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生物金属有机框架材料的CO2捕获性能

汪浩 ,  刘茜 ,  赵孔孔 ,  裴姝钊 ,  李志达 ,  吴红军

化学进展 ›› 2026, Vol. 38 ›› Issue (5) :941-956

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化学进展 ›› 2026, Vol. 38 ›› Issue (5) :941-956 DOI: 10.7536/PC20250709
综述与评论
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生物金属有机框架材料的CO2捕获性能

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Biological Metal-Organic Framework Materials for CO2 Capture Performance

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摘要

CO2高效捕获和选择性分离是实现“双碳”目标，缓解气候变化的重要手段之一，而金属有机框架材料（Metal-organic frameworks，MOFs）由于其结构的特殊性，在气体分离和储存领域展现出巨大的应用潜力。其中，生物金属有机框架材料（Biological metal-organic framework，Bio-MOFs）以天然生物分子（如氨基酸、核碱基、多肽等）为配体，通过绿色合成路径构建，兼具环保性与成本优势，为CO2捕获提供了创新解决方案。本文将围绕以下内容展开论述：系统总结了生物配体的结构特性及其对框架孔隙与化学性质的调控作用；探讨了直接合成与合成后修饰（如氨基功能化、离子交换）等策略对材料性能的提升机制；分析了Bio-MOFs在复杂介质中的CO2吸附行为，阐明了分子筛分、平衡筛分及门控效应的协同作用；并对Bio-MOFs面临的挑战和未来发展方向进行了展望。

Abstract

Efficient capture and selective separation of CO2 is one of the important means to realize the “dual carbon” goal and mitigate climate change， and metal-organic frameworks （MOFs） show great potential in gas separation and storage due to their structural peculiarities. The potential of MOFs in the field of gas separation and storage is enormous. Among them， biological metal-organic framework （Bio-MOFs） are constructed by green synthesis pathway using natural biomolecules （e.g.， amino acids， nucleobases， peptides， etc.） as ligands， and they are both environmentally friendly and cost-effective， providing innovative solutions for CO2 capture. This paper will focus on the following： systematically summarizing the structural properties of the bio-ligands and their modulation of the framework pores and chemical properties； exploring the mechanism of direct synthesis and post-synthesis modification （e.g.， amine functionalization， ion exchange） and other strategies to enhance the performance of the materials； analyzing the adsorption behaviors of the Bio-MOFs of CO2 in complex media， elucidating the synergistic roles of molecular sieving， equilibrium sieving， and gating effects； and analyzing the CO2 adsorption behaviors of the Bio-MOFs in complex media， synergistic effect； and the challenges and future development direction of Bio-MOFs are also prospected.

Contents

1 Introduction

2 Overview of Bio-MOFs

2.1 Basic definition and characteristics of Bio-MOFs

2.2 Bio-MOFs constructed from bio-like molecules

2.3 Derived Bio-MOFs （biomolecule-MOF hybrid structures）

3 Application of CO2 adsorption of Bio-MOFs

3.1 Classification of CO2 adsorption behavior by bio-MOFs

3.2 CO2 adsorption by Bio-MOFs

3.3 Derived Bio-MOFs CO2 adsorption

4 Summary and prospects

Graphical abstract

关键词

生物金属有机框架材料 CO2 / 捕集 / 多孔材料 / 功能化修饰 / 吸附

Key words

biological metal-organic framework（Bio-MOFs） / CO2 capture / porous materials / functionalized modifications / adsorption

引用本文

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汪浩, 刘茜, 赵孔孔, 裴姝钊, 李志达, 吴红军. 生物金属有机框架材料的CO2捕获性能[J]. 化学进展, 2026, 38(5): 941-956 DOI:10.7536/PC20250709
Hao Wang, Xi Liu, Kongkong Zhao, Shuzhao Pei, Zhida Li, Hongjun Wu. Biological Metal-Organic Framework Materials for CO2 Capture Performance[J]. Progress in Chemistry, 2026, 38(5): 941-956 DOI:10.7536/PC20250709

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1 引言

全球人口增加和工业化进程加快正在不断增大对能源的需求，根据国际能源机构（IEA）报道[1-2]：2022年全球与能源相关的CO2排放量达36.8 Gt，比2021年增长0.9%，创历史新高。CO2浓度的增加导致全球气候变暖与极端天气频发，严重威胁生态与社会经济安全。开发高效、环保的碳捕获利用与封存技术（CCUS）对于实现“双碳”目标与保障能源安全至关重要[3-4]。在CCUS体系中，CO2捕集（CCS）是影响整体成本的关键环节[5]。相比传统化学吸收 [6-7]、低温精馏[8-9]，基于多孔材料的气体分离技术具有能耗低、可再生性强与环境友好等优势[10]。

