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微生物铁氧化还原作用对水中砷锑去除影响的研究进展

张双玉 ,  胡韵璇 ,  李成 ,  徐新华

化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (4) :870-883

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化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (4) :870-883 DOI: 10.7536/PC210435
综述
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微生物铁氧化还原作用对水中砷锑去除影响的研究进展

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Effect of Microbial Iron Redox on Aqueous Arsenic and Antimony Removal

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摘要

砷锑污染在全球领域广泛存在,与常规的铁氧化物相比,微生物铁氧化生成的含Fe(Ⅲ)矿物对水中砷/锑(As/Sb)具有更强的吸附能力,并因其高效、实用和环境友好而具有广阔的应用前景,但微生物铁还原也可能导致被吸附的As/Sb再次释放。本文综述了微生物铁氧化还原作用对As/Sb去除影响的研究进展,归纳了铁矿物“合成-溶解-转化”的微生物循环过程以及该循环伴随的水中As/Sb固定、溶解与转化机理,整合了微生物合成Fe(Ⅲ)矿物的矿物学性质、对As/Sb固定的热动力学规律和络合机制,总结了微生物合成Fe(Ⅲ)矿物对As/Sb去除的影响因素,基于该研究的现存问题展望了利用微生物铁氧化还原作用去除As/Sb的发展方向。

Abstract

Arsenic and antimony pollution is widespread around the world. Compared with the conventional iron oxide, Fe(Ⅲ) minerals formed by microbial oxidation have a stronger adsorption capacity for aqueous As/Sb. There are wide application prospects of these minerals because of the advantages of high removal efficiency, practicability and environmental friendliness. However, the microbial reduction of the Fe(Ⅲ) minerals may lead to the release of adsorbed As/Sb. This paper reviewed the process of effect of microbial participated iron redox process on As/Sb removal. The microbial cycle of “synthesis, dissolution and transformation” of iron minerals and the mechanism of immobilization, dissolution and transformation of aqueous As/Sb associated with this cycle are concluded. The mineralogy of Fe(Ⅲ) minerals synthesized by microorganisms is illustrated. The thermal dynamics and coordination mechanism of the binding of Fe(Ⅲ) minerals with As/Sb are explained. The factors affecting As/Sb removal by microbial synthesized Fe(Ⅲ) minerals are summarized. Based on the existing problems in this field, the outlook of As/Sb removal by microbial iron redox has prospected.

Contents

1 Introduction

2 Immobilization of As/Sb with synthesis of Fe(Ⅲ)minerals by microorganisms

2.1 Synthesis of Fe(Ⅲ)minerals

2.2 As/Sb immobilization and valence state transformation

3 Release and secondary immobilization of As/Sb with transformation of Fe(Ⅲ)minerals by microorganisms

3.1 Reduction of Fe(Ⅲ)minerals

3.2 As/Sb release and secondary immobilization

3.3 As/Sb valence state transformation

4 Mechanism of As/Sb immobilization by microbial synthesized Fe(Ⅲ)minerals

4.1 Mineralogy of microbial synthesis of Fe(Ⅲ)minerals

4.2 Adsorption thermodynamics of As/Sb by Fe(Ⅲ)minerals

4.3 Complexation mechanism of As/Sb with Fe(Ⅲ)minerals

5 Influencing factors of As/Sb immobilization by microbial synthesized Fe(Ⅲ)minerals

5.1 Species of As/Sb and iron minerals

5.2 Coexisting anions

5.3 Organic matter

5.4 pH

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

微生物 / 铁矿物 / 氧化还原 / 除As/Sb

Key words

microorganism / iron minerals / redox / As/Sb removal

引用本文

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张双玉, 胡韵璇, 李成, 徐新华. 微生物铁氧化还原作用对水中砷锑去除影响的研究进展[J]. 化学进展, 2022, 34(4): 870-883 DOI:10.7536/PC210435
Shuangyu Zhang, Yunxuan Hu, Cheng Li, Xinhua Xu. Effect of Microbial Iron Redox on Aqueous Arsenic and Antimony Removal[J]. Progress in Chemistry, 2022, 34(4): 870-883 DOI:10.7536/PC210435

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1 引言

砷(As)和锑(Sb)是元素周期表中ⅤA族元素,在自然界中通常伴随存在。作为两类金属元素,砷和锑被广泛应用。砷可应用于杀虫剂、除草剂合成等农业生产和半导体合成、冶金等工业生产中[1];而锑可应用于半导体、红外探测器和二极管等工业材料的生产中,锑化合物也可被用作化纤合成的催化剂,以及药物治疗寄生虫病和利什曼原虫病等[2]。但两种元素及其化合物对人体健康具有潜在威胁,自然和职业砷锑暴露易导致喉炎和气管支气管炎等呼吸道疾病、雷诺病等心血管疾病以及胃肠道疾病的发病率升高[1,3]。因此,砷和锑被欧盟(Council of the European Communities, 1976)和美国环境保护署(Environmental Protection Agency of the United States, 1979)列为优先关注的污染物。世界卫生组织(World Health Organization, WHO)规定饮用水中As和Sb的标准分别为10和5 μg/L[4]。

