单团簇器件的精准构筑及其光电应用

季淑蕊; 李倩茹; 朱墨书棋; 姚桥峰; 胡文平

doi:10.7536/PC20250807

化学进展 ›› 2026, Vol. 38 ›› Issue (3) :369-383 DOI: 10.7536/PC20250807

综述与评论

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单团簇器件的精准构筑及其光电应用

季淑蕊 ¹^,^† ,
李倩茹 ¹^,^† ,
朱墨书棋 ²^,³ ,
姚桥峰 ¹^,⁴^,^* ,
胡文平 ¹^,⁴

作者信息 +

Precise Synthesis and Optoelectronic Applications of Single-Cluster Devices

Shurui Ji ¹ ,
Qianru Li ¹ ,
Moshuqi Zhu ²^,³ ,
Qiaofeng Yao ¹^,⁴^,^* ,
Wenping Hu ¹^,⁴

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摘要

金属纳米团簇凭借其原子级精准的结构、独特的量子效应和可调控的光电特性，已成为连接离散分子与宏观物质的关键桥梁。作为下一代高性能光电器件的核心材料，深入理解金属纳米团簇构效关系是实现功能器件按需设计的关键。然而，传统的表征技术大多聚焦于团簇集体行为的宏观呈现，难以在原子水平上实现对单团簇构效关系的精准关联，严重制约着金属纳米团簇材料在原子级精度制造和功能集成方面的发展。近年来随着单分子电子学的发展，单团簇电子器件迅速崛起，避免了传统宏观器件中因结构不均一和平均效应导致的构效关系模糊等问题，为在单团簇尺度下研究金属纳米材料的本征电子结构及量子输运行为提供了理想的平台。本文聚焦于单金属纳米团簇器件研究，系统总结了功能化金属纳米团簇精准合成、单团簇器件的制备方法、单团簇器件电输运行为、单团簇器件功能化应用等方面的研究进展。最后，本文还探讨了单团簇器件进一步发展面临的关键挑战，为未来原子精准纳米器件的设计提供参考。

Abstract

Metal nanoclusters， with their atomically precise structures， unique quantum effects， and tunable optoelectronic properties， have emerged as a crucial bridge connecting discrete metal atoms and bulk metals. As a pivotal material for next-generation high-performance optoelectronic devices， in-depth understanding of their structure-property relationship is necessary for the on-demand design of functional devices. However， conventional characterization techniques predominantly focus on the macroscopic effects induced by collective behaviors of cluster ensembles， making it difficult to precisely resolve the structure-performance relationship of metal nanoclusters at the atomic level， significantly hindering the advancement of metal nanoclusters in atomically precise fabrication and functional integration. With continuous progress of single-molecule electronics， single-cluster devices have emerged as an effective platform for directly revealing the intrinsic electronic structure and quantum transport behavior of metal nanomaterials at the single-cluster scale， largely bypassing the ambiguity in structure-performance relationship caused by averaging effects and structure heterogeneity of cluster ensembles. This review focuses on the single-cluster devices research， systematically summarizing recent progress in precise synthesis of functionalized clusters， fabrication of single-cluster devices， electrical transport behavior of single-cluster devices， and their potential applications in diverse fields. We then conclude our discussion with key challenges and perspectives for the future development of single-cluster devices， aiming at offering an useful reference for design and fabrication of nanodevices at the atomic level.

Contents

1 Introduction

2 Precise synthesis of functionalized metal nanoclusters

2.1 Metal core doping

2.2 Ligand engineering

3 Fabrication of single cluster devices

3.1 Static single-cluster devices-electromigration technique

3.2 Dynamic single-cluster devices

4 Electrical transport properties of single-cluster devices

4.1 Regulation of electrical transport properties of single-cluster junctions at the cluster-electrode interface

4.2 Regulation of electrical transport properties of single-cluster junctions by the intrinsic structure of clusters

5 Applications of single-cluster devices

5.1 Single-cluster switch devices

5.2 Single-cluster transistor devices

5.3 Catalytic characterization platform based on single cluster devices

5.4 Single-cluster light-emitting diode devices

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

金属纳米团簇 / 单团簇器件 / 光电应用

Key words

metal nanoclusters / single-cluster devices / optoelectronic applications

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季淑蕊, 李倩茹, 朱墨书棋, 姚桥峰, 胡文平. 单团簇器件的精准构筑及其光电应用[J]. 化学进展, 2026, 38(3): 369-383 DOI:10.7536/PC20250807

Shurui Ji, Qianru Li, Moshuqi Zhu, Qiaofeng Yao, Wenping Hu. Precise Synthesis and Optoelectronic Applications of Single-Cluster Devices[J]. Progress in Chemistry, 2026, 38(3): 369-383 DOI:10.7536/PC20250807

