生物质到高性能胶黏剂：绿色黏合新策略

邹双琳; 徐迎春; 桂涛; 谭蓉; 肖领平; 孙润仓

doi:10.7536/PC20250305

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (9) :1352-1360 DOI: 10.7536/PC20250305

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生物质到高性能胶黏剂：绿色黏合新策略

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Biomass to High Performance Adhesives： A New Strategy for Green Bonding

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摘要

在全球环保意识高涨与可持续发展理念深入人心的背景下，生物质基原料制备胶黏剂的研究愈发引人瞩目。传统石油基胶黏剂在生产和使用过程中存在不可持续、高能耗、高污染等问题，因此，开发绿色、可持续且性能优异的生物质基胶黏剂成为研究热点。然而，生物质基胶黏剂仍面临耐水性欠佳、成本较高以及环保性能有待进一步提升等挑战。未来的研究应聚焦于优化生物质原料的改性工艺，降低生产成本，提升胶黏剂的综合性能，并推动其大规模工业化应用。深入研究生物质原料结构与性能之间的关联，是开发环保低成本的胶黏剂的关键。本文从生物质基原料的分类、改性方法及性能进行总结，并对其未来的发展进行了展望。

Abstract

In the era of heightened global environmental consciousness， the principle of sustainable development has become deeply ingrained in public awareness. However， conventional petroleum-based adhesives are plagued by issues of unsustainability， high energy consumption， and significant environmental pollution during their production and application. Consequently， the development of green， sustainable， and high-performance biomass-based adhesives has emerged as a critical research focus. Biomass-based adhesives continue to encounter significant challenges， including suboptimal water resistance， elevated production costs， and the necessity for enhanced environmental performance. Future research should focus on optimizing the modification process of biomass raw materials， reducing production costs， improving the comprehensive properties of adhesives， and promoting their large-scale industrial application. In-depth investigation into the correlation between the structure and properties of biomass is crucial for the development of environmentally friendly and cost-effective adhesives. This paper summarizes the classification， modification methods， and properties of biomass-based raw materials and provides a detailed prospect for their future development.

Contents

1 Introduction

2 Modification strategies for the preparation of bio-based adhesives

2.1 Physical modification

2.2 Chemical modification

2.3 Composite modification

3 Adhesive production from biomass-based material

3.1 Lignin

3.2 Polysaccharides

3.3 Proteins

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

生物质 / 木质素 / 多糖 / 蛋白质 / 胶黏剂 / 可持续发展

Key words

biomass / lignin / polysaccharides / proteins / adhesives / sustainable development

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邹双琳, 徐迎春, 桂涛, 谭蓉, 肖领平, 孙润仓. 生物质到高性能胶黏剂：绿色黏合新策略[J]. 化学进展, 2025, 37(9): 1352-1360 DOI:10.7536/PC20250305

Zou Shuanglin, Xu Yingchun, Gui Tao, Tan Rong, Xiao Lingping, Sun Runcang. Biomass to High Performance Adhesives： A New Strategy for Green Bonding[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(9): 1352-1360 DOI:10.7536/PC20250305

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1 引言

在当今全球工业化进程加快和资源环境问题日益严峻的背景下，胶黏剂作为一类重要的工业化学品，在众多领域如木材加工、包装、建筑、纺织和造纸等行业中发挥着关键作用，其市场需求持续增长^[1]。传统的胶黏剂大多依赖于石油基原料，如酚醛树脂^[2]、脲醛树脂^[3]和聚氨酯^[4]等。这些胶黏剂虽然在黏结性能方面表现出色，但在生产和使用过程中存在着诸多难以克服的弊端。石油资源的有限性决定了其不可持续的发展模式，随着石油储量的逐渐减少，基于石油的胶黏剂原料供应面临着潜在的危机，同时石油基胶黏剂的生产伴随着高能耗以及大量温室气体和有害污染物的排放，对环境造成了严重的负面影响。此外，许多传统胶黏剂在使用过程中会释放出甲醛、苯等挥发性有机化合物（VOCs），不仅危害人体健康，还会导致室内外空气质量下降。因此，开发绿色、可持续且性能优异的胶黏剂成为材料科学与化学工程领域的研究热点之一。

