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MXene二维无机材料在环境修复中的应用

韩亚南 ,  洪佳辉 ,  张安睿 ,  郭若璇 ,  林可欣 ,  艾玥洁

化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (5) :1229-1244

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化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (5) :1229-1244 DOI: 10.7536/PC210614
综述
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MXene二维无机材料在环境修复中的应用

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A Review on MXene and Its Applications in Environmental Remediation

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摘要

MXenes是一类结构新颖的无机层状纳米材料,它是由几个原子层厚度的过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成,目前被广泛应用于能源、光学、催化和吸附等领域。由于其具有高亲水性、比表面积大、表面带负电和高离子交换力等特性,被作为一种优异的吸附剂材料。MXenes材料会通过静电吸引、配位螯合等相互作用去除环境中的重金属离子与放射性元素,有望成为吸附重金属离子与放射性元素的理想载体。本文介绍了MXene材料的结构与制备方法,其去除重金属离子(如铬(Cr)、汞(Hg)、铅(Pb)、镍(Ni))与放射性元素(如铀(U)、铯(Cs)、铕(Eu)、钡(Ba)、锶(Sr))的研究进展,并对其相关的吸附行为与相互作用机理进行了重点阐述。此外,还对MXene材料在该领域所面对的挑战和未来发展进行了展望。

Abstract

MXenes is advanced two-dimensional inorganic compound materials that consist of transition metal carbides, nitrides or carbonitrides at a few atomic thicknesses, which are widely used in energy, optics, catalysis, adsorption and other fields. Due to the high hydrophilicity, large specific surface area, negative surface charge and strong ion exchange capability, it is considered an excellent adsorption material. Based on the excellent adsorption performance of MXene, this material has significant potential for environmental remediation. MXene is expected to become an ideal carrier for heavy metal ions and radionuclides through electrostatic attraction and ligand chelation. The full text mainly reviews the application of MXene as an adsorbent in the field of environmental remediation. The structure and synthesis method of MXene, and the application of MXene for extracting heavy metal ions (such as chromium (Cr), mercury (Hg), lead (Pb), nickel (Ni)) and radionuclides (such as uranium (U), cesium (Cs), europium (Eu), barium (Ba) and strontium (Sr)), etc. are reviewed systematically. In particular, the interactive mechanism of different MXene systems is discussed and highlighted. In addition, the existing challenges of MXene materials for environmental remediation and its future development are presented for a prospect.

Contents

1 Introduction

2 Structure and synthesis method of MXenes

2.1 Structure of MXenes

2.2 Synthesis of MXenes

3 Removal of heavy metal ions with MXenes

3.1 Pb(Ⅱ)

3.2 Hg(Ⅱ)

3.3 Cr(Ⅵ)

3.4 Ni(Ⅱ)

4 Radionuclide removal with MXenes

4.1 U(Ⅵ)

4.2 Eu(Ⅲ)

4.3 Cs(Ⅰ)

4.4 Ba(Ⅱ)and Sr(Ⅱ)

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

MXene / 二维材料 / 重金属 / 放射性核素 / 吸附剂

Key words

MXene / two-dimensional materials / heavy metals / radionuclides / adsorbent

引用本文

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韩亚南, 洪佳辉, 张安睿, 郭若璇, 林可欣, 艾玥洁. MXene二维无机材料在环境修复中的应用[J]. 化学进展, 2022, 34(5): 1229-1244 DOI:10.7536/PC210614
Yanan Han, Jiahui Hong, Anrui Zhang, Ruoxuan Guo, Kexin Lin, Yuejie Ai. A Review on MXene and Its Applications in Environmental Remediation[J]. Progress in Chemistry, 2022, 34(5): 1229-1244 DOI:10.7536/PC210614

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1 引言

近年来,工业化进程加快了采矿、冶金等工业活动并产生了大量工业废水,其中包含了大量金属离子(如Pb2+、Cr2+、Hg2+、Ni2+等)会导致水体或土壤恶化。另外,随着现代工业的快速发展,人类对能源的需求持续增长,对煤炭、石油等传统燃料的过度开发,使人们对新能源的需求也愈发迫切[1]。虽然核能是一种技术较为成熟的清洁能源,但核废物的处理与处置以及放射性核素的泄漏而造成放射性污染风险,如核泄漏事故的增加[2]、核武器试验、核废料处理不当[3]等。因此,从环境中高效地去除重金属离子与放射性元素至关重要,目前已经成为环境修复领域的热点问题。

许多方法如膜处理[4]、生物处理[5]、电化学处理[6]和氧化学处理[7]等都已快速发展并且应用到去除重金属或放射性元素中。其中,吸附法因高效、操作简单、成本低以及绿色安全而受到科学家的青睐[8]。以功能化石墨烯[9]、纳米多孔高分子聚合物[10]、金属有机框架材料[11]等为代表的有机材料具有选择性好、吸附容量高等优点,但这些材料的化学结构稳定性较差。而以天然黏土矿物[12]、沸石[13]、金属氧化物/氢氧化物纳米材料[14]为代表的无机类材料,它们具有制备简单、成本低及稳定性好等特点,但由于这些材料的活性位点较少,所以它们的高效富集性能有所欠缺[2]。因此,开发出吸附容量高、选择性好,并且具备良好稳定性的新型无机纳米材料来去除有毒重金属离子或放射性核素是一个巨大挑战。

MXene材料是近几年出现的一类新型类石墨烯二维材料,此材料由层状过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物构成。MXene材料是由 MAX (M n + 1AXn)材料刻蚀得到,又因其与石墨烯(Graphene)的片层结构类似,故而得名MXene。MXene的化学式表示为 M n + 1XnTx,其中M表示过渡金属元素(如Ti、Cr、Sc、V、Y、Nb、Zr、Mo、Hf等,图1),X表示碳或氮元素,n为1,2,3,表示三种常见的结构:M2XTx、M3X2Tx和M4X3Tx。T则表示刻蚀后引入的表面基团(如—O、—F和—OH等),且Tx中的x表示表面基团的个数[15]。

