Langmuir单分子膜在海洋飞沫气溶胶表面特性研究中的应用

程淑敏; 杜林; 张秀辉; 葛茂发

doi:10.7536/PC200841

化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (10) :1721-1730 DOI: 10.7536/PC200841

综述

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Langmuir单分子膜在海洋飞沫气溶胶表面特性研究中的应用

程淑敏 ¹ ,
杜林 ¹^,^* ,
张秀辉 ² ,
葛茂发 ³

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Application of Langmuir Monolayers in the Investigation of Surface Properties of Sea Spray Aerosols

Shumin Cheng ¹ ,
Lin Du ¹^,^* ,
Xiuhui Zhang ² ,
Maofa Ge ³

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摘要

被表面活性有机物包裹的液相气溶胶,如海洋飞沫气溶胶(SSA),通常具有反胶束的结构,它由有机分子形成的疏水表面和一个水相内核构成。SSA界面有机膜的组分和形态对其物理、化学和光学特性有重要的影响。Langmuir单分子膜是由脂肪酸、脂肪醇和磷脂等具有低挥发性的长链表面活性有机物在空气-水界面上扩散形成的单层分子薄膜。采用Langmuir槽可以测定水-气界面的单组分或复合组分单分子膜的表面压随分子面积变化的曲线(π-A曲线),从而揭示相应单分子膜的界面特性,进而预测表面活性剂在实际SSA中的命运和行为。本文综述了常用大气气溶胶界面表征技术、基于单分子膜建立的SSA模型以及有机膜对SSA大气行为的影响。虽然目前对SSA相关单分子膜的物理性质和形貌变化已有深入的研究,但是对于反应性气体、光照和生物活性物质等环境因素引起的界面变化却很少有关注,本文为未来的实验室模拟和模式研究提供了新的思路。

Abstract

Aqueous aerosols coated by surface-active organics, such as sea spray aerosol(SSA), commonly possess inverse micelle structure with an aqueous core coated by a hydrophobic organic monolayer. The surface organization and chemical composition of organic films of SSAs have important influence on their physical, chemical and optical properties. Langmuir monolayers are monomolecular layers formed by the diffusion of long-chain surface-active organics with low volatility, such as fatty acids, fatty alcohols and phospholipids at the air-water interface. With Langmuir trough, the changes in surface pressure(π) along with decreasing molecular area(A) of single and mixed component monolayers at the air-water interface can be obtained. In addition, π-A isotherms provide information about the interfacial behavior of corresponding monolayers above an aqueous surface. Understanding the interfacial properties of monolayers will enable the prediction of the fate and behaviors of surfactants in the real-world SSA. This paper reviews the commonly used interfacial characterization techniques of atmospheric aerosols, established models for SSA based on Langmuir monolayer, and the implications of organic films on atmospheric behavior of SSA. Although the physical properties and morphological changes of SSA-related monolayers have been studied in depth, little attention has been paid to the interfacial changes induced by environmental factors such as reactive gases, irradiation and bioactive substances. These knowledge gaps shed light on future laboratory simulation and model research of SSA.

Contents

1 Introduction

2 Commonly used interfacial characterization techniques of atmospheric aerosols

3 Established models for SSA based on Langmuir monolayer

3.1 Single component monolayers

3.2 Mixed component monolayers

4 Implications of organic films on atmospheric behaviors of SSA

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

单分子膜 / 海洋飞沫气溶胶 / 表面特性 / 气-液界面 / 大气行为

Key words

monolayer / sea spray aerosol(SSA) / surface property / air-water interface / atmospheric behavior

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程淑敏, 杜林, 张秀辉, 葛茂发. Langmuir单分子膜在海洋飞沫气溶胶表面特性研究中的应用[J]. 化学进展, 2021, 33(10): 1721-1730 DOI:10.7536/PC200841

Shumin Cheng, Lin Du, Xiuhui Zhang, Maofa Ge. Application of Langmuir Monolayers in the Investigation of Surface Properties of Sea Spray Aerosols[J]. Progress in Chemistry, 2021, 33(10): 1721-1730 DOI:10.7536/PC200841

