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铁基材料改性零价铝的作用机制及应用

杨世迎 ,  李乾凤 ,  吴随 ,  张维银

化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (9) :2081-2093

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化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (9) :2081-2093 DOI: 10.7536/PC211102
综述
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铁基材料改性零价铝的作用机制及应用

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Mechanisms and Applications of Zero⁃Valent Aluminum Modified by Iron⁃Based Materials

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摘要

近年来,零价铝(Zero⁃Valent Aluminum,ZVAl)因其具有极低的氧化还原电位、是优良的电子供体等化学特性,已被广泛地用于水中污染物的去除;但因其表面致密的氧化膜会阻碍其活性释放,并且在反应中表面易形成(氢)氧化物而造成二次钝化,从而导致其反应寿命短。研究表明,零价铁、铁矿石、含铁黏土矿物等铁基材料与ZVAl复合后可克服ZVAl自身的弊端,除了可以改变ZVAl的硬度、磁性等物理性能外,更有意义的是,可以通过:1)加快反应速率、2)拓宽pH范围、3)延长反应持久性、4)增强反应选择性等化学作用机制实现提高其去除水中污染物效能的目的。因此,本文在系统总结不同方法下铁基材料对ZVAl的改性机制(即发生氧化还原反应、金属间的反应或是自蔓延反应)的基础上,重点对该改性作用在去除水中污染物时的增强机制,以及进一步的优化策略(引入第三金属、外加非金属单质、添加聚合物、投加配体和构建负载物等)进行了详细综述;并对铁基材料改性ZVAl后构筑的复合材料值得深入研究的方向进行了展望,以期推动ZVAl水处理新技术在环境领域更深入的研究和更广泛的应用。

Abstract

In recent years, zero⁃valent Aluminum (ZVAl) has been widely used for contaminants removal in water due to its extremely low redox potential and being an excellent electron donor. However, the dense oxide film on its surface restrains the activity of ZVAl, and it is easy to form Al⁃(hydr)oxide on its surface during the reaction, resulting in a secondary passivation and a short reacting life for ZVAl. The research shows that ZVAl could overcome its own disadvantages after compounded with iron⁃based materials such as zero⁃valent iron, iron ore and iron⁃containing clay minerals. Besides changing the physical properties such as hardness and magnetism of ZVAl, it is more meaningful that its efficiency for pollutants removal from water through chemical mechanisms is improved, such as 1) speeding up the reaction rate, 2) broadening pH ranges, 3) promoting durability, and 4) enhancing reaction selectivity. Therefore, on the basis of systematically summarizing the combining mechanisms between iron⁃based materials and ZVAl (i.e., redox reaction, intermetallic reaction or self⁃propagating reaction) under different synthetic methods, this review mainly focuses on the enhancing mechanisms of ZVAl composites modified by iron⁃based materials for pollutants removal in water, and further on the optimization strategies such as introducing a third metal, adding non⁃metallic elements, polymer or ligand, and constructing a load in detail. Finally, the research direction of ZVAl composites modified by iron⁃based materials is prospected in order to promote further research and wider application in environmental field for the novel ZVAl based water or wastewater technology.

Graphical abstract

关键词

零价铝 / 铁基材料 / 表面修饰 / 水处理 / 污染物去除 / 增强机制

Key words

zero⁃valent aluminum / iron⁃based materials / surface modification / water treatment / contaminant removal / enhancing mechanisms

引用本文

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杨世迎, 李乾凤, 吴随, 张维银. 铁基材料改性零价铝的作用机制及应用[J]. 化学进展, 2022, 34(9): 2081-2093 DOI:10.7536/PC211102
Shiying Yang, Qianfeng Li, Sui Wu, Weiyin Zhang. Mechanisms and Applications of Zero⁃Valent Aluminum Modified by Iron⁃Based Materials[J]. Progress in Chemistry, 2022, 34(9): 2081-2093 DOI:10.7536/PC211102

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1 引言

铝是地壳中含量最丰富的金属元素,质轻(ρ = 2.70 g/cm3),具有两性性质,氧化还原电位极低(E0 = - 1.662 V),有更高的电子转移热驱动力,且是优良的电子供体(1个原子可产生3个电子),这些化学特性使其近年来应用于环境领域的研究越来越多[1]。现有研究表明,零价铝(ZVAl)具有强大的去除多种污染物的能力,如重金属(Cr(VI))[2]、硝基苯[3]、三氯乙烯[4,5]、苯酚[6]等,还可去除持久性有机污染物六溴环十二烷(HBCD),在优化条件下,脱溴率可接近100%[7,8]。