MXene材料通常通过选择性刻蚀三元层状金属陶瓷材料(MAX, M n + 1AXn)中的“A”层制得,其中A代表第Ⅲ或第Ⅳ主族元素(图1)。MAX空间群为P63/mmc,属于六方晶体结构(图2),结构中共价键、离子键和金属键三种键共存。其中,结合强度高的键为M—X键,主要为共价键和离子键。而M—A键和A—A键有较多的金属键成分,键强度相对较弱[16]。因而,可从MAX中移除A族原子来制备得到MXene材料[17]。MAX相大约有70多种,数量众多,且同时具有陶瓷和金属的许多优点,如材料密度较小、韧性高、抗氧化性能高和耐热性较好等[18],所以用MAX相制备出的MXene材料不仅数量、种类多样,并且还具备出色的性能。自2011年第一个MXene成员钛碳化物(Ti3C2Tx)被尤里·高果奇(Yury Gogotsi)等[19⇓~21]制备出之后,引起众多科学家的广泛关注。MXene独特的理化性质使其近年来在能源储存[22,23]与转换、传感器[24]、催化材料[25,26]、多功能聚合物复合材料[27⇓~29]等多个领域均有应用。MXene材料较大的比表面积、良好的亲水性、丰富的活性位点、可控的层间距以及较高的离子交换容量,使其成为最具前景的废水处理和环境修复的纳米材料[30⇓⇓~33],并且逐步开发用来处理环境中重金属和放射性核素等各种污染物的高效吸附剂[34⇓⇓~37]。目前,能够成功合成的MXene类型数量较少大约有20多种,其元素的组成和结构不同,合成的MXene材料表现出的性质也不同,许多研究者致力于改善MXene材料的结构稳定性、研究MXene的表面功能化便于开发更多高效、性能优异、绿色且对环境友好的吸附剂材料。基于此,本文主要对MXene材料、合成方法进行概述,并对MXene材料用于重金属和放射性核素吸附的应用进行讨论。

2 MXenes的结构和合成方法

2.1 MXenes的结构

MAX相是MXene的前驱体,MAX相结构中A原子层通过类似插层的方式存在于M和X形成的交替片层中[38],也就是过渡金属碳化物与A原子片层按照如下顺序交替排列:A/[ M n + 1Xn]/A/[ M n + 1Xn]…(图3)。

MXene的结构与MAX前驱体类似,MXene主要有三种结构:M2X、M3X2和M4X3[20](图3)。M原子的排列顺序在这三种结构中有所不同。在M2X中,M原子遵循ABABAB排列顺序(六方密堆积),而在M3X2和M4X3中,M原子按照ABCABC的排列顺序(面心立方堆积)[39]。Urbankowski等[40]研究发现,原子的排列顺序是影响MXene的稳定性的重要因素,Mo2CTx构型稳定,而Mo3C2Tx和Mo4C3Tx构型不稳定。

迄今为止,用含酸性氟的溶液合成的MXenes材料都会附着有OH、O和F等官能团[39]在材料表面,在MXene材料结构式中表示为T。表面官能团的形成是由于溶液存在于MXene材料的层与层之间,MXene材料的表面活性高,与溶液中的H+、F-、H2O反应得到表面基团。这些功能基团对MXene的物理化学性质有较大影响。因此,研究表面基团[41⇓⇓~44]及其在MXene材料中所起的作用至关重要。Xie等[45]使用理论模拟计算结合实验,证明MXene表面存在官能团OH,还有少量的O和F官能团。Tang等[46]使用密度泛函理论(DFT)研究了Ti3C2T2上表面官能团的晶格取向,得到三种可能的构型,如图4(a~c)所示。在构型Ⅰ中,T基团位于三个相邻碳原子之间的中空位置上方,T基团直指Ti原子。在构型Ⅱ中,T基团位于碳原子的上方。构型Ⅲ为构型Ⅰ和构型Ⅱ的混合结构,构型Ⅲ的一侧为构型Ⅰ,另一侧为构型Ⅱ,T基团遵循构型Ⅰ、Ⅱ的排列位置。通过比较它们的相对DFT能量来估计不同构型的结构稳定性,对于Ti3C2F2和Ti3C2(OH)2来说,稳定性最好的是构型Ⅰ,而构型Ⅱ的结构稳定性最低。

2.2 MXenes的合成

自2011年Gogotsi等[107]第一次使用氢氟酸刻蚀MAX相材料成功制备出MXene材料后,相继出现越来越多合成MXene的方法。HF、HCl+LiF和(NH4)HF2刻蚀法统称为化学液相刻蚀法,简称溶液法,利用此种方法来制备MXene是最为广泛的方法。另外,还有高温氟化物熔融法和水热法等方法进行制备。

2.2.1 化学液相刻蚀法(HF、HCl+LiF和(NH4)HF2刻蚀法)

MXene的溶液法制备主要通过含氟离子溶液如氢氟酸水溶液(HF),氟化锂和盐酸的混合物(LiF+HCl)或氟化氢铵((NH4)HF2)试剂,对MAX相的A层选择性刻蚀。进行刻蚀的过程中,MAX相的A层与HF(或氟化物离子)反应,形成AF和气态氢,致使MXene层剥离,见化学反应式(1):

M n + 1 A X n ( s ) + 3 H F ( a q ) = M n + 1 X n ( s ) + A F 3 ( s ) + 3 / 2 H 2 ( g )

在上述过程中,A原子被O、OH或F亲水基团所替代,从而导致 M n + 1Xn键之间的相互作用减弱,最终形成松散的、剥离的MXene石墨层状结构,见化学反应式(2)和(3):

M n + 1 X n ( s ) + 2 H 2 O ( l ) = M n + 1 X n ( O H ) 2 ( s ) + H 2 ( g )
M n + 1 X n ( s ) + 2 H F ( a q ) = M n + 1 X n F 2 ( s ) + H 2 ( g )

制备MXene过程中表面基团的形成会使得材料表面带负电荷。这些表面官能团有利于形成更加稳定的MXene构型。研究表明,具有这些表面基团的MXene比原始MXene有更高的热力学稳定性[47,48]。

