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二维纳米材料g-C3N4在电化学发光中的应用研究

林瑜 ,  谭学才 ,  吴叶宇 ,  韦富存 ,  吴佳雯 ,  欧盼盼

化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (4) :898-908

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化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (4) :898-908 DOI: 10.7536/PC210401
综述
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二维纳米材料g-C3N4在电化学发光中的应用研究

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Two-Dimensional Nanomaterial g-C3N4 in Application of Electrochemiluminescence

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摘要

电化学发光(ECL)兼备电化学和化学发光的特点,灵敏度高、线性范围宽、背景干扰小,得到了广大分析科学研究者的关注;传统的ECL材料虽然发光效率高,但仍存在价格昂贵、负载量低等缺点。g-C3N4是一种不含金属的半导体纳米材料,主要以三嗪环或七嗪环为基本结构单元,通过层间的范德华力以及层内的C—N共价键结合,构成类石墨的二维层状结构,具有性质稳定、能带结构独特、生物兼容性好、环保无毒、易于功能化、原料价廉、制备过程简单等优点。自2012年g-C3N4首次被发现具备ECL的性能,至今已被广泛应用到ECL中。本文根据ECL的发光机理、传感器的作用效果、传感的信号类型以及不同的检测对象进行了分类,综述了近年来g-C3N4在ECL传感器构建中的研究进展,并阐述了g-C3N4在ECL发展中存在的挑战和前景。

Abstract

Electrochemiluminescence (ECL) combines the characteristics of electrochemistry and chemiluminescence. Because of its high sensitivity, wide linear range and low background interference, electrochemiluminescence has attracted the attention of many researchers in analytical science. Although the traditional luminescent materials of ECL have high luminous efficiency, they still have some disadvantages, such as high price, lower sample load, etc. g-C3N4 is a kind of metal-free semiconductor nanomaterial, which is based on triazine ring or heptazine ring as the basic structural unit. g-C3N4 is a two-dimensional graphite-like layered structure bonded by vander Waals forces between layers and C—N covalent bonds within layers. Since g-C3N4 was first discovered to have ECL performance in 2012, it had been widely used in the development and fabrication of ECL sensors, due to its advantages, such as stable property, unique band structure, good biocompatibility, better environmental performance, easy to function, inexpensive ingredients and simple preparation process. The research progresses of g-C3N4 in ECL sensor construction in recent years were reviewed, according to the mechanism of ECL luminescence, the effect of sensor, the signal type of sensor,and the different types of detection objects. And the challenges and prospects of g-C3N4 in ECL development were described as well.

Contents

1 Introduction

2 Classification according to luminescence mechanism

2.1 ECL cathodic co-reactant

2.2 ECL anode co-reactant

2.3 Other co-reactant

3 Classification according to sensor effect

3.1 Enhanced ECL sensor

3.2 Quenching ECL sensor

3.3 ECL sensors for both enhancement and quenching

4 Classification according to the signal type of the ECL sensor

4.1 Single signal ECL sensor

4.2 Double signal ECL sensor

5 Classification according to the target

5.1 Ions and small molecules

5.2 Nucleic acid

5.3 Protein immune

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

g-C3N4 / 电化学发光 / 传感器

Key words

g-C3N4 / electrochemiluminescence / sensor

引用本文

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林瑜, 谭学才, 吴叶宇, 韦富存, 吴佳雯, 欧盼盼. 二维纳米材料g-C3N4在电化学发光中的应用研究[J]. 化学进展, 2022, 34(4): 898-908 DOI:10.7536/PC210401
Yu Lin, Xuecai Tan, Yeyu Wu, Fucun Wei, Jiawen Wu, Panpan Ou. Two-Dimensional Nanomaterial g-C3N4 in Application of Electrochemiluminescence[J]. Progress in Chemistry, 2022, 34(4): 898-908 DOI:10.7536/PC210401

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1 引言

电化学发光(ECL)是指电极表面的物质被电源激发后,通过电子转移形成激发态产物,激发态产物再释放能量,以发光的形式返回基态,兼备了电化学和化学发光的特点。虽然Harvey课题组早在20世纪20年代的电解实验过程中观察到了发光的现象,直到40年后才有相关文献详细地报道了ECL。从ECL被发现至今,已经过去了将近100年,这门技术也得到了飞速的发展(图1),其应用也从最初的无机物、有机物的常规分析,拓展到了生物和医学等领域[1⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓~16]。与其他检测方法对比,ECL具备很多优势。首先,灵敏度更高、线性范围更宽;其次,不需外加光源,不受散射光等光学因素的影响,背景干扰小;最后,通过电化学反应,可将原不具备发光性能的材料转化成可化学发光的物质,扩大了物质的测定范围。