As和Sb均有4种氧化态(-Ⅲ、0、Ⅲ、Ⅴ),其中As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)和As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)是环境中最常见的价态,分别在还原和氧化条件下占据优势[5]。自然水体中,As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)以带负电荷的HAsO42-/H2AsO4-、Sb(OH)6-的形式存在,As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)则以不带电荷的As(OH)3、Sb(OH)3形式存在[6,7]。氧化态和化学形式对砷锑两元素的环境行为和生物毒性具有重要影响[8]。例如,As(Ⅲ) As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)的生物毒性高于As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)[4];而As(OH)3/Sb(OH)3的电中性导致两物质对固相的电荷依赖度低,因此As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)被认为比As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)更难去除[7]。

砷锑主要通过岩石风化、微生物活动、与天然有机物络合等方式进入生物地球化学循环中,人类活动的参与导致环境中砷锑浓度显著升高,造成了土壤和水体严重的砷锑污染问题[9,10]。以Sb为例,典型未受污染水体中的溶解态Sb浓度通常小于1 μg/L,而人为污染源的Sb浓度则可高达自然水平的100倍[9]。针对砷锑污染的现状,多种技术被用于砷锑的去除,包括吸附法、混凝/絮凝法、膜分离法、离子交换法、萃取法等[11⇓~13]。铁基材料因其吸附高效、环境友好、地球储量丰富等优势而被广泛应用于环境As、Sb的去除和修复固定。

以纳米零价铁、铁骨架材料、层状双金属氢氧化物等铁基材料进行重金属去除的方式为近年来研究的热门领域[14⇓⇓~17],而对于微生物协同铁基材料对砷锑等重金属的去除则关注较少,尤其是微生物协同铁氧化物除锑的研究。实际上,微生物对Fe/As/Sb三种元素的固定和流动均有着重要作用。首先,微生物参与的铁矿物合成过程伴随着砷锑的固定[18,19];其次,长期还原条件下铁矿物的微生物溶解将导致砷锑的释放;最后,微生物诱导次生铁矿物形成的过程可将砷锑再次固定至矿物表面或内部。除了Fe的氧化还原外,部分微生物也具有氧化还原As/Sb的能力。自然环境中As/Sb最常见的形式即为与铁(氢)氧化物以吸附或共沉淀方式结合的形式,微生物则在结合过程中扮演了重要角色[5,8,20]。

鉴于微生物合成铁矿物固定砷锑的普遍现象,采用微生物合成铁矿物进行砷锑污染修复将是一个经济高效且操作简单的修复技术。在此,本文综述了微生物铁氧化还原作用对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)和Sb(Ⅲ)/Sb(Ⅴ)去除影响的研究进展,以微生物合成铁矿物对As/Sb的固定为重点进行阐释。详细介绍了微生物介导的铁矿物“合成-溶解-转化”循环过程以及微生物参与对该循环引起的砷锑固定、溶解与转化作用。此外,本文也对砷锑固定过程涉及的生物化学机理和影响因素进行了说明,最后讨论了当前利用微生物铁氧化还原作用除砷锑存在的问题,展望了该领域的未来发展方向。

2 微生物参与Fe(Ⅲ)矿物合成对As/Sb的固定

Fe(Ⅱ)氧化微生物具有氧化Fe(Ⅱ)生成Fe(Ⅲ)矿物的能力,生成的Fe(Ⅲ)矿物可以用于As/Sb去除。Fe(Ⅱ)微生物氧化的过程也会伴随着As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)的微生物氧化的发生,从而改变Fe(Ⅲ)矿物的As/Sb固定行为。本节主要介绍了微生物参与的Fe(Ⅲ)矿物合成、As/Sb固定和As/Sb价态转化过程。由于Fe(Ⅲ)矿物的工程应用十分普遍,Fe(Ⅲ)矿物固定As/Sb的方法由于高效、低成本等优势成为废水处理的关键工艺[21];加之As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)的生物毒性低于As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)[21],因此本节描述的微生物合成Fe(Ⅲ)矿物和氧化As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)的过程在去除As/Sb方面具有良好的工业应用潜力。

2.1 含Fe(Ⅲ)矿物生物合成

微生物合成Fe(Ⅲ)(氢)氧化物的方式包含以下两种:(1)在含氧、中性pH条件下,微生物获取Fe(Ⅲ)(氢)氧化物以满足自身生化需求;(2)微生物溶解Fe(Ⅱ)并氧化为Fe(Ⅲ)获得能量,氧化方式可分为好氧、微氧和光合Fe(Ⅱ)氧化3种类型[23]。微生物参与的铁氧化过程合成了多种形态的铁矿物(图1),是自然界中铁循环的重要部分[24⇓~26]。Rentz等[27]在溶解氧浓度不饱和的模拟环境下测定了淡水微生物群落的潜在铁氧化速率,通过将活样本和被叠氮化物(呼吸抑制剂)毒害样本的铁氧化率进行比较后发现,高达75%的铁氧化过程是微生物介导的,相比之下Fe(Ⅱ)的纯化学氧化速率较为缓慢。Maisch等[28]在实验室条件下发现,在O2浓度为20 μM且不存在Fe(Ⅲ)矿物的条件下,微氧Fe(Ⅱ)氧化复合菌系(与好氧Fe(Ⅱ)氧化细菌Sideroxydans spp.相似度为99.6%)在26 h内对Fe(Ⅱ)氧化的贡献率约为40%,充分说明了微生物对Fe(Ⅱ)氧化的重要参与。