HF刻蚀法制备MXene是最早也是最广泛的方法,该方法首先将MAX前驱粉末加入到一定浓度的HF酸或氟化物与强酸的混合溶液中,在指定温度下进行搅拌,然后使用离心或过滤的方法分离出沉淀物质,反复使用超净水或去离子水洗涤并分离沉淀物,直到溶液的pH值在4~6[20,49,50]。经上述处理后,再经过超声波分层使MAX块状材料转变为类似手风琴状的类石墨烯MXene结构[51](图5),所得到的MXene带有大量F端基。在使用MAX相选择性刻蚀制备的各种MXene构型中,Ti3C2Tx是研究最广泛的构型。除此之外,HF刻蚀法还可以合成许多新型MXene结构,如Ti2C[49]、Mo2C[52]、Cr2TiC2[53]、Ti3SiC2[54]等。

然而由于HF为一种强酸,使用危险性较高。现有一种可替代HF刻蚀法是使用盐酸(HCl)和氟化锂(LiF)的混合物生成HF从而制备MXene。例如,Ghidiu等[55]使用HCl和LiF对Ti3AlC2中的铝层进行温和的刻蚀,制备出大量MXene。使用此方法合成的MXene的薄片面积更大、缺陷较小。除此之外,还有另一种危害性小、更为温和的方法——二氟化铵(NH4HF2)试剂制备MXene。Halim等[56]使用NH4HF2来腐蚀Ti3AlC2,使—NH3和—N H 4 +同时插入Ti3C2Tx的夹层中,使材料构型更加稳定。

2.2.2 高温氟化物熔融法

高温氟化物熔融法是将含氟的金属盐与MAX相混合并通入惰性气体,在高温环境下加热反应生成MXene。相比于液相刻蚀法使用强酸进行刻蚀,其步骤烦琐、耗时较长且环境污染大,而熔融法则会大大缩短制备时间、对环境污染较小,且能够通过选择不同的熔融盐来控制反应温度和不同的表面基团[57]。Li等[58]利用熔融ZnCl2中Zn元素与MAX相前驱物(Ti3AlC2、Ti2AlC、Ti2AlN和V2AlC),在氩气的保护下,550 ℃环境中热处理5 h,与前驱物中Al元素进行元素置换,制备成新的MAX相(Ti3ZnC2、Ti2ZnC、Ti2ZnN和V2ZnC),再通过对Zn进行剥离形成MXenes(Ti3C2Cl2和Ti2CCl2)。研究表明,高温氟化物熔融法是合成新型纳米MAX相的高效可控的方法,并且从其中的MAX相中衍生出带有卤化物官能团的MXenes,这是首次制备获得全Cl表面基团的MXene。Urbankowski等[59]采用熔融盐法制备Ti4N3Tx,在通氩气状态下,将同等质量的Ti4AlN3粉末和氟化盐(如KF、LiF和NaF)的混合物进行处理,成功制备出二维氮化物基MXene——Ti4N3。相比于含F溶剂刻蚀法,高温氟化物熔融法更加高效、绿色、安全,为MXene材料的规模化生产提供了新途径。

2.2.3 水热法

水热法属于液相反应的范畴,是指在特定的密闭反应器中使用水溶液作为反应体系,通过对反应体系加热、加压进行相应的合成反应。水热法相对于化学刻蚀法和熔融法设备简单、操作简便且高效安全,在合成纳米材料方面表现出良好的多样性[54]。Xie等[60]将Ti3AlC2在NaOH (1 mol/L)溶液中浸泡,然后在H2SO4 (1 mol/L) 480 ℃水热处理2 h得到表面Al浸出的Ti3AlC2颗粒(e-TAC)(图6)。此研究突出了利用优化的水热刻蚀法开发出结构、功能良好的Ti3AlC2载体材料。Gu等[61]将Ti3AlC2放入不同浓度NaOH溶液中连续磁搅拌1 h,之后在200 ℃下热处理12 h,离心分散处理后得到不同形貌的MXenes(e-TACFs和e-TACSs)。另外,Peng等[62]使用NaBF4和HCl两种试剂,在水热过程中逐渐生成HF,生成的HF作为刻蚀源对Ti3AlC2和Nb2AlC进行刻蚀,

并产生相应的MXene (Ti3C2和Nb2C)。与传统的HF液相刻蚀法相比,水热法去除铝层的程度更好,MXene薄片更易超声剥落,产生的MXene层间距更大且具有更大的BET比表面积。

采用上述三种方法的过程中,或多或少都会产生含F的废气、废液对人体和环境产生一定危害,未来还需继续探索更加温和、对人体无害、环境友好的制备方法[63]。

3 MXenes对重金属离子的去除

重金属离子Pb(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)、Cr(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)对人类和动植物具有较高毒性,是土壤、水体中常见污染物。目前,去除这些重金属离子最有效的方法是吸附法。通过吸附法可以使重金属离子聚集在吸附材料中,达到去除效果[64]。2D层状MXene材料表面有丰富的活性位点、高亲水性、高离子交换容量、高稳定性和优异的耐酸性[32,65,66]。其吸附机制有多种,如离子交换[67]、内球络合[66]和静电相互作用[68]等。近年来,研究者利用MXene对重金属离子吸附进行了大量研究。