生物质资源具有来源广泛、成本可控、环境友好且可天然降解等优势，因此以其为原料开发生物质基胶黏剂受到了国内外越来越多的关注^[5-6]。生物质基原料类型多样，其中淀粉^[7]、纤维素^[8-9]、木质素^[10-12]以及蛋白质等天然高分子物质，犹如大自然精心打造的“积木组件”，内部蕴含着大量化学活性基团。这些基团可通过物理改性、化学改性及复合策略定向调控，从而制备出满足不同应用需求的胶黏剂，实现从天然原料到高性能胶黏剂的绿色转变。

近几年，生物质基材料在胶黏剂的应用中受到越来越多的关注。植物蛋白基胶黏剂经生物酶和活性单体改性，满足Ⅱ类胶合板要求并实现量产推广。木质素基胶黏剂取得了新突破，如福建农林大学Shuai等^[13]开发出黏接性能优异的新型绿色木质素胶黏剂，有望替代石化基胶黏剂。除此之外，将生物油和豆粕复合制成全生物质基胶黏剂^[14]，工艺简单、成本低且具防霉性，有望规模化应用。仿生手段也用于提升改性生物质胶黏剂的性能^[15]。同时，生物基反应型聚氨酯胶黏剂及高性能豆粕胶黏剂等方面均有进展，并展现出良好的发展态势。

然而，生物质基胶黏剂的制备领域仍面临诸多挑战。从性能维度来看，部分产品在耐水性和胶合强度上存在短板，亟待进一步强化。在成本控制方面，降低生产开支，增强其在市场价格竞争中的优势地位，是迈向大规模工业化生产与广泛应用的核心要素。此外，环保性能的提升刻不容缓，需全力削减生产流程中的污染物排放，以实现可持续发展。

本文总结了近年来生物质基胶黏剂制备领域中的研究实例，包括木质素、多糖类、蛋白类生物质等原料的运用方式与应用领域，并且对生物质基胶黏剂的发展趋势进行了展望。

2 生物质基胶黏剂制备的改性策略

生物质基胶黏剂的改性工艺主要围绕三种核心策略展开：物理改性、化学改性以及复合改性技术体系。

2.1 物理改性

物理改性方式侧重于运用加热、机械搅拌、超声处理等手段，对生物质原料的物理形态和结构进行调整，从而优化其在胶黏剂体系中的性能表现。

机械搅拌增加生物质原料与溶剂或其他添加剂之间的接触面积，使原料在溶剂中分散地更加均匀，减小原料粒径^[16]。对于纤维素等生物质原料，搅拌可以破坏其纤维束结构，使其更好地溶解或分散在体系中。加热处理也是物理改性的一种手段，通过加热改变材料的物理状态或内部结构。对于一些具有结晶结构的生物质材料，结晶区域部分熔融或重排，能够增加分子链的活动性。超声处理通过产生局部高温、高压和冲击波，可有效破坏生物质原料的团聚现象，提高其在胶黏剂体系中的分散性，使其在短时间内在体系中分散均匀，从而提高胶黏剂的稳定性和均匀性。

2.2 化学改性

化学改性途径则是借助酯化^[17]、醚化^[18]、交联^[19]等化学反应，通过引入功能性官能团或形成功能化学键改变生物质分子的化学结构，显著提升胶黏剂的黏结性能、耐水性及稳定性等关键指标。