2.2 As/Sb固定与价态转化

反硝化细菌和光合Fe(Ⅱ)氧化细菌将Fe(Ⅱ)氧化为Fe(Ⅲ)后,As和Sb会与形成的Fe(Ⅲ)矿物发生吸附和/或共沉淀作用而被去除[29]。Hohmann等[29]在初始Fe(Ⅱ)浓度约为3.5 mM的培养基中进行微生物参与的As(Ⅲ)/As(Ⅴ)去除(初始As浓度为20或50 μM),结果表明,所研究的厌氧Fe(Ⅱ)氧化细菌BoFeN1、光合Fe(Ⅱ)氧化细菌SW2和厌氧Fe(Ⅱ)氧化菌系KS三种细菌对As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的去除率均高于96%;Li等[30]发现Sinorhizobium sp. GW3菌株具有同时氧化Sb(Ⅲ)和Fe(Ⅱ)的能力,生成的Sb(Ⅴ)以吸附/共沉淀方式固定在Fe(Ⅲ)矿物上。研究认为,该过程对于Sb污染环境具有巨大的生物修复潜力。

在As/Sb的固定过程中,Fe(Ⅱ)的微生物氧化同时可能伴随着As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)的氧化。对于As(Ⅲ),微生物As(Ⅲ)氧化作为一种代谢机制存在于多种异养和自养微生物中[31,32];而对于Sb(Ⅲ)微生物氧化机制的研究相对较少,部分研究认为,Sb(Ⅲ)同样会诱导微生物的As防御反应,因此用于As(Ⅲ)氧化的微生物途径也可用于Sb(Ⅲ)氧化[33⇓~35]。多项研究证实了Fe(Ⅱ)微生物氧化过程中砷锑氧化现象的广泛存在[36,37],这导致微生物合成的铁矿物砷锑固定过程更为复杂。以As为例,Sun等[38]的研究认为在Fe(Ⅱ)氧化微生物与Fe(Ⅱ)存在的条件下,As的去除机制为:(1)Fe(Ⅱ)、As(Ⅲ)氧化形成Fe(Ⅲ)、As(Ⅴ);(2)Fe(Ⅲ)矿物对As(Ⅲ)及As(Ⅴ)的后续吸附和共沉淀。有研究显示,As(Ⅲ)的毒性是As(Ⅴ)的60倍,且在水中更易溶解和流动;而Sb(Ⅲ)的毒性是Sb(Ⅴ)的10倍[22,39],因此As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)的微生物氧化将有助于两元素毒性的降低,对于Fe(Ⅲ)矿物的砷锑固定也更有利。

3 微生物参与Fe(Ⅲ)矿物还原转化对As/Sb的释放与二次固定

厌氧条件下,许多微生物可以还原溶解Fe(Ⅲ)矿物为Fe(Ⅱ),导致Fe(Ⅲ)矿物中固定的As/Sb释放,As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)还会被微生物还原。还原后含Fe(Ⅱ)物质再次结晶生成次生铁矿物,次生铁矿物同样具有固定As/Sb的能力。表1总结了多种微生物介导的Fe氧化还原作用对As/Sb的去除效果。本章主要介绍了在厌氧条件下,微生物介导的Fe(Ⅲ)矿物还原以及后续的次生矿物形成过程,并对这个过程导致的As/Sb释放、还原与二次固定现象进行了阐释。由于自然界中存在大量与Fe(Ⅲ)矿物结合的As/Sb,Fe(Ⅲ)的微生物还原导致的As/Sb释放具有重要的环境影响,成为土壤和地下水As/Sb污染的主要起因[8,40],且还原条件下存在的As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)毒性高于As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)。因此将微生物合成Fe(Ⅲ)矿物固定As/Sb的方法应用于实际废水处理时,应尽量避免厌氧条件下微生物还原溶解Fe(Ⅲ)矿物导致的As/Sb释放。

3.1 矿物还原

许多微生物可以通过耦合有机或无机电子供体(乙酸盐、乳酸盐和H2等)将Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ)以获得能量,这类微生物被称为Fe(Ⅲ)还原细菌[41]。如Bretschger等[42]在20 mM Fe(Ⅲ)培养基中培养MR-1野生菌株及突变菌株,48 h后检测到最高492±25.2 μM的Fe(Ⅱ)增加,说明这些菌株具有Fe(Ⅲ)还原能力。微生物Fe(Ⅱ)氧化和Fe(Ⅲ)还原构成了微生物的铁循环过程[43](图2)。微生物介导的Fe(Ⅲ)(氢)氧化物还原可以生成水相和固相的含Fe(Ⅱ)化合物[44],这些化合物再次结晶生成的矿物称为次生铁矿物。Fe(Ⅲ)还原细菌在自然界中普遍存在且具有系统发育的多样性,这使得Fe(Ⅲ)微生物还原的研究具有全球意义[44]。

3.2 As/Sb释放与二次固定

在Fe(Ⅲ)发生还原溶解的过程中,当Fe(Ⅲ)(氢)氧化物中含有络合态As/Sb时,溶解过程可能导致两种物质释放到自然环境中[45]。铁氧化物还原引起的As解吸和后续微生物转化被认为是砷迁移释放的主要机制[40]。Hockmann等[46]研究了土壤微环境中Sb的迁移转化过程,通过添加乳酸以增强微生物活性后,发现了溶液中Sb(Ⅲ)与Fe(Ⅱ)浓度呈明显正相关关系,说明含Sb(Ⅲ)铁矿物的还原溶解导致吸附位点数量减少,结合的Sb(Ⅲ)逐渐被释放到溶液中。根据相关研究,As/Sb释放的速率通常受Fe(Ⅲ)矿物体积、结晶度、矿物中细胞源性有机物以及污染物浓度等因素的影响[47⇓~49]。