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1 引言

金属纳米团簇是由数目精确可控的金属原子（通常为数个至数百个）构成的、尺寸在1~3 nm的纳米级聚集体^[1]。其核心特征在于具有原子级精确的化学组成和确定的几何结构。典型的金属纳米团簇由一个具有特定几何构型的金属核以及包裹于其外的有机配体壳层组成。作为介于块体金属与孤立原子之间的过渡态，金属纳米团簇表现出显著且具有强烈尺寸依赖性的量子限域效应，不仅使其电子能级从传统纳米晶体的半连续态转变为金属团簇特有的离散态^[2-3]，更赋予其高度可调的类似于分子的光学性质^[4-8]。这些独特的量子特性使得金属纳米团簇展现出高效的光电响应特性^[9-12]，被广泛认为是构筑下一代高性能光电器件的基元材料。

随着纳米合成化学和微纳加工技术的发展，金属纳米团簇已被成功应用于构建多种光电器件，如场效应晶体管^[13-16]、传感器^[17-19]以及太阳能电池^[20-21]等，并展现出独特的性能优势。然而，在高速发展的金属纳米团簇器件研究中，研究人员仍然面临着以构效关系不明晰为主的一系列挑战。这些挑战主要源于以下2个方面。（1）结构/尺寸不均一：器件中通常包含结构/尺寸并非完全均一的团簇。（2）平均效应：宏观器件测量结果反映的是大量团簇及其相互作用的集体行为，单个团簇的本征行为特征为平均效应所取代或掩盖。这些问题极大地阻碍了金属纳米团簇器件性能的按需设计与优化。

近年来，单分子电子学的快速发展为解决上述问题提供了新思路^[22]。以单分子光电测量技术为蓝本，通过在单团簇水平上构筑器件并测量其光电特性，能够直接表征单个金属纳米团簇的本征电子结构和电子传输特性，避免了平均效应和宏观聚集效应的干扰^[23-24]。这种“自下而上”的研究手段，不仅为阐明团簇的量子尺寸效应、界面效应及其构效关系提供了有效的解决方案，也为实现器件微型化提供了关键途径^[15-25]。目前，基于单金属纳米团簇的器件已在揭示量子输运现象和设计特定功能器件方面取得了阶段性进展^[26-27]，充分展现了单团簇电子学在团簇器件化研究方面的巨大应用潜力。

尽管单团簇器件研究已取得显著进展，但该领域仍缺乏一个系统的框架来串联从“精准合成”到“功能应用”的全链条研究。这种系统性缺失在一定程度上制约了该交叉领域的进一步发展与学科融合。为此，本综述旨在系统总结和剖析近年来学术界在单金属纳米团簇器件的精准制备及其光电应用方面的研究进展，并展望其未来发展方向和前景。具体内容包括以下5个方面：（1）简要总结功能化金属纳米团簇的精准合成方法，为器件构建奠定材料基础；（2）系统回顾当前单团簇器件的主要制备方法；（3）深入分析当前单团簇尺度下电子传输特性的研究进展；（4）综合剖析单团簇器件在光电科学领域的应用实例；（5）全面总结单团簇器件研究面临的挑战，并展望其未来发展方向。

2 功能化金属纳米团簇的精准合成

实现金属纳米团簇的原子级精准合成，是揭示团簇构效关系，拓展其在催化、生物医学及光电器件等领域应用的前提条件^[28-30]。传统合成方法如一锅法^[31]、Brust-Schiffrin两相法^[32-33]、固相法^[34]、气相法^[35]等为团簇的研究奠定了基础，其合成路线在其他综述中已详细总结^[36-40]，在此不作赘述。我们在此着重讨论如何通过团簇的精准合成以实现其光电性能的优化。基于团簇典型的“金属核-有机配体壳”的结构特征，其功能化的关键在于对其金属核或配体壳进行精准调控或修饰。其中，金属核掺杂是调控团簇电子结构、几何构型及稳定性最有效的方法之一。同时，配体功能化则能精细调控团簇的表界面性质及能级结构^[41-42]。本节将简要总结通过金属核掺杂和配体功能化2种途径实现金属纳米团簇精准合成的研究进展，重点探讨这些策略如何实现对团簇光电性质的定向优化，从而为后续单团簇器件的精准制备提供结构明确、光电性质可控的功能化基元材料。