然而,ZVAl虽有强大的去除污染物的潜力,是充足的“电子库”,但ZVAl表面存在一层致密氧化膜,其会阻碍ZVAl表面电子释放,进而抑制ZVAl对污染物的去除[9⇓~11],且活化后的ZVAl易受环境介质中的氧气影响再次钝化。要解决上述问题,激发ZVAl去除污染物的强大潜力,引入其他材料对其改性是主要手段之一[12,13]。

铁基材料,如零价铁(ZVI)[14⇓⇓~17],一些天然矿石(如硫铁矿(FeS2)、磁铁矿(Fe3O4)、赤铁矿(Fe2O3)等)[18⇓~20]以及含铁黏土矿物[21]因反应活性好且对环境无害吸引了广泛关注,越来越多的学者聚焦于ZVI、铁矿石、含铁黏土矿物等铁基材料在废水处理领域的研究。

与此同时,铁基材料相比较ZVAl表面的绝缘体氧化铝来说,能更好地传递电子[22]。故ZVAl作为电子供体,铁基材料可作为电子传递者,为电子构筑向目标污染物转移的有利通道,进而提高污染物的去除率;与此同时,铁基材料还可克服反应过程中因表面形成的(氢)氧化物造成的ZVAl表面钝化[23];两者还可合成一体式固相Fenton试剂[24];同时,ZVAl和铁基材料之间的差异性,如铝铁之间的氧化还原电位差以及硬度、磁性等物理性质的差异,会使ZVAl经铁基材料改性后的复合体系中产生新的化学和物理性质等[25⇓~27]。故ZVAl和铁基材料本身的特质和各自具有的污染物去除性能和潜力可以使铁基改性ZVAl后的复合材料在水处理中产生协同作用。

基于此,利用铁基材料改性ZVAl构成的复合体系在环境、材料等领域逐渐成为研究的热点问题。然而,在水处理应用领域中铁基材料改性ZVAl以化学法合成Fe/Al双金属及其应用最为广泛[28],但缺乏对不同改性方法及应用的系统总结。同时,对于复合材料,目前的研究多集中于Al改性ZVI的复合材料对于原本ZVI存在的弊端改性策略,例如,Al的还原电位低于Fe,故利用牺牲阳极的阴极保护法的原理,引入Al可使Fe保持零价状态从而防止Fe失活;而反过来铁基材料改性ZVAl后的复合材料对于ZVAl的强化机制未引起足够重视[29]。并且,铁基材料改性ZVAl在产氢领域[30⇓~32]和材料领域[33⇓~35]也得到了发展,其改性机制对于发展新型的环境功能材料,将具有重要借鉴意义。

综上所述,对铁基材料改性ZVAl过程及应用中的作用机制进行总结是非常必要且有价值的。故本文将基于现有的研究进展,系统总结:(1)铁基材料改性ZVAl的不同方法下的反应机制;(2)铁基材料改性ZVAl应用于水处理领域时,相对于单独ZVAl体系的增强作用机制;(3)进一步优化铁基材料改性ZVAl构筑的复合材料体系的水处理应用中所采取的系列策略。在此基础上,对铁基材料改性ZVAl后所构筑的复合材料在水处理领域的未来发展方向进行了展望。

2 铁基材料对ZVAl的改性作用机制

铁基材料对ZVAl的改性过程中会发生不同的化学反应,进而会对ZVAl有不同的作用机制,从而产生性质不同的优异性能,来应用于环境、材料和能源领域。

本节总结了不同反应机制下典型的改性方法以及各种方法潜在的优缺点(表1)。

2.1 氧化还原反应

一些铁基材料改性ZVAl的过程中会发生氧化还原反应,使原本的ZVAl表面氧化膜产生变化。其中包括在液相环境中溶解ZVAl原本氧化膜发生湿法氧化还原,抑或是物理切割干法还原破坏ZVAl致密氧化膜发生干法氧化还原,进而使铁基材料负载其上。

2.1.1 改变ZVAl氧化膜

(1)化学沉积法

利用湿法氧化还原反应可以实现典型的铁基材料改性ZVAl,即合成Fe/Al双金属。在合成过程中首先要加入浓盐酸来使ZVAl表面的致密氧化膜溶解而使其暴露出新鲜表面[36]。随后,利用Al氧化还原电位低于Fe的化学性质,通过Al粉与Fe(II)盐或Fe(Ⅲ)盐的氧化还原反应在Al表面沉积Fe[37]。这种用活性金属粉末和活性稍低的金属盐原位合成双金属的普遍方法被称为“化学沉积法”[38]。

