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MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒的制备及其在DNA生物传感器中的应用

刘陈 ,  李强翔 ,  张迪 ,  郦瑜杰 ,  刘金权 ,  肖锡林

化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (11) :2085-2102

PDF (4086KB)
化学进展 ›› 2021, Vol. 33 ›› Issue (11) :2085-2102 DOI: 10.7536/PC200857
综述
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MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒的制备及其在DNA生物传感器中的应用

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Preparation and Application of MCM-41 Mesoporous Silica in the DNA Biosensors

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摘要

MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒具有独特的结构特征和理化性质,能够与DNA、信号探针以及多种活性纳米颗粒结合,在DNA生物传感器中得到了广泛应用。其中,球形和薄膜形的MCM-41型介孔二氧化硅具有高负载量、孔口控释和高比表面积等优点,能有效装载各种信号探针、控制粒子的扩散以及固定大量活性纳米颗粒,可大大提高DNA生物传感器的灵敏度。本文就MCM-41型介孔二氧化硅在合成方式、模板剂去除、表面修饰及应用等三个方面的最新研究作了综述。首先依次介绍了球形和薄膜形MCM-41型介孔二氧化硅的常用合成方法和模板剂去除方法,并简要描述了各方法的优缺点。其次,大致介绍了其表面性质和功能化修饰的研究现状。再次介绍了现阶段将MCM-41型介孔二氧化硅作为信号探针的传递系统、分子筛和活性纳米材料的载体来提高检测灵敏度的DNA生物传感器。最后总结了目前研究中的不足之处并展望了其未来的进展方向。

Abstract

MCM-41 mesoporous silica nanoparticles(MSNs) have drawn a great deal of attention in biosensors, because of their specific structures and unique physical chemistry properties. Combined with various functional materials or molecules, such as DNA,signal probes and various active nanoparticles, MCM-41 MSNs can be developed into the multifunctional nanomaterials in the application of DNA biosensors. In particular, the spherical and porous film of MCM-41 MSNs have the advantages of high loading capacity, controlled release of pores and high specific surface area, which can effectively load various signal probes, control the spread of particles and fix numerous active nanomaterials. As a result, it will greatly improve the sensitivity of DNA biosensors. This review is intended to focus on the recent progress in synthetic methods, template removal, surface modification and application of MCM-41 MSNs. Firstly, the common methods synthesis and template removal of the spherical and porous film of MCM-41 MSNs are summarized along with a brief introduction on their merits and drawbacks. Secondly, surface modification methods are described, including surface stabilization and surface functionalization. Thirdly, the application of the spherical and porous film of MCM-41 MSNs based on the signal probe delivery system, molecular sieve and active nanomaterials’ carrier to improve sensitivity in DNA biosensors are concluded. The final part outlines the challenges and perspectives.

Content

1 Introduction

2 Syntheses of MCM-41 MSNs

2.1 Spherical MCM-41 MSNs

2.2 Porous film of MCM-41 MSNs

3 Methods of removing templates

3.1 High-temperature calcination

3.2 Solvent extraction method

3.3 Microwave removal

3.4 Ultrasonic removal

3.5 Oxidation treatment

3.6 Others

4 Surface modification and functionalization

4.1 Surface functional modification

4.2 Surface modification for specific targeting

5 Application of MCM-41 MSNs in DNA biosensors

5.1 Signal probe carrier

5.2 Molecular sieve

5.3 Active nanomaterials carrier

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

介孔 / 二氧化硅 / 纳米颗粒 / DNA生物传感器 / 高灵敏度

Key words

mesoporous / silica / nanoparticles / DNA biosensor / high sensitivity

引用本文

引用格式 ▾
刘陈, 李强翔, 张迪, 郦瑜杰, 刘金权, 肖锡林. MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒的制备及其在DNA生物传感器中的应用[J]. 化学进展, 2021, 33(11): 2085-2102 DOI:10.7536/PC200857
Chen Liu, Qiangxiang Li, Di Zhang, Yujie Li, Jinquan Liu, Xilin Xiao. Preparation and Application of MCM-41 Mesoporous Silica in the DNA Biosensors[J]. Progress in Chemistry, 2021, 33(11): 2085-2102 DOI:10.7536/PC200857

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1 引言

DNA生物传感器具有高度的特异性,一直以来都是生物传感领域的研究热点[1⇓~3]。传统的DNA生物传感器在DNA探针的固定以及传感信号的输出等方面具有一定的局限性,使得检测的灵敏度降低[4⇓~6]。近20年来,由于纳米材料科学的快速发展及其在生物传感领域中的广泛应用[7⇓⇓~10],基于纳米材料的DNA生物传感器正在逐渐改善其检测的灵敏度,如金属或金属氧化物纳米粒子[11⇓⇓⇓⇓~16]、量子点[17⇓~19]、碳纳米[20⇓~22]、无机-有机复合物纳米材料[23⇓~25]和刚性结构DNA纳米材料[26⇓~28]等。与传统DNA生物传感器相比,基于纳米材料的DNA生物传感器不仅能增加DNA探针的有效固定率,而且能提高DNA杂交信号的输出率,大大提高了检测的灵敏度[29⇓~31]。在现阶段应用于DNA生物传感器的纳米材料中,介孔二氧化硅因具有孔径可调、大孔容、大比表面积、表面易修饰、化学性质稳定和生物相容性好等特性,已被广泛用于扩增检测信号,以提高DNA生物传感器的灵敏度。

1992年,Mobil公司的科学家们[32,33]首次报道了具有均匀孔道、高比表面积且孔径可调控的MCM-41型有序介孔二氧化硅纳米粒子(MCM-41 MSNs)。MCM-41 MSNs通常是将含有硅源、模板剂、催化剂和溶剂等碱性前驱体溶液在合适的参数调节下通过相关技术(如水热处理[34,35]和微波加热处理[36,37])来合成。合成的MCM-41 MSNs不仅具有一维均匀有序孔结构的六边形结构、空间对称性和单向空隙系统[38,39],而且还具有易于功能化修饰的表面[40]和可调控的孔径[41,42]。此外,MCM-41 MSNs还具有良好的水热稳定性和生物相容性[43]。将制备好的MCM-41 MSNs与DNA分子、信号探针、活性纳米材料以及电极相结合,可以构建多种用于高效传感检测的多功能MCM-41型介孔二氧化硅纳米复合材料,实现对靶物质的高灵敏度检测。为了更好地将MCM-41 MSNs与DNA生物传感器相结合,科学家们探究了各种形态的MCM-41 MSNs(如球形[44]和薄膜形[45])以及其对应的有序介孔结构功能(如孔口的控释功能[46])。

近年来,MCM-41 MSNs主要以载体功能的形式应用于各个领域[47,48]。在DNA生物传感领域中主要集中于MCM-41 MSNs的三大功能来扩大检测的灵敏度,即作为信号探针的传递系统[49,50]、分子筛[51]和活性纳米材料的载体[52]。

本文首先总结了近年来MCM-41 MSNs(球形和薄膜形)的合成方法和常用的模板剂去除方法,介绍了其表面功能化修饰的方法;然后系统地描述了现阶段将MCM-41 MSNs作为信号探针的传递系统、分子筛和活性纳米材料的载体来提高检测灵敏度的DNA生物传感器;最后展望了MCM-41 MSNs在DNA生物传感领域中的发展前景。

2 MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒的合成

MCM-41 MSNs的合成一般基于二氧化硅前驱体的超分子自组装(即软模板法),其过程可以分为5个步骤[53]:(1)将表面活性剂加入碱性介质溶液中形成圆形胶束;(2)圆形胶束逐渐形成圆柱形胶束;(3)随后,圆柱形胶束堆积成规则的胶束液晶阵列;(4)在上述碱性介质溶液中加入硅源,此时,硅源将水解成阴离子硅酸盐并随即通过静电作用吸附在带正电的胶束液晶阵列表面;(5)对上述初步制得的MCM-41 MSNs去除表面活性剂以获得具有有序介孔结构的MCM-41 MSNs。

