基于各向异性表面的液滴驱动

薛銮栾; 李会增; 李安; 赵志鹏; 宋延林

doi:10.7536/PC200675

化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (1) :78-86 DOI: 10.7536/PC200675

综述

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基于各向异性表面的液滴驱动

薛銮栾 ¹^,² ,
李会增 ¹^,^* ,
李安 ¹^,² ,
赵志鹏 ¹^,² ,
宋延林 ¹^,²^,^*

作者信息 +

Droplet Self-Propulsion Based on Heterogeneous Surfaces

Luanluan Xue ¹^,² ,
Huizeng Li ¹^,^* ,
An Li ¹^,² ,
Zhipeng Zhao ¹^,² ,
Yanlin Song ¹^,²^,^*

Author information +

文章历史 +

摘要

驱动液滴实现各种动态行为在生物医学、微流控、痕量检测等领域具有重要应用。液滴的驱动主要依赖于对液滴不同位置受力的调节。具有浸润性差异或结构差异的各向异性表面,在对液滴进行驱动时具有操作简便、节约能源等优势,逐渐成为液滴操控领域的研究热点之一。本文结合本课题组的研究工作,对近年来利用各向异性表面驱动液滴的相关研究进行了综述。首先,分析了各向异性表面驱动液滴的基本原理。依据制备方法的不同,将各向异性表面分为浸润性各向异性表面、结构各向异性表面和协同各向异性表面三类,分别归纳了其常见制备方法和在液滴驱动领域的主要应用。最后,本文对各向异性表面驱动液滴的局限性和发展方向进行了总结和展望。

Abstract

Actuating droplets for various dynamic behaviors has significant applications in the fields of biomedicine, microfluidics, and trace detection. The droplet movement depends on the adjustment of the forces on different positions of the droplets. Droplet self-propulsion based on heterogeneous surfaces shows advantages such as easy operation and energy conversation, which has been one of the research hotspots in droplet propulsion. In this article, recent research of droplet propulsion based on heterogeneous surfaces is reviewed. Firstly, the general principle of droplet self-propulsion based on surface heterogeneity is discussed. According to the different preparation methods, heterogeneous surfaces are divided into three categories: the heterogeneous wettability surface, the anisotropic structure surface and the synergistic surface. Their fabrications and applications are summarized, respectively. Finally, the limitations and the developments of heterogeneous surface are prospected and discussed.

Contents

1 Introduction

2 Droplet self-propulsion based on heterogeneous wettability

2.1 Gradient wettability

2.2 Patterned wettability

3 Droplet self-propulsion based on anisotropic structure

3.1 Static anisotropic structure

3.2 Dynamic anisotropic structure

4 Droplet self-propulsion based on synergetic effects

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

功能界面 / 液滴驱动 / 各向异性表面 / 浸润性

Key words

functional interface / droplet self-propulsion / heterogeneous surface / wettability

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薛銮栾, 李会增, 李安, 赵志鹏, 宋延林. 基于各向异性表面的液滴驱动[J]. 化学进展, 2021, 33(1): 78-86 DOI:10.7536/PC200675

Luanluan Xue, Huizeng Li, An Li, Zhipeng Zhao, Yanlin Song. Droplet Self-Propulsion Based on Heterogeneous Surfaces[J]. Progress in Chemistry, 2021, 33(1): 78-86 DOI:10.7536/PC200675

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1 引言

液滴驱动在日常生活和工业生产中具有重要应用。例如,微流控技术中,需要精确控制液滴的运动以进行反应检测^[1,2];淡水收集时,需要将水蒸气快速冷凝成小水滴并快速输运收集^[3];防结冰时,则需要减小微液滴与表面的黏附力以避免液滴黏附^[4]。

当前,研究者提出了多种方法控制液滴的行为,但这些方法大多基于外场的作用来实现液滴驱动^[5,6]。例如,利用磁场驱动磁流体实现的磁驱动^[7];对基底不均匀加热,使液滴内部产生马兰戈尼效应的热驱动^[8];基于电浸润现象的电驱动^[9];以及通过光响应性表面实现的光驱动等^[10]。这些方法制备过程复杂,驱动效果较弱,并且需要持续的能量输入。如何发展出简单、高效和低能耗的液滴驱动方法,是液滴驱动研究领域的主要关注点^[11,12]。