生物质基原料（如淀粉、纤维素等）中含有大量的羟基，这些基团可以与有机酸或酸酐发生酯化反应，在生物质大分子链上引入疏水基团，从而提高胶黏剂的耐水性。以淀粉为例，其分子中的羟基与乙酸酐发生酯化反应生成乙酰化淀粉。由于乙酰化淀粉的亲水性降低，其制备的胶黏剂在潮湿环境中的稳定性得到提高。醚化反应是一种在生物质分子链结构中嵌入醚键的化学转化过程，常用的醚化剂有环氧乙烷、氯乙醇等。以纤维素为例，分子中的羟基与环氧乙烷发生开环加成反应，生成羟乙基纤维素^[20]。在木材黏结应用中，羟乙基纤维素胶黏剂能够更好地与木材表面的纤维素和半纤维素分子上的羟基相互作用，形成牢固的黏结。交联反应使生物质基胶黏剂中的活性基团相互连接，从而构建起三维网络结构。其中，甲醛、戊二醛、异氰酸酯等常在体系中起到交联的作用。戊二醛作为交联剂可与大豆蛋白分子中的氨基发生缩合反应，形成稳定的交联网络^[21]，进而形成稳定的交联结构。这种交联结构的形成，不仅能够有效增强胶黏剂的内聚力，提升其黏结强度，还可以显著提高胶黏剂的耐水性能以及耐热性能，使其在实际应用中展现出更优异的综合性能。

2.3 复合改性

复合改性策略结合不同生物质原料之间或者生物质原料与合成聚合物之间的优势特性，通过物理共混与化学键合等多重作用机制，研发出性能更为卓越、功能更加多样的胶黏剂产品，以满足各种复杂的工业应用需求。

木质素所具备的刚性特质以及化学稳定性，与纤维素所展现的柔韧性特征相互融合，由此生成的胶黏剂不仅呈现出良好的黏结强度，而且拥有出色的柔韧性表现。在木材黏合的实际应用中，这种胶黏剂能够在承受一定程度外力作用而发生变形时，依然维持完整而不发生断裂现象，确保木材之间实现稳固且牢靠的黏结效果。值得注意的是，生物质原料自身原本就具有可再生以及可生物降解的天然属性，而经过复合处理后的胶黏剂也完整地保留了这一环境友好的突出特点。

生物质原料与合成聚合物通过物理共混或化学键合复合，后者可有效弥补生物质基胶黏剂黏结强度不足的缺陷，显著提升了胶黏剂的综合性能，从而得以拓展至对黏结性能要求严苛的应用领域。引入合成聚合物后复合材料仍部分保留了生物质原料的优势特性，如生物降解性，部分复合胶黏剂在废弃后仍能够在自然环境中逐渐降解，减少了对环境的污染。同时，生物质原料的可再生性也使得复合胶黏剂在原料供应方面具有一定的可持续性优势。

3 生物质基原料制备胶黏剂

生物质原料主要分为木质素、多糖类和蛋白质类。木质素由于具有复杂三维网状结构，能够显著提升胶黏剂刚性与稳定性，在木材胶黏剂中表现出重要作用。以纤维素为代表的多糖类呈线性长链结构，具备优良的机械和化学稳定性，常用于纸张胶黏剂。淀粉来源广泛且易糊化，生物降解性佳，适用于食品包装胶黏剂。蛋白质类包括植物蛋白（如大豆蛋白）和动物蛋白（如明胶），经改性可用于木材黏结，其中动物蛋白还用于食品医药领域。此外，油脂类经化学改性后可制备具有柔韧性与耐水性的聚氨酯胶黏剂。

3.1 木质素

木质素作为植物生物质的主要组分之一，是自然界中储量最丰富的芳香族化合物来源，长期作为制浆造纸过程中的副产物产生。目前，通过解聚、分馏、改性等策略将天然木质素转化为芳香族单体或聚合物材料领域取得了显著进展。其中，以木质素制备生物基胶黏剂是一个研究热点。Song等^[22]首次从乌桕种皮中提取儿茶酚类单体4-丙醇邻苯二酚（C-木质素衍生单体），其与生物基丙烯酸丁酯的共聚合制备了一类儿茶酚官能化的共聚物。通过解聚、衍生化和共聚，儿茶酚类单体参与胶黏剂聚合。该胶黏剂可用于黏结具有疏水性的聚四氟乙烯板材，黏结强度超过2.0 MPa，黏合的钢材即使浸没在海水中后，达到8.1 MPa的拉伸强度。除了将C-木质素解聚为儿茶酚类单体这一途径外，还可以将传统木质素中愈创木酚（G）和丁香酚（S）单元的甲氧基转化为酚羟基，获得3，4-二羟基苯丙氨酸（DOPA）中的邻苯二酚基团，使用银氨溶液氧化木质素可合成邻苯二酚结构^[23]。所得的儿茶酚/醌结构有助于氢键、羟胺键合，从而实现持久且可逆的黏附^[24]。

