可见光下的光催化性能,结果表明两种合成路线均产生具有相似氢释放速率但光学性质不同的CTF,在水和三乙醇胺与铂助催化剂的混合物中,对于CTF-2,发现在环三聚体系列中最高的氢释放速率,在420 nm下的表观量子产率为1.6%。根据(TD-)DFT计算,可以预期CTF-1具有最高的性能,而这种差异可以通过增加光吸收和降低热力学驱动力之间的权衡来解释。Zhang等^[136]开发了一系列具有可调氧化还原电位的咔唑基共轭微孔聚合物,并研究了其在吲哚的C-3甲酰化和硫氰化方面的光催化性能,结果表明该系列材料的光氧化还原电势可通过改变核心结构(苯基或三嗪单元)的性质进行调节,在室温下光催化效率最高,CMP-CSU6@70的产率高达90%,且该系列光催化剂易回收,在重复使用5次后,光催化活性仍较高。Wang等^[137]利用末端炔烃和1, 3, 5-三乙炔基苯合成光催化剂CMPN,该催化剂在可见光下将水直接分解为H₂和O₂。

总的来看,CMPs的共轭与微孔特性使得其在催化领域迅速发展。此外,CMPs的模块化性质使其引入手性与金属助催化剂较为容易。而与其类似的共轭COFs,由于是结晶材料,导致设计时有较多约束,设计多组分催化剂时也更为复杂和困难。

4.5 发光材料

通过在CMPs的三维骨架上引入特定基团,进一步扩展π共轭,即可使其成为一类高效发光材料。Cooper等^[86]已成功通过改变芘基CMPs的组成来调节该材料的发光波长,以1,3,6,8-四溴芘为单体合成的YPy粉末发出以620 nm为中心的红色荧光。而当芘基单元与亚苯基或亚联苯基单元连接时,所得的CMPs在较短波长处发光。Jiang等^[87]开发了一种高发光CMP,以四苯基乙烯(TPE)作为前驱体。由于CMP高度交联,TPE-CMP可有效抑制TPE单元的旋转,且交织的CMP结构可进一步促进π共轭,促进激发迁移,改善发光活性,使得该材料在液相和固相中均可发光。此外,由于网络的交联性质,TPE-CMP在各类溶剂(例如甲醇、二恶烷、THF、二氯甲烷、氯仿、己烷、DMF、苯和水)中均会强烈发光。Bildirir等^[27]研究表明,通过电化学氧化聚合形成的DTT-CMP也是一类有趣的发光材料,在铟锡氧化物电极上进行光谱电化学测量,发现DTT-CMPs在形成自由基阳离子的过程中,出现蓝移,且吸光度在450 nm附近下降,在855 nm和1100 nm附近出现了新的吸收带,当电压进一步升高时,再次发生蓝移。根据光谱电化学测量,在氧化还原过程中观察到显著的颜色变化,从橙红色(0 V)到浅绿色(1.2 V),最后是浅蓝色(1.4 V)。且这种颜色变化在氧化还原循环中是完全可逆的,并且在1074 nm处的透射率测量显示,电位变化范围为0~1.4 V时,开关时间为0.84 s。近年来,核-壳策略作为一种新的发光策略,可实现发光颜色可调可控的同时保障发光效率较高,也受到了大家的广泛关注。

目前,研究人员开发了很多荧光吸附剂,用于检测和吸附各类气体^[138]、有机污染物^[139]和重金属离子^[140,141]等。以铀为例,铀是核工业中的重要元素,但释放到环境中,会对人类造成潜在的健康风险。Xu等^[142]设计并合成了一类荧光共轭微孔聚合物(CMPAO),如图10所示,CMPAO上的胺肟基配体使其可选择性地与铀结合,而亲水的羧酸键极大地增强了材料在水中的分散性,可与铀酰离子充分接触。CMPAO的最佳吸附能力可达251.9 mg·U·g^-1。此外,铀在该材料上的吸附导致了显著的荧光猝灭,使得荧光色谱法可以灵敏且选择性检测铀酰离子。并且,由于共轭骨架的信号放大,CMPAO对去离子水中铀酰离子的检测限较低,为1.7×10^-9 M,远低于世界卫生组织饮用水中的最大污染标准(6.3×10^-8 M)。