MCM-41 MSNs可以通过采用相关处理技术和调控反应试剂参数来获得不同的形状类型[54],其中球形MCM-41 MSNs[55,56]和薄膜形MCM-41 MSNs[57]在DNA生物传感领域的应用最为广泛。接下来将对这两类MCM-41 MSNs的合成策略做简单的概述。

2.1 球形MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒

球形MCM-41 MSNs是MCM-41 MSNs系列中最为典型的类型,通常是在Stöber法[58]的基础上利用溶胶-凝胶法制得。基于不同的合成策略,现阶段主要有3种球形MCM-41 MSNs的制备方法,即水热法[34,35]、微波辅助合成法[36,37]和室温合成法[59,60]。

2.1.1 水热法

水热法合成球形MCM-41 MSNs是将含有硅源和表面活性剂的前驱体溶液密封在具有一定高温和高压的高压釜中,然后利用此时高压釜中的强烈对流使前驱体溶液逐渐形成过饱和溶液至结晶析出球形MCM-41 MSNs。该方法是合成球形MCM-41 MSNs的传统方法,且制得的MCM-41 MSNs具有可观的单分散性。但是,该法一般需要较高的反应温度(60~150 ℃)和较长的反应时间(1~6天),且制得的MCM-41 MSNs存在晶型转变的现象,即可能得到不规则形状的颗粒。

Xu等[61]通过将含有硅酸盐、CTAB模板剂和NH4NO3的前驱体溶液放入聚四氟乙烯内衬的高压釜中,并在110 ℃下加热48 h后,制得了含有钒掺杂的球形MCM-41 MSNs。Zhu等[62]将含有聚乙烯基吡咯烷酮、催化剂NaOH、模板剂CTAB和硅源TEOS的前驱体溶液密封在聚四氟乙烯内衬的高压釜中,并在80 ℃下加热,利用高压釜中的强烈对流使前驱体溶液结晶至析出具有中空结构的MCM-41 MSNs。Sun等[63]通过将含有醋酸酮、NH3·H2O、甲基纤维素、模板剂CTAB和硅源TEOS的前驱体溶液密封在聚四氟乙烯内衬的高压釜中,并在100 ℃下加热12 h,在高压釜的强烈对流作用下,前驱体溶液逐渐达到过饱和状态并最终结晶析出具有中空结构的MCM-41 MSNs。

2.1.2 微波辅助合成法

微波辅助合成法合成球形MCM-41 MSNs是利用微波辐射产生的稳定能量对含有硅源和表面活性剂的前驱体溶液进行均匀加热处理,然后对产物进行相应的洗涤和干燥后得到球形MCM-41 MSNs的方法。该方法比传统的水热法具有更高的产率、纯度和结晶反应速率,能显著减少反应时间且反应体系的加热更加均匀。但是,该方法对实验的器材要求较为严格,且在操作过程中可能对人体产生一定的影响。

Xu等[64]通过将含有硅源TEOS、模板剂CTAB和催化剂NaOH的前驱体溶液装入微波炉中,并在120 W的功率下加热50 min,然后对产物进行洗涤和干燥后得到球形MCM-41 MSNs。Rungsi等[65]通过将含有硅源、模板剂CTAB和催化剂NaOH的前驱体溶液在70 ℃下进行微波处理,并对产物进行漂洗和干燥后得到了球形MCM-41 MSNs。Yoon等[66]通过将含有1,2-双(三甲氧基甲硅烷基)乙烷、模板剂CTCI和催化剂NaOH的前驱体溶液放入聚四氟乙烯内衬的容器中进行微波加热处理,并对随之产生的颗粒进行漂洗和干燥后得到球形MCM-41 MSNs。

2.1.3 室温合成法

室温合成法是将含有硅源和表面活性剂模板等前驱体溶液在室温下通过严格的参数调节和不断搅拌制得球形MCM-41 MSNs的方法。该方法操作简单且不需要昂贵的仪器设备,所制得的球形MCM-41 MSNs也具有良好的重现性。但是,该方法需要严格控制试剂参数比以避免产生未凝聚的球形颗粒。

Fowler等[67]通过将具有一定参数比的硅源TEOS、模板剂CTAB、乙醇和氨水溶液的前驱体溶液在室温下搅拌,然后对产生的晶体颗粒进行过滤、漂洗和干燥后,得到具有中空结构的球形MCM-41 MSNs。MelÉndez-Ortiz等[68]通过将含有硅源TEOS、模板剂CTAB、乙醇和氨水且含有严格参数比的前驱体溶液在室温下不断搅拌,并将随之产生的固体颗粒进行过滤、漂洗和干燥后,得到球形MCM-41 MSNs。Xie等[69]将磁性Fe3O4纳米粒子分散在含有硅源TEOS、模板剂CTAB和催化剂氨水溶液的前驱体溶液中,然后在室温下搅拌24 h并对析出的晶体进行洗涤和真空干燥后,制得了具有核-壳结构的磁性球形MCM-41 MSNs。

溶胶-凝胶法是制备球形MCM-41 MSNs最常用的方法,具有对反应动力学良好的控制、易于成分修饰和可定制的微观结构等优点。在溶胶-凝胶法合成球形MCM-41 MSNs的3种合成方法中:水热法是最传统的合成方法,所制得的球形MCM-41 MSNs也具有良好的单分散性,但对颗粒晶型的控制相对较弱;微波辅助合成法是产率最高且反应时间最短的方法,但同时也是对实验操作要求最高的方法;室温合成法是实验成本最低的方法,但需要严格控制前驱体溶液中试剂的参数比。

2.2 薄膜形MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒

薄膜形MCM-41 MSNs的合成通常需要借助基底物质来进行。目前常用的合成方法有4种,即通过Gemini表面活性剂与有机硅的自组装技术[70]、改良的Stöber法[71]、油诱导自组装技术[72]和电化学辅助法(EASA)[73]。接下来将依次对这些方法的基本原理和特点做简要的介绍。

2.2.1 通过Gemini表面活性剂与有机硅烷的自组装技术

2011年,Ma等[70]采用NaOH作为催化剂和反应介质的酸碱调节剂,以Gemini和CSDAS为表面活性剂和结构导向剂、乙醇为助表面活性剂、TEOS为硅源,在硅片上合成了具有垂直孔道的介孔硅薄膜。Gemini是一种拥有两个极性基团的双亲分子,具有较高的电荷密度和较大的基团面积。其高亲/疏水比使之能很好地构建有机/无机界面曲率的介孔结构的超分子模板,从而使制备的薄膜具有垂直于基底的有序孔道。乙醇的存在缓解了TEOS的水解速率和硅酸盐在硅片上的缩合速率,从而使薄膜的生长更加均匀。但是由于孔壁由聚合物和有机硅组成,薄膜的热稳定性和机械性通常较低。

2.2.2 改良的Stöber法

2012年,Teng等[71]通过将ITO晶片浸入含有TEOS、CTAB、乙醇和氨水的Stöber溶液中,在ITO晶片上制得了具有垂直均孔结构的介孔硅薄膜。在该方法中,CTAB/TEOS的比例、乙醇/水的比例以及氨水的浓度都是影响薄膜厚度的关键因素,并且乙醇/水的比例还能直接影响薄膜孔结构的有序性。但是该方法目前只适合在ITO晶片上合成,且需要对实验试剂的参数进行严格控制。

2.2.3 油诱导自组装技术

2015年,Kao等[72]在50 ℃下将抛光的硅片或ITO晶片浸入由CTAB、乙醇、癸烷等油性物质与氨水组成的水包油乳液中,制得了具有垂直有序孔道的介孔二氧化硅薄膜。在该方法中,癸烷或其他油性物质不仅作为扩孔剂,而且作为结构导向剂,对薄膜形MCM-41 MSNs的形成起着决定性的作用。氨水和乙醇的浓度影响着薄膜的厚度和介孔结构的有序性,且该方法对基底没有特殊的要求,具有一定的通用性。