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1 引言

海洋微表层(Sea surface microlayer, SSML)是位于海-气界面且富含有机物、无机离子、细菌和其他微生物的水层,其厚度通常在1~1000 μm^[1⇓~3]。SSML中的有机物主要由海洋细菌和浮游植物分解产生^[4,5]。这些有机物主要包括小分子的脂肪酸及其衍生物、磷脂、氨基酸、糖类和甾醇类物质以及大分子的蛋白质和腐殖质类物质等^[6⇓~8]。另外,有机物的非生物来源包括光化学前体物的转化和河流输送,也增加了SSML的组分多样性^[2,9]。此外,通过有机物的络合作用,SSML中的金属离子含量一般也比较高^[1,10]。

海洋飞沫气溶胶(Sea spray aerosol, SSA)是全球最大的初级气溶胶颗粒来源之一(约2×10¹⁵~100×10¹⁵ g/a),也是大气中主要的液相气溶胶^[1,11,12]。SSA是在SSML通过风力驱动海浪形成的气泡破裂过程中产生的^[13,14]。因此,SSA中的组分受到SSML的强烈影响。在这个过程中最有趣的是,相对于SSML,具有较高表面活性的有机物会在SSA中发生高度富集^{[7,15⇓⇓~18]}(图1)。20世纪70年代,MacIntyre^[19,20]提出,当破碎波在海洋表面破裂时,被有机薄膜覆盖的水滴被喷射到大气中。Ellison等^[4]在1999年提出了海洋飞沫气溶胶的反胶束模型,即由有机分子形成的疏水表面和水相内核构成。2002年,Tervahattu等^[17,18]对采集的SSA样品的分析证实了SSA界面上以脂肪酸为主的有机薄膜的存在。近年来,一系列采用单分子膜对SSA的实验室模拟研究表明^{[10,21⇓~23]},通过与有机物的相互作用而选择性地富集在SSA中的金属离子对于其界面分子的排布和稳定性存在一定的影响。

存在于SSA界面的有机薄膜的组分和形态变化会影响其物理^[25,26]、化学^[27,28]和光学^[29]性质,进而改变其大气过程^[4,30]。如有机分子排列的紧密程度会影响其对水分子和痕量气体的透过性^[4,31,32],进而改变气溶胶的吸湿过程^[8]、云凝结核活性^[33]、辐射吸收和散射^[29,34]以及与大气气体的反应性^[35,36]。另外,由于SSA普遍具有较高的比表面积,其水-气界面对大气非均相反应和成核过程的影响尤为重要。因此,在分子水平上研究和表征SSA界面化学物质的组成、分子排布以及反应活性对于提高气溶胶对气候影响预测的准确性至关重要^[17]。

Langmuir单分子膜技术在20世纪30年代逐渐发展成熟^[37,38]。自20世纪80年代以来,表面检测技术的发展使得单分子膜在物理^[37,39]、化学^[21,40]和生物学^[41,42]等领域获得了十分广泛的应用。近年来,单分子膜的研究开始向环境化学领域延伸,并被用作有机膜包裹的液相气溶胶的理想简化模型^[22,23,43]。在Langmuir槽中的纯水或简单的含水盐溶液上铺展像长链脂肪酸和磷脂这样低挥发性表面活性剂的单分子层。在这个气溶胶模型系统上,环境条件如表面活性剂和液相离子的种类可以很容易地改变。利用Langmuir槽可以在室温条件下得到厚度只有一分子的单分子膜,对其施加横向压力使其有序排列,进而得到单分子膜的表面压-分子面积(π-A)曲线。随着对单分子膜的压缩,水-气界面的表面张力(γ)降低,而表面压则上升(π=γ₀-γ)^[44⇓~46]。Langmuir单分子膜具有分子排列取向可控、成膜条件简单、均匀性好等优点。

