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大气气溶胶吸湿性及其对环境的影响

钟佳利 ,  王炜罡 ,  彭超 ,  马楠 ,  吴志军 ,  葛茂发

化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (4) :801-814

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化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (4) :801-814 DOI: 10.7536/PC210130
综述
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大气气溶胶吸湿性及其对环境的影响

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Atmospheric Aerosol Hygroscopicity and Their Influence on Environment

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摘要

吸湿性是气溶胶重要的物理化学特性,不仅会影响气溶胶的生命周期和大气行为,还会对大气环境、气候和人体健康产生重要影响。本文简要介绍了气溶胶吸湿参数和热力学模型,对粒径、化学组分以及多组分共存等因素对气溶胶吸湿性的影响进行分析,进一步总结了城市、农村森林和海洋极地等不同区域气溶胶吸湿观测结果。吸湿增长因子g(RH)、散射吸湿增长因子f(RH)和吸湿性参数κ等常用吸湿参数可以衡量气溶胶的吸湿能力;Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)混合定律和各种热力学模型能预测不同化学成分气溶胶的吸湿能力,是研究多组分混合气溶胶和气相平衡的重要工具。粒径、化学组分和混合状态影响气溶胶的吸湿性,如气溶胶g(RH)、潮解点或风化点的改变。由于排放源和环境条件的不同,城市、农村、森林、海洋、极地地区气溶胶粒径分布、化学组分和混合状态具有差异,气溶胶吸湿性不同。气溶胶吸湿性直接影响气溶胶含水量和相态,改变气溶胶的大气化学过程、老化过程和大气寿命,还影响环境能见度、辐射效应和在人体内的沉积位置和毒性。通过总结吸湿参数、理论模型、实验室研究、外场观测和环境影响等多方面的最新研究成果,以期为未来的吸湿研究提供参考和借鉴。

Abstract

Hygroscopicity is one of the aerosol’s most important physicochemical properties, which affects the lifetime and atmospheric behavior of aerosols. It plays a vital role in the environment, climate change, and human health. The hygroscopicity parameters and thermodynamic models are introduced. The effects of aerosol diameter, chemical composition, and multi-component aerosol on hygroscopicity are analyzed in the following section. The relevant observations in the urban, rural area, forest, polar region, and ocean are summarized. Hygroscopicity growth factor (g(RH)), scattering enhancement factors (f(RH)) and hygroscopicity parameter κ are common hygroscopicity parameters which can represent aerosol hygroscopicity. The Zdanovski-Stokes-Robinson (ZSR) mixing rule and many thermodynamic models can predict the aerosol hygroscopicity with different chemical compositions, which are some important tools to study the multi-component aerosol and phase equilibrium. Aerosol diameter, chemical composition and mixed state affect hygroscopicity, for example g(RH), and changes in deliquescence relative humidity or efflorescence relative humidity. Because of different emission sources and environmental conditions, the aerosol particle size distribution, chemical composition and mixed state are different in the urban area, rural area, forest, polar region and ocean, and then aerosol hygroscopicity are different. Hygroscopicity affects aerosol water content and phase state directly, and atmospheric chemical processes, aging process and lifetime of aerosol will be changed. Environmental visibility, radiation effects, and aerosol deposition sites and toxicity in the human body also are influenced by aerosol hygroscopicity. Overall, a comprehensive review of hygroscopicity parameters, theoretical models, laboratory studies, field experiments, and environmental impacts provides a reference for future research.

Contents

1 Introduction

2 Hygroscopicity parameters and models

2.1 Hygroscopicity parameters

2.2 Aerosol hygroscopic models

3 Influence factors of aerosol hygroscopicity

3.1 The influence of particle size

3.2 The influence of chemical composition

3.3 The influence of multi-component mixture

4 Aerosol hygroscopicity in field studies

4.1 Observation in urban area

4.2 Observation in rural and forest areas

4.3 Observation in oceans and polar regions

4.4 Vertically Distributed Aerosol hygroscopicity

5 Effects of aerosol hygroscopicity on atmospheric chemistry,visibility,climate and human health

5.1 Effects of aerosol hygroscopicity on atmospheric chemistry

5.2 Effects of aerosol hygroscopicity on visibility

5.3 Effects of aerosol hygroscopicity on climate

5.4 Effects of aerosol hygroscopicity on human health

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

气溶胶 / 吸湿性 / 环境效应

Key words

aerosol / hygroscopicity / environmental impact

引用本文

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钟佳利, 王炜罡, 彭超, 马楠, 吴志军, 葛茂发. 大气气溶胶吸湿性及其对环境的影响[J]. 化学进展, 2022, 34(4): 801-814 DOI:10.7536/PC210130
Jiali Zhong, Weigang Wang, Chao Peng, Nan Ma, Zhijun Wu, Maofa Ge. Atmospheric Aerosol Hygroscopicity and Their Influence on Environment[J]. Progress in Chemistry, 2022, 34(4): 801-814 DOI:10.7536/PC210130

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1 引言

气溶胶是稳定悬浮在大气中的固态或液态的颗粒,粒径范围从几纳米到几十微米,广泛存在于大气中,不仅会通过直接或间接辐射效应影响全球气候,还会对空气质量和人类健康造成影响[1]。

吸湿性是气溶胶的重要物理化学特性之一,代表气溶胶在不同温度及相对湿度(Relative humidity,RH)下吸收水分的能力。根据RH是否大于100%,可将气溶胶的吸湿分为未饱和条件和过饱和条件下的吸湿性。未饱和条件下,气溶胶吸收或吸附水,可能改变其粒径、相态以及表面形貌;过饱和条件下,部分可以活化成云滴的气溶胶称为云凝结核(Cloud condensation nuclei, CCN)[2]。

