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镍族单原子催化剂在低温催化氧化一氧化碳中的应用

张巍 ,  周昭仪 ,  宋权斌 ,  尹艳山 ,  成珊 ,  宣艳妮 ,  阮敏 ,  刘涛 ,  张凯凯 ,  姚志豪 ,  李丹聪

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (10) :1525-1539

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化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (10) :1525-1539 DOI: 10.7536/PC20250403
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镍族单原子催化剂在低温催化氧化一氧化碳中的应用

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Application of Nickel Group Monoatomic Catalysts in the Low Temperature Catalytic Oxidation of Carbon Monoxide

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摘要

单原子催化剂因其极高的原子利用率和可调的高活性位点，在CO低温氧化反应中表现出优异的催化性能。其中载体至关重要，它们不仅为单原子提供了稳定的锚定位点，防止原子团聚，由此提高了金属的分散性和隔离性，还通过金属－载体相互作用改变了界面电子结构，从而影响催化剂的活性、选择性和稳定性。本文综述了近年来镍族金属锚定在不同载体上的研究进展，包括碳材料、金属氧化物材料和（非）金属框架材料，探讨了催化剂对CO低温催化氧化的促进机制以及过程中的影响因素，并总结了通过引入杂原子、优化界面结构、构筑缺陷以及构建空间限域四种强化策略来提高催化活性，最后对镍族单原子催化剂的发展前景作出了展望。

Abstract

Single-atom catalysts exhibit excellent catalytic performance in CO low-temperature oxidation reactions due to their extremely high atom utilization and tunable high active sites. Among them， carriers are crucial， which not only provide stable anchoring sites for single atoms to prevent atomic agglomeration and thus improve metal dispersion and segregation， but also change the interfacial electronic structure through metal-carrier interactions， which in turn affects the activity， selectivity， and stability of the catalysts. In this paper， we review the research progress of nickel group metals anchored on different carriers in recent years， including carbon， metal oxide and （non）metal framework materials， discuss the promotion mechanism of the catalysts for the low-temperature catalytic oxidation of CO as well as the influencing factors of the process， and summarize the four enhancement strategies to improve the catalytic activity by introducing heteroatoms， optimizing the interfacial structure， constructing defects， and constructing spatially confined domains， and finally， we give an insight into the development prospects of the nickel Finally， the development prospect of nickel single-atom catalysts is discussed.

Contents

1 Introduction

2 Nickel group monoatomic catalysts

2.1 Carbon loaded Ni-SAC

2.2 Metal Oxide Loaded Ni-SAC

2.3 （Non-）metal frame loaded Ni-SAC

3 Promotion mechanism of Ni-SAC for the low-temperature oxidation of CO

3.1 Promotion of CO and O2 co-adsorption

3.2 Promotion of CO redox

3.3 Mechanism of inhibition of H2O

4 Activity enhancement strategy for Ni-SAC

4.1 Introduction of heteroatoms

4.2 Optimization of interface structure

4.3 Architectural defects

4.4 Construction of spatial limits

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

镍族单原子 / 一氧化碳氧化 / 促进机制 / 强化策略 / 低温

Key words

nickel group single-atom / carbon monoxide oxidation / promotional mechanisms / reinforcement strategies / low temperatures

引用本文

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张巍, 周昭仪, 宋权斌, 尹艳山, 成珊, 宣艳妮, 阮敏, 刘涛, 张凯凯, 姚志豪, 李丹聪. 镍族单原子催化剂在低温催化氧化一氧化碳中的应用[J]. 化学进展, 2025, 37(10): 1525-1539 DOI:10.7536/PC20250403
Wei Zhang, Zhaoyi Zhou, Quanbin Song, Yanshan Yin, Shan Cheng, Yanni Xuan, Min Ruan, Tao Liu, Kaikai Zhang, Zhihao Yao, Dancong Li. Application of Nickel Group Monoatomic Catalysts in the Low Temperature Catalytic Oxidation of Carbon Monoxide[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(10): 1525-1539 DOI:10.7536/PC20250403

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1 引言

随着世界交通运输和工矿企业的不断发展，煤炭和石油燃料的消耗量不断增加，CO排放量也在不断增加，高浓度或大量吸入可对人体造成伤害，同时也带来严重的环境问题。其中低温催化氧化CO为CO2是净化空气和绿色化学的高效节能技术，而催化剂至关重要[1-3]。贵金属是CO转化的活性催化成分，但由于其昂贵且日益稀缺，原子分散的单原子催化剂（SAC）为特定的反应提供了接近100%的原子效率，成为了近十年来的研究热点[4-6]。SAC中的金属－载体相互作用（MSIs）有助于金属稳定在支架上，防止聚集效应。当金属纳米粒子分散至原子级别时，它们以阳离子形式与载体结合，显著增强其结构稳定性[7]；同时金属d带中心的改变又影响支架局部电子结构，界面电荷转移引发的金属化学态变化对反应物活化及催化性能具有决定性影响，但过强的相互作用又会使催化活性降低[8]。SAC不仅具有独特的电子结构，其MSIs还能显著提升金属的分散性和隔离性，使得副反应被钝化，从而精细调控化学反应，提高CO氧化的选择性[9]。通常，Pt、Pd颗粒的大小会随着价态的变化而变化，当金属呈现为单原子形态时，最大色散会导致最高正价态，这有助于强化CO的吸附和氧化[10]。尽管Pt和Pd等贵金属具有高活性，然而Ni在常温下也具有高氧化活性，且其成本更低[11]，即使在潮湿空气和低温下也能有效工作。基于Ni族的SAC催化氧化CO在近年来受到广泛的关注，本文综述了具有不同载体的Ni-SACs的研究进展，阐述了基于Ni-SAC的CO低温氧化机制及其影响因素，并总结了Ni-SAC在氧化反应中的活性强化策略，最后对Ni-SAC潜在的研究方向进行了展望。

2 镍族单原子催化剂

当金属颗粒处于单原子尺度时，其高表面能及反应性易使原子发生聚集。通常，可基于材料的MSI或提供有利的配位环境来抑制单原子的团聚，并采用具有高比表面的载体材料保证单原子的高度分散，由此提高载体表面负载金属的利用率，强化SAC的活性[12-14]。下文主要介绍了近年来文献中报道的碳质材料、金属氧化物和（非）金属框架材料应用于Ni-SAC载体的研究进展，为未来新型CO氧化催化剂的研究和制备提供参考。