微生物的Fe(Ⅲ)还原溶解伴随着次生矿物的形成过程,Fe(Ⅲ)还原生成的Fe(Ⅱ)会再次结晶生成Fe(Ⅱ)矿物和混合Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)矿物,这些矿物具有再次隔离As/Sb的能力[50]。Muehe等[40]研究了磷酸盐存在下MR-1菌株参与次生铁矿物形成过程中的As转化现象,在Fe(Ⅲ)矿物还原过程中检测到了As(Ⅲ)的快速释放,但有部分As(Ⅲ)会再次吸附和共沉淀到剩余矿物或次生矿物上;而As(Ⅴ)在还原前后的浓度变化并不明显,大部分仍存在于矿物中,说明次生矿物形成对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均有固定作用,对后者作用更强。该现象可能是中性环境下As(Ⅴ)更强的吸附能力和As(Ⅴ)更容易与蓝铁矿中磷酸盐进行替换(形成混合矿相(Fe3(PO4/AsO4)2·8H2O))造成的[51]。Fang等[52]的研究也证明了类似的结论。该研究通过在高砷沉积物培养Bacillus sp. D2201菌株的微宇宙实验证明,接种菌株导致沉积物中Fe(Ⅱ)的溶解和溶液As(Ⅴ)浓度的增加,而处理一段时间后微环境中的As(Ⅴ)浓度显著下降,说明As(Ⅴ)被沉积物重新固定。

对于Sb的二次固定,Burton等[53]发现微生物介导的含Sb(Ⅴ)水铁矿次生矿物形成过程将导致溶液Sb浓度和矿物表面Sb含量都显著下降,最可能的原因是Sb(Ⅴ)已经被合并到次生铁矿物中,从而使水溶液和矿物表面Sb(Ⅴ)含量降低。因为Sb(Ⅴ)与Fe(Ⅲ)的离子尺寸和Sb—O和Fe—O八面体的键距相似,Sb(Ⅴ)在Fe(Ⅲ)(氢)氧化物中具有结构相容性,因此Sb(Ⅴ)很有可能进入Fe(Ⅲ)矿物内部[53,54]。Burton等[55]的另一项研究显示,低、中、高浓度处理下的Sb(Ⅴ)会在针铁矿重结晶过程取代晶体中0.1、0.5、1.4 mol%的Fe(Ⅲ)。Mitsunobu等[56]也得到了类似的结论。他们研究发现,在含Sb(Ⅴ)水铁矿转化过程中并未观察到Sb(Ⅴ)的解吸现象,也不存在Sb和Fe的分离相。研究通过扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析证明,水铁矿矿物转化导致矿物表面吸附的Sb(Ⅴ)掺入到次生矿物结构中,因此没有Sb(Ⅴ)释放。

不过,也有研究认为Fe(Ⅲ)的还原性溶解并不是一个显著的过程。Lin等[57]建立了一个描述Fe(Ⅲ)还原细菌参与铁矿物对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)吸附/解吸的耦合动力学模型,建模结果表明,Fe(Ⅲ)的还原性溶解量小于总铁的8%,可以忽略不计。研究认为Fe(Ⅲ)还原受到抑制与溶液中Fe(Ⅱ)、As(Ⅴ)和其他氧阴离子在Fe(Ⅲ)矿物上的吸附有关。

3.3 As/Sb价态转化

As/Sb的释放与二次固定也可能涉及两元素的价态转化过程。除了As(Ⅲ)微生物氧化外,As(Ⅴ)还原过程也被证明可作为某些厌氧微生物的呼吸作用,这些生物被称为异养的砷还原微生物[58]。Omoregie等[59]通过培养柬埔寨地下水层沉积物微环境中的微生物发现了能够同时还原As(Ⅴ)和Fe(Ⅲ)的厌氧微生物。As(Ⅴ)还原微生物(包括可参与Fe(Ⅲ)还原的铁还原菌和硫酸盐还原菌)可直接将Fe(Ⅲ)还原释放的As(Ⅴ)和Fe矿物固相中的As(Ⅴ)转化为As(Ⅲ)[60]。图3展示了Fe(Ⅲ)矿物还原溶解及次生矿物形成伴随着As转化的过程。已知铁矿物对As(Ⅲ)的固定强度普遍不及As(Ⅴ)[61,62],因此As(Ⅴ)还原可能削弱次生矿物对As的去除效果。与As(Ⅴ)相比,关于Sb(Ⅴ)生物还原的研究相对稀缺。Abin等[63]向从美国爱达荷州废弃锑矿收集的沉积物中加入1 mM Sb(Ⅴ)进行厌氧培养,100 h内Sb(Ⅴ)被完全还原为Sb(Ⅲ),并通过对照证明这一过程不受非生物反应控制。Kulp等[64]在缺氧的淡水环境中发现了生物Sb(Ⅴ)还原的现象,该还原过程以乳酸或醋酸作为电子供体,并伴随着CO2的释放,说明该过程通过异养呼吸进行。但目前微生物还原Sb(Ⅴ)的分子机制尚不清楚,参与这一反应的酶也未被确定[37]。