气溶胶吸湿性受其粒径、化学组分和混合状态等多种因素影响[1,3,4]。不同化学组分的吸湿性差异较大,如强吸湿性的海盐、弱吸湿性的邻苯二甲酸等有机物以及不吸湿的黑碳(Black carbon, BC)[5,6]。不同化学组分以不同的混合方式存在时,各组分之间相互影响,潮解风化行为更加复杂。实际环境气溶胶具有混合状态复杂且粒径分布广的特点,在长距离传输过程中成分及混合状态发生进一步的转化。城市、农村、森林、海洋和极地等地区有各自的环境特点,受不同类型的污染源影响,气溶胶化学组分具有显著差异[1]。城市是大型的人类聚集地,生活、交通和生产活动频繁,机动车、燃煤和工业生产等人为源会排放出大量气溶胶和反应性气体,污染程度较重[7⇓~9]。在农村和森林地区,人类活动相对较弱,除了自然源,农业活动、生物质燃烧和区域传输等也对气溶胶具有相当的贡献[10⇓~12]。而海洋和极地地区的人类活动极少,主要是海洋自然排放及远距离传输等过程贡献[13,14]。不同环境中气溶胶粒径分布、化学组分和混合状态具有显著差异,从而造成其吸湿性的差别。

吸湿性一方面影响气溶胶大气行为,包括大气化学过程、气溶胶老化和大气寿命等;另一方面还会影响气溶胶的气候、环境和健康效应。首先,气溶胶吸湿性直接影响气溶胶含水量和相态,气溶胶的液相反应和多相反应因此受到影响,化学组分也随之变化[15,16]。其次,吸湿性与气溶胶的CCN活性密切相关,会显著影响气溶胶的湿沉降速率,改变其大气寿命和时空分布。同时,气溶胶的活化能力会影响云的形成和发展,改变地球反照率,通过间接效应对气候产生影响[17]。吸湿性进一步对气溶胶光学性质产生影响,通过改变气溶胶散射和吸收特性,直接影响大气辐射平衡和气候[18]。气溶胶被吸入人体后处于高RH条件(>90%),粒径改变会影响气溶胶在呼吸道中的沉积效率及位置,从而对人类健康产生重要负面影响[19]。

本文介绍了气溶胶吸湿参数以及主要的热力学模型,总结了影响气溶胶吸湿性的各类因素,并从不同角度介绍了目前气溶胶吸湿性研究的最新成果,将吸湿性对气溶胶气候、环境和健康效应的影响进行总结,并对未来的气溶胶吸湿性研究进行展望。

2 吸湿参数和模型

气溶胶吸收(失去)水分且相态变化的过程称为潮解(风化)过程[20]。气溶胶突然吸收大量水分变为液滴的相对湿度称为潮解点(Deliquescence relative humidity, DRH),反之称为风化点(Efflorescence relative humidity, ERH)[20]。ERH与DRH往往不一致,具有滞后性,如图1中(NH4)2SO4的潮解和风化曲线所示。由于环境气溶胶一般为多种组分高度混合,因此其潮解风化行为很难被观测。

人们通过不同仪器研究气溶胶吸湿性。表1对常见的吸湿性观测仪器以及测量参数进行了简单总结。气溶胶的吸湿增长可由电动天平(Electrodynamic balance, EDB)、光悬浮技术、吸湿性串联差分迁移率分析仪(Hygroscopic-Tandem differential mobility analyzer, H-TDMA)和加湿浊度计等来测量。潮解风化过程中气溶胶的变化还可通过各类显微镜进行表征,傅里叶红外光谱、拉曼光谱和荧光光谱等光谱仪器可表征不同RH下气溶胶的化学变化和吸水量变化。

2.1 吸湿参数

吸湿增长因子g(RH)、散射吸湿增长因子f(RH)和吸湿性参数κ等参数可以衡量气溶胶的吸湿能力,是常用的描述气溶胶吸湿性的参数。

2.1.1 吸湿增长因子g(RH)和散射吸湿增长因子f(RH)

H-TDMA在外场观测和实验室研究中广泛使用,可得到气溶胶的g(RH)。g(RH)定义为某一相对湿度下颗粒物吸湿增长后的电迁移率当量粒径(D(RH))与干状态气溶胶的电迁移率当量粒径(D(dry))之比,即

g ( R H ) = D ( R H ) D ( d r y )

吸湿过程会改变气溶胶的散射和吸收等光学特性[18]。利用加湿浊度计测量不同相对湿度下的气溶胶散射系数,可计算f(RH)[18,21]:

f ( R H ) = σ ( R H ) σ ( d r y )

其中σ(RH)为某一相对湿度下的气溶胶散射系数,σ(dry)为干燥条件下的气溶胶散射系数。

有许多拟合参数方程可以用来描述g(RH),如最简单的二参数拟合方程为 g ( R H ) = a ( 100 - R H ) - γ(a、γ是拟合数据后得到的经验参数),广泛应用于H-TDMA观测数据拟合[22]。Kreidenweis等从Köhler方程推导出 g ( R H ) = 1 + ( b + c a w + d a w 2 ) ( a w 1 - a w ) 3(aw是水活度,b、c、d为拟合参数)[23]。接着Rissler等将其简化为单参数的拟合方程 g ( R H ) = 1 + K ( a w 1 - a w ) 3 ( K为拟合参数)[24]。类似地,一些研究针对f(RH)建立了许多参数拟合关系,如单参数拟合方程 f ( R H ) = ( 100 - R H ) - γ,二参数拟合方程 f ( R H ) = b ( 100 - R H ) - γ(其中γ代表散射增强的幅度),三参数方程 f ( R H ) = 1 + A 1 R H + A 2 R H 2 + A 3 R H 3(其中A1、A2、A3为拟合参数),以及更加复杂的多项式拟合等[18,25]。Titos等将十一种不同的拟合参数方程的预测结果和实际测量结果相比较,发现大多数拟合方程能描述由于单调吸湿增长引起的散射增强,但只有复杂的后两个公式能够较为精确地重现实验室(NH4)2SO4的f(RH)吸湿增长[18]。