2.1 碳基材料负载型Ni-SAC

将金属单原子锚定在特定的碳基材料上时，金属中心的电子结构可通过载体介导的电荷离域效应显著优化，这不仅能增强金属稳定性，还能够促进反应中间体的吸附活化，从而提升CO氧化活性。如：在h4，4，4-gy/G异质结构上锚定Ni原子时，石墨烯基底的高费米能级（EF）与高导电性为h4，4，4-gy片提供了额外转移电子，这影响了金属原子的d态，Ni-h4，4，4-gy/G的吸附能从3.98 eV进一步提高至4.50 eV，表明石墨烯基底显著增强了Ni的稳定性[15-16]。而且Tang等[17]发现N3-石墨烯基底提高了单金属Pd的活性，Pd-4d轨道在EF附近与石墨烯的态密度（DOS）发生强烈杂化，使Pd的d壳层电子更接近石墨烯EF。这种电子调控作用大幅降低了CO氧化反应的活化能垒，Langmuir-Hinshelwood机制（L-H）和三分子Eley-Rideal机制（TER）的能垒仅为0.24和0.15 eV，说明CO2更容易生成。

氮化碳（CN）通过N-金属配位锚定单原子强化MSI，同时借助电子转移来优化活性位点的催化性能[18]。Rao等[19]研究了Pd/Pt包埋平面CN对CO氧化的催化性能，Pd/Pt的d轨道与N-2p轨道强杂化，产生的高结合能和扩散势垒增强了金属稳定性。电子从金属转移到O2导致O—O键伸长，促进O2活化。在Pt@CN上，L-H机制的限速步骤势垒为0.68 eV，第二步CO2形成势垒仅0.5 eV；而Pd@CN更倾向TER机制，势垒低至0.48 eV，表明Pt/Pd@CN能高效催化CO氧化。其次，N空位上的Pd作为电子供体，向邻近C转移大量电子，其4d轨道与C 2p轨道杂化形成3.8 eV的高扩散势垒，确保了Pd-C3N的稳定性。电荷转移有效活化气体分子，氧化过程的第一步Eley-Rideal机制（E-R）和L-H机制的能垒分别为0.64和0.72 eV，第二步显著降低至0.24 eV，表明该反应可在室温条件下进行[20]。

此外，石墨炔（GDY）的sp杂化碳骨架能与Ni原子形成强相互作用，产生1.74 eV的高扩散能垒，有效抑制了Ni的迁移聚集，同时MSI的协同作用增强了CO与单个O的吸附，而CO2仅弱吸附（-0.08 eV）。结果表明Ni-GDY体系更倾向于通过L-H机制完成初始CO氧化（能垒0.81 eV），随后通过E-R机制（能垒0.25 eV）实现二次氧化，这一连续反应路径展现出优异的催化循环特性[21]。另外，图1展示了Pt/Pd@CN及其他部分催化剂的金属-载体结合能与CO吸附能的火山曲线关系，结合能高或低可能会使CO吸附增强。

综上，碳质载体优异的电子结构和高比表面有利于金属的稳定和分散，MSIs是稳定单原子金属的关键，而电子转移在其中扮演重要角色，因此深入理解并调控MSI对于设计和优化高性能的催化剂具有重要意义，目前碳质镍族单原子体系很多发现是基于理论研究，其实际应用仍面临诸多挑战，如单原子位点的精确调控、催化稳定性与耐久性的提升。

2.2 金属氧化物负载型Ni-SAC

近年来，TiO2、CeO2、Al2O3等金属氧化物作为SACs的载体材料备受关注。学者们利用TiO2上丰富的Ti、O缺陷来锚定金属，并通过MSI增强CO氧化活性[22]。Hoang等[23]将单Pt原子锚定于蜂窝状TiO2纳米线阵列（NA）表面。Pt离子通过5~6个氧原子配位在Ti空位上，形成强MSI，CO的T90低至160 ℃。在经过700 ℃水热老化100 h后，仍保持阵列结构和单原子分散状态，且T90在含硫条件下仅升高了19 ℃，展现出了优异的催化稳定性。Song等[24]揭示了金属化学态受双分散性和载体性质的双重影响，在TiO2（101）表面，高氧化态Pt单原子形成了丰富的Pt-O-Ti位点，其CO的100%转化温度降低了45 ℃（T100为150 ℃），表观活化能（Ea）为55.9 kJ/mol。结果表明，具有低氧空位形成能的载体是赋予催化剂活性的关键，单原子分散则是使活性最大化的途径。

对CeO2而言，研究者们发现改变制备方法、处理气氛以及金属负载量能促进载体晶格氧的活化与迁移。如：火焰喷雾热解法制备的Pd/CeO2（1PdFSP）中，高度分散的Pd2+可激活晶格氧，促进Pd-O-Ce界面氧反向溢出，有效抑制Pd团聚（Ea约50 kJ/mol）。相比之下，浸渍法（1PdRods）易导致Pd还原聚集（Ea约60 kJ/mol）。氧在金属-载体界面的迁移率对SACs的稳定性和反应性有很大影响，这对于保持金属孤立性至关重要[25]；其次，利用氧化还原动态调控可显著提升Pt/CeO2催化活性，经过还原再低温氧化处理后，Pt0原子与Pt2+阳离子共存，图2a展示了不同氧化还原处理，其协同作用表现为：周界离子与界面的相互作用促进氧物种溢流；而内部易还原原子提供CO吸附的活性位点。经Red250/OxRT处理后，催化剂的T20降低了219 ℃，Ea从89 ± 5 kJ/mol大幅降至30 ± 2 kJ/mol，表明反应动力学显著改善[26]。此外，SACs的负载量直接影响其活性位点分布与催化性能，其中高含量（8~20 wt%）Pt/CeO2中会产生高浓度的Pt2+（表面位置和边界内）和Pt4+离子（铈晶格中），部分离子会聚集成PtOx簇，导致铈晶格畸变并促进氧释放与迁移。在0 ℃以下，8Pt/CeO2的CO转化率达到60%，而20Pt/CeO2可达90%。在-50 ℃到50 ℃的温度区间内，两者活化能均为9 kJ/mol，远低于1Pt/CeO2在T ≥ 150 ℃时的50.7 kJ/mol[27]。然而，当金属表面密度过高（密度 ≥ 2.1 Pt/nm2）时，易引发团聚，导致活性位点覆盖及氧迁移受阻，使CO氧化活性显著下降[28]。