3.1 Pb(Ⅱ)的去除

在各种有毒重金属离子中,Pb(Ⅱ)是最常见的污染物之一,并被大多数国家环境保护机构列为重点重金属污染物。2014年,Peng等[34]首次报道二维碳化钛MXene对重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附。他们使用化学剥离和碱化插层的方法制备了Ti3C2 MXene,并使其表面附有—OH和—ONa基团,进而研究Ti3C2(OH/ONa)xF2-x MXene材料对Pb(Ⅱ)的吸附能力。研究显示,二维Alk-MXene (Ti3C2(OH/ONa)xF2-x)材料具有高效的Pb(Ⅱ)吸附性能,在120 s内达到吸附平衡,最大理论吸附量约为2800 mg/g。图7为Ti3C2(OH)2和Ti3C2(O2 H 2 - 2 mPbm)的电子局域密度图(ELF)图,它可为原子提供成键信息[69]。图7中可看出铅原子周围的羟基和铅原子下的氧原子共同约束被吸附的铅原子,形成六边形羟基势阱。在Ti3C2(O2 H 2 - 2 mPbm)中,Pb在Pb原子作用下与Pb原子周围的羟基(失去H原子的羟基)形成的键比与氧原子形成的键强。总结来说,吸附机理为Pb(Ⅱ)被六边形羟基势阱吸引从而促进Pb(Ⅱ)的离子交换。值得注意的是,此MXene材料的另一个特殊性是对特定污染物的优良选择性。Alk-MXene在Mg(Ⅱ)、Ca(Ⅱ)等竞争离子存在时选择性吸附Pb(Ⅱ)。

DFT预测,Alk-MXene可以成为吸附有毒重金属的很好的候选材料[70]。Gu等[61]通过实验结合理论方法研究了Pb(Ⅱ)在腐蚀Ti3AlC2纳米纤维材料(命名为e-TACFs和e-TACSs)上的有效吸附。e-TACFs和e-TACSs对Pb2+的最大吸附容量分别为285.9和218.3 mg/g。阳离子交换和表面络合作用是促进Pb2+高亲和力的相互作用机制。如图8所示,他们应用DFT对吸附过程进行几何优化。Pb(Ⅱ)在腐蚀后的Ti3AlC2表面与O原子形成了较强的Pb—O键,键长为2.550 Å。结合能为30.90 kcal/mol,证明该过程具有较强的化学吸附行为。

Wang等[72]通过在Ti2CTx纳米片上添加酶解木质素(Enzymatic hydrolysis lignin, EHL,非离子表面活性剂)、木质素磺酸盐(Lignosulfonate, LS)和壳聚糖(Chitosan, CS)这些生物表面活性剂来增加对Pb(Ⅱ)的吸附性能。由于活性吸附位点增加,EHL的功能化处理被认为能有效提高离子交换效率。Ti2CTx-EHL对Pb(Ⅱ)离子的吸附机理如图9所示,最大吸附容量为232.9 mg/g。Ti2CTx-EHL通过Ti2CTx纳米材料与EHL上的基团的离子交换作用和多环结构的螯合作用将Pb(Ⅱ)吸附于材料表面。Ti2CTx-EHL的表面基团(—OH、—COOH)和Pb(Ⅱ)通过化学吸附作用来增强吸附能力[64]。

3.2 Hg(Ⅱ)的去除

汞(Hg)是环境中毒性最强的重金属之一[73]。通常,汞在自然界中以金属汞(Hg0)、无机汞(Hg(Ⅰ)和Hg(Ⅱ))和有机汞(如二甲基汞、苯汞及甲基汞)三种形式存在。其中金属汞Hg0对环境和人体有害,并且无法被分解或降解为无害物质;而无机汞(Hg(Ι)和Hg(Ⅱ))多以化合物或无机盐的形式存在于环境中;有机形态的汞毒性最大,它可随着食物链富集到鱼类和贝类体内[74]。进入土壤和水体中的汞,直接或间接影响和损坏土壤中微生物、植物和水生生物的生命,对生态环境造成严重破坏[75]。水体中汞元素主要以二价汞离子的形式存在,并可被水中微生物转化为毒性更大的甲基汞,因此,对于Hg(Ⅱ)的处理是科学家们持续关注的问题[76⇓⇓~79]。

Shahzad等[75]使用简单的水热法添加Fe2O3和Fe3O4材料合成高稳定性的磁性碳化钛(Ti3C2Tx) MXene纳米复合材料(Magnetic Ti3C2Tx MXene, MGMX)用以去除水中Hg(Ⅱ)。通过磁性测量系统(Magnetic property measurement system, MPMS)分析的磁化曲线(Vibrating sample magnetometer, VSM)表明(图10a),合成的MGMX纳米复合材料具有超磁性。这种特性为其选择性吸附污染物提供了简单有效的分离方法。在Ca(Ⅱ)、K(I)和Mg(Ⅱ)等干扰离子存在时,对Hg(Ⅱ)离子的吸附效果依旧显著。

MGMX材料的比表面积比Ti3C2Tx MXene的比表面积大,由56.51 m2/g增加至68.39 m2/g,实验中观察到MGMX对Hg(Ⅱ)的最大吸附容量为1128.41 mg/g,从电荷方面考虑,Fe和Hg(Ⅱ)是带正电荷的,而O原子是带负电荷的,Hg(Ⅱ)被MGMX吸附转化为HgO和Hg(OH)2的形式,这点从粉末X射线衍射(Powdered X-ray diffraction, PXRD)光谱图(图10b中紫色圈出的部分峰为HgO和Hg(OH)2)中也证实了HgO、Hg(OH)2的存在。Ti3C2Tx和Fe2O3在复合材料中的协同作用是导致Hg(Ⅱ)高吸附的重要原因。一般认为Zeta电位在-30~+30 mV范围内的粒子是稳定的。实验中当pH值为10.5时的电位为-47.8 mV,又在pH为3.2时发现零点电荷。通过Zeta电位测试,验证了MGMX在pH为3.2~10.5的稳定性。该材料可进行多次吸附-解吸循环,具有良好的可再生能力,绿色环保,能够在废水处理中发挥重要作用。

