离子凝胶的制备及力学性能强化策略

鲍艳; 周俊斌; 郭茹月

doi:10.7536/PC20250501

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (11) :1674-1687 DOI: 10.7536/PC20250501

综述与评论

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离子凝胶的制备及力学性能强化策略

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Preparation of Ionogels and Strategies for Strengthening Its Mechanical Properties

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摘要

近年来，柔性电子器件在智能传感设备、人机交互界面、仿生电子皮肤等众多领域展现出广阔的应用前景。离子凝胶凭借卓越的电化学性能、可调的力学性能以及高度的环境适应性，在柔性电子器件的制备方面极具潜力。然而，离子凝胶普遍较差的力学性能限制了其广泛应用。鉴于此，本文从制备方法与力学性能强化策略两方面，系统综述了离子凝胶的研究进展。首先，根据阴/阳离子的类型，归纳了常见离子液体的种类及其特性。随后，将离子凝胶的常用制备技术分为物理共混法、原位聚合法和溶剂交换法三类，并深入剖析了各类方法的优缺点。然后，总结了提升离子凝胶力学性能的代表性策略，包括调控聚合物网络结构、构建非共价相互作用、形成微相分离结构以及引入无机纳米粒子等，并系统阐释了这些策略的作用机制、对凝胶力学性能的调控效应及其适用场景。最后，概述了当前离子凝胶制备过程中面临的关键挑战，并展望了其未来的发展方向。综上，本文为高性能离子凝胶的设计与性能提升提供了理论基础。

Abstract

In recent years， flexible electronic devices have shown broad application prospects in fields such as smart sensing equipment， human-machine interfaces and bio-inspired electronic skins. Ionogels demonstrate significant potential in the preparation of flexible electronics due to their excellent electrochemical performance， tunable mechanical properties and high environmental adaptability. However， the generally poor mechanical properties of ionogels limit their widespread use. To address this， this article systematically reviews the research progress of ionogels from two aspects： preparation methods and mechanical reinforcement strategies. First common types of ionic liquids and their characteristics are summarized based on the types of anions and cations. Then the preparation techniques for ionogels are categorized into physical blending， in situ polymerization and solvent exchange， with detailed analysis of their advantages and disadvantages. Next， representative strategies for enhancing mechanical performance are outlined， including regulating polymer network structures， constructing non-covalent interactions， forming microphase-separated structures and introducing inorganic nanoparticles. The mechanism of these strategies， the regulatory effect on the mechanical properties of ionogels， and the application scenarios are systematically explained. Finally， key challenges in current ionogels preparation processes are discussed along with future development directions. This work provides a theoretical foundation for designing high-performance ionogels and improving their properties.

Contents

1 Introduction

2 Types and characteristics of ionic liquids

3 Preparation methods of ionogels

3.1 Physical blending method

3.2 In situ polymerization

3.3 Solvent exchange

4 Strategies for strengthening the mechanical properties of ionogels

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

导电凝胶 / 离子液体 / 制备方法 / 力学性能 / 强化策略

Key words

conductive gel / ionic liquid / preparation method / mechanical property / strengthening strategy

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鲍艳, 周俊斌, 郭茹月. 离子凝胶的制备及力学性能强化策略[J]. 化学进展, 2025, 37(11): 1674-1687 DOI:10.7536/PC20250501

Yan Bao, Junbin Zhou, Ruyue Guo. Preparation of Ionogels and Strategies for Strengthening Its Mechanical Properties[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(11): 1674-1687 DOI:10.7536/PC20250501

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1 引言

近年来，随着柔性电子技术的快速发展，柔性电子器件在智能传感设备、人机交互界面、仿生电子皮肤等众多领域展现出广阔的应用前景^[1-3]。其中，柔性可拉伸导体作为构建柔性电子器件的核心组件，已成为当前的研究热点。相较于传统刚性电子导体，以导电凝胶为代表的软离子导体材料，通过可移动载流子在聚合物网络中的定向传输实现导电功能，具有良好的导电性、透明性和界面自适应能力，在柔性电子器件的制备方面极具潜力^[4]。

当前，软离子导体材料主要包括以水为溶剂的水凝胶和以离子液体（ILs）为溶剂的离子凝胶两大类。水凝胶作为典型的软离子导体，具有极好的导电性、透明性以及可拉伸性^[5]。然而，水凝胶的含水量较高，易受环境因素影响而发生水分蒸发，特别是在低湿度和高温条件下，其蒸发现象更为明显。随着水分的减少，水凝胶离子导体的透明性、拉伸性和导电性均急剧下降^[6]。此外，水凝胶离子导体的工作温度范围受限于水的冰点和沸点，限制了其在极端环境下的应用^[7-9]。相比之下，以ILs为溶剂的离子凝胶有效克服了水凝胶的上述缺陷，具有优良的离子导电性、柔韧性、不燃性、极低的蒸气压、良好的温度适应性和宽广的电化学窗口^[10-11]。这些特性使离子凝胶在恶劣环境中展现出优异的稳定性，成为柔性电子器件构筑的理想材料。然而，现有的大多离子凝胶均存在强度和韧性不足的问题，制约了其实际应用^[12-13]。因此，开发高力学性能的离子凝胶对实现其在柔性电子领域的应用具有重要意义。