2.1.2 吸湿参数κ

气溶胶吸湿过程中粒径发生变化,可用经典Köhler理论来描述。在一定相对湿度下,气溶胶与环境水汽平衡时,其表面饱和水汽压受到开尔文效应与溶质效应共同影响,可得到Köhler方程[1]:

S = a w e x p ( 4 σ s / a M w R T ρ w D )

其中S是饱和度,aw是水活度,D是液滴直径,σs/a是表面张力,Mw是水的摩尔质量,ρw是水的密度,T是温度,R是理想气体常数。

Petters等提出单吸湿参数κ,可描述气溶胶的吸湿性,κ定义为

1 a w = 1 + κ V s V w [ 35 ]

其中Vs为干燥颗粒的体积,Vw为水的体积。Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)混合定律假设气溶胶体积含水含量可相加,由(3)和(4)结合推断,吸湿增长因子g(RH)与RH的关系可表示为:

R H e x p ( A D ( d r y ) g ( R H ) ) = g ( R H ) 3 - 1 g ( R H ) 3 - ( 1 - κ )

其中 A = 4 σ s / a M w R T ρ w

当气溶胶的粒径越大时,开尔文效应影响越小,即 A D ( d r y ) g ( R H )越小。大粒径(>100 nm)气溶胶的开尔文效应可忽略,此时式(5)可简化为

g ( R H ) = 1 + κ R H 1 - R H 3

BC和矿尘等难溶性气溶胶与水的相互作用与一般水溶性气溶胶(无机物和可溶性有机物)的吸湿增长机制不同,是通过吸附过程吸水:低RH时,水吸附在难溶颗粒表面,直至表面完全被单层水分子覆盖;随后水分子继续附着在现有水层上[3]。有许多能描述矿尘气溶胶在未饱和条件下水吸附的理论,如Langmuir吸附等温线、Brunauer-Emmett-Teller吸附等温线、Freundlich吸湿等温线和Frenkel-Halsey-Hill (FHH)等温吸附曲线[21]。

2.2 气溶胶吸湿模型

气溶胶热力学模型可预测不同化学成分气溶胶的吸湿能力,是研究多组分混合气溶胶和气相平衡的重要工具[1]。ZSR混合定律是最常见、最简单的预测定律。除此之外,应用较为广泛的还有ISORROPIA、Extended Aerosol Inorganics Model (E-AIM)和Aerosol Inorganic-Organic Mixtures Functional Groups Activity Coefficients (AIOMFAC)等热力学模型。

ZSR混合定律假定混合气溶胶内各组分间不存在相互作用,各组分混合前后体积不变,单独考虑各组分在不同RH下的吸湿增长,可应用于预测多组分混合气溶胶的吸湿增长[37]。g(RH)mixed可表示为[37]:

g ( R H ) m i x e d = ( ∑ k ε k . g ( R H ) k 3 ) 1 / 3 ,

其中g(RH)mixed为混合气溶胶的吸湿增长因子,g(RH)k 为单一组分k的吸湿增长因子,εk为组分k在干气溶胶中的体积分数。ZSR定律不考虑混合系统中无机-有机的相互作用,因此有些气溶胶的预测曲线与实测存在明显差异。有研究者对ZSR定律进行改进以提升预测的准确性[38]。

Nenes等建立了一种适用于无机气溶胶的热力学平衡模型,名为ISORROPIA(ISORROPIA为希腊语的“平衡”)[39a,40a]。它能预测多组分混合典型无机盐在不同RH下的含水量、pH、分配系数、相态组成等,且计算速度快[1,39b]。ISORROPIA Ⅱ模型则是添加了K+、Ca2+和Mg2+等地壳元素,优化了算法,计算速度没有减慢[40b],至今ISORROPIA已被ISORROPIA Ⅱ模型取代。

Clegg等建立了大气无机气溶胶平衡分配模型(Aerosol inorganics model, AIM),最初有三个系统,可计算气溶胶水含量、相态和气粒分配[1,41a]。为了扩展模型适用范围,AIM之后加入了多种有机物,能研究无机-有机混合系统,称之为E-AIM(Extended Aerosol inorganics model)。E-AIM模型随后添加了第四个子系统,浓度范围可从无限稀释到饱和[41b],并且研究者可从E-AIM模型化学库中选择或自定义化合物。

Zuend等提出了适用于大气的AIOMFAC模型[42]。该基团贡献模型能够计算宽离子强度范围下无机、有机和无机-有机混合溶液的活度系数[42]。接着Zuend等修改和扩展了AIOMFAC模型的参数化范围,将多种官能团引入模型[43]。2015年Ganbavale等提出了新的温度依赖参数,进一步改进了模型参数[44]。该模型可用于计算多组分混合物的潮解相对湿度、气粒分配和液相-液相分离,改进后的模型预测结果与大量实验数据有较好的一致性。

各模型的适用范围、条件和计算方法不同,研究者可根据研究需求选择合适的模型。ISORROPIA Ⅱ能模拟无机混合气溶胶,多用于大气化学传输模型,计算速度快[45]。但它不能模拟有机物对无机组分的影响,对环境气溶胶的吸湿预测值与实测值有差异[46]。E-AIM模型拓展了AIM模型适用范围,能研究无机-有机混合气溶胶,但对复杂的无机物-有机物混合气溶胶的预测可能存在误差[1]。AIOMFAC模型考虑了无机物与有机物之间的相互作用[39],但未包含过氧化物、有机硝酸盐和过氧酰基硝酸盐等重要化合物,预测结构复杂的高分子有机物为主的混合物时仍存在较大误差[44]。由于无机-有机混合气溶胶的计算复杂,若不将模型内的有机化学物替换为少量的化学替代物,这些无机-有机混合模型通常无法在三维大气模型中使用[39]。