现有研究多聚焦于单一变量，而Slavinskaya等[29]发现金属负载量与预处理方式能共同调控Pt/CeO2的氧化性能：高负载（8 wt%）催化剂经氧化预处理后形成Pt2+和Pt4+组成的PtOx团簇，可直接吸附CO和O，实现了-40 ℃下约70%的转化率。而低负载（1 wt%）氧化后仅生成单Pt2+，需大于100 ℃才具活性；还原处理虽能将Pt2+转化为金属Pt颗粒，但其活性仍显著低于氧化生成的PtOx，证实了PtOx团簇是低温CO氧化的关键活性中心。

此外，调控煅烧温度可优化SAC的局部配位环境，比如Pt/CeO2-800（800 ℃煅烧）呈现的方形平面配位对O2的活化能力较差，而Pt/CeO2-550（550 ℃煅烧）形成的边缘位Pt@CeEdge-O构型有利于分子与活性位点的相互作用，Ea降低至43 kJ/mol，在氧化过程中的活化能垒也较低（0.45 eV），因此在CO氧化中表现出更好地活性[30]。当金属原子处于低配位结构时，其量子尺寸效应能显著提升电子能级，从而增强反应活性。如：在800 ℃空气煅烧制备的Pd1/CeO2_AT中，氧空位诱导形成不饱和Pd1O4方形配位结构，其Pd2+位点相较于完全配位的Pd2+团簇和Pd/PdO纳米颗粒展现出更高的本征活性，使CO氧化的T90温度降低约100 ℃[31-32]。

另外，单原子初始结构的差异也会影响催化活性。由图2b知，Pt/CeO2（500 ℃）体系中的Pt1单原子可随少原子Pt簇迁移而动态移动，维持近零级的反应活性；而PtATCeO2（800 ℃）中的方形平面Pt1在氧化过程中被牢固地锚定，迁移受限导致活性较差，Pt/CeO2的T50（180 ℃）显著优于PtATCeO2（335 ℃）[33]。

通过引入合适的助剂能使SAC表面衍生出丰富的OH基团，增加表面活性位点[34-35]。在含H2O条件下，电子型助剂MgO可使Pt/Al2O3表面形成大量活性OH，这些OH既可直接参与CO氧化反应，又能促进碳酸氢盐和甲酸盐的解吸，加速氧化循环[36-37]；其次，利用单步碱稳定剂能使Pt/Al2O3表面产生大量的[Pt1-Ox]活性位点，Pt能在反应中长期保持正电荷。在H2存在下，O2被激活生成丰富的OH，CO氧化通过类水煤气变换（WGS）路径进行（CO与表面—OH基团反应生成CO2），T99.8为110 ℃，其活性和选择性不受载体效应的影响[38]。

单原子并不总是比相应的簇或纳米颗粒更活跃[39]。比如：550 ℃煅烧制备的Pt/Al2O3-L形成了低分散的PtOx团簇，在反应中易被CO还原为活性Pt0位点，兼具强CO吸附和高效O活化能力，其反应速率在170 ℃时最大（39 μmol·gcat-1·s-1），远超于高分散的单原子催化剂Pt/Al2O3-H（170 ℃时仅为7 μmol·gcat-1·s-1）[40]。此外，Morfin等[41]发现催化剂中的活性物质Pt1O2-CO和Pt1-（CO3H）-Al在单个原子上的稳定性要远高于在团簇上的，导致了氧化活性低于纳米催化剂。

除以上金属氧化物，近年来Fe3O4与CuO也被作为Ni-SAC载体用于CO氧化研究。Hulva等[15]发现Ni的Bader电荷（+0.68 e）介于金属表面（+0.01 e）和NiO（100）五配位阳离子（+1.19 e）之间。随着配位环境改变，Ni的d带中心的下移，削弱了d→2π*反键反馈作用，导致CO-Ni主要依赖于静电作用。这一发现表明，优化Ni的局部配位环境对维持CO吸附能力至关重要。Zhou等[42]通过热沉积法在CuO单层上构建了两种Ni活性位点：金属态Nim和阳离子态Ni2+。在200 K时CO能吸附在Nim上，在70 K下无法吸附在Nic上，但后者在室温下对O2活化具有高活性，解离能垒仅为0.14 eV。Nim和Nic分别遵循Mars-van Krevelen（MvK）和E-R机制。该研究有助于深入理解金属原子化学状态是如何影响氧化路径的。

综上，SAC的性能高度依赖于金属分散度、化学态、配位环境及载体的动态特性，而这些特性又受载体自身结构与调控手段（如制备方法、煅烧温度、处理氛围、负载量等）的影响。未来研究应合理设计和优化MSI，尝试多种调控变量，并深入探究单原子位点的动态相互作用机制，以设计出更高活性、更稳定的低温CO氧化催化剂。

2.3 （非）金属框架负载型Ni-SAC

MOFs的孔隙结构和超大比表面为单原子提供了丰富的锚定位点，而金属能诱导电荷转移，促进反应分子的吸附活化，从而降低活化能垒[43]。Zhang等[44]发现了一种磁性MOF X2C18H12（X = Mn， Fe， Co， Ni）用于CO氧化，相邻X原子间的“协同电荷-自旋催化”机制通过磁矩变化和电子迁移促进自旋三重态O2活化，显著降低了氧化能垒。其O2吸附能Eads、O-基底电荷转移值Δρ以及O—O拉伸频率ν均与ΔM（自旋作用值）呈线性相关，化学活性与ΔESEE（自旋激发能）负相关（ΔESEE越小，ΔM越大），协同催化效率大小依次为Mn < Fe < Co < Ni。未来可将ΔESEE作为设计更高效Ni基MOF sac的标准。