鉴于此，本文从制备方法与力学性能强化策略两方面入手，综述了离子凝胶的研究进展。首先，阐述了ILs的种类和特性。随后，归纳了离子凝胶的三大常用制备技术（物理共混法、原位聚合法和溶剂交换法），并分析了各类方法的优缺点。然后，将离子凝胶的力学性能强化策略总结为四个方向：调控聚合物网络结构、构建非共价相互作用、形成微相分离结构以及引入无机纳米粒子，并系统介绍了其强化机理及对凝胶力学性能的调控作用。最后，梳理了当前高性能离子凝胶制备过程中面临的关键挑战和发展方向。

2 离子液体的种类与特性

离子凝胶在柔性可穿戴设备、人机交互界面及仿生电子皮肤等领域的应用潜力巨大，这些应用场景通常涉及与人体皮肤或组织的直接/间接接触。ILs作为离子凝胶的核心功能组分，其化学结构直接决定了凝胶的导电性能、力学性能以及生物相容性、毒性和环境污染性等^[14]。如图1所示，根据阳离子母核类型与阴离子功能特性的不同，ILs可被分为多个类别。表1详细列出了各类典型ILs的性能对比。

2.1 阳离子

ILs的阳离子决定了其电导率、侧链功能化和电化学稳定性等关键性能。常用于制备离子凝胶的ILs阳离子类型主要可以分为咪唑类、吡啶类、季铵类和磷鎓类等。

咪唑类ILs被研究最为广泛，因具备高电导率（>10 mS·cm^-1）和宽电化学窗口（~4.5 V），成为制备离子凝胶的首选材料。然而，其生物毒性需通过调整阴离子种类来进行优化^[15]。咪唑类ILs的细胞毒性普遍相对较高，且通常随烷基链长度增加而升高。烷基链越长，疏水性越强，对膜的插入能力和破坏作用越显著，毒性越大；而且长链ILs的代谢产物更复杂，在生物体内的滞留时间更久。其生物相容性总体评价较低，对多种细胞系显示出毒性，可能引发细胞膜损伤和代谢抑制，应用于人体接触场景需谨慎^[16]。

吡啶类ILs则展现出相对适中的电导率（~1~10 mS·cm^-1）和电化学窗口（~3.5~4.0 V），在电化学传感和固态电解质领域极具潜力。但其生物毒性通常高于相应链长的咪唑类ILs同系物，生物相容性也更受限^[17]。需通过优化阴离子种类和烷基链长度来提升生物相容性^[18]。

与之相比，季铵类ILs和磷鎓类ILs则分别凭借优异的生物相容性和极高的热稳定性（>400 ℃），在生物医用材料和极端环境应用中占据重要地位^[19]。季铵类ILs被认为是生物相容性相对较好、毒性较低的一类，特别是胆碱基和短链对称季铵盐，是生物医学应用最具前景的选择之一。磷鎓类ILs的研究相对较少，其毒性变化范围较大，高度依赖具体结构，长链烷基取代可能增加毒性，其生物相容性潜力尚需更多研究确认。值得注意的是，阳离子本身的毒性趋势会受到所配对阴离子的显著影响。

2.2 阴离子

ILs的阴离子决定了其黏度、热稳定性、电化学窗口和功能特性等关键性能。常用于制备离子凝胶的ILs阴离子类型主要有双三氟甲磺酰亚胺根（[TFSI]^-）、六氟磷酸根（[PF₆]^-）、卤素阴离子（Cl^-、Br^-、I^-）等无机阴离子和乙酸根（[Ac]^-）、氨基酸根、乳酸根、偶氮苯（[Azo]^-）等有机阴离子。

以[TFSI]^-、[PF₆]^-等无机阴离子为基础的ILs具有低黏度（<50 cP）和高热稳定性（>300 ℃）的优点，但存在易水解生成HF的潜在风险^[20]。[TFSI]^-和[PF₆]^-阴离子在潮湿环境中可能水解产生具有腐蚀性和毒性的HF及衍生物，且含氟基团存在潜在的生物累积性和环境持久性风险，对水生生物常表现出中等至高等毒性^[21]。其中，[PF₆]^-的水解稳定性通常弱于[TFSI]^-。卤素阴离子尽管成本较低，但通常表现出较高的细胞毒性和生态毒性，在追求高生物相容性或环境友好性的离子凝胶设计中应尽量避免使用^[22]。

相比之下，基于[Ac]^-、乳酸根、氨基酸根等有机阴离子和光响应型偶氮苯（[Azo]^-）等功能化阴离子的ILs，则能够通过氢键或响应基团的作用，赋予离子凝胶界面增强或智能特性。[Ac]^-、乳酸根等酸根阴离子以及氨基酸根阴离子，不仅能调节ILs的物理化学性质（如降低熔点、增加亲水性），更因其来源于生物质或代谢途径，通常表现出显著改善的生物相容性和较低的细胞毒性。它们与生物相容性阳离子（如胆碱）的组合是开发绿色、可生物降解离子凝胶的理想选择，尤其适用于人体接触应用。但其电化学稳定性通常不如含氟阴离子，限制了其在高压电化学器件中的应用。功能化阴离子[Azo]^-可为离子凝胶赋予光控性能（如光致形变、光控释放），在智能器件中潜力巨大。然而，其生物安全性研究非常缺乏。光敏基团可能产生活性氧（ROS）对细胞造成损伤，其代谢途径和长期毒性未知，应用于生物接触场景必须进行严格且全面的毒理学评估。

