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金属有机框架材料光催化剂的设计及其在铀还原领域的应用

彭莹 ,  张晓文 ,  李密 ,  张宇 ,  滑熠龙 ,  吴晓燕

化学进展 ›› 2026, Vol. 38 ›› Issue (5) :832-848

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化学进展 ›› 2026, Vol. 38 ›› Issue (5) :832-848 DOI: 10.7536/PC20251108
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金属有机框架材料光催化剂的设计及其在铀还原领域的应用

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Design of Metal-Organic Frameworks Based Photocatalysts and Their Application in Uranium Reduction

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摘要

光催化还原铀技术能利用太阳光，将可溶性U（VI）还原转化为可回收的固态物质，从而攻克放射性废水治理和海水提铀两大难题。金属有机框架材料（MOFs）作为一类新型功能性多孔结晶三维材料，由于其巨大的比表面积、特殊的金属簇、可设计的有机链、可调节的独特形态和孔隙结构，在光催化和光化学领域备受关注。本文概述了优化MOFs基光催化剂性能的设计策略，分析了MOFs光催化还原U（VI）的机理，详细阐述了MOFs在光催化还原U（VI）领域的应用，最后讨论了当前MOFs光催化剂在还原U（VI）应用中面临的挑战，并对该领域的未来发展趋势进行了前瞻性展望。

Abstract

The photocatalytic reduction of uranium can utilize sunlight， and convert soluble U（VI） into recyclable solid substances， thereby solving the two major problems of radioactive wastewater treatment and seawater uranium extraction. Metal-organic frameworks （MOFs）， a new type of functional porous three-dimensional （3D） crystalline materials， have large specific surface area， special metal clusters， designable organic ligands， adjustable unique morphology and pore structure， hence attracted extensive attention in the fields of photocatalysis and photochemistry. This review summarizes the design strategies for optimizing the performance of MOFs-based photocatalysts， probes into the mechanism of photocatalytic U（VI） reduction by MOFs， and elaborates on the application of MOFs in photocatalytic U（VI） reduction. Finally， the current challenges of MOFs photocatalysts in the application of U（VI） reduction are discussed， and a forward-looking perspective on the future research directions are proposed.

Contents

1 Introduction

2 Design of MOFs-based photocatalysts

2.1 Optimization of MOFs structure

2.2 Synthesis of MOFs composites

2.3 Synthesis of MOFs derivatives

3 Application of MOFs-based photocatalysts in U（Ⅵ） reduction

3.1 Mechanism of photocatalytic U（Ⅵ） reduction

3.2 Design directions of MOFs-based photocatalysts

3.3 Performances of different MOFs-based photo-catalysts for U（Ⅵ） reduction

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

金属有机框架材料 / 光催化 / 铀还原 / 机理

Key words

metal-organic frameworks / photocatalysis / uranium reduction / mechanism

引用本文

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彭莹, 张晓文, 李密, 张宇, 滑熠龙, 吴晓燕. 金属有机框架材料光催化剂的设计及其在铀还原领域的应用[J]. 化学进展, 2026, 38(5): 832-848 DOI:10.7536/PC20251108
Ying Peng, Xiaowen Zhang, Mi Li, Yu Zhang, Yilong Hua, Xiaoyan Wu. Design of Metal-Organic Frameworks Based Photocatalysts and Their Application in Uranium Reduction[J]. Progress in Chemistry, 2026, 38(5): 832-848 DOI:10.7536/PC20251108

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1 引言

核能以其能量密度高、碳足迹小、环境友好等特点，是实现“双碳”目标的重要绿色能源，也是人类发展中必然要重点利用的未来能源[1]。伴随着核能的有序开发，放射性废气、废水和固体废物的数量越来越多，尤其是放射性废水。铀作为核工业中最为重要的元素，是放射性废水中的主要组成元素，通常以六价铀酰离子（UO22+）形式存在。UO22+有较长的半衰期（T1/2=4.5×109年）和很高的水溶解度，可以通过地表水和地下水对人体健康（如肾损伤）和环境造成严重威胁[2]。

目前，常用的处理含铀废水的方法有化学沉淀法、蒸发浓缩法、吸附法、离子交换法、膜分离法等。化学沉淀法产生大量的放射性固废，蒸发浓缩法能耗非常大，吸附法需要大量吸附剂。与这些传统去除方法相比，将可溶态的U（Ⅵ）转化为不溶态的U（Ⅳ），是从水溶液中去除或回收铀的一种极具前景的策略。已证明，在光催化还原过程中，水溶液中的铀（Ⅵ）能够被有效地还原和去除[3-4]，且在多种共存离子存在下，对U（Ⅵ）仍表现出优异的选择性[5]。可见，光催化还原法能够直接利用太阳能，高选择性地驱动U（Ⅵ）还原，并且能够产生方便回收的固态铀化合物，为放射性废水中铀的去除/提取提供了一种新的技术策略，具有广阔的应用前景。

金属有机框架材料（MOFs）是由中心金属离子/金属簇与多齿有机配体构筑的多孔结晶性三维固态材料[6-7]。如图1所示，MOFs结构中的金属簇相当于独立的半导体量子点，可被光直接激发或由有机配体激活[8-9]。其中，含有变价金属离子（如Ti4+/Ti3+、Zr4+/Zr3+、Fe3+/Fe2+）的MOFs具有相当强的还原能力，能够有效地驱动光催化还原反应。其次，MOFs结构中的有机配体能够在特定波长的太阳光照射下吸收光子，激发出电子，将电子转移到与它们结合的正金属离子上。这为MOFs材料发展成为半导体材料提供优越的条件[10]。此外，可调节的孔隙结构可以为光催化反应提供合适的通道和内部空间，以及极大的表面积[11]。相比于商业化光催化剂TiO2，MOFs基光催化剂在比表面积上具有明显的优势。例如，Yaghi课题组[12]在2010年合成的MOF-210，其比表面积已经接近固体材料比表面积的极值，高达6240 m2/g。因此选取具有高效光催化还原活性的金属催化中心，结合强光吸收性能的有机配体，利用MOFs的多孔性特征可设计合成催化效率高、稳定性强、选择性高或可见光响应的各类MOFs催化剂。

近年来，MOFs因其优异的光催化特性而备受关注，广泛地应用于H2生成、CO2还原、Cr（Ⅵ）还原等研究领域[11,13-16]，然而MOFs基光催化剂在放射性废水处理领域还处于起步阶段。本文总结了通过结构优化、复合物构建和衍生物合成等途径提升MOFs光催化性能的设计策略。从提高光利用率、降低电子空穴复合率和简化催化条件等多角度，列举了MOFs基材料在U（Ⅵ）光还原领域的典型研究成果。最后提出了目前存在的挑战，并讨论了MOFs基材料在U（Ⅵ）光还原方面的发展趋势。

2 MOFs基光催化剂的设计

传统的MOFs通常存在一些缺点，比如光响应范围狭窄、催化活性位点较少以及在光催化还原方面容易发生光生载流子的复合[17]。为克服上述不足，设计了一系列高光催化活性的MOFs材料，包括：（1）优化MOFs结构，通过优化金属中心、有机配体和孔隙3要素，提高MOFs的光响应，扩宽光响应范围，以有效利用太阳能；（2）合成MOFs复合材料，通过协同催化，调整能带结构，促进光生载流子的分离和迁移；（3）生成MOFs衍生物，通过形貌结构功能化，提高MOFs的稳定性，提高催化活性。