自然界中,许多生物都利用其各向异性的表面结构实现液滴驱动。例如,沙漠甲虫利用背部的亲水区冷凝液滴后,利用疏水区域驱动液滴^[13];隐翅虫使用表面活性剂产生浸润性梯度来驱动液体运动^[14];仙人掌通过其针状叶的锥状结构,将冷凝的液滴从叶子顶部驱动到根部^[15]。基于仿生制备出的各向异性表面,在驱动液滴时具有操作简便、可持续、能耗低等优势,近年来引起了研究人员的广泛兴趣^{[16 ⇓~18]}。

本文综述了近年来通过各向异性表面实现的主要液滴驱动方法。根据液滴驱动的原理不同,将各向异性表面分为浸润性各向异性表面、结构各向异性表面和协同各向异性表面三类。分别介绍了它们的驱动原理与制备方法,比较了其各自特点,并对各向异性表面驱动液滴的局限性和发展方向进行了总结和展望。

2 浸润性各向异性表面驱动液滴

浸润性各向异性表面主要通过表面各区域的浸润性差异来驱动液滴^[19,20]。如图1a所示,在平整光滑、化学性质均一的理想表面上,液滴的接触角可通过杨氏方程^[21]计算,即

(1)

cosθ = σ sl - σ sg σ lg

其中

σ sl 、 σ sg 、 σ lg

分别为气-固界面、固-液界面和液-气界面之间的界面张力。对于同种液滴,

σ sl 和 σ lg

往往难以发生大幅度的变化,液滴的接触角多由

σ sg

决定^[22]。

而实际生活中,材料的表面往往存在凹凸不平的微结构^[23]。这些微结构会显著影响液滴的浸润行为。Wenzel^[24]提出,当粗糙表面亲水时,水滴可以浸入基底的微结构(图1b)。此时,液滴的表观接触角为:

(2)

cos θ * = r cosθ

其中,r为基底表面的粗糙度,θ为液滴在该表面上的本征接触角;而当表面疏水时,Cassie等^[25]认为,此时液滴的底面与基底部分接触,形成液固界面,另一部分则直接与空气接触,形成气液界面(图1c)。此时,液滴的表观接触角为

(3)

cos θ * = f (cosθ + 1) - 1

其中,f为液固界面的面积比,θ^*为液滴的表观接触角。由式(2)和(3)可知,液滴的表观接触角由表面的本征接触角和微结构共同决定,改变本征接触角或微结构都可以显著影响液滴的表观接触角^{[21,24 ⇓ ~26]}。

通过改变固体表面的化学基团改变

σ sg

,从而影响液滴的本征接触角,是调节液滴表观接触角的常用方法^[27]。通常,

σ sg

由固体表面化学基团的端基决定。极性较大的端基,如羧基、羟基、醛基等,能增大气固界面的界面张力,减小液滴的本征接触角;而烷基、氟烷基等极性较小的基团,则会减小气固界面的界面张力,增大液滴的本征接触角^[22]。当液滴在表面上的本征接触角固定时,改变基底的微结构同样可以影响液滴的表观接触角^[28]。一般认为,液滴本征接触角小于90°时,增大表面的粗糙度往往使液滴的表观接触角进一步缩小;而本征接触角大于90°时,增大表面的粗糙度将使液滴的表观接触角增大^[29]。液滴的表观接触角与本征接触角和表面微结构的关系,为构筑浸润性各向异性表面驱动液滴奠定了理论基础。

当液滴接触化学性质均一、微结构均匀的固体表面时,表面各处的浸润性相同,液滴各部分的表观接触角均相等,内部压力平衡。而当液滴接触到化学性质或/和微结构不均匀的各向异性表面时,表面不同部分的浸润性存在差异,液滴形成的接触角也不同,产生不平衡的拉普拉斯压力,从而驱动液滴向接触角较小(即润湿性较强)的一端移动^[30]。如图2所示,此时各向异性表面对液滴的驱动力为^[31]:

(4)

F = γ ∫ s (cos θ 1 - cos θ 2) ds

其中,θ₁和θ₂分别为前进方向和后退方向上的接触角,s为三相接触线。根据表面浸润性分布的不同,可将浸润性各向异性表面分为梯度浸润性表面^{[32 ⇓~34]}和图案化浸润性表面^{[35 ⇓ ⇓ ⇓~39]}两类。