综合来看，ILs的阳离子类型是其生物环境毒性的主导因素。而ILs的烷基链长度是关键调节因子，即烷基链长度与毒性高低成正相关。同样的，阴离子的作用也至关重要，不同阴离子的配对ILs的生物环境毒性也大不相同。这对离子凝胶面向不同应用的选材设计具有明确启示。面向人机交互、电子皮肤、可穿戴健康监测等生物接触场景，应优先选择基于胆碱或其他短链季铵阳离子与生物相容性阴离子（如[Ac]^-、氨基酸根、乳酸盐）组合的ILs。严格规避高毒性卤素阴离子，慎用含氟阴离子。而面向非直接生物接触的柔性电子器件，在满足电化学、力学等核心性能前提下，也应考虑环境风险，优先选择可生物降解或低生态毒性的组分。

3 离子凝胶的制备方法

离子凝胶制备的核心是通过构建交联网络来实现ILs的有效分散与固定。交联结构的特性对聚合物网络的形态起着决定性作用，并极大影响着离子凝胶的综合性能^[23-25]。根据交联机制的不同，离子凝胶可被分为物理交联型和化学交联型两大类。在物理交联型离子凝胶中，聚合物网络的形成主要依赖于非共价相互作用，如静电相互作用、离子-偶极相互作用、氢键、范德华相互作用和主客体相互作用等^[26]。而化学交联型离子凝胶则是通过化学反应或聚合过程，在聚合物链间生成共价键，从而实现网络的交联^[27]。对于不同类型的离子凝胶，其制备方法也存在差异。此外，在离子凝胶的制备过程中，需充分考虑ILs的特性及其与聚合物基质间可能发生的相互作用。一般而言，离子凝胶的制备方法可归结为物理共混法、原位聚合法和溶剂交换法三种。

3.1 物理共混法

物理共混法是制备离子凝胶最为简便的方法之一。该方法借助聚合物基质的溶胀过程形成网络结构，有效限制ILs的流动，进而获得离子凝胶。此方法操作简单，具有良好的可加工性，被广泛应用于离子凝胶的制备中^[28]。

Li等^[29]采用物理共混法，以疏水性ILs作为溶剂，将甲基丙烯酸甲酯和兼具亲疏水基团的质子导电聚合物（PCM）均匀分散于其中。随后，通过共价交联，成功制备出具有高离子电导率的离子凝胶。在此过程中，PCM上的疏水基团（—COOCH₃）实现其在疏水基质的均匀分散，而亲水带电基团（—SO₃^-，—N（CH₃）₃⁺）则能够提升凝胶离子电导率，最终形成兼具稳定界面与高效离子传输通道的复合凝胶体系。该方法通过简单的物理共混实现了疏/亲水组分的均匀分散，工艺简便、条件温和，且能有效保留各组分的功能特性。然而，物理共混法制备的离子凝胶在长期使用中可能出现相分离或力学稳定性下降等问题，因此需要通过引入交联结构加以优化。Qu等^[30]以二甲基甲酰胺（DMF）作为溶剂，对热塑性聚氨酯（TPU）、SiO₂和1-丁基-1-甲基吡咯烷双三氟甲磺酰亚胺盐（[BMP][TFSI]）进行分散，随后采用物理共混法制备TPU/SiO₂-ILs离子凝胶，如图2A所示。溶剂DMF的使用有助于TPU和ILs的充分混合，且二者间能够通过高密度氢键进行交联。

此外，通过引入具有特定功能的聚合物基质，可进一步赋予离子凝胶新的功能特性。Choi等^[31]以聚（苯乙烯-甲基丙烯酸正丁酯）（PS-r-PnBMA）为聚合物，1-丁基-3-甲基咪唑鎓双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺（[BMI][TFSI]）为ILs，通过物理共混法制备出一种多模态离子凝胶P（S-r-nBMA）/ILs（图2B）。该凝胶不仅兼具PnBMA的温敏特性与[BMI][TFSI]的导电能力，而且展现出优异的双信号输出能力，其透射率和电阻分别随环境温度和形变程度的变化而改变。

3.2 原位聚合法

原位聚合法是离子凝胶制备的另一种重要技术，是指将单体溶解于ILs中，随后经由自由基聚合过程形成离子凝胶^[32]。该方法具有合成速率快、可控性强、通用性高等特点，在离子凝胶制备领域备受青睐^[33]。根据引发方式的不同，原位聚合可分为光引发、热引发、辐射引发、氧化还原引发、酶引发和等离子体引发聚合等^[11,34-35]。

在光引发聚合体系中，常用的引发剂有安息香双甲醚、2-羟基-2-甲基苯丙酮、二苯甲酮等光敏型自由基引发剂。此类引发剂在紫外光（典型波长为365 nm）照射下，能够吸收光子能量并发生均裂，产生具有引发活性的自由基，进而引发单体的聚合反应。该过程的反应温度低，特别适合于热敏感体系。例如，Poh等^[36]以三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦为引发剂，通过乙烯基官能化的1-丁基-3-乙烯基咪唑鎓双（三氟甲磺酰基）酰亚胺与丙烯酸酯封端的交联剂（PEGDA）之间的自由基聚合反应，在1 min内即可实现离子凝胶的制备。相较于常规热聚合可能导致ILs分解或凝胶网络不均的问题，光引发聚合不仅反应迅速且温度低，有效保障了电解质的化学稳定性。此外，Ming等^[37]以羟基环己烷苯酮（UV-184）为引发剂，将氟化丙烯酸丁酯与丙烯酸丁酯混合作为柔性高分子基体，并与具有相变能力的1，3-二甲基咪唑双（三氟磺酰基甲烷酰亚胺）结合，成功制备了一种相变型离子凝胶。在此体系中，柔性高分子基体赋予凝胶优异的拉伸性能，而相变ILs则实现了凝胶在离子导体与绝缘体之间的可逆转变。值得注意的是，相变ILs的导体-绝缘体转变过程受温度调控，而光聚合过程避免了高温对该相变行为的干扰。