2.1 金属核掺杂

金属核掺杂指的是通过在金属核框架中精准引入异质金属原子，实现对团簇电子结构、几何构型及稳定性的直接调控。精准控制掺杂原子的数量是实现金属纳米团簇精准合成的首要前提，直接决定了团簇的电子结构和几何构型，进而影响其本征光电性质^[43-46]。在金属核掺杂过程中，掺杂原子的种类会显著影响其掺杂数量。以正二十面体的Au₂₅（SR）₁₈簇（Au = 金，SR = 硫醇配体）为例，在掺杂Pd（钯）、Pt（铂）、Cd（镉）、Hg（汞）时，团簇中更倾向只掺入一个杂原子^[47]。伍志鲲团队^[48]在Au₂₅（PET）₁₈（PET = SCH₂CH₂Ph）中分别引入单个Pd和Pt原子，成功合成了Au₂₄Pd（PET）₁₈和Au₂₄Pt（PET）₁₈团簇。光谱分析表明，单原子掺杂显著改变了团簇的电子结构，进而使掺杂前后团簇的磁性发生改变，由掺杂前的顺磁性变为掺杂后的抗磁性。陈忠宁团队^[49]通过在Ag₇（Ag=银）团簇中掺杂Cu（I）（Cu=铜），制备了Ag₆Cu团簇，其光致发光量子产率（Photoluminescence quantum yields，PLQY）从Ag₇的27%提升至Ag₆Cu的91%（图1a）。这主要是由于Cu掺杂后团簇的结构刚性增强以及系间窜越（Intersystem crossing，ISC）和反向系间窜越（Reverse intersystem crossing，RISC）速率加快。基于此材料制备的圆偏振有机发光二极管（Light-emitting diodes，LEDs）实现了高达26.7%的外量子效率（External quantum efficiency，EQE），优于多数红光有机LEDs。掺杂单个杂原子对团簇电子和几何结构的调控存在一定的局限，增加掺杂原子的数量可以实现对团簇的几何结构更显著的调控。王泉明团队^[50]在Au₂₂中掺杂了6个Cu原子后，将团簇的PLQY从9%提升至接近100%；这是由于掺杂6个Cu后，簇的结构收缩，最高占据分子轨道-最低未占据分子轨道（Highest occupied molecular orbital-lowest unoccupied molecular orbital，HOMO-LUMO）能隙减小，ISC速率加快（图1b，c）。该工作为开发超高亮度、高效率的单团簇电致发光器件提供了重要的材料和方法论支撑。

掺杂位点的精准控制是揭示团簇构效关系、实现性能定向调控的另一关键维度。Maran团队^[51]结合核磁共振波谱和电化学分析，精确解析了不同掺杂原子在Au₂₅中的位点选择性：Pt和Pd更倾向于占据正二十面体Au₁₃核的中心位置，而Cd和Hg则更倾向掺杂在正二十面体壳层位点（图1d）。这种位点选择性的差异主要归因于掺杂原子固有的物理化学属性，包括原子半径、电负性等。祝艳教授团队^[52]对比了一系列Ag掺杂位点不同的Au团簇在CO₂与环氧化物环加成反应中的催化性能。实验结果表明，具有完全暴露银位点的Au₁₉Ag₄团簇催化活性和稳定性最佳，部分暴露银位点的Au₂₀Ag₁团簇催化效率最低。这主要是由于Au₁₉Ag₄团簇具有结构开放度较高且携带部分正电荷的Ag位点，能够有效促进CO₂的吸附以及环氧化物开环（图1e）。这种对活性位点的精准设计与调控，对于构建高性能单团簇催化传感器及能量转换器件具有重要意义。

总结来看，金属核掺杂通过精确调控掺杂原子的数量、种类和位点，能够实现对团簇电子结构和几何构型的原子级精准操纵，这为定向优化团簇的光电特性并设计高性能单团簇光电器件奠定了坚实的材料基础。

2.2 配体功能化

配体作为团簇直接与外界环境相互作用的界面，其精准修饰是调控团簇界面性质、光电性能的核心策略之一^[53-55]。配体的精准修饰主要聚焦于对配体数量和取代位点的原子级控制，通常通过调控反应动力学与热力学加以实现。谢建平教授团队^[56]开发了氧化还原反应导向的表界面工程法，实现了单个配体在Au₂₅团簇上的可逆添加/移除，明确了[Au₂₅（MHA）₁₈]^-（MHA=6-巯基己酸）与[Au₂₅（MHA）₁₉]⁰的可逆相互转化机制。研究表明，添加一个额外的硫醇配体后，Au₂₅团簇的配体壳层稳定性发生变化，这种变化推测源于配体壳层堆积模式和内部应力的改变。除对团簇中原本的配体进行数目精准的掺杂外，该团队还利用6-氮杂-2-硫代胸腺嘧啶、L-精氨酸和四辛基铵作为配体，通过自组装的方法对Au₁₀团簇进行逐级修饰（图2a），显著提高了团簇的光致发光效率^[57]。该研究工作表明，对团簇表面配体进行精准数目控制及功能化修饰，可以实现对团簇光物理性质的特异性优化。在面向器件的应用研究中，姚宏斌教授团队^[58]在碘化铜团簇中精准引入不同给电子能力的配体，发现随配体给电子能力增强（二甲氨基>戊基>甲基），发光波长红移，带隙减小，证明配体电子效应可精准调控发光颜色（图2b）。修饰后材料的PLQY接近90%，且基于该材料制备的LEDs的EQE显著优于多数无铅金属卤化物LEDs，这充分证明了配体功能化在实现高效且光谱可调的单团簇发光器件方面的巨大潜力。