在空气-水界面,π-A曲线的形状变化与表面活性剂分子的取向有关^[47]。硬脂酸是SSA有机膜中饱和脂肪酸的主要代表,其单分子膜在气-液界面上的π-A曲线如图2所示^[48]。随着对单分子膜的压缩和分子面积的减小,表面活性分子的堆积密度和排列有序性表现出与气、液、固相类似的二维相行为^[48]。可以明显地看到三个阶段:在气态膜(Gaseous film)中,表面活性剂分子在气-液界面上呈分散状态铺散开来,每个分子所占面积较大且几乎不相互作用,这时表面压几乎为零;经过持续压缩进入液态膜(Liquid film)之后,分子面积减小并发生相互作用,表面压开始缓缓上升;进一步压缩单分子膜,分子面积迅速减小且表面压上升较快,形成固态膜(Solid film)。这时表面活性剂分子在界面上紧密排列,并且烷基链几乎垂直于表面。此时继续压缩,分子间距达到最小值,单分子膜达到其崩溃压力(Collapse pressure)。

2 常用大气气溶胶界面表征技术

由于表面化学的复杂性和重要性,多年来其一直是气溶胶研究的热点领域。多种实验技术被用来从微观层面表征气溶胶的表面性质,包括化学结构、有序排列、相互作用和形貌等^[37,49]。作为大气气溶胶的重要组成部分之一^[50],大气有机和无机污染气体在矿尘气溶胶表面的非均相反应过程可以通过漫反射傅里叶变换红外光谱(Diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy, DRIFTS)进行实时监测,进而表征其表层化学成分的结构信息^[50⇓~52]。此外,采用衰减全反射傅里叶变换红外光谱(Attenuated total internal reflectance-Fourier transform infrared spectroscopy, ATR-FTIR)可以对实验室^[53,54]和外场^[55⇓~57]采集的气溶胶样品进行表层化学成分分析。该技术具有制样简单、检测灵敏度高且操作简单等特点。另外,还有研究者采用透射和扫描电镜技术来揭示颗粒物表面及内部的物理化学特性^[58,59]。在SSA的界面上承载着广泛的物理化学过程,在其有机膜的模型研究中,自组装单层膜具有非常突出的优势^[21,49]。

虽然早在20世纪初期就开始了对Langmuir单分子膜的探究,但π-A曲线只能显示单分子膜在恒定压缩下的宏观相变化^[60]。20世纪80年代中期,随着荧光显微镜以及X射线反射和衍射等表面敏感技术应用于研究分子结构和取向,人们才开始从Langmuir薄膜中获取微观结构信息^[37,40,61]。这些表面探测技术的发展对Langmuir单分子膜的研究起到了重要的推动作用。目前对于SSA相关Langmuir单分子膜的检测,常用的手段有振动光谱技术和显微镜成像技术(表1)。

采用振动光谱技术,如红外反射吸收光谱(Infrared reflection absorption spectroscopy, IRRAS)可以对单分子膜进行原位分析(图3),得到其官能团、烷基链的构型以及分子排列的有序性等信息,进而分析单分子膜在界面的稳定性^[62⇓~64]。IRRAS技术在1985年由Dluhy等^[65]首次应用,他们证明了在水-气界面原位获取脂肪酸和磷脂的Langmuir单分子膜红外光谱的可行性,现已成为一种强有力的界面探测方法。研究表明,亚甲基(—CH₂—)伸缩振动的波数对于烷基链的构象敏感,较低的波数代表更加有序的构象,即界面分子排布更为紧密,反之则更加无序^[63,66]。根据表面活性剂的头基如羧酸、磷酸基团特征峰的变化,可以分析液相离子与界面分子之间的相互作用。海盐离子如Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺等对长链脂肪酸和磷脂等单分子层烷基链排序和取向、头基取向、电离状态和可压缩性等的影响,在此之前已经进行了深入的研究^{[10,22,67,68]}。了解脂类分子的电离状态及其与金属离子的相互作用,可以进一步解释其对于SSA界面特性的影响。