2.1 优化MOFs结构

2.1.1 金属簇的优化

金属节点的优化方向主要集中于金属的种类以及配位模式、键合方式和维度差异。此外，节点内的金属掺杂也是提高MOFs光催化剂性能的有效途径[18-19]。

首先，金属中心的选择对于所设计MOFs光催化剂的光催化能力影响很大。袁玉鹏课题组[20]分别将不同的三价金属离子Fe3+、Al3+、Cr3+与对苯二甲酸反应，构建了具有相同框架结构的MOFs材料MIL-53（M）（M=Fe、Al或Cr）。紫外-可见（UV-Vis）光谱显示，MIL-53（Fe）、MIL-53（Cr）和MIL-53（Al）的吸收谱带分别集中在455、395和320 nm，对应的Eg值分别为2.72、3.20和3.87 eV，可见不同金属中心的MIL-53（M）对光的响应性存在差异。

金属取代（掺杂）的快速实现及其结构的多样性为基于MOFs材料的光催化还原提供了新的思路。王思琪等[21]用Fe部分取代In，制备了不同In/Fe比的双金属NH2-MIL-68（InαFe1-α）光催化剂。Fe的引入为金属间电荷转移过程提供了有效的载流子转移途径，从而降低了电子-空穴的复合率，使得NH2-MIL-68（InαFe1-α）催化剂的电荷分离和传输效率明显高于原始NH2-MIL-68（In）。Wang等[22]采用后修饰方法成功制备了Ti离子掺杂UiO-66。钛的引入通过形成氧桥连接的异质Zr-Ti簇，增强了UiO-66的光学性能。虽然由于比表面积的降低，UiO-66（Ti）的吸附作用降低了，但相比于纯UiO-66，UiO-66（Ti）对甲基蓝的光催化降解率从无提高到82.2%。

2.1.2 有机配体的优化

有机配体的光吸收性能先天具有差异性，大多数MOFs的带隙主要由配体决定，使用具有窄带隙的有机配体是获得优异光响应MOFs的有效方法之一[23]。有3类基于有机配体的设计策略可用于调整MOFs的带隙，如图2所示[24]。其中，最有效且广泛使用的方法是用官能团修饰已有MOFs的配体。例如，Shen等[25]对比了NH2、NO2和Br基团对UiO-66-X光催化活性的影响。结果显示给电子官能团如—NH2提高了MOFs金属中心周围的电子密度，促进了光生载流子的快速分离和转移，从而提高催化剂的光催化还原活性。另外，配体中共轭体系增大也会使MOFs的吸收峰红移，从而提高其在可见光下的催化性能[10]。第3种常用方法是通过后修饰合成法将其他有机片段（如光敏有机团）代替配体移植到MOFs上[23]。

2.1.3 晶体缺陷的调控

结构缺陷在金属中心周围产生不饱和位点，可为光生载流子的迁移提供额外的路线，促进了光生载流子的分离，从而提升了MOFs催化活性[26-27]。MOF晶格中的缺陷可以通过改变前驱体的合成参数、合成温度、反应时间或者添加配位调节剂来生成[23-28]。Guo等[29]采用乙酸调控缺陷法合成了一系列缺陷Zr-MOF-X（X = 160、240、320、400，代表乙酸与ZrCl4物质的量比例）。与原始无缺陷的Zr-MOF相比，Zr-MOF-X产生更大的BET比表面积和孔空间，甚至出现了介孔结构；Zr-MOF-X的结构缺陷改善了电荷转移，产生了丰富的Zr（Ⅲ）催化活性位点，衰变过程比无缺陷的Zr-MOF要慢，进而缺陷Zr-MOF-X中的长寿命Zr（Ⅲ）物质充分暴露于高浓度CO2环境中，提高了CO2还原的光催化效率。类似地，Zhao等[30]通过调节甲酸的用量，有效地控制了有机链缺陷，得到了具有不同CO2还原能力的UiO-67，其中UiO-67-200选择性还原CO2为CO的能力最强（12.29 μmol/（ g·h））。据密度泛函理论和紫外可见光谱分析揭示，适当的有机链缺陷通过促进电子在最高占据分子轨道和最低未占据分子轨道之间的转移，增强了配体到金属的电荷转移过程。

大多数用于光催化应用的缺陷工程研究都是基于Zr基MOF。而Lázaro等[31]采用5-羟基间苯二甲酸（Iso-OH）和5-氟间苯二甲酸（Iso-F）调控剂对钛异质金属MOFs（MUV-10）进行缺陷工程的综合研究，合理地解释了材料性质对其光催化产氢活性的影响。研究表明，加入约9%的Iso-OH调控剂会产生约40%的缺陷，导致带隙减小和激发态寿命延长；在Iso-F调控下衍生的MOFs中，较高的光催化活性归因于发散缺陷补偿模式对材料光稳定性的影响以及引入Iso-F调控剂后表面积的增加。

2.2 合成MOFs复合材料

2.2.1 与贵金属复合

三维MOFs具有丰富的孔体积和规律稳定的孔结构，便于调控金属纳米粒子的粒径，是封装金属纳米粒子的高优势载体。Pt、Au和Pb等贵金属纳米颗粒被引入MOFs光催化体系后，主要从以下3个方面提升了光催化性能：（1） 利用贵金属的等离子体效应提高MOFs材料对可见光的利用效率；（2） 贵金属捕获从MOFs而来的光生载流子，从而促进电子-空穴分离，抑制二者复合；（3） 贵金属增加光催化的活性位点[32]。

吴棱课题组[33]通过简单的光沉积过程，将高度分散的贵金属纳米颗粒固定在MOFs上，合成了M@MIL-100（Fe）（M代表Au、Pd或Pt）纳米复合材料。贵金属沉积可有效提高MIL-100（Fe）在可见光照射下的电荷分离效率，从而增强M@MIL-100（Fe）在可见光驱动下对光催化氧化还原反应的光活性。尤其是平均Pt粒径为2 nm的Pt@MIL-100（Fe）表现出显著增强的光活性，归因于光吸收强度的增强和光生电荷载流子的有效分离的综合效应。还有研究发现，负载Ag纳米粒子的Ag/UiO-66-NH2材料也可以增强MOFs对可见光的吸收能力，提高光生载流子的分离效率，从而显著提高了复合材料光催化还原能力[34]。

2.2.2 形成异质结

异质结是指由两种或多种具有不同的能带结构、晶格常数和电子特性的半导体材料组成的结构。对比单一半导体材料，异质结结构不仅展现出更优化的带隙和能带配置，还具备更强大的光吸收能力，是当前光催化研究领域的一个新焦点。异质结可分为传统异质结、Z型异质结、新兴的S型异质结和肖特基异质结等。各类异质结在光催化方面具有不同的优势，例如传统异质结中的Ⅱ型结构具有更好的e--h+的分离效率和更宽的光吸收范围；Z型异质结的氧化位点和还原位点被分割开来，有利于光生载流子的分离；S型模式异质结中，强大的光生e-和h+分别保留在还原型光催化剂（RP）的导带和还原型光催化剂（OP）的价带中，而无意义的光生载流子则被重新结合，有效地促进了OP和RP之间光生载流子分离；肖特基异质结的势垒犹如“城墙”般的效应，确保了电荷在金属-半导体界面上的单向传递，防止了光生载流子的重组，从而促进了光生载流子在空间上的分离[35]。