由无机金属或团簇与有机连接剂通过配位键自组装而成的金属-有机骨架（MOFs）材料[11-13]，具有丰富易调的孔结构[14-15]、可控的孔内环境[16]、超高的比表面积[3,12]、低密度、功能化框架结构[17]以及种类的多样性[18-19]。MOF材料的灵活性使其能够引入特定的功能性吸附位点，如路易斯碱性/酸性位点、未配位的N原子或配位不饱和金属中心（开放金属位点），从而实现对客体分子的可控吸附[20]。此外，通过选择硬酸金属离子（Zr/Hf簇），MOF还可表现出高热稳定性和化学稳定性。凭借这些独特的物理/化学特性，MOF材料在气体分离、催化和生物医学等领域展现出巨大的应用潜力[21]。

然而，传统MOFs多以不可再生芳香羧酸为配体，合成过程能耗高且存在潜在污染，与绿色化学理念存在偏差[3,16]。近年来，生物金属有机骨架（Bio-MOFs）通过引入生物质来源配体和绿色溶剂，展现出更优的环境与经济可持续性。在成本与环境方面，Bio-MOF的合成多采用一步法反应，能耗低、产率高（70%~85%），副产物主要为水或无机盐，后处理简便。以生物质来源配体（如由PTA回收或酶解再生获得的有机酸）为例，其成本为1~5 美元/kg，显著低于常用化工配体H₃BTC等（试剂级价格可达数十至数百美元/kg）[22-23]，且传统羧酸配体改性路线复杂、成本更高。整体而言，Bio-MOF以“可再生原料-绿色溶剂-节能工艺-成本可控”为特征，在生命周期内表现出优于传统MOF体系的环境与经济可持续性。

目前，多种Bio-MOFs在CO2捕集中表现出优异性能，尤其在湿态气流条件下仍能保持稳定结构并实现高选择性吸附。一些研究甚至将水汽的存在转化为增强吸附性能的因素，为CO2捕集提供了新范式。本综述首先对构筑生物金属有机框架材料的配体类型和构建生物-MOF杂化材料的一般规律进行了总结；随后结合孔径、表面官能团等孔结构类型与表面化学改性对Bio-MOF材料的静态吸附行为进行了总结、分析和讨论；根据生物分子引入到MOF材料中的结构特点和产生的效果，进一步对衍生Bio-MOFs材料的CO2吸附应用进行了分类总结；最后，讨论了未来Bio-MOFs材料在CO2捕获领域的挑战和现代科技背景下的机遇。

2 Bio-MOFs概述

2.1 Bio-MOFs的基本定义与特点

MOFs材料是一种具有潜在多孔开放骨架的配位聚合物，主要由金属离子或金属簇与双齿或多齿配体通过配位自组装而成[24]。生物金属-有机骨架材料是MOFs材料的一个子类，尽管对Bio-MOFs没有统一定义，但普遍认为它们是由生物相容性金属离子和生物分子自组装形成的晶态多孔材料。这些材料至少包含一种生物分子，强调生物相容性和生物应用，并且合成后的MOFs材料中至少含有一种生物性分子[25-26]。

Bio-MOFs材料已经被应用于吸附分离、催化、药物传递等多个领域[27-28]，具有诸多的优点：（1）构成Bio-MOFs材料的配体分子多取自可再生资源，数量庞大且价格低廉；（2）可用于构建不同结构类型的MOFs材料，如刚性和柔性结构的材料；（3）生物分子具有丰富的配位化学位点和自组装功能，可用于功能化MOFs材料；（4）是构建手性MOFs材料的潜在候选材料，常用于药物分子的分离和纯化；（5）丰富的生物分子与不同的金属离子配位，会产生不同空间结构的Bio-MOFs材料，为材料的设计和应用提供了更多可能性。常用于构建Bio-MOFs的生物分子见表1。

2.2 生物类分子构筑的MOFs

金属离子与有机连接剂的结合较弱，导致稳定性差的MOFs在水或酸碱环境中易分解，释放有毒有机配体，威胁环境安全[12,19]。生物分子及其衍生物用作单一连接体取代传统的有机连接剂来合成MOF材料，可避免传统的MOFs材料因为稳定性差而带来的毒性污染问题。Bio-MOFs使用的配体多取自可再生资源，主要存在于生物体中，如氨基酸、多肽、核碱基、卟啉和糖类等[26-30]。这些配体特别是氨基酸分子具有各种形状和大小，包含多个配位点和功能基团，可用于控制氢键和创建灵活而坚固的MOFs结构[20]。生物MOFs的无毒性、生物相容性和结构多样性，使其在药物递送[31-32]、气体分离[20,33]、质子传导[34]、手性识别[35]和催化[36]等领域得到广泛应用。