2.2.4 电化学辅助法(EASA)

薄膜形MCM-41 MSNs除了在常用的碱性前驱体溶液中合成外,还可以在酸性介质中借助电化学技术来合成(即EASA法)。Walcarius等[73]首先合成并报道了在酸性介质中借助电化学技术来制备薄膜形MCM-41 MSNs。EASA法一般按照以下步骤来进行:首先,将电极浸入含有CTAB和TEOS等的前驱体溶液中,然后施加一定的阴极电位,此时,在电极表面会发生瞬时电化学驱动自组装并同时产生氢氧根离子以催化硅源在垂直于基底电极的方向缩聚进而形成具有六边形介孔结构的介孔硅薄膜[74⇓~76]。该方法操作简单、快速、经济且不需要对基底进行额外的化学修饰[77,78]。但是该方法仅适用于导电基底(如电极),且在较大面积的导电基底上制得的薄膜可能会不均匀。此外,较高的负电性或较长的沉积时间会导致薄膜顶部产生额外的二氧化硅聚集体或球体,从而破坏薄膜的均匀性。

综上,通过Gemini表面活性剂与有机硅烷的自组装技术是4种合成方法中较为简单的方法,能有效地制备出具有垂直均孔结构的介孔硅薄膜,但所制薄膜的热稳定性和机械性都相对较低;改良的Stöber法是反应条件最为温和的方法,且所制薄膜的综合性能也是相对最好的,因而在许多方面都有着相当不错的应用前景,但该方法需要严格控制试剂的参数情况以及较长的反应时间;油诱导自组装技术是通用性最高的方法,能在不同的基底上制备具有垂直孔道的MCM-41 MSNs薄膜,可以使其广泛地应用于各个领域;EASA是最简单、快速且经济的方法,在电化学传感等领域有着非常可观的应用,但是,该方法需要严格控制阴极电位和电沉积时间,以免薄膜顶部产生额外的二氧化硅聚集体或球体。4种方法合成的MCM-41 MSNs薄膜都具有有序的垂直孔道和小孔径(2~3 nm),因而在电化学传感领域[79,80]一直以来都有着非常广泛的应用。

3 MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒的模板去除

模板剂对MCM-41 MSNs有序介孔结构的形成起着非常重要的作用。但是几乎所有的模板剂都会堵塞介孔通道,影响介孔通道的有序性、孔容性和孔径大小,进而影响其作为载体的容量和孔口控释能力。因此,所制备的MCM-41 MSNs通常需要进行有效的模板剂去除。现阶段常用的能有效去除模板剂的方法有高温煅烧法[81]、溶剂萃取法[82]、微波辅助法[83]、超声波处理法[84]和氧化法[85]等。

3.1 高温煅烧法

高温煅烧法是最传统的去除模板剂的方法,通常是将含有表面活性剂分子的MCM-41 MSNs放在空气或氧气中,然后在500~600 ℃下进行煅烧,使模板剂氧化成CO2和H2O等物质以达到去除模板的效果[86⇓⇓~89]。该方法不需要复杂的操作步骤,能节省实验操作时间,并且可以将MCM-41 MSNs孔道内的模板剂完全去除。但是,在煅烧过程中,持续的高温可能会使介孔硅材料的晶型发生改变,进而导致介孔结构的破坏。同时,较高的煅烧温度也可能会使MCM-41 MSNs表面的硅羟基(Si—OH)发生缩合反应而形成Si—O—Si键,从而降低了介孔硅表面的Si—OH密度,进而影响MCM-41 MSNs表面的理化性质。此外,高温煅烧还可能使介孔硅孔道内的模板剂物质氧化成难闻的气体或有毒气体。为了使高温煅烧去除模板物质具有更好的效果,一些科学家已提出一些改善的方法,如在煅烧前加强网络结构[90]或采用两步煅烧法[91]等。

3.2 溶剂萃取法

溶剂萃取法是一种相对比较温和的去除模板剂的方法,通常是用萃取液(如HCI的醇溶液)对含有表面活性剂模板的介孔硅颗粒进行清洗以去除模板剂。该方法适用于各类介孔硅颗粒的模板去除,并且对通过共缩合法制得的含有有机官能团的介孔硅的模板剂去除具有极佳的效果,同时,在模板剂去除的过程中也能很好地避免模板剂被分解,使模板剂可以很好地被回收以重复使用。但是该方法的去除效率较低,一般需要反复清洗才能达到预期的去除效果。通常介孔硅孔道内模板剂的去除效果可以采用傅里叶转换红外光谱仪进行检测,如可以通过2800~3000 cm-1的C—H特征峰的存在来判断模板剂的去除情况。现阶段常用的溶剂萃取法可分为化学萃取法和超临界流体萃取法。

化学萃取法是利用模板剂与有机溶液的溶解作用,通过将含有模板剂的MCM-41 MSNs在有机溶液下反复清洗,使模板剂从其孔道内分离而得到有序的MCM-41 MSNs。该方法不需要很高的温度,在模板剂洗脱的过程中也不会破坏MCM-41 MSNs的介孔结构,且分离出来的模板剂经过一定的处理后可以回收再利用。但是该方法的去除速率慢且耗时长,需要反复清洗才能达到预期的模板去除效果。通常情况下,不同的萃取体系有着各自不同的洗脱温度和洗脱时间。

Du等[92]将合成的MCM-41 MSNs与盐酸-乙醇体系(1 mL浓HCI∶100 mL乙醇)混合,在室温下进行磁搅拌以去除模板剂。Liu等[93]将合成的MCM-41 MSNs/氧化铟锡电极浸入0.1 mol/L盐酸-乙醇溶液中,在室温下搅拌15 min后,去除了模板剂CTAB。Xia等[94]将制得的MCM-41 MSNs与盐酸-甲醇溶液在回流装置下进行模板剂CTAB的萃取,24 h后达到了预期的模板去除效果。

超临界流体萃取法是利用模板剂与超临界流体的高效溶解作用,将模板剂高效地从MCM-41 MSNs孔道中洗脱出去而得到有序的MCM-41 MSNs的方法。该方法具有很好的模板去除效果。但是该方法需要特定的仪器和严格的实验条件,因而其操作受到一定的限制。

Kawi[95]将制得的含有模板剂的MCM-41 MSNs与超临界流体(甲醇-CO2)在85 ℃、35 MPa的状态下进行萃取,在3 h内便达到了90%以上的萃取率。Huang等[96]以甲醇-CO2混合液作为超临界流体,在90 ℃、35 MPa的状态下萃取MCM-41 MSNs孔道中的模板剂,并取得了可观的萃取效果。

3.3 微波去除法

微波去除法是将强酸-强氧化剂溶液与含有模板剂的MCM-41 MSNs混合,然后对其进行微波加热处理。微波加热时产生的热量能使MCM-41 MSNs孔道内的模板剂氧化分解以达到模板去除的效果。该方法去除模板的速率快,无需高温,且模板洗脱后对介孔结构的影响小,此外,还会保留较高程度的硅羟基(Si—OH)。但是该方法必须借助昂贵的微波仪器,在实验操作中微波辐射还可能对会对人体产生一定的影响。Zhao等[83]将一定比例的HNO3-H2O2混合液与含有模板剂的MCM-41 MSNs混合在聚四氟乙烯管中,然后将其在微波仪器的辐射下加热2~5 min,高效地去除了介孔硅孔道内的模板剂。

3.4 超声处理法

超声处理法通常是将制得的含有模板剂的MCM-41 MSNs与有机溶剂(乙醇或甲醇)混合,然后在一定的温度和搅拌速率下进行超声辐射处理以达到模板去除的效果。该方法比传统的高温煅烧法制得的MCM-41 MSNs具有更高的比表面积、更大的孔体积和更短的模板去除时间。此外,分离出的模板剂还可以回收再利用。Jabariyan等[84]将合成的MCM-41 MSNs与乙醇或甲醇混合后置于超声波仪器中,然后在600 W超声波频率、800 W热功率、28 KHz频率和3000 r/min的转速下进行了高效的模板去除。