将低成本的金属氧化物半导体与MOFs骨架进行耦合，是合成具有异质结构催化剂的常用方法之一。Rad等[36]将ZnO与MOFs材料复合，制备了具有核壳异质结构的ZnO@MOF-46复合光催化剂。其优异的光催化活性使得亚甲基蓝降解效率从12.6%（无催化剂）、41.5%（有纯ZnO）和51%（有纯MOF-46）提高到81%。TiO2是一种只对紫外光作出响应的经典半导体催化剂。刘福强课题组[37]在MOFs合成前驱液中加入TiO2，采用简单的溶剂热方法，合成了与NH2-MIL-88B（Fe）复合的异质结构（TMFe-x），如图3所示。该异质结能够实现在中性水介质中通过日光驱动对Cr（Ⅵ）进行高效还原；且具有很好的稳定性，在完成4个反应循环后，仍保持其光催化性能。通过球磨法合成的 S-TiO2/UiO-66-NH2复合物在自然阳光下也具有优异的光催化活性，能同时实现Cr（VI）的还原和双酚A的降解[38]。

金属硫化物是一类具有窄带隙和负导带电位的还原半导体光催化剂，能够吸收可见光和红外光，具有出色的电荷分离、较强的光还原能力和低氧化还原能垒。然而，单一金属硫化物通常存在量子效率低和光腐蚀的问题[39]。Wang等[40]采用溶剂热法成功合成In2S3@MIL-125（Ti）核壳型复合材料（简称MLS），并应用于废水中四环素的去除。结果表明MLS的光催化降解能力明显高于In2S3和MIL-125（Ti）单体，这主要是因为MIL-125（Ti）能提供高的表面积和更多的开放介孔孔道，以及S—Ti—O键组成的异质结有助于光生载流子的转移。采用光沉淀法合成的复合材料CdS/MIL-125（Ti）、Ag2S/MIL-125（Ti）和CuS/MIL-125（Ti）显示硫化物量子点的引入不仅不会改变MIL-125（Ti）的原有结构和形貌特征，还能将其吸光范围由紫外光区域延伸至可见光区域，提高了太阳能光谱的利用率[41]。

二维材料具有超薄层状结构，其独特的电子结构和物理性质使其具有优异的电子迁移率和较宽的能带隙，可被用来调节MOFs的能带隙，从而提高MOFs的催化性能。Zhang等[42]通过溶剂热过程，以MIL-53（Fe）与二维石墨烯（GR）杂化制备了具有可见光响应的复合光催化剂（GR/ MIL-53（Fe））。在可见光照射下，GR/MIL-53（Fe）-H2O2体系对罗丹明（RhB）的光催化降解活性明显高于MIL-53（Fe）- H2O2体系，并且在60 min内就能完全分解RhB，去除率达到了100%。g-C3N4禁带宽度约为2.7 eV，可以吸收太阳光谱中波长小于475 nm的蓝紫光，与MOFs复合，不但可明显提高MOFs光催化性能，还可以构建新的高可见光响应性的复合型MOFs。Guo等[43]采用室温搅拌法制备了一种新型可见光驱动催化剂g-C3N4/MIL-53（Al）。研究发现g-C3N4（20%（质量分数））/MIL-53（Al）光催化剂表现出最佳的光催化降解效率，比纯g-C3N4光催化活性高约5倍，这主要归功于电子空穴对的高效分离和低电荷转移电阻。同时，还表现出优异的稳定性和可重用性。相似地，g-C3N4/MIL-53（Fe）、g-C3N4/MIL-125（Ti）、g-C3N4/UiO-66异质结复合材料在可见光下也具有优异的光催化性能[44-46]。MXene是一系列具有类石墨烯结构的二维过渡金属碳化物和过渡金属氮化物材料，具有优异的导电性和催化性能[47]。李小明课题组[48]通过一步溶剂热策略合成了具有双异质结的Ti3C2调控的MIL-125-NH2基纳米杂化物，如图4所示。由于Ti4+离子与Ti3C2上的含氧基团之间存在静电吸引力，Ti3C2与NH2-MIL-125（Ti）形成了紧密的结合；在前驱体溶液中Ti3C2含量增加时，NH2-MIL-125（Ti）表面会形成TiO2，形成的TiO2从二维纳米片转变为三维纳米颗粒。优化后的NH2-MIL-125（Ti）（TiO2）/Ti3C2纳米杂化物在可见光照射（λ > 420 nm）下产生的H2O2产量提高了1.65倍，四环素盐酸盐（TC-HCl）的降解效率提高了11.5倍。类似的MOFs/MXene异质结构，如MXOF、UNiMOF/Ti3C2、ZIF-8/Ti3C2Tx、UiO-66/MXene、Sn-Bi-MOF/Ti3C2和MIL-88A（Fe）/Ti3C2等，都发挥了良好的光催化作用，并成功应用于污染物的降解[49-54]。

共价有机框架（COFs）由共价键连接的多齿有机结构形成，是成分、结构、功能可调的新兴多孔晶体材料表面积。COFs特殊的π共轭结构和π-π堆叠层，使其具有宽的可见光吸收范围和高的电荷分离效率，因此与MOFs组成的异质结构具有增强光催化的能力。Xue等[55]通过原位生长法将二维导电MOF（（Cu3（HHTP）2）作为游离贵金属助催化剂装入共价有机框架COF（Tp-Pa-1）中。基于Cu离子与Tp-Pa-1中羰基氧和烯胺氮基团的配位作用，制备的MOF/COF复合催化剂表现出牢固的相互作用，具有很好的稳定性。优化后的Cu3（HHTP）2： Tp-Pa-1（比例为1∶15）光催化剂在可见光照射下的析氢速率最高，是纯Tp-Pa-1的93倍左右，甚至略高于Pt（3%）（质量分数）/Tp-Pa-1复合催化剂。这说明集成导电Cu3（HHTP）2能够代替贵金属助催化剂作为优良的电子萃取剂，可显著促进电荷转移，抑制光生电子-空穴对的复合。Zheng等[56]利用COFs（B-CTF）表面的苯甲酸基团作为MOFs的成核位点，通过原位自组装过程，构建了B-CTF-Ti-MOF晶体杂化材料，光催化制氢率为纯CTF‐1效率的11.8倍，表现出优异的活性和稳定性。

2.2.3 多酸基金属有机框架（POMOFs）

多金属氧酸盐又称多酸（Polyoxometalates，POMs），是前过渡金属离子的高氧化态（如V、Mo、W等）与氧形成的纳米级的金属-氧簇类化合物[57]。POMs具有优异的氧化还原性能，可以与多种功能材料结合并实现材料之间的协同作用，如与MOFs合成POMOFs。Zhang等[58]通过在POMs体系中引入含吡啶基的刚性配体，采用水热法合成了POMOFs[Ni3（bpp）3·（H2O）11（PW9VIW3VO40）]·2H2O（bpp = 3，5′-双（吡啶-4-基）吡啶）。在POMOFs中，Ni离子同时与含N给电子配体bpp和含O给电子配体POMs配位，形成具有较大堆叠通道的、相互渗透的双重结构三维框架。该POMOFs在紫外光照射下对罗丹明B（RhB）表现出优异的降解性能，在120 min内降解率达到90%，并且经3次循环光催化后，降解率没有明显降低。为了探索v形有机配体对POMOFs中复杂螺旋或介螺旋结构的影响，Jia等[59]在水热条件下成功分离出由两类金属有机亚基A和B产生，并以A-B-A-B模式融合在一起的前所未有的（H[K2Ag9（DPT）7（u-2-O）2（H2O）4][SiW12O40]2）中螺旋结构。在紫外光照射下，300 min内的RhB光催化脱色率为75.9%，是纯（NBu4）4[SiW12O40]的1.82倍。