近年来,本课题组[17⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓~30]结合纳米材料、MOFs材料、量子点、适配体等,构建了一系列电化学发光传感器,并用于药物、抗生素、生物分子、农药、金属离子等超灵敏检测。传统的ECL发光试剂(如联吡啶钌、鲁米诺等)因发光效率高、稳定性好而一直被广泛使用,但其存在价格昂贵、对目标物的负载率低等缺点,因此探索一些环保无毒、发光效率和样品负载率俱佳的ECL发光材料,也是本课题组一直努力的方向。

石墨相碳化氮(g-C3N4)是一种不含金属的半导体纳米材料,主要以三嗪环或七嗪环为基本结构单元(图2),通过层间的范德华力,以及层内的C—N共价键的结合,构成类石墨的二维层状结构。相比三嗪环结构,以七嗪环为基本结构单元的g-C3N4具有更高的化学稳定性、更强的耐侵蚀性、更好的发光性能、更大的比表面积以及更易于修饰和功能化,因此七嗪环结构的g-C3N4应用更广。由于g-C3N4的能带结构独特、生物兼容性好、原料价廉、制备简单,早被应用于光电催化中。直到2012年,Cheng等[31]发现了g-C3N4在共反应剂K2S2O8下,通过电子转移,可在460 nm附近产生阴极ECL信号,g-C3N4才首次被运用于ECL的检测中。次年,Cheng等[32]又发现了g-C3N4可在共反应剂三乙醇胺(TEA)下产生阳极ECL信号。至今,g-C3N4已得到广大ECL研究者的追踪探究[33⇓⇓~36]。g-C3N4纳米片的合成策略很多,包括外延生长、气相沉积和超声剥离等,但鉴于“自下而上”的外延生长法和气相沉积法对制备环境的要求高,且所得到的纳米片尺寸受限,故“自上而下”的超声剥离法在ECL传感器的构建中最为常用[37,38]。制备的过程如下:首先以氰胺、二聚氰胺或三聚氰胺等为前驱体,通过加热缩合得到块状的C3N4,再通过超声剥离法获得g-C3N4纳米片。

2 根据ECL的发光机理分类

ECL的发光机理,主要包括共反应剂型、离子煙灭型、热电子诱导和静电作用等。在g-C3N4的应用中,最常见的是共反应剂型,共反应剂能在电极表面发生电子转移,得到氧化型或还原型的自由基中间体,再与电极上对应的还原型或氧化型的发光体反应,得到发光体的激发态,随后通过发光的形式释放能量回到基态。对于相同的发光体,若选用不同的共反应剂,得到的ECL信号也存在不同程度的差异,因此为了提高发光体的ECL信号,共反应剂的选择十分重要。

2.1 常用的阴极ECL共反应剂

在负电压下,g-C3N4产生的是阴极ECL信号,一般常用K2S2O8和H2O2等为共反应剂。以共反应剂K2S2O8为例,g-C3N4的阴极ECL发射机理如下:

g-C3N4+ e- → g-C3 N 4 * -,
S2 O 8 2 - + e- → SO 4 2 - + SO 4 * -,
SO 4 * -+g-C3 N 4 * - → g-C3 N 4 *+ SO 4 2 -,
and/or
g-C3N4+ SO 4 * - → g-C 3 N 4 ++ SO 4 2 -,
g-C3 N 4 ++g-C3 N 4 * - → g-C 3 N 4 *+ g-C3N4,
finally,
g-C3 N 4 *→ g-C3N4+ hν