3.5 氧化法

氧化法是在一定的条件下通过适当的氧化还原反应使模板剂分解成CO2和H2O等小分子以去除模板剂的方法。该方法条件温和,不需要高温且模板去除效果理想。现阶段通过氧化法去除MCM-41 MSNs孔内模板剂的方法主要有两种,即臭氧法[97]和H2O2处理法[98]。

臭氧法是在一定的条件下通过臭氧(O3)与模板剂发生氧化还原反应,使模板剂分解成CO2和H2O等小分子以去除模板剂的方法。根据O3的生产方式,现阶段的臭氧法可分为“紫外-臭氧法”和“臭氧发生器-臭氧法”。Keene等[99]将制得的干燥且含有模板剂的MCM-41 MSNs用紫外灯(紫外线功率6.8 W,辐射波长为254和180 nm)照射24 h,随即产生的O3将模板剂氧化分解成CO2和H2O等小分子。但是,该方法通常需要较长的时间,且产生的臭氧量无法调节。基于上述不足之处的考虑,Büchel等[100]将传统产生O3分子的紫外灯换成了臭氧产量可调控的臭氧发生器,将其产生的O3分子通入MCM-41 MSNs的水溶液中,30 min后便高效去除了模板剂。

H2O2处理法是在一定的条件下,将H2O2与含有模板剂的MCM-41 MSNs混合,通过氧化还原反应将MCM-41 MSNs孔通道的模板分解成CO2和H2O等小分子以去除模板的方法。该方法反应条件温和、反应时间短且有着理想的模板去除效果。Bein等[98]将30%的H2O2加入MCM-41型介孔二氧化硅的纯水溶液中,在95 ℃下进行回流后,很好地去除了介孔硅孔道内的模板剂。该方法比传统的萃取法具有更高的萃取效率,可以很好地控制MCM-41 MSNs的尺寸和形态,且不会产生不可逆的颗粒团聚现象。

3.6 其他

为了在不同实验条件下满足可观的模板去除效果,各种新颖的脱模方式被相继开发出来[101⇓~103]。如Ariapad等[104]通过离子交换法洗脱了填充在MCM-41 MSNs孔道内的阳离子表面活性剂模板:首先将含有阳离子模板剂的MCM-41 MSNs分散在NH4NO3-乙醇的体系中,在60 ℃下搅拌15 min;然后过滤回收固体颗粒,并将回收后的固体用“冷乙醇”洗涤;随后再将其在45 ℃下干燥,并重复上述整个萃取过程。该方法能有效地去除MCM-41 MSNs孔道内的阳离子模板剂,在萃取过程中不仅不会破坏介孔结构,而且还能使MCM-41 MSNs的介孔通道壁高度均匀化和功能化。又如Goworek等[105]通过将含有模板剂的MCM-41 MSNs在氢气气流的恒温(250 ℃)下加热15 h,有效地去除了模板剂。相比于传统的高温煅烧法,该方法不仅不会产生纯碳残留物,而且也不会破坏MCM-41 MSNs的介孔结构。但是,该方法需要严格控制氢气的浓度,以免发生爆炸。

4 MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒的表面修饰

尽管MCM-41 MSNs的骨架表面上有以硅氧烷(Si—O—Si)和硅醇(Si—OH)为末端的二氧化硅四面体,且都能进行功能化[106],但是现阶段普遍认为后者(硅醇羟基)才是MCM-41 MSNs进行功能化的主要途径,即MCM-41 MSNs的表面功能化一般是通过MCM-41 MSNs表面的Si—OH与功能分子(如有机硅烷)之间的共价作用来实现。功能化后的MCM-41 MSNs可以利用其孔口处的功能基团与具有靶向性的分子结合,因此在生物传感领域一直有着相当可观的应用前景。

4.1 表面功能化修饰

MCM-41 MSNs的表面功能化一般是通过在MCM-41 MSNs的表面引入目标官能团(如氨基[107⇓~109]、叠氮基[78,110,111]、巯基[112]、羧基[113]和磺酸基[114]等)实现的。目前,MCM-41 MSNs表面功能化修饰的策略主要有两种,即后嫁接法和共缩合法[106]。

后嫁接法又称为逐步合成法,一般分为两个步骤,即MCM-41 MSNs的合成和功能试剂的引入。目前通过后嫁接法在MCM-41 MSNs表面上引入官能团的方法有3种,即浸渍法[115,116]、表面活性剂的离子交换法[117]和固定化法[118],其中固定化法是最常用的方法。基于后嫁接法的固定化法一般是将合成的MCM-41 MSNs与具有功能化的硅烷偶联剂反应,来制得功能化的MCM-41 MSNs。Talavera-Pech等[119]将合成的球形MCM-41 MSNs添加到含有甲苯和3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)的溶液中并回流6 h,制得了氨基官能化的球形MCM-41 MSNs。Khorshidi等[120]将氯磺酸的二氯甲烷溶液逐滴添加到事先合成好的Fe3O4@MCM-41介孔硅复合材料中,然后对其进行搅拌、清洗和真空干燥等处理后,制得了磺酸化的核-壳球形MCM-41 MSNs。Sahoo等[121]将合成的具有空心结构的球形MCM-41 MSNs添加到含有甲苯和APTES的溶液中,然后在80 ℃下剧烈搅拌回流24 h,经清洗、离心和真空干燥后,制得了氨基功能化的中空球形MCM-41 MSNs。

后嫁接法能有效使MCM-41 MSNs表面进行官能化,且在引入官能团后基本上不会破坏其原先的介孔结构和性质。但是,该方法会使MCM-41 MSNs的内外表面非选择性官能化,且通常在孔口处和外表面处引入的官能团较多。此外,该方法可能会因硅烷偶联剂分子过大而造成孔道堵塞。

共缩合法又称一步合成法,最先是由Burkett等[122]提出,通常是将硅源、功能化剂(如有机硅烷或金属离子)、表面活性剂模板和催化剂等同时或依次添加到反应介质中,通过水解作用、分子间作用力和/或静电力在表面活性剂模板胶束周围形成表面功能化的MCM-41 MSNs,这些官能基团均匀地分布在介孔基质的内/外表面。Vunain等[123]将硅源TEOS与有机硅烷APTES依次添加到含有CTAB和氨水的前驱体溶液中,在搅拌、过滤、模板剂去除和干燥后,制得了胺基官能化的球形MCM-41 MSNs。Saadatjoo等[124]将合成的Fe3O4纳米颗粒与氨水、TEOS、NaOH和CTAB混合后,依次进行水热处理、模板洗脱和干燥后,制得了巯基官能化的核-壳球形MCM-41 MSNs。

共缩合法能在合成MCM-41 MSNs的同时进行材料的官能化,此外,官能化的基团会均匀地分布在MCM-41 MSNs的内/外表面,且不会堵塞介孔通道。但是,合成MCM-41 MSNs的前驱体溶液在加入功能化试剂后可能会影响MCM-41 MSNs的介孔结构和理化性质。此外,该方法合成的官能化MCM-41 MSNs在进行模板去除时不能使用高温煅烧法(高温可能会破坏部分有机官能团)。

