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光催化降解土壤中多环芳烃

陈肖萍 ,  陈巧珊 ,  毕进红

化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (8) :1323-1330

PDF (4311KB)
化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (8) :1323-1330 DOI: 10.7536/PC200743
综述
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光催化降解土壤中多环芳烃

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Photocatalytic Degradation of Polycyclic Aromatic Hydrocarbon in Soil

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摘要

多环芳烃(PAHs)是一类广泛分布于土壤中的持久性有机污染物,其化学结构稳定,具有高疏水性、难降解性和三致毒性,多产生于交通运输、工业生产、垃圾焚烧等人为活动中。近年来,日益严峻的PAHs污染给土壤生态、食品安全和民众健康带来严重威胁。因此,对土壤PAHs污染的治理具有重要意义且亟待解决。在众多PAHs处理技术中,光催化技术凭借能耗低、操作简便、环境友好等优势,受到了研究者们的广泛关注。本文概述了PAHs的光催化降解机理与途径,综述了光催化修复土壤PAHs领域的研究进展,讨论了不同环境因素对催化剂降解效果的影响,并总结了当前光催化技术应用于土壤PAHs污染修复所面临的挑战。

Abstract

As a class of persistent organic pollutants, polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) have been widely distributed in soil, which is highly stable, hydrophobic, cytotoxic and difficult to degrade. The PAHs are commonly produced from transportation, industrial production and waste incineration. In recent years, the increasingly serious pollution of PAHs in soil has become a great threat to soil ecology, food safety and public health. Hence, the treatment of PAHs contaminated soil is of great importance and urgently needed. Among numerous strategies for PAHs degradation, photocatalytic technology has attracted extensive attention due to its low energy consumption, facile operation and environmental friendliness. In this paper, the photocatalytic degradation mechanism and pathway of PAHs are overviewed, the current state of knowledge concerning photocatalytic remediation of PAHs contaminated soils is reviewed, and the impacts of different environmental factors on the degradation efficiency of photocatalysts are discussed. Furthermore, we summarize the challenges to apply photocatalytic technology in the field of PAHs contaminated soil remediation.

Contents

1 Introduction

2 Photocatalytic mechanism of PAHs degradation

3 Applications of photocatalysts in remediation of PAHs in soil

3.1 TiO2

3.2 Iron-based materials

3.3 g-C3N4

4 The main environmental factors affecting degradation of PAHs in soil

4.1 Light irradiation

4.2 Soil thickness

4.3 Soil moisture content

4.4 Soil pH

4.5 Solid phase of soil

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

多环芳烃 / 光催化 / 土壤修复 / 降解机理 / 影响因素

Key words

polycyclic aromatic hydrocarbons / photocatalysis / soil remediation / degradation mechanism / influence factor

引用本文

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陈肖萍, 陈巧珊, 毕进红. 光催化降解土壤中多环芳烃[J]. 化学进展, 2021, 33(8): 1323-1330 DOI:10.7536/PC200743
Xiaoping Chen, Qiaoshan Chen, Jinhong Bi. Photocatalytic Degradation of Polycyclic Aromatic Hydrocarbon in Soil[J]. Progress in Chemistry, 2021, 33(8): 1323-1330 DOI:10.7536/PC200743

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1 引言

多环芳烃(PAHs)是一类由两个或多个苯环以线状、角状或簇状排列而成的碳氢化合物,多呈无色或淡黄色,是土壤中分布最广的持久性有机污染物之一[1,2]。PAHs具有致畸性、致癌性、致突变性和生物难降解性,其毒性随着苯环数的增加而增加;该类物质能够通过食物链的传递在生物体内富集,进而破坏体内遗传物质,诱发细胞癌变[3,4]。1974年,美国环境保护署将16种PAHs列入优先控制的污染物名单[5],并对其进行严格的环境浓度监控(表1);2016年我国国务院发布的《土壤污染防治行动计划》[6,7]也将PAHs列为重点监测的有机污染物,可见PAHs污染问题已引起高度关注。