2019年,Shahzad等[68]使用不同浓度的Ti3C2Tx MXene和海藻酸钠(Sodium alginate, SA)为原料,制备带有碳化钛MXene内核壳型气凝胶球(MX-SA)来去除Hg(Ⅱ)。此研究以不同的质量比例沉积到氯化钙水溶液中,使用Ca2+作为交联剂,制备出含海藻酸钠的MX-SA填充球。他们分别制备了不同浓度的凝胶球,如MX-SA1∶20、MX-SA2∶20、MX-SA3∶20、MX-SA6∶20、MX-SA4∶20、GO-SA4∶20(下标分别表示混合溶液中Ti3C2Tx和SA的浓度),根据吸附容量、材料特性筛选出MX-SA4∶20的吸附性能最优,最大吸附容量为932.84 mg/g。MX-SA4∶20微球去除水相中Hg2+的能力是多种机制驱动的,包括络合物的形成、离子交换和静电相互作用。Hg2+的吸附主要由[Ti-O]∶H+与Hg2+的内表面络合作用和Ca2+与Hg2+的离子交换反应。由吸附前后的X射线光电子能谱图(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)(图11a,b)观察到,Ti 2p峰在吸附后向更高的结合能转移,证实了Hg2+和Ti—O之间存在着较强的相互作用。另外,海藻酸生物聚合物的羟基(—OH)、烷烃(—CH)和羧基(—COO)在吸附机理中也起着重要作用。

3.3 Cr(Ⅵ)的去除

铬元素有多种价态——二价铬、三价铬和六价铬。天然来源主要是岩石风化,大多为三价;人为污染来源主要是工业含铬废气和废水的排放。工业废水中铬的存在形态主要是六价化合物,常以铬酸根离子形式存在。三价铬和六价铬对人体健康都有害,但六价铬的毒性比三价铬高约100倍,是强突变物质,可诱发肺癌和鼻咽癌[80]。工业上消除Cr(Ⅵ)的毒性是用各种化学试剂,如二氧化硫气体、铁盐和亚硫酸氢钠等,将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)[81]。但这种方法会产生大量的二次废物,并且要再次使用酸或碱试剂调整溶液的pH值。因此,从实际应用的角度,寻找一种快速有效去除Cr(Ⅵ)的友好材料是很有必要的[82⇓⇓~85]。

Ying等[82]报道采用插层剥离法制备的新型Ti3C2Tx MXene纳米材料,具有比表面积大、分散性好、还原性好等优点,对水中的Cr(Ⅵ)具有良好的去除能力。新型Ti3C2Tx MXene纳米片对Cr(Ⅵ)的最大吸附量为250 mg/g,处理后水中残留的Cr(Ⅵ)远低于世界卫生组织规定的标准(0.05 ppm)。最重要的是,Ti3C2Tx MXene材料不仅能将水溶液中Cr(Ⅵ)还原为毒性较小的Cr(Ⅲ),并且还能吸附被还原的Cr(Ⅲ)。

图12是Ti3C2Tx MXene纳米材料同时还原、去除Cr(Ⅵ)的机理图。Cr(Ⅵ)在Ti3C2Tx上的初始吸附是由于MXene表面在低pH值下带正电荷,表面存在大量质子化羟基,通过静电吸引带负电荷的Cr2 O 7 2 -。当Cr2 O 7 2 -吸附到材料表面后,在羟基的协助下,Ti3C2Tx上的电子转移到Cr2 O 7 2 -,引起Cr(Ⅵ)的还原,生成Cr(Ⅲ)。最后,生成的Cr(Ⅲ)与MXene上的[Ti—O]键作用,形成Ti-O-Cr(Ⅲ)结构,使Cr(Ⅲ)吸附到MXene表面。

Wan[86]等采用溶液法将壳聚糖(CS)添加到MXene上形成了一种新型MXene-CS复合材料。这是首次尝试合成MXene-CS复合材料并用于去除水溶液中的Cr(Ⅵ)。图13为MXene-CS的扫描电镜图(Scanning electron microscopy, SEM),可观察到MXene的层状结构并未完全消失,形成了不规则的致密颗粒。MXene-CS不均匀的表面和孔隙结构的产生,使其比表面积增大,有利于MXene-CS表面活性基团与水溶液中Cr(Ⅵ)污染物的接触。图13b为MXene-CS吸附前后Ti、C、Cr、O的化学状态的XPS谱图,在577.4 eV附近观察到一个Cr 2p峰,说明此时已经发生了Cr(Ⅵ)的吸附。图13c为Cr 2p核心层的XPS谱图,可以观察到分别在586.68和577.4 eV附近检测到Cr 2p1/2和Cr 2p3/2峰,说明Cr(Ⅵ)与MXene-CS复合材料表面接触并被去除。

Zou等[83]通过在含有FeCl3条件下对Ti3C2(OH)0.8F1.2 MXene进行原位相变,制备含大量(110)晶面的类海胆金红石TiO2-C纳米材料(u-RTC)(图14a),并表现出对Cr(Ⅵ)较高的吸附能力。在含有乙二醇(EG)、FeCl3和异丙醇(IPA)的混合溶液中,MXene原位分解得到一种新的酸化结构(图14b)。MXene表面存在纳米尺度的矩形薄片(A-TiO2)和棒状沉淀物(R-TiO2)。随着时间的增加,细矩形纳米片数量减少,而棒状沉淀物的数量和长度增加,最终逐渐变为针状析出物。这些针状析出物为TiO2-C/TiC,与不同形式的Cr(Ⅵ)如 CrO 4 2 -、 HCrO 4 -、Cr2 O 7 2 -会产生较强的内球络合作用,从而达到吸附效果。采用溶剂热相原位转化法进行材料的制备,与传统的方法相比,热分解反应更加温和可控、分离条件更方便纯粹,更重要的是除Al后MXene的表面具有F基团,这些F基团可以通过调节晶体平面的生长来原位合成不同取向的TiO2-C复合材料,呈现出一些排列规则的TiO2碳基复合材料。而FeCl3的加入阻碍了材料直径的生长,避免了材料侧面聚结形成大片状。通过上述制备方法,使得这种可控原位相变自组装的二维材料具备独特的性质,为之后材料的制备提供了一种新的途径。