2.2.1 氨基酸（AAs）

在合成氨基酸基MOF材料时，控制结构协调至关重要。这通常涉及2个方面：材料性质和合成条件[21,26]。材料性质包括：（1）过渡金属或簇及其决定配位的氧化态；（2）配体的电荷性质（正、负或两性），以确保配位精确性；（3）可用结合位点的数量，即可用来结合的O和N原子的数量；（4）L-或D-的异构形式。合成条件包括pH、温度、压力和反应时间。最重要的是为具有特定氧化态的过渡金属离子选择合适的生物分子配体。Anderson等[26]详细阐述了不同生物分子及其衍生物与多种金属离子的配位模式，以及形成的生物MOF的视觉表示，重点讨论了配体结构对材料结构的影响。Qazvini等[37]报道了一种用于质子传导的锆氨基酸金属有机框架MIP-202（Zr）（图1a），由Zr4+金属离子与天冬氨酸采用水热合成法制成。该材料不仅具有绿色、可扩展且易于制备的优点，且符合皮尔森软硬酸碱理论[12,38]，在较宽pH范围水溶液中具有出色的水解性和化学稳定性。在363 K，95%相对湿度下，MIP-202（Zr）显示出0.011 S/cm的高质子电导率，成为接近商业基准Nafion的候选材料之一。此外，以氨基酸为配体的Bio-MOF在催化反应中可提供路易斯酸性金属、碱基点和H键基团，软化反应条件[39-40]。AAs-MOF可作为碳基复合材料前驱体用于构建高性能的电池。Dong等[41]将硒团簇嵌入到以锌-谷氨酸MOF为前驱体构建的含氮掺杂的分层径向结构微孔碳（N-HRMC）中，用于先进钠储存（图1）。

2.2.2 多肽

多肽由多个氨基酸通过脱水缩合形成，具有平面结构和至少一个游离羧酸基团（C-末端残基）和一个游离氨基基团（N-末端残基），为构建多功能MOF材料提供了有利条件。多肽分子用于合成MOF材料时具有诸多优点[28,43]：双键特性的肽具有更高程度的适应性，可防止键的旋转；肽结构的多样性决定了MOF材料的多样性，多肽的手性特性使其成为制备手性生物MOF的优良候选材料。Mantion等[44]第一次报道了由三肽配体合成的MOF材料。2017年，Navarro-Sánchez等[45]报道了一种基于三肽Gly-L-His-Gly（GHG）的手性Cu（II） 3D MOF，图2b和图2c为三肽分子及其对应MOF的空间结构，也是第一个能够分离手性极性药物（甲基苯丙胺（MA）和麻黄碱（EP））的MOF材料（图2a）。另外，大多数多肽类的分子也因为其结构的柔性特征，成为构建柔性MOFs材料的一种优异的候选材料[45]。

2.2.3 核酸

富含大量不同碱性的氧、氮供体位点，具有自组装特性、刚性的分子结构以及强金属及氢键结合能力，是设计和合成金属有机框架的理想生物配体[26,28]。由于环境友好和丰富易得，大量的MOF材料都是基于核碱基制得的，如Bio-MOF-1[39,47]系列材料不仅能对CO2进行高性能吸附，还作为前驱体在催化领域具有广泛的应用前景。

2.2.4 卟啉类

卟啉和金属化卟啉衍生物存在于自然界和生物体中，动植物色素（叶绿素或血红素），作为一种被广泛研究的生物分子配体，在许多化学和生物过程中起着重要作用[20,31,40,48]。Kathalikkattil等[49]综述了基于卟啉及其衍生物的MOFs的合成策略，并重点介绍了基于卟啉的MOFs在肿瘤治疗和生物传感等生物医学领域中的应用。卟啉类MOFs（PMOFs）因其中空结构在气体分离领域有广泛应用。Shang等[48]通过在卟啉基金属有机框架中插入过渡金属，实现了对湿烟气中CO2的高效捕获，展示了PMOFs在环境治理中的潜力。PMOFs具有良好的热、化学稳定性以及独特的光学特性，已成为热门的研究领域[50]。

2.2.5 天然产物

羧酸类配体是MOF合成中最常用的连接剂，考虑到合成MOF配体的绿色可持续性，除以上生物质来源的有机物外，还可以选择天然脂肪族二羧酸酯或多酚类的绿色有机物构建MOF材料（表2），这些天然二羧酸合成的MOFs材料被广泛应用到分离、催化领域，展现出Bio-MOFs的多样性和应用潜力[20]。