2.1 梯度浸润性

梯度浸润性表面是指浸润性连续性变化的各向异性表面。如图2所示,表面上浸润性较大的一侧(右侧)亲水性较强,液滴呈现较小的接触角,而浸润性较小的另一侧(左侧)则具有较大的接触角。液滴接触到这种表面后,浸润性较小的一侧产生较大的拉普拉斯压力,从而驱使液滴朝着浸润性较大的一侧移动^[30]。由于该基底上浸润性梯度是连续变化的,液滴受到的不对称拉普拉斯压力持续存在,因此可实现液滴的长程定向驱动。固体表面的梯度浸润性可通过构筑梯度变化的物理微结构和表面化学性质来实现。

2.1.1 物理微结构引起的梯度浸润性

微结构对表面浸润性具有显著影响。研究中,常用的微结构制备方法有激光刻蚀^[40,41]、等离子体刻蚀^[42,43]、聚焦离子束刻蚀^[44]等。通过改变微结构的加工尺寸、疏密程度以及结构取向等参数,可实现表面的浸润性梯度^[29]。这种方法得到的梯度浸润性较为稳定,但制备方法较为复杂,浸润性梯度较小。

Wang等^[32]通过光刻法在基底表面上构筑疏密程度不同的物理微结构,制备出浸润性梯度表面。如图3a所示,他们首先在硅基底的部分区域涂覆光刻胶,然后对其余区域进行光刻,洗去光刻胶后,就得到了局部具有纳米柱状结构的粗糙表面。改变光刻胶的面积占比,可以调节粗糙表面的面积占比,影响液滴的浸润性。利用这种方法,可以制得接触角在92°~164.8°的浸润性梯度表面。

2.1.2 表面化学性质引起的梯度浸润性

改变表面化学性质制备梯度浸润性表面的基本思路是:通过光解或接枝等方法,改变基底表面疏水或亲水官能团的疏密程度,从而制备出梯度变化的浸润性表面。常用的制备方法有电化学修饰^[33][45]、微打印法^[46]、光降解法^[47]和等离子体扩散法^[48]等。这类方法工艺简单,表面浸润性梯度较大,但稳定性较差,较易受到周围环境的影响。

Zheng等^[33]通过阳极氧化法制备出了化学性质差异引起的浸润性梯度。如图3b所示,他们用石墨烯片作为阴极,铜片作为阳极。通电后,石墨烯片不同位置与铜片阳极的距离不同,电阻也不同,进而在不同区域形成不同的电流密度,影响石墨烯片的氧化程度。此外,容器中缓慢放出的溶液,可以形成氧化时间梯度,进一步增大基板的氧化程度差异。研究发现,这种方法制备出的梯度表面具有加大的浸润性梯度。靠近底部的A3区域,接触角为35°,而顶部的A1区域接触角达到了115°。

2.1.3 微结构和化学性质共同引起的梯度浸润性

结合物理微结构和表面化学性质,能够兼具两者的优势,制备出浸润性梯度大、稳定性较好的梯度浸润性表面。与单一的处理方法相比,这种处理方法得到的表面具有浸润性梯度大、驱动速度快和驱动距离远等优点。

Wang等利用微加工技术和化学气相沉积的方法在硅片表面构筑了物理结构与化学性质协同的浸润性梯度^[34]。他们首先将硅基底进行高温处理,形成2 μm厚的SiO₂膜。利用光刻方法对表面进行加工,得到图案化的光刻胶涂层。随后,通过反应离子束刻蚀和C₄F₈气体沉积,得到了光刻胶涂层覆盖的区域呈现亲水性,裸露区域呈现超疏水性的浸润性表面。如图4a所示,他们从左至右逐渐减少光刻胶覆盖的比例,进而制得了左侧疏水、右侧亲水的梯度浸润性表面。该表面的接触角可以从15.5°到166°发生大范围的改变。