3.4 Ni(Ⅱ)的去除

我国镍矿的开发和电镀业快速发展的同时也产生了相应的污染问题[87]。电镀镍废水中的镍以镍离子的形态存在。而化学镀镍废水中的镍离子与络合剂生成络合键,较难去除。利用MXene材料吸附重金属镍的研究尚且处于初步阶段。2020年,Feng等[88]以二维Ti3C2Tx MXene和层状双金属氢氧化物(Layered double metal hydroxide, LDH)为原料,结合原位机械自组装和碱化插层的方法,构建出一种二维Alk-MXene/LDH材料来去除Ni2+。研究表明,Alk-MXene/LDH材料对Ni2+的最大吸附量为222.717 mg/g,在最佳吸附条件下(pH=7,25 ℃,t=120 min)去除率达到97.35%。材料中LDH的引入使其均匀分散在MXene表面,减少团聚的可能。Alk-MXene与LDH形成的异质结提高了材料的分散性,进而提高对重金属的吸附量。Alk-MXene/LDH材料对Ni2+的吸附机理如图15所示:首先,一部分Ni2+会与MXene层上的氢氧根生成Ni(OH)2[89],部分Ni2+与一些去质子化的羟基(O-)形成外表面配合物O…Ni。与此同时,部分Ni2+离子进入插层,与 CO 3 2 -反应生成NiCO3。通过上述各种吸附效应的协同作用,最终达到高效去除Ni2+的效果。

4 MXenes对放射性元素的去除

核能作为一种无碳能源,因其能量密度高且不产生有害物质,在满足世界能源需求方面发挥着重要作用。然而,大量的放射性废物是核电站的主要副产品,核废料的处理涉及的放射性核素有铀(U(Ⅵ))、铕(Eu(Ⅲ))、铯(Cs(Ⅰ))、钡(Ba(Ⅱ))和锶(Sr(Ⅱ)))等。由于这些放射性核素半衰期长、化学毒性强和流动性高,被列为高危险材料[90]。因此,安全处理这些放射性核素成为核能可持续发展的重要问题。

4.1 U(Ⅵ)的去除

作为传统核燃料循环的核心成分之一,铀是一种潜在的具有化学和放射毒性的环境污染物。采矿、核燃料再处理和核废料处理不当使得铀元素释放到土壤和含水层中[91⇓~93]。环境中铀主要以U(Ⅵ)的铀酰离子( UO 2 2 +)存在。由于U(Ⅵ)具有较高的水溶性和流动性,极易在环境中迁移,因此,环境中U(Ⅵ)放射性污染的治理非常关键。

2016年,Wang等[94]首次报道了利用多层V2CTx MXene材料从水溶液中捕获U(Ⅵ)。V2CTx MXene材料对U(Ⅵ)的最大吸收能力达到174 mg/g。V2CTx MXene材料对U(Ⅵ)的去除机理主要是配位作用和离子交换。DFT计算和扩展X射线吸收精细结构(Extended X-ray absorption fine structure, EXAFS)结果表明,U(Ⅵ)通过与纳米片上的非均相吸附位点结合,形成双齿内层配合物。V2CTx与U(Ⅵ)成键后材料表面羟基的脱质子化作用表明吸附过程遵循离子交换机制。

原MXene多层结构内部的层间空间有限,造成其在科学应用方面的能力受限。基于此,Wang等[65]通过使用水化插层的方法扩大了Ti3C2Tx MXene的层间距,形成一种独特的多层结构(图16)。该水化夹层方法增强了MXene上表面锚定官能团的相互作用,从而提高了对U(Ⅵ)的吸附能力。实验结果表明,其在pH为5时对U(Ⅵ)的最大吸附量为214 mg/g,吸附平衡时间为4.5 h。他们还探索了在吸附后快速低温煅烧的策略,即将吸附后的U(Ⅵ)封存在Ti3C2Tx的层间,实现了对U(Ⅵ)的固定化处理(图16)。脱附实验显示,U(Ⅵ)在水中的溶出率被抑制到远低于1%。在0.5 mol/L硝酸中的溶出率小于6%。这些结果证明了Ti3C2Tx MXene在HF强酸的环境条件下对放射性核素封装的潜力。

Zhang等[95]利用从头算分子动力学、电子态密度、差分电荷密度等手段分析,发现氢键的形成和化学键作用是V2C(OH)2 MXene材料对U(Ⅵ)稳定吸附的主要作用。U(Ⅵ)主要通过铀原子与表面基团产生的化学键作用和U(Ⅵ)基团上的氧与表面基团之间的弱相互作用,得以稳定的吸附在V2C材料上。同时,还研究了V2CTx MXene材料上其他功能化表面基团对吸附U(Ⅵ)的影响,预测了F表面基团对U(Ⅵ)的吸附有一定的抑制作用。Wang等[96]也应用DFT计算研究铀在二维MXene材料(包括Ti2C、V2C和Cr2C)上的吸附性能,以及表面官能团对吸附性能的影响。计算结果表明,这些材料具有良好的耐辐射性能。

Δ E b = ( E m - 2 A d s o r b + 2 E S i n g l e U - E A d s o r b m ) / 2 , m > 1

式(4)定义了结合能差(ΔEb)来估计各种MXenes的最大吸附量。

E b = ( E P r i s t i n e + m E S i n g l e U - E m A d s o r b ) / m

在式(4)中,ESingleU是单个U原子的能量; E m A d s o r b 和 E m - 2 A d s o r b分别是吸附有m和m-2个原子的MXenes的总能量。在此,由于吸附的原子对是在MXene单层的两边添加的,所以在相应的计算中选择偶数,如2, 4, 6…和18。式(5)中EPristine是原始MXene的总能量,Eb是平均结合能,而 E m A d s o r b 和 E m - 2 A d s o r b可通过式(5)得到。

根据上述公式,Ti2C、V2C和Cr2C材料使用不同类型的表面装饰对U(Ⅵ)的最大吸附量如图17所示,可以明显看出用O表面装饰具有最高理论值。Ti2CO2、V2CO2和Cr2CO2对铀的吸附能力分别为1890、1090和1070 mg/g,是裸面的2.0~2.5倍,证明O官能团能显著增强与铀原子之间的相互作用。同时,与O基团相比,装饰有H和OH基团的MXene理论吸附能力急剧下降,说明在具有这些端基的材料上对U(Ⅵ)的吸附不稳定。这也说明了官能团的类型在很大程度上影响铀酰的吸附。