于禄丹等[39]基于g-C3N4和亚砷酸根可发生电子转移,而富含G/T碱基的DNA((GT)19)可特异性地吸附亚砷酸根,故将(GT)19组装到Au-g-C3N4上,以S2O82-共反应剂,在-1.5~0 V的电位范围内,构建了基于g-C3N4检测亚砷酸根超灵敏ECL传感器,检测限为0.07 mg·m-3。郭欣丽[40]以Au-g-C3N4作为信号探针,以(NH4)2S2O8和H2O2作为共反应剂,在-1.6~0 V的电位范围内,构建了一种检测甲胎蛋白AFP的三明治夹心结构的ECL免疫传感器。Wu等[41]以S2O82-为共反应剂,将鳞状细胞癌抗原(SCCA)的Ab1固定在二维的Fe3O4@GO上,再用二维的Au-g-C3N4标记SCCA的Ab2,通过抗原抗体间形成法拉第笼型复合物,使得两个二维的发光材料重叠,电极表面参与反应的g-C3N4增多,从而制备了超灵敏的阴极ECL传感器用于SCCA的检测。王彦[42]发现在共反应剂K2S2O8的作用下,对苯二酚(HQE)可猝灭g-C3N4的ECL信号,结合MIP技术,构建了一种高灵敏测定HQE的MIP-ECL传感器。Wu等[43]以S2O82-为共反应剂,Fe-Co-Co普鲁士蓝类似物作为新型共反应促进剂,以Fe-Co-Co PBAs@C-g-C3N4为ECL探针,构建了超灵敏的ECL传感器对甲氨蝶呤(MTX)进行定量检测。

2.2 常用的阳极ECL共反应剂

在正电压下,g-C3N4产生的是阳极ECL信号,常用三乙胺、TEA、三丙胺、2-(二丁基氨基)乙醇等作为共反应物。以共反应物三乙醇胺(TEA)为例,g-C3N4阳极电化学发光的发射机理如下:

g-C3N4- e- → g-C 3 N 4 · +
TEA - e- → TE A · +
TE A · + - e- → TEA ·
g-C3 N 4 · + + TEA· → g-C 3 N 4 *+ TEA oxidant
g-C3 N 4 * 　→ g-C3N4+ hν

Liu等[44]以三乙胺为共反应剂,以g-C3N4为发光体,在乙酰胆碱酯酶(AChE)存在下,可水解底物乙酰硫代胆碱产生乙酸而消耗三乙胺,降低g-C3N4的ECL阳极信号,从而构建了测定AChE的超灵敏传感器。Liu等[45]以三乙胺为共反应剂,利用g-C3N4作为ECL阳极发射体,构建了对多巴胺特异检测的超灵敏ECL传感器。王彦[42]基于多巴胺(DA)可猝灭g-C3N4的阳极ECL信号,以三乙胺为共反应剂,构建了对DA具有特异识别能力的MIP-ECL传感器。Liu等[46]以三乙醇胺为共反应剂,Cu@Cu2O为共反应促进剂,构建了一种测定microRNA-21的阳极ECL传感器,检测限为48 amol/L。

2.3 其他新型的共反应剂

一些传统的共反应剂容易在电极表面析氢或者挥发,导致ECL信号不稳定,故探索新型高效的共反应剂是研究者们努力的方向。吴前[47]以多聚左旋赖氨酸(PLL)作为Ag-g-C3N4的阳极共反应试剂,增强了Ag-g-C3N4的ECL信号,由于谷胱甘肽(GSH)对PLL的中间体自由基有猝灭作用,据此构建了高灵敏检测GSH的ECL传感器。Wang等[48]以过硫酸钾和四丁基溴化铵为双共反应剂,在-3~3 V范围内测定,分别在2.82 V和1.73 V得到两个较强的g-C3N4的ECL峰,以1.73 V处的信号作为内标,构建了双峰ECL传感器,用于人血清样品中抗坏血酸的测定,检测限为0.1 nmol/L。

3 根据传感器的作用效果分类

3.1 增强型

g-C3N4虽已被广泛应用于ECL中,但其发光效率没有传统的ECL发光材料高,这也在一定程度上制约了其在ECL上的发展。因此,提高g-C3N4的ECL信号也是研究者们一直努力的方向。郭欣丽[40]以2-氨基对苯二甲酸电聚合膜修饰玻碳电极,并固定Ab1,以K2S2O8和H2O2协同作为共反应剂,癌胚抗原(CEA)可与电极上的Ab1以及g-C3N4标记的Ab2形成夹心式免疫配合物,从而构建了一种灵敏检测CEA的增强型ECL免疫传感器。Wang等[49]以K2S2O8和H2O2双共反应剂协同增强g-C3N4的ECL信号,当鳞状细胞抗原(SCCA)存在时,负载了Ab1的g-C3N4可通过SCCA与Ag NPs承载的Ab2形成三明治结构,产生较强的ECL信号,测定原理如图3a所示。Wang等[50]以β-环糊精修饰的g-C3N4作为ECL的信号探针,基于有机磷农药(OPs)对乙酰胆碱酯酶活性的抑制,可减少对共反应剂三乙胺的消耗,从而增强g-C3N4的ECL信号,建立了一种灵敏测定OPs的ECL传感器,检测原理如图3b所示。