对于热引发聚合体系，常用的引发剂包括过硫酸铵（APS）、偶氮二异丁腈和过氧化苯甲酰等热分解型引发剂。其工作原理在于，通过加热使引发剂达到分解温度，从而产生初级自由基以引发链式聚合反应。在此过程中，反应温度是调控引发剂分解速率与自由基浓度的关键因素，从而对聚合反应动力学及网络结构的形成产生直接影响。例如，Chen等^[38]以APS作为引发剂，以丙烯酸（AA）和溴化1-乙烯基-3-十六烷基咪唑（[C₁₆VIm]Br）作为单体，制备了一种超分子离子凝胶PAA/C₁₆VImBr，其制备原理如图3所示。通过引入疏水功能化的ILs结构，有效增强了凝胶网络中的超分子相互作用，使该凝胶具备优异的水下传感性能。与光引发聚合相比，热引发聚合过程尤其适用于需要穿透较厚样品或存在光屏蔽效应的体系。然而，ILs在某些情况下可能对聚合或凝胶化过程产生干扰，从而限制了其应用范围。

对于辐射引发聚合体系来说，其原理是利用高能辐射（如γ射线、电子束或X射线）直接作用于单体或溶剂分子，通过电离和激发过程产生自由基，从而引发聚合反应。这种方式无需额外添加化学引发剂，因此产物无引发剂残留，且聚合过程可在常温甚至低温下进行。由于高能辐射具有强穿透性，该技术特别适用于厚样品或封装体系内部的聚合反应。例如，Shi等^[39]采用γ射线辐照法，成功制备了一种基于1-乙烯基-3-丁基咪唑六氟磷酸盐、八面体乙烯基低聚倍半硅氧烷和六氟磷酸锂溶液的新型星形离子凝胶。然而，辐射引发聚合技术需要昂贵的专用辐射源（如钴源或电子加速器），配套设备复杂且维护成本高，其操作过程也需严格的专业防护措施以确保安全。并且，高能辐射可能对某些敏感材料造成结构损伤，其反应机理相对复杂，控制难度较大。

除了上述三种常规引发方式外，氧化还原引发、酶引发以及等离子体引发等其他方式也被广泛应用于离子凝胶的制备。其中，氧化还原引发体系基于氧化剂与还原剂间的电子转移反应，可在较低温度下快速产生自由基并引发聚合。然而，该体系需精确控制多组分的配比与混合顺序，且残留的氧化/还原组分可能影响离子凝胶性能和稳定性。酶引发技术是利用生物酶（如辣根过氧化物酶、葡萄糖氧化酶）催化底物发生氧化还原反应，在室温、中性pH等温和条件下产生自由基，引发单体聚合。其优势在于条件温和，生物相容性高。但是酶成本较高，且部分ILs由于其毒性会使酶失活，使得酶在离子凝胶的制备中稳定性不足。等离子体引发是通过等离子体产生高活性物种（自由基、离子、激发态分子等），轰击单体表面引发聚合反应。这种方式无需化学引发剂即可实现高效聚合，但需配备真空系统及等离子体发生装置，且对非极性单体的适用性有限。

3.3 溶剂交换法

当单体分子在ILs中的溶解性受限时，溶剂交换法便成为制备离子凝胶的一种有效策略^[40]。该方法主要包含两个步骤：首先，在水或有机溶剂介质中，通过聚合或凝胶化过程构建聚合物网络；随后，将所得的水凝胶或有机凝胶浸入ILs中，利用溶剂置换作用去除原有溶剂，最终获得离子凝胶。Kim等^[41]以DMF和二甲基亚砜为二元溶剂，构建了基于聚乙烯醇（PVA）的聚合物网络，并采用溶剂置换法将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺（[EMI][DCA]）引入其中，成功制备出高性能离子凝胶，有效解决了PVA在[EMI][DCA]中溶解性受限的问题。在此过程中，溶剂交换诱导形成的PVA微晶作为物理交联点，显著提升了网络结构的致密性和稳定性。所得离子凝胶展现出优异的韧性、断裂应变以及热稳定性。与物理共混法相比，该方法突破了聚合物网络与ILs之间的相容性限制，实现了多种ILs的普适性引入。

此外，对于在ILs中无法直接进行凝胶化反应的离子凝胶，也可采用溶剂交换法进行制备。例如，Ren等^[42]以甲醇为初始溶剂，季戊四醇四丙烯酸酯为共价网络的交联剂，阴离子1，2，4，5-苯四羧酸为离子键网络的交联剂，在三乙胺的催化下和1，2-乙二硫醇通过硫醇-烯点击化学反应构建了凝胶的聚合物骨架；随后在80℃的真空条件下进行溶剂交换，向其中引入聚（1-丁基-3-乙烯基咪唑氟硼酸盐）（PIL-BF₄），从而获得了离子凝胶CIGL，如图4所示。该工艺通过溶剂挥发过程中PIL-BF₄的链重排效应，使PIL-BF₄的负载量达到80 wt%，并通过形成高密度的离子交联网络，最终实现CIGL韧性与离子电导率的协同增强。