环境中的铀元素除了U(Ⅵ)主要形态外,还有U(Ⅳ)形态。由于U(Ⅵ)离子在环境中的影响比U(Ⅳ)更大,所以将高活动性U(Ⅵ)还原为低可溶性的U(Ⅳ)一直被认为是铀的另一种环境修复的有效方法。2018年,Wang等[36]使用高反应性Ti2CTx MXene将难溶性U(Ⅵ)降为低溶性的U(Ⅳ),并通过吸附还原策略证明了Ti2CTx MXene能有效去除铀。研究表明,Ti2CTx MXene可以在较宽的pH范围内对U(Ⅳ)有较好的吸附效果,在低pH下被还原为单核U(Ⅳ)与MXene底物相结合,而在接近中性的pH下UO2+x纳米粒子吸附在Ti2CTx MXene上,部分Ti2CTx转化为非晶态TiO2。此研究还强调了U(Ⅵ)的去除是由于Ti2CTx MXene对U(Ⅵ)的还原诱导作用,其中部分还原作用依赖于溶液的pH值。

4.2 Eu(Ⅲ)的去除

作为核反应堆裂变产物之一的三价镧系元素,铕元素(Eu)具有较强的毒性,对环境和人体的健康造成危害[97,98]。Zhang等[99]利用二维MXene晶体前驱体使用温和的原位化学转化策略制备分层钛酸盐纳米结构(Hierarchical titanate nanostructures, HTNs)。该材料具有较高的稳定性和对Eu(Ⅲ)的高吸附能力。研究表明Eu(Ⅲ)在HTNs上的吸附通过离子交换过程进行。在此过程中,Eu(Ⅲ)通过更强的静电吸引和氢键作用取代Ti2CTx MXene上的H+/Na+/K+离子。当Eu(Ⅲ)离子交换到HTNs层中,Eu(Ⅲ)以球内络合的形式被限制在HTNs的纳米级中间层中,达到吸附去除的效果(图18)。研究中合成的两种HTNs分别为Na-HTNs和K-HTNs。其中Na-HTNs展现出更高的吸附能力,这是由于Na的离子水化能更高,水化半径更大,使Na-HTNs的层间空间更大。大量的层间水分子可以促进交换性阳离子在Na-HTNs层间快速扩散及迁移,使其具有良好的离子交换性能。

Zhang等[100]通过引入重氮盐将羧基官能团接枝到MXene表面,提高了其在水中的稳定性、抗氧化能力,增强其对放射性核素的螯合能力。此材料的制备是由MXene提供电子给重氮盐,使重氮盐裂解释放出氮,产生新的芳香自由基。新的自由基与MXene表面的H原子结合,使Ti—OH成为Ti—O自由基,最后Ti—O与另一个新生成的芳香自由基结合,形成Ti—O—C,通过控制MXene与重氮盐的反应比例确定最优的改性MXene。羧基功能化的Ti3C2Tx MXene (TCCH)对放射性元素Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)都具有良好的吸附能力,能够在短时间内(3 min)达到吸附效果(U的最大吸附量为344.8 mg/g,Eu的最大吸附量为97.1 mg/g)。通过离子强度实验、XPS和EXAFS分析,得出Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在TCCH上的吸附机理:Eu3+和 UO 2 2 +主要是通过与TCCH表面的羧基形成球内表面络合物进行配位结合。与此同时,静电作用和离子交换作用在TCCH吸附Eu(Ⅲ)时也有一定的贡献。

4.3 Cs(Ⅰ)的去除

放射性元素铯 (Cs+)是生物学上最危险的放射性核素之一,其半衰期长达30.17年,它的β衰变伴随着中等能量的γ射线[101]。土壤中放射性Cs作为K的化学类似物,易被植物吸收。进入食物链会导致畸形和癌变,人类的健康将受到威胁。因此,需要最大限度地减轻放射性Cs对于人类的危害[102,103]。

Khan等[103]使用Ti3C2Tx MXene作为水中放射性污染物Cs+的吸附剂。根据图19的XPS谱图可以观察到在725和738 eV左右的Cs 3d双峰,证实了Cs+在Ti3C2Tx上的吸附。通过吸附等温线实验,评估了Ti3C2Tx对Cs+的吸附势,将其实验数据与Langmuir和Freundlich等温线模型进行拟合,得出结论:Freundlich吸附等温线与吸附数据一致,室温下的最大吸附量为25.4 mg/g。这揭示了Ti3C2Tx上存在的位点的异质性和该吸附剂的多层吸附行为。位点的异质性表明在MXene的表面存在几个具有不同结合能的官能团(—O,—OH)。结合能较小的异质性位点首先被占据,并且这种趋势呈指数级下降,直到Cs+在Ti3C2Tx上实现了完全吸附。研究表明Ti3C2Tx MXene对污染水体中Cs+离子的去除是由于其孔隙、层间空间可容纳Cs+离子外,还有羟基、氟和氧基团等多功能相位点的影响。该材料在多种干扰离子(Li+、Na+、K+、Mg2+、Sr2+)同时存在的情况下,仍对Cs+具有高选择性。之后,Jun等[102]利用Ti3C2Tx MXene对模型核废水中放射性Cs+的去除进行了吸附实验,并与多孔活性炭(Porous activated carbon, PAC)的结果进行了比较。尽管PAC的比表面积比MXene大,但Ti3C2Tx MXene对Cs+的吸附容量为148 mg/g,比PAC的吸附容量高,这是由于Cs+的吸附主要是静电相互作用,而MXene表面带有大量负电荷。

最近,Hassan等[104]以羟基磷灰石(Hydroxyapatite,HAp)为基体,对放射性铯(Cs+)吸附的MXene (Ti3C2Tx)进行绿色固定化。固定化过程采用低温(200 ℃)冷烧结的方式进行,防止了废吸附剂可能发生的氧化和化学降解。与纯MXene吸附Cs相比,MXene-Hap (MX-HAp)复合材料的热稳定性显著提高,并且通过冷烧结实现了干燥的MX-HAp复合材料的非挥发性固定化。该研究将MXene材料与HAp结合起来开发出不同类型的复合材料,使废旧吸附剂的绿色固定化工艺更上一层楼。

