二氧化硅复合气凝胶

林子淳; 王昕悦; 许晴; 段红娟; 张海军

doi:10.7536/PC20250406

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (11) :1688-1703 DOI: 10.7536/PC20250406

综述与评论

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二氧化硅复合气凝胶

林子淳 ¹^,² ,
王昕悦 ¹^,² ,
许晴 ¹^,² ,
段红娟 ¹^,²^,^* ,
张海军 ¹^,²

作者信息 +

Silica Composite Aerogels

Zichun Lin ¹^,² ,
Xinyue Wang ¹^,² ,
Qing Xu ¹^,² ,
Hongjuan Duan ¹^,²^,^* ,
Haijun Zhang ¹^,²

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摘要

二氧化硅复合气凝胶具有低密度，高比表面积，高孔隙率等优异性能，广泛应用于高温窑炉、石油天然气、航空航天等领域。本文先对无机复合、有机复合、纤维增强的二氧化硅气凝胶进行综述，并对复合气凝胶的导热系数、耐压强度，孔隙率、密度等物理性质进行对比。然后，总结了二氧化硅复合气凝胶的增材制造策略。最后，提出了二氧化硅复合气凝胶在制备和性能方面的问题，并展望了二氧化硅气凝胶复合材料在未来的发展方向。

Abstract

Silica composite aerogels， characterized by their extremely low density， high specific surface area， and remarkable porosity， have found extensive applications in high-temperature kilns， the oil and gas sector， aerospace， and various other advanced domains. Firstly， silica aerogels that have been composited through inorganic and organic compositing were thoroughly reviewed in this paper， as well as fiber reinforcement， including a comparative analysis of their thermal conductivity， compressive strength， porosity， density， and other significant physical properties. Secondly， the most recent strategies for additive manufacturing of silica composite aerogels are summarized. Finally， the challenges related to the fabrication and performance of silica composite aerogels and proposed future research directions for their advancement was addressed by this paper.

Contents

1 Introduction

2 Inorganic composite silica aerogel and preparation strategy

2.1 Aluminum oxide composite silica aerogel

2.2 Carbon composite silica aerogel

2.3 Non-oxide composite silica aerogel

3 Organic composite silica aerogel and preparation strategy

3.1 Polymer composite silica aerogel

3.2 Non-polymerzied composite silica aerogel

4 Fiber reinforced silica aerogel and preparation strategy

4.1 Carbonfiber

4.2 Glass fiber

4.3 Other inorganic fibers

4.4 Organic fiber

5 Additive manufacturing strategies for silica composite aerogels

6 Forntier application

6.1 Aerospace

6.2 Energy saving

6.3 Battery thermal management

7 Conculusion and outlook

Graphical abstract

关键词

二氧化硅气凝胶 / 无机复合 / 有机复合 / 纤维增强 / 增材制造

Key words

silica aerogel / inorganic composite / organic composite / fiber reinforced / additive manufacturing

引用本文

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林子淳, 王昕悦, 许晴, 段红娟, 张海军. 二氧化硅复合气凝胶[J]. 化学进展, 2025, 37(11): 1688-1703 DOI:10.7536/PC20250406

Zichun Lin, Xinyue Wang, Qing Xu, Hongjuan Duan, Haijun Zhang. Silica Composite Aerogels[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(11): 1688-1703 DOI:10.7536/PC20250406

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1 引言

二氧化硅气凝胶作为新型轻质隔热材料之一，具有低密度（0.005~0.5 g/cm³）、高孔隙率（85%~99%）、高比表面积（400~700 m²/g）和低热导率（0.001~0.1 W/（m·K））等特点，受到研究者的广泛关注^[1-5]。传统的二氧化硅气凝胶制备流程为：先用溶胶法制备硅溶胶，通过酸或碱的催化，分别与硅源发生亲电与亲核反应，以此改变硅溶胶的电位与黏度，促使硅溶胶发生自缩聚反应，并在不同溶剂或环境中进行静置，使其三维网络结构得到良好的生长，最后进行干燥，用气体取代溶剂湿凝胶中的溶剂后制得气凝胶^[6-7]，其合成流程与反应机理的示意图见图1。

然而传统的二氧化硅气凝胶在高于800 ℃时，气凝胶颗粒烧结，导致孔隙的坍缩^[8]。Zhou等^[9]通过在800 ℃下对二氧化硅气凝胶进行了12 h的保温，测定二氧化硅气凝胶的性能。研究表明：二氧化硅气凝胶的密度从0.2 g/cm³增加至0.5 g/cm³，保温12 h后的在厚度方向上的线收缩率达到了25.5%。此时气凝胶的介孔结构被破坏使其隔热性能降低。相比于室温，800 ℃下纯二氧化硅气凝胶的热导率增加了62%，而这远远无法满足工业窑炉保温材料运作环境的温度需求（1400 ℃）与稳定性^[10]。

二氧化硅复合气凝胶不仅具有纯二氧化硅气凝胶的低热导率，而且通过与有机物、无机物等材料进行复合，提高了气凝胶的使用温度与耐压强度，使复合气凝胶可应用于航天器的隔热壁、高温隔热服和工业窑炉等领域^[11-13]。为了提高二氧化硅气凝胶的高温与耐压性能，众多研究者从二氧化硅气凝胶的复合^[14]、纤维增强和制备方法^[15]等方面进行了研究，二氧化硅复合气凝胶目前主要的优缺点见表1。