通过原子力显微镜(Atomic force microscopy, AFM)和布鲁斯特角显微镜(Brewster angle microscopy, BAM)等显微成像技术可以对单分子膜在不同表面压下的图像进行观测,进而观察其成膜过程以及形貌变化^[37,70]。比如在BAM图像中(图4),最暗的区域代表可以忽略表面活性剂的覆盖(气态膜),浅色区域表示紧密排列的单分子膜(液态膜/固态膜),而较亮的区域则显示单分子膜崩溃后三维结构的存在^[21]。结合π-A曲线和显微镜观测,现已深入研究了多种长链脂肪酸、磷脂和甾醇等单一及复合组分单分子膜在纯水和海盐溶液上的形貌特征变化^{[10,23,49,68]}。

振动光谱技术为SSA的界面特性研究提供了分子层面的见解,而且这些特性很难通过其他方法获得。虽然振动光谱是一种探测气溶胶界面性质的可靠技术,然而,将有机膜的光谱特征与界面的微观结构和形貌相联系则需要显微镜成像技术的辅助^[42]。因此,在SSA有机膜的模型研究中通常需要将两种技术相结合^[21,23,49]。

3 基于Langmuir单分子膜建立的SSA模型

3.1 单一组分单分子膜

对Langmuir单分子膜的研究推动了气溶胶界面化学的发展。Allen和Vaida等^[71⇓~73]根据真实SSA表面有机膜的组分,选用长链低挥发性有机分子作为构成气溶胶表面的模型分子,最早建立了一系列的SSA模型。对于单一组分单分子膜,主要采用典型的有机物包括脂肪族化合物如脂肪酸、脂肪醇和脂肪胺等以及磷酯类化合物如二棕榈酰基磷脂酸(Dipalmitoylphosphatidic acid, DPPA)和二棕榈酰磷脂酰胆碱(Dipalmitoylphosphatidylcholine, DPPC)等。通过单一组分单分子膜,可以研究不同有机物对SSA表面特性的影响以及有机物与海盐离子之间的相互作用机制。

3.1.1 脂肪酸单分子膜

长链脂肪酸(C₁₄~C₁₉)广泛存在于SSA的有机膜中^[17,30]。其中,硬脂酸、棕榈酸、花生酸和油酸因其在有机膜中较大的丰度而被普遍用作模型分子^{[23,28,67,74]}。相对于体相,存在于水-气界面上的长链脂肪酸pK_a值(~8.34)显著增大^[67,75],使得羧酸基团在海水(pH ≈ 8)界面发生部分解离,进而与液相中的海盐离子发生作用。Li等^[74]研究了界面上的硬脂酸和花生酸分子对于大气无机离子的响应。发现在纯水亚相中加入Fe²⁺、Ca²⁺和Al³⁺等无机离子之后,脂肪酸单分子膜π-A曲线的变化说明单分子膜发生了不同程度的收缩或扩张,推测无机离子与脂肪酸分子之间的存在相互作用。IRRAS光谱中羧基反对称和对称伸缩振动峰的差值,进一步证实了无机离子通过配位作用使脂肪酸单分子膜的表面特性发生改变。结合IRRAS光谱,Wellen Rudd等^[23]研究了棕榈酸单分子膜在不同浓度Ca²⁺溶液上的红外光谱,发现COO^-基团的信号随着Ca²⁺浓度增大而逐渐增强(图5),说明Ca²⁺能够使棕榈酸分子发生解离并与COO^-有效结合。类似的,Tang等^[76]通过VSFG光谱发现相对于Mg²⁺,Ca²⁺对棕榈酸单分子膜与水分子间的界面氢键结构影响更大,这与Ca²⁺对羧酸基团具有更大的结合力一致,由此可以解释Ca²⁺相对于其他金属离子在SSA中的高度富集^[34]。此外,还有一些研究者考虑了Na⁺诱导的羧酸盐在水-气界面的光谱响应^[67]。研究发现,随着pH和Na⁺液相浓度的增大,界面上解离的棕榈酸分子红外信号逐渐增强,单分子膜的稳定性也在增强,这是由于形成了—COO^-∶Na⁺离子对。这一结论与Brzozowska等^[77]在人工海水中硬脂酸单分子膜的研究结果相一致,当采用无机盐的混合溶液作为亚相时,根据单分子膜π-A曲线的变化,膜的稳定性随着pH值和/或盐浓度的增加而增强。以上研究可以说明SSA中大量海盐离子的存在会影响其表面有机膜的许多化学性质,如表面活性、溶解性和界面分子结构等。这些性质对于气溶胶的大气过程具有重要影响。