随着社会的快速发展,石油、煤炭、天然气等燃料的焚烧产生了大量的PAHs,通过大气干湿沉降、污水排放等途径进入土壤,造成了严重的土壤污染问题[8]。2014年全国土壤污染状况调查显示,PAHs是采油区、采矿区、污水灌溉区和干线公路两侧土壤的主要污染物,其污染点位超标率可达1.4%[9]。2017年,Zhang等[10]对六千多份来自全国各地区的表层土壤样品进行了分析,结果显示受PAHs污染的土壤样品高达82.8%,城市污染分别是郊区污染、农村污染的2倍和4倍,以东北地区污染最为严重,浓度高达1467 ng/g;参照Maliszewska-Kordybach[11]土壤PAHs污染程度分类标准属于重度污染(>1000 ng/g)。由此可见我国PAHs土壤污染分布广、程度深,且亟待解决。

然而,PAHs作为高疏水性化合物,其分子结构具有高度稳定性,难以降解,加上土壤本身成分复杂,因而在土壤中很难被去除[12]。传统的PAHs去除方法有溶剂萃取法和化学氧化法,能高效去除土壤中的PAHs[13],但也存在一定缺陷,例如溶剂萃取法仅是将污染物转移至液相,没有实现污染物的降解;而化学氧化法中所使用的强氧化剂会对土壤造成破坏。植物修复和微生物修复技术因其条件温和、经济、无二次污染等特点,近年来在土壤PAHs降解领域受到了较多关注;然而植物修复技术速度慢且不彻底,微生物修复技术中的降解菌效率低且难分离[14⇓~16]。光催化技术作为一种新型的PAHs处理方法,具有反应温和、操作简便、经济高效、无二次污染等优点,成为有潜力的土壤修复技术之一[13,17]。本文将对光催化降解PAHs的机理及影响因素进行阐述,并综述近年来国内外光催化修复土壤PAHs污染的研究进展。

2 PAHs的光催化降解机理

光催化技术的本质是将光能转化为化学能,通过光生电子和空穴活化O2、H2O等小分子物质产生的强氧化性活性物种来实现污染物的降解(图1);以TiO2为例,光催化降解PAHs的过程可由式(1)~(10)来进行阐释[17⇓~19]。当TiO2受到能量高于其禁带宽度的光辐照时,其价带上的部分电子被激发跃迁至导带,并在价带上留下空穴,形成光生电子(ecb-)-空穴(hvb+)对(式1);hvb+具有强得电子能力,能氧化吸附于催化剂表面的OH-或 H2O形成羟基自由基(·OH)(式2,3);而ecb-能还原吸附于催化剂表面的O2形成超氧自由基(·O2)(式4)。

产生的·O2可进一步与H+、H2O等反应,产生更多的活性物质(式5~9)。随着光催化反应的进行,hvb+、·OH、·O2、过氧化氢自由基(HO2·)等活性物质能不断攻击PAHs中的有机键,破坏PAHs及其中间体的结构,直至将其矿化为CO2和H2O(式10)[18]。研究表明,PAHs降解过程中起主要贡献的自由基是·OH,其氧化电位为2.8 eV,具有极强的得电子能力,是自然界中仅次于氟原子的氧化剂[17]。

TiO2+hν→hvb++ecb-
hvb++H2O→H++·OH
hvb++HO-→·OH
ecb- +O2→·O2-
·O2-+H+→HO2·
2·O2-+2H2O→2OH-+O2+H2O2
H2O2+·O2-→O2+OH-+·OH
ecb-+HO2·+H+→·OH+OH-
ecb-+H2O2→OH-+·OH
PAHs+hvb+/活性氧物种→CO2+H2O