基于此，本文综述了二氧化硅复合气凝胶，并对比了无机、有机以及纤维复合气凝胶的耐压与隔热性能，并对孔隙率、孔体积等物理性质进行了汇总；综述了二氧化硅复合气凝胶的增材制造策略；最后提出了二氧化硅复合气凝胶的问题，并提出了改进方法，展望了二氧化硅气凝胶未来发展方向。

2 无机物复合二氧化硅气凝胶材料及其制备策略

无机物（氧化铝、石墨烯等）能够通过界面相互作用以及相变抑制提高二氧化硅气凝胶的机械性能，耐高温性，拓宽SiO₂气凝胶应用范围^[16-17]。图2为Al₂O₃与SiO₂在高温下形成耐高温性与力学性能良好的莫来石相，抑制了孔隙之间的烧结，保留了更高的孔隙率，从而抑制声子传热，降低了热导率，提高耐压强度。无机物复合SiO₂气凝胶的材料与性能总结见表2。

2.1 氧化铝复合二氧硅气凝胶

氧化铝具有熔点高和化学稳定性好的特点，是制备高温材料的优质原料。通过金属醇、金属溶胶、金属盐等方式，将金属氧化物引入二氧化硅骨架中，或是取代原有的羟基基团，可与Si形成更加稳定的化学键来抑制纯二氧化硅在高温下的相变，提高二氧化硅气凝胶的热稳定性^[18-19]。

Gao等^[20]将四乙氧基硅烷完全水解后，引入不同比例的铝溶胶，制备了Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。结果表明，气凝胶在1000 ℃煅烧后仍保持无定形的三维网络结构，其比表面积保留率为47.1%，常温状态下和1000 ℃煅烧后的气凝胶的微观形貌相似（图3），铝溶胶的引入提高了气凝胶的高温稳定性。

为进一步验证铝溶胶对二氧化硅气凝胶的高温隔热性能的稳定作用。Li等^[21]采用甲基三乙氧基硅烷为前驱体，与加入硝酸后的3-叔丁醇铝进行混合，经溶胶-凝胶法和高温煅烧法制备了Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。研究表明：该气凝胶经800 ℃煅烧后，密度为0.22 g/cm³，导热系数为0.0232 W/（m·K）。Al₂O₃的引入，使得气凝胶烧结被抑制，提高了气凝胶的耐热性。

Yang等^[22]以正硅酸乙酯为前驱体，铝溶胶为添加剂，壳聚糖为结合剂，采用溶胶-凝胶法与常压干燥得到了Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。研究表明：该气凝胶的密度为0.256 g/cm³，比表面积为422 m²/g，孔体积为1.49 cm³/g。该气凝胶500 ℃保温2 h后仍具有0.116 W/（m·K）的导热系数。氧化铝的引入使得气凝胶在950 ℃下煅烧无明显相变，气凝胶的稳定性好。

为进一步提高Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶的使用温度，Lv等^[23]以正硅酸乙酯，三氯化铝为前驱体，通过水热法合成湿凝胶，用超临界干燥和热化学重构法，即在恒定温度下使有机物炭化，从而支撑气凝胶结构的方法，得到了C-Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。研究表明：该气凝胶导热系数为0.024 W/（m·K）。氧化铝的加入，使二氧化硅气凝胶在1200℃时无明显烧结现象。

Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶的结构对其隔热与耐压有着重要影响。He等^[24]以仲丁醇铝和正硅酸乙酯为前驱体，采用单向冷冻法，再真空浸渍法得到了湿凝胶。湿凝胶保留了定向冷冻的冰晶。将湿凝胶置于空气环境中干燥形成了Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。研究表明：该气凝胶的孔隙率为94.8%，比表面积为231.5 m²/g，耐压强度为1.660 MPa，且导热率为0.0349 W/（m·K）。有机铝醇的引入，使二氧化硅气凝胶在1200 ℃下仍保持了稳定的结构，独特的蜂窝状的纳米多孔结构提升了气凝胶的强度。

添加金属氧化物，能在一定程度上抑制晶粒在高温下的烧结和相变，通过计算模拟能解释其机理。Yang等^[25]采用分子动力学的方法在纳米尺度、粒子骨架尺度、块状材料尺度上揭示了二氧化硅气凝胶在高温下的熔融与烧结机理并开发热导率模型。研究表明：该模型可对金属氧化物在高温下的熔化过程进行预测，从而推动金属氧化物复合的二氧化硅气凝胶的开发。

基于氧化铝的耐高温特性，二氧化硅复合气凝胶在高温条件下的烧结被抑制，提高了复合气凝胶的服役温度并保证了复合气凝胶在高温下的低热导率。然而氧化铝复合的二氧化硅气凝胶耐压强度较低，力学性能仍有待提高。

2.2 碳复合二氧化硅气凝胶

石墨烯、碳纳米管等纳米碳具有高比表面积与高刚度的特性^[26-29]，将纳米碳加入二氧化硅气凝胶后，可抑制辐射传热，降低其热导率并提高气凝胶的力学性能。

石墨烯的高比表面积能增强气凝胶与石墨烯的界面相互作用，形成良好结合。Zhu等^[30]将不同比例的四乙氧基硅烷与石墨烯结合，合成湿凝胶，经二氧化碳超临界干燥后，制备出不同比例的石墨烯复合二氧化硅气凝胶。研究表明：当该复合气凝胶中的石墨烯和二氧化硅凝胶质量比1∶10时，其导热系数为0.0184 W/（m·K），密度为0.105 g/cm³，比表面积为1096 m²/g。石墨烯独特的带隙特性、共轭大π键和层状结构有效地减少了辐射传热，从而增强了复合气凝胶的隔热性能。