3.1.2 磷脂单分子膜

含有14~18个烷基碳的饱和磷脂如DPPA和DPPC在SSML中广泛存在,并大量存在于SSA的有机膜中^[7,78]。相对于脂肪酸,磷脂分子具有双烷基链和更大的头基,化学结构更为复杂。

对磷脂单分子膜的探索主要集中在其对于液相中阳离子的富集作用。Adams等^[10]研究了四种常量海盐阳离子(Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺)对于DPPC单分子膜界面特性的影响,π-A曲线的变化表明,除了Ca²⁺对DPPC单分子膜有收缩作用之外,其他三种离子均使DPPC单分子膜变得更加扩张,这是由于2∶1 DPPC∶Ca²⁺复合物比其他的1∶1复合物更加稳定(Ca²⁺ > Mg²⁺ > Na⁺ > K⁺)。后续的BAM形貌分析以及IRRAS谱图变化进一步证实了这一点。当把界面分子换成DPPA时^[68],发现四种阳离子与DPPA单分子膜的结合力大小呈现出同样的规律。除了这四种常见离子外,一些痕量和过渡金属离子也可以通过与磷脂等有机物结合而选择性地在SSA中富集^[39,49,78]。采用BAM、IRRAS和VSFG技术分别测定了铺展在SrCl₂和ZnCl₂液面上的DPPC单分子膜,发现Zn²⁺与DPPC分子之间的作用力(2∶1 DPPC∶Zn²⁺复合物)更强,并促进其单分子膜的收缩,这与采集的SSA样品中更大的Zn²⁺丰度相一致^[39]。Zhang等^[49]进一步对比了多种痕量金属离子与DPPC单分子膜之间的相互作用,发现这些离子与DPPC的结合力有如下规律:Al³⁺ > Fe³⁺ > Zn²⁺ > Mg²⁺ > Ni²⁺ > Mn²⁺ ~ Ca²⁺。与Zn²⁺类似,Fe³⁺和Al³⁺与DPPC复合物的形成使得单分子膜更加稳定,这也是它们被选择性地富集到SSA中的原因。同时也可以说明磷脂分子与痕量金属元素之间的结合力比常量元素更强。上述一系列研究表明,金属离子与脂质分子的相互作用具有特异性,并且带相同电荷的金属离子对有机膜的影响程度也可能不同。磷脂单分子膜对SSA中的阳离子,尤其是多价阳离子的富集具有一定的贡献。此外,研究发现无机阴离子与磷脂单分子膜之间也存在相互作用^[79],这些离子使得DPPC分子面积和亚甲基伸缩振动波数更小。另外,相对于Br^-、Cl^-、

NO 3 -

等阴离子,磷脂分子更容易与

SO 4 2 -

结合,进而促进SSA中有机硫酸盐的富集。这些研究更加全面地评估了磷脂单分子膜对海盐离子的响应。

除了无机离子之外,也有研究者对磷脂单分子膜与SSA中的溶解性有机物,如糖类和棕碳类物质之间的相互作用进行了探索^[43,80,81]。可溶性糖类如氨基葡萄糖和葡萄糖醛酸等虽然不能单独吸附在水-气界面,但是随着液相中糖类浓度的升高,H₂O分子的VSFG振动光谱信号逐渐减弱^[43],推测带负电的糖分子被吸引到带正电的DPPC薄膜上并取代了与之相互作用的H₂O分子,导致可溶性糖类在界面的共吸附(图6),这可以在一定程度上解释SSA中大量糖类组分的存在。吸附在SSA界面上的溶解性有机物与有机膜之间不仅存在物理作用,还存在化学作用。光敏性的水溶性棕碳如咪唑二甲醛和腐殖酸等在SSA中广泛存在,它们可以通过促进有机膜中不饱和磷脂的光化学反应生成水溶性较高的产物,从而降低SSA界面上有机膜的稳定性^[81]。

