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有机电极材料：分类及其在金属离子电池中的典型改性应用

郝梦圆 ,  孟晴 ,  鄢亚超 ,  陈颖芝 ,  王建涛 ,  王鲁宁

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (10) :1479-1512

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化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (10) :1479-1512 DOI: 10.7536/PC20250304
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有机电极材料：分类及其在金属离子电池中的典型改性应用

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Organic Electrode Materials： Classification and Typical Modification Applications in Metal-Ion Batteries

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摘要

绿色及可持续发展是当今各行业发展都在追求的目标，电池领域也在不断研究新型电极材料，有机电极材料也因此得到了广泛关注。与传统电极材料相比，有机电极材料具有结构高度柔性、电学性质可调及绿色低成本等优点，正是由于这些优点使其在电池领域有着多种多样的应用，但在应用过程中材料的分子结构及共轭体系等原因导致电子传输困难，存在导电性差的问题，同时由于材料的化学结构和极性，许多有机电极材料在电解质中溶解度较高，造成活性物质损失，使电池出现循环稳定性差及容量衰减等问题，故需要对材料分子结构进行改性。本综述深入分析了有机电极材料在电池领域的发展，通过与无机电极材料进行对比揭示其独特应用优势，阐述了不同类型有机电极材料的电化学机制，并对不同有机电极材料在各种金属离子电池中的应用及进一步的改进措施进行深入探讨。侧重于从分子设计、聚合、不同材料复合以及微纳结构调控等角度，对羰基化合物、有机硫化物及有机自由基等各类有机电极材料在金属离子电池中的应用进行改性，进而提高导电性及循环稳定性实现电池的长寿命发展。最后对有机电极材料的未来发展进行展望，希望通过总结应用中不同的改性措施，采用不同优化方法，研究出具有更高性能、更少缺陷的电极材料。相信经过不断总结改进，有机电极材料可以实现性能升级，在未来应用中实现更大突破，获得更多样的应用，为绿色及可持续发展作出贡献。

Abstract

The pursuit of green and sustainable development has become a global consensus， also prompting the vigorous exploration of novel electrode materials within the realm of battery technology. As a result， organic electrode materials have garnered widespread attention. Compared to traditional electrode materials， organic electrode materials offer advantages such as high structural flexibility， tunable electrical properties， and being environmentally friendly and low-cost. These benefits make them versatile in battery applications. However， during the application process， issues such as the molecular structure and conjugated system of the material can lead to difficulties in electron transport， resulting in poor conductivity. Additionally， due to their chemical structure and polarity， many organic electrode materials have high solubility in electrolytes， causing loss of active material and leading to poor cycling stability and capacity fade in batteries. Therefore， it is necessary to modify the molecular structure design of the material. This review provides an in-depth analysis of the development of organic electrode materials in the field of batteries. Comparing them with inorganic electrode materials， it reveals their unique application advantages. It also elaborates on the electrochemical mechanisms of different types of organic electrode materials and explores in detail the applications of various organic electrode materials in different metal-ion batteries and the further improvement measures. The review focuses on modifying various organic electrode materials， such as carbonyl compounds， organic sulfides， and organic radicals， for their applications in metal-ion batteries. This is achieved through perspectives like molecular design， polymerization， compositing with different materials， and regulating micro/nanostructures. These modifications aim to enhance conductivity and cycling stability， thereby realizing the long-life development of batteries. Finally， the review looks forward to the future development of organic electrode materials， hoping that by summarizing different modification measures and controlling various optimization methods， electrode materials with higher performance and fewer defects can be developed. It is believed that through continuous summarization and improvement， organic electrode materials can achieve higher performance upgrades， make greater breakthroughs in future applications， reach more diverse application levels， and contribute to green and sustainable development.

Contents

1 Introduction

2 OEMs vs IEMs

3 Electrochemical mechanism

4 Types of OEMs

4.1 N-type OEMs

4.2 P-type OEMs

4.3 Bipolar OEMs

5 Structure， classification， and modification

5.1 Carbonyl compound

5.2 Organic sulfide

5.3 Heterocyclic compound

5.4 Organic radical

5.5 Other OEMs

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

有机电极材料 / 金属离子电池 / 应用优势 / 电化学机制 / 改性策略

Key words

organic electrode materials / metal-ion battery / application advantages / electrochemical mechanism / modification strategies

引用本文

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郝梦圆, 孟晴, 鄢亚超, 陈颖芝, 王建涛, 王鲁宁. 有机电极材料：分类及其在金属离子电池中的典型改性应用[J]. 化学进展, 2025, 37(10): 1479-1512 DOI:10.7536/PC20250304
Mengyuan Hao, Qing Meng, Yachao Yan, Yingzhi Chen, Jiantao Wang, Luning Wang. Organic Electrode Materials： Classification and Typical Modification Applications in Metal-Ion Batteries[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(10): 1479-1512 DOI:10.7536/PC20250304

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1 引言

在探索绿色与环保的可持续发展路径上，锂离子电池作为能源存储领域的佼佼者，展现出了巨大的未来潜力。自20世纪90年代起，锂离子电池便以其高能量密度、长循环寿命和相对稳定的性能，牢牢占据了便携式电子产品市场的主导地位，并持续向电动汽车、储能系统等更广阔的领域拓展[1-4]。然而，尽管锂离子电池技术取得了显著进步，其传统无机电极材料（如LiCoO2、LiFePO4等正极材料及石墨、Li4Ti5O12等负极材料）的局限性也日益凸显，成为制约锂离子电池进一步发展的关键因素[5]。首先，这些材料大多来源于稀有金属或矿石，资源有限且开采成本高，不符合可持续发展的长远目标[6]。其次，在电池的生产、使用和回收过程中，这些无机材料可能对环境造成污染，如重金属排放和废弃物处理等问题，加剧了环境保护的压力。此外，无机电极材料的性能提升空间有限，难以满足市场对更高能量密度、更长循环寿命和更低成本电池产品的迫切需求[7-10]。因此，开发新型电极材料，特别是具有可再生、环保、高性能特性的有机电极材料，具有重要的意义。

有机电极材料（Organic electrode materials， OEMs），主要包括碳（C）、氢（H）、氧（O）、氮（N）以及硫（S）等元素，这些元素通过特定的化学键合方式，形成能够在电化学反应中进行氧化还原反应的有机化合物[11-13]。有机电极材料具有丰富的氧化还原位点、结构多样性和可调性等优点，同时其氧化还原基序可通过分子设计进行灵活调节，在提升电池性能上发挥着重要的作用。采用化学改性策略如官能团优化及分子结构设计等，可以有效提高有机电极材料的电子传导性、离子迁移率及结构稳定性，在改善电池循环稳定性、倍率性能以及延长电池使用寿命上展现出深远的应用前景[14-16]。正是由于有机电极材料的这些优点，研究人员设计了各类材料。自20世纪60年代起，三羰基化合物首次作为锂离子电池的电极材料开始研究，其具有丰富的分子结构和活性位点，但由于其小分子结构容易溶解于非水电解液中造成了较高的溶解度，限制了其进一步发展，促使研究人员开发设计新的材料[17]。后转向对聚合型材料的研究，通过聚合反应得到高分子量材料，有效抑制了小分子溶解问题。此外，应用时对聚合型材料进行掺杂处理，引入新的电子状态，可进一步得到电化学性能优良的材料如经过酸处理后的聚（3，4-乙撑二氧噻吩）型材料可获得高达4000 S·cm-1的电导率；经石墨烯掺杂的聚苯胺在100次循环后仍能保持85%的初始比容量[18-22]。但由于聚合时链段的运动性及重叠现象阻碍离子的有效传输。相较之下，有机硫化物展现出了独特的优势。有机硫化物通过S—S键的形成与断裂来实现电荷的存储与释放，具有快速的离子传输能力，在锂硫电池中展现出优越的循环性能[23-25]。然而在电池充放电过程中，有机硫化物产生的穿梭效应即活性物质在电解质中的迁移和损失，阻碍电子和离子的传输，导致电池容量衰减，降低电池使用寿命。有着较快电子转移速率的有机自由基获得了关注，由于其结构中特殊的未成对电子，使其在充放电过程中可以实现高效的电荷转移[26-29]。但同时由于有未配对电子的存在，存在稳定性差的问题。为了解决这些材料在发展中遇到的问题，在应用中可结合共价有机框架（COFs）和金属有机框架（MOFs）等新型有机框架材料，这些框架材料通过精确控制分子结构和孔隙度可有效解决应用中所遇到的问题[30-32]。

有机电极材料一般应用于锂离子电池，但锂资源储量有限以及较高的成本阻碍了锂离子电池的大规模应用，而其他金属离子电池在电化学反应动力学和离子扩散机制方面展现出独特优势，有机电极材料可在其他金属离子电池中应用，发挥其优势作用[33-34]。其中，单价离子电池（如钾离子电池）的离子半径大于锂离子，这一特性使其在应用有机电极材料时，钾离子更易与其形成稳定的插层结构，并且在一些有机电极材料中有着高于锂离子的扩散速率，有助于提升电池功率性能；多价离子电池（如镁离子电池）通过多电子转移过程实现能量的存储与释放，有机电极材料应用时可展现出更大应用潜力，实现更高的能量密度[35-37]。鉴于镁、锌、铝及钙等金属元素在地壳中储量丰富且成本较低，开发这些多价离子电池体系不仅有助于缓解资源压力，还能显著降低电池成本，不过其他金属离子电池在应用时也存在离子半径较大导致的动力学限制及界面稳定性的挑战，有机电极材料的应用可以有效改善这些问题[38]。表1列举了有机电极材料中其他金属离子电池中的代表性应用示例。但是，有机电极材料应用过程中仍存在许多问题，比如在有机电解液中溶解度较高造成的容量衰减问题、较低的电导率使得离子扩散困难造成的倍率性能差以及材料的高活性引发的循环稳定性差等问题，需要采用相应的改性措施进行解决。