PAHs的降解是逐步发生的,其降解速率和中间产物种类会受到反应物类型、催化剂类型、反应自由基类型和反应环境等多种因素的影响[20]。以苯并(a)芘为例,Gupta等[21]利用铁氧化物降解土壤中的苯并(a)芘(图2),研究了不同pH值土壤中苯并(a)芘的降解速率和可能的降解途径,发现酸性土壤中苯并(a)芘的降解速率更快,其在中性、酸性和碱性土壤中的降解速率常数分别为7.69×10-3/h、1.11×10-2/h、9.97×10-3/h;苯并(a)芘在降解过程中主要发生了酮解和羟基化反应,但不同pH值条件下形成的中间体也有所区别,例如在苯并(a)芘光催化降解的初始阶段,中性土壤内检测到了9-羟基苯并(a)芘-7,8-二酮(m/z 299)和苯并(a)芘-4,5-二酮(m/z 283),而在碱性土壤内检测到的则是4-羟基苯并(a)芘-5,7,8-三酮-9,10-环氧化物(m/z 331)和4,5-二羟基苯并(a)芘或4-羟基苯并(a)芘-5-酮(m/z 285)。大量研究表明,光催化降解PAHs形成的中间产物主要有醇、酮、醌、吡喃等几类化合物[20⇓⇓⇓⇓~25],其中携带羟基、醛基、羰基等基团的中间产物更易发生开环反应,这是因为此类基团为富电子基团,更易受到亲电性自由基·OH的攻击。综上所述,PAHs的降解是一个污染物不断发生羟基化、酮解、开环等反应、污染物浓度不断降低、中间体分子量不断减小,最终完成矿化的过程。

3 光催化材料在土壤PAHs修复中的应用

在土壤PAHs光催化修复领域,已报道的催化剂主要有TiO2、Fe2O3等铁基材料以及石墨相氮化碳(g-C3N4),这三类光催化剂都具有光催化性能良好、成本低、易合成以及对环境友好等优点,表2对它们修复土壤PAHs污染的应用实例进行了总结。

3.1 TiO2

TiO2作为一种商用半导体光催化剂,具有氧化能力强、化学稳定性高、环保无毒等特点,已广泛应用于废水处理、空气净化、杀菌消毒、能源转化等领域;最常用的TiO2有锐钛矿型和金红石型两种[26]。中科院沈阳应用生态研究所李培军等对比了锐钛矿型和金红石型TiO2对土壤PAHs的降解性能,实验发现在相同条件下锐钛矿型TiO2(降解率43.5%)对芘的降解效果优于金红石型TiO2(降解率38.7%)[27,28];这是由于锐钛矿型TiO2拥有更丰富的表面活性位点。此外还研究了锐钛矿型TiO2对不同种类PAHs的降解性能,结果表明锐钛矿型TiO2对苯并(a)芘的降解率高于菲和芘[29,30]。Eker等[31]也对TiO2的催化性能进行了评价,通过对比同一土壤中12种不同种类PAHs的降解情况,发现TiO2对三环或四环PAHs的降解能力高于五环或六环PAHs。然而,无论是锐钛矿相还是金红石相,TiO2对可见光的利用率都比较低,需在紫外光照射下才能获得较好的去除效果。基于此,Rababah等[32]对PAHs降解的实验方法进行了改进,通过从土壤中提取污染物并注入涂有TiO2的玻璃容器中降解的方法,在全波段光源下,实现了约99%的荧蒽降解率。Rachna等[33]则通过TiO2改性的方法来提升其可见光利用率,研究者利用共沉淀法合成了TiO2@ZnHCF纳米颗粒,不但提升了催化剂的最大吸收波长,而且增加了其表面活性位点;该复合材料在自然光下,对土壤中苊、菲、芴的降解率可达82%~86%,是纯TiO2的两倍左右。