另外,也可通过NaBH4还原金属盐,以此达到在ZVAl表面沉积ZVI纳米粒子的作用,合成Fe/Al双金属颗粒(式(1))[39]。如图1所示,最终合成的Fe/Al双金属与ZVAl颗粒相比,可以在ZVAl表面看到明显的纳米零价铁(NZVI)颗粒,且能谱分析表明,Fe/Al双金属主要由Al和Fe组成[39]。需要注意的是,当采用化学沉积法制备双金属时,Al粉在酸性条件下会引起表面腐蚀和气体逸出,为了解决这个问题,可将Al(Ⅲ)的配位离子F-引入反应体系,形成稳定的[AlF6]3-配合物,从而实现Al粉表面氧化铝膜在弱酸介质中的快速溶解[40]。

F e 2 + + 2 B H 4 - + 6 H 2 O = F e + 2 B ( O H ) 3 + 7 H 2

(2)化学镀法

采用化学镀法可以在微米级Al粉表面包覆均匀的Fe层,得到Al为核、Fe为壳的核-壳包覆式复

合粉末;以次亚磷酸钠为还原剂,在碱性溶液中以Al粉为基体化学镀铁,具体为次亚磷酸钠和铁络合离子吸附在被碱洗后而具有催化活性的Al粉表面,通过次亚磷酸钠催化脱氢释放的自由电子将铁络合离子脱氧为铁原子。由于异相成核理论,铁原子在Al粉表面成核并长大,最终得到包覆效果好的Al/Fe复合粉体,铁在铝粉表面呈团粒状,包覆较完整,但包覆层致密性较差[41]。与此同时,如图2所示,还可通过此法使Al颗粒表面覆盖一层厚而密的氧化铁,包覆在Al颗粒表面的氧化铁为花簇结构,每个花簇由纳米片状氧化铁组成[42]。

(3)共还原法

除了化学沉积法和化学镀法,也可利用两种不同的金属盐和NaBH4一起进行氧化还原这种共还原法,理论上,在共还原过程中,首先还原和形成高氧化还原电位的金属,而还原电位较低的金属以壳的形式沉积在核上[56]。但实际中,用共还原法合成Fe/Al双金属时也可能出现Al包Fe结构,当NaBH4溶液作为还原剂缓慢滴入FeCl3溶液中时,先将FeCl3还原为纳米零价铁(nZVI),再加入AlCl3溶液和NaBH4溶液以减少在Fe颗粒表面上的沉积,以此来合成的Al/Fe双金属呈Al包Fe的结构(图3)[23]。

2.1.2 破坏ZVAl氧化膜

干法氧化还原反应机制的无溶剂的机械球磨法具有反应条件温和、工序简单等优点[57],近年来也被开始用于活化金属材料、制备复合材料等[58,59]。研究发现,通过球磨脆性FeSO4·7H2O晶体辅助修饰ZVA1时,可以观察到经过机械化学改性的mZVAl(Fe-mZVAlbm)的颗粒表面不仅使原本致密的氧化层破裂产生了较粗糙的新鲜反应性表面,还附着了均匀分布在mZVAl上的粗糙的Fe氧化物层(图4)[46]。

除了上述脆性晶体亚铁盐,将四种不同成分的黏土矿物与ZVAl混合进行机械球磨时,球磨中发生的机械化学反应中电子可能从ZVAl经由引发的黏土的基面或边缘转移到黏土的结构Fe(Ⅲ),进而会在黏土表面上部分产生Fe(Ⅱ),可获得ZVAl和黏土(ZVAl-Clay)的复合物,实现铁黏土矿物对ZVAl的改性[45]。同时,在机械球磨之后,铁黏土矿物中的结构Fe(Ⅲ)被还原为Fe(II),具有较强还原能力的ZVAl在Fe(II)/Fe(Ⅲ)循环中作为电子池,不断再生溶解的和结构的Fe(II)[60]。故可以看出,机械球磨合成过程可以诱导颗粒间压实,还可以促进内部的电子转移过程,实现干法氧化还原反应[45]。

2.2 金属间的反应

铁基材料改性ZVAl过程中除了利用氧化还原反应外,还可以利用金属间的反应完成。此反应机制会增强铁基材料和ZVAl之间的界面结合,或是改变ZVAl一些原本的物理性质,比如通过铁基材料的改性可以使原本质软且无磁性的Al增强机械性能和磁性。