4 微生物合成Fe(Ⅲ)矿物对As/Sb的固定机理

在自然界固定As/Sb的矿物中,Fe(Ⅲ)矿物的含量是最高的,由于其对As/Sb的强亲和力而被认为是控制两元素在环境中迁移最重要的矿物[21,65]。在实际废水处理中,Fe(Ⅲ)矿物的应用也更为广泛,将针铁矿、赤铁矿、水铁矿等材料用于处理含As/Sb的废水,均展示出了良好的As/Sb去除效果[66]。基于Fe(Ⅲ)矿物应用的普遍性,本节以氧化条件下微生物合成的Fe(Ⅲ)矿物为处理材料,从微生物合成Fe(Ⅲ)矿物的矿物学性质、As/Sb吸附热动力学及络合机制三个方面对Fe(Ⅲ)矿物固定As/Sb的机理进行阐述。

4.1 微生物合成Fe(Ⅲ)的矿物学

在矿物形态方面,在微生物Fe(Ⅲ)(氢)氧化物在合成过程中,由于细胞源有机物和离子杂质等因素影响,矿物晶体生长缓慢,因此与非生物成因的Fe(Ⅲ)(氢)氧化物相比,微生物成因的铁矿物晶体体积和结晶度更小。Sowers等[67]采用TEM对比了微生物和人工合成水铁矿(Fh) (Fe10O14(OH)2+mH2O)的形态的差异。结果显示:前者为不规则的丝状和球状结构,颗粒直径为50~100 nm;而后者主要为小球状的规则聚集体。

在矿物组成方面,微生物合成的铁矿物成分主要受环境介质的影响。如Posth等[47]发现,在磷酸盐缓冲介质存在时R. ferrooxidans sp.菌株SW2合成的Fe(Ⅲ)矿物以水铁矿和磷酸铁为主,而在碳酸盐缓冲介质中则以碳酸铁为主;Kappler等[68]认为,乙酸盐、Fe(Ⅱ)、硝酸盐三者的相对含量会影响Fe(Ⅱ)氧化菌株BoFeN1的氧化产物组成,乙酸盐会促进微生物合成结晶性更好的针铁矿;吴自军等[69]选择浙江舟山海岸带以嗜中性铁氧化细菌为优势种群的渗漏水沉淀铁泥进行矿相和元素分析,认为该菌种的铁矿化产物主要为结晶性较差的水铁矿,主要组成为Fe元素,并含有少量的Si (3%~5%)元素。

由于生物与非生物合成Fe(Ⅲ)(氢)氧化物在矿物学具有明显差异,这会影响不同成因铁矿物的吸附能力。Tyler等的研究对比了微生物合成水铁矿和人工合成水铁矿对As(Ⅴ)的吸附效果,结果显示前者的最大吸附量是后者的3倍。研究推测微生物合成水铁矿对As(Ⅴ)具有更高亲和力的原因如下:(1)As(Ⅴ)主要通过角共享位点吸附,微生物合成水铁矿可能含有更多的角共享复合位点,因此对As(Ⅴ)具有更强的吸附能力;(2)微生物合成水铁矿中水铁矿与有机物的紧密结合可能导致界面区域的物理化学变化,从而促进外球配合物的积累,导致更多的As(Ⅴ)吸附[67]。

除了微生物作用,As/Sb的存在也会影响铁矿物形成过程中晶体的生长,导致晶体尺寸的减小和晶体生长的延迟[29,70]。如Hohmann等[29,71]发现,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)浓度的增加会导致结晶度差的水铁矿形成,从而提高Fe(Ⅲ)(氢)氧化物的潜在生物利用度。Wang等的研究认为,随着As(Ⅲ)/Fe比由0.8/1000增至8/1000,As(Ⅲ)在磁铁矿上的吸附产物发生了矿物转化,As-Fe原子距离由3.28~3.30 ± 0.04 Å和4.54~4.57 ± 0.05 Å(可能为2C配合物)为主转变为3.50~3.53 ± 0.04 Å(3C配合物)为主;对于Sb影响,Mitsunobu等[56]的研究显示,高浓度Sb(Ⅴ)下,水铁矿的颗粒聚集会受到干扰而优先转化为针铁矿,因此Sb(Ⅴ)将会影响次生铁矿物的种类和数量。Burton等认为高浓度的Sb(Ⅴ)会通过抑制电子转移降低Fe2+与针铁矿中Fe(Ⅲ)的原子交换率,导致针铁矿的重结晶水平降低[72]。

4.2 Fe(Ⅲ)矿物吸附As/Sb的热动力学

在多数情况下,As/Sb在铁矿物上的吸附更符合Langmuir模型而不是Freundlich模型[73,74]。研究显示,水铁矿、针铁矿等对As(Ⅲ/Ⅳ)的吸附过程和针铁矿、纤铁矿、赤铁矿和水合氧化铁(Hydrous ferric oxide, HFO)对Sb(Ⅲ/Ⅴ)的吸附过程更符合Langmuir等温线,表明As(Ⅲ/Ⅴ)和Sb(Ⅲ/Ⅴ)的吸附过程主要是单层吸附[75,76]。