除了将木质素解聚为单体进行改性，也可以将木质素直接进行改性。Hu等^[25]受植物木质素与贻贝在结构上相似性启发，通过脱甲基化和氨基酸接枝改性技术，成功开发了一种新型木质素生物黏合剂（图1）。研究显示，脱甲基化过程使AL中的愈创木酚和阿魏酸酯结构大量转化为具有更强黏附性能的儿茶酚结构。与酸性氨基酸相比，碱性氨基酸接枝能够与邻苯二酚结构产生更强的协同黏附效应。经过合成路线优化后，AL-Lys-D对皮肤组织的黏附力较AL提升了5.31倍。这种增强效应主要归因于氨基酸的氨基与皮肤角蛋白的羰基之间发生的席夫碱反应，该反应具有低能量需求，且在酸性和干燥条件下更为有利。

随着胶黏剂行业的不断发展，胶黏剂在水环境的黏结效果是科研人员不懈探索与研究的重要方向。Zhao等^[26]提出了一种创新的水下胶黏剂制备方法（图2），即以生物质制浆残渣与木质素磺酸盐（LS）为主要原料，通过聚酰胺-环氧氯丙烷（PAE-Cl）进行制备。所得胶黏剂（LSPAE）兼具环保特性，在水下黏附性能方面表现卓越。LSPAE胶黏剂通过静电相互作用以及亲水性稳定机制，形成独特的水不溶状态，赋予其在水下环境中瞬间黏附至各类基材表面的能力，并且能够实现自然固化过程，从而显著提升湿黏合强度。进一步研究表明，在较为宽泛的pH值范围（6 ~ 10）内，即使在高盐环境（1.0 mol/L NaCl）或高温条件（100 ℃）下，经过30天的连续浸泡处理后，LSPAE胶黏剂的湿拉伸强度依然保持稳定，并未出现明显的性能衰减现象。LSPAE胶黏剂呈现出优异性能的内在机制主要归因于PAE的独特自固化特性，使其在胶黏剂的固化进程和最终性能中发挥了关键作用。与此同时，PAE与木质素磺酸盐之间构建起了稳固且高强度的络合结构，二者之间的强相互作用宛如一道坚实的防护屏障，有效地增强了胶黏剂整体的防水性能与持久耐用性，确保其在复杂多变且条件严苛的实际应用环境中表现出色。

Li等^[27]制备了一种去甲基化木质素基环氧树脂胶黏剂，在防水的基础上显著提高了胶黏剂的黏结强度。使用LiBr/HBr体系中对木质素进行改性后，去甲基化木质素（DL）的酚羟基含量增加到6.19 mmol/g，改性胶黏剂的拉伸强度提高到62.50 MPa，远高于原料木质素改性的胶黏剂（38.89 MPa）。由于其优异的交联密度，DL改性胶黏剂在水中浸泡48 h或在-25 ℃下冷冻48 h后仍保持了85%以上的拉伸剪切强度。Shuai等^[28]设计了一种通过加氢脱氧、酸介导羟甲基化将工业木质素转化为可在工业上使用的胶黏剂的方法（图3）。这种木质素基-甲醛胶黏剂与传统LPF树脂相比表现出色浅和强黏合性能。机理研究表明，通过羟甲基化木质素的化学交联，形成二芳基甲烷结构和物理互锁相互作用在木材单板界面有助于胶合板的强度。这种两步策略为从制浆或生物质精炼工业中的副产物制备生物质基胶黏剂提供了新的途径。与此同时，Mojgan Nejad等^[37]也取得了突破性的进展，成功开发出一种木质素-乙二醛复合生物质基且无甲醛木材胶黏剂。该研究利用未官能化的木质素和乙二醛同时替代石油基苯酚和甲醛，并强调了乙二醛用于生产绿色胶黏剂的潜力，且该胶黏剂的毒性远远低于室内木板释放的物质。此外，玉米秸秆木质素作为绿色胶黏剂配方中的可再生生物质基多酚原料的优异性能为木质素高值化利用提供了重要的应用前景。