以往研究中，更着重于对有机电极材料的针对性应用，即不同有机电极材料在不同电池中的应用以及通过设计对有机材料进行改性应用。本综述引入有机电极材料后，更着重于介绍典型有机电极材料，找到不足并总结其改性措施如分子设计、聚合及复合等。本文首先对比有机电极材料与无机电极材料的区别，找出有机电极材料的优势，而后介绍n型、p型及双极性型电极材料的反应机制，之后介绍典型的有机电极材料，表明发展中所遇到的挑战并对其采取对应的改性措施，最后对有机电极材料的未来发展进行展望。

2 有机电极材料vs.无机电极材料

从元素组成与资源可持续性的角度出发，有机电极材料与无机电极材料存在根本区别。有机电极材料，主要由碳、氢、氧、氮等自然界广泛存在的元素组成，这些元素不仅资源丰富，易于在自然环境中循环再生，而且它们的回收再利用过程相对简单，对环境的影响较小[56]。元素组成上的优势使有机电极材料在减少稀缺金属资源依赖、降低资源开采与加工成本及减轻环境负担方面展现出巨大的潜力[57-58]。相比之下，无机电极材料，尤其是锂离子电池中常用的正极材料，如锂钴氧化物、锂镍锰氧化物等，高度依赖于稀有金属元素如锂、钴、镍等。这些金属的开采和加工不仅成本高昂，而且伴随着严重的环境污染和生态破坏，如水资源污染、土壤侵蚀和生物多样性丧失等。此外，随着全球电动汽车和储能系统的快速发展，对稀有金属的需求急剧增加，进一步加剧了资源短缺和环境压力。

在分子结构方面，有机电极材料展现出了极高的灵活性和可设计性，这是无机电极材料所难以比拟的[59-60]。有机电极材料的分子结构可以通过化学合成和分子工程进行精确调控，从而实现对氧化还原位点、电子传导性和离子迁移率等关键性能参数的优化[61]。例如，通过引入杂原子（如硫、磷）调节分子链的长度和构型，可以显著提高有机电极材料的容量和循环稳定性；通过优化分子间的相互作用力，如氢键、π-π堆积等，可增强电极材料的结构稳定性，同时抑制活性物质的溶解和流失[62]；对于MOFs等复杂结构材料，还能通过精确控制金属离子与有机配体的配位结构，优化材料的催化性能和离子传导路径，进一步提升电池的整体性能[63]。

在电化学工作机制上，有机电极材料与无机电极材料也存在显著差异。无机电极材料的电化学反应通常涉及金属离子的嵌入/脱出过程，这一过程受到材料晶体结构和离子扩散路径的限制，往往导致电池性能的瓶颈。而有机电极材料的电化学反应则更加多样化，包括氧化还原反应、离子交换反应、电荷转移反应等，这些反应过程更加灵活，且可以通过分子结构设计进行调控。此外，有机电极材料的电化学反应通常发生在分子层面，这使得它们具有更高的反应速率和更宽的电位窗口，从而有可能实现更高的能量密度和功率密度。

相对于无机电极材料，有机电极材料在元素组成、分子结构设计和电化学工作机制等方面均展现出了独特优势（表2为有机电极材料与无机电极材料的比较）。这些优势为开发高性能、低成本、环境友好的电池材料提供了新的思路，在如今绿色并且追求可持续发展的背景下，开发且应用有机电极材料实为大势所趋。

3 电化学机制

有机电极材料的电化学机制是理解其性能与应用的关键。这些材料通过氧化还原反应来存储和释放电荷，这一过程涉及电解质中离子的迁移以及电极材料中活性位点的变化，具体电化学机制图可由图式1所示。

电池在放电过程中，外部电路连接负载，电子由负极流向正极，正极材料接受电子并发生还原反应，形成带负电荷的活性位点，吸引电解质中的阳离子（如锂离子）嵌入或吸附在正极表面，以维持电荷平衡。同时，负极材料释放电子并发生氧化反应，形成带正电荷的活性位点，吸引电解质中的阴离子或发生阳离子的脱出；在充电过程中，这些过程逆向进行，正极材料失去电子并发生氧化反应，阳离子从正极脱出并迁移到负极，同时负极材料接受电子并发生还原反应，阳离子嵌入负极材料中[76]。

有机电极材料的氧化还原活性位点，通常是分子中的特定官能团或结构单元，如羰基、硝基、氨基等。这些官能团或结构单元在充放电过程中能够可逆地接受或释放电子，发生氧化还原反应，这些氧化还原反应是电池充放电过程的基础。氧化还原活性位点的数量和性质决定了有机电极材料的电荷存储能力和电化学性能。通过设计具有高密度氧化还原活性位点的有机分子，可以显著提高电池的电荷存储容量和能量密度。同时，通过调控活性位点的化学性质和空间结构，可以优化电池的循环稳定性和倍率性能[77]。总体上，有机电极与无机电极的反应机制本质没有太大区别，只是在反应过程中无机电极会发生变化如在结构上的改变，而大多数有机电极结构的变化较小。也有一部分原因是有机电极结构变化较小且进行有限的键重排，故在实际应用中经常利用有机材料制备发展电极材料。

有机电极材料中，最低未占据分子轨道（LUMO）与最高已占据分子轨道（HOMO）能级之间的关系对材料性能的发挥有着至关重要的作用。它们分别代表了分子接受电子和释放电子的能力。在电池充放电过程中，LUMO与HOMO能级的变化决定了电极材料的氧化还原电位和电荷存储能力。通过调控LUMO与HOMO能级之间的能隙大小，可以调控电池的工作电压和能量密度。能隙较小的分子更容易发生氧化还原反应，因此具有更高的电荷存储能力和更低的工作电压。然而，过小的能隙也可能导致分子在充放电过程中发生不必要的副反应，影响电池的循环稳定性。因此，在设计有机电极材料时，需要综合考虑LUMO与HOMO能级以及它们之间的能隙大小，以优化电池的电化学性能。

根据氧化还原反应中活性离子的状态不同，有机电极材料可分为n型、p型和双极性型。这三种类型有机电极材料具有不同的电化学机制和电荷存储方式。n型材料的LUMO能级较低，易于接受电子，因此在充电过程中接收电子并发生还原反应。常见的n型有机电极材料包括含有硝基、氰基等官能团的化合物；p型材料的HOMO能级较高，易于失去电子，因此在充电过程中释放电子并发生氧化反应，形成正离子。常见的p型有机电极材料包括含有氨基、羟基等官能团的化合物；双极性型有机电极材料可以发生氧化反应也可以发生还原反应，因此具有更高的电荷存储能力和更宽的工作电压范围。双极性型材料的分子结构中通常含有扩展的离域π键，这有助于快速电子传递和离子迁移。常见的双极性有机电极材料包括导电聚合物、金属有机框架等[78]。

针对这三种类型电极材料的分子结构，p型有机电极材料要比n型电极材料的稳定性要高，对于双极性有机化合物来说，由于其化学结构有着快速电子传递及扩展的离域π键，可以达到很好的速率能力[79]。对于这三种类型材料的反应机制在下面部分将进行详细阐述。

4 有机电极材料类型

有机电极材料可分为n型、p型及双极性型，每种电极材料具有独特的特性与反应机理，故在有机电极材料的应用中，会因类型不同呈现出不同的表现。这三种类型电极材料的反应机制如图式2所示。

4.1 n型有机电极材料

n型有机电极材料的氧化还原电位较低，在实际应用过程中根据电位的选择来定作电池正极或负极。n型有机电极材料的氧化还原反应主要发生在中性态与负电荷态之间。在放电过程中，这些材料首先经历还原反应，获得电子转变为阴离子。随后，这些阴离子会与电解质中的阳离子结合，形成稳定的化合物。这一过程的可逆性是实现高效电池循环的关键[80]。n型有机电极材料的性能很大程度上取决于其分子结构中的活性基团。不同的活性基团具有不同的反应机制，从而决定了材料的电化学性质。例如，羰基化合物、有机硫化物及偶氮化合物等都有着独特的反应机制。

羰基化合物以C=O键为活性基团，常表现出较高的氧化还原电位[81]。进行放电/充电过程中通过可逆烯醇化反应获得/释放电子和等量金属离子，作为电极时常提供较低的氧化还原电位。例如，苯二甲酰亚胺作为钙离子电池的阴极材料，通过羰基官能团与芳香族π电子的相互作用，实现了钙离子的可逆储存[82]。有机硫化物由于S—S键的多电子反应，一般具有较高的理论容量，其反应机制依赖于二硫键的裂解和重组及多电子的转移。研究表明，某些含硫有机材料如双（4-羟基-2，2，6，6-四甲基哌啶-1-基）二硫化物（BiTEMPS-OH）和2，4-噻吩/芳烃共聚物（TAC）作为锂电池和钠电池的正极材料时，表现出优异的电化学性能[83]。偶氮化合物的反应机制依赖于氮与碳之间的双键或三键。反应过程中，偶氮键通常会被氧化断裂，生成一系列的氧化物。例如，Wang等[84]研究了三种偶氮化合物用于钠离子电池，发现偶氮基团作为电化学活性位点可以与钠离子可逆结合，从而实现高性能的钠离子负极。

在实际应用中，为了获得更高性能的n型有机电极材料，通常需要对电极材料进行优化整合。这包括但不限于对分子结构的调整、对活性基团的修饰以及对电解质和电极界面的优化等。