2.2.1 增强界面结合

用铁基材料对ZVAl改性使铝合金化后可以增强其两者的界面结合,在铝合金中金属成分分布均匀,金属间的结合也会比双金属牢固得多[61]。

合金化过程主要利用的是金属间的反应机制,可通过高温熔融法完成。将一定质量比的高纯度Al和Fe金属一同放进真空感应熔炼炉中,高温处理使Al粉和Fe粉发生金属间的反应,得到包含Al、Fe及Al-Fe金属间化合物三相的Al-Fe合金[32]。存在的金属间化合物包括Al-Fe化合物Al13Fe4、Fe3Al、FeAl2(图5)[62]。

除了上述熔融法,机械球磨法除了可以实现对物料的压碎作用,也可以促进研磨成分之间的界面作用[63]。将Al粉和Fe粉以及Mg粉用作起始原料,硬脂酸用作研磨助剂,在氩气气氛下进行机械球磨,制备了高度活化的Mg-Al-Fe材料,通过增加球磨时间和铁含量,可以减小Al的晶粒尺寸,显著提高复合材料的水解反应性[30]。

同时,高温熔融法和机械球磨法也可相结合来发生金属间的反应制备Al-Fe复合材料,首先通过在感应炉中熔化Al粉和Fe粉来制备Fe2Al5金属间合金,再将金属间合金进行机械球磨,结果表明在金属间反应粉末生成后,机械球磨时间增加,氢气的生成速率和诱导时间也不会有太大变化[64]。

2.2.2 改变ZVAl的物理性质

铁基材料与ZVAl之间的复合机制除了通过改变或破坏其表面氧化膜和两者之间的界面结合从而改变ZVAl的化学特性外,也可改变ZVAl一些原本的物理性质,比如通过铁基材料的改性可以使原本质软且无磁性的铝增强硬度和磁性。

(1)增强硬度

铝本身作为一种轻金属,有延展性,虽对材料形态控制有利,但其交叉的力学性能也会影响其热稳定性,研究表明,通过机械合金化制备的Al/Fe合金具有极高的硬度,这种极高的硬度可归因于纳米晶Al13Fe4金属间化合物、软铝相的缺失以及机械球磨过程中诱导的大量缺陷的协同作用[33]。另外研究发现,Al/Fe双金属铸件在实际使用前需进行热处理,以进一步提高其力学性能,经过热处理和未经热处理的Al/Fe双金属铸件的反应层的纳米硬度明显高于基体金属,而热处理后,反应层的纳米硬度比铸态样品的纳米硬度提高了10%[65]。同时有研究提出在经过高温熔融合成的Al-Fe合金在经雾化后其显微硬度会增加,且复合材料由α-Al、片状共晶(Al-Al13Fe4)和棒状共晶(Al-Al6Fe)组成[66]。

(2)增强磁性

铁具有很强的铁磁性,属于磁性材料,故当用铁基材料对ZVAl进行改性后,可使获得的复合材料富有磁性,其中所发生的反应机制多为金属间的反应[35]。比如微波熔化是一种适合于快速均匀加热含金属成分的技术,以Al粉、Fe粉以及B结晶为原料通过微波熔化可制成磁性制冷剂AlFe2B2,且初始Al/Fe负载比会强烈影响样品的磁性能,Al含量的增加导致磁热性能的降低[34]。利用等离子体气体凝聚团簇沉积系统,采用单辉光放电源溅射出Fe和Al原子形成团簇,可获得Al-Fe合金团簇;采用双辉光放电源溅射出Fe/Al核壳团簇复合材料[51]。前者存在铁磁性富Al-Fe合金团簇,Al和(或)Al氧化物团簇覆盖铁芯,后者会抑制铁芯氧化和磁耦合[51]。

2.3 自蔓延反应

利用铁基材料(铁氧化物、铁硫化物)对ZVAl的改性过程中,还可发生名为自蔓延反应(Mechanically Induced Self-sustaining Reactions,MSR)的机械化学反应。在自蔓延反应中,标准反应焓与产物热容量的比率(△H/△Cp)需高于约2000 K[67,68]。

2.3.1 合成NZVI

通过使用铁的硫化物或氧化物矿物可以和活性金属Al实现自蔓延反应。在惰性气氛下利用黄铁矿(FeS2)与Al之间共同球磨而发生的机械化学反应,以还原黄铁矿制备了ZVI-硫化铝化合物(式(2))[69,70]。而当ZVAl与含铁的氧化物机械球磨产生机械化学作用时,有两种可能的途径进行:一是Fe3O4直接反应生成Fe(式(3));二是通过中间反应还原Fe3O4形成FeO,然后形成Fe(式(4~9))[55]。