3.2 多糖类

多糖基胶黏剂以自然界中广泛存在且储量丰富的多糖物质，如纤维素、淀粉以及壳聚糖等为关键原料。多糖类物质在自然界中的分布极为广泛，获取成本相对较低，并且具备优良的生物相容性以及可降解特性，在胶黏剂领域的应用具有显著优势和广阔前景，为开发绿色、可持续的胶黏剂产品提供了理想的方向。Lu等^[29]提出了一种以纤维素水溶液为基础的胶黏剂制备方法。这种胶黏剂具有广泛的基材适用性，在木屑、秸秆、废弃纸张等多种基材的黏结过程中均表现出色，尤其在木材黏结方面潜力巨大，超强的黏结性和稳定性为木材加工及相关产业提供了新的思路。该纤维素胶黏剂还具备良好的耐温性能，能够在一定温度范围内保持稳定的黏结效果，极大拓宽了其应用场景。同时，该胶黏剂具有出色的生物降解性，在自然环境中能够被微生物逐步分解为无害物质，有效减少了环境负担，契合当下可持续发展的理念。Yang等^[30]开发出一种新型纤维素基木材胶黏剂（图4），首先用高碘酸钠氧化天然纤维素形成双醛纤维素（DAC），选择三（2-氨乙基）胺和二乙烯三胺作为支化多胺（3N）和线型二元胺（2N）的模型。然后通过支化多胺或线型二元胺与DAC的席夫碱反应，制备了含亚胺的纤维素胶黏剂。通过控制DAC与胺的反应比例，可以得到一系列不同的纤维素基胶黏剂配方。通过干/湿搭接剪切强度测试了胶黏剂的黏接性能，剪切强度可达到2.7 MPa。该研究不仅为制备具有支化交联结构的生态友好型高性能生物胶黏剂提供了一种潜在的方法，而且拓宽了天然纤维素在木制品中的应用。

淀粉基木材胶黏剂在木制品制造中被广泛用作环保且无甲醛的替代品。然而，它们的防水性差，低的胶黏强度以及无法抑制细菌/真菌生长限制了它们的实用性。为了解决这个问题，Chen等^[31]通过物理缠结木材结构并化学交联淀粉分子，制备了柠檬酸、淀粉和木材之间的物理化学双交联网络结构（图5）。柠檬酸抑制了微生物细胞内各种酶和变性蛋白的活性，从而抑制了细菌和真菌的生长。在耐水性循环测试中，与淀粉胶合板和市售酚醛树脂胶合板相比，所得酯化淀粉胶合板的耐水性分别提高了47.6%和13.2%。此外，Wang等^[32]以乙二醇二缩水甘油醚为交联剂，促进淀粉和明胶之间形成交联网络结构，自组装改性芦苇纤维的掺入，成功将淀粉和明胶在交联剂的作用下形成致密的大分子网络结构，胶黏剂的剪切强度、耐水性、流变性和热稳定性均得到改善，干湿强度分别为6.46和1.32 MPa。淀粉胶黏剂通过物理化学交联的双重作用为制备廉价、防水和抗真菌/细菌的淀粉胶黏剂提供了一种直接的策略，从而有助于淀粉胶黏剂的推广。

3.3 蛋白质类

蛋白质类生物质基原料主要来源于动植物中的大豆蛋白和胶原蛋白。它们是天然的高分子化合物，含有丰富的氨基酸。在胶黏剂领域，能提供良好的黏结性，同时兼具环保性和可降解性。

受自然界中蛋白质水下生物黏附现象的启发，Tong等^[33]将明胶和单宁酸（TA）这两种天然存在但难以共混的物质，采用一种有效的分步浸泡法，在不进行任何聚合反应的情况下，制备了一种绿色水下生物黏附水凝胶（图6）。该水凝胶经尿素溶液或加热处理后，可在各种基材上和复杂溶液环境中实现稳定的即时黏附，其强度达到100~103 kPa。随着处理温度从50 ℃升高到60 ℃，黏接强度从400 kPa显著增加到1100 kPa。继续升温至70 ℃和80 ℃时，黏接强度分别增加到1250和1500 kPa。在10次重复试验中，黏接强度均保持在1.2~1.5 MPa，显示出其良好的重复性和稳定的强黏接特性。