4.2 p型有机电极材料

p型有机电极材料不同于n型有机电极材料，首先经历氧化过程，被可逆氧化成带正电荷的物质，同时失去电子并与电解质中的阴离子结合保持电中性。该过程的独特性在于，p型有机电极材料通常只维持一个氧化还原中心，因此其实际容量相对有限[85]。然而，由于其电子能级较低，p型有机电极材料常具有较高的氧化还原电压和快速的氧化还原动力学，一般会先发生氧化过程失去电子并转化为阳离子，而后阳离子将与阴离子反应（如Cl-、ClO4-、SO42-、CF3SO3-和BF4-），维持电中性，这使它们一般作为电池正极材料使用[86]。常见的p型有机电极材料包括有机自由基、胺衍生物及硫醚等。

对于有机自由基，其活性基团以氮氧基团为主，氮氧基团具有两个氧化还原对。阳极侧氮氧基团被氧化成相应的氧铵态，在阴极侧被还原成氨基阴离子。充电过程中，阳极中的p型自由基被氧化成氧铵态，反之氧化铵的还原作用使氮氧自由基再生。Dong等[87]研究自由基电极材料用于低温条件时，氮氧基团在保持电荷平衡起着关键作用。在充电过程中，氮氧自由基与电解液中的PF6-阴离子相互作用保持电荷平衡，放电过程中相互作用则被解除。对于胺基衍生物，在进行氧化反应中，处于中性态的胺基失去电子形成带正电的N阳离子，同时与活性阴离子结合，进行还原反应时则相反[88]。Vlad等[89]将共轭磺胺类材料作锂离子正极材料，充电过程中，共轭磺胺材料中的胺基（―NH―）被氧化，形成亚胺（―N=）或氧化胺基（―N+―），放电过程则相反，以此进行充放电。硫醚是有机硫化物中的一类二价硫化物，在进行反应时，―S―键被氧化成亚砜或进一步氧化成砜，不过硫醚键是一个相对稳定的单键结构，在应用时常为连接的分子提供稳定的电子环境及结构框架。Zhang等[90]在苯二甲酰亚胺的硫链碳基聚合物作为可充电铝电池的有机阴极材料的研究中，硫醚为该聚合物提供了稳定的灵活结构，有助于提升电极的循环稳定性。活性基团不同，在作为电极材料时所起到的作用便不同，具体应用情况要参考其活性基团的实际作用。

p型有机电极材料通常只维持一个氧化还原中心，其实际容量相对有限，在高能量密度电池中的进一步应用受到限制。同时，部分p型有机电极材料在充放电过程中可能发生结构变化或分解，导致电池性能下降。因此，提高p型有机电极材料的稳定性是当前研究的重要方向之一。

4.3 双极性型有机电极材料

双极性型有机电极材料综合了n型与p型有机电极材料的特性，其中性态不仅能够在放电过程中被还原来结合阳离子，还能在充电过程中被氧化来结合阴离子，这种双重反应机制赋予了它们高比容量。在实际应用中，双极性电极材料的反应情况往往取决于其氧化还原活性基团的具体性质。这些活性基团决定了材料在充放电过程中的电子转移和离子结合能力，从而影响电池的整体性能。在大多数情况下只有1/2的反应发生在一个电极上，因此在实际应用时也可被视为n型电极材料或者p型电极材料[91]。由于双极性电极材料可同时进行n型与p型反应，故在实际应用中通常结合n型与p型材料构造合成双极性电极，实现更优反应。

为了制备具有优异性能的双极性电极材料，研究者们通常采用将n型电极材料和p型电极材料进行合理组合的策略。这种组合不仅可以通过协同效应提升材料的整体性能，还可以降低双极性电极材料的应用成本。例如，Fan等[92]通过将n型电极材料（如二溴蒽醌）和p型电极材料（如二氢苯并咯）结合，成功制备出了双极性聚合物电极材料。该双极材料在Na/K基半电池中展现出了高能量密度，分别为511和597 Wh·kg-1，证明了双极性电极材料在电化学储能领域的巨大潜力。此外，Tang等[93]开发了双极型吲哚蒽有机电极材料，该复合分子将p型二氢苯并咪唑和n型蒽醌氧化还原基团进行偶联，可同时吸收阳离子和阴离子，该分子共轭的"p-n"结构有助于提升对称电池的电化学性能，该电池在2 A·g-1的电流密度下，经过600次充放电循环后，其容量仍保持了初始的79%。在应用过程中，研究者们还借助于有机框架来发挥电极材料的综合性能。例如，Bian等[94]开发的双极性二维共价有机框架，通过将四苯基-对-苯二胺和铜-5，10，15，20-四（4-甲酰基苯基）-卟啉进行缩合反应合成。这种合成框架作为电池阴极材料，有助于提升电池的比容量，在60 mA·g-1的电流密度下展现出142 mAh·g-1的高比容量。

在实际应用中，一般通过构造双极性电极材料或采取优化措施充分利用双电极材料的优势，从而实现双极性材料的应用，未来双极性材料在电极中的应用前景将更加广阔。

5 结构、分类与改性

根据不同的活性官能团可以将有机电极材料分为不同种类如羰基化合物、有机硫化物及有机自由基等，有机电极材料在有机电解液中存在溶解的现象，使用过程中可能会发生结构变化和化学分解的情况，还存在电导率低及高活性导致的稳定性差等问题。因此，各类电极材料常面临着溶解度较高、导电性及循环稳定性差的问题。应用过程中可以通过分子设计的改性方法如调整分子的结构、扩展共轭体系及元素掺杂等解决遇到的问题，还能通过分子单体聚合以及不同材料复合的改性策略进行应对。表3展示了应用各类有机电极材料及其改性结果的典型案例。现对各类电极材料的应用及其改性措施进行深入探讨。

5.1 羰基化合物

羰基（C=O）是普遍存在于有机化合物中的结构单元，氧化还原反应核心在于羰基上碳原子与氧原子间的电荷状态变化。经过这些年的发展，羰基化合物已取得很大成功，在储能系统中有着广泛的应用[95]。羰基化合物有着良好的氧化还原活性，并且羰基具有较高的电负性，可以吸引并接受电子从而被还原，故羰基化合物常作为电池的正极材料。在充电过程中，羰基化合物中的羰基可以失去电子被氧化，反之在放电过程中羰基化合物的氧化产物可通过接受电子被还原回原始状态。

羰基化合物的结构可调性、可再生性以及快速的动力学特性，进一步拓宽了在储能系统中的应用范围。其内部广阔的空间结构，为各种带电离子（如H+、Li+、Na+、K+、Mg2+和Ca2+等）提供了充足的存储空间，使羰基类材料在多种类型的电池中都能展现出优异的性能[96]。以锂离子电池为例，Cui等[97]通过精心设计的共轭羰基有机正极材料，不仅实现了良好的绝热氧化还原电位（范围在3.18~4.61 V），还显著提升了电池的能量密度和循环稳定性。这些羰基正极材料（如4，5，9，10-四羰基吡啶四酮、4，5，9，10-四羰基吡啶四酮-氰基衍生物及4，5，9，10-四羰基吡啶四酮-羰基位置改变衍生物）的出色表现，充分证明了羰基类材料在锂离子电池领域的巨大潜力。除了锂离子电池，羰基化合物在钠离子电池等其他金属离子电池中同样表现出色。Wang等[98]通过桥接羰基制备的共轭化合物异苯并呋喃1，3-二酮（SCID），利用羰基的结构优势，成功实现了钠离子的高效插入，为钠离子电池的性能提升开辟了新途径。Zhang等[99]还对多环芳香羰基化合物进行了深入研究，发现这些含羰基的化合物作为电极材料时，同样展现出了良好的性能，进一步验证了羰基类材料在碱性离子电池中的广泛应用前景。

羰基化合物家族庞大，包括醌及其衍生物、羧酸类、亚胺类及酸酐类等。这些不同类型的羰基化合物在作为电极材料时，各自具有独特的应用优势。例如，醌类化合物因其高能量密度和稳定的氧化还原反应而受到青睐；羧酸类化合物因其良好的溶解性和可加工性而广泛应用于柔性电池中；亚胺类化合物有着独特的电子结构和反应活性，在高性能电池的开发中展现出巨大潜力。为了最大化羰基化合物的性能，研究者们采取了多种措施。例如，通过化学修饰改变羰基化合物的结构，优化其氧化还原电位和离子传输性能；通过复合材料的设计，将羰基化合物与其他功能性材料相结合，实现性能互补和协同效应；以及通过先进的电极制备工艺，提高电极材料的比表面积和孔隙率，从而增强离子的存储能力和电池的循环稳定性。