团簇表面不同配体位点具有特异性的化学微环境、电子耦合强度和空间可及性^[59-60]。实现配体在特定位点的精准修饰，对揭示团簇-环境（如电极）界面相互作用机制，优化单团簇器件性能具有重要意义。Ackerson团队^[61]通过控制反应时间，利用p-BBT（p-BBT=对溴苯硫酚）对Au₁₀₂（p-MBA）₄₄团簇（p-MBA=对巯基苯甲酸）进行配体交换，利用动力学控制策略使配体交换反应优先发生在具有动力学优势的特定位点上，实现了对配体修饰位点的精确控制。通过掺杂配体自身的物理化学特性也可实现掺杂位点的特异性选择，Teranishi团队^[62]将[Au₂₅（SC₂Ph）₁₈]^-（SC₂Ph = 2-苯乙硫醇）与具有不同空间位阻的卟啉硫醇（Porphyrinthiolate，Por）进行配体交换，发现大位阻的卟啉硫醇更易交换到团簇表面位阻较小的位置，即图2c中所示的团簇钉状结构的顶端S₂处。这是空间排斥与热力学稳定性的共同作用的结果：S₂位点的较大的空间开放度减少了配体间的位阻冲突，使大位阻配体能够以更低能量的构型实现配体交换反应并稳定存在于团簇表面。Niihori等^[63]将Au₂₄Pd（SC₂Ph）₁₈团簇与不同配体反应，结果表明，在配体交换时，反应优先在直接与金属核相连的硫醇配体位点上发生。这主要是由于该位点配体与金属核的电子结构耦合强、空间位阻小、反应能垒低。因此，在高反应活性位点引入功能性配体，能直接高效地调控金属活性中心的电子密度并优化团簇-电极界面的载流子迁移率。

综上所述，配体功能化的精准性主要体现在对修饰数量和位点的精准控制上。通过调控配体的修饰数量和位点，可以实现团簇本征光电特性的提升，这对于提升单团簇器件的电荷传输效率、界面稳定性以及光电催化性能具有决定性意义。

需要指出的是，本节中所讨论的金属核掺杂与配体功能化策略虽多在团簇聚集体体系中验证，但其中对单个团簇电子结构、能级排列、界面稳定性等本征性质的调控，是决定单团簇器件性能的物理基础。因此，上述精准合成策略为后续单团簇器件的性能优化提供了关键的材料基础。

3 单团簇器件的制备

作为构建新型光电器件极具潜力的功能单元，如何将单个团簇在测试电极间精准、可控的连接，以构筑具有明确电子输运特性的“电极-团簇-电极”结，是研究单团簇器件物化性质和应用的关键^[64-65]。接下来，我们根据不同单团簇结的成结方式对目前应用最广泛的单金属纳米团簇器件的制备技术及其原理和特点进行总结。

3.1 静态单团簇器件——电迁移技术

精准制备单团簇器件的核心挑战之一是构筑电极间隙以精准匹配团簇尺寸。由于团簇尺寸多数落在<2 nm范围内，传统光刻技术的精度不足以满足上述要求^[66]。电迁移技术是目前制备静态单团簇器件最常用的技术之一^[67]，其核心原理是利用焦耳热和电迁移力共同诱导原子在金属纳米线中定向迁移，最终在预设位置可控断裂形成亚纳米至数纳米尺度的电极间隙（图3a）^[68]。

随后，将含有目标团簇的溶液滴涂或旋涂于制备好的纳米间隙电极上（大多为金电极）。借助团簇表面配体末端官能团如巯基（—SH）、膦基（—PR₃）与金电极之间形成共价键，单个团簇可自发地、选择性地桥接于纳米间隙两端，形成稳定的“电极-团簇-电极”结^[71]。为提高单团簇桥接的精准性和成功率，可预先在电极表面修饰或原位沉积一层自组装单层分子或原子。基于该技术精准构筑的单团簇结，可进一步集成栅电极，形成单团簇场效应晶体管（Field-effect transistors，FET）结构^[72-73]，从而实现对团簇电荷状态和输运行为的原位、精准调控，极大拓展了其在逻辑运算、传感等领域的应用。

电迁移技术制备的单团簇器件属于静态器件，其显著优势在于电极结构高度稳定，便于在低温等极端条件下进行精密测量。并且制备的单团簇器件可重复性较好，易于集成。因此，它仍是当前研究静态单团簇器件最常用的精准制备技术之一。然而，该方法也存在制备过程依赖复杂的微纳加工工艺（成本较高）、单团簇桥接成功率相对较低，以及电极间隙尺寸难以精准控制等缺点。

3.2 动态单团簇器件

3.2.1 断裂结技术

断裂结技术是当前研究单团簇电子特性最常用的技术，主要包括扫描隧穿断裂结（Scanning tunneling microscopy break junction，STM-BJ）和机械可控断裂结（Mechanically controlled break junction，MCBJ）2种^[69]。

2种断裂结技术的工作原理相同，其核心都是通过控制电极间距使单个团簇与两电极形成稳定连接，随后，缓慢增大电极间距，直至连接断裂。高速重复该循环以累计大量数据（图3b）。二者的核心区别在于对电极间隙的精密控制机制。对于STM-BJ，通过控制STM针尖与金属基底靠近形成原子级接触，再缓慢拉开针尖，使接触断裂形成纳米间隙（图3b上），针尖运动由压电陶瓷控制，分辨率可达亚埃级^[74]。对于MCBJ，电极对被固定在柔性衬底上，通过下方的机械推杆控制衬底发生形变来精确控制电极间隙的张开与闭合（图3b下），实现高稳定和低噪声测量^[75]。