综上所述，对物理共混法、原位聚合法和溶剂交换法制备离子凝胶的原理及其优缺点进行了总结，如表2所示。在实际应用中，这些方法并非单独使用，不同方法的组合或这些方法与其他外部条件相结合，可能更有利于制备具有特定性质的离子凝胶。

4 离子凝胶的力学性能强化策略

尽管离子凝胶展现出广阔的应用前景，但目前大多数离子凝胶的力学性能不佳，极大限制了其实际应用范围^[43]。离子凝胶力学性能不佳的主要原因包括缺乏有效的能量耗散机制、内部网络结构的均匀性较差以及聚合物网络与溶剂之间的缺乏相互作用等方面。基于相关研究，可将离子凝胶的力学性能强化策略分为调控聚合物网络结构^[44-45]、构建非共价相互作用^[46-47]、形成微相分离结构^[48-50]以及引入无机纳米粒子^[51-52]四类。

4.1 调控聚合物网络结构

传统离子凝胶以单网络（SN）结构为主，是指由单一聚合物链网络构成的高分子凝胶体系。在此类凝胶中，所有聚合物链均连接于同一网络，不存在额外的交联点或网络层次。该凝胶具有高度有序且理想的网络结构，但由于缺乏有效的能量耗散机制，在拉伸过程中易发生应力集中，进而限制了其力学性能。因此，当前研究聚焦于通过设计离子凝胶的网络结构以增强其力学性能。

多网络离子凝胶是通过整合多种具有不同性质的独立聚合物网络而形成的凝胶材料，主要包括双网络（DN）离子凝胶和三网络（TN）离子凝胶。具体而言，DN离子凝胶由刚性网络与柔性网络组成^[53]；而TN离子凝胶则是在DN结构的基础上，进一步引入了动态可逆网络。相较于传统的SN离子凝胶，DN和TN离子凝胶中的多重聚合物网络结构通过协同作用，赋予其超强的拉伸性和可逆形变能力，使其在受力后能够恢复原状，且其力学性能优于其中任一独立网络单独形成的SN离子凝胶。例如，Zhao等^[54]制备了一种以聚丙烯酰胺（PAM）为刚性网络，以1，3，5-苄基三甲醛交联的氨基化琼脂糖为柔性牺牲网络的DN离子凝胶。在形变过程中，刚性PAM网络有效地耗散了能量，并显著增加了破坏离子凝胶所需的表观功；而柔性牺牲网络通过链段滑移或键断裂耗散能量，进一步增强了凝胶的力学性能。因此，该凝胶具有优异的拉伸性（˃800%）、弹性和耐久性。然而，在承受较大载荷时，刚性网络的断裂会对DN离子凝胶的结构造成不可逆的破坏，从而影响其整体性能。鉴于此，Xu等^[55]设计并制备了一种具有多级能量耗散机制的离子液体/聚（N，N-二甲基丙烯酰胺-甲基丙烯酸-丙烯酰胺）/纤维素TN离子凝胶（BPC），其拉伸强度和断裂伸长率分别为0.48 MPa和899.69%（图5）。首先，纤维素构成长线性第一刚性网络，提供初始力学支撑并增强链缠结；在此基础上，聚（N，N-二甲基丙烯酰胺-甲基丙烯酸-丙烯酰胺）形成动态氢键网络作为第二柔性网络，通过链段滑移和氢键断裂耗散能量；最后，氯化1-丁基-3-甲基咪唑与纤维素网络之间的离子键和静电相互作用形成第三动态可逆网络，大幅提升能量耗散密度，最终在BPC中形成纤维素骨架支撑-牺牲键耗散能量-动态网络可逆的协同体系。

相比之下，互穿网络（IPN）是由两种或多种独立交联的聚合物网络相互贯穿形成的三维网络结构。在该体系中，若仅有一种聚合物呈现交联结构，而另一种保持线性非交联形态，则该结构被定义为半互穿网络（SIPN）。相较于SN离子凝胶，IPN/SIPN离子凝胶通过结构整合，更有利于发挥出各组分的特性优势，并可显著增强凝胶的结构稳定性和力学性能。例如，Wu等^[56]构建了一种基于聚离子液体（PIL）和黄原胶（XG）的SIPN离子凝胶。其中，PIL作为交联网络，与线性非交联的XG之间发生物理缠结，形成互锁结构。同时，PIL和CG之间形成的氢键和离子键通过可逆断裂，在形变过程中耗散能量并抑制裂纹扩展，从而增强凝胶的力学性能，使其抗压强度和拉伸强度分别达0.76和0.48 MPa。