2.3 衍生Bio-MOFs（生物分子-MOF杂化结构）

随着MOFs合成技术的进步和广泛应用，整合生物分子到MOF结构中的方法受到越来越多的关注[27]。生物分子功能化修饰MOFs材料作为一种低成本和可持续的策略，用以制备具有出色性能的先进功能材料，其中研究最广泛的是生物分子作为功能化剂或调制剂对MOF进行合成后修饰[36,51-52]。Subramaniyam等[21]系统介绍了MOFs的生物功能化，包括与核酸和氨基酸基生物分子（如单个氨基酸、肽和蛋白质）的结构和功能应用，以及共价和非共价修饰MOFs的方法。合成后修饰的策略首先基于MOF材料的制备，而初步制备的MOF材料具有与生物分子作用的连接点（—Cl、—Br、—NH2等），通过连接点将生物分子与MOF结合得以制备。Zhang等[53]通过将MIL-101（Cr）氯甲基化制备MIL-101-CM，利用—Cl与氨基酸的—NH2相互作用，合成了由甘氨酸、组氨酸和半胱氨酸修饰的MIL-101（Cr），不仅保留了高比表面积，而且所得吸附剂在水中均显示出良好的铀吸附能力、选择性和可回收性。

由于多孔MOFs材料的多样性，他们容易被天然易得的氨基酸（或被保护的氨基酸）和碱土金属功能化。Newar等[36]报道了一种用于非对称碱金属催化的天然氨基酸功能化金属有机框架（图3a）；在HBTU和二异丙基乙胺（DIEA）的存在下，原始UiO-68-NH2的氨基100%官能化与N-Fmoc保护的氨基酸进行酰胺偶联，氨基脱保护后得到氨基酸接枝的UiO-68-MOFs；然后通过多步反应与铁前体进行合成后金属化，得到了具有高比表面、高活性和对映选择性（ee>99%）的羰基化合物硅氢化和硼氢化催化剂（图3b和图3c）。

此外，生物分子功能化MOFs也可以通过有机/无机前体与生物分子的原位自组装进行。氨基酸是同时含有羧基（—COOH）和氨基（—NH2）基团的有机配体，有机侧链可以赋予疏水性或亲水性，存在极性（例如醇）或非极性（例如烷基链）侧链，丰富的配位化学（通过羧酸盐、氨基和侧链）使其成为功能化MOF结构的一类强有力的有机配体，常作为二级配体与其他一级配体产生三维结构[21,26]。Zhao等[54]报道了一种一锅法D-组氨酸（D-His）配体原位取代（Ligand in-situ substitution，LIS）2-甲基咪唑合成具有大量手性的金属有机框架。该晶体材料具有永久的狭窄孔隙、高对映体吸附选择性以及良好的可重复使用性且不会失去其结构完整性和对映体分离活性。这种赋予非手性MOF结构手性特性的LIS策略，不仅将对映体分离扩展到了未开发的微孔材料，更为MOF新功能化提供了新方法。

3 Bio-MOFs的CO2吸附应用

生物金属有机框架（Bio-MOFs）在CO2捕获方面相比传统MOFs具有显著的优势，这主要归功于其独特的结构设计和优化的性能表现[46,55-56]。Bio-MOFs利用天然、廉价且生物兼容的生物分子（如核碱基和氨基酸）作为有机连接体进行构建，从而赋予材料良好的生物兼容性[57]。结构优势体现在生物分子固有的特异性（如分子识别和自组装能力）被整合到框架中[57]，使得设计出的吸附剂能够结合热力学和动力学（分子筛效应）高选择性分离（例如ZnBTCA在二元混合气体中表现出高选择性）。在实际应用性能方面，许多传统MOFs（如Mg-MOF-74和MOF-5）在潮湿条件下结构易坍塌，但某些Bio-MOFs（如腺嘌呤基MOFs和PCN-222）则展现出优异的水热稳定性[20]，即使在水或蒸气中浸泡后仍能保持结晶度和孔隙率[58-59]。

3.1 Bio-MOFs对CO2吸附行为的分类。

目前，构建的大多数Bio-MOFs材料的CO2吸附行为主要受4种影响因素。（1）分子筛分效应[60]：利用尺寸或形状的排阻效应，气体混合物中的一种或多种组分能够顺利进入孔道被吸附而其他组分则被排阻在孔道外。（2）平衡筛分效应[61]：利用吸附剂与不同气体分子之间相互作用力的不同，目标组分得到优先吸附。（3）门控效应[62]：具有柔性的MOF材料在响应外部刺激（压力、温度或其他能量场）时，由闭孔相到开孔相的转变过程，利用特定开孔压力的差异实现客体分子的分离。（4）混合效应[60,62-63]：将尺寸排阻和热力学分离、尺寸排阻和开孔效应相结合的混合效应，可提高微孔MOFs材料的选择性和工作能力。