5.1.1 醌及其衍生物

醌类化合物及其衍生物是一类有前景的电活性材料，具有大的比容量、高的氧化还原反应活性及优异的电化学可逆性[100]。

在非水性电池体系中，醌类化合物常因有机溶剂作为电解质而面临溶解度高的问题。为了解决这一难题，研究者们采用了分子设计的策略。通过调整分子的组成和结构，如增强分子间的相互作用、扩大分子结构以及实现高度π共轭扩展等，有效提升材料的溶解度。例如，Fu等[101]以萘醌（NQ）分子为桥梁，利用其与三种不同的苯二硫（1，2-BDT， 1，3-BDT， 1，4-BDT）间强的分子内作用，形成三种具有五苯环的高度扩展结构体系（1，2-PNQ， 1，3-PNQ， 1，4-PNQ） （图3a），以解决萘醌分子的溶解问题。通过图3b可以看出，修饰前NQ的溶解度为12.82 mg·mL-1，经苯二硫修饰形成的新结构材料1，2-PNQ、1，3-PNQ、1，4-PNQ的溶解度分别降低至0.07、0.28和0.11 mg·mL-1，三种材料分别降低到原来的1/183、1/46及1/116，究其原因，发现形成的新材料有着更大的分子结构和增强的分子间π-π堆积作用，抑制了分子在电解液中的溶解。在这三种分子结构中，1，4-PNQ有着最大的位阻以及最高的活性位点暴露，故有着最高的得失电子能力（图3c）。由图3d可看出，与之前已报道的醌基电极材料相比，1，4-PNQ在锂半电池中表现出接近100%的高羰基利用率，并且由于独特的分子结构和低溶解度使得其循环100次后仍保持185 mAh·g-1的高容量，与修饰前NQ在同条件下相比提升约1.8倍。改性后的1，4-PNQ在锂离子电池中具有高的羰基利用率，表明使用该材料的电池在相同的体积与重量下可存储更多的电能，对于需要高密度的设备有重要作用，如可利用该材料开发出续航里程更长的电池用于电动汽车，提升车辆的性能。

通过进一步的分子设计，可有效提升材料的循环稳定性，获得较高的容量保持率。Popovs等[102]将共轭萘醌进一步引入缺电子的六氮杂苯衍生物（HATA）的核心，形成大的多电子受体有机正极材料六氮杂三蒽嵌醌（HATAQ）（图3e）。所形成的多电子受体电极材料具有更加广泛的π共轭以及具有更多的氧化还原活性位点（图3f）。正是由于共轭醌基团的引入，扩展了分子的π共轭体系，提高了其电子亲和能力，同时该分子通过“锁-钥”氢键网络形成了稳定的二维层状结构，从而促进了锂离子的嵌入和脱出，故HATAQ分子可产生超高的锂存储容量。该材料在0.4 C下可提供426 mAh·g-1的容量，高于一般有机正极小分子材料，甚至在19 C的极高倍率下，1000次循环后能获得接近85%的容量保持率（图3g， h）。Cao等同样通过Schiff碱缩合反应将具有多电子转移能力和共轭结构的咪唑单元引入萘醌，通过核连接形成具有双氧化还原位点的C3对称三聚咪唑萘醌衍生物即2，2，2′-（苯-1，3，5-三基）三（1H-萘并[2，3-d]咪唑-4，9-二酮）（BTNID）（图3i）。萘醌与咪唑间通过π-π轨道作用形成了大的电子离域，π-π轨道作用可提供高密度的C=O/C=N双可逆氧化还原活性位点应用于锂储存（图3j），故该材料有着高容量锂存储能力。通过密度泛函理论（DFT）计算，如图3k所示，随着锂离子的插入，BTNID的总能量逐渐降低，结构趋于稳定。BTNID的高容量锂存储能力以及C3对称结构提高了材料的结构稳定性及容量保持率，该材料用作锂电池正极时，在0.2 A·g-1下的比容量高达483 mAh·g-1，甚至在10 A·g-1下3000次循环后，容量保持率为74.8%，远高于之前所报道的大多数结果，如图3l所示[103]。萘醌除了可以作为锂电池正极材料，也可作为锌电池正极材料，Song等[104]将2，5-二羟基-1，4-苯醌（DHBQ）和邻苯二胺（oPDA）整合形成了结构5，7，12，14-四氮杂-6，13-五并四苯并喹啉酮（TAPQ）（图3m）。该结构同样具有多氧化还原活性位点包括C=O与C=N。经过DFT计算模拟证明了以H+为主要参与者的H+/Zn2+共插入机制如图3n所示，该机制有效提高了材料的循环稳定性且获得了高容量保持率。0.1~1.6 V的电压范围内，TAPQ具有270 mAh·g-1的容量，与DHBQ单独作为电极材料相比提升1.3倍，同时TAPQ有282 Wh·g-1的能量密度以及92%的高容量保持率（图3o， p）。

除了分子设计，聚合也是一种改善电池电化学性能的有效策略。通过将小分子单体连接成长链聚合物，可以减少活性物质的溶解，从而保持良好的循环稳定性。Zhao等[105]通过设计电化学氧化还原电对，蒽醌（AQ）作为无枝晶负极材料，耦合Mn2+/MnO2氧化还原反应，构筑碱性－酸性电池。在应用中，为了进一步降低AQ的溶解性，进一步合成了聚（1，4-蒽醌）（P14AQ），如图4a所示。与锌及铅等金属负极相比，蒽醌有超高的电流密度，无需担心枝晶生长（图4b）。通过聚合形成的这种结构不仅减少了分子间的空隙，还通过化学键的交联增强了分子的稳定性，进而显著抑制了材料在电解液中的溶解。经测试发现，P14AQ的初始放电比容量为295 mAh·g-1，是AQ的5.9倍。通过该氧化还原反应（图4c）组装了一个完全去耦的碱-酸P14AQ//MnO2电池，图4d展示出了由MnO2@HGF阴极和P14AQ阳极组成的电池的循环性能，在20C且-20 ℃的低温下，该电池循环100次后，仍有着300 mAh·g-1的高初始容量，容量保持率为84%。电动汽车及许多便携式电子设备在低温下运行使用时，电池性能会显著下降，由P14AQ参与组成的电池在低温下仍能保持较高的容量和循环稳定性，应用于这些领域可延长设备的使用寿命。

一般电池中是有机溶剂作为电解质，故醌类化合物在作为电极材料应用时有着较高的溶解性，而醌类化合物一般不溶于水，则在水性电池中应用醌及其衍生物制备而成的电极材料可有效减轻溶解性问题。AQ也可作为各种水系电池（Zn2+、Mg2+、Al3+）的负极材料。Ling等[106]以AQ为研究模型，分析了AQ在各种水溶性金属离子电解质（H+、Li+、Na+、K+、Zn2+、Mg2+、Ca2+、Ba2+、Al3+）中的电化学氧化还原行为（图5a）。经过模拟计算显示了AQ的自由能级分布，[AQ-Mnn+]（n-1）+自由基中间体的自旋密度分布导致Li+、Na+、K+、Ca2+、Ba2+不可逆的氧化还原分布，金属离子与AQ阴离子的结合能使得Al3+、Zn2+、Mg2+产生可逆的质子辅助副分解反应（图5b）。对该AQ负极在各个金属离子水溶液电池中的性能进行研究，同条件下，该电极在铝离子电池中有着相对较好的性能，800 mA·g-1下循环500次，该电极有211.4 mAh·g-1的可逆容量，同时容量保持率为94.5%，而在镁离子及锌离子电池中仅有68.8%及44.9%的容量保持率（图5c）。

虽然醌类化合物在水性电池体系中面临的溶解性问题得到了有效缓解，但提升电极的循环稳定性仍是迫切需要解决的问题。通过将醌类化合物与具有优异性能的负载结构相结合，如MXene，可以显著提高电极的循环稳定性和速率性能。例如，Lv等[107]利用有机蒽醌衍生物苯并[1，2-b：4，5-b′]二噻吩-4，8-二酮（BDTO）与Ti3C2（MXene）构筑层状复合结构来作为铝有机电池的正极材料，有效提高了Al3+的嵌入与脱嵌能力（图6a），透射电子显微镜图（TEM）证明了所形成的层状复合结构（图6b）。这种层状结构有效减少了BDTO在电解液中的溶解，为Al3+的扩散提供了更多通道，从而在循环稳定性及离子扩散系数方面有更高的提升，如图6c所示，通过对氧化还原峰的扫描速率与电流的关系进行研究发现该层状结构有助于Al3+的脱插即提高了离子的扩散。经过多种表征方法及DFT计算显示了三个C=O与一个Al3+反应进而构成了该电池机理（图6d），反应过程中BDTO分子中的C=O基团部分被还原为C—O—Ti键，这种化学键的形成增强了两种结构间的结合力，提高了该复合结构的稳定性，在用作电极材料时有着较高的可逆容量，如图6e所示，MXene@BDTO的可逆容量达到了229.8 mAh·g-1，是同条件下BDTO的2.1倍，并且在500次循环后仍保持134.9 mAh·g-1的可逆容量，而BDTO的可逆容量仅有54.4 mAh·g-1。

此外，在水性电池中，质子或氢离子可以作为电荷载体，构筑水性质子电池。醌类化合物具有吸收质子的能力，将其合理应用于质子水溶液电池中，可以进一步提高循环稳定性和速率性能。Zhao等介绍小分子苯醌衍生物（四氨基-1，4-苯醌，TABQ）作为全有机水系电池的负极材料，通过强给电子性的氨基有效缩小醌类材料的带隙，获得较低的氧化还原电位的电极材料（图7a）。氨基的特性即质子化和结构的非晶化使得分子间形成了氢键网络，可支持电极中有192.7 meV的低活化能的Grothsus型质子传导（图7b）。对该电极的电化学性能进行研究发现，TABQ负极在电流密度为1 A·g-1 时，比容量高达307 mAh·g-1，相比传统电极材料TCBQ（四氯苯醌）的200 mAh·g-1，提升了约1.54倍，是目前最高的有机质子电极之一（图7c）。同时应用于全有机质子电池TABQ//TCBQ中发现，该电池在室温下具有3500次循环的优异稳定性，甚至在零下温度仍有着优异的性能（图7d）[108]。TCBQ在多次充放电循环后容易发生结构退化，造成容量的快速衰减，限制了其在长寿命应用中的使用，而TABQ具有优异的稳定性，可有效解决该应用问题，更好满足现在能源系统的需求。