Zeng等[74]对As(Ⅴ)在合成磁铁矿上进行吸附动力学拟合,结果显示不同As(Ⅴ)初始浓度下的拟二级动力学模型拟合效果均优于一级动力学模型。该研究认为吸附初期和后期的限速步骤分别为颗粒内扩散和膜扩散过程。其他研究对壳聚糖负载的铁纳米材料和磁性铁基材料的As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)吸附过程进行了动力学拟合,同样是准二级模型拟合结果最优,说明As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ)的吸附主要是化学吸附过程,有效活性位点决定了吸附量[7,14,77]。D’Arcy等[78]按照单齿、双齿表面络合形式将As(Ⅴ)在TiO2-Fe2O3复合材料上的吸附过程看作两个反应的组合,进而得到一个双通道动力学模型,可以更精确地拟合吸附动力学过程。

4.3 Fe(Ⅲ)矿物与As/Sb的络合机制

4.3.1 Fe(Ⅲ)矿物与As络合

早期研究认为,As(Ⅴ)和As(Ⅲ)与Fe会形成双齿和单齿两种配合物[76]。Manning等[79]对As(Ⅲ)在α-FeOOH吸附的EXAFS分析显示,As(Ⅲ)吸附主要形成双齿双核配合物,As(Ⅲ)-Fe壳层距离为3.378 Å,平均拟合配位数为2.426 ± 0.099 Fe原子。Ona-Nguema等[80]发现As(Ⅲ)吸附在二线水合铁和赤铁矿上会形成双齿单核共边(2E)配合物[As(Ⅲ)-Fe = 2.9±0.1 Å]和双齿双核共角(2C)配合物[As(Ⅲ)-Fe = 3.3±0.1 Å],吸附在针铁矿和纤铁矿(γ-FeOOH)上会形成优势双齿双核共角配合物和次要单齿单核共角(1V)配合物[As(Ⅲ)-Fe = 3.5±0.1 Å]。Dutta等[81]使用合成的聚苯胺空心微球/Fe3O4材料进行As(Ⅲ)/As(Ⅴ)去除,认为该材料通过单齿单核和双齿双核两种络合机制进行As吸附(图4)。Fendorf等[82]的EXAFS分析结果认为As(Ⅴ)在α-FeOOH上吸附会形成单齿单核配合物[As(Ⅴ)-Fe = 3.60 Å]、双齿双核配合物[As(Ⅴ)-Fe = 3.24~3.26 Å]和双齿单核配合物[As(Ⅴ)-Fe = 2.83~2.85 Å]。Venema等[83]采用修正后的多位点络合模型(Multi site complexation, MUSIC)分析得到赤铁矿、针铁矿、纤铁矿参与As(Ⅲ)吸附的主要晶面分别为(110)、(110)和(001)。

后期的研究提出了As去除过程形成的新配位方式[84]。Wang等[85]对磁铁矿(Fe3O4)吸附As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的EXAFS分析表明,AsO4主要在磁铁矿(100)晶面形成双齿双核共边(2C)配合物和外球配合物;而AsO3会占据磁铁矿(111)晶面的四面体空位形成三齿六核(3C) As(Ⅲ)表面配合物[86]。研究认为As与Fe的配位方式会受二者作用方式的影响。吸附过程会使As(Ⅴ)与磁铁矿形成2C配合物,而共沉淀过程则倾向于形成3C配合物。Catalano等[87]采用RAXR技术对As(Ⅴ)在赤铁矿(0 1 2)晶面的吸附机理进行分析,认为吸附过程存在球内络合和球外络合两种方式,并提出静电吸引、氢键、界面水结构的组合是外球配合物稳定的重要机制。Zhao等[84]使用含Fe(Ⅲ)的2:1层状黏土矿物NAu-1进行As(Ⅲ)和As(Ⅴ)共吸附,认为As(Ⅲ)通过与OH配体交换吸附在八面体层,而As(Ⅴ)主要通过阳离子桥联吸附在四面体层,不同层体的吸附可以有效减弱二者的竞争作用。

4.3.2 Fe(Ⅲ)矿物与Sb络合

Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的空间结构与Sb—O键距存在差异:Sb(Ⅲ)的配位键是不对称的,3个配位键远离孤对电子形成一个三角锥配位结构,而Sb(Ⅴ)是6个配位键形成一个对称的八面体配位结构;Sb(Ⅲ)—O键和Sb(Ⅴ)—O键的键距分别为1.92~2.04 Å和1.98~ 2.10 Å[88]。这两个因素是导致二者与铁矿物络合方式存在差异的主要原因。对于Sb(Ⅴ)固定,研究认为Sb(Ⅴ)在Fe矿物上吸附会形成双齿单核共边(2E)络合和双齿双核共角(2C)络合两种配合物[89],配位结构模型如图5所示。Mitsunobu等[54]通过对Sb—O和Sb—Fe的拟合路径发现,Sb(Ⅴ)吸附在合成水铁矿和针铁矿上会分别形成共边、共角内球配合物和共边内球配合物;而Sb(Ⅴ)与两种矿物共沉淀则会使Sb(Ⅴ)并入矿物结构中,导致Sb—Fe峰强度增大。因为Sb(Ⅴ)和Fe(Ⅲ)具有相似的离子尺寸(分别为0.60 Å和0.65 Å),且八面体配体的键距相似(Fe-O: 1.98~2.00 Å; Sb-O: 1.97~2.00 Å),因此这种结构并入是合理的。对于Sb(Ⅲ)固定,Scheinost[88]和Leuz等[90]的EXAFS分析结果显示Sb(Ⅲ)在针铁矿表面会形成双齿共角配合物[Sb(Ⅲ)-Fe = 3.46 Å]。在吸附/共沉淀过程中,Sb(Ⅴ)通常不会发生价态转化,而Sb(Ⅲ)则容易被氧化为Sb(Ⅴ)。一项研究发现在碱性条件(pH 9.9)下,吸附在针铁矿上的Sb(Ⅲ)会氧化为Sb(Ⅴ),从而导致矿物Sb吸附总量发生变化[90];Guo等[75]的研究表明Sb(Ⅲ)在HFO吸附和共沉淀过程均发生氧化,反应后Sb主要以Sb(Ⅴ)氧化态形式存在。从生物毒性的角度考虑,Sb(Ⅲ)的氧化现象和Sb(Ⅴ)的稳定性对于Sb毒害作用的降低是有利的。表2总结了不同价态As/Sb与铁矿物的配位机制。