然而石墨烯的C—C键稳定，与二氧化硅的化学结合作用较差，针对该问题，Zheng等^[31]以活性更好的氧化石墨烯、甲基三甲氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷为前驱体进行混合后制得湿凝胶，经常压干燥后制得氧化石墨烯复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶导热系数低至0.049 W/（m·K），耐压强度为纯二氧化硅气凝胶的5倍，呈现良好的耐压能力。氧化石墨烯的存在构建了交联网络，降低了导热系数的同时提高了耐压能力。

不同于石墨烯的二维结构，碳纳米管的高长径比能在气凝胶形成过程中反应提供更多位点，与气凝胶形成更多物理结合。Alyne等^[32]将碳纳米管加入三甲氧基硅烷中，制得了湿凝胶，经常压干燥后合成了碳纳米管二氧复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该复合气凝胶呈现由粗颗粒较组装的三维多孔结构，其热导率为0.031 W/（m·k），比表面积为492.4 m²/g，孔体积为14.7 cm³/g。碳纳米管使得二氧化硅三维网络结构可沿其周围生长从而增加气凝胶微孔的量，提高了其隔热性能。

纳米管的高温稳定性能够在高温下为复合气凝胶的孔隙结构提供良好支撑。Jiang等^[33]将四乙氧基硅烷与铝溶胶进行混合，并加入1，2-环氧丙烷和碳纳米管（CNT），从而制备出性能优异的CNT-Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶，其支撑机理示意图见图4。研究表明：该气凝胶在1000 ℃时具有的热导率为0.178 W/（m·K），耐压强度为1.36 MPa，比表面积为446.33 m²/g，孔体积为3.84 cm³/g，密度为0.23 g/cm³。碳纳米管的复合使得气凝胶的孔隙结构得到很好的支撑，扩大孔径的同时，降低其热导率，并提高耐压能力。

类似地，Alyne等^[34]以甲基三甲氧基硅烷作为前驱体，采用溶胶-凝胶法，利用常压干燥制得了碳纳米管复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶孔隙率为95.8%，密度为0.613 g/m³，比表面积为463.4 m²/g，导热系数为0.0312 W/（m·K）。碳纳米管的存在使得气凝胶的孔径结构得到了很好的支撑。

在高温下，二氧化硅可与碳进行反应生成碳化硅，以此来增强气凝胶的网络结构。An等^[35]以3-氨基丙基三乙氧基硅烷为硅前驱体、甲醛、儿茶酚为碳源，通过溶胶-凝胶超临界干燥和高温煅烧制备了C-SiC-SiO₂复合气凝胶。研究表明：该气凝胶的密度为0.118 g/cm³，导热系数为0.044 W/（m·K），比表面积为774 m²/g，耐压强度为2.09 MPa。碳在高温下与硅结合，转变为碳化硅晶须，加固了颗粒之间的结合，形成多孔网络结构。

当石墨烯或碳纳米管含量较低时，热量在石墨粒子上难以传输，这使得石墨烯在二氧化硅气凝胶骨架中的界面热阻提高，同时也阻碍了二氧化硅骨架热导。石墨烯或碳纳米管与二氧化硅进行交联时，由于石墨烯和碳纳米管的本征强度高，可以阻碍气凝胶骨架在应力下的运动。这使得气凝胶呈现出良好的隔热性能与耐压强度。但石墨烯和碳纳米管的生产规模较小，制备成本较高。

2.3 非氧化物复合二氧化硅气凝胶

氮化硼等颗粒物具有良好的机械性能与结构稳定性^[36-38]。将颗粒散布在二氧化硅气凝胶中，能够有效阻碍位错的运动，从而阻止多孔结构的崩溃。

Yang等^[39]以四乙氧基硅烷为前驱体，二氮-二甲基甲酰胺和氨溶液为溶剂，混合形成湿凝胶后在900 ℃的氮气气氛中烧结2 h制得Si₃N₄-SiO₂复合气凝胶。研究表明：氮化硼颗粒被气凝胶纳米颗粒包围。其比表面积为566 m²/g，孔体积为1.12 cm³/g，密度为2.25 g/cm³，耐压强度为20.3 MPa。氮化硼颗粒使得气凝胶在1300 ℃下依然保持良好的结构。

然而该方法需要高温氮化处理，成本较高。因此，可以通过引入无机聚合物的方式引入颗粒来增强气凝胶，Long等^[40]以八（氨基苯基）-八聚倍半硅氧烷为前驱体，以溶胶-凝胶以及乙醇老化的方式得到湿凝胶，并用二氧化碳超临界干燥法制备了多面体低聚倍半硅氧烷的颗粒增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶耐压强度为1.45 MPa，疏水角为158°，呈现超疏水性。同时，该气凝胶在常温常压的条件下热导率为0.0285 W/（m·K）。硬核与柔性链交替的结构使气凝胶具有更加稳定的结构，示意图见图5。

颗粒的引入，通过界面作用提高二氧化硅复合气凝胶隔热与耐压性能，但颗粒如何在二氧化硅中均匀分散，以及颗粒对于网络的作用机理仍有待探究。

3 有机物复合二氧化硅气凝胶材料及其制备策略

传统的二氧化硅的网络连接为Si—O键之间的连接，但相比于有机物之间的结合，其键能较低，高温下易解键断链。这也是传统二氧化硅气凝胶在高温下易失效的原因之一。有机物的复合可提高SiO₂气凝胶网络之间的键能。通过链延长的方式改变原有二氧化硅气凝胶网络的结合方式，即将原有的以Si—O—Si为主要结合方式的短链网络，转变为Si—O—R（R为长链基团）的长链网络结合，从而增强链的刚度，减少振动，复杂化气凝胶的网络结构，阻碍热传导，同时提高复合气凝胶力学性能，示意图见图6。有机物复合SiO₂气凝胶的材料与性能总结见表3。