共价有机框架（COFs）其C=C双键增强的π共轭系统与后功能化引入的配体基团使得金属原子可以牢固地锚定于框架中[45]。如：trzn-COF由于其sp2 C原子、N/O杂原子和芳香环与三嗪环的共轭π电子亲核性使得Pd与基底之间存在强相互作用，增强了催化剂的稳定性。在氧化过程中，W2位点遵循TER机制，其速率决定步骤C—O键的形成需克服1.03 eV，O—O键断裂仅需0.13 eV，表明Pd1/trzn-COF具有较高的催化活性[46]。

对微孔沸石而言，形成稍大的原子簇有利于低温活化氧。FER沸石中的超小Pd团簇具有较高的O2结合能（142 kJ/mol）和更易活化的O—O键，且小簇在CO的存在下表现出更好的流动行为，不易中毒。在湿气流中，125 ℃以下就可实现100%的CO转化；相反，纳米颗粒在低温下被CO覆盖，阻止了O2的活化，120 ℃时的转化率仍低于20%[47]。此外，通过调节反应温度与气体氛围可有效地控制金属在单原子和簇之间的动态转化（图3）：在高温氧化下，单Pt离子存在于沸石六元环中，其电子被载体抽离形成缺电子的高氧化状态；而还原条件下Pt2+形成均匀的Pt-二羰基化合物，随后在H2中转化为Ptδ+单羰基，该过程削弱了金属与沸石之间的键合，导致Pt物种趋向聚集。该化学行为在几种常用的沸石中都存在（ZSM-5、Beta、mordenite和Y），表明这种现象具有一定的普遍性[48-49]。因此可以通过改变环境条件来控制金属的转化行为，优化催化剂的性能，这为沸石基SACs的研究提供了方向。但无论是纳米级还是单原子，金属-载体/反应物的MSI才是决定催化活性的关键因素[50]。

综上，尽管不同载体的锚定策略各异，其核心均指向金属-载体/反应物的电子与界面动态协同。对于（非）金属框架材料，未来可聚焦以下方向：（1）解析自旋协同与电荷转移的微观耦合机制；（2）探索极端条件下金属-载体界面的稳定性与重构规律。

3 Ni-SAC对CO低温氧化的促进机制

深入探究CO氧化的反应机理有助于设计具有优异活性的新型SACs。下文主要综述了Ni-SAC在促进CO分子共吸附与氧化还原过程中的作用机制及其水抑制特性，并探讨了反应中可能的影响因素。

3.1 促进CO和O2的共吸附

不同的SACs遵循不同的反应机制，导致不同的CO氧化活性。目前被广泛接受的反应机制有L-H、E-R、MvK和TER机制[51]。

在L-H机制中，CO和O2首先在单一活性位点上发生共吸附并被活化，随后生成过氧型中间体[52-54]。石墨烯基底的富电环境可优化反应物吸附强度与传质效率，促进催化反应。Liu等[55]研究了PdGr在CO氧化中的性能，石墨烯与Pd之间的MSI诱导了大量电荷转移，使得Pd在空位上暴露出sp型边界态，进而促进了O2与CO的共吸附。相同条件下，rL-H途径的总反应速率（2.76 × 10-2 s-1）是ER1（5.55 × 10-11 s-1）与TER（5.36 × 10-8 s-1）的106倍以上，结果表明反应速率依赖于物种热稳定性，而PdGr优异的催化性能归因于其特定的电子结构。

应变可调节气体分子的有效吸附能从而提升分子选择性，Jiang等[56]研究了应变对Ni-SG表面分子吸附行为和CO氧化的影响。其中，压缩应变会增强SO2的吸附；而拉伸应变则相反。拉伸应变使得O2和CO的Hirshfeld电荷和轨道能级上升，促使5σ CO/1π CO和5σ O2/1π O2轨道能隙缩小，降低了OOCO的反应障碍。三步反应能垒随着拉伸应变ε增加（-2%~10%）下降了24%~48%不等，最终实现了Ni-SG优异的抗水抗硫性能以及气体选择性。

另外，多元单原子催化剂的双活性位点可通过协同效应显著提升催化性能[57]。Wang等[58]报道了Fe-Ni双原子锚定N掺杂石墨烯（Fe1Ni1@NGr）的结构-活性关系：Fe带更多正电荷（1.09 |e|）成为O2亲电吸附中心，而Ni（0.51 |e|）作为CO亲核吸附中心，这种双位点协同作用有效降低了CO中毒风险；其次，异核催化剂的L-H机制能垒（0.47 eV）也显著低于同核Ni2@NGr（0.80 eV）和Fe2@NGr（0.64 eV）。

此外，异质结构载体可显著促进CO氧化过程中的分子共吸附行为：ZnMn2O4@MnO2通过增强MSI使Pd2+有效嵌入，在富含氧空位的载体中Pd2+单原子形成配位不饱和的Pd1O3，经O2活化后转化为Pd1O5；另一方面CO将扭曲的Pd1O4还原为Pd1O3，从而产生了pd1O3与pd1O5的有效氧化还原对，PZMO-30遵循“MvK诱导的L-H”机制（图4），在室温下（26 ℃）即可实现90%的CO转化，且Eₐ（34.87 kJ/mol）远低于其他对比催化剂[59]。

综上，SACs在CO氧化中的活性差异源于反应机制与电子/几何结构的协同调控，催化性能的核心在于活性位点的电子微环境如d带中心、电荷分布与动态吸附行为的匹配，而通过调控手段如机械应变、构建异质构或多元单原子体系可提升催化效率。未来还可进一步探究动态L-H与MvK的多机制耦合转换，尝试如应变、载体异质性的多参数协同优化。