3 气溶胶吸湿性的影响因素

气溶胶吸湿性受多种因素影响,本文主要关注气溶胶粒径、化学组分和混合状态这三种主要因素的影响。气溶胶粒径大小影响其吸湿性,且不同化学物质的吸湿能力可能相差很大。多化学组分以不同混合方式共存时,组分间相互作用复杂,气溶胶表现出不同的吸湿行为。

3.1 粒径的影响

由于开尔文效应,随着粒径的减小,气溶胶的g(RH)也会随之降低[47]。但纳米气溶胶的g(RH)受开尔文效应和纳米效应共同影响。Biskos等研究发现随着粒径减小(40 nm降至6 nm),NaCl气溶胶的g(RH)显著下降(g(80%)从1.75降至1.55),粒径小于40 nm时,g(RH)展现明显的下降趋势;非球形纳米气溶胶的g(RH)的预测需要模型考虑开尔文效应和尺寸相关的形状因子[48]。6 nm NaCl气溶胶表现出了纳米级效应,显著偏离模型预测值[48]。Giamarelou等测量了8~60 nm 的KCl、KBr、KI颗粒物吸湿性,展现了相似的趋势[49]。Zieger等发现50~150 nm的海盐气溶胶的g(90%)随着粒径的减小而略增加(2.19增至2.22),这可能是因粒径减小后海盐组分的溶解度增加或表面张力降低等,从而导致吸湿性增强[50]。

粒径对气溶胶的吸湿增长和潮解风化都具有重要影响,尤其是纳米效应会使气溶胶展现出不同的性质。但目前对纳米气溶胶的吸湿实验研究还比较少,纳米气溶胶的吸湿增长和潮解风化等观测现象还没有得到很好的解释。实验中NaCl气溶胶粒径从40 nm降到6 nm,ERH与DRH分别由45%和75%增加到53%到87%[51]。Lei等也发现纳米气溶胶的ERH与DRH展现出随粒径减小而增大的趋势[52]。6~20 nm的Na2SO4的ERH和DRH展现出明显的粒径依赖性,但(NH4)2SO4气溶胶即使在直径为6 nm时,ERH和DRH也没有受到明显的影响[52]。

3.2 化学组分的影响

气溶胶化学组分是影响其吸湿性的重要因素。环境气溶胶含有大量氯盐、硝酸盐和硫酸盐等无机盐,这些无机盐对环境气溶胶的吸湿性有着重要的影响。目前已经有了大量的无机盐气溶胶的吸湿性研究。NaCl和(NH4)2SO4是常见的大气气溶胶组分,也是吸湿实验中常用无机盐。研究者常常用NaCl或(NH4)2SO4来标定仪器或验证仪器检测的可靠性。除了NaCl和(NH4)2SO4外,针对Na2SO4、NaNO3、KCl和NH4NO3等无机盐研究也较多[6,47,53,54]。

有机物是气溶胶重要的组成部分,与无机盐相比,部分水溶性有机物的吸湿性研究较多。部分有机物具有明确的DRH和ERH,但有些蛋白质和羧酸等非晶体物质没有DRH和ERH[20]。有机物的吸湿参数κ的范围较广,不同有机组分吸湿性具有显著差异。草酸、琥珀酸、己二酸等羧酸DRH远高于95%,在一般的潮解实验中很难观察到它的潮解[6]。而丙二酸没有DRH,在低RH时就开始持续吸湿增长[55]。各种氨基酸的吸湿差异很大,氨基酸的吸湿性很大程度与其水溶性相关[56,57]。腐殖酸、黄腐酸、有机硫酸盐、左旋葡萄糖、甘露聚糖和半乳聚糖等有机物在风化实验中不结晶,RH低至5%时仍以高浓度的液滴形式存在[26,58,59]。

矿尘是对流层内含量第二高的气溶胶,大气寿命较长,可传输数千公里,是大气中不可忽视的重要成分[60,61]。矿尘气溶胶的吸湿性较弱,大多在表面形成吸附水。以方解石形式存在的CaCO3是最常研究的矿尘气溶胶,它的吸湿性很弱:RH升至85%时,CaCO3仍不吸湿增长(平均g(RH)为1.00±0.02),其表面形成1~3层分子吸附水[62]。同样,伊利石、高岭石和蒙脱石等常见矿尘气溶胶的吸湿性不强(κ<0.05)[63]。但老化后的矿尘气溶胶吸湿性会有很大的改变[2]。

一般情况下BC被认为是不吸湿的物质(κ = 0)。经过大气老化后,含BC气溶胶的吸湿能力会提高。如硫酸涂覆的BC气溶胶g(98.4%)随着有机碳含量的升高(从32%到78%)而从1.15提高到1.91[5]。

生物气溶胶是一类特殊的衍生自生物体的气溶胶,包括花粉、细菌、病毒、藻类和蓝细菌、真菌孢子和碎片、生物结壳和地衣等[64]。一些花粉、真菌孢子和细菌等具有吸湿性,能在较低的过饱和水平下活化为云滴[64]。Pope等对北欧常见的四种花粉进行吸湿实验,发现这四种花粉具有中等吸湿性,在高未饱和湿度下表面是湿润的,易成为云凝结核[65]。Chen等研究发现我国广泛存在的花粉与欧美常见花粉的吸湿性没有明显差别[66]。DesprÉs等总结了十几种真菌孢子的吸湿数据,发现这些真菌孢子的吸湿能力较弱,在高RH(>90%)下吸湿增长因子也仅为1.05~1.16[64]。Lee等对大肠杆菌和枯草芽孢菌气溶胶进行吸湿研究,结果显示RH超过85%时气溶胶显著增长,吸湿增长因子分别为1.34和1.16,吸湿性差异是由细胞壁结构以及可溶性组分数量共同决定的[67]。