3.1 聚合物复合二氧化硅气凝胶

基于聚酰亚胺的高热稳定性，Kantor等^[41]以二氧化硅气凝胶粉末为前驱体，4，4′-二氨基二苯醚和联苯四甲酸二酐作为添加剂合成湿凝胶，并通过超临界干燥的方法，制得聚酰亚胺复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶比表面积为609 m²/g，导热系数为0.0175 W/（m·K），疏水角大于150°，表面呈现超疏水性。该气凝胶具有直径为20~50 nm的纤维网络结构，为气凝胶提供良好的隔热性能。

然而聚酰亚胺的刚度较低，对于气凝胶的耐压性能增强效果较差，因此，Zhao等^[42]将巯基丙基三乙氧基硅烷和含硅聚芳乙炔在105 ℃、无水无氧的环境下进行反应，合成湿凝胶，并在老化后经冷冻干燥合成二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该复合气凝胶密度为0.30 g/cm³，孔隙率为80%。导热系数为0.060 W/（m·K），耐压强度大于1.5 MPa。其具有蜂窝状的多孔有序三维网络结构，增强其耐压能力，并降低其导热系数。

含有羟基的聚合物能与二氧化硅形成氢键网络形成良好的结合。Lee等^[43]以二氧化硅气凝胶粉末为原料，加入聚乙烯醇，通过浸渍法制得湿凝胶，并在常压干燥下制得聚乙烯醇复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶的导热系数为0.0189 W/（m·K），疏水角为150°，密度为0.13 g/cm³。

类似的，Arshad等^[44]以硅酸四甲酯和二异氰酸酯为前驱体，与聚乙二醇进行混合后合成湿凝胶，进行冷冻干燥与氮气气氛加热后制得聚乙二醇复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶比表面积为230 m²/g，导热系数为0.023 W/（m·K），疏水角为136°。聚乙二醇交联了随机分散的二氧化硅颗粒，使其结构更加稳定，也使得其隔热性能提高。

聚脂的高热稳定性可以为气凝胶提供良好的隔热性能。同时，聚脂的高官能团活性能够与二氧化硅网络形成良好的结合。Ma等^[45]在60 ℃下将二氧化硅凝胶浸泡在聚甲基丙烯酸甲酯溶液中，并采用热诱导相分离的方法，制备了聚甲基丙烯酸甲酯复合二氧化硅气凝胶。研究表明：相较于未添加聚甲基丙烯酸甲酯的二氧化硅气凝胶，耐压强度提高了1400%，然而密度仅提高28%，其导热系数在室温下为0.0192 W/（m·K）。热诱导相分离的方法能够很好保持气凝胶原有介孔结构。

纤维素天然的β-1，4-糖苷键网络结构，能很好地与二氧化硅网络结合。Sarkar等^[46]以硅酸钠为前驱体，与纤维素混合后置于烘箱中进行湿凝胶的制备与干燥老化。以此法合成了纤维素复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶导热系数为0.0271 W/（m·K），其疏水角为135.4°，具有表面疏水性。

Chen等^[47]以橄榄石和纤维素为原料，通过一锅法制备纤维素复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶密度为0.055 g/cm³，耐压强度为94.5 kPa，比表面积为958 m²/g，导热系数为0.023 W/（m·K），孔隙率高达98%。使用三甲基氯硅烷进行疏水改性后，该气凝胶的疏水角达到了140°，呈现良好的疏水性。

Peng等^[48]在水玻璃中加入纤维素进行原位反应，在室温下进行常压干燥，合成了纤维素复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶耐压强度为58 MPa，比表面积为630 m²/g，导热系数为0.021 W/（m·K）。以此法制备的气凝胶呈现交联的层状结构，提供了良好的力学性能，使得气凝胶可承受500 g重量的物品并提起1.5 kg的水而不发生变形，见图7。

生物纤维素也可用于复合二氧化硅气凝胶，Shi等^[49]以工业水玻璃为前驱体，通过酸性交换树脂并与细菌纤维素进行混合得到细菌纤维素增强的湿凝胶，老化后加入四氯化钛和钨酸溶液，以溶剂热结晶法，制备了SiO₂复合气凝胶。研究表明：复合气凝胶的比表面积为729 m²/g，孔体积为2.70 cm³/g，疏水角为148°。细菌纤维素在加热条件下分解成短链的葡萄糖，从而在气凝胶存在成为了气凝胶的扩孔剂，其在拥有稳定的三维网络结构的同时具有更大的孔隙。

具有独特骨架的有机物可作为二氧化硅气凝胶的良性载体，使其能够与二氧化硅气凝胶形成紧密结合。Choi等^[50]采用热诱导相分离法制备了聚丙烯支架，并以甲基三甲氧基硅烷为前驱体，采用溶胶-凝胶法与超临干燥法制得聚丙烯复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶疏水角为145°，耐压强度高达2.02 MPa。聚丙烯支架提高了二氧化硅复合气凝胶耐压性能。

聚合物加入后，可使二氧化硅颗粒吸附在长链聚合物的表面上，形成更为坚固大型网络，提高气凝胶机械性能^[51-53]。同时，聚合物的大型网络能够在二氧化硅颗粒形成的网络中相互贯穿，可进一步提升材料的强度和韧性。然而，其在高温下的性能仍有待提高，并且聚合物的复合会带来一定程度的孔隙率降低，这需要进一步的改进。