3.2 促进CO的氧化还原

金属氧化物载体衍生的晶格氧不仅参与中间反应配合物的形成，还显著影响催化速率[60-61]。Lu等[62]研究了CO在Pt/CeO2上的氧化机理以确定反应中间体与限速步骤，其中Pt（O）4和Pt（CO）（O）3是两种关键中间配合物。反应开始受限于CO与Pt（O）4的晶格氧反应生成Pt（O）3（能垒为62 kJ/mol），同时晶格氧衍生的活性氧（O*）在后续反应中起到重要作用：包括与Pt（O）3直接生成Pt（O）4，或与Pt（CO）（O）3反应使催化剂恢复到Pt（O）4，然而两条氧化途径都受到O*的限制。同时，载体的选择对SACs的性能也至关重要，比如新型高熵氧化物较传统氧化物而言，其电子效应和多元素协同效应能大幅提升催化活性[63]。在高熵萤石HEFO中，单个Pd原子通过稳定的Pd-O-M纳入入到亚晶格中，相较于传统Pd@CeO2，Pd1@HEFO的表面晶格氧还原温度低至160 ℃，且活性氧的比例提升了两倍，Eₐ显著降低（43.40 kJ/mol），表明其具有更低的反应能垒[64]。

金属原子氧化态的动态演变可显著增强催化活性与选择性，通过价态转化提升氧化还原能力，进而优化反应动力学并加速氧化循环。Wang等[65]研究了Pd/CeO2上CO氧化的动力学与反应机理，当“Pd循环和PdO循环”交叉时，Pd的氧化态可在+4到-2之间动态振荡，导致低负载量下CO反应级数 > 1，这一现象仅存在于CeO2纳米立方体负载的Pd单原子上。此外，该催化剂在​200 ℃下表现出较高的CO氧化活性，周转频率（TOF）为0.31~0.35 s-¹。可知金属氧化态的动态变化是调控CO氧化反应级数和催化活性的重要因素。Maurer等[66]发现CO氧化活性的提升与Pt原子从四重空心位点向少量Pt簇结构的迁移行为密切相关：在温度低于100 ℃时，氧从Pt4+位点脱附；150 ℃以下时部分Pt物种重构成为Pt+-CO，但仍无活性；当高于150 ℃时Pt—O—Ce键断裂形成小Ptₓσ+簇，CO开始转化（T50约175 ℃），反应结束后在贫气体条件下Ptₓσ+会氧化然后重新分散到单原子状态。这种可逆转变使Pt-SS在保持原子级分散的同时，兼具优异的循环稳定性与经济性。

另外，适量H2O分解产生的表面OH可有效促进CO氧化反应进程。Wang等[67]研究了干燥/含H2O条件下Pt粒径对催化行为的影响，在含H2O条件下，单原子催化剂0.2Pt/Cr1.3Fe0.7O3由于CO吸附强度弱于纳米颗粒2Pt/Cr1.3Fe0.7O3，更容易与表面OH反应，表现出更强的H2O促进效果，在60 ℃时TOF由0.177 s-1提升至0.396 s-1，80 ℃下CO转化率从15%（干燥）迅速提升至80%（含H2O）。H2O的加入不仅提高了反应速率常数，还促进表面碳酸盐的分解，并加速CO与OH反应生成甲酸盐的过程。

最新研究还揭示了PtSA/a-TiO2体系在CO氧化中存在复杂的动态反应机制，如图5所示，反应起始于结构（I），通过CO和O2的吸附填补氧空位，经E-R机制形成关键中间体Pt（CO）（Ⅳ），稳态反应循环涉及O2的吸附解离形成Pt（O）（O）（CO）（Ⅵ），随后通过L-H和E-R竞争性机制形成CO2，体系在160 ℃下表现出稳定的CO氧化活性（TOF为3.8 × 10-3 s-1），Ea为69 kJ/mol。分数反应级数源于多个竞争性速率控制步骤，后续还需要更多实验来进一步验证[68]。

综上，金属氧化物载体中晶格氧的动态参与和金属氧化态的协同演变是调控性能的核心，单原子与团簇的动态平衡则揭示了活性位点高分散与动态响应的协同必要性。此外，环境因素如H2O的引入增强了单原子位点的抗中毒能力，另外复杂的反应途径还需结合表征与多尺度模拟的真实动态来证明结论的准确性。未来研究可关注：（1）追踪晶格氧迁移与金属价态的演变；（2）探索开发新型载体如高熵复合氧化物；（3）通过引入H2O等环境因素协同调控催化剂的活性与稳定性，以实现效率最大化。

3.3 H2O的抑制机制

废气中的H2O会毒化活性位点，并与CO竞争吸附，导致催化剂失活和稳定性降低[69]。石墨烯双碳空位通过局部结构重构和π电子密度调控，可显著增强载体表面反应活性。空位诱导的σ-π轨道再杂化能优化电荷分布[70]，进而调控H2O吸附行为，实现SACs的抗水性能提升。Jiang等[71]通过对比单碳空位（Pt-SG）和双碳空位（Pt-DG）石墨烯负载Pt催化剂的吸附行为发现：在Pt-SG上，SO2和H2O的吸附能与CO相近，会竞争活性位点阻碍CO氧化；在Pt-DG上，H2O是物理吸附（-0.30 eV），其Pt d轨道与1b1和3a1轨道杂化较弱不形成化学键。同时CO能以0.37 eV的能垒取代预吸附的H2O，使H2O转为物理吸附。Pt-DG凭借选择性吸附特性，在含水环境下仍展现优异的CO氧化性能，其TER路径能垒仅0.49 eV，室温反应速率高达7.16 × 107 s-1。同样，Ni-DG对CO（-1.21 eV）的吸附能显著高于H2O（-0.43 eV），CO能以0.12 eV的低能垒取代预吸附的H2O。更重要的是H2O与两个预吸附CO的反应势垒高达1.16 eV（远超过0.75 eV的临界势垒），表明H2O不会阻碍活性位点。这保证了Ni-DG在潮湿环境中仍能高效催化CO氧化，其通过新型TER机制进行，速率控制步骤的能垒仅为0.34 eV[72]。

除对石墨烯构造双碳空位外，施加拉伸应变也能有效调控Ni-SG对气体分子的吸附性能，当应变从-2%增加到10%时，H2O分子向Ni-SG的电荷转移量稳定在0.169 e~0.184 e范围内，且其1b1/3a1轨道与Ni 3d轨道的杂化程度几乎不受应变影响，H2O吸附能从-0.98 eV减小到-0.87 eV，这种选择性调控使Ni-SG在10%应变下对CO的吸附能（-1.11 eV）优于H2O[56]。