3.3 多组分共存的影响

实际大气环境中的气溶胶通常是多种组分的混合体,相对于单一组分气溶胶的吸湿特性,多组分气溶胶的混合状态以及不同组分间的相互作用会对气溶胶的吸湿性产生复杂的影响。

已有的研究发现对于无机盐与有机物组成的均匀内混气溶胶,有机物对颗粒物吸湿具有促进或拮抗作用。在一些研究中发现,有机物抑制了气溶胶的吸湿性:如Lei等发现4-羟基苯甲酸对(NH4)2SO4的ERH有显著影响,而且随着有机物质量分数的增加,混合气溶胶的g(RH)明显降低[36]。Estillore等将有机硫酸盐与NaCl混合后,混合气溶胶的ERH和DRH相对于纯NaCl气溶胶的有所降低,g(RH)也降低了[59]。但有的研究发现某些有机物可以促进气溶胶的吸湿增长,如Darr等研究发现亲水性的甘氨酸促使混合气溶胶不断吸湿增长[56]。Luo等研究也表明,天冬氨酸、谷氨酸和丝氨酸等对(NH4)2SO4的相态有明显影响,且可能对亚微米气溶胶的吸湿行为造成潜在影响[57]。无机和有机的质量占比对气溶胶的吸湿具有重要影响[68]。Jing等将草酸、左旋葡萄糖和腐殖酸等水溶性有机物与KCl混合进行吸湿实验,相对质量分数较高的水溶性有机物会促进混合颗粒在中低RH下的吸湿,草酸为主时气溶胶在高RH下的吸湿会受到抑制,而少量左旋葡萄糖使气溶胶提前吸湿生长[54]。

表面活性剂是一类重要且会影响气溶胶吸湿性质的有机物。表面活性剂分子倾向于迁移至液滴表面,包裹水核,改变气溶胶的物理化学性质[69]。Zelenyuk等将可溶性表面活性剂与两种吸湿盐混合进行实验,结果表明表面活性剂可以使混合气溶胶风化后仍能保留水[69]。Alshawa等对由表面活性剂AOT包覆的NaCl气溶胶进行吸湿实验发现,单层AOT涂层会降低NaCl的DRH且抑制吸湿增长;AOT涂层覆盖超过一个单层时,气溶胶观察不到明显的潮解变化,表现为持续吸湿[70]。Wang等研究了不同尺寸硫酸铵核和邻苯二甲酸包覆厚度的核壳气溶胶的吸湿性,发现核壳气溶胶g(RH)在80%RH前低于均匀混合气溶胶;RH>80%后,随着壳厚度的增加,g(RH)降低,但核壳结构气溶胶的g(RH)高于同样质量分数的均匀内混气溶胶[71]。

在经过复杂的大气老化过程后,疏水性气溶胶可以转变为具有一定吸湿性的气溶胶。矿尘气溶胶和BC在经过大气老化后,吸湿性增强[2,4,5]。有机气溶胶的吸湿性同样会受非均相反应的影响,臭氧氧化后的油酸、花生四烯酸和马来酸颗粒和未反应的气溶胶相比吸湿性增强[15,72]。但Slade等研究发现左旋葡萄糖颗粒在老化后κ未有明显提升[73]。此外,Schwier等采用臭氧氧化钠盐和油酸(或油酸钠)混合气溶胶,发现氧化后气溶胶吸湿性降低[74]。

多组分气溶胶的吸湿和潮解风化行为相对于单一组分气溶胶更加复杂,不同有机物对混合气溶胶的吸湿性影响以及大气老化过程对气溶胶的吸湿影响有待深入探究。

4 气溶胶吸湿性的外场观测

环境气溶胶的化学组分十分复杂,大气物理及化学过程也会影响气溶胶的粒径、组分和混合态,进而影响气溶胶吸湿能力。目前已有许多研究者在城市、农村、森林、海洋、极地地区针对气溶胶的吸湿性开展地面和垂直观测。

4.1 城市地区观测

城市是受人类活动影响最大的环境区域,机动车、燃煤、工业生产和扬尘等人为源向大气排放了大量化学成分复杂的气溶胶以及气体。不同源的气溶胶化学组分可能具有较大差别,从而表现出较大的吸湿性差异。Kim等在韩国首尔地区采用H-TDMA和云凝结核计数器(Cloud condensation nucleus counter, CCNC)进行观测,30~150 nm气溶胶κ在以不同污染源主导的三个污染时期分别为0.10、0.25、0.19,这是由于当地排放源排放的气溶胶以有机物为主,远距离传输源气溶胶以无机物为主[7]。Wu等在北京地区观测到两次生物质燃烧事件,由H-TDMA、CCNC数据以及基于气溶胶质谱仪数据计算出的气溶胶κ值相似,为0.09~0.10,且基本不随粒径改变[8]。气溶胶的吸湿性和云凝结核活性较低,这是由于新鲜排放的生物质气溶胶有高含量的有机物和BC[8]。Chueng等在香港观测发现,气溶胶化学组分能较好预测吸湿性,预测的κ与测量值相差在10%内[75]。

城市是灰霾多发区域,气溶胶的吸湿性随污染过程也会发生明显变化。相同RH条件下污染期f(RH)要比清洁期f(RH)值高[76]。北京PM10和PM1在污染期、沙尘期和新粒子生成期的平均f(80%)分别约为1.75、1.15和1.60,PM10和PM1的散射Ångström指数表明细颗粒物的吸湿性要大于粗颗粒物[9]。老化气溶胶可能处于内混合状态,使气溶胶的吸湿性增强。Ma等在夏季南京的江心岛用CCNC进行观测,结果显示生物质燃烧、城市、海洋以及工业源四类气溶胶κ变化不大(0.34~0.39,平均值为0.35),这可能是由于观测期间气溶胶大多属于老化较为充分的气溶胶,表现出内混合气溶胶的特征[77]。