在断裂结过程中，构筑单团簇结的关键是实现单团簇与电极的稳定连接，当前最常用的电极为金电极，目前将单团簇结与金电极进行稳定连接主要有3种方法。第一是配体锚定：利用团簇表面配体末端的官能团，如—SH、氨基（—NH₂）、卤素等与金属电极形成强共价/配位键^[76]。第二是界面工程：在电极基底预先修饰单分子层，使其通过静电作用、超分子作用捕获并固定单个团簇^[77]。第三是金属键合：对于配体较弱或具有暴露金属位点的团簇，其金属核可直接与电极形成金属-金属键^[78]。

STM-BJ和MCBJ在单团簇电子学的研究中相辅相成，STM-BJ可实现超高空间分辨率的动态调控^[79-80]，解析单团簇的动态演化机制；而MCBJ抗干扰能力强，间隙寿命长，可实现长时间稳定测试^[80-81]。并且，2种技术对不同温度环境都存在良好的适应性，将2种技术的协同发展，极大地推动了单团簇电子学从基础电荷输运机理探索到功能性器件验证的全链条研究进程。

3.2.2 单颗粒碰撞技术（Single entity collision electrochemistry，SECE）

SECE是一种新兴的、具有超高时空分辨率的动态分析技术^[82-83]。该技术的原理是利用单个纳米团簇通过布朗运动随机碰撞纳米电极表面，监测该过程产生的瞬时电流信号，实现对单团簇电化学活性的实时、原位分析。

SECE实验的关键在于制备高灵敏度的纳米电极。具体来说，首先通过激光拉制仪在石英毛细管中制备出具有纳米级尖端的电极，接下来通过化学气相沉积技术在纳米电极的内表面沉积一层导电碳膜，形成具有高导电性和稳定性的碳纳米电极（Carbon nanoelectrode，CNE）^[70]。CNE的尺寸为纳米级，决定了可检测团簇的尺寸下限。实验时，将制备好的CNE浸入含有目标团簇的电解液中。团簇通过布朗运动随机扩散并碰撞/吸附到CNE表面，实现单团簇的捕捉（图3c）。为克服单个碰撞事件信号弱、持续时间短的问题，研究者发展了电极界面功能化策略，通过在CNE表面电化学沉积聚合物膜，形成氮（N-CNE）、硫（S-CNE）、氮硫（NS-CNE）掺杂的碳纳米电极^[84]，该方法不仅延长了碰撞的停留时间，还能增强团簇与电极间的相互作用，从而大幅提升信号强度、稳定性。

总结来看，虽然SECE技术存在电极制备工艺复杂、规模化应用困难等缺点，但其高灵敏度和高时空分辨率，可直接在室温溶液环境中实时、原位监测单个团簇的电化学反应活性的优势，对研究单团簇的催化反应机制、电荷转移特性等具有重要意义。

综上所述，电迁移技术适用于构建静态、高稳定性的单团簇器件，该技术与平面背栅电极结构天然兼容，可实现高效的栅压调控，为研究团簇的电学特性提供了理想平台。STM-BJ与MCBJ基于其短时间内的大量重复测试，可以快速获得单个团簇电学特性的统计结果，则更适用于动态、高分辨率的电输运行为研究，尤其适用于界面耦合与结构演变的原位解析。而SECE技术则在溶液环境中具有独特的时空分辨率优势，适用于催化过程与电化学行为的实时监测。研究者可以根据具体应用目标与测试环境合理选择相应的单团簇器件的构筑方案。

4 单团簇器件的电输运行为

单团簇器件的精准构筑为深入研究其本征电输运特性奠定了坚实基础。在单团簇结中，其电输运行为由“电极-团簇-电极”结的两个关键结构层级共同决定：团簇与电极之间的界面耦合（团簇-电极界面层）和团簇自身结构（团簇层）。精准解析并调控这两个层级的影响机制，对于揭示团簇结构与器件性能之间的关系至关重要。本节将分别围绕“团簇-电极界面层”和“团簇层”这2个关键结构层级，系统阐述其对单团簇结的电输运特性的影响机制，并重点探讨通过精准调控以上结构层级实现电输运行为定向优化的策略与机制。