3.2 非聚合物复合二氧化硅气凝胶

与聚合物不同，非聚合物更经常通过接枝的方式，改变原有的羟基基团，为长链网络的形成提供更多反应位点，使得气凝胶的网络结构更加稳定^[54]。

基于山梨醇的多羟基特性，能与硅烷发生协同效应，形成良好结构，从而提高气凝胶的性能。Meti等^[55]将山梨醇和甲基三甲基硅烷进行混合作为前驱体，加入甲醇中进行湿凝胶的制备，经陈化后，采用超临界干燥制备得到山梨醇复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶的比表面积为1193 m²/g，耐压强度为205.9 kPa，孔体积为2.2 cm³/g，导热系数为0.041 W/（m·K），在418℃下具有热稳定性。该气凝胶在结构上呈现出独特的笼状网络结构（图8），气凝胶的稳定性得到了良好的提升。

类似的，Dhavale等^[56]以（3-缩水甘油氧基丙基）三甲氧基硅烷和（3-巯基丙基）三甲氧基硅烷为共前驱体，通过酸碱催化合成湿凝胶，在超临界干燥后制得环氧硫醇复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶导热系数为0.047 W/（m·K），密度为0.225 g/cm³，孔隙率为93.42%。比表面积为519 m²/g，耐压强度为11 MPa。

部分有机物可充当扩孔剂的作用，减少固相传热，降低热导率。Ma等^[57]以工业水玻璃为前驱体，采用苯乙烯阳离子交换树脂得到硅溶胶，将其与KBr、KI和AgNO₃溶液混合制得湿凝胶。以N，N-二甲基乙酰胺为扩孔剂，结合超临界干燥制备了二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶比表面积为843 m²/g，孔体积为3.36 cm³/g，而未添加扩孔剂的气凝胶比表面积仅有446 m²/g，孔体积仅为1.15 cm³/g。其制备的气凝胶具有均匀的网格结构，N，N-二甲基乙酰胺的存在使得凝胶过程减缓，可形成更大的孔隙。

非聚合物的引入能够为二氧化硅网络提供更多反应位点，能形成更为稳固的网络。然而与聚合物相比，其固定的交联方式可能对二氧化硅气凝胶界面结合力提升有限，影响整体的力学性能。对于非聚合物复合的二氧化硅气凝胶仍有待被开发。

尽管有机复合能很好的提高二氧化硅气凝胶的机械性能，然而有机物在600℃甚至更低温度下软化，使得复合气凝胶失去原有性能。因此，有机物复合的二氧化硅气凝胶在应用时需尽可能避免高温。

4 纤维增强二氧化硅气凝胶材料及其制备策略

凝胶体系中添加纤维或晶须等一维材料，使其能够均匀分布在多孔结构中，可以为复合材料提供优秀的性能。这些纤维通常直径小、比表面积大、可存在于二氧化硅气凝胶中，形成遮挡板效应，对红外辐射有着散射和吸收作用。此外，气凝胶的存在也减少了纯纤维材料之间的接触，从而减少了固相传热，降低了复合材料的热导率。同时，外加载荷能够很好地分散在具有高刚度和高模量的纤维中，实现了对复合材料力学性能的增强^[58]，隔热性能与力学性能增强示意图见图9。对纤维增强的SiO₂气凝胶的材料与性能整理见表4。

4.1 碳纤维

碳纤维具有轻质、高比强度、高比刚度等特性，将其引入二氧化硅气凝胶中，可为多孔三维网络结构提供支撑^[59]。

基于碳纤维的高隔热性能，Cheng等^[60]以3-氨基丙基三乙氧基硅烷和将异丙醇和六亚甲基四胺进行搅拌并溶解于乙二醇中，得到共前驱体溶液后转移到T700碳-石英纤维织物中，以真空浸渍法得到湿凝胶，然后在室温常压下进行干燥得到了碳-石英纤维增强的SiO₂复合气凝胶。研究表明：该导热率为0.112 W/（m·K），耐压强度为17.01 MPa。在2000 ℃的氧乙炔火焰烧蚀过程中，复合气凝胶仍保留较为完整的形貌，内部的温度也显著降低，见图10。碳纤维均匀分布在二氧化硅凝胶中，形成良好的缠结，为整体结构提供支撑，使得复合气凝胶具有良好的性能。

然而碳纤维与二氧化硅的界面结合较弱，因此Liu等^[61]以正硅酸乙酯为前驱体，通过溶胶-凝胶法并加入羟基修饰的碳纤维，后经常压干燥后制得碳纤维增强的SiO₂复合气凝胶。研究表明，该气凝胶的平均孔径约为1.8 nm，具有的耐压强度为10.0 MPa，导热系数为0.0375 W/（m·K），疏水角为154.5°，表现出超疏水特性。

因为碳纤维的本征强度，用其作支撑材料表现出良好的耐压性，然而碳纤维生产工艺较为复杂，且在极高温氧化下碳纤维的性能容易失效（1500 ℃），且碳纤维的生产成本较高。

4.2 玻璃纤维

玻璃纤维具有良好的结构支撑，能够很好地提高聚合物的强度，并且制造工艺成熟，制造成本较低^[62-63]。

Shafi等^[64]以四乙氧基硅烷和甲基三甲基硅烷作为共前驱体，采用溶胶-凝胶法合成湿凝胶，经超临界干燥后制备了玻璃纤维复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶疏水角为150°，具有超疏水性，在664 ℃下热导率为0.0258 W/（m·K）。玻璃纤维的存在使得二氧化硅气凝胶具有中孔的三维网络结构，并减少了亲水基团的暴露，增强了其疏水性。