3.2 复合组分单分子膜

复合组分单分子膜是含有一种以上成膜化学成分的单分子膜^[73]。它们是探究界面分子间相互作用很好的模型。真实的SSA中有机物来源的多样性使其具有较高的化学成分复杂性,不同膜组分之间的分子间相互作用可能会改变其表面性质,因此复合组分单分子膜更能代表SSA的有机涂层^[4,46]。

3.2.1 脂肪族复合组分单分子膜

用pH值为8.2、5.6和2.0的NaCl溶液来模拟初生至老化的SSA液相核心,并分别测定硬脂酸、棕榈酸和豆蔻酸的单一组分及三者的复合组分单分子膜的π-A曲线和BAM图像。发现单一和复合组分单分子膜在相变化、崩溃压和形貌上都存在差异,并且随着液相pH的变化而改变^[82]。当把不同种类的表面活性剂如脂肪酸、脂肪醇和脂肪胺进行两两混合时^[83,84],复合膜的界面排布受到尾链长度和结构、头基种类以及分子间作用力等的影响,差异变得更加显著。另外,表层海水还是全氟脂肪酸重要的汇,它们可通过在SSA中的富集进入大气^[85]。这些具有高表面活性的有机物可与脂肪酸在界面上形成稳定的单分子膜并发生分子间相互作用^[47,69]。

当把脂肪酸与非表面活性的烷烃相混合时^[86],发现有机物在界面的停留时间与其表面活性和链长成正相关。通过探究水-气界面上脂肪族复合膜的组分随着时间的变化,可以推测SSA有机膜成分在大气中的演变。采用Langmuir槽获取不同组分的复合膜并测定不同时间的有机膜成分^[72,86],发现脂肪酸在老化的有机膜中占主导地位,这与外场观测结果相一致^[18]。这些研究结果显示了使用更真实、更复杂的模型系统来阐明大气相关的SSA有机膜界面变化的重要性。

3.2.2 脂肪族与其他表面活性有机物的复合组分单分子膜

除了具有相似的疏水结构即长链烃类分子组成的复合膜之外,还有一些研究解释了由结构与脂肪族分子显著不同的表面活性有机物引起的界面稳定性和形貌变化。脑苷脂是糖磷脂的一种,也是海洋生物膜的一种典型成分。Adams等^[21]发现与棕榈酸形成复合膜之后二者分子间氢键的形成使得脑苷脂分子在界面的稳定性增强。Griffith等^[87]通过BAM图像发现水溶性苯基丙氨酸对界面上的硬脂酸单分子膜具有破坏作用。此外,通过IRRAS测得硬脂酸红外信号的减弱以及在1600 cm^-1处出现的氨基酸特征峰,说明苯基丙氨酸/硬脂酸复合膜的形成。类似的,其他生物和人为来源的甾醇类^[88]、邻苯二甲酸酯类^[89,90]和石油泄漏产生的氧化芳烃类物质(苯甲醛、苯甲酸等)^[91]在SSML和SSA中广泛存在,并且能够在气-液界面上与脂肪酸分子形成复合膜,并降低其分子排列的有序性。因此,气溶胶的表面形态同时受到液相核心和有机膜本身化学成分的影响,在SSA界面过程的研究中,必须考虑整个气溶胶的成分。

4 有机膜对SSA大气行为的影响

SSA对全球气溶胶总量和气候变化有着广泛而深刻的影响。为了准确地评估这些影响,有必要了解它们的粒径、组成和形态。表面活性有机物是SSA表面有机膜的重要组成部分。这些有机物各种各样的来源形成了多样而复杂的有机表面组成。将Langmuir槽与IRRAS、VSFG和BAM等光谱和显微镜技术相结合,可以从宏观和微观层面监测表面膜的分子排布和构象信息。这些信息是理解SSA界面过程的关键^[26,92]。