2.2 图案化浸润性

图案化浸润性表面指的是在表面的某些特定区域具有与周围区域不同浸润性的各向异性表面。常见的这类表面有两种,即在疏水表面上构筑亲水图案的图案化浸润性表面^{[3,37 ⇓ ~39,49 ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ ~54]}和在亲水表面上构筑疏水图案的图案化浸润性表面^[55,56]。与梯度浸润性表面不同,图案化浸润性表面上的浸润性并非连续变化。液滴受到的驱动力并不连续,只有在图案边界处才会受到不对称的作用力^[57]。但是,图案化浸润性表面不同区域对液滴的作用力差异较大,通过合理设计浸润/非浸润区域图案,可以更加精准地控制液滴各部分的受力,从而实现液滴的多种驱动行为^[39]。与梯度浸润性表面类似,图案化浸润性表面也可以通过物理或化学的方法制得。

2.2.1 物理结构引起的图案化浸润性

通过调节基底上物理微结构的分布可以制得图案化浸润性表面。常用的方法有3D打印^[58,59]、反应离子束刻蚀^[36,52]、激光刻蚀^{[60 ⇓ ⇓~63]}等。

Ding等^[35]利用3D打印技术在基底上制得锥形微米结构。锥形结构的间距越小,基底的浸润性越差。通过合理设计不同条状浸润性图案的宽度,保证液滴置于基底上后,同时接触到至少两个不同浸润性区域(图5),进而实现了液滴的持续驱动。

微结构浸润性图案还可以实现液滴的撞击偏转^[36]。Wang等使用的硅基底由浸润性不同的图案组成。低温时,液滴撞击到该表面后朝浸润性较大的一侧偏转。而当温度较高时,浸润性较大的区域Leidenfrost温度较低,而浸润性较小的区域Leidenfrost温度较高。液滴撞击回弹时,浸润性较大的区域呈现Leidenfrost态,而浸润性较小的区域为接触沸腾态,液滴朝浸润较小的区域偏转^[36]。

2.2.2 化学性质引起的图案化浸润性

浸润性图案也可以通过化学修饰的方法获得。常用的方法有选择性接枝^[37,64]和选择性去接枝^[38,39]两种。选择性接枝是指,利用气相沉积或者液相沉积等方法,对牺牲层选择性遮挡的未处理表面进行处理,从而得到图案化浸润性的方法。这种方法成本低、速度快,但需制备均匀且高精度的牺牲层,因此制备过程较为复杂^[28]。

Song等^[37]使用喷墨打印技术制备牺牲层,通过精确调控墨水的浓度和黏度,有效避免墨滴的铺展和咖啡环效应,获得了厚度均匀、精度较高的牺牲层。利用化学气相沉积在未覆盖牺牲层的表面接枝上氟硅烷后,洗去牺牲层,即得到了具有三角形超亲水图案的浸润性表面。该表面可以驱动液滴向三角形的底边运动(图6a)。

选择性去接枝的通常步骤是:首先利用气相沉积或者液相沉积等对基底进行修饰,随后使用掩膜版或光刻胶等对基底进行选择性遮挡,最后通过紫外光刻蚀、等离子体处理等技术选择性去除表面基团^[38,39]。这种方法工艺简单,制得的浸润性图案精度较高。

Song等^[38]通过选择性去接枝方法制得了多种图案化浸润性表面。他们首先利用化学气相沉积在基底表面接枝全氟硅烷。然后使用紫外光照射掩膜版覆盖的表面,选择性去除基底表面的全氟硅烷,制得了一系列图案化浸润性表面。他们发现,当液滴撞击在条形图案的浸润性表面时,亲水区域对液滴的黏附力大于疏水基底,液滴会向亲水图案所在的一侧弹跳。并且,液滴的侧向弹跳动量正比于液滴最大铺展时与亲水图案的重叠面积。而当基底的亲水区域为螺旋形图案时,液滴撞击后,其平动动能会转化为旋转动能(图6b)^[39]。

3 结构各向异性表面驱动液滴

除各向异性浸润性外,各向异性结构也能够简单高效地驱动液滴。自然界中有很多动植物利用自身的各向异性结构进行液滴驱动^{[15,65 ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ ⇓ ~74]}。例如,仙人掌的锥状刺结构能够将雾气富集形成的小水滴定向输运至茎部^[15,68,69];水鸟能够通过鸟嘴的周期性张合,将水滴定向输运至口中^[70]。其基本原理是,通过各向异性的结构使液滴接触后,不同部位形成不同曲率的弯曲液面,在液滴内部产生不平衡的拉普拉斯拉力,从而实现液滴驱动^[75]。依据驱动的原理不同,各向异性结构可分为静态各向异性结构^{[67,69,76,77]}和动态各向异性结构^[70,78,79]两种。