类似的，Duan等^[65]将二氧化硅颗粒分散在含有玻璃纤维的聚乙烯醇水溶液中合成了湿凝胶，经冷冻干燥后制备了玻璃纤维增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶的热导率为0.0356 W/（m·K），密度为0.131 g/cm³，疏水角为135°，具有良好的疏水性。二氧化硅与玻璃纤维成功进行交联，形成了相互交织的多级孔结构，玻璃纤维提供支撑，能承受75000倍自身重量的压力，但玻璃纤维与二氧化硅基体仅靠物理作用进行结合。

为解决该问题，Chandradass等^[66]以水玻璃为硅源，并采用氧化铝溶胶对玻璃棉进行改性，将其混合后合成了湿凝胶，并在常温干燥下合成了二氧化硅气凝胶，研究不同硅烷浓度制备而成的二氧化硅气凝胶的性能。研究表明：用铝溶胶改性的玻璃棉有着良好的界面结合作用，当四乙氧基硅烷浓度为25%时，制备的气凝胶具有最小的密度（0.104 g/cm³）和最大的孔隙率（95%）。直径为2.5 μm的玻璃纤维与氧化二硅团簇相互连接，使其多孔结构得到加强，但是长玻璃纤维存在应力集中的问题，并且容易团聚。

为解决该问题，Jiang等^[67]以四乙氧基硅烷为前驱体，加入微玻璃纤维进行改善，采用酸碱催化法合成湿凝胶，后采用常压干燥，成功制备了微玻璃纤维改善的二氧化硅气凝胶，其制备流程见图11。研究表明：650 ℃下的导热系数为0.022 W/（m·K）。微玻璃纤维均匀分布在孔中，支撑结构的同时，为凝胶提供了良好的性能。

玻璃纤维的制备工艺完善，机械性能良好，能很好地提高二氧化硅气凝胶的机械性能并降低热导率，但相比于碳纤维来说，其耐压性能略差，并且玻璃纤维与二氧化硅气凝胶的界面结合强度可能不足，在长期使用中可能出现结构失效的风险。

4.3 其他无机纤维

相比碳纤维、玻璃纤维等纤维，其他作为支撑的纳米材料也能表现出较好的性能。

硬硅钙石纤维的耐高温特性为气凝胶提供了优异的热稳定性。Li等^[68]通过水热法制备了硬硅钙石纤维。将硬硅钙石纤维添加至碱性硅源中，采用常压干燥，得到硬硅钙石纤维增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶密度为0.126 g/cm³，孔体积为4.132 cm³/g，导热系数为0.0285 W/（m·K）。纤维物理嵌套在二氧化硅的孔隙中，起到支撑作用，使得气凝胶具有更加良好的隔热性能。

二氧化钛纳米棒具有高刚性，也可支撑气凝胶的网络结构，维持其在高温下的骨架稳定性。Ji等^[69]以莫来石纳米片为结构组装单元，四乙氧基硅烷为前驱体，并在其表面加入二氧化钛纳米棒，混合后浇注成湿凝胶，后通过冷冻干燥与1000 ℃煅烧，制得莫来石纳米片-二氧化钛纳米棒增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶在室温下的导热系数为0.0356 W/（m·K）。在1500 ℃煅烧30 min后，收缩率仅为2%。莫来石纳米片与二氧化钛纳米棒交错分布，使得气凝胶在原有多孔结构上形成了微小的孔隙，有利于提高隔热保温性能。

尽管硬硅钙石纤维、二氧化钛纳米棒的高刚度能够很好地支撑气凝胶在高温下的孔径结构，但界面间可能存在应力集中的问题，易产生微裂纹。而二氧化硅纳米线的高长径比能为气凝胶提供良好的力学性能，并且与基体匹配更为良好，不会产生额外的热桥效应。Wang等^[70]在四乙氧基硅烷和三甲基硅烷前驱体中引入二氧化硅纳米线，采用溶胶-凝胶法合成了湿凝胶，后在常压干燥下制得二氧化硅纳米线增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：当二氧化硅纳米线含量为11%时，耐压强度为1.379 MPa，密度为0.11 g/cm³，在常温下的导热系数为0.039 W/（m·K）。同时，其在1000 ℃煅烧后保持微观结构不变。二氧化硅纳米线均匀分布在二氧化硅球形堆积形成的网络中，降低导热系数，良好的界面结合也提高了气凝胶的耐压强度。

类似的，Xing等^[71]以四乙氧基硅烷和ZrO₂、SiO₂静电纺丝纤维和四乙氧基硅烷为前驱体，通过化学溶胀和溶胶-凝胶法合成湿凝胶，经800 ℃高温干燥后，制备了静电纺丝纳米纤维支撑增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：其热导率为0.029 W/（m·K），孔体积为0.24 cm³/g，比表面积为207.86 m²/g，孔隙率高达99.55%。静电纺丝纤维的支撑下，气凝胶在1400 ℃下依然能保持稳定的多孔结构。