4.6 化学传感器

由于共轭微孔聚合物兼具π共轭和发光特性,故可作为一类有效的化学传感器,检测各种化学物质。其作为化学传感器的主要应用原理如下:将可与目标化合物相互作用的特定位点引入共轭链中,从而增强相互作用界面并有效改善信号传导活性。而CMPs具有较大的比表面积,可为化合物相互作用提供广阔的界面。Cao等^[143]开发了两种CMP(COP-3、COP-4),由1,3,5-三(4-溴苯基)苯和2,4,6-三(4-溴苯基)组成,其中[1,3,5]三嗪嵌段作为荧光化学传感器。该材料可有效检测出对硝基芳族爆炸物如苦味酸(PA)和2,4,6-三硝基甲苯(TNT),且检测限低于1 ppm。Liu等^[144]合成了一种新型空心管状有机共轭微孔聚合物(HTCMPs),可直接检测过氧亚硝酸盐阴离子(ONOO^-),ONOO^-是人体细胞内主要的活性氮(RNS),RNS的异常表达和许多疾病相关。他们的研究结果表明,由HTCMPs制得的传感器具有较宽的线性检测范围(4.62 nM~95.1 μM),较低的检测限(1.54±0.5 nM)和较高的灵敏度(196.9 μA·μM ^-1·cm^-2)。更重要的是,这项研究首次在选定的检测电位下将H₂O₂和ONOO^-的混合物成功进行单独的检测和定量。此法还用于电化学检测胶质瘤细胞中活性氧和活性氮这两个重要的分子。这项工作为有效评估生物系统中氧化应激的影响开辟了一条新途径,有望用于临床诊断。

4.7 电能存储

CMPs由于其高的比表面积、优良的物理化学稳定性以及沿分子链延伸的共轭结构等特点,使其在锂离子电池电极材料方面具有巨大的应用前景。蒋加兴等^[50]以四溴芘和对苯二硼酸为构建单元,通过Suzuki偶联反应合成了具有高比表面积的芘基共轭微孔聚合物 PyDB,当其用作锂离子电池正极材料时,在50 mA·g^-1的电流密度下,放电容量达到163 mA·h·g^-1,即使在3000 mA·g^-1的电流密度下仍具有62 mA·h·g^-1的可逆容量,在100 mA·g^-1的电流密度下循环300次仍具有167 mA·h·g^-1的容量。当该聚合物用作负极材料时, 在50 mA·g^-1电流密度下的放电容量达到495 mA·h·g^-1,在200 mA·g^-1的电流密度下循环300次,仍具有245 mA·h·g^-1的容量。PyDB优异的电化学性能主要归因于其延伸的共轭结构和高比表面积的多孔结构,大的共轭结构有利于分子链的掺杂反应和电子传导,高比表面积的多孔结构有利于提供大量的活性位点并促进离子的迁移。

CMPs也用于改善锂硫电池的循环性能。锂-硫电池由于低电导率以及可溶性多硫化物的严重穿梭效应,导致容量低寿命短^[145]。Xu等将具有“电子库”功能的π共轭体引入三嗪基骨架中,作为锂硫电池中的隔板,促进了三嗪单元和多硫化锂间的电荷转移,从而提高了多硫化物的固定和电催化转化能力^[146]。

超级电容器是一类能量储存和电源设备,存储电荷的机制主要有双电层电容(EDLC)和赝电容(PC)两种。EDLC通过电极/电解质界面上电荷的积累在双电层上运行,其存储的能量与电极的电容成正比,PC利用电活性物质的快速氧化还原反应。因此,电极材料是超级电容器发展的关键。活性炭^[147]是目前研究最多的电极材料之一,已报道的电容高达270 F·g^-1。Aza-CMP的比电容是活性炭(<270 F·g^-1)的四倍^[44]。氮杂CMP优于富氮碳(50~330 F·g^-1),并且优于最新的纳米结构碳,其电容甚至大于具有氧化还原活性氧化钌电极的超级电容器(720 F·g^-1)的最大值。Aza-CMP的最大能量和功率密度分别为53 Wh·kg^-1和2.25 kW·kg^-1。能量密度高于纳米结构多孔碳的能量密度,并达到了铅酸、镍镉和锂离子(10~150 Wh·kg^-1)电池之类的电池状态。Aza-CMP的粉末密度比电池(<0.3 kW·kg^-1)高出一个数量级。近年来,共轭微孔聚合物也用于钾离子电池中,CMP的电子结构可有效提高钾的储存能力,结构优化后的PyBT^[148]具有高达428 mA·h·g^-1的可逆容量,且可稳定循环500次。Feng等^[149]基于二维石墨烯,合成了片状共轭微孔聚合物(如图11所示),并向材料中引入噻吩、噻唑和吡啶,生成GMC-S、GMC-NS和GMC-N,该系列材料具有良好的储能性能,与没有石墨烯模板的同类材料相比,比重量电容提升了14%~35%。近年来,Liao等^[150]通过B-H偶联合成了3维聚氨基蒽醌网络(PAQ)。该材料在极性溶剂中具有良好的分散性,可加工为柔性电极,由此材料组成的双电极和三电极比电容分别为168、576 F·g^-1。库仑效率均为95%以上。这些结果证明了CMP在储能应用中的巨大潜力。