2.2.4 纤维／MOFs复合材料

MOFs粉末存在难回收、易造成水体二次污染的问题。将MOFs负载于易于分离的载体上制备复合材料成为解决上述问题的重要途径。禹凡等[60]利用端异氰酸酯基聚氨酯低聚物对UiO-66-NH2进行改性，提高其对Cr（Ⅵ）吸附性能，再将PU/UiO-66-NH2负载于聚丙烯（PP）非织造布上制备PU/UiO-66-NH2/PP非织造布复合材料。PU/UiO-66-NH2和PP非织造布有较强的结合牢度，经30 min超声波水洗后，质量最大损失率仅为4.5%。在可见光条件下，Cr2O72-的质量浓度随时间的下降速率比无光照时明显加快；反应180 min后，溶液中Cr2O72-的质量浓度趋近0，表明该复合材料对Cr2O72-起到可见光催化作用。

2.3 生成MOFs衍生物

通过高温煅烧获得的多孔MOFs衍生物，既能继承MOFs的高比表面积、可控结构和规则的孔分布，还具有更高的稳定性，因此MOFs是一个合成多孔光催化剂的优良牺牲模板。MOFs衍生物制备通常分为3步，分别为前驱体设计、煅烧过程以及后处理[61]。前驱体设计能直接调节MOFs粒径与形貌，是设计MOFs衍生光催化剂的重要环节；而煅烧过程中的煅烧温度和气氛可决定衍生催化剂的形貌、结构以及多孔结构；另外，煅烧后可利用酸洗、刻蚀等方式去除MOFs衍生物中占据空间的金属或金属化合物，或改变衍生物的缺陷和活性位点[62]。

2.3.1 无金属多孔碳

设计MOFs衍生无金属多孔碳主要使用Zn基MOFs等含有低沸点金属的MOFs前驱体，如ZIF-8、MAF-5、MAF-6等[63]。Bai等[64]在600~1000 ℃温度范围内直接碳化ZIF-8获得无金属碳材料。表征结果显示MOFs衍生多孔碳的比表面积和孔容随碳化温度的升高而增加，并且超微孔的含量也随之增加。Abbasi等[65]和Ahmed等[66]也发现，在1000 ℃下对ZIF-8进行碳化所得到的材料具有最大的比表面积、孔隙体积和孔隙率。然而过高的碳化温度会导致碳材料收缩变形，无序碳原子含量增加，MOF结构崩溃，最终无法获得有序多孔碳[67-68]。MOFs中Zn/C比值、热解时长也对制备的碳基材料的表面积和孔结构有显著影响[64,69]。

利用酸洗进行MOFs煅烧后处理也可以生成无金属多孔碳。Zhang等[70]在氮气气氛下，对活化后的MAF-5、MAF-6和MAF-32进行加热，然后用盐酸清洗获得了氮掺杂的多孔碳材料CMAF-5、CMAF-6和CMAF-32；其孔体积和表面积都高于原始MOFs。相似地，Bhadra等[69,71]用盐酸溶液清洗MOFs碳化物，也获得了具有高度多孔特性的无金属碳材料。除了HCl酸洗，HF也可以用于煅烧后处理的酸洗。Li等[72]在700、800、900和1000 ℃的氩气气氛中碳化MOF-253（Al基MOFs），合成多种MOFs衍生的碳基纳米材料。为了去除Al2O3，材料用20% HF处理，再用去离子水洗涤。处理后的碳基材料N含量较高（3.7%~9.4%（质量分数）），BET表面积可达630~1490 m2/g。

2.3.2 金属掺杂碳材料

对含金属（Co、Ni、Fe等）的MOFs直接进行碳化处理，可以得到相应的金属/金属氧化物碳基材料。在碳化过程中金属原子的还原电位对所获得的金属掺杂碳产物起着至关重要的作用[73]。通常情况下，当金属在MOFs中的还原电位为0.27 V或更高时，热解产物由金属纳米颗粒组成；然而，当金属的还原电位小于0.27 V时，得到金属氧化物[63]。

Torad等[74]在氮气气氛下，对ZIF-67粉末进行直接碳化。高分辨率元素成像检测结果表明碳基质中纯钴的含量约为42%（质量分数），并且还证实了由沉积的钴纳米粒子在空气中缓慢氧化形成的少量钴氧化物（6%~7%（质量分数））。当碳化温度提高到900 ℃时，发现样品完全石墨化，钴颗粒高度结晶。王少彬课题组[75]通过低温煅烧MIL-125（Ti）成功合成了一系列具有多孔和结晶结构的原位掺碳二氧化钛（Cx/TiO2）复合材料。与基准二氧化钛光催化剂（P25）相比，Cx/TiO2具有高比表面积、较低的能带间隙和光生电子空穴比率，对BPA的光降解表现出色的活性和稳定性。在BPA降解过程中，空穴和超氧自由基是反应中的主要氧化性物质。其他过渡金属的MOF也可以用作前驱体，生成金属掺杂碳材料，例如MIL-101（Fe）[76]、UiO-66（Zr）[77]、Ni-MOF-74[78]、Mg-MOF-74[79]、Cu-MOF[80]等。

直接对单一金属MOFs热解制备的金属碳复合材料可能会导致活性位点有限，这必然会对材料的性能产生影响。因此可设计MOFs前驱体合成不同功能的金属碳复合材料[81]，如引入其他金属来源（Co、Fe、Ni、Mn等）。Liu等[82]将Zn（NO3）2·6H2O和FeSO4·7H2O与苯并咪唑一起溶解在DMF中进行溶剂热反应，生成双金属MOF（Zn/Fe-ZIF-X）；然后将Zn/Fe-ZIF-X在1000 °C氮气流中保持1 h，用硫酸洗涤后，合成了Fe-N-C混合物。所得的 FeNC-20-1000混合电催化剂表现出色的氧还原反应（ORR）活性，在酸性和碱性溶液中具有很好的稳定性。

2.3.3 非金属杂原子掺杂碳材料

其他杂原子（如N、P或S）可以通过将MOFs浸入含有这些元素的有机溶液中来掺杂，热解后最终得到杂原子掺杂碳材料。Gao等[83]将尿素和MOFs混合后直接煅烧，成功合成了具有杂原子（Zn、C）和氰基（―C N）复合修饰的多孔g-C3N4纳米片光催化剂（DCNNS）。优化的DCNNS在420 nm处表现出最大H2生成速率，约为484.09 mmol/h，量子效率约为3.43%，并且其光催化U（VI）还原活性提高了约6.09倍。

将功能团引入MOFs再进行碳化这一做法是另一项热门的MOFs衍生物合成方法。Liu等[84]将氨基有机功能团引入MOF-5，采用短期高温处理合成了氨基功能化的MOF-5衍生碳材料（TEPA-C-MOF-5）。对铀的吸附能力很强（550 mg/g），且表面碳化层能够提高其在水或湿度环境中的稳定性。