3FeS2+4Al→3Fe+2Al2S3
3Fe3O4+8Al→4Al2O3+9Fe
Fe3O4→3FeO+O2
2Al+O2→Al2O3
2Al+3FeO→Al2O3+3Fe
2FeO+Al→Fe+FeAl2O4
3FeAl2O4+2Al→3Fe+4Al2O3
3Al+Fe→Al3Fe

2.3.2 比表面积增大

混合铝基纳米复合材料的制备中,晶粒尺寸也得到了显著的细化,故比表面积增加,微米级的前体材料通过控制工艺变量并在适当的机械化学下,可以获得纳米复合材料[55]。由于球磨,位错密度和晶体缺陷会增加,此外,比表面积的增加,增大了粉末颗粒中储存的能量,这将导致反应速率的提高,且通过球磨工艺减小粉末的粒度并对其进行活化,生成的硫化铝或氧化铝起到了保护ZVI相免于结块和氧化的保护作用[70]。

3 铁基材料改性ZVAl构筑复合材料在水处理应用中的增强作用机制

单独的ZVAl在水处理应用时,存在局限性,一是随着反应时间的延长,活性会受到表面钝化层的限制,使其快速失活;二是在中性pH条件下,金属表面氧化膜会更容易形成,进而影响污染物去除和降解过程,使其应用pH范围狭窄[28]。在水处理领域中,铁基材料对ZVAl的改性目前的研究主要聚焦于Fe/Al双金属以及活化后的Al-Fe合金,并且研究表明,经铁基材料修饰后的ZVAl相比于单独的ZVAl或ZVI体系,增强了反应活性和应用性[52,71]。

3.1 加快反应速率

3.1.1 引发原电池效应

与ZVAl单金属体系相比,Fe/Al双金属颗粒表面的ZVI不但为重金属的还原过程提供了电子,而且在双金属颗粒和内部颗粒上形成大量原电池,Al充当阳极,Fe充当阴极,故其会通过原电池反应转移ZVAl的电子,ZVAl的存在延长了ZVI的还原寿命,并加速了电子向重金属离子的转移[39]。Fe/Al双金属颗粒对重金属离子的去除效率会远高于单个NZVI和ZVAl颗粒或两个颗粒的总和,展现出Fe与Al之间明显的协同效应(图6)[37,71]。另外,铝铁合金还可在同时去除 N O 3 -、Cu(II)、Cr(VI)、Cr(Ⅲ)中体现出其强还原能力,可将硝酸盐还原为铵,将Cu(II)还原为Cu(0),将Cr(VI)还原至Cr(Ⅲ),然后在Cr(OH)3中沉淀或Cr(Ⅲ)-Al(Ⅲ)-Fe(Ⅲ)氢氧化物/羟基氧化物的复合物[52]。与此同时,与单独的Al相比,Al-Fe合金也会因存在电偶腐蚀在碱性蚀刻下可有效产生高纯度氢,且Fe以及金属间化合物的浓度是影响电偶腐蚀和晶间腐蚀,进而影响产氢速率的主要因素[32]。

同时即使不是Fe/Al双金属颗粒或Al-Fe合金,仅是用酸洗过的ZVI和ZVAl经过物理混合后,组成填充的色谱柱的混合物,作为渗透性反应屏障PRB中的反应介质时,因ZVI和ZVAl同时存在所具有的原电池效应,其性能要比单独使用ZVI或ZVAl的填充色谱柱的性能好得多,因形成的Al-Fe原电池有利于重金属去除,其中作为电子源的Al可以提供电子,Fe可以传递电子以还原重金属离子[72]。且研究表明,用酸洗过的Fe和Al作为反应介质处理同时含镉、镍和铜的重金属废水,因原电池效应增强的还原能力,色谱柱的性能会有所提高[73]。

3.1.2 促进(类)芬顿反应

在高级氧化过程中,引入零价金属作为有效的还原剂,用于活化分子氧[6]。与单独的ZVAl相比,Fe/Al双金属不仅可以通过从ZVAl到O2的电子转移原位产生H2O2(式(10~13)),还可以通过芬顿(Fenton)反应原位生成·OH(式(14~16)),故双金属Al-Fe/O2的氧化能力会更优于ZVI/O2和ZVAl/O2,在降解污染物方面也会表现出更高的反应性[24,74]。