3.2 Bio-MOFs吸附CO2

生物分子作为配体直接合成Bio-MOF用于CO2捕获是最具经济性的策略（表3）。Gu等[64]提出了在连续反应中直接合成配体和MOF的概念，即从生物质源开始，线性合成生物衍生配体（FDCA）（图4a），然后原位合成了MIL-160（Al）和PCN-233系列MOF（图4b和图4c）。这种策略避免了过滤、净化或干燥中间产品的繁琐和能源密集型的过程。乙烷的极化率大，与MOFs的相互作用强，样品则优先吸附乙烷，其次是CO2。在298 K和1 bar（1 bar=100 kPa）时，C2H6在MIL-160（Al）中的吸附能力达到4.04 mmol/g，而CH4仅为0.87 mmol/g，对于CO2的吸附也是高于报道的大多数MOFs（图4）。还展示了卓越的循环性能和易于再生的吸附特性，能够在高湿度条件下选择性捕获乙烷，使其具有巨大的工业应用潜力。

MIP-202（Zr）不仅具有优异的质子传导率，其超高的CO2选择性更是在众多CO2捕获材料中脱颖而出。Lü等[61]报道了MIP-202（Zr）对CO2/CH4和CO2/N2气体混合物的吸附选择性。L-天冬氨酸配体上的氨基基团不与金属中心配位，导致MIP-202孔道内壁上具有高密度的氨基基团，增强了与CO2的亲和性；MIP-202具有2种类型的孔道，分别是大八面体孔和小四面体孔，大孔和小孔的数量比为8∶5，模拟计算表明：具有更高的极化率和四极矩的CO2分子与材料孔道内壁之间的范德华力和静电力强，更倾向于吸附在大孔内，而具有更低极化率和四极矩的N2和CH4分子则吸附在小孔内，又因为每个晶胞内大孔比小孔多，可以看出，其优先吸附CO2。综上两点原因导致MIP-202在298 K、100 kPa时，具有超高的CO2/CH4（分别为72.9和241.5，50/50和10/90）和CO2/N2（分别为1.95×106和2129.1，50/50和15/85）IAST选择性。虽然MOFs在气体分离领域具有广泛的应用前景，但是几乎所有报道的MOF吸附剂都存在吸附容量和分离选择性之间的权衡问题（即Trade-off效应），阻碍了其工业化的应用[65-66]。MIP-202（Zr）相比于Mg-MOF-74等材料具有超高的CO2吸附选择性，但Mg-MOF-74因其开放金属位点（OMSs）而被选为吸附剂，可通过p-络合提供静电结合位点，实现高CO2吸附量。然而，OMS材料也常常共同吸附其他气体，导致分离选择性不佳，并且在水中或硫化物中稳定性较弱。但在298 K、1 bar下，CO2的吸附量仅为12.5 cm3/g，是Mg-MOF-74（196.7 cm3/g）的1/11[67]，显示出为了追求超高选择性而牺牲容量的权衡。MIP-202是一种采用平衡筛分机制捕获CO2的典型例子，而对于动力学筛分CO2的Bio-MOF材料却鲜有报道。Bao等[68]报道了一种基于生物分子没食子酸配体构筑的超微孔金属-有机框架材料（表示为M-gallate（M=Mg、Ni和Co）），其孔径为3.52~6.5 Å（1 Å=0.1 nm），具有与CO2分子相近的孔径尺寸（图5）；在298 K、1 bar下，展现出优异的CO2吸附性能，吸附量为Mg-gallate（5.05 mmol/g）>Co-gallate（4.08 mmol/g）>Ni-gallate（3.91 mmol/g），其中Mg-gallate的吸附性能更是优于以往报道的具有动力学筛分效应的MOF材料，同样条件下仅次于Mg-MOF-74（6.2 mmol/g）的吸附性能。值得注意的是，M-gallate系列材料（如 Co-gallate）在气体分离混合物方面表现出突出性能，特别是C2物质的分离（图6a~图6d），同时在C4烯烃分离中也占据重要地位[68-69]。然而，Bio-MOF 虽然由绿色配体构成，但大多数Bio-MOF材料在烟道气条件下仍存在水汽稳定性差和吸附量适中的问题。例如，大多数MOF材料在潮湿条件下，H2O的竞争性吸附可能会严重降低CO2捕获能力，且热不稳定和对水分敏感的材料可能在严苛条件下发生结构坍塌。改造工程又是另一项重要的工作，以提高其在实际应用中的稳定性和吸附性能。目前用于提高Bio-MOFs材料CO2吸附性能的方式有以下2种。