2.3.4 单原子催化剂（SACs）

MOFs源SACs的制备通常采用原位节点演化、封装限制、配体锚定等方法[85]。原位节点演化就是利用MOFs自身的金属节点作为合成单原子催化剂时所需表面金属原子的来源，是一种极为常见的策略。例如，利用ZIF-8作为模板，成功合成了一种由原子分散单价锌物质组成，与氮掺杂的碳纳米片紧密结合的催化剂（Zn/NC NSs）[86]。MOFs具有吸附和限制客体物质的特性，能够有效防止表面单原子脱落和聚集，因此采用封装限制方法可选择性合成高效的单原子催化剂。例如，以ZIF-67作为模板，通过溶剂热反应将客体金属盐吸附在内表面和外表面，从而获得了掺铁的Co3O4层状空心纳米片（命名为Fe-Co3O4 HHNPs）催化剂[87]。配体锚定法为调整金属有机框架材料以实现具有高催化活性的有序堆积结构的设计提供了可能性。例如，使用ZIF-8作为载体材料，以二茂铁作为客体材料制备了铁硫化物催化剂[88]。

虽然由MOF合成的SACs主要应用在电催化领域，但是关于光催化的应用也在逐步探索过程中[89]。Zhang等[90]首次在g-C₃N₄形成过程中对超薄钴金属有机框架（MOF）纳米片进行热解，将单个Co（Ⅱ）位点锚定在石墨相氮化碳（g-C₃N₄）上，从而制备了多种g-C3N4-MOLs催化剂。g-C3N4-MOLs-30的光催化性能远优于许多基于g-C3N4的光催化剂，这得益于Co（Ⅱ）的活性位点固定在g-C3N4上，从而改善了其光学性能，并促进了光生电荷的转移，使吸附在表面的CO2分子获得电子并被还原为CO。Shang等[91]利用卟啉配体设计了由MOFs衍生的Al-PMOF（Fe）单原子催化剂，并将其应用于光催化氮还原反应（NRR）。Al-PMOF（Fe）的氨产量和形成速率分别比不含铁的单原子Al-PMOF催化剂高出82%和50%，其原因在于铁-N活性位点能够有效地促进Al-PMOF（Fe）吸收N2，延缓电子-空穴的复合，从而使该单原子催化剂表现出优异的催化性能。

SACs将单原子作为电子接受体，将具有催化活性中心的MOFs作为光敏剂和稳定剂，可显著增强了光催化还原反应。唐军旺课题组[92]预先设计了具有大量Ti空位的Ti基MIL-125（TiV），利用MIL-125（TiV）的大比表面积和丰富的Ti空位对Cu离子进行吸附，再经过热处理，得到表面负载Cu单原子的TiO2光催化剂（CuSA-TiO2）。如图5a，CuSA-TiO2的氢沉淀速率达到了101.7 mmol/（g·h），不但高于原始TiO2，甚至高于PtSA-TiO2的析氢率。此外，附着在TiO2上的铜的质量分数得到了优化，在约1.5%的CuSA-TiO2上获得了最高的氢气生成活性，在365 nm处实现了56%的量子效率，如图5b所示。6次连续的模拟太阳光照射下的光催化水分解实验证实了CuSA-TiO2的长期稳定性和可重复性（图5c）。CuSA-TiO2的光催化氢气生成活性的显著增强可归因于以下原因：其合成策略为铜原子提供了合适的位点（Ti空位）以及高比表面积，从而稳定了铜原子（图5e）。其次，丰富的Cu2+能有效地捕获光生电子，从而显著减少了光生电荷的复合（图5d中的步骤1），而Cu+具有还原水生成氢气的正电位（图5d中的步骤2），然后Cu+会氧化为Cu2+。这种有趣的可逆过程或原位自修复使得CuSA-TiO2能够比传统的Pt/TiO2实现更高的光催化活性。铜单原子（Cu-SAs）与表面的氧原子的结合也可加速了光生电荷载流子从TiO2向Cu-SAs的转移，最终提高了氢气生成的速率[93]。

3 MOFs光催化剂在铀还原领域的应用

3.1 光催化还原U（Ⅵ）机理

U（Ⅵ）在光催化反应中的转化机制对于开发合适的光催化剂以及提高U（Ⅵ）的还原性能具有重要意义。MOFs与传统半导体材料（如TiO2、ZnO）的光催化机理大致相似。在吸收光子后，金属簇价带（VB）上的电子获得能量跃迁到导带（CB），VB上则形成空穴；光生电子与空穴分离后，U（Ⅵ）被催化剂CB上的光生电子或在电子牺牲剂存在的情况下产生的还原性自由基中间体还原。

与半导体材料不同的是，MOFs作光催化剂时，通常将其金属中心等同于量子点，有机配体作为吸光中心，因此MOFs可以通过两种光激发途径来实现光催化：一种是直接激发金属中心；另一种则是通过激发配体产生电子-空穴对，光生电子从配体传输到金属节点形成有机配体到金属的电荷转移（LMCT），在光生载流子分离后实现对U（Ⅵ）的还原[94]。

3.1.1 U（Ⅵ）光催化还原的电子转移途径

关于U（Ⅵ）光催化还原过程中的电子转移的途径如表1所示。单电子还原过程中，中间体U（Ⅴ）易发生歧化，产生U（Ⅵ）和U（Ⅳ）；在酸性条件下，溶液中的质子可以参与双电子还原过程，实现U（Ⅵ）的还原；在一些有氧体系中，O2被电子还原后生成•O2-自由基，进而对U（Ⅵ）进行还原；一些电子供体的有机质也能参与到U（Ⅵ）的还原反应中，延长了电子的寿命，从而促进了U（Ⅵ）的还原[95]。

3.1.2 MOFs光催化还原U（Ⅵ）机理的推测

目前，MOFs光催化还原U（Ⅵ）的机理研究主要是通过3个途径来实现，分别为反应前催化剂的表征、反应过程中自由基的迁移和变化、反应后产物的分析。

光催化剂的表征，尤其是光电性质表征，可以了解其光吸收特性，估算导带和价带的跃迁电位，反映电荷的转移速度，判断光催化剂的类型，推测可能的载流子生成和转移途径。如图6a所示[99]，紫外/可见漫反射吸收光谱（UV-Vis DRS）中，由于MOF525存在，MOF525@BDMTp的吸收边向700 nm移动，光学吸收范围明显变宽。通过Tauc plot法计算得出BDMTp、MOF525和BDMTp@MOF525的带隙宽度（Eg）分别为2.30、1.80和1.82 eV。采用Mott-Schottky方法计算出BDMTp和MOF525的平带电位分别为-0.78和-0.87 eV（相对于NHE）；曲线斜率为正，表明两者均为n型半导体（图6b）。由于n型半导体的导带电位（ECB）大约等于平带电位，因此BDMTp和MOF525的ECB被估计为-0.78和-0.87 eV。根据Eg和ECB的数值，BDMTp和MOF525的价带电位（EVB）分别计算为1.52和0.93 eV（相对于NHE）（图6c）。根据电化学阻抗谱（EIS）可知MOF525@BDMTp的电荷转移电阻最小，这表明这两种材料的结合促进了电荷转移（图6d）。此外，从瞬态光电流响应图可以看出，MOF525@BDMTp具有最强的光电流响应，这表明该复合材料具有更高的电流密度（图6e）。根据荧光衰减曲线计算得出，MOF525@BDMTp的平均寿命最短，为0.41 ns（图6f），说明复合材料的载流子在MOF525与BDMTp之间快速转移。