5.1.2 羧基化合物

羧酸化合物有着低成本、资源丰富、环境友好和高可持续性等优点，同时其分子结构高度可调，是很有潜力的电极材料[109]。

羧基化合物作为电极材料使电池有着良好的倍率性能。Wang等[110]引入新的有机羧基化合物甲基酸有机六锂盐（Li6C12O12）作为锂电池的负极，实现可逆多电子氧化还原反应（图8a）。对该电极的静电势图进行研究如图8b所示，证明了反应产物和锂离子结合后产生具有类似对称结构的静电分布。结合电化学及光谱研究进一步验证了基于羧基和锂离子的可逆配位反应机理，这种配位反应的快速性与可逆性保证材料在高倍率下仍然可以有效地进行锂离子的插入和脱出，即该负极材料不仅在0.21 A·g-1时可提供730 mAh·g-1的可逆容量，甚至在2 A·g-1能提供372 mAh·g-1的大可逆容量。该电极使LiFePO4//Li6C12O12全锂离子电池和石墨//Li6C12O12全双离子电池可以表现出高容量和良好的循环稳定性。与其他所报道的锂离子负极材料相比，该负极材料有着极高的能量密度（图8c）。Song等[111]研究发现在使用羧酸类电极时选择合适的电解质可使电极得到较好容量性能。在羧基化合物电极发展中，采用不同改性措施对其性能进行提升，从而实现更优的应用。

合理的分子工程可有效提升材料的导电性及比容量，实现羧基电极材料的高效应用。Li等将1，10-菲罗啉-3，8-二羧酸钠（S-PD）作为钠离子电池的负极材料。S-PD具有大的π共轭平面结构和两个杂原子N，通过扩展S-PD的分子共轭，增强了π-π相互作用，有效提高了电导率（图9a）。对该材料进一步研究发现，除了羧酸盐可储存2个Na+外，菲罗啉上的N原子还能为Na+的储存提供额外的活性位点，使其可以进行3Na+的插入/引出过程（图9b）。分子结构的扩展可以增强分子间的电荷转移能力，同时该材料上的N原子还提供了额外的Na+存储位点，经测试发现该材料有较好的扩散能力和快速的反应动力学，两种机制共同作用有效提升了材料的比容量。在2 C下完成长周期循环测试后，该材料可获得高达252 mAh·g-1的放电容量和126 mAh·g-1的可逆容量（图9c）[112]。在共轭结构中引入杂原子，如氮、硫等，可与碳原子形成共价键，增强材料的结构稳定性，改善材料的循环稳定性，提升材料的可逆容量。Chen等[113]通过在共轭结构中引入杂原子和调控羧酸根在芳环中的位置，设计合成了平面和扭曲的有机羧酸盐，深入了解几何结构对钠离子电池中羧酸盐阳极电化学性能的影响（图9d）。N原子的引入不仅参与分子的共轭结构，还提供额外的Na+存储位点，提高了材料的比容量，同时设计材料的分子结构，两个机制共同发挥作用。经研究发现，平面结构减少了分子的空间位阻，增强了材料的稳定性，使材料具备较高的比容量，在50 A·g-1的电流密度下，具有平面结构的2，2′-联吡啶5，5′-二羧酸二钠（2255-Na）初始放电比容量为210 mAh·g-1，是具有扭曲结构的二钠2，2′-联吡啶-3，3′-二羧酸盐（2233-Na）的4.3倍。对这些材料测试发现，2255-Na在最高比容量（210 mAh·g-1）、最长循环寿命（2000次循环）和最佳倍率性能（高达5 A·g-1）方面优于其他羧酸盐，如图9e所示，经2000次循环，2255-Na在1 A·g-1条件下仍保持123.3 mAh·g-1的可逆容量。此外，基于2255-Na阳极、聚苯胺（PANI）阴极和基于醚的电解质的高温（高达100 ℃）和全有机电池得以实现，并表现出优异的电化学性能（图9f）。许多羧酸盐电极材料作为高温工业设备使用时面临电化学性能显著下降的问题，2255-Na良好的高温性能使其在高温环境中的应用成为可能，在未来将有着巨大的应用潜力。

针对羧酸电极材料低电导率及在电解质中泄漏的问题，Bakandritsos等[114]将导电石墨烯羧酸化，设计了一种密集羧基化且导电的石墨烯衍生物（石墨烯酸（GA）），在保证电极的力学和化学稳定性的条件下作为阳极材料应用。在石墨烯骨架上引入高密度的羧基，可与多个锂离子相结合，显著增加了锂离子的存储位点，经过拉曼测量及理论计算实验发现，GA阳极在单层水平上具有优异的电荷传输、氧化还原活性及嵌锂性质，超过之前所有报道的有机阳极（图10a， b）。将GA阳极与其他有机阳极材料进行比较发现，GA阳极在0.05 A·g-1时有800 mAh·g-1的实际容量，远高于传统石墨烯材料（单层石墨烯为476 mAh·g-1，石墨烯纳米片为330 mAh·g-1），甚至在2.0 A·g-1的高倍率下有174 mAh·g-1的实际容量，展示出良好的电子传输能力，证明了GA阳极在先进锂离子电池中的实际应用潜力（图10c）。

同样为了提高羧酸化合物的导电性和耐溶性，Hu等[115]利用SiO2模板辅助热解策略制备氮掺杂中空多孔碳碗（N-HPCB）作为有机共轭羧酸（马来酸，MA）的载体，有效提高了有机共轭羧酸阳极的耐溶性（图11a）。通过1H核磁共振（NMR）进行表征如图11（b）所示，说明了N-HPCB与MA间存在强的物理相互作用，有效抑制了MA的溶解。究其根本，是由于N-HPCB具有大的比表面积、合理的孔结构以及大量的氮缺陷位，通过物理约束和化学键合可抑制MA及其氧化还原中间体（LixMA）的溶解，促进LixMA的转化（图11c）。对其电化学性能进行测试发现，MA@N-HPCB电极在0.1 A·g-1时提供1134.9 mAh·g-1的高可逆比容量，而纯MA仅有522.8 mAh·g-1的可逆容量，同时该电极具有优异的倍率性能以及出色的长期循环性，在5 A·g-1下经过985次循环后仍能保持328.8 mAh·g-1的可逆容量，同条件下纯MA电极在不到500个循环后，容量降至178.6 mAh·g-1（图11d）。

5.1.3 亚胺

亚胺是一类含有碳氮双键的有机化合物，有着电活性基团和大的π电子缺陷骨架，在二次电池中作为电极材料有着潜在的应用价值，并且具有较高的理论比容量和灵活的结构设计[116]。

通过优化亚胺分子的结构，如扩展π共轭体系，可以增加分子内的电子云密度，从而提高导电性和容量。Wang等[117]对苝-3，4，9，10-四羧酸二酐（PTCDA）进行末端亚酰化和横向π体系延伸，得到具有更大π共轭结构的苝基亚胺衍生物（2PDI），提高水溶液锌有机电池的循环性能（图12a）。对2PDI进行表征分析，由分子静电势图（MESP）表明2PDI中羰基的氧原子具有较高的负静电势，证实了羰基是该材料中的电化学活性中心，同时2PDI有着较窄的能隙，可对固有的电子传导性起到促进作用。DFT计算进一步揭示了H+和Zn2+离子在2PDI分子上的吸附几何构型和结合能，表明了Zn2+与2PDI相互作用促进了电池的稳定性（图12b）。得益于所形成的π共轭结构，2PDI作为该电池阴极材料有着较高的比容量和循环稳定性，在100 mA·g-1的电流密度下可提供72.8 mAh·g-1的放电容量，PTCDA经过500次循环后容量保持率仅有21.2%，而2PDI在3000 mAh·g-1下，经50000次循环仍保持99.4%的容量（图12c）。

将亚胺分子与导电材料（如石墨烯、碳纳米管）复合，可以有效提高材料的导电性和循环稳定性。Feng等[118]将二维聚芳酰亚胺（2D-PAI）与碳纳米管（CNT）相集成，将其用于LIB中的有机阴极材料（图13a）。集成的聚芳酰亚胺杂化物（2D-PAI@CNT）有着丰富的π共轭氧化还原活性萘二酰亚胺单元和稳固的环状酰亚胺键，保证了材料的稳定性，并且2D-PAI@CNT的高比表面积和多孔结构有助于锂离子的快速扩散，使得氧化还原活性位点具有较高的利用率及快速的离子扩散（图13b），在0.1 A·g-1的电流密度下，该材料的活性位点利用率高达82.9%，是2D-PAI的3.7倍。此外，该阴极还具有较高的循环稳定性，如图13c所示，经过8000个循环后该阴极容量保持率为100%，远远超过之前已报道的聚酰亚胺电极材料。在另一篇报道中，为了提高羰基聚合物的导电性和电化学利用率，Zhang等[119]将二维（2D）石墨烯作为导电夹层原位复合在1，4，5，8-萘四羧酸酐（NTCDA）和2，6-二氨基蒽醌（DAQ）纳米片层中间，得到三维开放式三明治结构，即导电石墨烯片夹在密集交错的含醌聚酰亚胺纳米片之间，得到了石墨烯/羰基富集的聚醌亚胺（PQI@Gr）阴极材料（图13d）。该三维开放结构具有丰富的多孔通道，为锂离子的扩散提供了短路径，该结构的高比表面积显著增大了羰基基团与电解质溶液的接触面积，促进锂离子的传输和扩散，提升了倍率性能。石墨烯的含量不同对该复合材料的性能影响也不同，如图13e所示，添加石墨烯含量最多的PQI@Gr-3显示出最高的锂离子扩散系数。正是因为这些特性，与纯PQI相比，PQI@Gr阴极提供更高的容量，在5A·g-1下，PQI@Gr-3有着179.4 mAh·g-1的容量，是同条件下PQI的1.85倍。该材料所具有的优异循环寿命和倍率性能超过目前已经报道的大多数羰基聚合物电极（图13f）。