3.2.1 配体分子的氨基功能化

CD-MOFs是由自然可回收的环糊精（CD）和碱金属离子（K+、Na+、Rb+和Cs+）组成的富含羟基的多孔网络结构，Stoddart组[71]已经给出了γ-CD-MOF的晶体结构，并探索其对CO2的捕获性能，发现材料上存在的游离羟基使其在低压下对CO2具有很强的选择性吸附能力。Li等[72]报道了2种基于γ-CD的同构MOF，发现在室温下对CO2/C2H2的选择性可达到118.7。γ-CD-MOF虽然在一定条件下对CO2具有高的吸附性能，但其结构对水特别敏感，即使在空气中也会坍塌且γ-CD价格昂贵严重限制了其应用。Hartlieb等[73]提出了用一种不对称取代的γ-CD合成单氨基功能化CD-MOFs（NH2-CD-MOF-2）的方法，所得材料在低压下对CO2具有很强的吸附能力，表明存在化学吸附过程；在主面上的游离羟基上形成碳酸官能团，随后在升高的压力下进行物理吸附过程。Xu等[46]采用类似的方法将廉价的β-CD （图6a）C6位置的羟基用甲苯磺酰基取代（6-OTs-β-CD） （图6b），然后利用对甲苯磺酰更好的离开能力与氨进行取代反应，形成6-NH2-β-CD（图6c），成功地在CD-MOF结构中引入氨基（图6d）。实验证明，这种将初级配体β-CD表面的一个羟基功能化为一个氨基的方法，可使NH2-β-CD-MOF实现化学和物理吸附的双重作用，同时增强CD-MOFs的抗水性和CO2吸附能力（β-CD-MOF的10倍），具有显著的CO2/N2吸附选择性性能（SIAST=947.52）（图6e和图6f）。

3.2.2 离子交换

在提高MOF材料气体吸附性能的PSM策略中，大多数研究都侧重于对有机配体的改造。除此之外，离子交换的策略也逐渐引起研究者的关注。离子交换分为阳离子交换[74-75]和阴离子交换[76]，可显著改善MOFs在不同领域（催化[65]、离子电导[66]以及分离[67]）的应用。An等[39]证明了阴离子型Bio-MOF-1（Zn8（ad）4（BPDC）6O·2Me2NH2）中框架外阳离子的合成后交换可作为一种系统地调整孔隙尺寸和孔径的手段，并利用这一策略优化其对CO2的吸附性能。同时，由于其离子交换特性，被选为“概念证明”模型。腺嘌呤配体提供了富含N的碱性位点（包括嘧啶和氨基），这些修饰后的孔道有助于增强对CO2的亲和性和高选择性捕获。Pan等[67]证实了Me2NH2+阳离子作为Bio-MOF-1通道中的反离子易与K+交换。他们通过原始bio-MOF-1和K@bio-MOF-1（K+交换bio-MOF-1）一步碳化，制备了基于MOFs材料含N掺杂的多孔碳材料。K+离子交换后提高了碳材料的微孔性，在298 K、1 bar时展现出良好的CO2吸附性能（4.75 mmol/g），以及对CO2/N2（Sads=99.1）的高吸附选择性。这种策略将MOF结构作为N源和自牺牲模板，并利用阳离子交换来预先调节孔隙环境，是制备高性能碳基吸附剂的高效且独特的方法。Ma等[77]打破了CD-MOFs仅由大阳离子构筑的长期限制，通过K+和Li+共结晶实现K+被Li+的部分取代，而不破坏CD-MOFs的多孔结构。虽然Li/K-CD-MOF（4.5 mmol/g）对CO2的吸附量较CD-MOF-1（4.2 mmol/g）仅略有增加，这证明了通过阳离子部分交换，可以对MOF骨架的局部微环境进行精细调控，从而实现对气体吸附性能的针对性微调。近期，Svensson等[74]提出了一种由鞣花酸合成的高度多孔和稳定的锆-鞣花酸框架（SU-102）（图7）。SU-102的合成突出了从可持续来源的植物基成分中制备稳定的高性能多功能材料的可能性。这一工作验证了通过阳离子交换来调控孔隙化学环境对气体吸附性能的巨大影响。二甲基铵（DMA）阳离子被Na+交换后，其比表面积从472 m2/g增加到573 m2/g；最显著的是，与K+交换后的SU-102（K+）显著增强了CO2的吸收能力，在293 K和1 bar下，从27 cm3/g（图7e）增至90 cm3/g（图7f），CO2/N2的选择性从12增至81。有力地展示了在基于生物分子的阴离子bio-MOF框架中，通过简单的阳离子交换即可实现对CO2/捕获性能的协同优化（容量和选择性同步提高）。

3.3 衍生Bio-MOFs CO2吸附

生物分子直接构建MOF材料用于碳捕获虽有诸多优点，但与其他配体构建的MOF材料相比，其吸附性能较差，多数手性生物分子合成MOF材料仍具有挑战性且数量较少，所以对现有MOF材料的功能化改性变成了研究热点（表4）。提高MOFs材料CO2吸附性能的研究主要集中在生成开放金属位点或具有Lewis碱性基团功能化的配体上，由于CO2与碱性氨基官能团之间的强相互作用，因此氨基官能化的MOFs用于CO2捕获引起了广泛关注[36,42,46,90]。胺功能化修饰是增强MOF材料与气体分子之间相互作用力的主要策略，对MOFs进行氨基功能化的常用方法有：使用含有氨基的羧酸配体[91-92]和合成后的胺修饰（PSM） [51,93]。诸如氨基酸、核碱基等生物分子不仅具有低毒性、可再生性、可生物降解性和环境友好性，其包含的氨基、羧基和胍基等特殊的反应基团也为构造高吸附性能的MOF材料提供了先决条件，是氨基功能化MOFs的优选材料[51,94-95]。用生物分子功能化传统MOFs材料时，其上的N—H、N—N、—NH2以及C—H等吸附位点的相互作用是高效吸附和选择性分离CO2的主要驱动力[85]，用于功能化MOF材料吸附CO2时常有以下几类。