5 微生物合成Fe(Ⅲ)矿物固定As/Sb的影响因素

微生物主导的修复技术在应用过程中,由于微生物本身对环境变化较为敏感,影响因素和作用机制将更为复杂。本节主要介绍了影响微生物合成Fe(Ⅲ)矿物固定As/Sb的反应物条件(As/Sb种类、铁矿物种类)和环境条件(共存阴离子、有机物、pH值)。在将微生物合成Fe(Ⅲ)矿物应用于实际废水处理时,可根据影响因素和作用方式调整工艺参数、改变环境条件,以达到目标As/Sb的去除效果。

5.1 As/Sb与铁矿物种类

As/Sb种类。不同氧化态的As/Sb会对微生物产生不同的作用,对于微生物的影响多数研究围绕着As的氧化态展开。Hohmann[29]和Park等[91]的研究认为高浓度的As(Ⅲ)会抑制微生物生长,而As(Ⅴ)则对微生物无影响,适当浓度的As(Ⅴ)甚至可以促进相关菌株生长,这可能与As(Ⅴ)被微生物利用作为电子受体进行代谢有关。此外,As/Sb的价态会影响Fe固定过程中的配位络合和静电吸引作用。对配位络合作用的影响可能是由不同价态As/Sb在溶液中存在形式[90]和与Fe形成的表面络合物结构差异[79]导致的;而静电吸引作用则是由不同价态As/Sb在溶液中的酸碱性[7,92]和所带电荷差异[76]导致的。

铁矿物种类。Fe在自然环境中不断结晶、溶解、转化,形成了不同种类的铁矿物[93],As/Sb在不同铁矿物上的吸附行为存在差异。首先,比表面积大的铁矿物(如水铁矿)吸附能力强于比表面积小的铁矿物(如针铁矿)[75];其次,晶体的结构会影响矿物合成和还原溶解的速率,从而间接影响As/Sb固定速率[94];第三,铁矿物中的其他物质(如硫酸盐、磷酸盐和其他金属矿物)也会对As/Sb的吸附产生促进或抑制作用[76,95,96]。

5.2 共存阴离子

硝酸盐。在厌氧条件下,微生物以硝酸盐为电子受体进行Fe(Ⅱ)氧化,因此硝酸盐是影响厌氧生物Fe(Ⅱ)氧化的重要因素。硝酸盐的添加会促进微生物硝酸盐依赖的Fe(Ⅱ)氧化过程,从而加速了Fe(Ⅲ)(氢)氧化物的合成,导致As/Sb去除速率加快[46,59]。此外,硝酸盐也会促进As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)的厌氧生物氧化,导致Fe矿物对As/Sb的固定行为和效率发生变化[97,98]。

磷酸盐。磷酸盐是影响Fe(Ⅲ)(氢)氧化物的微生物转化和次生矿物形成速率的重要因素[99,100]。多项研究认为,磷酸盐会使铁矿物的溶解速率减慢,从而对矿物转化过程产生抑制作用[101,102],减缓已固定As/Sb的释放速率。而也有研究得到了不同的结论,如Deng等[100]提出,磷酸盐的作用方式随氧气含量而变化,在有氧条件下磷酸盐会抑制铁矿物还原,缺氧条件下则会促进还原。此外,磷酸盐对铁矿物具有很强的吸附能力,因此会与As/Sb争夺表面吸附位点[103],竞争作用的相对强弱受pH值[104]和As/Sb价态[105,106]等因素的影响。

硅酸盐。硅酸盐会以单体和聚合物的形式吸附在铁氧化物表面,从而与As竞争吸附位点,该竞争作用受硅酸盐浓度和pH值的影响[107,108]。不过硅酸盐-铁氧化物的吸附动力学速率比As(Ⅲ)和As(Ⅴ)慢得多,通常数小时才能达到平衡态,因此硅酸盐对As吸附的影响应在较长平衡时间内探究[108]。