综上，通过对聚合物网络结构进行设计（如多网络、互穿网络等），可有效调控离子凝胶的力学性能。例如，DN离子凝胶通过刚性和柔性网络间的协同作用，提升其拉伸性能和可逆形变能力。这种结构在柔性传感器中极具潜力，因为柔性传感器要求材料在保持高拉伸性的同时，还需具备优异的弹性和耐久性，以应对复杂的形变条件及长期使用需求。然而，DN离子凝胶也存在刚性网络断裂不可逆的问题，且不同网络间较差的相容性可能导致应力分布不均^[57]。TN离子凝胶则是在DN结构的基础上进一步引入动态可逆网络，通过多级能量耗散机制增强抗疲劳性，但复杂的交联结构可能降低离子传输效率和制备可控性。因此，TN离子凝胶更适用于对力学性能有极高要求，而对离子电导率要求相对宽松的场景，如软体机器人的关节结构、可穿戴防护设备或仿生承重材料等。此外，IPN/SIPN离子凝胶借助物理贯穿网络实现高韧性与导电性的平衡，避免了化学交联可能引发的生物相容性问题，因此更适用于生物医用材料等对生物相容性有严格要求的场景，但化学交联的缺失也导致其稳定性稍显不足。

4.2 构建非共价相互作用

除了调控聚合物网络结构，在离子凝胶内部引入具有动态可逆特性的非共价相互作用作为牺牲键，也能够有效提升其力学性能^[58-59]。该策略的核心在于，利用非共价相互作用在外加载荷作用下的可逆断裂与重组过程，实现能量的有效耗散，进而增强离子凝胶的韧性^[60]。

Hong等^[61]通过动态金属-配体配位诱导的凝胶化策略，成功构建了兼具优异力学与导电性能的离子凝胶PBAEM/ILs。首先，以含有配体位点的聚（丙烯酸丁酯）-stat-聚（（2-乙酰乙酰氧基）乙基甲基丙烯酸酯）（PBA-stat-PAAEM）作为共聚物网络，利用AAEM链段在ILs中形成物理交联点；随后，引入Ni²⁺，在AAEM的不溶域内定向构建金属-配体配位网络，从而形成凝胶（图6）。该策略无需额外的热处理或光处理步骤，即可选择性强化凝胶的力学性能（拉伸强度˃0.6 MPa）。另外，Ren等^[62]以多糖衍生物丙烯酰壳聚糖（AcCS）作为交联剂，采用一锅法合成了聚（丙烯酸-co-1-乙烯基-3-丁基咪唑氯）离子凝胶（AA-IL/AcCS）。与常用的N，N-亚甲基双丙烯酰胺交联剂相比，AcCS分子链上富含的大量羟基和氨基提供了丰富的物理和化学交联位点，使得AA-IL/AcCS在保持高拉伸性（600%）和拉伸强度（137 kPa）的同时，还具有较高的离子电导率（0.1 mS·cm^-1）。

综上，非共价相互作用的构建通过可逆断裂-重组机制有效耗散能量，显著提升了离子凝胶的力学性能，同时保持离子传输通道的连续性。其动态可逆性赋予了离子凝胶卓越的自愈合能力、优异的韧性以及刺激响应性。这些特性使该策略天然契合对耐用性和环境适应性要求高的场景，如可穿戴电子设备、贴肤式柔性生物传感器和需要自适应功能的仿生软材料^[63]。可穿戴设备易受反复形变和意外损伤，高效的自愈合能力能极大延长器件寿命、降低维护成本。通过动态键断裂耗散能量是提升材料韧性、防止微小裂纹扩展成灾难性破坏的关键机制，保障器件在复杂使用环境下的可靠性。然而，动态键的强度与稳定性常呈反比关系。强键（如某些配位键）愈合慢或需外加刺激，弱键（如部分氢键）则力学贡献有限且易受环境影响。此外，动态键对环境敏感的特性限制了其在极端或条件波动环境（高温、高湿、强酸碱）中的应用可靠性，如汗液实时监测的植入式医疗器件、深海柔性传感器和寒区户外可穿戴电子等场景。

4.3 形成微相分离结构

根据形成机制与功能特性，离子凝胶的微相分离结构可分为相变离子凝胶和相分离离子凝胶两类。

相变离子凝胶是一类借助外界刺激（如温度、湿度或电场）触发微观结构可逆相变的新型凝胶材料^[64-65]。其增韧机制主要基于相变诱导效应实现，例如，通过热触发聚合物链重排或基于溶剂诱导的相变过程在凝胶内部形成纳米级双连续结构。例如，Park等^[66]以1-乙基-3-甲基咪唑硝酸盐（[EMIM][NO₃]）为溶剂，通过原位聚合AM，成功制备了具有动态相变和形状记忆特性的离子凝胶（图7）。当温度升高到相变温度（~44 ℃）以上时，该凝胶从晶体相转变为无定形相。在室温下，晶体态离子凝胶具有明显的刚性，弹性模量为40.8 MPa，断裂伸长率为15%。而升温相变后，无定形态离子凝胶表现出优异的柔韧性，弹性模量降低至26.9 kPa，断裂伸长率增加至272%，并且在500次循环拉伸过程中几乎未出现物理变形。类似地，Mirzaei-Saatlo等^[67]提出了一种由2-羟基乙基纤维素（HEC）和离子导体甲酸胆碱（[Ch]Fo）制备的相变离子凝胶[Ch]Fo/HEC。[Ch]Fo/HEC呈现出橡胶状行为，这是因为HEC作为聚合物基质具有弹性体的特性，其拉伸强度和断裂伸长率分别为1.69 MPa的和180%。