综上，石墨烯中的双碳空位可以增强SAC的耐水性，有效减少H2O的解吸能垒，从而更好地抵抗水分子。故可以通过对石墨烯载体构造双碳空位或利用拉伸应变来增强气体分子的选择性吸附。目前缺乏Ni-SAC在抗水性能方面的详细机理研究，这对深入理解H2O抑制机理并开发用于潮湿空气中CO氧化的催化剂是必要的。

4 Ni-SAC的活性强化策略

通过引入杂原子、优化界面结构、构筑缺陷以及构建空间限域四种方法，既可以加速电子离域化程度，增强MSI来稳定原子防止其聚集，由此强化分子的吸附与活化作用；还能降低晶格氧激活能垒，提高氧缺陷浓度和金属分散程度，进而增加活性位点数量，优化质量传递效率，最终实现高效的低温CO催化活性。

4.1 引入杂原子

氮（N）掺杂石墨烯可有效调控SAC的电子结构，通过提升金属EF增强MSI，在优化电子性能的同时保持载体高比表面积的固有优势[73-74]。Chen等[75]研究了N掺杂石墨烯负载的三配位Ni SAC，随着N配位数的增加，原子结合能逐渐削弱，Ni d轨道向EF上移，更多价电子与吸附物相互作用，使*CO和*O2的吸附能增强。L-H、E-R和TER三种机制各步骤的反应能量和活化势垒与吸附能之和呈线性关系，其中Ni-N1C2的总反应速率最高（1.72 × 10-2 s-1），而过度N掺杂的Ni-N3C0活性最低（5.59 × 10-6 s-1）。说明适当的N掺杂有助于在不同反应机制下协同促进CO氧化。

近年来，众多学者对金属元素Zr、Pr、Co、Cu掺杂金属氧化物的效应展开了研究。当掺杂原子取代CeO2晶格中的Ce阳离子时，引入的晶格畸变可以调节原子排列，其电子态的改变使体中和表面产生了更多氧空位，进而提高了催化剂的氧化还原性[76]。Tan等[77]通过Zr掺杂CeO2构建富含表面缺陷的载体（CZO），由于Zr4+离子半径较小，导致晶格应变并促使Ce4+向Ce3+转化，显著提高Pt单原子的分散性与稳定性。经活化后，Pt/CZO-a形成尺寸更小的Pt簇，暴露出更多活性Pt0位点，CO氧化的T90低至120 ℃。此外，高温老化后的Pt/CZO-800A-a在100 ℃以下时活性仅轻微下降，而Pt/CZO-1000A-a的T90仍保持212 ℃，证实了Zr掺杂对热稳定性的显著提升。类似，Deng等[78]探讨了Pr掺杂CeO2纳米棒负载Pd对催化性能的影响及其作用机制，适量Pr掺杂可提高表面活性氧物种Oβ浓度与Ce3+含量，同时降低Pd的结合能。随着掺杂量从2.5%~10%，催化剂活性呈火山型变化，其中Pd/Pr-CeO2-5%具有最高的Pr3+/Pr4+比例和氧空位浓度，该催化剂表现出最低Ea（41.15 kJ/mol）和增加的O2反应级数，在130 ℃下TOF 达32 × 10-3 s-1，是纯Pd/CeO2的4倍。此外，随着Co掺杂量增加至10%，Pt1/CeO2中更多的Ce与Co形成配位结构，产生了大量高活性Pt—O—Co/Ce位点，0.5% Pt/10% Co-CeO2在100 ℃时的CO转化率达到36.6%，分别是0.5% Pt/CeO2（10%）和10% Co-CeO2（7.4%）的3.6倍和4.9倍。然而低掺杂时存在较多惰性位点，高掺杂时CoOx物种又阻塞部分位点。另外，当Pt负载量超过1%后会形成簇或纳米颗粒，导致性能下降[79]，因此优化单原子负载量与Co掺杂量是实现低温高效CO氧化的关键。

Cu掺杂通过界面效应和Pt尺寸调控可协同提升CO催化性能：Cu2+取代CeO2晶格位点诱导晶格畸变，形成的Cu-O-Ce位点比Ce-O-Ce更易还原，显著促进氧迁移与活化。但Cu掺杂对Pt1/Ce的活性提升有限（Pt1/CeCu的T50约116 ℃）。相反，亚纳米团簇（Ptn）因更多活性位点展现出普遍优势，Cu的引入不仅削弱了CO吸附强度，同时加速CO2脱附，使Ptₙ/CeCu的低温活性（T50仅34 ℃，TOF在80 ℃达0.26 s-¹）远超Pt1/CeCu[80]。

4.2 优化界面结构

通过各种调节方法制备特殊界面是改性多相催化剂的有效途径之一，近年来对金属氧化物的改性居多。其中，酸蚀刻对基底电子态的调整能显著增强MSI，有效激活氧，从而降低氧化能垒。Wang等[59]利用HNO3蚀刻ZnMn2O4形成异质结构，增强了底物和Pd2+之间的作用，原子的独特配位构型导致Mn—O键伸长进一步提升了Olatt的活化效果，其中PZMO-30中Pd2+对Oads和Olatt活化作用最为显著，与PZMO相比前者扭曲的Pd1O4结构和Pd1O3/Pd1O5氧化还原对的优越性使其在室温下就能有效催化CO。

其次，特定的多组分界面不仅能为单原子提供强结合位点，所产生的协同效应还能激活晶格氧，显著提升催化性能。如：Pt-SA在CeOx-TiO2界面形成过程中会诱导Ce3+在界面的富集，促进Pt与界面间的电子转移，增强金属稳定性并激活晶格氧参与反应。这种独特的界面结构使nPCT在140 ℃下的比质量活性（MA）是相同负载量nPT的15.1倍，特别是0.25PCT在无O2条件下（仅靠晶格氧）仍能在>135 ℃高效氧化CO，而0.25PT无活性，这表明，高密度Pt-SA在界面的稳定分布及其抗CO中毒能力是其优异催化性能的关键[81]。

以形貌控制为基础可进一步实现界面结构优化，Zhao等[82]通过晶面诱导合成了具有不同形貌和结构的CoxOy纳米阵列来调控金属-载体界面，其中交错纳米针形貌的CoxOy-I具有丰富的Co3+和最多的氧空位（16.57%），一方面晶面富集的氧空位能锚定Pd单原子，形成稳定的Pd—O—Co键；另一方面CO分子优先与表面的Co3+和Pd相互作用，有利于CO的吸附与反应，较强的CO吸附能（-7.55 kcal/mol）与更弱的CO2脱附能（-0.92 kcal/mol）使其在90 ℃实现了CO完全氧化，Ea为51 kJ/mol。