由于人类活动和气象条件的影响,气溶胶的吸湿性也常常表现出昼夜变化。西班牙格拉纳达城区的f(RH)主要受局地交通源和气象条件的影响,如早晚的交通高峰排放导致了BC和矿尘气溶胶的增加,此时f(RH)达到一天中最低值[78]。长三角南京的江心岛气溶胶的κ也具有明显的昼夜变化,可能是由于早晚的交通高峰排放和光化学老化引起的[77]。

4.2 农村和森林地区吸湿观测

相比城市,农村和森林地区的人类活动影响较弱,污染程度相对较低。当地的自然源可能对该地区的气溶胶起主要贡献。如美国东南部地区受生物源的影响较大,主要是异戊二烯和萜烯氧化生成的二次有机气溶胶,且大多数处于液态[10,11]。Thalman等在巴西玛瑙斯市下风60 km进行观测,发现背景气溶胶主要为高度氧化的有机气溶胶,雨季背景气溶胶κ平均值约为0.19,旱季κ平均值约为0.15,吸湿性差别不大[79]。我国黑龙江小兴安岭森林一次生物气溶胶对该地PM2.5质量贡献达47%,用透射电镜和扫描电镜研究PBAPs,发现PBAPs大多为细菌和真菌,吸湿性很弱(g(94%)约为1.09)[12]。

Zhang等在山西用CCNC进行观测发现,当气溶胶中有机组分大于60%时,气溶胶平均κ值为0.26,而有机物含量低于40%时,气溶胶以无机盐为主,κ值可达0.50[80]。Wu等在华北平原用加湿浊度计进行两个月的夏季观测发现气溶胶f(80%)值较高(>2),这可能是因为水溶性二次无机盐占了细颗粒质量的53.1%[81]。这两次观测体现了无机盐对环境气溶胶吸湿有重要影响。外场观测发现有机物的吸湿性存在极大的不确定性[83]。由于氧化机制不同,有机物吸湿性和氧碳比的关系不相同,可能密切相关,可能无关[82,84,85]。

4.3 海洋和极地地区吸湿观测

海洋占地球表面的71%,海洋飞沫对全球气溶胶排放通量具有重要贡献[1]。海洋气溶胶具有较强的吸湿性。Atwood等在位于西太平洋加利福尼亚海岸用CCNC进行观测,其中海洋源类型气溶胶κ为0.30~0.49,比陆地源气溶胶的吸湿性高约一倍(0.15~0.25)[86]。同样,Phillips等在美国东海岸用H-TDMA进行观测,发现大西洋的海洋气溶胶的κ(0.37~0.54)比大陆气溶胶高[87]。海洋生物活动会极大地影响海洋气溶胶中有机物与无机盐的比率,Kim等观测发现海洋生物活动强烈时,气溶胶含有大量的生物有机化合物,吸湿性较低[88]。海洋气溶胶的吸湿性也与风速密切相关,如海洋上的强风速能使强吸湿的海盐气溶胶增加[89]。经过长时间传输后,海洋气溶胶的吸湿性可能与矿尘和污染物作用而受到抑制,如氯损耗可使海洋气溶胶的吸湿性降低[13]。

极地地区生态环境很特别,且对气候变化高度敏感,许多研究者在极地地区进行观测,关注该地气溶胶吸湿性。Herenz等在加拿大西北地区用CCNC观测北极气溶胶,结果显示该地区气溶胶的κ均值大于0.2[90]。Lange等在格陵兰岛东北海岸用H-TDMA和CCNC观测北极气溶胶吸湿性分别得到g(90%)和κ值,研究发现人为源为主的气溶胶群(>100 nm)具有较高的g(90%)(1.62~1.81)和低κ值(0.10~0.46);自然源为主的超细气溶胶群(<100 nm)有较低的g(90%)(1.38~1.70)和明显较高的κ值(0.35~0.51),同时发现二次有机气溶胶是北极超细气溶胶的主要贡献者[91]。Burkart等在航测中用CCNC观测北极地区气溶胶凝结生长事件时,发现半挥发性有机物的凝结促进了气溶胶生长,此时κ为0.09±0.03,这与无机盐气溶胶κ较大和海洋有机组分吸湿性较低(κ约为0.1~0.2)的情况一致[92]。Kim等用CCNC在南极半岛进行观测,发现大多数气团起源于海洋地区(南大西洋和南太平洋),极地气溶胶大体类似海洋气溶胶,吸湿性较强,但在新粒子生成过程中吸湿性较低[93]。