4.2 表面靶向性修饰

官能化后的MCM-41 MSNs可以通过化学键与其他物质(如金属纳米粒子[125⇓⇓~128]或DNA分子[129])进行进一步地修饰以满足在传感领域中的需求。如将AuNPs[130]或DNA分子[131]等通过化学键连接到MCM-41 MSNs的孔口表面,可有效提高DNA生物传感技术的灵敏度。Zhu等[132]通过将核酸化的金纳米颗粒(AuNPs)与经适体修饰的介孔硅微球相互作用,构建了一种高选择性的“门控”系统。该系统在靶适体的刺激下,会将作为“门分子”的AuNPs断开,使原先装载在微球材料中的信号探针(葡萄糖)释放出来。释放出来的葡萄糖分子在个人血糖仪的辅助下会显示出其具体的含量,有效地对靶适体进行精准检测。Pascual等[133]将支原体适体与官能化的球形MSNs结合,构建了一种高选择性的“寡核苷酸门控系统”。在该系统中,DNA双链中的一条单链DNA会在支原体DNA存在的情况下被取代出来而使原先固定在微球上的双链DNA裂解开来。此时,“门控”系统将释放出信号指示剂分子,引起检测信号的变化。通过反应前后信号的变化情况对目标物(支原体)进行了高效检测。Roushani等[134]通过将链霉素适体与孔口处固定有AgNPs的薄膜MSNs集成在Au电极上,构建了一种高灵敏度、高选择性的链霉素检测平台。AgNPs的固定使修饰电极具有更大的比表面积和更加优良的导电性,此时修饰电极将会固定更多的链霉素适体,使电活性探针Fe(CN)63-/4-在薄膜孔口处的自由扩散受到阻碍,电信号明显降低,产生的强烈信号差可以对链霉素进行高效检测。

5 MCM-41型介孔二氧化硅纳米颗粒在DNA生物传感器中的应用

DNA探针的高效固定[135]和DNA分子杂交信号的高效输出[136]是提高DNA生物传感器灵敏度的有效方法。MCM-41 MSNs由于具有良好的生物相容性、稳定的化学性质、较大的孔容、可调的孔径、较大的比表面积和表面易于修饰等优良特性,近年来已被广泛应用于提高DNA生物传感器的灵敏度[137]。目前,基于MCM-41 MSNs的DNA生物传感器主要通过MCM-41 MSNs的三种功能来提高检测的灵敏度,即作为信号探针的传递系统、分子筛和活性纳米材料的载体。

5.1 作为信号探针的传递系统

MCM-41 MSNs具有孔径可调的有序介孔结构、高比表面积和表面易于修饰等特性,可装载大量的客体物质[138]。装载了大量客体物质的介孔硅可以在其孔口处固定靶响应物质(如重金属离子[139]和生物分子[131]),构成一种具有门控效应的客体物质传递系统。在DNA生物传感领域中,MCM-41 MSNs通过装载不同性质的信号探针(如电化学探针[140]和光学探针[141])并在其孔口固定具有靶向响应的DNA分子,可构建具有门控效应的信号探针传递系统。在靶物质的有效刺激下,传递系统孔口处的分子门会打开,释放出大量信号探针,大大增加了各类DNA生物传感器的检测信号,如电化学DNA生物传感器[142]、荧光DNA生物传感器[143]、发光型DNA生物传感器[144,145]和光电化学DNA生物传感器[146]等。

5.1.1 电化学DNA生物传感器

电化学DNA生物传感器具有成本低、识别能力强、灵敏度高、响应快速和实时检测性好等优点[147]。在传统的非标记型电化学DNA生物传感器中,一般是通过检测前后电活性指示剂与DNA探针的结合情况来进行电信号分析,进而对靶物质进行有效检测[148]。但是,这类方法往往存在一定的背景干扰信号,故在靶物质的高效检测中具有一定的局限性。MCM-41 MSNs能够装载大量的电活性指示剂[149]。在基于信号探针传递系统的电化学DNA生物传感器中,靶物质的有效刺激会使MCM-41 MSNs的孔口释放出大量电活性指示剂[150]。一方面,电活性指示剂的控制释放可以大大降低检测时的背景干扰信号;另一方面,大量释放的电活性指示剂可以使电响应信号大大增加,极大地提升电化学DNA生物传感器的灵敏度。

Wang等[151]用水热法制备了孔径约为2.5 nm、粒径80~100 nm的球形MCM-41 MSNs,并通过后嫁接法在其表面连接能与Hg2+特异性结合的富含胸腺嘧啶的DNA单链分子,装载电活性分子亚甲基蓝后,通过Hg2+与该DNA单链分子特异性结合形成T-Hg2+-T复合物,有效地封堵了MCM-41 MSNs的孔口,利用谷胱甘肽(GSH)能竞争性地与Hg2+结合而使T-Hg2+-T复合物置换成DNA单链的特性,构建了一种对GSH特异性响应的电活性探针控释系统。在目标物质的存在下,Hg2+发生竞争性置换反应,“双链DNA分子” T-Hg2+-T复合物变形成单链DNA分子,从而打开孔阀,释放出大量的亚甲基蓝,使检测信号大大提高。

Wen等[152]通过溶胶-凝胶法制备了孔径2~3 nm、粒径约100 nm的球形MCM-41 MSNs,并通过后嫁接法在其表面修饰上氨基,装载电活性物质亚甲基蓝后,在交联剂酰亚胺酯钠盐的协助下,通过共价键作用将经巯基修饰的且能被铀铣离子(UO22+)特异性切割的DNAzyme固定在MCM-41 MSNs的外表面,阻止亚甲基蓝的释放。同时,利用UO22+能特异性切割铀铣DNAzyme分子成DNA单链的特性,打开孔阀,释放出大量的亚甲基蓝,使电信号大大增加,有效地提高了检测的灵敏度。

Cheng等[153]通过溶胶-凝胶法制备了孔径约为2.34 nm、粒径约80 nm的球形MCM-41 MSNs,并通过后嫁接法在其表面叠氮基,装载亚甲基蓝后,通过叠氮基的点击化学作用将锚定DNA分子固定在其孔口处,并通过碱基配对原则将锚定DNA分子与λ噬菌体核酸外切酶(λExo)作用性DNA和目标DNA结合,构建了一种具有门控效应的低背景级联信号放大的电化学DNA生物传感平台,对与肿瘤相关的mRNA进行高灵敏度和高特异性检测。在该平台上,首先在球形MCM-41 MSNs的孔口处,将靶分子mRNA的5'-磷酸端DNA(5'-PO4cDNA)与触发DNA和锚定DNA杂交,形成具有“门控效应”的双链DNA分子以对原先装载在孔道中的亚甲基蓝进行封闭作用。然后在靶mRNA的存在下,5'-PO4cDNA会与之发生竞争性杂交,且在λExo的存在下触发双链DNA的裂解和孔口的开放。释放的触发DNA可以通过与捕获的DNA杂交而固定在电极表面,触发电极表面的杂交链式反应(HCR)。同时,从球形MCM-41 MSNs孔道中释放的亚甲基蓝将选择性地插入HCR长双链DNA聚合物中,产生显著的电化学响应。最后,通过检测前后的显著电化学信号变化对与肿瘤相关的mRNA进行高效的检测。

5.1.2 荧光DNA生物传感器

荧光DNA生物传感器具有灵敏度高、选择性好、检测效果明显且稳定等优点[154]。传统的荧光DNA生物传感器因标记物昂贵且标记物可能影响DNA分子活性,使其在高检测灵敏度上具有一定的局限性[155]。MCM-41 MSNs可以装载大量的荧光指示剂。同时,在其孔口处进行DNA分子的修饰,可以使其构成靶标选择性控释系统[156]。基于MCM-41 MSNs的非标记型荧光DNA生物传感器在靶物质的刺激下,MCM-41 MSNs孔道中的荧光指示剂会大量释放,大大增加了检测的灵敏度[157,158]。

Dehghani等[159]通过室温法制备了孔径2~3 nm、粒径约60 nm的球形MCM-41 MSNs,并通过后嫁接法使其氨基官能化后通过共价作用固定用于形成门控分子的DNA单链,装载荧光探针罗丹明B后,通过碱基互补原则固定卡拉霉素适体,利用卡拉霉素能竞争性地与其适体结合,使DNA双链断裂成DNA单链,此时将释放大量的罗丹明B,大大增加了荧光强度,有效地提高了检测的灵敏度。