3.1 静态各向异性结构

静态各向异性结构指的是自身具有非对称的结构,液滴润湿结构表面后,在液滴不同部位会自发形成不同曲率的液面,从而驱使液滴自发运动^[75]。常见的结构有锥状结构、纺锤结构和猪笼草结构等。

以锥状结构为例,如图7a所示,当液滴润湿锥状结构外表面后,液滴受到指向锥状结构底端的静压力,其大小为^[76]:

(5)

Δ p = - ∫ x B x A 2 γ (R + R 0) 2 αdx

其中,

x A 、 x B

分别为液滴前后两端的位置,γ为液体的表面张力,α是锥形的半角,

R 0

为液滴的半径,R为锥状结构的曲率半径。

Zheng等^[80]通过微电极拉制的方法制造了锥形的玻璃管(图8a)。液滴浸润该玻璃管时,靠近锥形底部的拉普拉斯压力较小,尖端的拉普拉斯压力较大。液滴在拉普拉斯压差的驱动下,自发地朝向锥的根部运动。

而当液滴位于锥状结构内部时,其受到的各向异性结构产生的驱动力为^[31]:

(6)

Δ p = 4 γ cosθ x B α - 4 γ cosθ x A α

其中,θ是液滴在固体表面的接触角,如图7b所示。此时,液滴的驱动力方向与接触角有关。当θ<90°时,液面为凹液面,液滴向锥形的顶端移动;当θ>90°时,液面为凸液面,液滴向锥形的底端移动。

Wang等^[66]模仿猪笼草表面的一级结构,制备出了疏水的半圆锥形管道(图8b)。他们发现,把液滴置于管道中后,液滴在管壁上的接触角大于90°。因此,液滴受到指向管道较宽处的静压力,从而驱动液滴从管道尖端朝较宽处运动。

此外,Jiang等^[67]还发现猪笼草表面的弓形空腔能够对液滴的一侧钉扎,使液滴发生非对称铺展。Wang等^[81]在硅表面制备出了仿猪笼草的空腔结构,实现了“液滴二极管”效应。而Zhao等利用磁场控制磁流体定向排列作为动态模板,制备类似的空腔结构,进一步简化了制备方法,且可以对空腔的形貌进行调控^[82]。与梯度浸润性表面相比,静态各向异性结构驱动液滴的方法具有制备简单、驱动速度快等特点^[80]。

水生植物能通过毛细力在水面上散布种子。受此启发,Yao等和Zhao等^[71,83]在基底上制造凸起的结构,再注入润滑剂,形成了润滑的弯液面(图8c)。当液滴处于毛细距离以内时,由于靠近凸起一侧的液面被抬高,液滴两侧表现出不同的接触角,α>β,靠近凸起一侧的液面曲率半径较大,因此驱动液滴靠近凸起移动。由于润滑表面减小了黏滞阻力,因此对于微小液滴也有很好的驱动效果。

3.2 动态各向异性结构

动态各向异性结构是指在光、热、磁等外场作用下,能够产生或加剧不对称性的结构^[84,85]。动态各向异性结构驱动液滴具有响应速度快、驱动速度可调和控制灵活等优点。

Bush等^[70]发现,水鸟能够通过喙的开合动作将水滴定向驱动到口中。如图9a,当喙合上时,鸟喙间夹角变小,液滴两侧的三相线有扩张的趋势,但靠近口一侧的接触角较大,因此此处的三相线首先移动;而当喙张开时,鸟喙间的夹角变大,两侧的三相线都有收缩的趋势,但远离口一侧的接触角较小,此时液滴向朝口的一侧收缩。通过喙的周期性开合,液滴的两侧三相线交替运动,从而实现了液滴的定向移动。

Yu等受动脉输运血液的启发,制出具有光响应性质的动态管状结构来驱动液滴^[78]。他们以含有偶氮苯光敏基团的线性液晶高分子为原料,利用模板法在玻璃管内壁沉积一层液晶高分子,使用氢氟酸溶解玻璃管后,得到了自支撑的液晶高分子管状结构。当施加光照时,液晶分子沿着光的极化方向发生取向,导致管径增大。而当光强呈梯度变化时,原本的管状结构变为锥状结构,液体在拉普拉斯压差的驱动下,向管径较小的一侧运输。