4.1 团簇-电极界面对单团簇结电输运行为的调控

团簇-电极界面的精准构筑与调控是决定单团簇结电子输运性质的核心要素。其中，团簇-电极界面锚定元素的种类在电输运过程中扮演着决定性角色。以在团簇中应用最广泛的硫族元素为例，作为团簇中既可与团簇中的金属元素配位，又可与工作电极配位的元素，硫族元素的种类会显著影响单团簇结的电输运行为。Nuckolls教授课题组^[78]合成了一系列同构的钴硫族化合物团簇：（1）Co₆Te₈（P（C₂H₅）₃）₆（Co = 钴，Te = 碲）；（2）Co₆Se₈（P（C₂H₅）₃）₆（Se = 硒）；（3）Co₆S₈（P（C₂H₅）₃）₆。STM-BJ结果显示，电导遵循Te > Se > S的顺序（图4a）。循环伏安法（Cyclic voltammetry，CV）表征证明，Te锚定的团簇具有最低的氧化电位和最高的HOMO能级，结合密度泛函理论（Density functional theory，DFT）计算发现HOMO集中在Te原子上。根据软硬酸碱理论，3种元素中最软的碱Te与Au的轨道重叠最佳，有效降低了界面势垒，从而使团簇电导更高；相反地，最硬的碱S则导致最低的团簇电导值。除硫族元素外，卤素作为锚定元素也可对单团簇结的电输运行为进行直接调控。洪文晶团队^[85]合成了由不同卤素配位的AgCuX团簇（X = Cl（氯）、Br（溴）、I（碘）），对比了不同卤素对单团簇结电输运行为的影响。卤化物具有孤对电子，其周围的静电势（Electrostatic potentials，ESP）呈负电位，且平均局部电离能（Average local ionization energy，ALIE）值低，能与Au电极的不饱和位点通过静电吸引和化学键合形成稳定连接（图4b）。拉曼光谱证明了Au—X键的存在，ESP-ALIE 分析进一步表明卤素原子及其周边是最活跃的锚定区域，由此作者确定卤素可以作为锚定位点与金电极之间形成稳定连接，并且与金电极的耦合强度顺序为Au—Cl < Au—Br < Au—I，3种团簇的电导顺序与耦合强度一致，即AgCuCl （3.88 nS）< AgCuBr（8.30 nS） < AgCuI（14.43 nS）。这是由于从Cl到I，原子半径增大，电负性减小，与Au的轨道重叠程度提高，使界面耦合增强，电子传输概率增大。并且，在该工作中，作者通过合理的结构设计，利用卤素暴露的孤对电子，实现了电极与簇界面的直接键合，避免了团簇中多位点锚定导致的系统复杂性，使电导分布更集中，显著提升了器件结构的明确性和可靠性。在团簇-电极界面，除锚定位点处元素的种类外，配体的空间效应也是调控团簇-电极界面电输运行为的重要因素。Xavier等^[86]以Co₆Se₈（PEt₃）₆团簇为模型，向其中引入含硫甲基的配体（L2~L4），配体的含磷端与钴配位，硫甲基端与金电极配位。配体L2、L4采用对位取代构型（图4c），DFT计算发现，对位取代的配体（L2、L4）能够形成有效的π共轭电子通路，连接团簇核心与锚定基团，从而使团簇2和4表现出明显的电导峰（图4d）。而配体L3为间位取代，其中二乙基-3-硫代甲基苯基膦中的3-硫甲基苯无法绕P—C键旋转形成有效的导电通路，导致簇3无明显电导信号。对比簇1~3可知，配体取代位点可通过控制电子传输路径的空间取向影响电输运效率。Nuckolls课题组^[78]也对比了Co₆Te₈（P（n-Bu）₃）₆（P（n-Bu）₃ = 三正丁基膦）和Co₆Te₈（P（C₂H₅）₃）₆2种具有不同空间位阻配体的Co₆Te₈团簇的电导，发现随着配体空间位阻的增大团簇的电导显著降低。这归因于大位阻配体阻碍了Te的孤对电子与金电极的轨道重叠，从而削弱了界面耦合强度。

此外，溶剂环境、配体长度^[87-90]等因素也能不同程度地调控团簇-电极界面耦合与电输运行为。综上，通过精准设计团簇-电极界面处的锚定元素种类（调控耦合强度）和配体空间构型/位阻（调控界面处的几何结构与电子传输路径），研究者能够实现对单团簇结电输运行为的定向、可预测调控。具体来说，“定向”是指通过理性设计团簇-电极界面的锚定元素种类与配体空间构型等，实现对单团簇结电导、耦合强度等参数的系统性调节；“可预测”是指基于现有的实验结果结合理论模拟，预测不同结构团簇的电输运行为，为设计高性能单团簇光电器件提供坚实的基础理论支撑。

4.2 团簇本征结构对单团簇结电输运行为的调控

团簇的本征结构（如尺寸、原子组成）是其电输运行为的内在决定因素。在团簇的合成与设计中，尽管宏观研究表明结构变化显著影响团簇的催化、发光等性质^[91-94]，但宏观尺度下的平均效应和尺寸不均一性严重阻碍了其构效关系的精准构筑^[95]。而单团簇器件的构筑为在原子水平上揭示尺寸效应、原子掺杂等本征结构特征对团簇电输运行为的调控提供了理想平台。