3.2 铁氧化物等铁基材料

铁氧化物等铁基材料是广泛存在于自然界中的矿物质,价格低廉、易制备,相比于TiO2带隙更窄、形态更为丰富、比表面积更大,具有良好的光催化活性。Zhang等[34]研究了Fe2O3对土壤中苯并(a)芘、芘、菲的降解效果,结果表明酸性条件有利于苯并(a)芘和芘的降解,降解率为80%左右;碱性条件则有利于菲的降解,降解率为70%左右。Gupta[35]利用正方针铁矿(β-FeOOH)纳米棒降解菲,酸性条件下得到了65%左右的去除效果;此外Gupta等还对比了α-FeOOH、β-FeOOH、Fe3O4、γ-Fe2O3和α-Fe2O3五种不同形态铁氧化物对土壤中苯并(a)芘的降解效果,其中α-FeOOH不但化学性质稳定,且比表面积相对较高,因此降解效果最优,对苯并(a)芘的降解率可达70%[21]。除铁氧化物外,一些新型的铁基材料如金属铁氰化物(MHCFs)等也受到了学者们的关注。Shanker等[36]合成了FeHCF纳米颗粒,其带隙仅有1.15 eV,具有良好的可见光吸收性能,研究结果表明该材料对土壤中苯并(a)芘、菲、芴、屈、蒽的降解率均达到了70%~90%;在其另一篇研究中还尝试合成了KZnHCF,对上述几种3~5环PAHs的降解率介于68%~84%[37]。除此之外,铁作为芬顿反应中的重要元素也常被应用于PAHs的去除[41]。Luo等[42]利用草酸亚铁作为芬顿试剂,在可见光条件下降解了82.7%的菲。他们又进一步将铁基芬顿试剂与非均相光催化结合,合成了一种磁铁矿/富羧酸盐碳的固体复合材料(MMCRC),在温和条件下对菲能达到93%的降解效果[38]。

3.3 g-C3N4

相较于TiO2、铁基材料等金属化合物半导体光催化剂,非金属材料g-C3N4具有廉价易得、化学性质稳定、不易造成二次污染等优势,是更为理想的光催化材料[43]。江苏大学吴智仁和罗志军等将g-C3N4应用于土壤中菲的去除,3 h就能达到81.25%的降解效果[39]。他们还将Fe3O4与g-C3N4进行复合,通过原位共沉淀法合成了g-C3N4@Fe3O4,提升了催化剂的孔隙率和吸附性能,g-C3N4@Fe3O4在可见光下仅2 h就降解了85%左右的菲,是相同条件下纯g-C3N4降解效果的两倍[40]。从降解时间看,TiO2和铁氧化物通常需要24 h以上才能获得满意的降解率,而g-C3N4在短时间内就能获得与其相似的效果,极大地提高了对土壤PAHs的降解效率。

4 影响土壤PAHs降解的主要环境因素

除催化剂本身性能外,环境因素也会对PAHs的降解产生一定影响,主要影响光催化过程的以下三个方面:(1)催化剂的光利用率、(2)PAHs在土壤中的迁移、(3)催化剂对PAHs的吸附。以下对几种主要的环境因素进行讨论。

4.1 光辐照

光照是光催化过程不可或缺的重要因素,光照强度和波长均影响着光化学降解的效果。在一定范围内,光照强度越高,土壤单位体积内所接受的入射光子数量越多,受光子激发产生的光生载流子和活性物种也越多[44]。Dong等[28]研究了光照强度(119~357 W/cm2)对土壤内菲和芘降解效果的影响,结果表明光照强度的增加能有效促进菲和芘的降解。与光照强度不同的是,光照波长不一定与PAHs的降解效果呈线性关系。一般来说,入射光波长越短能量越高,越有利于PAHs的降解;然而良好的光谱匹配度也十分重要,合适的波长能有效激活PAHs,加快其降解速率。Zhang等[29]发现利用TiO2降解苯并(a)芘时,降解速率遵循254 nm>310 nm>365 nm的波长顺序;而芘的降解速率则遵循310 nm>365 nm>254 nm的波长顺序,310 nm处的紫外线照射与芘吸收峰波长相匹配,所以降解速率最快。

4.2 土壤层厚度

土壤中的颗粒会削弱入射光强,影响深层土壤的光催化效果,因此光催化降解PAHs的效率将随土壤层厚度的增加而下降[45]。Zhao等[46]发现当土壤厚度从0.07 mm增加到0.17 mm时,有机氯农药γ-HCH的降解速率常数从2.02×10-1/d降低到7.93×10-2/d;Luo等[39]在2 mm厚的土壤层中降解菲,可达到91.1%的降解效果,这可能是由于土壤中较高的含水量增加了光透率;当土壤厚度增加到10 mm时,菲的降解率下降到了42.4%。针对深层土壤PAHs的去除,可通过定期翻动土壤来提升光催化降解效果。