自由基清除实验可以探究不同自由基在光催化反应过程中的作用，由此推测其催化机制。使用KIO3、N2、抗坏血酸（AA）、甲醇（MeOH）和异丙醇（IPA）分别作为e-、O2、•O2-、h+和•OH的清除剂[100]。加入KIO3捕获e-后，U（Ⅵ）的去除效率从57%降至24%，这突显了e-在U（Ⅵ）还原过程中的关键作用（图7）。此外，加入MeOH和IPA显著提高了去除效率，表明清除h+和•OH改善了电荷和空穴的分离，从而提高了电子的利用率。

对反应后产物的分析，并与原始光催化剂或黑暗条件下产物的对比是推测MOFs光催化还原U（Ⅵ）机理的重要步骤。分析手段有很多，如XRD、XPS、SEM和元素分布图测试等。通过X射线光电子能谱（XPS）对U（Ⅵ）与MOF525@BDMTp的相互作用模式进行了分析，如图8所示。在暗处和光照条件下与U（Ⅵ）反应的样品分别命名为MOF525@BDMTp-Uads和MOF525@BDMTp-Upho（图8a）。在黑暗和光照的XPS光谱中都出现了U 4f峰，且MOF525@BDMTp-Upho中U 4f峰的强度大于MOF525@BDMTp-Uads中的强度，这表明光照促进了U（VI）的吸附和还原。对比MOF525@BDMTp，MOF525@BDMTp-Uads的N 1 s XPS光谱中，吡啶-N、C $\stackrel{\mathrm{ }\mathrm{ }\mathrm{ }\mathrm{ }}{̿}$N、吡咯-N和C—N的结合能都向高结合能方向移动，这表明氮位点与U（Ⅵ）之间存在相互作用。MOF525@BDMTp-Upho还出现了U—N峰，表明光照增强了氮位点的活性，并促进了氮位点与U（Ⅵ）的配位（图8b）。根据O 1s的XPS表征，反应后的MOF525@BDMTp-Uads、MOF525@BDMTp-Upho中的Zr—O、C $\stackrel{\mathrm{ }\mathrm{ }\mathrm{ }\mathrm{ }}{̿}$O、C—O和—OH的结合能均比MOF525@BDMTp增加，这表明在O位点和U（Ⅵ）之间存在配位相互作用。U—O键的出现表明，在光照条件下，O与U（Ⅵ）之间的亲和力增加，材料的催化还原性能也随之增强，这与光照下O周围的电子密度增加有关（图8c）。在吸附过程中，铀主要以U（Ⅵ）的形式存在，而光照后U（Ⅵ）和U（Ⅳ）共存，这是因为光照增强了活性位点与U（Ⅵ）之间的亲和力，并且同时实现了U（Ⅵ）在催化剂上的还原过程（图8d）。

除了各种仪器表征，理论计算也可以用来阐明MOFs光催化剂在光照作用下的电荷转移过程，从而推测MOFs光催化还原U（Ⅵ）的反应机理。利用密度泛函理论（DFT）计算了Mn-NDI-MOF的态密度（DOS）和分波态密度（PDOS）[101]，如图9所示。在Mn-NDI-MOF的配体-金属电荷转移（LMCT）过程中，激发态的吡啶-氮掺杂介孔材料（PyNDI）电子转移至锰的未占据轨道的过程中，无需消耗能量（图9a）。这表明该材料具有高电荷转移效率和低载流子复合现象。分波态密度图中，电子主要是从连接体的N 2p和O 2p轨道被光激发而来，然后转移到锰的3d轨道（图9b）。在电荷密度差中，可以看到由光产生的电子集中在中心金属锰处，然后转移到U（Ⅵ）（图9c）。从Bader电荷的角度来看，Mn-NDI-MOF向U（VI）转移的电荷量为1.39个电子，U（Ⅵ）从Mn金属中心获得了电子并被还原（图9d）。在光照条件下，Mn-NDI-MOF产生了光生电子，这些电子通过配体连接体传递到金属中心，并最终在金属中积累；在催化活性位点处，U（Ⅵ）被还原为U（Ⅳ）。

3.2 MOFs光催化剂的设计方向

3.2.1 提高太阳光利用率

太阳光中可见光大约占43%，紫外光仅占10%，因此为了加强催化材料对太阳光的吸收，开发高效的可见光活性光催化剂具有重要意义。原始MIL-53（Fe）能够在可见光下催化还原水中U（Ⅵ），并且去除率达到80%[98]。然而，极少的原始MOFs具有可见光响应能力。

MOFs引入光敏功能团或与优异光性能材料复合，是提高太阳光利用率的方法之一。Yang等[101]在MOFs中引入具有优异光电性能的萘二酰亚胺（NDI）。NDI衍生物是收集太阳光的重要区域，在低标准还原电位下，可以很容易地通过光催化还原产生NDI自由基阴离子（NDI•-），并且激发态NDI•-是有效的电子供体。在不使用牺牲剂的情况下，Mn-NDI-MOF对铀具有良好的光催化还原脱除能力，qm高达1142.20 mg/g。Zhao等[102]合成了一种具有4层互穿结构的新型铀酰有机骨架（UOF）HNU-81，并沿其a轴合适的通道成功插入光敏剂Ru（bpy）32+。紫外-可见吸收光谱结果显示，Ru（bpy）32+的加入使HNU-81@Ru（bpy）3的光吸收范围变宽，波长范围扩展到600 nm。在光电催化U（Ⅵ）还原反应中，HNU-81@Ru（bpy）3光阳极的去除率为81.2%，是相同条件下HNU-81（36.2%）的两倍多。

3.2.2 提高载流子分离和转移性能

卟啉（TCPP）是一类高π共轭的光敏性基团，引入到MOFs有机配体，可以提高MOFs的光响应能力，更重要的是，有助于有效的电子-空穴分离和转移，从而提高光催化活性[103-104]。

王宁课题组[105]采用一种简便的一锅合成法，将光响应的Ni（Ⅱ）-中心卟啉（TCPP（Ni））配体整合到UiO-66-NH2中，合成了同时保持其晶体结构和超高化学稳定性的TCPP（Ni）⊂MOF-X（X代表TCPP（Ni）与2-氨基对苯二甲酸（ATA）的不同摩尔比组合）。TCPP（Ni）配体的加入不仅可以提高可见光的捕获，还可以有效地促进电荷从受激的ATA和TCPP（Ni）配体向Zr-oxo簇的转移。通过简单的表面活性剂辅助策略，成功制备了二维（2D）卟啉基镍金属有机骨架（Ni-TCPP）[106]。研究发现TCPP配体和Ni2（COO）4簇通过配位相互作用可以成功吸附UO22+；除了传统的从受激发的TCPP到Ni2（COO）4的电荷转移外，卟啉中心吸附的UO22+金属化后还出现了额外的电子转移路径。得益于光敏TCPP的双电子转移途径和双结合位点以及高光收集能力，光敏二维Ni-TCPP纳米片表现出优异的光还原辅助铀回收性能。Gao等[107]制备了π共轭MOF（Cu@Th-TCPP），并将其用于吸附和光还原U（VI）。Cu@Th-TCPP的高共轭框架对结构的稳定性是有利的电荷转移和分离，同时加入Cu2+位进一步加速了电荷载流子动力学，从而产生双功能性质。