金属核尺寸会影响其量子限域效应与电子态密度，从而实现对其电输运能力的调控。Gunasekaran等^[96]合成了具有单个Co核和Co核二聚体的模型团簇，对比发现，增大团簇金属核的尺寸，可以显著提高器件的电流，并出现电流饱和现象（图5a）。作者指出，金属核尺寸的增大降低了体系的重组能，并导致能级分布更加密集，协同提升了电子隧穿概率和输运效率，导致了电流的增强与饱和行为的产生。之后，洪文晶课题组对比了尺寸连续变化的Ag团簇^[97]（Ag_x，其中x = 25， 43， 44， 63， 78， 136， 141和374）的电输运行为，他们发现单团簇结中金属核的尺寸效应表现出与有机单分子结中完全相反的趋势，即电导随着团簇尺寸的增大而单调递增（图5b），电导的衰减常数约为0.4 nm^-1。实验和理论计算表明，Ag_x团簇的HOMO-LUMO能隙随簇金属核尺寸的增加而显著减小，且簇与电极之间的耦合增强，导致了电导的增加。另一方面，在同一团簇内，电导还表现出随电极锚定位点间直线距离的增加而升高的现象。该研究表明，通过精准控制团簇的尺寸，可以有效调控其能隙大小与界面耦合强度，进而实现对其电输运行为的定向调制。

在团簇中引入异质原子进行原子级精准掺杂，是调控其电子结构的强有力手段。Yuan等^[98]利用STM-BJ技术研究了中心原子掺杂对Anderson型多金属氧酸盐（Polyoxometalates，POM）团簇电输运行为的影响。他们合成了4种不同中心金属原子的POM簇，分别为MoFe、MoCo、MoNi和MoZn。实验结果表明，通过改变中心金属原子，POM团簇的电导可以在一个数量级内实现定向调控（图5c）。此外，作者通过在STM-BJ中引入温度梯度，测量了团簇的热电势，获得了团簇的Seebeck系数，发现MoFe、MoNi和MoZn团簇的费米能级接近HOMO，而MoCo团簇的费米能级接近LUMO。结合理论计算发现，中心原子的替换导致了团簇内部静电势分布发生非均匀重构，这种原子级精准掺杂诱导的电子结构变化，不仅直接调控了团簇的电导，还影响了电导的偏压依赖性和热电响应性。该研究在单团簇水平上直接关联了原子级掺杂、电子结构精细调控与多维度输运特性之间的关系，为设计基于掺杂团簇的功能化纳米电子器件提供了原子尺度的思路。

综上，团簇的本征结构是调控单团簇器件电输运行为的核心因素。这些在单簇水平上获得的构效关系规律，不仅深化了对纳米尺度电荷输运基本规律的理解，而且为在原子水平上精准定制具有特定光电性能的单团簇器件奠定了坚实的理论和实验基础，有力推动了单团簇器件在纳米电子学、量子信息处理和能源转换等领域的应用。

5 单团簇器件的应用

单团簇结在界面耦合与团簇本征结构调控下展现出的丰富电荷输运特性，为开发新型功能化纳米器件提供了原子精度的设计基础^[99]。本节将总结目前单团簇器件在功能化应用方面的研究进展，重点阐述其在开关器件、晶体管器件以及原位催化探测等方向的应用。

5.1 单团簇开关器件

团簇中显著的库仑阻塞效应为实现电控开关器件奠定了理论基础。基于此效应，通过外部调控改变团簇的电荷态可实现器件的“开”与“关”^[15]。Lovat等^[100]利用STM-BJ技术对Co₆S₈L₆ 团簇（L = 二乙基-4-（甲硫基）苯基膦）进行了偏压调控，他们发现电荷传输在360~ -450 mV偏压内被显著抑制（图6a），而在该范围之外，单团簇结的电流随偏压明显增加。基于这种偏压调控机制设计的单团簇开关器件，其最大开关比可达600。实现开关功能的核心策略是通过外部刺激调控团簇的电荷态，除偏压调控外，电化学电位调控也是实现开关功能的有效手段。Vezzoli团队^[101]通过STM-BJ方法制备的单团簇结在电化学电位控制下表现出明显的电导响应。随着电位从零向负移动，电导略有增加；当电位达到约-0.3 V 时，团簇接受一个电子，其电荷态由-3变为-4，电导显著下降。当电位向正向移动时，团簇电荷态由-3切换到-2，电导降至最低水平。这种电化学电位调控实现了-4、-3、-2等3种电荷态的可逆切换（图6b），相邻态间开关比超过一个数量级。不论是通过偏压调控还是通过电化学电位调控，两者的本质都是调控团簇的电荷态实现单个电子的注入或移出，这些工作充分证明了利用单团簇设计有望设计出高性能、多态分子开关以在原子水平上实现单电子操控。

5.2 单团簇晶体管器件

将单团簇器件应用于晶体管领域，其核心在于利用团簇的量子效应实现单电子操控。这类器件通常通过电迁移或化学沉积结合“软着陆”等技术制备。2017年，宋凤麒团队首次对Au₁₃团簇进行电学输运性能测量^[72]，在1.6 K下，观察到该簇表现出库仑阻塞行为。I-V（I表示电流，V表示电压）曲线显示在低偏置电压下Au₁₃的导电性被抑制，随后在更高电压下出现阶梯状电流跳跃，该晶体管的开关比接近5（图6c）。当温度升至100 K时，I-V曲线表现出线性行为，表明在100 K以上的温度时库仑阻塞消失。值得注意的是，以上晶体管的电学行为都是在低温下观察获得，在一定程度上限制了其在室温下的应用。为了突破这一限制，Vondel团队^[102]在利用电迁移技术制备纳米间隙后，通过“软着陆”技术将带电的铝团簇沉积到电极间隙中，在室温下观察到了库仑阻塞效应，其充电能量为0.14 eV，远大于室温下的热能（约26 meV）。这一关键进展证实了单团簇基晶体管在室温下正常工作的可行性，为其走向工业化、集成化迈出了重要一步。