但是,CMPs用于能量存储领域存在的短板是该类材料的体积电导率通常较差,因此,往往需要使用较多的添加剂,例如碳。这也导致,即使使用具有高电荷存储能量的CMPs,设备整体的存储容量也不会较理想。作为对比,sp²碳基COFs已取得较大进展^[151~153]。未来,需要开发出具有更高电导率的高度多孔、功能化CMPs。

4.8 生物杂化物

目前,CMPs还被用于与生物有机体进行融合以产生功能性生物杂化物^[154⇓~156]。例如,太阳能驱动的用于二氧化碳固定的功能性生物杂化物^[157,158]。此外,还可用于制造新型抗菌剂。Wang等^[159]将海因基团以共价方式引入CMPs网络,制得的首个CMP基抗菌剂比表面积最大为1411 m²·g^-1,在120 min内可完全抑制细菌的生长,分散浓度为100 μg·ml ^-1,在水清洁实际应用中显示出巨大的潜力。该研究表明可通过将各种抗菌取代基引入CMPs,从而设计并制造出一系列基于CMPs的抗菌材料。此外,2020年度新型冠状病毒在全球范围的大流行也进一步推动了各类材料在生物杂化领域的应用。

5 结论与展望

CMPs作为一类独特的聚合物,将π共轭与多孔结构有效结合在一起,已成为材料化学领域迅速发展的一大热点。

从结构设计的角度看,单体与材料的结构、特性和功能息息相关。尽管,CMPs是无序的无定形材料,但分子设计的灵活性和结构的可变性使CMPs仍具有“可预先设计”特性,开发出具有定制功能的CMPs是一大发展趋势。无定形材料的模型开发与应用仍是目前的一大难点。对于CMPs这类无定形多孔有机材料,结构设计与分析仍需要进一步的研究,相关计算和模拟软件应从材料合成与应用的机理出发,深入探究潜在机制。以PAF-1为例,CRN模型可以解释该材料的部分结构,但仍需更多的研究以全面地了解材料结构。IAS模型可以看作为分析CMPs的拓扑结构的典型范例,也仍需探索和丰富。目前,已有研究构建特定系列的CMP网络,且通过理论计算,成功实现材料对二氧化碳吸附焓值的可控调整,该研究的理论设计思路对未来该类材料的结构设计具有一定的参考价值。

从化学合成的角度看,大量的偶联反应以及多样的合成条件造就了丰富多元的CMPs。尽管CMPs成膜研究已取得一些进展,但仍有大量CMPs的形态均为不溶性粉末,依然很难通过常规的方法制备出薄膜,故将CMPs制成膜仍是一项挑战。同时,将微孔聚合物制成整体材料也取得了较大的进展,为CMPs整体材料的合成提供了更多思路。尽管CMPs相对其他材料合成成本已明显降低,但多数CMPs在合成过程中仍需添加贵金属作为催化剂,生产成本依然较高,暂不适合用于商业推广。因此,降低材料合成成本也是目前的一大研究热点。此外,多数CMPs在合成过程中需要用到四氢呋喃等致癌物,对研究人员的健康造成较大威胁,不符合绿色合成的理念,限制了其更为广泛的应用,故使用安全的试剂合成高性能的材料也是一大趋势。

从应用的角度看,CMPs的许多应用都基于共轭作用。根据文献报道,CMPs是较早的共轭材料,现在,共轭COFs也属于此类材料^[13,160]。早前,有文献指出,CMPs的高比表面积提供了填充第二种共轭聚合物的潜力^[26]。现在,形成用于光催化的供体-受体异质结材料仍体现了这一理论^[161,162]。作为和无定形共轭微孔聚合物相对的结晶共轭COFs材料,二者在功能材料领域各有优劣。对于结晶共轭COFs,大部分均具有中等以上的远程有序水平。Cooper等^[163]研究了结晶COFs及其无定形或半结晶类似物的光化学吸氢活性,结果表明,结晶COFs的吸氢活性高的多。除此具体实例外,比较结晶和无定形系统对功能影响的研究仍较少,不能形成定论。相比于无定形系统,结晶系统的优势在于可以将原子精确定位在特定位置,劣势在于例如电子间隙等特性的计算成本高,晶体堆积的微妙变化都会引起电子性能的改变,且按顺序合成特定的结构仍然具有挑战性。相比之下,无定形的CMPs可以通过调整连接单元的尺寸,探索出功能最优的产物,而共轭COFs无法实现,因为结晶固体需要使用具有相同尺寸的节点单元与连接单元以保证同位网状结构。

总而言之,CMPs是一类有趣的材料,具有巨大的应用潜力。过去在设计、合成和功能探索方面的研究表明,CMPs是用于结构和功能设计的通用平台,它将不断推动材料领域的进一步发展。预计CMPs会有光明的前景,并将作为解决挑战性环境和能源问题的强大平台继续发挥作用。

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