3.2.3 降低电子空穴复合率

对比单一半导体材料，异质结结构可以把氧化和还原位点有效分离，降低电子-空穴复合率，提高光生电子和空穴的利用效率。邱建丁课题组[99]采用原位共价桥接法制备双功能光催化剂MOF525 @BDMTp。MOF525@BDMTp具有较高的载流子迁移性能，符合type-Ⅱ型异质结。在光照条件下，由于内置电场的作用，电子从MOF525转移到BDMTp上，增加了BDMTp的电子密度，从而激活了U（Ⅵ）结合位点。同时，BDMTp与CP（毒死蜱，一种有机磷）中的S和N原子相互作用，促进其水解和被h+和•O2-氧化。因此MOF525@BDMTp保证了BDMTp上U（Ⅵ）的同时还原和MOF525上CP的同时氧化。以金属有机骨架（Ti-MOF）为核，在其表面原位生长共价有机骨架（DATp）壳合成了Ti-MOF@DATp核壳双功能光催化剂，同时光催化还原U（Ⅵ）和氧化四环素[100]。Ti-MOF和DATp之间的交错能级通过共价键形成Z-Scheme异质结；Ti-MOF作为四环素光氧化的位点，DATp作为光还原U（Ⅵ）的位点，Ti-MOF@DATp的氧化和还原被有效分离，促进电荷和空穴转移，提高光催化性能。实验证明Ti-MOF@DATp可有效实现其混合物中96% U（Ⅵ）和90%四环素的同时光催化脱除。

为了更好地提高MOFs对铀的光催化性能，研究者开始着手三元复合催化剂。竹文坤课题组[96]合成了具有双催化位点（即MnOx和Ti3C2Tx）的MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx光催化剂。MnOx纳米颗粒有利于h+捕获，而Ti3C2Tx纳米片则能有效地捕获电子，这种空间上分离的双助催化剂提高了光生电子-空穴对的分离效率。自由基消除实验和EPR光谱显示U（Ⅵ）还原过程中生成了•O2-自由基，由此推测光生电子从UiO-66转移到Ti3C2Tx，从而还原U（Ⅵ），生成•O2-，进一步形成（UO2）O2·2H2O稳定晶相。

3.2.4 提高吸附性能

在光催化实验中，吸附作用和光催化作用经常相辅相成，共同去除水中污染物。如采用液相还原法制备的S-NZVI/UiO-66对U（Ⅵ）的去除机制主要是物理吸附、静电吸引和UiO-66-NO2的络合作用，以及S-NZVI的还原和络合作用[108]。因此，提高MOFs吸附性能有利于其对U（Ⅵ）的光催化还原。

Li等[109]采用合成后功能化策略，在高稳定性和高光活性的PCN-222上修饰了磷基和氨基，通过配体络合作用从溶液中捕获U（Ⅵ）。在可见光照射下，来自MOFs的光致电子可以有效地还原MOFs预富集的U（Ⅵ），生成中性铀物质，这些物质可以脱离MOFs从而再生活性位点，以便捕获更多的U（Ⅵ）。这种自动回收工艺具有超高的铀提取能力，不受吸附位点数量的限制，可以排除非氧化还原活性金属阳离子的竞争，使磷基和氨基改性PCN-222具有很强的铀选择性，可用于极宽的铀浓度和pH范围。

3.2.5 简化还原条件

在光催化还原铀的过程中，有机分子通常被用作牺牲试剂捕捉光产生的空穴。但牺牲试剂的引入不仅增加了除铀成本，而且造成了二次化学污染。Jiang等[110]成功了研制出无需任何牺牲剂的高活性、稳定的光还原U（Ⅵ）催化剂（Ag/ZIF-8）。在不添加任何牺牲剂的氙灯照射下，Ag/ZIF-8对U（Ⅵ）的去除率达到92.8%，甚至在自然光照下也能富集85.8%以上的U（Ⅵ）。机理研究表明，ZIF-8中的含氮基团是高效吸附U（Ⅵ）的高活性位点。此外，Ag纳米颗粒上产生的热电子通过局域表面等离子体共振（LSPR）在被转移到ZIF-8上，直接促进了ZIF-8的光还原性能。

空气气氛下大部分光催化剂的活性受到抑制，并且新还原生成的二氧化铀极易被氧化变为铀酰离子重新溶解回水体中，因此光催化还原铀通常需要厌氧条件，这阻碍了光催化辅助提铀技术的实用化进程。近年来，研究者开发了能够在空气气氛下工作的光催化提铀方法，提出了新的反应机理和提铀材料设计策略[97]。Zhang等[111]合成的MOFs改性C3N4复合材料，在空气气氛下，除铀能力达到了1355 mg/g。MOFs的引入增强了C3N4的能带结构和光电性能，使其能够高效地产生和分离电子和空穴；利用电子将O2还原成H2O2，空穴将H2O氧化成O2。生成的H2O2可与UO22+反应生成（UO2）O2·2H2O，实现铀在空气气氛下的固化。刘云海课题组[112]通过将CdS纳米颗粒均匀地负载在氨基功能化UiO-66表面，设计和合成了新型CdS/UiO-66-NH2异质结光催化材料。在空气气氛和无牺牲剂添加的条件下，可见光照射15 min，CdS/UiO-66-NH2对U（Ⅵ）的去除率为100%，光催化去除速率高达3.78 mmol/（g·h），产物为无定形的（UO2）O2·2H2O。值得注意的是，邻甲苯胺比色法显示该反应体系的光催化过程中并无H2O2存在，因此U（Ⅵ）是由光生电子和•O2-转化为（UO2）O2·2H2O。

3.2.6 多角度综合提升

更多设计并不是针对催化剂的某一个性质提升，而是改变其能带结构，从多角度综合提升其催化性能。受冰光化学合成的启发，Liu等[113]开发了配体辅助冷冻光还原方法，将原子分散的Cu锚定在氨基功能化的Zr-MOF上，合成了Cu SA@UiO-66-NH2光催化剂。Cu单原子（Cu SAs）作为电子受体，使电子从2-氨基对苯二甲酸（ATA）连接体转移到Cu SAs和Zr-oxo簇，从而促进光生电荷的分离和转移。相比聚集活性位点（Cu Clu@UiO-66-NH2），分离分散Cu位点有助于提高铜原子利用率和光催化活性，导致Cu SA@UiO-66-NH2在天然海水对铀的提取能力为9.16 mg/g。

竹文坤课题组[114]利用魔芋葡甘露聚糖（KGM）的胶凝特性和ZIF-8的独特结构，构建了三维多孔魔芋葡甘露聚糖碳包封碳掺杂ZnO碳气凝（KC@C-ZnO-X），用于U（Ⅵ）的吸附和光还原。KC作为包裹C-ZnO的“骨架”，不仅提高了ZnO的光稳定性，使催化剂可循环利用，并且C-ZnO和KC的协同作用促进了光生电荷分离和•O2-的生成，进一步形成了稳定的（UO3·NH3·H2O）晶相。