3.2 猝灭型

李颖等[51]基于Au NPs在g-C3N4的ECL发射峰处有较强的吸收,可猝灭g-C3N4的ECL信号,随着蛋白激酶A(PKA)活性的增大,结合到电极表面的巯基磷酸根随之增多,可捕获更多的Au NPs,猝灭g-C3N4的ECL信号,从而构建了一种测定PKA的ECL传感器。Zuo等[52]基于双分子识别策略和聚苯胺(PANI)对g-C3N4的ECL发射有猝灭效应,构建了一种测定多巴胺(DA)的新型ECL传感器,构建原理如图4所示。Li等[53]通过Ag NPs把Ab1吸附在Ag@g-C3N4上,借助Au对蛋白质的吸附能力,将Fc-COOH标记的Ab2固定在掺杂了Au的Al2O3上,利用Au@Al2O3- Fc-COOH@Ab2对Ag@g-C3N4 ECL的猝灭作用,构建了检测癌胚抗原A的ECL传感器。

3.3 增强和猝灭兼具

Xia等[54]以电化学还原法合成了石墨烯(GO)/g-C3N4,该复合材料比g-C3N4自身的ECL信号强,由于五氯苯酚能猝灭GO/g-C3N4的ECL信号,故构建了一种检测五氯苯酚的ECL传感器。Hu等[55]通过GO-g-C3N4与MWCNTs-Au NPs的协同效应,增强g-C3N4的ECL信号,当加入双氯芬酸(DCF)时,g-C3N4的ECL信号显著降低,从而制备了一种检测DCF的新型ECL免疫传感器,其检测原理如图5a所示。Xu等[56]通过Cu2+的光诱导电子转移效应,猝灭g-C3N4的ECL信号,再引入焦磷酸根阴离子PPi,将Cu2+从Cu2+-g-C3N4系统中释放出来,形成Cu2+-PPi复合物,从而恢复g-C3N4的ECL信号,以此构建了一种电化学发光传感器,用于检测焦磷酸根离子,作用机理如图5b所示。Xu等[57]制备了C3N4 QDs@C3N4纳米片复合材料,与单一的g-C3N4相比,该复合材料具有更强的ECL信号,将Fc标记的适配体通过π-π共轭和静电作用结合到QD@CNNS上,猝灭了ECL信号,当血小板源性生长因子与适配体形成复合物,可恢复ECL信号,该传感器的作用原理如图5c所示。

4 根据传感器的信号类型分类

4.1 单信号的ECL传感器

传统的ECL法通常采用单信号模式,Sha等[58]将葡萄糖(Glu)作为刀豆蛋白A的识别元件,MWCNT用作MnO2的载体材料,合成了MnO2-MWCNTs-COOH@Glu,并与刀豆蛋白A(Con A)结合充当能量的受体,猝灭g-C3N4的ECL信号。付晓龙[59]将MnO2纳米片在g-C3N4上原位生长,MnO2与g-C3N4间可发生能量共振转移,猝灭g-C3N4的ECL信号;当GSH存在时,GSH可与MnO2发生氧化还原反应,从而恢复g-C3N4的ECL信号,从而构建对GSH灵敏测定的ECL传感器。Fu等[60]通过π-π键合作用制备了C60/g-C3N4复合材料,基于三聚氰胺对g-C3N4 ECL的猝灭作用,构建了灵敏检测三聚氰胺的ECL传感器,对比其他方法,该传感器对三聚氰胺检测的线性范围提高了6个数量级,检出限为1.3 × 10-13 mol/L,检测机理如图6所示。基于g-C3N4构建的ECL传感器大多为信号关闭型,但信号关闭容易出现假阳性,为了避免这种情况,吴前[47]基于MnO2可猝灭g-C3N4 ECL信号的机理,合成了MnO2/g-C3N4复合材料,构建了“关-开”型的ECL传感器,用于检测L-半胱氨酸(CySH);当CySH存在时,MnO2被还原为Mn2+,ECL的信号得到恢复,该传感器对CySH有较好的选择性和较宽的线性范围,检出限为0.18 nmol/L。