另外，通过金属配位结构调控也可实现效率的提升。如PdO4方形平面的配位结构与Pd/CeO2八面体（111）结构有所不同，前者中的金属阳离子还原时电子会从晶格氧转移导致金属—O键断裂，从而有助于表面氧的去除[83]。而通过热冲击法制备的Pt1/CeO2_TS具有不对称方形平面Pt1O4构型，在CO氧化条件下可动态转变为Pt1O4-x配位，生成部分具有还原态的活性Pt1δ+，XANES分析显示（图6）Pt1/CeO2_TS的白线强度低于Pt1/CeO2_AT，结合一阶导数谱上升边特征（插图），证实了其配位对称性降低和部分还原态形成。这种结构特性增强了反应物的附着和激活，在200 L/g-h空速下T50（150 ℃）比AT原子捕获法（287 ℃）降低了约140 ℃，且经过500 ℃氧化处理后T50也仅升高2~10 ℃[84]。

除开对金属氧化物载体的界面优化，适量的水可以促进过渡金属表面的CO氧化。当水层沉积在单原子合金（SAA）表面后，氢键的形成和电荷的转移能有效地增强O2在H2O/Ni@Au（100）界面的吸附（从-1.07 eV增至-1.52 eV）和活化，增加了O2的覆盖度；同时水层使CO吸附能从-1.85 eV降至-1.66 eV，这种双重调控使Ni@Au（100）的CO氧化决速步能垒从0.66 eV降至0.38 eV，反应速率提升约1011倍。研究表明该策略适用于Ni、Pd、Pt等SAA体系[85-86]。

4.3 构筑缺陷

不同种类的固有缺陷如碳缺陷、氧缺陷和阳离子缺陷常被设计用于稳定金属原子[87]。例如原始和空位石墨烯与TM（过渡金属）的相互作用使其在结合能、迁移势垒以及反应能垒上有着显著差异（图7），缺陷石墨烯因其局部电子结构的扰动而展现出更强的电子转移能力，同时还能克服金属聚类问题[88-89]。若缺失原子是偶数，碳原子会完全重构不留悬挂键；若缺失原子是奇数，悬挂键会使石墨烯反应性更强[90]，这导致了双碳空位的迁移势垒比低碳空位高。如Ni在双空位石墨烯（Ni-DG）的扩散势垒高达6.23 eV，显示出优异的稳定性，其结合能（-7.93 eV）高于单空位Ni-SG体系（-7.43 eV），表明双空位能更牢固地锚定Ni原子。此外，Ni-DG对CO的吸附能（-1.21 eV）远高于O2（-0.41 eV），这种选择性吸附特性使其在混合气体中优先捕获CO分子。结合TER机制0.34 eV的低能垒，Ni-DG展现出比Ni-SG（LH机制0.59 eV）更优异的低温CO氧化性能，其CO氧化速率高达1.06 × 107 s-1[72]。另外，双碳空位不仅有更高的迁移势垒，还有更好的抗硫抗水性：对于Pt-SG，原子的扩散势垒为3.61 eV，而Pt-DG（5.80 eV）的扩散势垒表明双碳空位能更有效地抑制原子团聚；Pt-SG由于SO2和H2O会与CO竞争吸附，导致O2和CO难以共吸附；相比之下，Pt-DG上SO2和H2O吸附能显著降低，对CO氧化的干扰大大减小，O2-1π与CO的5σ和1π轨道的相互作用减弱，O—O键的断裂，最终促进了CO2的产生[71]。

通常具有不饱和配位的缺陷位点可以作为“陷阱”来捕获金属前驱体，实现原子级分散与稳定化；另一方面又暴露更多的活性中心并促进电子传输来影响催化性能[91-92]。如：Pt/CA-T通过CeO2小颗粒的台阶缺陷位点稳定锚定Pt单原子，经H2活化后，这些位点可转化为高活性小Pt簇，同时Pt-CeO2界面协同促进氧活化与CO吸附，其活性位点遵循：台阶位 ≈ 平台位 > 角位 > CeO2锚定的Pt单原子。这种设计使催化剂在106 ℃即可实现50% CO转化，经老化处理后，Pt/CA-T-800A-a的T50（118 ℃）仍显著优于Pt/CA-800A-a（178 ℃），且TOF（0.065 s-1）达到后者的6.5倍[93]。当金属负载在具有氧空位和阳离子空位的载体上时，金属电子密度的变化会显著改变CO分子的吸附强度[94]。Xie等[95]利用表面缺陷富集策略精确控制金属局部配位，以Pt1/CA和Pt1/CA-e（富含氧缺陷）为前驱体制备出表面吸附态PtASL/CA和嵌入晶格态PtASL/CA-e，由于后者Pt氧化态更低、Pt—O键长更短，平均CO吸附能适中（-1.38 eV），Ea显著降低（43 kJ/mol），在125 ℃时，TOF值（0.84 s-1）是前者（0.238 s-1）的3.5倍，且晶格氧高反应性使速率决定能垒（0.82 eV）较吸附型结构（1.78 eV）显著降低，展现出优异的低温活性与界面协同效应。

对于MOF内部的缺陷位点而言，其独特的电子和空间效应的交互作用能够显著降低反应所需的活化能垒[96]。Guo等[97]将Pt均匀分散在具有定制缺陷的Ce-MOF中，Pt2+与Ce3+/Ce4+形成强电子耦合，Pt和Ce的配位位置、Pt 4f和5d轨道与邻近O存在杂化电子，显著降低了反应活化能（50.5 kJ/mol），结果表明在150 ℃下，仅含0.12 wt%的Pt就能实现100%的CO转化，在连续运行96 h、300 ℃高温循环10次的条件下也均保持近乎完美的活性。