Al0→Al3++3e-
O2+H++e-→HO2·
2HO2·→H2O2+O2
Al0+3H2O2→Al3++3·OH+3OH-
Fe0+O2+2H+→Fe2++H2O2
Fe0+H2O2→Fe2++2OH-
Fe2++H2O2→·OH+OH-+Fe3+

同时,与原始ZVA1相比,通过含铁黏土矿物进行球磨对ZVAl修饰后的复合材料对污染物的最大去除率和相应的TOC去除分别增加了23倍和38.7%,ZVAl-黏土材料中的结构铁对反应过程中原位生成的H2O2的分解具有积极作用[45]。

3.2 拓宽pH应用范围

ZVAl因其氧化物和氢氧化物都是两性的,因此学者专注于ZVAl在酸性或碱性条件下的应用,并证实了ZVAl在酸碱性内的还原能力[10]。ZVAl的广泛pH应用只有在纳米级ZVAl系统中才得以实现[3]。但Fe/Al双金属不仅在酸性pH条件下很容易去除Cr(VI),在中性和碱性溶液中也可体现出对Cr(VI)的高去除效率,并且在中性条件下,通过比较实验,Fe/Al双金属的性能远优于ZVA1及酸洗后的ZVA1[37]。

显而易见,通常ZVI的还原电位从酸性pH值到碱性pH值显著降低,而ZVI被水氧化不可避免地使溶液pH值升高,但与ZVAl结合后,ZVAl可以保持ZVI的零价状态使其不易被水氧化。同时,若Al和Fe合成Al-Fe合金后,两者之间的强界面结合可以进一步使沉积的ZVI不易从ZVAl表面脱落,故在广泛的pH = 2~12范围内对污染物的还原表现出相对恒定的反应性[52]。同时,Cheng等合成的介孔铁磁性的Fe/Al双金属颗粒在pH值为3~11的条件下都可以从水中去除As(Ⅲ),且发现亚砷酸盐主要通过双金属表面吸附和ZVAl、ZVI存在时产生的自由基氧化和粒子内还原来去除(图7)[44]。

3.3 延长反应持久性

Fe/Al双金属或Al与Fe合金化均可改善金属沉积物性能,从而增强其从水中去除重金属或降解氯化有机物的持久性,同时抑制铁离子的浸出。双金属颗粒表面的ZVI不但可以为污染物还原直接提供电子,并且可以转移ZVAl的电子,ZVAl被认为是ZVI的电子银行,延长了ZVI的还原寿命,故Fe/Al双金属或Al-Fe合金颗粒具有较高的反应性和持续性[23,53]。在Fe表面发生还原性脱氯和Fe的氧化。然而,ZVAl的存在将溶解的Fe还原为ZVI,而Fe腐蚀产物没有沉淀在双金属颗粒的表面。由ZVAl氧化产生的溶解Al(Ⅲ)迅速从溶液中沉淀出来,溶解铝的残留量相对较低[75]。

3.4 增强反应选择性

通常,在单金属对硝酸盐的还原中,Fe和Al会将硝酸盐先还原为亚硝酸盐,铵为最终产物,不会还原为N2。但铵的毒性甚至比硝酸盐高,因此是不想要的有毒产物。研究者观察到与Fe和Al相比,Al-Fe合金的N2选择性从0提高到60%,合金中由于金属间化合物Al-Fe化合物(Al13Fe4)的催化作用,可将硝酸盐转化为N2,最有可能增加Al-Fe合金还原硝酸盐的氮气选择性[62]。

4 铁基材料改性ZVAl构筑复合材料去除水中污染物的优化策略

除了ZVAl和铁基材料,铁基材料改性后的ZVAl在去除水中污染物的体系中,会通过引入第三金属、外加非金属单质、添加聚合物、投加配体和构筑负载物来优化体系,能更有效地去除水中污染物。

4.1 引入第三金属

4.1.1 增强催化活性

通过引入CuCl2进行Cu负载,可以显著促进90%Al-10%Fe合金颗粒对水中硝酸盐的还原。Al-Fe合金显示出最高的效率和最快的硝酸盐还原动力学,可能是由于Cu与Al和Fe的金属间化合物之间的协同效应,Cu显著增强了Al-Fe合金颗粒的反应性[76]。同时,通过在双金属Fe/Al表面上沉积少量Pd改性的三金属Pd/Fe/Al颗粒,也被证明可提高双金属Fe/Al的反应性,提高CCl4的脱氯效率[77]。