Chu等^[34]成功合成了一种新型胶黏剂，其主要原料包括大豆粉（SM）、活性海藻酸钠（aSA）、纳米羟基磷灰石（nHA）以及聚酰胺-环氧氯丙烷（PAE-Cl）树脂。其中，海藻酸钠作为一种具有反应活性的生物质基交联剂，在室温条件下能够与SM基体构建共价交联结构，赋予该胶黏剂在多种基材上良好的适用性。对木材的湿剪切强度高达0.76 MPa，远超市面上的商用木材胶黏剂，展现出该胶黏剂卓越的黏结性能。由于PAE树脂在60 ℃以上展现出独特的反应活性，该胶黏剂在从室温至150 ℃的宽泛温度区间内均能保持高效的黏结能力，极大地拓宽了应用场景和极端环境的应用可能性。此外，这种胶黏剂凭借其致密的结构以及丰富的含氮、含磷组分，具备了出色的阻燃性能，极限氧指数达到31.2%，在众多对阻燃要求较高的领域中的应用提供了有力保障。

开发一种无甲醛且具有良好涂布性、防霉性和阻燃性，同时又能保持高黏结强度的大豆粉胶黏剂极具挑战性。受壁虎脚趾刷子状结构所带来的强大黏附性能的启发，Gao等^[35]合成了一种带有儿茶酚基团的刷子状聚合物，改善了大豆粉胶黏剂的黏附行为。基于牡蛎的生物矿化结构所具有的高强度特性，在大豆蛋白上沉淀磷酸钙，并与刷子状聚合物结合构建生物矿化结构，使得胶黏剂在保持高黏结强度的同时，具备了防霉性和阻燃性。与未改性的胶黏剂相比，胶黏剂黏结的胶合板的干、湿剪切强度分别提高了118.8%和750%。

Fang等^[36]利用肉桂醛（CA）、单宁酸（TA）以及氯化铁（FC）制备了多功能的CA/TA/FC纳米球（图7）。豆粕（SM）胶黏剂通过多重网络和纳米填充策略，借助纳米球和巯基化纳米管（HNTs@SH）进行协同改性。所得到的SM-CA/TA/FC-HNTs@SH胶黏剂的交联网络通过席夫碱反应、缩醛反应、二硫键（S—S）生成/交换、静电相互作用以及形成氢键等方式得到增强。与SM胶黏剂相比，SM-CA/TA/FC-HNTs@SH胶黏剂的干/湿剪切强度分别提高了47.0%和160.7%，耐水性提高了9%，与目前常用的SM-PTGE胶黏剂相比，成本降低了26.7%。

4 结论与展望

本文聚焦于生物质基胶黏剂这一核心主题，深入系统地探讨了其所处的研究背景、所运用的制备方法、已取得的成果以及当前面临的挑战，并对近年来以生物质基原料制备的各类胶黏剂的性能进行了细致的比较分析。当下所制备的胶黏剂，就其对木材的剪切强度而言，多数已达到国家标准要求，且在制备过程中大幅减少甚至完全不使用甲醛，这在环保方面迈出了重要步伐。从原料选取来看，用于制备胶黏剂的生物质原料几乎覆盖了所有类型，充分展现了生物质原料在胶黏剂领域的广泛适用性和巨大潜力，在未来的研究中可探索多组分生物质原料的协同效应，以进一步提升胶黏剂的综合性能。然而，若要推动生物质胶黏剂朝着产业化的方向进一步发展，诸多难题尚待攻克。首要问题在于提升材料的防水性能和无毒特性，这直接关系到产品的应用范围和安全性；其次是如何增加生物质基原料的使用比例，同时降低对原料进行处理加工的成本，以提高产品的性价比和市场竞争力。因此，研发出黏结强度高、成本低廉且易于制备的生物质胶黏剂仍然是该领域科研工作者不懈探索与深入研究的重要方向。

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