碳酸盐。碳酸盐在Fe(Ⅲ)(氢)氧化物上吸附会形成内球配合物与As竞争吸附位点,但亲和力比As(Ⅲ)和As(Ⅴ)低得多,且竞争吸附作用具有pH依赖性[109]。此外,碳酸盐还会引起溶液pH的变化,从而间接影响As吸附行为。如Brechbühl等[110]的研究认为在高CO2分压下,大量CO2溶解会使溶液pH值降低,从而导致铁矿物对As吸附能力的变化。而Radu等[111]和Wei等[112]的实验结果证明中性条件下,CO32-的存在会与As竞争铁氧化物吸附位点,但竞争效应相对微弱。表3总结了几种共存阴离子对铁矿物As/Sb去除的影响。

5.3 有机物

自然条件下,铁矿物通常在溶解态有机物存在的条件下形成,导致矿物-有机物结合[45,115]。有机物对微生物合成铁矿物的As/Sb吸附影响是多方面的。首先,有机物可通过堵塞吸附位点、抑制矿物聚集和生长等方式影响Fe的矿物转化[48,116]。其次,有机物可以通过堵塞H+吸附位点和对-COOH等官能团脱质子等方式改变矿物表面电荷,从而影响Fe的吸附[117,118]。此外,部分有机物对As和Sb的氧化还原具有催化作用。如Karimian等的研究认为腐殖酸(Humic acid, HA)可作为氧化还原活性剂和电子梭促进Sb(Ⅴ)还原为Sb(Ⅲ),从而改变水铁矿对Sb的吸附容量。

5.4 pH值

环境中的pH很大程度上决定了环境中细菌群落出现的代谢类型,是生物活性的重要参数[119]。每种微生物都有一定的pH值适应范围,超出这个范围就不能生存。同时,微生物也可以根据其生理需求改变其周围介质的pH值。除了生物活性,pH也会影响Fe矿物的As/Sb吸附过程。pH值可以改变吸附剂和吸附质的表面电荷,从而导致静电作用的变化。但当讨论到具体的吸附剂和吸附质时,变化规律也会出现差异,这是因为在不同As/Sb价态、As/Sb浓度以及铁矿物种类下,pH变化对吸附的作用效果是不同的(表4)[74,79,90]。

6 总结与展望

微生物参与的铁矿物“合成-溶解-转化”循环过程在自然界广泛存在,在砷锑污染的环境中该过程也会伴随着两元素的固定与释放。在氧化条件下,好氧微生物氧化Fe(Ⅱ)合成Fe(Ⅲ)矿物进行As/Sb固定;在还原条件下,厌氧微生物还原溶解Fe(Ⅲ)矿物,导致固定的As/Sb释放,还原后的含铁化合物结晶可再次固定As/Sb。氧化还原条件的变化也会导致As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)微生物氧化和As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)微生物还原现象的发生。以微生物合成铁矿物进行污染修复具有高效、低成本、环境友好的特性,因而在去除砷锑方面应用潜力巨大。目前的研究对于铁矿物的微生物循环过程、铁矿物去除砷锑的机理以及效果方面均取得了一定的进展,但多数研究仍处于实验阶段,在原位环境修复方面应用的工程实例较少。根据当前研究,在以去除污染物和降低毒性为目标的废水处理中,氧化条件下微生物合成Fe(Ⅲ)矿物固定As/Sb及氧化As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)应得到强化,而还原条件下微生物溶解Fe(Ⅲ)矿物释放As/Sb和还原As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)则是应当避免的。

本文认为,当前的研究主要还存在以下问题:首先,微生物强化铁矿物固定As/Sb的过程影响因素多,作用机制复杂,且As/Sb对微生物可能产生毒性作用,影响去除效果。因此,在该方法的推广过程中仍需提高As/Sb去除的稳定性与可操控性;其次,当前的研究较多关注微生物-铁矿物除As(Ⅲ/Ⅴ)的过程,而对于同一主族且同样具有高毒性的Sb(Ⅲ/Ⅴ)则少有深入的探讨,微生物参与铁矿物除锑的完整过程仍未被总结提出;最后,微生物强化铁矿物固定As/Sb的的自然过程已被广泛研究,而基于自然过程的工程应用仍在探索阶段,在应用过程中,如何强化As/Sb固定作用、削弱释放作用以提高去除效率的方法仍有待探索。

针对以上问题,今后研究可从以下4个方面开展。

(1)从生物和化学角度深入探讨微生物强化As/Sb去除的机理,通过整合微生物参与的铁矿物As/Sb研究,建立模型用于预测微生物参与铁循环过程中Fe/As/Sb的形态转化、As/Sb的流动与固定以及As/Sb的去除效果等;

(2)模拟自然环境探究微生物强化铁矿物As/Sb去除中反应物与环境的相互作用,探明去除过程的影响因子及影响机制,依据影响作用对方法进行改进,以保证其持续高效的As/Sb去除;

(3)进一步研究Sb元素的微生物毒性和生物代谢机制,分析Sb随着生物铁循环的流动转化过程和微生物参与的铁矿物Sb固定机理及影响因素,不断建立锑污染环境的微生物和化学修复方法;

(4)对微生物强化铁矿物除As/Sb展开小试、中试研究。创造好氧条件并调整相关工艺参数以强化微生物合成Fe(Ⅲ)的As/Sb固定和As(Ⅲ)/Sb(Ⅲ)氧化作用,同时抑制微生物As/Sb释放和As(Ⅴ)/Sb(Ⅴ)还原作用,达到高效、低毒的As/Sb去除效果;利用微生物自身代谢优势和生态系统的调节功能,建立人为可控的微生物-铁矿物砷锑修复系统。

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