3.3.1 构造结构缺陷

缺陷工程最近成为调整金属有机框架（MOFs）物理化学性质的一种新趋势[96]。在功能化引入困难的MOF材料中，构造具有缺陷的MOFs可为功能连接器的进入提供有利的条件。通过合成后交换（PSE）与调制合成得到缺陷工程MOFs材料，是目前构造结构缺陷常采用的2种方式[97]。在MOFs材料中产生缺陷最直接的方法是采用调制剂协调调制合成，即加入超化学计量的单羧酸（通常是甲酸、乙酸、苯甲酸）调制剂，它们同聚羧基连接物竞争与金属团簇的配位[52,98]。原则上任何含有至少一个羧基的物种，并且大小不超过缺失簇缺陷产生的空腔，都可以用于功能化缺陷修饰MOFs。另一方面，功能化调制剂必须在长度和几何形状方面都有良好的特征，才能纳入一个无缺陷的框架中，但这也限制了可作为调制剂官能团的范围。在可供选择的具有功能性质的单羧酸调制剂中，小分子氨基酸作为一类绿色、无毒的天然产物，其富含与CO2强相互作用的碱性基团而逐渐受到广泛的关注。利用生物分子引入结构缺陷可强化MOF材料的吸附和催化能力。Gutov等[99]在对苯二甲酸酯连接体中添加功能化剂，以实现MOFs中的生物或催化特性，使用L-脯氨酸、甘氨酸和L-苯丙氨酸作为预调节剂，对UiO-66型锆基MOFs的空腔环境进行纹理化。甘氨酸分子指向空腔，从而导致比表面积增大，展现出对CO2分子的更高捕获能力。Shearer等[100]通过PSE研究了用氨基酸功能化UiO-66以及UiO-66产生缺陷的可能性（图8a），实验表明，对UiO-66功能化最好的方法是在UiO-66前驱体合成前添加苯甲酸作为调制剂，合成具有高浓度团簇缺陷的“50Benz”，利用盐酸去除苯甲酸酯配体后，会导致L-丝氨酸的成功掺入（图8b）。

在测试CO2捕获性能时发现，随着L-丝氨酸功能化程度的增加，CO2/N2吸附选择性也相应提高。该研究表明，UiO-66的反应性不仅高度依赖缺陷的存在，而且还高度依赖补偿配体的类型，为Zr-MOF的功能化提供了一种新的思路。在另一项针对Zr-MOF的改性研究中，Zhu等[101]采用溶剂辅助配体掺入法，将绿色、无毒的L-精氨酸成功锚定到MOF-808无机簇上，用于潮湿条件下高性能CO2/C2H2混合物的分离。并且该研究将混合气体中水的负面影响转换为一种积极的促进作用，为CO2/C2H2的分离提供了一种新的范式。

3.3.2 功能化修饰

为了实现对CO2分子的高性能吸附，Lü等[51]通过氨基酸对坚固的MOF-808系统进行合成后修饰，得到一系列对CO2具有不同吸附能力的MOF-808-AAs（图9a）。如图9b所示，采用多步合成法，首先合成微晶MOF-808，然后用盐酸（HCl）处理除去甲酸盐（HCOO-）配体，得到次级单元结构MOF-808-FR，最后将11种氨基酸（图9c）负载到MOF-808-FR上，产生一系列MOF-808-AAs。

当用氨基酸官能化时，MOF-808的羧酸盐直接与Zr（IV）中心结合，会产生能够从烟道气中选择性吸附CO2的孔。在烟气条件下对CO2的吸附结果表明（图9d），甘氨酸（Gly）和D/L-赖氨酸（DL-Lys）功能化的MOF-808（MOF-808-Gly和-DL-Lys）对CO2具有最高的吸收能力。这是由于功能化后氨基酸单元的胺残基指向MOF孔内部，使它们对存在水的CO2具有足够的亲和力（图9e），从而可以形成碳酸氢盐以及氨基甲酸酯和氨基甲酸（图9f），这种化学性质又赋予了MOF-808-AAs在温和条件下对CO2进行吸附-解吸的特点。该研究揭示了氨基酸如何与MOF主链结合来构造孔内表面化学，从而在温和条件下无需加热就能实现CO2的结合与释放，极大地提高了我们对MOFs中二氧化碳化学的理解。在另一项对UiO-66的改性研究中，Ma等[91]开发了一种温和的乙酸辅助多羟基酸改性UiO-66的策略，用于提高CO2的吸附水平。将具有多个羟基的D-葡萄糖酸（GA）通过竞争性配位取代在UiO-66的金属节点处配位的乙酸，从而允许氢键供体和路易斯酸位点的共存。与原始的UiO-66相比，GA修饰的UiO-66对CO2的吸附量最高可达108 cm3/g（273 K，1 bar）和76 cm3/g（298 K，1 bar），远超UiO-66。