5.1.4 酐

酸酐作为一种具有高能量密度的化合物，其结构可通过化学手段进行灵活调整，从而优化其在电化学领域的应用性能。尤为重要的是，酸酐含有稳定的氧化还原活性基团，这一特性使其成为金属离子电池电极材料的理想选择[120]。在实际应用中，酸酐既可以作为单体与其他单体结合使用，也可以与其他单体结合形成聚合物。

酸酐常作为单体与其他单体结合作为电极材料应用。Yang等[121]将不同酸酐单体加入到2，6-二氨基蒽醌（DAAQ）中，成功合成了不同链结构的热亚酰化聚酰亚胺，其中，由邻苯二甲酸二酐和DAAQ合成的含醌聚酰亚胺（PMAQ）展现出较高的比容量，在电流密度为0.05 A·g-1时，PMAQ作为阴极材料显示的比容量为160 mAh·g-1。

酸酐单体与稳定有机框架共同作用可获得更优性能的电极材料。通过引入酸酐单体并与有机框架结合，从而提升材料的结构稳定性，获得较高的容量保持率。Li等[122]通过聚合将truxen酮基三胺和线性酸酐结合，合成了两种新型的聚酰亚胺共价有机框架（PI-COFs）：COF-JLU85和COF-JLU86。共价有机框架可构建更好稳定性的弹性结构框架，并且为离子转移提供开放的通道，与先前应用的聚合物电极材料相比，合成的电极材料与该框架结合得到的两种材料均有较好的容量保持率，15 A·g-1下COF-JLU86经过10000个循环有着高达99.11%的容量保持率。

尽管与稳定框架的结合有助于提高电极材料的稳定性并使其保持较高的容量，但材料的导电性仍受到限制。因此，将导电衬底（如单壁碳纳米管（SWCNTs）或石墨烯）掺入复合材料中成为提升导电性的有效手段。Wu等在SWCNTs表面利用酸酐和胺原位缩合制备剥离型聚酰亚胺COF复合材料（P-COF@SWCNT）作为钾离子电池阳极（图14a）。该剥离结构所提供的开放通道可暴露更多的活性位点，并使离子扩散路径变短，有助于K+的传输。该制备方法将单壁碳纳米管作为导电基底，所形成的交联导电网络有助于电子的传输，确保电活性基团被完全利用，在应用中通过增加扫描速率，该电极显示出的逐渐增大的电容贡献率证实了该材料高效的储K+能力（图14b）。经过DFT计算如图14c所示，证实了K+通过烯醇化和π-K+效应参与酰亚胺基和萘环的羰基化。这些机制共同作用有效提升了材料的导电性，使电子能够高效地传输，提升电极的反应速率，获得容量的提升。改性前P-COF在0.1 A·g-1下仅有121 mAh·g-1的初始容量，而该阳极材料在0.7 A·g-1下就有204 mAh·g-1的初始容量，甚至还有着延长的稳定性，如图14d所示[123]。

5.2 硫化物

含硫有机电极材料通常由含有硫元素的化合物组成，硫原子能够以不同的氧化态存在，主要包含硫醚、二硫化物及多硫化物等。应用时常根据其氧化还原电位及电池的实际设计决定电极的正负。硫醚主要通过C—S键的断裂和形成进行电化学反应，二硫化物与多硫化物主要通过S—S键的断裂与生成实现，S—S有着相对较低的键能，更容易断裂与再生，从而促进电化学反应，因此二硫化物和多硫化物在电极材料中有着更加广泛的应用[124]。

一般来说，S的电负性较低，使硫化物有着比氧化物更柔韧和多孔的结构，有利于电子的转移。苯并[c]噻吩-1（3H）-1（DPTO）有着刚性结构和增强的导电性，引入硫原子可以得到可调的溶解度，Yu等[125]用S取代DPTO中的O，得到新型材料苯并[c]噻吩-1（3H）-硫酮（DPTTO），作为锂离子电池的阴极材料（图15a）。与改性前的DPTO相比，硫化后得到的DPTTO有着更好的导电性和更低的溶解性。如图15b所示，C=S的振动峰在放电和充电期间交替地消失和恢复，表明了锂化发生在C=S键上。同时S有着更大的原子半径且电负性较弱，导致更扩展的π共轭轨道，增强了π-π共轭，减少了HOMO-LUMO能隙，提高了材料的电导率。研究发现，DPTTO的电导率为1.24×10-7 S·cm-1，远高于改性前的DPTO（2.05×10-10 S·cm-1）。选择富硫阳极匹配DPTTO，制作全有机锂离子全电池，与未改进的DPTO相比，具有更好的电池综合性能（图15c）。在所制备的柔性电池和富硫全有机电池中，取平均放电电压为0.65 V，在100 mA·g-1下，循环100次电池的平均比容量为75 mAh·g-1（图15d）。DPTTO在柔性电池和富硫全有机电池中表现出的优异电化学性能使其在柔性电子设备、可穿戴设备及便携式电子设备等领域具有广阔的应用前景。

有机硫化物与其他材料复合可提升电极材料的电化学性能，碳纳米管具有优异的电子导电性，可与有机硫化物形成复合材料，提高材料的整体导电性。Ai等[126]报道了用于全固态锂电池的有机二硫化物阴极材料聚三硫氰尿酸（PTTCA），将其与碳纳米管复合得到PTTCA@CNT，同时用硫化物电解质Li7P3S11构建电化学良好的界面（图16a）。CNTs的高表面性更易形成电子传输的网络，进而使PTTCA@CNT具有更好的导电性，如图16b所示，PTTCA@CNT/SP/LPS的电导率为4.4×10-5 S·cm-1，而PTTCA@SP/SP/LPS仅为5.7×10-7 S·cm-1。PTTCA同样在该复合材料中发挥着重要的作用，经实验发现，PTTCA有410 mAh·g-1的可逆容量，且在100次循环后有着83%的容量保持率，与之前所报道过的基于硫化物电解质的全固态锂电池的有机阴极材料相比，该材料有着最高的能量密度与循环性能，是一种高性能的有机阴极材料（图16c， d）。

多硫化物作为电极材料存在明显的穿梭效应问题进而影响电池的使用寿命，分子设计与复合的改性策略共同发挥作用可显著改善该问题。Guo等[127]将钒四硫化物（VS4）与CNTs复合，再引入二苯基二硫化物（DPDS）作为硫受体，形成复合电极材料CNTs/VS4/DPDS（图17a， b）。充电至3 V或以上，双（三氟甲磺酰）亚胺（TFSI-）阴离子可插层到VS4里触发硫的析出。DPDS作为硫的受体可以捕获从VS4中转移出的硫，进而形成二苯基三硫化物（DPTS）（图17c）。该机制有效减少了在电极中形成与穿梭的多硫化物，提高了材料的能量密度和容量。相比于改性前的材料。该材料具有更高的比容量（图17d）。此外，测试复合材料的能量密度如图17e所示，CNTs/VS4/DPDS在循环第50、150及300次时分别表现出575、507和440 Wh·g-1的能量密度，而CNTs/VS4仅表现出255、218和179 Wh·g-1。

5.3 杂环化合物

杂环化合物可作为正极材料也可作为负极材料，具体取决于杂环化合物的结构。许多杂环化合物有着良好的化学和热稳定性，在电极材料中占有重要的地位，常用的有含氮杂环化合物如吡咯及吡嗪、含硫杂环化合物如噻吩以及两种杂原子均有的杂环化合物如吩噻嗪等。这些化合物用作电极材料时可以直接参与如吡嗪，也可通过金属配位及复合等改性策略参与[128]。

杂环化合物如吡嗪及噻吩类等小分子常直接参与作为电极材料，这些小分子具有天然存在的活性位点，因此具有较高的氧化还原活性参与电池充放电过程中的电子转移，赋予电极较高的倍率性能。Wang等[129]设计并合成了噻吩并[2-B]噻吩-2，5-二羧酸钠（STTDC），该材料含有两个噻吩环，通过共轭系统连接形成背骨结构，噻吩背骨环π-共轭系统和硫原子的高活性位点提供了快速的电子传输路径，有效提高了材料的倍率性能。经研究发现，STTDC电极在不同电流密度下（100， 200， 500， 1000， 和 2000 mA·g-1）的可逆容量分别约为412， 356， 298， 251和211 mAh·g-1。当电流密度重新降低到100 mA·g-1时，可逆容量恢复到421 mAh·g-1。

除了上文中杂环化合物用作n型电极材料外，杂环化合物常用作p型有机电极材料如吩噻嗪类，单电子p型有机材料具有工作电压高及稳定性好的优点，但是容量较低，一些多电子p型有机材料的理论容量高但稳定性较低，故可将单电子和多电子单元相结合构建高容量且稳定的电极材料。Wei等[130]将三苯胺和吩噻嗪分子偶联形成4，4′-（10h吩噻嗪-3，7-二基）双（N，N-二苯基苯胺）（PTZAN），三苯胺单元提供额外的电子转移位点，吩噻嗪单元保证了高电压和稳定性，两个单元共同作用使PTZAN阴极具有较高容量并保持稳定。改性前PTPAN（三苯胺）仅有90 mAh·g-1的比容量，而该阴极在0.1 A·g-1的电流密度下，PTZAN的比容量达到145 mAh·g-1，循环2000次后容量保持率有77%。