SSA的组成,特别是有机膜的组成,可以通过改变其界面形态影响水分子的沉积和蒸发,以及反应性气体和自由基从气相到颗粒相的传输,进而影响其云凝结核活性以及一系列非均相化学反应^[14,31]。高度有序排列的有机膜如十八醇、硬脂酸等单分子膜的形成能够抑制这些物理化学过程,而真实SSA界面上脂肪酸、脂肪醇、磷脂和固醇等物质之间的相互作用则可以通过降低界面分子密度和稳定性来加速SSA的大气演化^[93]。由于气溶胶的光学性质依赖于它们的粒径^[94,95],颗粒表面吸收或蒸发水分的能力对于全球辐射平衡的模拟具有重要意义。

气溶胶内部离子和溶解性有机物可能具有显著影响其表面组分和形态的能力^[91,96]。对SSA颗粒的外场观测和实验室分析,都显示了Ca²⁺相对于其他金属离子的显著富集^[97]。这与脂肪酸和磷脂等脂质单分子膜与Ca²⁺更强的结合力一致^[21]。另外,SSA对一些痕量重金属离子的富集也为污染物向大气的转移提供了重要途径^[49]。反过来,这些金属离子的存在也会影响表面活性剂在SSA界面的分子排布和电离状态,进而影响有机膜的稳定性以及界面分子的反应性^[76,98]。

SSML还是持久性有机污染物如全氟脂肪酸、邻苯二甲酸酯和氧化芳烃等重要的汇。其本身无法形成稳定的单分子膜,然而与脂质分子复合单分子膜的形成可使SSA成为这些污染物海-气传输的重要途径^[69,85,89]。在SSA粒子中的富集可能会增加这些化合物的远距离迁移和在全球的广泛分布,如污染极地区域以及通过大气传输进入沿海和内陆,进而危害人体健康^[85,89]。

5 结论与展望

Langmuir单分子膜以及表面检测技术在SSA表面特性研究中的有效应用体现了各个学科之间的紧密联系。水-气界面的有机单分子膜是研究SSA表面特性的理想实验模型。基于实验室模拟,建立单组分和复合组分表面有机膜的模型,并研究气-液界面上表面活性分子之间、表面活性分子和液相无机离子之间以及水溶性有机物与界面分子之间的相互作用等关键化学过程,有助于在表面活性有机膜气-液界面特性研究的基础上,进一步探讨SSA的物理、化学以及光学特性。

在目前的大气模拟中,由有机膜引起的气溶胶粒径和吸湿性的差异通常被忽视。涉及SSA有机膜的实验室模拟对于更好地预测气候模型中的气溶胶反应性和成核能力是非常重要的。了解有机薄膜与环境相关离子在水-气界面的相互作用,以及不同有机物之间的相互作用对SSA表面性质的影响,将有助于改善大气气溶胶气候模式。

界面可以降低化学反应所需能量从而促进反应的发生^[99]。Shrestha等^[28]对于脂肪酸单分子膜界面反应的首次探索,说明光敏剂存在条件下的界面光化学反应降低了棕榈酸单分子膜的稳定性,进而可增强其对水分子和反应性气体的透过性。该研究成功将构建的SSA表面有机膜应用于模拟气溶胶的界面非均相反应。目前通过单组分和复合组分有机膜的研究,建立了一些SSA表面膜的模型,接下来有必要将其他大气成分和环境因素引入单分子膜的研究体系,在分子水平上研究气溶胶的界面反应过程以及潜在的反应机理。

SSA的形成过程不仅有海盐和有机物的参与,同时也伴随着大量生物酶、细菌和病毒等活性物质的海-气传输^{[100⇓⇓~103]}。在Malfatti等^[100]的实验室和外场观测研究中,首次揭示了活性海洋微生物酶从海水向新生SSA的直接转移,并且在SSA颗粒中的活性比在海水中高1~2个数量级。Schiffer等^[104]和Luo等^[105]对于脂肪酶/脂质复合膜的研究证实这些微生物酶从海洋向大气的转移会深刻地影响SSA界面化学组分和特性。未来的研究可以结合生物大分子参与的复合组分单分子膜、光化学以及其他外部因素来探究这些活性物质对海洋大气组成的影响。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

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