4.4 吸湿性垂直分布

气溶胶层的位置和吸湿性会影响大气稳定性和地球的辐射收支平衡,但目前已有的气溶胶吸湿观测主要集中在地面,吸湿性的垂直分布观测数据还较少。

Chen等在美国观测从地面到1000 m新粒子生成事件,发现粒径13 nm的气溶胶κ可高达0.6~0.9,并且有明显的日变化趋势,25 nm气溶胶κ为0.2~0.25,而其余气溶胶(粒径为50、100、200 nm)的κ在0.2以下,这可能是因为超细气溶胶含有大比例的强吸湿物质[94]。Shingler等根据高空航测(6.5 km)数据分析气溶胶吸湿性特征时[95],发现生物质燃烧源气溶胶吸湿性最低,κ只有0.11,但这仍比地面观测的一些结果稍高[8],可能由于气溶胶经过了大气老化[96]。Brock等在美国东南部的航测结果表明,随着高度的增加,混合层、过渡层气溶胶的f(RH)缓慢增加,在自由对流层下部达到最大值;高RH下,f(RH)从混合层到过渡层再到对流层的增长趋势与气溶胶无机组分干质量分数变化一致,如随着气溶胶无机组分干质量分数从0.35增加到0.45,f(RH)从1.75增加到4左右[97]。Liu等利用北京上空(高度约为2.5 km)的航测数据对吸湿性的垂直分布进行研究,发现从地面到行星边界层,气溶胶的吸湿性随高度的升高而升高(高地表RH条件下,κ为0.20~0.34,垂直梯度变化为0.13 km-1,低地表RH时κ梯度约为0.05 km-1),证明水过程在行星边界层的气溶胶吸湿增强中起着重要作用,吸湿性主要受二次无机物影响,两者变化趋势相似[16]。Shingler等的观测中也发现海洋气溶胶的κ随高度的升高而增加。但其他来源的气溶胶的κ并没有明显变化,这可能与气溶胶中有机物含量的变化有关[95]。O’Shea等在南极洲科茨地威德尔海海岸进行航测(<4000 m),测得高空气溶胶κ高达0.66[98]。

从上文可看出,不同地区气溶胶的吸湿性差异与气溶胶的排放源及老化过程密切相关。强吸湿的海洋喷雾气溶胶,即使经过长时间运输,一般也保持着相对较强的吸湿性[13,87]。新鲜排放的矿尘气溶胶几乎不吸湿,新鲜的生物质燃烧气溶胶以及交通排放气溶胶的吸湿性很弱[8,77,78,85,99]。新鲜排放的初级生物气溶胶以及生物源排放的异戊二烯等生物源气溶胶的吸湿性不强[12,79]。经过大气老化后,这些气溶胶化学组分、混合状态发生改变,吸湿性会逐渐增强[77,95,96,100]。工业排放出大量直径小于10 μm或2.5 μm的气溶胶和气体,高浓度的前体物有助于气溶胶老化,增强气溶胶吸湿性[101]。Hong等在珠三角郊区观测时发现吸湿性较弱的气溶胶主要是当地排放源排放,而吸湿性较强的气溶胶一般经过了较长的老化时间[85]。Li等的研究证明了气溶胶的吸湿性强弱与老化过程有关,日夜不同的大气老化过程导致了BC有不同的混合状态和吸湿性的变化[102]。老化过程中的不同氧化机制影响气溶胶吸湿性[82,84,85]。

5 气溶胶吸湿性对大气化学、能见度、气候和人类健康的影响

5.1 气溶胶吸湿性对大气化学的影响

气溶胶的吸湿性直接影响气溶胶的含水量和相态,影响可作为反应场所的气溶胶表面及体相,因此会影响多相化学反应和气溶胶化学成分。许多研究表明,RH对各种无机气溶胶相关的大气化学过程起着重要作用。随RH的增加,气溶胶表面的吸附水增加,甚至在高RH下气溶胶近似液态,可显著促进多相化学过程的发生。研究发现水在NaCl界面化学反应中起着重要作用,当气态HNO3与NaCl颗粒物反应时,无表面吸附水的气溶胶表面因生成硝酸盐而慢慢钝化,具有表面吸附水的气溶胶则存在反应活性位点的再生[103]。Bertram等研究N2O5与无机-有机混合气溶胶的非均相反应,实验结果证明液态水对摄取系数的影响由RH和气溶胶组分的吸湿性共同决定,当RH低于50%时,RH明显影响反应,摄取系数随着RH的增加而增加;液态水和硝酸根之比小于20时,硝酸盐能抑制气溶胶的摄取系数;微量氯化物可降低摄取系数受到高硝酸盐负荷的影响[104]。外场观测研究也发现,随着RH升高,气溶胶中化学组分发生变化,硫酸盐和硝酸盐等吸湿性的二次物质增加,进一步导致气溶胶的吸湿性增强[14,16]。

环境RH对二次有机气溶胶生成具有重要影响。Trainic等研究了在不同RH下乙二醛在(NH4)2SO4气溶胶上发生的反应,发现可生成乙二醛低聚物和碳氮产物,气溶胶粒径和消光截面明显增加[105]。低RH时反应速率随RH的增加而增加,RH影响反应速率和产物[105]。低RH时,反应通过气溶胶的吸附水进行,而由于风化过程的气溶胶含水量高于潮解气溶胶,同一RH下风化气溶胶的反应速率比潮解气溶胶低[105]。Lee等关注RH和臭氧对油酸、花生四烯酸和马来酸吸湿性的影响,发现气溶胶吸湿过程的相态改变对于氧化反应有很大影响:油酸在室温条件下均为液相,因此臭氧容易扩散到气溶胶中,油酸气溶胶的相态和氧化反应不受RH的影响;马来酸和花生四烯酸会因相态改变,影响化学反应,而固体气溶胶与臭氧、水的反应仅限于气溶胶表面[15]。

5.2 对能见度的影响

吸湿性会影响环境状态下气溶胶的光学特性[18],进而影响大气能见度。Gibson等的实验证明,随RH从10%增加到85%,Ca(NO3)2气溶胶粒径增加了一倍,即体积增加8倍,单次散射反照率增加,光谱为4000~7000 cm-1时气溶胶散射系数为干状态下的三倍[62]。硫酸涂覆的BC在80%RH时散射增强10倍,吸收增强将近2倍[106]。Chen等分析华北平原外场观测数据发现,当RH>90%时,能见度下降主要受RH的影响,可以用两参数(RH和气溶胶体积浓度)或三参数(RH、气溶胶体积浓度和粗细气溶胶之比)经验公式表示[107]。Liu等研究表明RH是能见度降低的重要因素,提出了基于PM2.5和f(RH)的大气能见度经验公式[108]。Deng等的研究证明了高RH下能见度降低的主要原因是气溶胶吸湿增长[109]。而Qu等在中国东部沿海(青岛和浙江)进行观测时,发现该地区较高RH下气溶胶中吸湿性物质(如硫酸盐和硝酸盐)的质量分数增多,从而影响大气能见度[14]。