在产氢领域,在铝水反应中,Fe-Co-B催化剂的加入将诱导时间大大缩短,并会增加氢气的产生量(从850增加至1000 mL·g-1)[31]。研究表明,在基于Fe/Al的复合材料对甘油(生物柴油生产的副产品)的水相氢解性能中,所有的催化剂对气体的碳产率低而对液体产物(主要是1,2-丙二醇、丙酮醇和乙二醇)的碳产率高。并且显而易见的是,添加了金属Ni有更高的催化活性,具体的顺序为Ni/Al3Fe > Ni/AlFe > Ni/AlFe3 > Ni/Al > Ni/Fe[78]。

4.1.2 诱导还原性原子氢生成

吸附的氢离子可以在一些金属的表面上接受电子,从而还原为原子氢(Hads)。研究表明,Hads比从金属中直接转移电子更快地减少了各种污染物[79,80]。体系中不含污染物时,生成氢气并达到饱和,与此相比,在反复加入污染物的反应体系中,析氢速率明显下降,说明污染物降解过程中消耗了氢气,作者认为,生成原子氢参与污染物的间接还原[81]。在此机制中,电荷转移反应不是发生在金属与有机污染物之间,而是发生在金属和水分子之间,这会在局部阴极产生吸附的Hads,这些Hads反过来参与催化加氢反应,进而导致污染物还原[82]。且根据金属之间的理论交换电流密度与实验值的差异,判断对污染物的初始脱氯速率取决于吸附在第三金属表面上的Hads浓度,并受阴极控制[83]。

Al-Fe合金颗粒产生的H2气泡比从Al或Fe颗粒中产生的气泡要快。Al和(或)Hads将硝酸盐迅速还原为亚硝酸盐,然后在Cu的催化下将所得的亚硝酸盐进一步还原为铵(如图8)[76]。

同时,使用贵金属(例如Pd)作为第三金属引入Fe/Al双金属作为其壳金属时,其在脱氯反应中间接还原就涉及形成Hads,在Pd/Fe/Al降解CCl4期间放出并消耗了H2,这表明间接还原涉及在金属表面形成Hads,降解速率增加的主要原因是它们通过间接还原脱氯而具有出色的催化能力[77]。第三金属在金属基板上的氢吸附可用下式(17,18)表示,且贵金属Pd还可容易地将H2吸附为被吸附的表面Hads(式(19))[84]。

H+(Cu)+e-→Hads(Cu)
H+(Pd)+e-→Hads(Pd)
H2+Pd→2Hads(Pd)

4.2 外加非金属单质

不同类型的金属(非金属)粒子具有不同的电极电位,故在微电解的条件下,在双金属体系中增加碳材料后,Fe/Al/C内部微电解系统用于处理油田的实际采出水,化学需氧量(COD)的去除效率达52.6%[85],为后续的生物处理创造了有利条件。

为提高零价金属活化O2原位产H2O2的选择性,用金属和导电性碳材料制备成具有焊接界面的金属-碳复合物,其通过在含O2水中形成腐蚀电池,在电极反应中,零价金属作为阳极失去的电子转移到阴极(导电性碳材料)表面,O2在阴极表面得到电子而被还原[86]。用高能球磨-高温熔融法制备能原位产生H2O2的ZVAl-石墨(Gr),并通过液相还原法将纳米ZVI附着在ZVAl-Gr上,制备能够原位产H2O2/·OH的新型功能材料(ZVAl-Gr-ZVI),因有ZVI而具有较好的磁性分离特性,同时,ZVAl-Gr-ZVI中的ZVAl-Gr通过形成腐蚀电池活化O2高效原位产生大量H2O2,而ZVAl-Gr-ZVI中的ZVI催化分解原位产生的H2O2为强氧化性的·OH,实现了抗生素的高效降解[87]。同时,利用高能球磨法形成Al、 碳纳米管(CNTs)、Fe3O4紧密接触在一起的Al-CNTs-Fe3O4复合颗粒,因CNTs的存在使复合材料具有丰富的孔结构和较大的比表面积,在增大传质速率的同时,可对污水中的有机污染物进行吸附和富集,从而提高降解过程中反应物的浓度,对于提高降解速率非常有利[88]。

4.3 添加聚合物

引入第三金属可以提高双金属的活性,但其活性不宜保持,壳聚糖具有出色的生物相容性,可以用作保护双金属反应活性的聚合物[89]。近年来,壳聚糖改性的膨润土被用于去除水中的污染物[90]。并且用壳聚糖和膨润土涂覆后,等电点的增加将使Fe/Al双金属在较宽的pH值范围内具有吸附硝酸盐的能力,且从水中回收Fe/Al双金属颗粒是不现实的,壳聚糖可以增强膨润土从水中的分离,在对硝酸盐的去除中同时实现了提高反应速率、减少二次污染和总氮(TN),且对N2选择性高于Fe/Al双金属[91]。