4.4 Ba(Ⅱ)和Sr(Ⅱ)的去除

钡(Ba(Ⅱ))和锶(Sr(Ⅱ))通常是核事故期间释放的毒性最大的裂变产物。然而由于放射性废物的管理和处理不当,它们大量存在于放射性液体废物中[67,105]。放射性钡的同位素(如133-Ba和140-Ba)是重要的裂变产物,会导致呼吸困难,肝脏、心脏和肾脏损伤[67]。放射性锶元素可能会导致贫血和缺氧[106]。Fard等[67]首次使用Ti3C2Tx MXene纳米材料作为新型水处理吸附剂对钡进行吸附,在优化条件下其去除效率达到100%。他们还研究了MXene在含有砷(Ⅲ)、铅(Ⅱ)、铬(Ⅳ)、锶(Ⅱ)、钡(Ⅱ)等多种离子存在的条件下对Ba(Ⅱ)的吸附性能。结果表明,尽管溶液中存在不同的离子,Ba(Ⅱ)的去除率仍能达到98%。这表明,Ba2+除了被材料表面的官能团—OH、—F和—O通过化学键进行化学吸附外,还可以通过物理吸附将污染物离子吸附在MXene表面。Ba2+的吸附过程如图20所示,Ba2+分别与Ti3C2Tx MXene表面的—OH和—F官能团结合生成Ba(OH)2和Ba(F)2,以达到去除效果[1]。虽然研究证明MXene材料能够去除水中的钡元素,但其最大吸附量仅有9.3 mg/g,较低的吸附能力限制了其在核废水处理中的应用。随后,2018年Mu等[105]通过对Ti3C2Tx的表面直接进行活化处理并使用NaOH进行金属碱性嵌入生成Alk-Ti3C2Tx,提高了其对Ba的吸附能力。研究表明,在用NaOH溶液活化后,Ti3C2Tx的Zata电位随着pH值的增加而明显降低,这表明Alk-Ti3C2Tx表面OH基团的数量增加,其表面的负电荷得到改善,从而为捕获Ba2+提供了更多的吸附位点(图21)。结果表明,Alk-Ti3C2Tx对Ba2+的最大吸附量为46.46 mg/g,几乎是未改性Ti3C2Tx的3倍。因此,NaOH活化处理是一种很有前途的提高MXene材料吸附能力的方法。

最近,Jun等[106]使用MXene (Ti3C2Tx)对水力压裂废水中的Ba2+和Sr2+两种放射性核素进行吸附。研究表明,Ti3C2Tx MXene具有高的负表面电荷,并通过静电引力作用吸附Ba2+和Sr2+,对Ba2+和Sr2+的吸附能力分别为180和225 mg/g (图22)。此外,他们还分别通过动力学、XPS和FTIR研究证实了Ti3C2Tx MXene对Ba2+和Sr2+的吸附是通过化学吸附、离子交换和球内络合机制发生。更重要的是,Ti3C2Tx MXene可以重复用于4个吸附/解吸循环,这对于从水力压裂废水中去除放射性核素有重大意义。

总结发现,MXene材料去除大多数重金属离子的吸附机理主要为离子交换作用和络合作用,而对于放射性核素而言主要的吸附机理为静电相互作用和配位作用。然而这些相互作用并不是绝对的,往往同时存在。例如, Ti3C2Tx MXene材料去除Cr(Ⅵ)时,通过静电相互作用,将带负电荷的2$Cr_{2}O_{7}^{2-}$吸附到材料表面[82];而MX-SA4∶20微球去除水相中Hg2+过程是多机制驱动的,包括离子交换、络合物的形成和静电相互作用[68]。因此,MXene材料对污染物离子的去除是多种相互作用共同协作的过程。

5 结论与展望

近10年来,MXene及其纳米复合材料在环境应用领域发展迅速并取得诸多成果。MXene材料是二维层状纳米材料中非常有前途的材料,与传统的吸附剂相比,MXene材料具有环境友好、吸附容量大、化学稳定性及热稳定性高、亲水性好等优点,可作为高效吸附剂去除有害物质。本文主要概述了MXene材料的结构及其不同的合成方法。应用部分主要介绍了MXene材料在去除重金属离子和放射性核素方面的最新进展。然而,在这些材料实际应用之前,仍有许多疑问需要解答、若干挑战需要克服。

首先,虽然理论模拟预测了大量的MXene材料,但实验合成的MXene数量仍然有限。MXene材料制备困难的一个原因是此材料的合成条件较为苛刻,需在特定温度下、长时间进行制备。另一个原因是此材料不易保存,纯MXene材料的稳定性较差,遇空气极易发生氧化反应,所以制备时需在水相中进行剥离且最好现做现用,避免时间较长材料氧化。例如,超薄MXene材料具有大量的活性位点和更大的比表面积,能够更好地实现有毒重金属和放射性核素的富集与分离,但超薄MXene材料不易制备、保存。因此,获取环境友好且简洁制备MXene材料的方法以及提高其在环境中的稳定性是该领域内有待解决的问题。此外,除了平整的MXene薄膜之外,在环境修复应用中还值得研究不同形态的MXene,如纳米管或纳米笼状等。

其次,许多研究表明,MXene表面的官能团与其吸附能力密切相关。通常,通过常规合成途径得到的MXene具有多个表面基团。因此,今后可在现有的较少的MXene条件下开发一种新的合成途径和处理方法,对合成的MXene材料进行改性或对其表面基团(如—OH、—F、—O)加以修饰,以提高其吸附能力是非常有必要的。与实验室合成不同,大多数理论计算和建模具有可控性和设计性。因此,理论模拟、经典分子动力学和有限元建模对于实验条件的预测、新官能团MXene的设计是非常重要的。

最后,随着MXene材料在不同领域的快速利用以及其数量的不断增长,有必要对MXene的毒性及其对环境的潜在危害进行更深入的研究。并且,要对进入到环境中的MXene进行潜在的危害评估。致力于开发出绿色、对环境无害的MXene,以扩大其在环境修复中的应用范围。

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