与玻璃、碳纤维相比，这些无机纤维复合气凝胶也表现出良好的机械性能与低热导率。然而，这些无机纤维制备的工艺相对复杂，且成本较高，并且与基体的适配性仍有待考究。

4.4 有机纤维

相比碳、玻璃等无机纤维，有机纤维在降低生产成本的同时，能为气凝胶提供良好的支撑。

芳纶纤维的高模量特性为气凝胶提供优异的耐压性能。Li等^[72]以四乙氧基硅烷为前驱体，采用溶胶-凝胶法制备了芳纶纤维增强的二氧化硅气凝胶复合材料。其密度为0.19 g/cm³，疏水角为138.5°，导热系数为0.026 W/（m·K）。

芳纶纤维的分布形态直接影响气凝胶的力学性能。Li等^[73]采用溶胶-凝胶法，以四乙氧基硅烷为前驱体加入利用芳纶纤维对二氧化硅气凝胶进行增强。研究表明：芳纶纤维分布在孔中作为支撑的同时，使其具有良好的韧性，其耐压强度为0.35 MPa，导热系数为0.0227 W/（m·K）。

类似的，Ghica等^[74]采用溶胶-凝胶法，以四乙氧基硅烷和乙烯基三甲氧基硅烷为前驱体，加入凯夫拉纸浆后得到湿凝胶，经陈化与常压干燥后，得到凯夫拉纤维增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶在550 ℃下结构仍保持稳定，导热系数为0.026 W/（m·K）。气凝胶呈现相互连接的三维网络，凯夫拉纤维被二氧化硅基体所覆盖，与二氧化硅基底形成良好的结合，增强了二氧化硅气凝胶。

相比于芳纶纤维的高刚性，聚丙烯纤维的低模量可在气凝胶中形成跟为松散的网络结构，破坏热流传递路径，从而降低热导率。Jadhav等^[75]以低成本的工业级水玻璃为前驱体并采用溶胶-凝胶法制备了聚丙烯纤维增强的二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶在270 ℃热处理后接触角为120°，孔隙率为87%，比表面积为644 m²/g。10 μm直径的纤维无序分布在气凝胶的孔中，起到了良好的支撑作用。

有机纤维能有效降低成本，提高二氧化硅气凝胶的结构稳定性，但相比于无机纤维，有机纤维的高温耐受性仍较差，这限制了其在高温环境中的应用。

5 二氧化硅复合气凝胶的增材制造策略

尽管溶胶-凝胶法能够制备出高性能的二氧化硅复合气凝胶，但其存在制备周期长与难以制备复杂形状气凝胶的问题，严重制约了其应用。3D打印作为增材制造策略之一，能利用原料的固化作用缩短二氧化硅复合气凝胶的制备时间，并通过数字化设计构建不同的形状的气凝胶，实现了多样化高温隔热与节能需求，表现出良好的应用前景^[76-78]。

Wang等^[79]以甲基三甲氧基硅烷和硅溶胶为前驱体，在100 ℃的条件下采用3D打印，利用高温对浆料进行固化，后经超临界干燥制备了二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶具有的密度为0.25 g/cm³，比表面积为272 m²/g，导热系数0.032 W/（m·K）。

在隔热与保温的应用上，Wang等^[80]则以聚酰胺酸和二氧化硅气凝胶粉末为前驱体，采用3D打印技术，利用聚合物的固化效应，经超临界干燥后制得聚酰亚胺复合二氧化硅气凝胶。研究表明：该气凝胶的比表面积为518 m²/g，在400 ℃的线收缩率小于5%。通过3D打印的气凝胶在保持良好隔热特性的同时，能够适配不规则的加热源，并保持良好的隔热特性（图12）。

光固化技术为二氧化硅复合气凝胶的3D打印的制备提供新思路。Wang等^[81]以二氧化硅气凝胶颗粒为前驱体，采用紫外辅助的3D打印技术与超临界干燥制备了光敏树脂复合二氧化硅气凝胶，示意图见图13。研究表明：该气凝胶的密度为0.256 g/cm³，比表面积为269.3 m²/g，孔体积为1.82 cm³/g，耐压强度为0.28 MPa，热导率为0.038 W/（m·K）。该方法实现了凝胶的快速固化并保留了气凝胶的良好性能。

3D打印技术制备的二氧化硅复合气凝胶的方法很好地解决了溶胶-凝胶法中存在的制备周期长、干燥期间易破裂、后续形状加工塑形难等问题。然而对于3D打印的二氧化硅复合气凝胶，其成本相比传统的隔热材料仍较高。

6 前沿应用

经过复合的气凝胶，隔热与机械性能得到提高，物理结构得到优化，适用性得到了拓展，具有良好的应用前景，目前主要的前沿应用如下。

6.1 航空航天

隔热的是当前二氧化硅复合气凝胶最具代表性的应用领域。而经过改进后，复合气凝胶可用于航空航天等极端温度领域。Shu等^[82]以正硅酸乙酯与氯化铝为前驱体，通过溶胶凝胶法与超临界干燥制备了Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶。研究表明：在1000 ℃下，气凝胶的冷面仅有98.6 ℃，并且在1200 ℃退火后的气凝胶无尺寸变化。Huang等^[83]以ZrO₂纳米纤维和二氧化硅溶胶为前驱体，通过真空浸渍法制备了ZrO₂增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶实现了1100 ℃下的0.023 W/（m·K）的低热导率，且能够承受轿车碾压而不发生变形。