金属配位化学改性可有效提升材料的电荷存储能力，实现高能量密度和长循环寿命。本课题组将不同的金属离子（如Zn2+、Cu2+、Co2+和Ni2+）与四（4-吡啶基）卟啉（H2TPyP）配位，对活性位点进行修饰，形成有相对稳定配位结构的金属卟啉复合物正极材料（图18a）。如图18b所示，研究Zn-TPyP在不同充放电状态下的N 1s XPS谱图，可知吡啶基单元中的氮原子是主要的电荷储存位点，这种相互作用对电极材料的电化学性能起到关键作用。在所形成的复合物材料中，Zn-TPyP配体的形成能更高，提供了Li+/Na+更强的结合能力，故在锂离子与钠离子电池中展现出最高的比容量。在0.5 C下，该材料分别在锂离子与钠离子电池中实现了163和135 mA·g-1的高比容量，特别在10 C下仍具有较高的Li+/Na+平均扩散系数，证明了该电极材料的高电流密度（图18c）[131]。

复合是提升电极材料常用的改性方法，通过复合可以发挥不同结构的优势，使材料获得更高容量和良好的倍率性能。Yamauchi等[39]以芘-4，5，9，10-四酮（PYT）和四氨基苯醌（TABQ）为原料，制备了含有1，4-吡嗪环的杂环聚合物PYTQ（4，5-二氢苯并菲[5abc]吡嗪并[3-i]苯并嗪-10，15-二酮），将该材料与碳纳米管相复合，得到复合材料PYTQ-CNT，CNT与PYTQ形成了良好的导电网络，显著提高了材料的电导率，使其具有良好的倍率性能，在1 A·g-1下该复合材料循环4000次容量可保持为85 mAh·g-1，而纯PYTQ循环500次容量仅剩56 mAh·g-1。此外，可结合多种改性措施，发挥各自改性作用，使材料获得更好的性能。本课题组将Cu2+引入游离碱H2TPyP调节其氧化还原活性，经过一系列操作得到铜卟啉（CuTPyP），将其与导电的还原氧化石墨烯（rGO）复合，得到复合正极材料CuTPyP/rGO（图19a）。Cu2+可与卟啉的N原子配位，增加了材料的电化学活性位点，而rGO提供额外的π-π相互作用帮助CuTPyP形成三维晶体结构，该策略是在分子设计的基础上再进行复合改性，两种改性措施共同发挥作用，故该复合结构有着较高的比容量及循环稳定性。该材料在0.5 C下有152 mA·g-1的高可逆放电容量，200个循环后容量留存率有84.5%，显著优于裸CuTPyP（76.3%）或游离碱H2TPyP（43.3%）电极的性能（图19b）[132]。

5.4 有机自由基

有机自由基是一类含有未成对电子的有机分子如硝基自由基，由于未成对电子的存在使有机自由基具有高度的活性，可以迅速参与化学反应。因其具有可持续性、结构灵活性及潜在的可回收性的优点，所以在有机电极材料中受到了广泛关注[133]。有机自由基可作为正极材料也可作为负极材料，大多数有机自由基常用作正极材料，在充电过程中失去电子形成氧化态，放电过程则相反。

分子设计是减轻高溶解度问题的一个有效策略，通过不同分子间的结构设计，改善电极材料性能。Jia等[134]在2，2，6，6-四甲基哌啶基-1-氧基中引入三唑环键形成DiTEMPO（1，2，3-三唑环链接的二TEMPO），三唑环的引入增加了分子的疏水性，从而降低其在有机电解液中的溶解度，提高材料的稳定性。经实验发现DiTEMPO的理论容量为131.7 mAh·g-1，同时该材料的溶解度为9.1 mg·mL-1，远低于4-羟基-TEMPO的溶解度（约350 mg·mL-1）。

复合可以有效改善材料性能，在应用过程中将有机自由基与导电材料复合，可获得具有较高倍率性能和理论容量的电极材料。Zhang等[135]将聚（乙烯-交替-2，2，6，6-四甲基-1-哌啶氧基）（PETM）与碳纳米管（SWNT）复合形成PETM/SWNT电极材料，PETM和SWNT间的强亲和力使该复合材料形成了三维共连续相网络结构，该结构减少了电子传输的路径长度，同时提高了材料的结构稳定性，使材料获得较高的循环稳定性及倍率性能。经测试发现PETM/SWNT电极经过2000个循环后显示高达96%的容量保持率，甚至在5 C （102 mAh·g-1）到50 C （97 mAh·g-1）的倍率范围内容量几乎保持恒定。在与导电材料复合时，通过调整导电材料的结构，亦可提升电极材料的性能。Subramaniam等[136]将有机自由基TEMPO（2，2，6，6-四甲基-1-哌啶基-N-氧化物）分别与完美和导电石墨烯相结合创建新型复合材料，活性自由基可以与锂离子配位形成稳定配合物，而锂离子还能利用静电相互作用吸附在石墨烯表面。缺陷石墨烯可进一步增加吸附位点的数量和活性，使复合的材料获得更高的容量与能量密度。经实验发现，缺陷石墨烯（GrDV）-TEMPO复合材料的理论比容量为132.14 mAh·g-1，高于完美石墨烯-TEMPO复合材料（127.93 mAh·g-1）。

5.5 其他有机电极材料

每种电极材料都有自身的性能，进而有不同的改性应用，除上文所提到的有机电极材料，还有许多其他电极材料如共轭聚合物、金属有机框架及共价有机框架，这些材料在电极中也有着广泛应用。

5.5.1 共轭聚合物

共轭聚合物的分子结构中具有空间扩展的π键系统，其长链结构与π共轭系统使该材料具备良好的柔韧性及结构多样性，在有机电极材料中有很大的应用潜力[137]。其中，供体-受体（D-A）、受体-受体（A-A）以及供体-受体-供体（D-A-D）这三类特殊的共轭聚合物因其独特的电子结构和功能特性，在应用中备受关注。

供体-受体（D-A）型聚合物由给电子的供体单元（D）和吸电子的受体单元（A）交替连接而成，D-A结构提升了电荷传输效率，显著提升了材料的导电性。Ma等[138]用二氢吩嗪（PZ）和噻蒽（TT）制备供体-受体（D-A）共轭聚合物聚（二氢苯并噻嗪）（pTTPZ），该材料中的D-A结构使得电荷可以在PZ和TT单元之间高效转移，从而电子能够在聚合物链上实现更顺利地传输，提高材料的电导率。通过线性扫描伏安法（LSV）测试发现，该D-A型材料的电导率比不含有D-A受体的聚（二氢苯并吩噁嗪）（p-DPPZ）和聚（噻吩并[3，2-b]噻吩）（p-PATT）电极高一个数量级。此外，p-TTPZ有着良好的倍率性能，在10 A·g-1的高电流密度下仍能保持124.2 mAh·g-1的高容量，远超同条件下p-DPPZ（53.1 mAh·g-1）和p-PATT（14 mAh·g-1）的容量。

形成D-A结构的基础上可进一步引入碳纳米结构。Marcilla等[139]在聚合D-A型材料RCMPs过程中引入碳添加剂（MWCNTs），形成复合材料IEP-11-Xy，进一步加工成自支撑的巴克纸电极，开发高性能的有机电极材料（图20a）。碳纳米结构提供了高效的电子传输路径同时增强了电极的机械稳定性，显著提高了电极的性能。研究发现，采用物理方法直接加入MWCNTs的IEP-11@M20的放电容量仅为30 mAh·g-1，活性材料利用率仅为26%（理论容量为149 mAh·g-1），而通过该策略制备的IEP-11-M20（含有20%重量比的MWCNTs）有着83.7 mAh·g-1的高重量容量和6.3 mAh·cm-2的高面积容量，并且经过1000次循环后有着高于80%的容量保持率，具有较大的应用潜力（图20b）。

受体-受体（A-A）型聚合物的分子链中两个相邻的单元都是受体，具有较窄的带隙可有效提高电化学反应活性，但缺乏供体单元导致电荷分离效率较低，实际应用受到限制。供体-受体-供体（D-A-D）型聚合物的分子链中两个供体包围一个受体，有着较高的电荷转移能力，应用时可提高材料的能量密度。Bhosale等研究了D-A-D型电极材料2，3，7，8-四（4-（3，6-二叔丁基-9H-咔唑-9-基）苯基）吡嗪并[3-g]喹啉醌（DTC-PQx-DTC），通过D与A的组合可以拓宽电极材料的电位窗口，使其可以在更宽的电压范围内工作，测试发现DTC-PQx-DTC的电位窗口在1 M H2SO4电解液中达到了-0.2 V到1.0 V，比传统的有机电极材料更宽[140]。这三种结构的共轭聚合物都具有独特的优势，在有机电极材料中占有重要的地位。

5.5.2 金属有机框架（MOFs）

MOFs是一类由金属离子或金属簇与有机配体通过自组装形成的晶态多孔材料。MOFs有许多优点如极高的比表面积、孔隙大小和形状可以通过选择不同的有机配体和金属离子进行调节及合成过程对环境友好等，基于这些优点MOFs在电极材料领域受到广泛关注[141]。MOFs及其衍生物在应用时，可以作为制备电极材料的前驱体以及起到分子筛应用，从而获得性能良好的电极材料。