Oroval等[160]通过溶胶-凝胶法制备了孔径2~3 nm、粒径约100 nm的球形MCM-41 MSNs,并在孔中负载荧光探针罗丹明B。然后用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)对其外表面进行氨基化修饰,在中性pH下通过静电作用将带正电的氨基部分与带负电的凝血酶适体(TBA)相结合,构建了一种经TBA封堵的荧光探针释放系统。利用凝血酶能竞争性地与TBA结合而使孔口阀打开,释放出大量的罗丹明B,使荧光信号大大增加,有效地提升了检测的灵敏度。基于上诉检测原理,该实验组[161]又将砷(Ⅲ)适体通过静电作用封堵在装有罗丹明B的球形MCM-41 MSNs的孔口,对砷(Ⅲ)进行了高灵敏度检测(图1)。

5.1.3 化学发光DNA生物传感器

化学发光DNA生物传感器是最近热点的生物传感器之一,通过检测化学反应产生的光强度即可完成对目标物质的检测,具有背景干扰信号低、操作简单、分析速度快、成本低和灵敏度高等优点[162]。该类传感器一般以典型的化学发光体系(即luminol-H2O2发光体系)为基础,在其他纳米材料的协助下与DNA分子相结合,解决了传统化学发光法只能检测与其发光体系直接相关的物质(如H2O2)[163]的问题。MCM-41 MSNs可以很好地将DNA分子与传统的化学发光体系相结合。基于MCM-41 MSNs的化学发光DNA生物传感器不仅可以解决传统化学发光传感器检测物质单一的问题,而且可以通过对MCM-41 MSNs孔道中化学发光催化剂物质的控制释放大大增加化学发光的信号输出,极大地提高了检测灵敏度[144,164]。

Chen等[164]通过室温法制备了孔径约为2.2 nm、平均粒径150 nm的球形MCM-41 MSNs,并通过后嫁接法对其表面进行氨基官能化,装载能促发luminol化学发光系统反应的葡萄糖分子后,利用带正电的氨基与带负电的可卡因适体之间的静电作用,对MCM-41 MSNs的孔口进行选择性封堵,构建了一种可卡因适体作门控分子的化学发光诱导剂控释系统。在该系统中,利用可卡因可以竞争性地与其适体结合,使孔口阀打开,释放出大量葡萄糖分子。同时,在葡萄糖氧化酶(GOx)的辅助下,葡萄糖与溶解氧发生反应生产过氧化氢,大大增加了luminol系统的化学发光信号,极大地提高了检测的灵敏度。

Sun等[144]通过溶胶-凝胶法制备了孔径2~3 nm、粒径约60 nm的球形MCM-41 MSNs,经后嫁接法在其表面修饰氨基后,使其对化学发光诱发剂血红素进行包裹,然后利用静电作用将凝血酶适体封堵在孔口,构建了一种有效的化学发光探针控释系统。在修饰有磁性粒子凝血酶的刺激下,凝血酶适体会竞争性地结合凝血酶,使孔口的门控分子脱离外表面,释放出大量血红素,有效地催化luminol-H2O2体系的化学发光反应。同时,经磁性纳米粒子修饰的凝血酶可通过磁铁将其分离以重复使用,大大提升了检测的灵敏度和重现性。

5.1.4 电化学发光DNA生物传感器

电化学发光DNA生物传感器是一种结合了电化学和化学发光的DNA生物传感器,具有较低的背景信号、高灵敏度、高选择性和检测方便等优点[165]。在电化学发光DNA生物传感器的类型中,无标记型电化学发光DNA生物传感器具有检测方便、成本低、灵敏度高和选择性好等优点[166]。但是,传统的无标记型电化学发光DNA生物传感器一般是“信号关闭”结构,使电化学发光的强度和检测的灵敏度都会降低。因此,该类传感器需要进一步进行信号扩增。MCM-41 MSNs可以装载大量的电化学发光体。同时,在其孔口处修饰DNA分子,以构成具有控制释放性能的电化学发光体传送系统。在靶物质的刺激下,该传递系统会释放大量的电化学发光体,大大增加了电化学发光的强度,极大地提高了传感的灵敏度[167]。

Yang等[145]通过水热法并结合共缩聚法制备了孔径2~3 nm、粒径约100 nm的氨基功能化的磁性球形MCM-41 MSNs,装载电化学光学探针[Ru(bpy)3]2+后,利用静电作用将带负电的凝血酶适体吸附在带正电的介孔硅球表面,构建了一种有效的电化学发光探针控释系统。在靶物质凝血酶的存在下,凝血酶适体会与其结合形成更稳定的G-四联体结构。此时,控释系统将大量释放出[Ru(bpy)3]2+,有效提高了检测的灵敏度。

Wang等[168]通过溶胶-凝胶法制备了孔径约2.4 nm、粒径约100 nm的球形MCM-41 MSNs,并通过后嫁接法在其表面进行氨基官能化,装载[Ru(bpy)3]2+后,利用静电作用将能与生存素mRNA配对结合的单链DNA分子固定在介孔硅球表面,对孔口进行封堵,构建了一种经生存素mRNA控制释放的电化学发光探针传递系统。在生存素mRNA的刺激下,适体分子会选择性地与其杂交。此时,孔口处的生物分子阀打开,释放大量[Ru(bpy)3]2+,与三丙胺反应产生大量电化学光信号。同时,在双链特异性核酸酶(DSN)的作用下对靶物质生存素mRNA进行循环作用,极大地提高了检测的灵敏度。

除了通过典型的装载有[Ru(bipy)3]2+的球形MCM-41 MSNs来构建电化学发光探针控释系统,Liu等[169]还通过改良的Stöber法在ITO电极上制备了孔径2~3 nm、厚度约90 nm的薄膜形MCM-41 MSNs,用APTES在其表面修饰带正电的氨基后,利用静电作用将带负电的靶适体吸附在外表面,封堵孔口,构建了一种简单、方便、无标记的电化学发光适体传感平台。在这种平台上,适体可以通过非共价静电吸附作用有效地吸附在胺化的二氧化硅薄膜表面,并作为理想的栅材料对吸附在薄膜孔道内的发光试剂Ru(bipy)32+进行有效地封堵和释放。在靶物质存在的情况下,特异性的适体靶结合能触发“门控”效应而释放出Ru(bipy)32+,且ECL信号会明显降低。进而通过反应前后的信号变化对靶物质进行高效检测(图2)。

5.1.5 光电化学DNA生物传感器

光电化学DNA生物传感器是一种新兴的传感器,具有设备简单、背景干扰低、响应时间短和选择性高等优点[170]。但是在该类传感器中,DNA分子与光活性材料的共轭效果不仅会影响光活性材料的光电效率和稳定性,而且会影响DNA分子的生物活性。因此,该类传感器一般需要通过高光电效率[171]和高稳定性的光活性材料[172]以及信号扩增来提高其灵敏度[173]。其中,信号扩增是最常用的方法之一[174]。MCM-41 MSNs可以装载大量光电化学指示剂,在靶物质存在下可以将其大量释放。此时,光电化学的检测信号将大大增加,极大地提高了该类传感器的灵敏度。

Zhou等[175]通过溶胶-凝胶法制备了孔径1.83~2.81 nm、粒径约60 nm的球形MCM-41 MSNs,经后嫁接法在其表面修饰氨基,转载作为电子供体的葡萄糖分子后,利用共价作用将生物门控分子双链DNA固定在其孔口处,构建了一种用于放大FeOOH-rGO光电流的控释系统。在前列腺特异性抗原(PSA)的存在下,生物分子门打开,释放出大量葡萄糖分子,大大增加了光电流,有效提高了检测灵敏度。此外,该课题组[146]又以铋铁氧化物(BiFeO3)纳米结构为光活性材料,利用上述的靶释控制系统,构建了一种用于检测癌胚抗原的新型电化学发光检测平台。在该平台上,基于葡萄糖氧化酶对葡萄糖的氧化作用,将生产的酶产物(H2O2)作为电子受体,在紫外可见光照射下增加BiFeO3纳米结构的光电流,实现了对低浓度靶物质癌胚抗原的高灵敏检测。