4.2 双信号的ECL传感器

相对于传统的单信号传感器,比率型传感器可以克服背景信号的干扰,从而提高检测结果的准确度。根据信号输出的不同方式,双信号的ECL传感器主要包括双波长比率型和双电位比率型。构建双信号的ECL传感器,通常需要满足下列要求:(1)两种ECL发光材料需共用同一种共反应剂;(2)为了更好地区分两个发光信号,ECL的激发电位应相差足够大。

4.2.1 双波长比率型

双波长比率型ECL传感器是指两个发光材料在不同波长处有不同的ECL信号,通过两个ECL信号的比值与目标物浓度的线性关系,实现对目标物的检测。Feng等[61]以K2S2O8作为共反应剂,基于能量共振转移的机理,g-C3N4在460 nm处有较强的ECL信号,联吡啶钌可吸收460 nm处的可见光,并在620 nm处有ECL发射,据此构建了g-C3N4和Ru(bpy)32+比率型的ECL传感器,通过测定ECL460 nm/ECL620 nm对microRNA 21进行定量,测定原理如图7a所示。付晓龙[59]将Cd2+掺杂在g-C3N4中,当目标物H2S存在时,S2-可与Cd2+结合生成CdS,可猝灭g-C3N4在435 nm处的ECL信号,并在515 nm处产生较强的ECL信号,因此设计了双波长比率型ECL传感器,通过ECL435 nm/ECL515 nm准确对H2S进行定量检测。Wang等[62]将g-C3N4和Ru@MOF可分别作为能量的供体和受体,随着Aβ浓度的增大,g-C3N4在460 nm的ECL逐渐降低,而Ru@MOF在620 nm的ECL逐渐增强,根据ECL460nm/ECL620nm的比值,设计了用于灵敏检测淀粉样蛋白Aβ的双波长比率型ECL传感器。Zhang等[63]以g-C3N4为ECL发射体,将Au-g-C3N4和Ab1结合,聚苯胺(PANI)和N-(氨基丁基)-N-(乙基异米诺) (ABEI)修饰Ab2,当降钙素(CT)存在时,PANI会猝灭g-C3N4在460 nm的ECL信号,使ABEI在475 nm的发光增强,ECL460 nm/ECL475 nm和CT的浓度呈良好的线性关系,构建了检测CT的双波长比率型ECL传感器。

4.2.2 双电位比率型

双电位比率型ECL传感器是指两个发光材料在不同的电位下得到不同的ECL信号,通过这两个信号的比值与目标物浓度的线性关系,实现对目标物的检测。Wang等[48]以过硫酸钾和四丁基溴化铵作为共反应剂,发现g-C3N4在2.82和1.73 V处均能产生较强的ECL信号,根据抗坏血酸(AA)的浓度与I (ECL2.82V/ECL1.73V)呈现良好的线性关系,构建了一种灵敏地测定AA的双电位比率型ECL传感器,如图7b所示。王彦[42]基于g-C3N4在阳极+1.48 V和阴极-1.2 V处均能产生ECL信号,而多巴胺(DA)可猝灭其阳极信号,但对阴极信号几乎没有影响,以阴极信号作为参比,发现DA的浓度与g-C3N4在这两个不同电位下的ECL比值呈良好的线性关系,构建了准确测定DA的双电位比率型ECL传感器。Wang等[64]将g-C3N4作为还原-氧化型的ECL发光体,Ag-PAMAM-鲁米诺作为氧化-还原型的ECL发光体,在两个不同的电位下,通过g-C3N4的ECL信号降低和鲁米诺ECL信号的增强,构建了准确测定HL-60癌细胞浓度的双电位比率型传感器。

5 根据检测对象的类型分类

基于g-C3N4 ECL传感器的测定对象已从无机盐、有机物小分子,拓展到基因核酸、生物免疫和细胞检测等。

5.1 离子和小分子

g-C3N4的ECL传感器可对离子和小分子进行超灵敏的检测,如重金属[31,65⇓⇓⇓~69]、生药小分子[42,49,52,70⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓~82]和有毒物[83⇓⇓⇓~87]等。由表1可见,将g-C3N4和量子点、金属或金属氧化物、石墨烯、碳纳米管等材料复合,既可增加目标待测物的功能化修饰位点,也可拓宽检测的线性范围,得到更低的检出限,提高方法的灵敏度,实现对目标物的超灵敏检测。