Liu等[115]通过缺陷工程合成了一种MOFs光催化吸附剂（Zr/Ti-MOF-25）。有机链缺失增大了孔径，形成更开放的结构，有利于UO22+离子快速扩散进入内部孔隙，从而提高了隐藏吸附结合位点的利用率。此外，有机链缺失和金属中心替换调节了MOFs的电子结构，降低了激发有机链的电子转移到金属中心未占据的d轨道所需的能量，从而提高了其光催化U（Ⅵ）的还原能力。

有些MOFs催化剂能够产生生物毒性活性氧（ROS），具有抗生物污染性，提高了其在现实水体中的应用。Zhao等[116]成功制备了一种纳米零价铁掺杂的卟啉锆金属-有机骨架异质结体系（NZVI@PCN-224）。由于NZVI/MOF界面的Schottky结效应，固定在PCN-224上的NZVI纳米材料可以提高界面电子转移和分离效率，包括光催化还原和化学还原；光催化作用也促使NZVI@PCN-224产生更多的生物毒性活性氧（ROS），从而具有较高的抗微生物和抗藻活性。这种结合螯合、化学还原和光催化性能的吸附/还原/抗生物污染协同策略为高效处理液态放射性废物激发了新的见解。Chen等[117]制备了三维互联多孔网络气凝胶（BP@CNF-MOF），用于从天然海水中提取U（Ⅵ）。黑磷量子点（BPQDs）与UiO-66-NH2之间异质结的构建表现出优异的光催化活性，从而促进U（Ⅵ）还原为固体U（Ⅳ），并在UiO-66-NH2上留下更多活性亲和位点与U（Ⅵ）进一步配合。此外，该材料在光催化反应中还可以产生大量活性氧（ROS），可以有效地杀死海洋细菌。

3.3 MOFs光催化材料还原U（Ⅵ）的应用效果

MOFs材料的种类、合成策略和催化还原条件都可能影响U（Ⅵ）的还原效率（表2）。ZIF、MIL和UiO系列是制备光催化剂的常用MOFs，这主要是因为他们优异的水稳定性，能够适用于放射性废水治理或海水提铀工作[7]，且更加适合酸性放射性废水的处理。例如，在阳光照射下，CdS/UiO-66-NH2能去除矿山废水中85.62%的U（Ⅵ）。应用于海水提铀的仅有TCPP（Ni）⊂MOF、Cu SA@UiO-66-NH2、BP@CNF-MOF，这可能跟海水的弱碱性、离子复杂性和生物污染有关。

基于光催化的优势，MOFs基光催化剂对非氧化还原活性金属阳离子具有很好的选择性，在K+、Na+、Mg2+、Ca2+、Cu2+、Eu3+等竞争下，表现出出色的铀选择性能力。然而，Fe3+在U（Ⅵ）还原反应中可能造成干扰。例如，BP@CNF-MOF在模拟阳光照射条件下于天然海水中，对Fe3+的去除效率达到了铀离子去除率的55.3%[117]。在放射性废水中，F-和UO22+结合产生的U（Ⅵ）-F配合物具有极高的键能，给U（Ⅵ）光催化还原带来了挑战。然而，MOFs衍生的Ni@C-700不但具有优异的稳定性，还能够在30 g/L高F-溶液中对U（Ⅵ）的去除效率超过93%。

经过设计合成后的MOFs基光催化剂对U（Ⅵ）的去除率基本上超过了90%，都高于原始MIL-53（Fe）。其中，IHEP-24对U（Ⅵ）的去除率甚至接近100%。可以得出结论：通过优化结构、合成复合物、生成衍生物能够提高MOFs基光催化剂的催化活性和还原U（Ⅵ）效率。

4 结论与展望

MOFs多孔晶体材料融合了金属中心的光催化功能、共轭有机链的光敏性、活性位点的丰富性，在光催化领域得到关注。通过框架结构、复合材料、衍生材料等方向的优化设计，MOFs在U（Ⅵ）光还原的应用已经取得了一些进展，但仍处于起步阶段，存在很多挑战，主要表现在以下几个方面。

（1）MOFs基光催化剂的稳定性问题。每种MOFs的稳定性都有限制，例如，UiO-66虽在pH=1的强HCl酸溶液中保持晶体结构的完整，但pH>7的水环境中晶体结构就会崩解[7]。MOFs复合材料虽能够提高催化剂的催化活性和对U（Ⅵ）的去除能力，但却增加了材料不稳定或分离析出的风险。有关MOFs光催化剂在辐射、高盐度、生物污垢以及长期使用情况下的稳定性研究尚匮乏，需要进一步研究。

（2）U（Ⅵ）还原的反应条件问题。由于新还原生成的UO2容易氧化变为UO22+重新溶解回水体中，大部分U（Ⅵ）还原过程要求无氧的环境，需要在惰性气氛保护下进行，持续吹扫不但增加了成本，还给实验设计增加了困难，极大地限制了在实际放射性废水处置或者海水提铀中的应用。

（3）目前大多数MOFs的制造方法成本高昂、耗时长、有机溶剂对环境有害且能源消耗大。材料的粉末特性使其难以分离和再生回收，造成催化剂的损失。复杂多样的优化策略虽赋予了材料更多可能性，但增加了成本控制的难度。这些特性都限制了MOFs基催化剂的量化生产，阻碍了其在实际场景的规模化应用。

（4）MOFs光还原U（Ⅵ）的反应机理，大多是根据传统半导体材料（如TiO2、ZnO）的光催化机理来推测的，或者基于实验现象、铀离子的水化学性质以及产物分析推测得出的，缺乏足够的直接证据和深入的机理研究。

面对挑战，为推动MOFs材料在铀还原和分离领域的进一步发展，未来的研究工作可以从以下几个方向推进。

（1）增强材料在复杂环境中的稳定性，提高MOFs基光催化剂的可重复性。MOFs衍生的单原子催化剂，不但提高了MOFs的稳定性，还继承了MOFs的高比表面等优良特性，结合其原子利用率最大化和活性位点孤立的特点，可以在光催化还原铀反应中表现出优异的性能。开发MOFs/载体（如陶瓷、碳纤维、高分子材料等）复合体系，构建核壳结构，是阻隔酸性/氧化性/碱性介质侵蚀的另一种合成策略。

（2）开发更加简便、高效且成本低廉的合成方法，提升材料的可加工性与量产能力。MOFs具有模块化的结构特点。我们可以对它们的化学组成和结构参数进行建模，根据数字模型从众多高分辨率的复杂形状和几何结构的宏观框架中3D打印出新的多孔材料并对其进行有目的的修饰、改性[124-125]。

（3）深入研究MOFs催化剂在光催化还原U（Ⅵ）的作用机制，对基态、激发态中间体的表征以及瞬态中间产物进行捕获鉴别，利用自由基中间产物的顺磁性，通过电子顺磁共振（EPR）光谱法来检测它们，并提供有关特定自由基的性质和化学环境的信息。采用原位HAADF-STEM、原位XAS和原位IR光谱等原位表征技术，深入理解反应中间体、实际活性位点和反应路径，研究多相光催化剂上发生的反应机制，建立充分有力的理论体系。

相信随着研究的不断深入，MOFs材料将在铀还原和分离领域发挥更为重要的作用，为能源安全和生态环境保护做出更大贡献。

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