5.3 基于单团簇器件的催化探测平台

设计基于单个团簇的原位催化探测器件可以避免传统催化实验中的平均效应，从而更准确地在单团簇、单分子水平上理解催化基元反应，为设计高效电催化剂提供理论和实验指导^[103-104]。

马巍团队^[84]利用单颗粒碰撞电化学技术构建了基于单个Au₂₅²⁺团簇的动态电化学器件，并将其应用于电催化氧还原反应（Oxygen reduction reaction，ORR）中。该技术成功捕捉到Au₂₅²⁺在ORR过程中的动态结构演变（图6d）：表面配体的解吸/重新吸附以及Au₂₅⁹⁺核的构象变化共同导致了器件电流信号呈现出特征性的“开-关”态切换和“开”态波动。近期，该团队利用同样的方法研究了不同单原子掺杂的银纳米簇（M₁Ag₂₄， M = Ag， Au， Pt， Cu）在ORR中的催化行为^[105]。该平台成功区分了由不同掺杂原子（M）及其位置（中心C位或表面O位）引起的单个M₁Ag₂₄簇间的ORR活性差异：中心掺杂Au和Pt的团簇活性最高，而表面掺杂Cu的团簇活性较低，这归因于掺杂原子对团簇电子结构的特异性调控。这一技术不仅为原子级精确的单团簇电化学研究提供了强大工具，也展现出该器件作为快速、高通量筛选纳米催化剂的潜力，极大地拓展了单团簇器件的应用范围。

5.4 单团簇发光二极管器件

利用单个金属纳米团簇制备发光二极管时，可以有效的避免聚集体材料因颗粒不均导致的光谱展宽问题，并且通过定向优化团簇的组成、结构或激发条件，可以有效提升单团簇发光二极管器件的发光效率及器件稳定性。

Dickson团队^[73]创新性地采用脉冲激发技术，在对称的纳米结中利用银纳米簇（Ag₂-Ag₈）实现了单团簇的LED功能，突破了传统直流/交流激发下纳米器件无极性的局限。该团队发现高频脉冲/交流激发可显著提升银纳米团簇电致发光的光谱稳定性和热稳定性，且光谱宽度远窄于直流激发，有效延长了LED的寿命。该工作从纳米尺度建立了脉冲参数与电致发光性能的关联，为优化纳米LED器件的效率提供了有效的实验依据。此外，银纳米团簇在该器件中的高效响应也为开发高稳定性的纳米光源奠定了坚实的材料基础。

上述单团簇器件的光电应用，不仅凸显了其在连接原子水平结构与宏观器件功能方面的重要价值，也为其未来在纳米电子学、量子信息处理和精准催化等领域的应用奠定了坚实基础。

6 结论与展望

单团簇器件已成为连接纳米尺度基础研究与宏观功能器件应用的关键桥梁。本综述系统梳理了该领域的核心进展。然而，该领域目前仍面临诸多关键挑战。面向高性能、多功能单团簇器件的研究，未来亟需在以下方向开展深入探索。

1）团簇稳定性与功能集成：在现有配体体系基础上，开发新型多功能响应型配体，增强团簇在复杂环境中的结构稳定性，并拓展其在智能响应器件中的应用。

2）界面耦合的定量调控：深入研究非硫族元素（如卤素、氮杂环）的锚定机制，建立电极-团簇耦合强度的定量模型，实现界面电子结构的精准设计。

3）推动室温高性能器件集成：设计具有高充电能垒的新型团簇材料，以加速室温单电子器件的实用化进程。此外，发展高精度的单团簇定点组装技术至关重要，其有望克服现有电迁移/断裂结等方法在规模化集成方面的技术瓶颈。

4）建立理论-实验闭环设计模型：发展融合机器学习的数据驱动模型，用于预测团簇结构-界面构型-输运性能之间的复杂关系，从而指导“靶向合成-器件构建”的一体化设计。

5）开拓新兴应用场景：除前述方向外，单团簇器件在仿生人工酶方面展现出独特潜力。具有原子精确结构的金属团簇可模拟天然酶的活性中心与微环境，其在单团簇器件中的集成有望实现高选择性、高效率的模拟酶催化反应，不仅可用于高灵敏生物分子传感，还可拓展至人工光合作用、污染物降解等绿色催化领域，为生物启发式纳米器件的设计提供新范式。

综上所述，单团簇器件研究正处于从基础物性探索迈向功能化集成应用的关键转折点。未来的突破将高度依赖于精准合成化学、先进原位表征技术、多尺度理论计算等多学科手段的深度融合。通过“原子精度设计-可控制备-功能集成”的协同创新，单团簇器件有望为纳米电子学、量子计算等领域带来原创性的解决方案。

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2025-08-07	2026-03-24	2025-11-15
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2026-02-09

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