3.3.3 保护开放金属位点（OMS）

在实际应用中，需要水热稳定的MOF材料，但在水或潮湿的条件下获得稳定的MOF是具有挑战性的，特别是对于具有开放金属位点（OMS）的MOF（例如Cu-BTC、M-MOF-74等）。这是OMS对水分子的强亲和力性，导致水分子在连续水合作用下聚集在OMS附近，导致配体从OMS中置换[92]，解决该问题的直接方法是保护多孔结构中的OMS。Al-Janabi等[102]报道了一种合成后修饰（PSM）法制备甘氨酸分子掺杂的Cu-BTC MOF，对材料进行单组分气体（CO2和N2）吸附和动态水蒸气吸附性能评价时，发现将具有氨基和羧基的甘氨酸进行掺杂能够使母体Cu-BTC MOF中的OMS饱和，从而改进材料的水热稳定性和CO2/N2选择性。在另一项研究中，Sran等[103]采用低能耗羟基双盐法，在快速合成的HKUST-1-UF（Cu-BTC）材料中，成功引入甘氨酸（HKUST-1-UF-GLY0.3），用于高效分离CO2/C2H2。研究表明，HKUST-1-UF-GLY0.3表现出对C2H2更有利的吸附位点，也提升了材料的耐湿性。一般地，在合成后修饰方法中，氨基分子与不饱和金属中心的结合是一种有效的方法，在调节MOF材料的孔结构的同时更能改善具有不饱和金属位点MOF的水稳定性，但具有这种能力的MOFs的数量非常有限，其原因可以归结为金属节点的低容量以及结构的稳定性[100]。

4 结论和展望

MOFs材料在CO2吸附领域已经展现出巨大的潜力。通过合理的化学和孔结构设计，可在烟气条件下实现对CO2的高效吸附。然而，大多数现有MOFs材料的合成都依赖于化石燃料来源的有机配体，未考虑其合成过程中配体的绿色性，以及在应用于CO2吸附时可能会出现低的吸附能力和有毒配体泄漏的情况。

Bio-MOFs因其配体绿色、丰富和富含特殊的作用位点在CO2吸附方面表现出巨大的应用潜力，基于此，本文以不同来源的CO2吸附为导向，总结了通过天然易得的氨基酸、多肽、核碱基、卟啉和天然产物等生物性分子合成的Bio-MOFs，以及生物分子对现有MOFs材料进行功能化的方法，并将其应用于烟气环境下的CO2吸附和烃类物质的纯化。直接生物分子合成MOFs是最具经济性的策略，但在复杂情况下能够高性能吸附CO2的Bio-MOFs种类少且难以满足实际应用，所以本文给出了2种提升Bio-MOFs材料CO2吸附性能的方法。又着眼于将具有特殊功能基团的生物分子掺入到现有MOFs材料中构成复合生物MOFs，并总结了功能性复合Bio-MOFs材料用于CO2吸附的3种类型。

目前，MOFs材料已被广泛应用于CO2吸附，但MOFs材料用于吸附CO2时存在吸附性能之间的Trade-off效应，尤其是在潮湿情况下出现MOF材料吸附能力降低、结构被破坏以及选择性差等问题，严重阻碍了其工业化应用，如何打破该效应是未来研究的重点内容。其次，在MOF材料大爆发的时代，如何利用合适的力场和算法在数万计的MOFs材料中通过量子力学计算、DFT计算、机器学习以及高通量计算（GCMC）筛选出即使在复杂工况下仍具有绿色性、高吸附性能和多功能性的MOFs材料用于指导未来高性能MOFs材料的设计与合成具有重要的科学意义。另外，DAC技术逐渐受到人们的关注，当前的多孔吸附材料却制约其规模化应用，相信随着科学技术的发展，利用多学科交叉的处理和利用方式，可开发出具有多功能性的MOF材料以实现CO2的高效捕获与利用。

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基金资助

中央支持地方高校改革发展资金人才培养基金、黑龙江省教育厅优秀青年教师基础研究支持计划(YQJH2024049)

“新时代龙江优秀硕士、博士学位论文”资助项目(LJYXL2024-030)

国家自然科学基金联合基金项目(U24B6004)

国家自然科学基金青年科学基金项目（C类）(52200091)

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