相分离离子凝胶是通过调控聚合物与ILs的相容性使其发生微观相分离，从而获得由富聚合物的刚性相与富溶剂的柔性相组成的凝胶材料^[68-70]。当聚合物与ILs的相容性较低时，疏水性聚合物链自发聚集形成刚性相，并通过致密的非共价相互作用提供力学支撑；而亲水性聚合物则与ILs形成均匀网络，富溶剂相通过连续的离子通道维持凝胶的离子导电性。在外力作用下，刚性相的非共价键优先断裂以耗散能量，柔性相则通过链段滑移实现大范围形变，从而协同提升相分离离子凝胶的强度与韧性^[71]。例如，Wang等^[72]将AM和AA单体溶解在1-乙基-3-甲基咪唑乙基硫酸盐（EMIES）中，随后在紫外光下进行原位聚合，得到P（AM-co-AA）离子凝胶。其中，PAA链与EMIES具有良好的相容性，形成了均匀且有弹性的凝胶网络；而PAM链排斥EMIES，形成相分离结构，使该离子凝胶具有12.6 MPa的高拉伸强度和600%的高拉伸性。并且，该方法还适用于其他类似单体和ILs的组合体系。此外，Liu等^[73]发现聚异丙基丙烯酰胺在ILs中的相分离行较为常见。受此启发，Xie等^[74]通过控制冷却速率来调节PAM的相分离行为，实现了对离子凝胶力学性能的有效调控，如图8所示。所制备凝胶具有高达31.1 MPa的拉伸强度和122 MPa的压缩强度。

综上所述，相变离子凝胶和相分离离子凝胶均为离子凝胶的有效增韧途径。尽管二者虽均利用微相分离结构，但相变离子凝胶侧重动态调控与智能响应，而相分离离子凝胶则聚焦于静态性能优化。微相分离产生的硬微区（如结晶域、玻璃化嵌段、离子富集区）充当物理交联点和增强相，显著提升材料的模量、强度、抗蠕变性和尺寸稳定性。这种策略特别适用于对力学稳定性和长期形状保持要求苛刻的应用。例如，在固态电解质领域，具有良好微相分离结构的离子凝胶能有效抵抗锂枝晶的穿刺，维持电极/电解质界面的稳定，其优异的抗蠕变性对电池循环寿命至关重要^[75]；在需要精确形状和尺寸稳定性的柔性基底或微流控芯片中，微相分离结构也能提供可靠支撑。然而，相分离界面可能成为离子迁移的壁垒，显著降低离子电导率。这也对所有依赖高效离子传输的应用（如传感器响应速度、电池倍率性能）存在限制。

4.4 引入无机纳米粒子

无机纳米粒子（INPs）具有特殊的表面效应和尺寸效应，作为无机增韧相在增强离子凝胶性能方面已受到研究人员的广泛关注。在离子凝胶的形变过程中，均匀分布于凝胶内部的INPs可充当交联点，有效缓解应力集中现象，进而提高凝胶的稳定性。其增韧机制可细分为三类：裂纹桥接效应、能量耗散机制以及凝胶网络结构调控。

当离子凝胶受到外力作用而产生裂纹时，INPs能够横跨在裂纹的两侧，起到类似“桥梁”的连接作用，有效阻碍裂纹的进一步扩展。这是因为裂纹扩展需要克服INPs与凝胶基体间的相互作用力，而INPs通过化学键合、物理吸附等方式与凝胶基体紧密结合，使得所需的作用力增加。例如，Watanabe等^[76]制备了一种由簇状二氧化硅纳米粒子（SiO₂ NPs）和PIL复合而成的DN离子凝胶，其力学性能优于PIL SN离子凝胶。这是因为SiO₂ NPs表面的硅羟基（―Si―OH）能与凝胶中的离子基团形成氢键或配位键。当裂纹扩展至SiO₂ NPs附近时，这种连接力使得SiO₂ NPs承担部分拉力，从而提高了裂纹扩展所需的能量，实现了增韧效果。

INPs能在离子凝胶内部诱发多种能量耗散过程。首先，INPs的加入会改变离子凝胶的微观结构，使其呈现不均匀性。在外力作用下，这种不均匀结构会导致应力集中区域的出现，进而引发局部塑性变形、界面摩擦等能量耗散过程。例如，Kim等^[77]以N，N′-双（丙烯酰基）胱胺包覆的金纳米颗粒（AuNPs@BACA）作为化学交联剂和自愈合位点，制备了一种具有高可拉伸（~750%）的离子凝胶（图9A）。在外力作用下，柔性凝胶基体在高硬度的AuNPs@BACA周围发生塑性流动，消耗大量能量。同时，INPs与基体间的界面摩擦也将机械能转化为热能等其他形式的能量，有效耗散外界输入的能量，从而提高了离子凝胶的力学性能。类似地，Lu等^[78]制备了一种由石墨烯（Gr）纳米片增强的Gr‑PAM/PVA离子凝胶（图9B），其具有3.64 MPa的高拉伸模量、217%的断裂伸长率和0.186 mS·cm^-1的离子电导率。Gr‑PAM/PVA离子凝胶的增韧机制源于“纳米拔出效应”：在外力作用下，Gr纳米片与基体间的界面结合力逐渐被破坏，其拔出过程需要克服摩擦与黏附作用，实现机械能向界面能的转换，从而耗散能量。此外，Gr纳米片被拔出后形成的微孔结构会引发基体的局部塑性变形，进一步提升了裂纹的扩展阻力以及二次耗能效率。这种多重能量耗散机制协同提升了离子凝胶的断裂韧性。