5.3 对气候的影响

吸湿性通过影响气溶胶的直接和间接辐射效应从而影响气候。气溶胶的直接效应是气溶胶通过散射和吸收辐射使大气冷却或变热,气溶胶的间接效应则是通过影响云滴尺寸、云反照率、云生命时间和覆盖范围而影响气候[110]。气溶胶对辐射强迫影响的量化是全球气候预测误差的最大来源之一[111]。

除了黑碳和棕碳,大多数的气溶胶对气候有制冷作用[111]。Zieger等的研究修正了海盐气溶胶的吸湿性,κ从1.5降到1.1时,海洋上的气溶胶光学厚度的减少高至15%,但对云凝结核数目的影响不大,造成的全球气溶胶辐射强迫变化为-0.22 W·m-2[50]。如前文所言,有机化合物会影响无机气溶胶的吸湿增长。当NaCl与3%(或50%)水溶性有机物内部混合后,RH为85%时混合气溶胶的辐射冷却会比纯NaCl气溶胶降低3%(或25%)[112]。老化的BC具有吸湿性,其光学和辐射特性会发生显著改变,随着RH增加,吸湿增长使老化BC气溶胶的散射增强,但光吸收能力没有明显增强;吸湿增长不仅会引起大气层顶部的负辐射强迫,还会稍微削弱大气层内的吸收[113]。

Wang等的研究表明气溶胶的间接辐射效应在气溶胶的气候影响中起主导作用[17]。尤其是有机气溶胶的κ有相当宽的变化范围,这导致了全球气溶胶间接辐射强迫的预测具有很大的不确定性。Liu等首次对有机物吸湿性的不确定导致的全球气溶胶间接强迫进行研究,结果表明一次有机气溶胶的κ由0增加到0.1,预测的CCN浓度可增加40%~80%,而二次有机气溶胶的κ增加50%(0.14±0.07),预测的CCN浓度可增加40%[114]。由于有机物的吸湿性对工业化前的CCN和云滴数浓度的影响更大,全球的年平均人为源气溶胶间接辐射强迫随着有机物的吸湿性的增加而降低(从-1.3降低到-1.1 W·m-2)[114]。Rastak等研究表明当有机气溶胶的κ值范围为0.015~0.05时,气溶胶辐射强迫变化可达-1.02 W·m-2,而工业化后人为气溶胶辐射强迫为-1 W·m-2,证明了有机气溶胶吸湿性的重要程度[115]。

5.4 对人类健康的影响

长期的PM2.5暴露与呼吸道疾病、肺癌和心血管疾病密切相关,影响人体健康[116,117]。可吸入气溶胶通过呼吸道进入人体时,附着在可吸入颗粒表面的多环芳烃等高毒性物质也会随之进入人体[118]。气溶胶会因吸湿增长改变粒径,而可吸入气溶胶(直径<10 μm)通过惯性撞击、重力沉降和扩散等机制在呼吸系统中沉积,沉积状态又与粒径大小高度相关[119]:粗颗粒(直径>3 μm)主要在口腔以及咽部、喉部、气管和支气管等上呼吸道中沉积,30~300 nm气溶胶主要沉积在肺泡区域。较小的颗粒能在肺或肺泡中沉淀,甚至进入血液,如人类血清和胸腔积液检测出了外源性超细颗粒[120]。

气溶胶通过潮湿的呼吸道(RH>90%)和肺部(RH接近99.5%)时有可能吸湿增长,粒径发生改变[19],从而影响它在呼吸道的沉淀位置。根据Winkler-Heil等的研究,吸入气溶胶的沉积轨迹与g(RH)相关,吸湿性较强的气溶胶相对于同粒径疏水气溶胶的肺部沉积率要低[121]。例如吸湿性的亚微米气溶胶在支气管和气道的沉淀分数比相应的同粒径疏水气溶胶的沉积分数小;吸湿性微米级气溶胶在支气管的沉淀增加,在周围肺泡气道内沉淀减少[121]。根据颗粒的D(dry)以及g(RH),可以建模得到吸湿性气溶胶的预测肺沉积,从而更好地揭示其健康影响。

6 结论和展望

外场观测、实验室研究、模型及理论分析共同推进了人们对气溶胶吸湿的理解。本文主要针对这几方面的内容进行了系统总结,对气溶胶吸湿性的研究方法、主要影响因素、时空分布特征以及对于大气化学、环境气候和人类健康的影响等方面进行了总结和分析。气溶胶吸湿性在研究手段、技术方法以及垂直观测方面仍存在挑战,需要更加深入的研究。(1)观测仪器的改进以及观测重点的改变。一方面需要提高研究仪器的RH稳定性,使其能在更高的RH下稳定使用,能在饱和点附近进行测量;另一方面针对纳米颗粒物的吸湿实验研究比较少,还待开发相关研究手段,深入解析纳米气溶胶独特的吸湿增长和潮解风化等的内在机制。(2)需要进一步揭示不同吸湿性气溶胶的相态、黏度和表面张力的变化,多组分混合气溶胶的潮解风化行为特别是无机-有机物复合体系下大气氧化、多相过程以及相态分离等因素对吸湿性的影响,推进参数化的建立优化以及模式应用。(3)目前已经有了很多地面观测的气溶胶吸湿数据,而吸湿性的垂直分布数据较为匮乏,即吸湿性的垂直分布的观测有待增加。(4)吸湿性对气溶胶气候、环境和健康效应的影响有待继续深化探索,如病毒及细菌等在大气中的吸湿过程及对其传播的影响,吸湿性对黑碳及棕色碳气溶胶的辐射强迫的影响,不同吸湿性气溶胶在肺部及其他器官的沉积以及对人体健康的影响等。

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