Jiang等^[79]利用磁响应的动态结构来驱动液滴。他们首先用模板法制备PDMS的柔性管,再在管上覆盖一层含有铁磁性颗粒的PMDS层。当磁铁靠近管壁时,磁性PDMS层发生收缩,管径减小,液体向截面积较小的方向运动。当磁铁沿管壁运动时,管径收缩的区域随之移动,管内的液体也沿相同方向移动。这种方法移动液滴的速度高达数十厘米每秒,是目前已有研究中类似结构所能达到的最快速度(图9b)。

4 协同效应驱动液滴

事实上,单独利用各向异性浸润性或者各向异性结构驱动液滴时,液滴的驱动速度和距离较为有限。结合各向异性浸润性和各向异性结构的优势,利用协同效应来提高液滴驱动速度和距离,是当前的研究热点之一(图10)。

如图11a所示,Ju等利用梯度电化学腐蚀法制得了锥形结构,随后通过梯度化学修饰在锥形结构上引入浸润性梯度,得到了兼具结构差异和浸润性差异的各向异性表面。这种表面大大增加了液滴受到的拉普拉斯压差,同时提高了液滴的收集速率和输运速率^[68]。

Jiang等揭示了蜘蛛丝的液滴驱动原理。他们发现,蜘蛛丝表面具有周期性的纺锤形结。而且,纺锤形结处的粗糙度大于连接处,具有较大的润湿性。当液滴置于蜘蛛丝上后,同时受到不对称结构和浸润性梯度的作用,会自发快速地输送到纺锤形结区域^[69]。如图11b所示,随后,Jiang等模仿蜘蛛丝结构制备出了具有协同效应的亲水PMMA纺锤形结,实现了微小液滴的凝结和快速定向驱动^[86]。

此外,在纺锤形结处修饰具有光响应或温度响应性质的高分子,在外场刺激下改变其浸润性,影响各向异性表面的协同效应,从而可以改变液滴的驱动方向^[87]。如图11c所示,PMMA-b-PNIPAAm嵌段聚合物具有温度响应性。室温时,该聚合物表现为亲水性,液滴能够在浸润性梯度和不对称结构的协同作用下,朝纺锤形结方向运动。而当温度升高后,该聚合物表现出疏水性,液滴被反方向驱动。

5 结论和展望

液滴驱动在农业生产、能源环境和生物医药等领域具有重要的意义。受自然界的启发,研究者发展出多种利用浸润性梯度和非对称结构的液滴驱动方法,实现了液滴的快速、高效驱动,并在微液滴定向收集和输运、生物检测、防结冰、发电、高效散热等多个领域发挥了重要作用。

然而,目前的研究仍然存在一些不足。在制备方面,各向异性表面往往需引入微纳结构,这些结构易被温度、压力、化学环境的改变而破坏。如何提高各向异性表面的稳定性是当前研究的难点之一^[31]。近期,电子科技大学的Deng团队提出了稳定超疏水结构的制备策略,为各向异性表面的设计和制备提供了新思路^[88]。在应用方面,各向异性表面驱动的液滴尺寸多为毫米以上尺寸。如何驱动更小的液滴,发展各向异性表面在微米、纳米尺度流体驱动中的应用,完善液滴驱动理论,仍然需要进一步的研究^[75]。精确控制液滴的驱动速度和距离,实现液滴的精细化、智能化驱动,也是当前液滴研究的热点和难点^[31,75]。此外,开发不对称表面的液滴定向输运在微流控芯片、生物医药、能量高效收集等方面的应用,是未来该领域的重要发展方向^[89,90]。总之,各向异性表面驱动液滴具有能耗低、效率高和方法简单等优势,是液滴操纵常用的重要方法。上述问题的解决,将完善液滴驱动技术,促进液滴研究领域的发展,拓宽液滴研究的应用前景。

参考文献

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基金资助

国家自然科学基金项目(51773206,)

国家自然科学基金项目(51903240)

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2020-06-25	2021-01-24	2020-07-07
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2020-09-23

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