除了上述机制外，INPs还可通过调控离子凝胶聚合物网络的交联密度和拓扑结构实现协同增韧。其作用机制主要包括两方面：一是作为物理交联点增强网络交联度；二是通过吸附作用限制聚合物链运动并诱导其有序排列^[79]。这种结构优化使得凝胶在受力时能够有效分散应力，避免局部应力集中导致的断裂，从而协同提升离子凝胶的韧性。例如，Li等^[80-81]将凹凸棒石（ATP）引入到凝胶的交联网络中，制备了各向异性纳米复合离子凝胶，如图9C所示。ATP作为一种具有各向异性结构的天然纳米黏土，其表面富含羟基，能够均匀分散于离子凝胶中，并与之产生界面相互作用。在各向异性结构和应变诱导相分离的双重作用下，该凝胶具有747.1%的高拉伸性和6.42 MPa的拉伸强度。

通过引入INPs可以有效地增韧离子凝胶，其关键在于其在聚合物网络内的均匀分散。INPs含量过高会导致颗粒团聚，降低离子凝胶网络的均匀性，进而削弱其力学性能；相反，填料含量过低则难以起到提高凝胶性能的作用。这种策略在需要极端力学性能、多功能集成或特殊环境稳定性的应用中展现出独特价值。例如，添加耐高温INPs（如SiO₂ NPs、黏土等）的离子凝胶，可显著提升其在高温环境下的力学稳定性和抗脱水能力，适用于汽车电子、航空航天等极端工况下的传感或密封。然而，对于需要高透明度（如光学器件）或极端柔顺性（如仿生皮肤）的应用，INPs的引入往往适得其反。实际上，INPs增韧离子凝胶往往不是单一的INPs在起到增韧作用，而是结合聚合物网络结构调控、非共价相互作用以及微相分离结构的多方面协同作用。

综上所述，离子凝胶的力学性能强化策略主要包括四类：通过多网络和互穿网络结构调控聚合物网络，利用多网络协同提升力学性能，但需克服网络相容性差的问题；构建动态非共价相互作用作为牺牲键，通过可逆断裂-重组机制耗散能量，但受限于制备工艺复杂性；设计微相分离结构，如刺激响应型相变凝胶实现动态增韧，或通过聚合物/溶剂相分离形成刚性-柔性双相协同耗能；引入无机纳米粒子通过裂纹桥接、纳米拔出效应及网络交联调控实现多重能量耗散，其效果依赖于INPs的均匀分散与含量优化。表3总结了离子凝胶力学性能的强化策略、优缺点及其适用场景。

5 结论与展望

离子凝胶在柔性电子、生物医学及可穿戴设备等领域展现出广阔的应用前景。本文系统综述了离子凝胶的制备方法与力学性能强化策略，旨在为高性能离子凝胶的设计提供理论依据。首先，对ILs的种类和特性进行了归纳。随后，根据离子凝胶的形成机制，将其常用制备技术分为物理共混法、原位聚合法和溶剂交换法三大类，并对各类方法的优缺点进行了深入剖析。然后，基于现有研究，将离子凝胶力学性能的强化策略总结为四个方向：调控聚合物网络结构、构建非共价相互作用、形成微相分离结构以及引入无机纳米粒子，并系统介绍了其强化机理、对力学性能的调控作用及适应的应用场景。最后，梳理了当前高性能离子凝胶制备过程中面临的关键挑战，并据此对其后续研究方向提出以下展望。

首先，现有ILs与聚合物基体之间多通过非共价键相互作用进行结合，因此，离子凝胶在使用过程中面临着ILs泄漏的风险，限制了其长期稳定性。通过在聚合物链上引入更多的相互作用位点，能够增强ILs与聚合物基体之间的相互作用，但过强的相互作用会使离子迁移率受到抑制，从而导致离子凝胶的电导率降低。在未来研究中，开发高稳定性和离子电导率的离子凝胶材料至关重要。

其次，在恶劣环境中的工作稳定性是离子凝胶最为突出的优势之一。然而，当前针对该特性的表征方法过于简化且理想化，与实际应用场景存在显著差距。为了更准确地评价离子凝胶在真实环境条件下的性能稳定性，未来研究需全面考量高湿度、大幅温度波动、人体汗液及油脂分泌等复杂干扰因素，并将其纳入实验设计体系之中。

然后，离子凝胶的性能平衡也是一个难题。协同提升强度与韧性，导电性与力学、环境稳定性等多方面性能是突破瓶颈的关键。除此之外，强化策略应紧密结合具体应用场景（如柔性电子、可穿戴设备、软体机器人、极端环境传感等），明确其力学性能指标（如循环稳定性、抗冲击性、断裂伸长率等），进行针对性优化，实现从“性能提升”向“性能定制”的跨越，推动离子凝胶从实验室走向实际应用。

最后，现有大多ILs存在价格昂贵、有毒、容易造成环境污染的缺点，限制了离子凝胶的规模化生产。鉴于此，开发制备价格低廉、无毒无污染、制备工艺简便、可回收再利用的离子凝胶体系已成为未来研究中亟待解决的重点。

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基金资助

国家自然科学基金项目(22378253)

中国博士后科学基金项目(2024M761895)

陕西省教育厅科学研究计划(24JK0357)

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Received	Published	Revised
2025-05-06	2025-11-24	2025-07-13
Online Date
2025-10-23

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