5.1.6 其他类型DNA生物传感器

尽管传统类型的DNA生物传感器具有灵敏度高、特异性好等优点,但这些传感器都存在一定的局限性,如需要昂贵的仪器、操作复杂、检测操作要求高和清洗程序复杂等[176]。此外,在实际的检测情况中,有时需要及时检测且使传感器便于携带。因此,这些传统类型的DNA生物传感器将不再满足即时便携式检测的需求。个人血糖仪(PGM)具有体积小、操作方便、成本低和定量结果可靠等优点,是目前应用最广泛的即时便携式检测仪之一[177]。但是,传统的个人血糖仪通常需要专门的酶标签,在检测时需要进行样品分离和多步清洗等操作,使其检测步骤变得复杂[178]。MCM-41 MSNs可以装载大量的葡萄糖分子。将其孔道中填充大量葡萄糖分子且孔口处修饰上DNA分子后,可以很好地与个人血糖仪结合形成新型个人血糖仪。这种新的基于MCM-41 MSNs的个人血糖仪克服了传统DNA生物传感器在便携式和检测及时性方面的不足,且具有成本低、检测快速、灵敏度高、选择性好和适用范围广等优点,是一种极具商用性的传感器[179]。

Liang等[180]通过溶胶-凝胶法制备了孔径约为2.7 nm、粒径约150 nm的球形MCM-41 MSNs,经后嫁接法在其表面修饰带正电荷的氨基,装载葡萄糖分子后,利用静电作用将含有T-Hg2+-T序列的单链DNA分子包裹在孔口,构建了一种对Hg2+有控释效果的信号探针释放系统。在辅助DNA的协助下,Hg2+竞争性地与门控分子(单链DNA)结合,释放出大量的信号分子(葡萄糖),有效地提高了PGM的检测信号。

Hou等[132]通过溶胶-凝胶法制备了孔径约为3.2 nm、粒径约120 nm的球形MCM-41 MSNs,对其进行戊二醛修饰后,利用共价作用将氨基化的DNA1单链固定在其孔口上,装载信号探针葡萄糖后,将经AuNPs修饰且含有ATP适体序列的DNA2单链分子与DNA1单链分子配对结合,使AuNPs与孔口分离,释放出大量葡萄糖分子,大大提高了PGM的读数,有效提高了检测的灵敏度。

5.2 作为分子筛

在MCM-41 MSNs中,薄膜形MCM-41 MSNs是理想的控制粒子传输的筛子[181]。作为“分子筛”的薄膜形MCM-41 MSNs主要通过粒子的基本性质来进行粒子的选择性传输,如粒子的尺寸大小[182]、静电性[183]和亲脂性[184]等。在DNA生物传感领域中,通常将其作为电极的修饰层与DNA分子相结合,使电活性指示剂利用粒子的尺寸大小选择性地传输至电极表面,实现对目标物质的高效检测,如在电化学DNA生物传感器[77]和电化学发光DNA生物传感器[183]中。

电化学DNA生物传感器具有低成本、高识别能力、高灵敏度和即时检测等优点,在实际的生物样品检测中具有广泛的应用[185]。传统的非标记型电化学DNA生物传感器通常是将DNA分子固定在电极表面,利用检测前后电活性探针附着在DNA分子上时产生的电信号大小来对靶物质进行检测[186]。此外,在检测前一般都会对实际样品进行预处理,以防止有机物、生物大分子、微生物等杂物吸附在电极表面而影响电活性区和电响应的稳定性。但是,样品的预处理通常需要一系列复杂、耗时的操作步骤,检测时会伴随一定的背景干扰信号,这使得电化学DNA生物传感器具有一定的局限性。薄膜形MCM-41 MSNs可以作为一种有效的防垢层材料。在电极表面固定上该薄膜后,可以形成具有更优性能的复合电极。该复合电极能有效阻止非靶性杂物对电极活性的干扰,同时还可以省去在传统检测过程中样品预处理的问题,使电活性探针高效地传递到电极表面,大大提升了电化学DNA传感器的灵敏度和实用性[187]。

Saadaoui等[57]通过电化学辅助法在金电极上制备了孔径约为2.5 nm、平均厚度约46 nm的薄膜形MCM-41 MSNs,经后嫁接法在孔口处修饰环氧乙基后,在Cu2+存在的情况下与经氨基修饰的Cu2+ DNAzyme结合,封堵薄膜孔口,构建了一种简单、方便的无标记型电化学DNA生物传感平台。在这种平台上,Cu2+ DNAzyme作为“门分子”开关,能有效阻止电化学探针Fe(CN)63-/4-扩散到电极表面,有效地降低检测的背景信号。同时,在抗坏血酸的存在下,Cu2+ DNAzyme会分解成DNA单链,此时,分子门打开,大量Fe(CN)63-/4-扩散到电极表面,大大增加了电化学信号。

Argoubi等[188]通过电化学辅助法在金电极上制备了孔径约为2~3 nm、厚度约40 nm的介孔硅薄膜,在其表面修饰环氧乙基后,利用共价作用在孔口处固定了前列腺特异性抗原(PSA)适体,构建了一种简单、方便的无标记型电化学适体检测平台。在平台上,PSA适体可以与PSA结合,形成具有一定尺寸大小的稳定刚性复合物。此时,该复合物将封堵薄膜孔口,有效阻止电活性探针Fe(CN)63-/4-扩散至电极表面,大大降低了电化学信号。通过反应前后电化学信号的变化即可对靶物质PSA进行高灵敏检测。

除了上述常见的基于分子尺寸的电活性探针分子筛外,Sun等[184]还构建了一种基于分子亲脂性的电化学分子筛。他们通过改良的Stöber法在ITO电极上制备了孔径2~3 nm、厚度约86 nm的介孔硅薄膜,构建了一种检测简单的、无标记型电化学DNA传感平台来检测3,3'-5,5'-四甲基联苯胺(TMB)。在该平台上,薄膜分子筛利用其孔道内亲脂性的十六烷基铵(CTA+)对中性/亲脂性化合物TMB进行预浓缩,使TMB扩散到ITO电极表面发生电子传递,产生用于定量分析的响应电流。

此外,Xiong等[183]利用电化学辅助法在石墨电极上制备了含有溶胶、壳聚糖和[Ru(bpy)3]2+的介孔硅薄膜,利用静电作用将带负电的DNA单链吸附在经壳聚糖修饰的带正电的薄膜表面,构建了一种基于分子筛的尺寸筛选和静电效应的无标记电化学发光平台。首先,DNA1单链通过静电作用吸附在薄膜孔口处,大大“降低”了孔径大小,使电化学发光共反应物草酸根离子(C2O42-)无法扩散到薄膜孔道中,此时的平台只有极其微弱的电化学发光信号。随后,在靶DNA2单链的存在下,原先吸附在薄膜孔口处的DNA1单链会竞争性地与其结合。此时孔口打开,大量带负电荷的草酸根(C2O42-)将扩散到薄膜孔道中,并通过静电作用与孔道内壁上带正电荷的[Ru(bpy)3]2+结合,大大增加了电化学发光信号。

5.3 作为活性纳米材料的载体

MCM-41 MSNs可以作为很好的活性纳米材料的载体,如贵金属纳米粒子[189]和荧光量子点[190]等活性纳米材料。固定在载体上的活性纳米粒子不仅可以很好地提高自身的作用效果,而且能有效避免因自身聚集带来的不良影响[191]。在DNA生物传感领域中,通常将MCM-41 MSNs作为金纳米粒子(AuNPs)[192]和荧光量子点[193]等活性纳米材料的载体,有效增加传感信号,如在电化学DNA生物传感器[194]和荧光DNA生物传感器[195]中。

5.3.1 电化学DNA生物传感器

电化学DNA生物传感器的电信号检测一般是通过DNA分子与电极之间的有效电通信来实现的[196]。因此,提高DNA分子与电极之间的有效电通信是提高电化学DNA生物传感器灵敏度的有效方法[197]。通常,DNA分子可以通过具有良好导电性和生物相容性的贵金属粒子(如AuNPs[198])与电极结合,有效提高两者之间的电通信,大大增加了电化学DNA生物传感器的灵敏度。但在实际操作中,AuNPs等贵金属纳米粒子可能会聚集,影响其提高电子转移的性能。MCM-41 MSNs可以固定大量的AuNPs等贵金属纳米粒子,使AuNPs有序地分散在MCM-41 MSNs上。经大量AuNPs固定且修饰有DNA分子的MCM-41 MSNs可以大大提高DNA分子与电极之间的有效电子转移,极大地增加了传感检测的灵敏度[199]。