4.3 土壤含水率

土壤中水分子能够提高土壤对光辐射的吸收,并以自身作为牺牲剂,使其在催化剂作用下生成强氧化性的·OH。除此之外,水分子具有增溶作用,加速PAHs从土壤团粒中释放并迁移至水相中,以增加游离态污染物的含量,从而提高污染物的传质速率,增加它们与光催化剂的接触机会。Graebing等[47]分别在潮湿土壤和风干土壤条件下进行了氯硝柳胺的直接光解实验,结果表明氯硝柳胺在潮湿土壤中可得到有效降解,而在风干土壤中则完全未降解。Higarashi等[48]研究了土壤湿度对光催化降解敌草隆的性能影响,结果表明土壤湿度与敌草隆的降解率呈正相关。因此,水分子的存在是有机物光催化降解不可或缺的重要因素,且土壤含水率的增加能够有效促进污染物的降解。

4.4 土壤pH值

pH通过改变光催化剂和土壤中矿物质、有机质的表面电荷性质来影响对PAHs的吸附-解吸行为[49,50],这将改变PAHs在土壤中的传质过程和光催化剂对PAHs的吸附性能。Gupta等[21]对pH值为5.4、6.8和8.1的土壤中的对苯并(a)芘进行光催化降解,结果表明苯并(a)芘在酸性条件下的降解速率最快。而Rachna等[33]则发现苊、菲、芴在中性条件下的降解效果明显优于碱性和酸性条件。

4.5 土壤固相组分

有机质、矿物是土壤中最主要的固相组分,它们拥有大的比表面积和丰富的官能团,通过物理黏附和各种化学作用影响PAHs土壤多相界面的迁移转化和归趋,从而影响PAHs的光催化降解。

4.5.1 土壤有机质

土壤中PAHs的光催化降解相较于水体中PAHs的降解往往需要更长时间,有机质对污染物的吸附作用是其中的一个重要原因。土壤中有机质的存在提供了大量的吸附点位,使PAHs与有机质紧密结合。Wang等[51]发现土壤有机质含量越高,水溶态和酸溶态的PAHs逐渐向稳定的结合态和锁定态转变。同样地,PAHs在土壤中的存留时间越长,结合态和锁定态PAHs的含量越高,它们从有机质上的解吸也会变得愈加困难,降解难度随之增大[52,53]。值得注意的是,具有光敏性质的腐殖酸又能够增强催化剂表面的电荷传递,促进活性物质的生成,加快催化反应速率[54⇓~56]。Zhang等[30]的研究表明,在添加了适量的腐殖酸后,菲、芘和苯并(a)芘的光催化降解速率得到有效提高。

4.5.2 土壤矿物质

土壤矿物是土壤固相基质的主要组成部分,约占土壤干重的95%以上。土壤矿物质表面拥有丰富的孔道和官能团,容易与光催化剂发生PAHs的竞争吸附而抑制PAHs的降解。但另一方面,有研究表明,土壤中天然存在的针铁矿[21]、赤铁矿[34]、水钠锰矿[57]等粘粒矿物具有一定的光催化活性,在土壤中可直接或间接充当土壤中PAHs降解的光催化剂,可能促进PAHs降解。

5 结论及展望

本文总结了近二十年来光催化修复土壤PAHs领域的相关文献,大量研究证明光催化材料能够高效降解土壤PAHs并降低其生物毒性,且土壤中天然存在的腐殖酸和矿物质能够有效加快光催化的降解进程,表明光催化技术在土壤修复领域有着十分广阔的应用前景。然而该技术在土壤修复领域的应用仍然存在以下挑战:首先,催化剂种类有待拓宽。许多比表面积大、可见光响应高、载流子分离度高的光催化材料,在水体有机污染物降解方面已有广泛应用,然而在土壤研究方面却应用较少。其次,研究数据可比性有待提升。相较于水体而言,土壤环境化学组分更为复杂,导致研究数据之间的可比性较差,不利于高活性催化剂的筛选。最后,对于PAHs在土壤中的迁移转化规律,光催化剂对PAHs的作用机理、对土壤环境的影响,以及如何增大光催化剂与污染物的接触机会、降低载流子复合、有效回收催化剂等方面,都尚需更加深入研究。

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基金资助

国家自然科学基金项目(51672047)

福建省自然科学基金面上项目(2019J01648)

福建省教育厅青年基金(JAT190055)

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