5.2 核酸检测

g-C3N4的ECL传感器已被广泛应用于基因、肿瘤标志物等核酸检测,为临床医学检验提供更多的思路。Wang等[88]将碳纳米管(CNT)固定在GCE上,通过电化学沉积制备Au/Pt-CNT,再固定捕获探针S1,再将信号探针S3与Au-g-C3N4 NHs结合,通过靶DNA S2和S1、S3杂交形成夹心型DNA复合物,从而构建了检测特定序列DNA的ECL生物传感器,作用机理如图8所示。潘常刚[89]将walker DNA连接到Au-Fe3O4上,再用blocker DNA封闭,当目标物mi RNA-155存在时,可破坏blocker DNA的封闭,在Mn2+下得到product DNA,而单链product DNA可通过π-π键与g-C3N4结合,增强鲁米诺和H2O2的ECL发射,从而制备了用于检测mi RNA-155的免清洗ECL传感器。隋程吉[90]以MoS2作为共催化剂,TiO2为磷酸基团捕获剂,制备了TiO2/MoS2/C3N4复合材料,当5-羟甲基胞嘧啶(5hmC)存在时,可与二茂铁羧酸聚合物复合成5hmC-PFc,抑制g-C3N4的ECL信号,制备了一种检测5hmC的ECL传感器。

5.3 蛋白免疫

组织细胞的病变恶化都有一个发展过程,只有通过高灵敏的免疫分析技术,才能在病变的萌芽阶段及时发现,使患者尽早得到治疗。因g-C3N4有较好的生物相容性且易于功能化修饰,故已被广大科研工作者应用于ECL免疫分析中,如表2所示。

6 结论与展望

由于g-C3N4具有光电性能良好、生物毒性小、性质稳定、原料价廉易得和制备过程简单等优点,近年来已在ECL领域得到了广泛的应用,但仍存在一些缺点和局限,如g-C3N4自身的发光效率并不高,仍需进一步修饰其他材料提高其发光性能;电极上的g-C3N4仅有一部分参与了电化学发光,利用率不高;限于电极表面位阻等问题,检测对象仍比较单一。鉴于上述问题,主要的展望如下。

(1)开发更多不同种类的二维材料与g-C3N4结合。由于二维材料表面具有大量的缺陷位点,更易于功能化修饰和电子的传递,同时多种二维材料重叠可形成法拉第笼型结构,更利于提高g-C3N4在电极表面的利用率,进一步提高ECL的灵敏度。

(2)单颗粒ECL检测和细胞ECL成像具有很大的开发前景。单细胞分析在疾病的早期诊断和治疗等方面均有深远的意义,但由于细胞极小、取样困难、单细胞中的组分含量低,故实现单细胞化学组分的检测仍然具有很高的挑战性。另外,由于细胞的空间位阻和细胞膜的高度绝缘性,限制了ECL技术在细胞分析中的应用,因此解决细胞空间位阻和导电性问题是科研工作者们研究的方向。

(3)同时检测2种或2种以上的目标物,除了上述介绍的双电位构造,还可结合双电极(BPE)等构建ECL传感器,减少目标物之间、材料之间的相互干扰。

(4)从材料的角度合成不同形貌的C3N4,增加材料表面的缺陷和发光效率,使其更容易功能化和具备更高的发光效率。目前,二维的石墨相碳化氮在ECL的应用最广,但鲜见其他维度的C3N4在ECL中崭露头角,可通过打破C—N键的思路,开发更多一维的C3N4纳米带和零维的CN QDs及其复合材料。

(5)发掘更多的共反应剂或共反应促进剂。目前共反应剂的类型单一,且反应过程中容易受到损耗,导致信号不稳定,可结合共反应剂的工作原理,利用氧化物等共反应促进剂,提高g-C3N4的ECL信号及稳定性。

(6)与其他方法联用。基于光电倍增管的传统ECL检测技术虽具有高灵敏度与低检测限,但仍存在发光稳定性不足和选择性欠佳等缺点,通过联用技术,可取长补短。

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基金资助

国家自然科学基金项目(21365004)

广西科技重大专项子课题(桂科 AA18118013-10)

广西重点研发计划项目(桂科 AB18126048)

广西科技基地和人才专项(AD18126005)

广西研究生教育创新计划项目(JGY2019062)

广西高等教育本科教学改革工程项目(2015JGA194)

2021年广西博士研究生创新项目(YCBZ2021060)

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