Tang等[200]通过室温法制备了孔径约为2.3 nm、平均粒径150 nm的球形MCM-41 MSNs,装载电信号分子硫堇后,用AuNPs对孔口进行密封,构建了一种高灵敏性的电信号放大载体(GMSNs)。在该载体中,AuNPs不仅可以有效阻止信号标签硫堇分子的泄漏,而且其自身具有良好的导电性,极大地提高了复合电信号标签GMSNs的性能。此外,将经凝血酶适体1修饰的分层枝晶金微结构固定在玻碳电极后,将其与经凝血酶适体1修饰的GMSNs协同作用,对凝血酶进行了高灵敏检测。

Roushani等[134]通过电化学辅助法在金电极表面固定了孔径2~3 nm、厚度约40 nm的薄膜,经后嫁接法在其表面进行氨基功能化后,通过共价作用固定AgNPs,且利用Ag—S键将链霉素适体固定在薄膜表面,构建了一种具有大比表面积、良好导电性和生物相容性的载体修饰层。固定有该修饰层的金电极可以结合更多的链霉素适体。同时,适体与电极之间的电响应大大增加,有效地提升了检测灵敏度。

除了上述通过MCM-41 MSNs固定贵金属纳米粒子来提高电化学检测信号外,还可以将MCM-41 MSNs与碳纳米管或/和石墨烯相结合来提高电检测信号。Zhang等[201]通过水热法在多壁碳纳米管上涂覆MCM-41 MSNs,使其成为具有更好表面修饰性和生物相容性的复合材料。在上述复合材料中装载电活性指示剂硫堇分子后,依次固定铂纳米粒子、氨基修饰的凝血酶适体、血红素和牛血清蛋白后,构建了一种多重电信号放大的复合载体。在凝血酶的存在下,该载体与树枝状大分子功能化氧化还原石墨烯协同作用,极大地促进了电子从硫堇到电极的转移,有效地提高了检测的灵敏度。Guo等[202]也通过MCM-41 MSNs将石墨烯与AuNPs结合起来,构建了一种新型的电信号增加元件。同时,利用链置换DNA聚合酶和平行基序DNA三链体系的双重信号扩增策略,对ATP分子实现了超灵敏性检测。

5.3.2 荧光DNA生物传感器

荧光DNA生物传感器具有特异性高、灵敏度好、检测效果明显且稳定等优点[203]。为了使荧光DNA生物传感器具有更高的灵敏度,通常会使用高荧光效应的荧光探针[204]。荧光量子点具有斯托克斯位移大、荧光效率高、激发光谱宽、发射光谱窄、抗光漂白、可同时激发多种荧光色等特性,是高效应荧光探针的不错选择[205]。此外MCM-41 MSNs能够固定包括荧光量子点在内的各种荧光染料[206,207]。将荧光量子点与MCM-41 MSNs结合,可以构建一种理想的、高性能的复合荧光探针。该复合荧光探针不仅拥有高性能的荧光效应,而且具有良好的生物相容性和表面易于修饰等优点,可以大幅度地提升传感检测时的荧光信号,极大地增加了荧光DNA生物传感器的灵敏度[193,195]。

Liang等[193]通过溶胶-凝胶法制备了孔径约8~9 nm、粒径约100 nm的MCM-41 MSNs,经后嫁接法修饰氨基后,在其表面固定大量具有良好荧光效应的量子点,构成了具有高荧光效应的信号标记物。该标记物与柔性的适体分子结合后,可以吸附在氧化石墨烯(GO)表面,通过Förster共振能量转移使荧光猝灭和加入靶细胞后荧光恢复的对比现象,对靶细胞进行了高效检测。

Sun等[195]基于上述的检测体系,将负载有大量荧光量子点的MCM-41 MSNs作为高效荧光标签标记癌胚抗原(CEA)适体和前列腺特异性抗原(PSA)适体。经荧光标记的适体可以吸附在二硫化钼表面,通过Förster共振能量转移使荧光猝灭和加入靶物质(CEA和PSA)后荧光恢复的对比现象,对靶物质进行了高灵敏性检测。

5.3.3 其他型DNA生物传感器

近年来,这类具有活性的复合载体还在新型DNA生物传感器中得到了很好的应用。Zhu等[208]将制备的MCM-41 MSNs固定上大量荧光量子点CdTe,构建了一种高效电化学发光信号探针。此外,在修饰有AuNPs的磁性纳米粒子(Fe3O4-AuNPs)、磁铁和双链特异性核酸酶(DSN)的协助下,在玻碳电极表面对microRNA进行了双倍电化学发光信号扩增的检测。Ge等[209]将组装有AuNPs的MCM-41 MSNs(GMSNs)修饰荧光纳米粒子CdTe,构建了一种新型的光电化学信号探针。该探针在石墨烯量子点和多支链杂交链式的双重信号扩增策略下,极大地增加了光电流效率,对乳腺癌细胞(MCF-7)和细胞表面的N-聚糖进行了超灵敏检测(图3)。

此外,MCM-41 MSNs还可以与磁性纳米粒子(Fe3O4)相结合,使其具有一定的磁性。此时,具有磁性的MCM-41 MSNs不仅可以修饰大量的DNA等生物分子,而且在检测过程中可以很好地实现靶物质的分离和富集,大大提升了靶物质检测的灵敏度[210,211]。

6 结论与展望

MCM-41 MSNs具有良好的生物相容性、有序的介孔结构、孔径可调、孔体积大、比表面积大、易于表面修饰、形貌特征可控、良好的稳定性和分散性等优点,使其在DNA生物传感领域的应用受到了越来越多的关注。但是,其在制备和应用方面仍然存在一些需要解决的问题。首先,在原料方面,制备MCM-41 MSNs的硅源和有机模板剂的价格较高,且构成前驱体溶液的试剂需要保持适宜的参数比。因此需要研发出性价比更高的模板剂。其次,在合成方面,现阶段的合成方法一般需要较多的操作步骤,且产量较低,模板剂难以完全去除,不利于规模化合成。此外,现阶段合成的MCM-41 MSNs在产物的收集、重悬、均一性和溶解性等方面还有待进一步优化。因此需要开发出一种能有效减少硅源的水解、缩合时间和高效除尽模板剂的方法。最后,在应用方面,MCM-41 MSNs的等电点为2,在溶液中可能会与具有正电性的指示剂物质结合而降低检测的灵敏度。因此,需要研发出更多高性能的信号指示剂。

尽管现阶段基于MCM-41 MSNs的DNA生物传感器越来越受到科学家们的关注,但目前关于这方面的研究还处于初级阶段,仍然需要进一步的优化。基于现阶段已有的广泛研究,在接下来的基于MCM-41 MSNs的DNA生物传感器的优化方案中,可以从以下三个方面来考虑:第一,探索出MCM-41 MSNs更多的介孔结构功能,扩大其提升DNA生物传感器灵敏度的种类。第二,合成出更多具有优良形状和性质的MCM-41 MSNs,使其更好地提高DNA生物传感器的灵敏度。第三,将MCM-41 MSNs与其他活性纳米材料以及其他信号扩增技术相结合,研发出更加高效地提升DNA生物传感器灵敏度的方法。随着基于MCM-41 MSNs的纳米技术和新型DNA生物传感技术的快速发展,基于MCM-41 MSNs的DNA生物传感器有望在今后的DNA生物传感领域有着更广阔的应用前景。

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基金资助

国家自然科学基金项目(11475079)

化学生物传感与计量学国家重点实验室(湖南大学)开放课题(2018010)

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