MOFs用作电极材料的前驱体时，可以起到模板作用以制备具有较高容量和长循环稳定性的电极材料。Wu等[142]以咪唑骨架-8沸石（简称ZIF-8）作为模板合成了阴极材料V2O3/V3O5/Zn2VO4@NC复合材料（简称ZnVO-800），合成过程中ZIF-8的多孔结构和层次化特性被保留，从而ZnVO-800具有均匀的粒径分布，有助于提高材料的结构稳定性。经3000次循环，ZnVO-800正极材料展现出90.8%的容量保持率，可逆容量为100.1 mAh·g-1。MOFs的纳米孔结构使其可在应用中发挥分子筛的作用。锂硫电池中存在穿梭效应，采用MOFs作为分子筛可以阻止多硫化物从正极迁移到负极，减轻穿梭效应，从而获得较高的容量。Luo等将具备反铁电钙钛矿结构的二甲基铵锌甲酸盐（DMAZF）与CNTs、硫复合，制备了DMAZF/CNTs/硫电极。DMAZF的纳米结构可作分子筛物理分离多硫化物，阻止其迁移，Zn2+作为路易斯酸位点吸引多硫化物，增强化学吸附能力，二者共同作用可有效限制多硫化物的迁移（图21a）。该电极的容量和循环稳定性优于另外两种材料，如图21b所示，在5 mg·cm-2的硫负载量下，该电极在0.05和0.1 C下分别有1260和1007 mAh·g-1的比容量，甚至在7 m·cm-2的高硫负载量下，0.5 C条件下循环500次循环每循环衰减率仅为0.12%（图21b）[143]。

5.5.3 共价有机框架（COFs）

COFs是由有机分子通过共价键连接形成的结晶性多孔高分子材料，有着有序的孔道结构、大框架结构以及强共价键连接，故在电极材料中有着多样应用[144]。正是由于COFs的分子结构，在实际应用过程中可以通过分子工程如改变共轭长度及化学掺杂等策略提升电极材料性能。

COFs的强共价键可以连接有机构建块形成2D结构，得到较高倍率的电极材料。Kim等将含有偶氮基团（Azo group）的有机构建块与噻唑环（Thiazole ring）相结合，合成了基于噻唑环连接的二维共价有机框架（AZO-1），该结构具有扩展的π共轭系统，并且该分子结构改性设计使得两电子转移过程可在一步完成，增强了电子的传输效率，提高电池的倍率性能，经测试发现，AZO-1在10 C的高倍率下循环超过5000次，而且在40 C实现了约2800 W·kg-1的高功率密度[145]。

通过调节共轭单元的大小可以增强COFs电极材料的循环稳定性。Zhang等[146]通过调节共轭单元的大小调控了COFs中活性单元的分子轨道能量、电荷传输能力和自旋电子密度，从而优化COFs电极的性能（图22a）。研究中合成了基于苯、萘和苝酰亚胺共轭单元的聚酰亚胺COF，分别命名为Be-PICOF、Na-PICOF和Pe-PICOF。以ENa-PICOF为代表性样品，研究该材料在锂离子电池中的氧化还原机制如图22b所示，通过示意图和电子顺磁共振（EPR）光谱，揭示了亚胺自由基在氧化还原过程中的关键作用，故可通过调节亚胺共轭单元的大小来提高电极的电化学性能。增加酰亚胺共轭单元的尺寸可有效提高电极材料的循环稳定性，EBe-PICOF的共轭单元最小，经实验发现（图22c）在1000 mA·g-1下，经1200次循环后EBe-PICOF显示出快速容量衰减，而共轭尺寸较大的ENa-PICOF和EPe-PICOF循环10000次后仍具有76%和81%的容量保持率。

化学掺杂可提升COFs电极材料的电导率，获得良好的倍率性能。Melle-Franco等[147]以四硫富瓦烯（Tetrathiafulvalene，TTF）为构筑单元，通过苯基（ph）连接体连接，制备了COFs电极材料。通过化学掺杂的改性措施，增加了自由电荷载流子的数量，从而提升了材料的电导率。以TTF-Ph-COF为例，掺杂碘后表现出更高的电导率，从掺杂改性前的2.66 × 10-8 S·cm-1提高到8.50 × 10-5 S·cm-1。

6 结论与展望

有机电极材料凭借其可设计性强、资源丰富以及环境友好等独特优势，为电池领域的发展带来了新的机遇。本文主要对有机电极材料的特点、分类及应用进行了深入研究，系统综述了不同种类有机电极材料在电池领域的改性及应用。从改性角度出发，主要通过分子设计、聚合以及复合的策略进行改性，分子设计主要涉及元素掺杂、扩大分子结构及构建共轭结构等；聚合主要将小分子单体连接成长链聚合物；复合包括与导电材料（如石墨烯及碳纳米管等）以及有机框架结合。通过这些改性方法有效提升电极材料的容量、导电性及循环稳定性等电化学性能，延长电池的使用寿命。

此外，有机电极材料的改性提升在商业化应用中也发挥着重要作用。由于轻质及高比容量等优点，使其在便携式电子设备、电动汽车以及可穿戴设备中均有着深远的应用前景。应用过程中可从不同的改性角度出发优化应用效果。从材料作用方式出发，通过调节分子结构及复合等方法缓解应用时面临的电导率不足及低温性能差等问题。引入电子供体（如甲基）和电子受体（如氯原子）基团对卟啉分子进行改性，获得高容量和长循环寿命的材料，应用于便携电子设备获得更长的续航时间[154]；将二苯并噻蒽-5，7，12，14-四酮（DTT）与还原氧化石墨烯（r-GO）结合得到复合材料DTT@r-GO，与复合前相比低温性能有了显著提升，应用于锌有机电池时处于-50 ℃的极端低温条件下仍能工作，可用于解决电极材料在电动汽车领域应用时存在的低温性能差的问题[155]；通过化学键合使2，6-二氨基蒽醌（DAAP）与碳纤维毡（C）结合得到的材料与DAAP相比有着更高的导电性，可用于储能系统[156]。从外部条件来看，可采用制备技术调节电解液浓度，发挥电极材料的性能。采用原子/分子层沉积（ALD/MLD）技术制备的超薄膜微电池在微电子设备中有很大的应用潜力[157]；调节电解质浓度改善聚（2，6-蒽醌磺酰亚胺）（PAQS）在金属离子电池中的循环稳定性，为材料在低成本储能系统的应用提供技术支持[158]。有机电极材料的实际应用不止这些，从材料自身及外部条件等角度出发，不断提升材料的性能，推动实现大规模商业化应用的进程。

为了进一步提升有机电极材料的性能，未来可从以下方面研究：

（1）改性技术的提升。在大规模的实际应用中，理想的有机电极材料应具有较大的比容量、高的工作电位和长循环能力，而有机电极材料在各种金属离子电池中应用时，其电压、容量及导电性等方面仍存在问题。对于电压，可在结构中引入电子官能团，调控分子的电子密度提升整体电压；还可对分子结构进行优化，扩展共轭体系增加电子的离域程度，优化电子传输性能。对于容量，可将多个电活性中心结合到单个有机结构中，同时减少电化学非活性组分的重量。将材料中的有机部分聚合成高分子量和不溶性聚合物延长材料的循环寿命，可在聚合过程中调整材料结构和控制聚合链的长度优化聚合效果，延长材料的使用时间。在提升材料导电性上，常将导电碳添加到结构中，这样会导致电极中非活性材料的比例较大，通过π-π堆积相互作用在石墨烯和碳纳米管表面原位生长有机材料可有效解决这个问题。此外，利用有机材料的高密度氧化还原位点，和其他无机电极材料（如MXenes，MnO2及V2O5等）进行杂化也是一个突破点，可以联合各自的优势，实现性能的大幅提升。

（2）电解质工程。电极在应用时需考虑到与电解液的兼容，确保最佳性能。在水性电池中需避免引入极性官能团，而非水电解质中需注意材料的结构稳定性，防止与电解质发生副反应。选择合适的电解质需要考虑到有机电极材料的兼容性、电化学稳定性窗口以及材料在电解质中的溶解度，如材料的工作电位应当与有机电解质的电化学窗口一致，以避免电解质分解。对于电解质工程来说，一个重要的发展趋势便是从传统的易燃有机液体电解质向更加稳定和安全的替代品，如含水电解质以及（准）固态电解质的转变。在这些电解质应用过程中，需开发新的电解液配方与添加剂，解决增强离子传输、拓宽工作窗口及优化电极/电解质界面等问题，进而与有机电极材料共同发挥更好的性能。未来对电解质工程的研究需秉持绿色环保的观念，在提升电池性能的同时降低对环境的影响。

（3）人工智能和机器学习。将人工智能（AI）和机器学习（ML）整合到电池研究中可以助力材料发现和系统优化。不同于传统的实验，AI与ML可以预测电化学性能如比容量、电压分布及循环稳定性。由于有机分子的多样性，有效发挥这两个技术可辅助有机电极材料的发展。AI可用来探索新材料，通过利用ML对已知化合物数据库的训练，识别出有应用前途的新电极材料，同时AI可以帮助优化材料的合成条件，促进材料设计与合成的进程，减少传统实验设计所需要的时间。同时在实验时将表征方法与AI和ML相结合可有效推动材料研发进程，大大促进有机电极材料的发展。

（4）电池设计与性能评估。在进行电池设计时，往往是在实验条件较温和的情况下实施，这样会导致电极材料在实际应用时与实验结果存在差异，限制其商业化进程。因此在测试基于有机电极材料的电池性能时，要在更具挑战性和更符合商业要求的现实条件下进行，这样可以有效弥合实验室结果与实际应用之间的差距。

总之，有机电极材料为电池领域带来了多样可能，虽然在应用过程中存在着挑战，但经过不同的改性措施可有效改善目前存在的问题。相信随着技术的不断发展，有机电极材料的应用可以得到进一步的推进，最终提高电池性能并促进商业化进程。

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基金资助

国家自然科学基金项目(52371248)

广东省基础与应用基础研究基金(2023A1515010905)

广东省基础与应用基础研究基金(2024A1515140004)

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