二氧化硅复合气凝胶的高温体积稳定性与低热导率特性，使其可用于航空航天以及高温领域。

6.2 节能

具有低热导率的气凝胶在常温下能够作为建筑的隔热材料，从而降低建筑内外之间的温差，达到良好的节能效果。

Zhao等^[84]以正硅酸乙酯和玻璃纤维为前驱体，通过溶胶凝胶与超临界干燥制备了玻璃纤维复合的二氧化硅气凝胶。通过数值模拟表明：二氧化硅复合气凝胶在寒冷地区下能够起到更好的室内保暖作用，与传统保温材料聚苯乙烯相比，室内温度可提高11.8 ℃，成功预测了二氧化硅复合气凝胶的节能应用。Sun等^[85]以四硅酸甲酯、TiO₂和银纳米棒为前驱体，通过溶胶凝胶法与超临界干燥，形成复合二氧化硅气凝胶，实现了在127 ℃下的低热导率（0.041 W/（m·K））。模拟与实验验证了复合气凝胶在50 m²的月球基地的节能效果，与玻璃相比，复合气凝胶可降低87.3%的能耗。

因此，二氧化硅复合气凝胶在节能领域具有良好的应用前景，可代替传统材料。

6.3 电池热管理

二氧化硅复合气凝胶的另一个重要应用是电池模块之间的绝热层。He等^[86]以六甲基二硅氧烷和玻璃纤维为前驱体，通过溶胶凝胶结合常压干燥，制备了玻璃纤维增强的二氧化硅复合气凝胶。研究表明：该气凝胶使锂离子电池各模块均能在180 ℃以下工作，阻碍了锂电池模块间的传热，从而保证电池的寿命。类似的，Li等^[87]以正硅酸乙酯和氯化铝为前驱体，结合莫来石纤维，通过溶胶凝胶与常压干燥制备的莫来石纤维增强的Al₂O₃-SiO₂复合气凝胶在锂离子电池的热管理控制中展现良好的应用前景。研究表明：该气凝胶应用于锂离子电池后，各模块之间的最大温差可达526 ℃，有效抑制了电池的灾难性热传递，其作用示意图见图14。

基于气凝胶的低导热特性，其可用于不同的电子器件中，如芯片、电池等，阻碍电子器件之间的热传递，延长电子器件寿命。

7 结论与展望

二氧化硅气凝胶凭借其优异的性能，在航空航天、节能与电池热管理等领域展现出巨大潜力，具有广泛的应用前景，是当前研究领域的热点。然而二氧化硅气凝胶的高脆性与耐高温性不足，其应用受限。研究人员通过无机复合、有机复合、纤维增强以及优化制备工艺等方法，在机械强度、耐高温性、制备方法等方面取得了一定成效。

（1）无机物复合的二氧化硅气凝胶通过相变抑制高温下气凝胶的孔径之间的烧结，实现了复合气凝胶在高温下（>800 ℃）的使用。同时，无机物的引入使得气凝胶的结构得到了一定程度的优化，提高了气凝胶的耐压性能。

（2）有机物复合二氧化硅气凝胶通延长链的方式，增强链刚度，提高复合气凝胶的机械性能。此外，长链有机网络复杂化了传热路径，使得气凝胶在一定温度下的热导率降低。

（3）纤维增强的二氧化硅气凝胶通过引入高刚度纤维，分散气凝胶所承受的应力，从而提高气凝胶的机械强度。纤维的存在形成了屏蔽效应，有效地阻碍了一定的辐射传热，能在一定程度上降低热导率。

（4）3D打印拓展了气凝胶的制备方法。通过浆料在不同条件下的固化作用与数字化制造，实现了不规则气凝胶的制备，为二氧化硅复合气凝胶的气凝胶的高精度制备提供了新思路。

然而在实际应用中，仍存在以下问题。

（1）无机复合仍无法改变气凝胶的高脆性，其机械性能仍较差，并且界面间易出现相分离导致隔热性能降低。

（2）有机物本身的低燃点使得复合气凝胶在高温下仍会出现碳化现象，无法在高温下保持热稳定性；有机物通常韧性较大，在高应力作用下的形变量通常较大。

（3）纤维与二氧化硅基体的界面复合较差，在界面结合处容易产生应力集中，脱层等现象，致使气凝胶无法长期使用，过量的纤维可能会导致固相传热的增加。

（4）3D打印气凝胶在制备成本上，仍高于传统的隔热保温材料，无机复合二氧化硅的气凝胶在3D打印制备中的固化与后续定型较困难。

基于以上优缺点，我们认为在今后的一定时间内，二氧化硅复合气凝胶的主要发展与应用方向如下。

（1）针对无机复合气凝胶中各组分的比例进行合理调配，控制气凝胶在合成中形成耐高温相，保证气凝胶的孔结构在高温下稳定；平衡无机复合气凝胶的热导率与性能的关系，使无机复合气凝胶多用于航空航天、转炉炉衬与不规则加热源的隔热保温。

（2）对于有机复合二氧化硅气凝胶，需要探索具有高强度与高热稳定性的有机框架，提高其碳化温度，使其可用于中高温的建筑节能体系中。

（3）对纤维进行化学改性，构建化学键结合界面，确保纤维与基体结合良好，尽可能减少纤维与气凝胶界面的应力集中现象，此外需提高纤维在基体内的分散性，减少纤维的桥热现象，使其可用于电池的热管理。

（4）研究3D打印的二氧化硅复合气凝胶的固化与定型条件，实现一步固化，提高3D打印气凝胶的精度与生产效率，进一步实现3D打印二氧化硅复合气凝胶在不规则加热元件中的保温应用。

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基金资助

国家自然科学基金项目(52272021)

国家自然科学基金项目(U23A20559)

国家自然科学基金项目(52232002)

武汉市自然科学基金项目(2024040701010051)

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Received	Published	Revised
2025-04-07	2025-11-24	2025-06-24
Online Date
2025-10-23

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