4.4 构建空间限域

限域空间中功能型限域利用载体上的官能团或原子与客体原子之间的相互作用来约束其行为；几何限域则利用刚性孔道或层间间隙构建隔离微环境，既可防止单原子团聚，又能缩短扩散路径并富集反应物。二者的协同作用可优化反应能垒和电荷转移，显著提高催化性能[98]。

二维材料层间的电子能级结构可使客体材料的电子被限域在层间形成能阱结构[99]，由此提升催化剂稳定性和本征活性。在石墨烯/无定形ZrO2夹层结构中，石墨烯的旋转作用不仅使部分Pd-4d向价带移动，有效地保护了原子的迁移；还使反应物轨道在EF附近加速移动，同时Zr-4d提高了界面处载流子的迁移率（有效质量低至0.424 m0），在CO催化氧化的L-H机制中，第一步形成OOCO中间体的能垒值在0.075~1.085 eV之间；在TS2过程中，只有模型2（Pd@0°graphene/ZrO2）跨越1.762 eV的能垒形成最终的CO2，其他模型都小于0.2 eV[100]。其次，金属氧化物载体的晶格约束既稳定了单个原子，还降低了提取晶格氧的能垒[101]，Liao等[102]制备了不同负载量的Pd/MnO2，低负载量形成晶格限域的Pd单原子，高负载量生成Pd簇，其中1.7Pd-MnO2的Mn氧化态最低，氧空位含量较高，且体相晶格氧脱附温度比Pd簇催化剂低100 ℃，晶格限域Pd单原子具有极低的氧空位形成能（-0.58 eV），表明其能高效活化晶格氧。该催化剂在50 ℃下TOF高达0.203 s-1，70 ℃即可实现CO完全转化，Ea仅9.5 kJ/mol。就MOF而言，其孔隙空间的限域效应是稳定金属的三个主要策略之一[103]，Xue等[104]研究了Ni2+、Pd2+和Pt2+封装在MOF-808中的稳定性及其CO氧化性能，孔隙封装的金属由于从框架接收了电子而被还原，导致表面有大量电子积累。其中，Pt2+离子的替代能为-480 kJ/mol，表现出最好的稳定性，在氧化反应中，MOF-808-PtII通过L-H机制表现出最优异的催化性能，其CO氧化第一步骤的活化能仅为44 kJ/mol，相对TOF（1.00）也显著高于MOF-808-NiII（2.09 × 10-14）和其他金属催化剂。故将金属Pt限域在MOF孔隙结构中有利于电荷的重新分布和富集。

综上，金属电子行为显著受到载体缺陷、前沿轨道特性以及金属与载体间电子云重叠性的影响[105]。上述四种策略通过精准调控局部电子结构、氧物种动态行为、配位环境以及金属的化学环境与空间成为优化SACs性能的关键手段，未来研究可聚焦于：（1）掺杂浓度与负载量的动态平衡；（2）探索多元素共掺杂策略，突破单一掺杂的性能极限；（3）缺陷类型分布的精准控制仍具挑战；（4）Ni-SACs体系限域策略的广泛性不高，可能受限于载体的选择，合成方法等。

最后本文还总结了近年来制备的部分Ni-SACs对CO的氧化性能、制备方法（表1）以及理论研究（表2）。

5 结论与展望

Ni-SAC因其高原子利用率、稳定性以及优异的催化活性引起了广泛关注，金属可以分散在各种载体上作为CO氧化的活性中心，而电子结构的调整以及MSI是CO氧化反应的核心。尤其，采用碳质材料作为Ni-SAC载体时，碳质材料提供的额外电荷改善了体系电子分配，从而加强了原子的锚定，其高比表面积有利于分散金属；当采用金属氧化物作为载体时，其缺陷位点、氧化还原活性及可调表面性质显著增强了MSI，从而提升催化活性，特别是CeO2凭借其优异的接受电子能力与氧化还原性，通过上文可知结合载体特性和制备参数可实现对金属分散度、化学态、配位环境及催化剂动态响应的精准调控；（非）金属框架材料通过有序孔道限域与高比表面积，电子/空间效应与结构可调等优点实现了活性位点的均匀分布与反应物的定向传输。在CO低温氧化的促进机制中，不同的SAC遵循不同的反应机理，微观电子、宏观载体与原子动态行为以及环境因素都至关重要，而通过一定的调控手段可促进活性位点电子微环境的变化进而提升催化性能，可知活性最终由反应机制与电子/几何结构协同调控（图8）。此外，通过引入杂原子、界面结构优化、构筑缺陷以及构建空间限域等强化策略则能制备出更优性能的SAC。未来关于Ni-SACs的优化需要考虑以下5个方面。

（1）当前非贵金属Ni的研究相较于Pd、Pt等贵金属体系较少，大多数是基于理论计算层面，尽管理论表明一些材料如GDY可作为SACs用于CO氧化的理想载体，但实际应用仍然具有很高的挑战性。

（2）为均匀负载和防止团聚效应，如表1所示目前多数报道的单原子负载量都很低，因此需要进一步优化其制备方法、提高金属负载量和单位活性位点利用率，并保证其稳定性和分散性。

（3）载体的选择对单原子催化剂的性能有重要影响，其性质决定了配位环境和空间环境，从而决定几何和电子结构，这种相互作用也会影响其稳定性，故不同金属应选择适配的载体，要针对性地优化催化体系。

（4）目前镍族单原子催化剂的抗水研究可能处于起步阶段，机制尚不明确，需要结合详细表征技术和理论研究来揭示水在活性位点解离的电子效应与其对气体分子竞争吸附的抑制机制，进一步开发出在潮湿环境中保持稳定和高活性的催化剂。

（5）加强理论计算与实验验证相结合，特别是对催化机理的深入研究，如金属－载体界面动态演化机制，复杂途径共存的真实动态性验证，利用表征技术追踪反应中金属价态与氧物种的动态变化，从而更好地理解催化机制推动SACs在复杂工况下的实际应用。

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基金资助

国家自然科学基金项目(52104391)

湖南省自然科学基金(2023JJ30047)

湖南省自然科学基金(2022JJ40501)

湖南省自然科学基金(2020JJ4098)

湖南省教育厅科学研究项目重点项目(21A0216)

长沙理工大学青年教师成长计划项目(2019QJCZ044)

自然科学基金青年学生基础研究项目(2025JJ60890)

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