4.4 投加配体

通过添加铁络合配体可以提高Fe/Al/O2系统的效率以及反应持久性。例如,乙二胺四乙酸(EDTA)增强H2O2和·OH原位生成的作用,并且可以通过一系列复杂的反应活化溶解氧并连续产生H2O2(图9),从而可提高Fe/Al的活化率[92]。同时,EDTA可以使Fe/Al/O2在长时间范围内保持4-BP、EDTA和TOC的同时降解[92]。

同时,研究表明凭借草酸(OX)的溶解度,pH缓冲液和络合特性,在Fe/Al的氧饱和溶液中添加草酸盐,可显著提高氧化剂的收率[74]。

4.5 构建负载物

单独使用单一金属或双金属时,会具有微生物抑制作用,并且在反应过程中还会将Al(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)释放到水中,构成二次污染的威胁[28,93]。膨润土是一种具有阳离子交换性的高效吸附剂,在反应过程中产生的一些有毒还原产物和ZVI释放的铁离子可被有效去除[94]。当用负载在膨润土的Fe/Al双金属处理硝酸盐时,其可显著降低水中的总氮,有效去除反应过程中释放的Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Al(Ⅲ),避免二次污染[91]。用膨润土和双金属离子高温煅烧的柱状黏土可以作为催化湿式过氧化物氧化活性稳定的催化剂,在不同的煅烧温度下,有不同的结构敏感性[95]。

在上述铁基材料改性ZVAl的策略中,有外加物质各自的特性产生不同的优化结果,例如同时引入第三金属和配体,或可以在增强氧化效率的同时,对于降解作为污染物的配体有更高的反应性。两两组合后或将产生明显协同作用,故是否可以利用此使复合材料同时具备两种优化结果值得进一步探讨。

5 结论与展望

铁基材料改性ZVAl可以优势互补,正在发展成为水处理领域一种新型的环境功能材料。

在上述铁基材料对ZVAl的改性及应用中,主要的作用机制有:通过化学沉积法、化学镀法、共还原法中存在的氧化还原反应来改变或破坏ZVAl氧化膜;发生金属间的反应机制来增强ZVAl与铁基材料之间的界面结合或改变ZVAl硬度、磁性的物理性质;还可通过机械化学引发的自蔓延反应来实现铁基材料对ZVAl的改性。铁基材料改性ZVAl后的复合材料可以提高ZVAl应用性,尤其在环境领域,与改性前相比加快了反应速率、拓宽了pH应用范围、延长了反应持久性、增强了反应选择性。并且,通过引入第三金属、外加非金属单质、添加聚合物、投加配体和构筑负载物来优化铁基材料改性后的ZVAl在去除水中污染物的体系。故有力推动了ZVAl水处理新材料新技术的发展。近几年,虽然对于铁基材料改性ZVAl的方法及应用的研究越来越多,但依然存在一些问题亟待进一步研究。

(1)寻找绿色简易的铁基材料改性ZVAl的新方法

化学沉积法是ZVI复合ZVAl(即Fe/Al双金属)最常用的制备方法,但该方法制备的双金属系统上过量的二次金属的存在可以完全覆盖初级金属表面导致低污染物降解效率;此外,覆盖初级金属的二级金属将在初级金属的腐蚀和溶解过程中释放到水中,导致双金属活性显著降低[92],且制备过程中需要消耗的大量化学试剂,不但对环境有一定危害,而且也给实验操作带来风险。相比较而言,机械化学法不但无需酸洗预处理,而且球磨法用量可控可以避免置换法的表面过沉积,双金属融合充分可以减少反应过程中金属间的剥离。另外,球磨法能产生大量的内部应变和晶格缺陷,起到非常重要的催化作用[2]。但因ZVAl本身具有很好的延展性,故用机械化学法难以制备Fe/Al核壳结构的双金属,合适的铁源和具体的球磨条件还需要进一步研究。

(2)深入研究铁基材料改性ZVAl过程中的机械化学作用机制

当前研究发现用亚铁盐或含铁矿物可以对ZVAl表面的氧化膜进行机械活化改性,但研究的重点一般集中于后续对污染物的去除机理以及污染物和材料表面的作用机制,而在机械活化改性过程中,机械化学过程是个“黑匣子”,而如何有效调控ZVAl表面钝化膜生成新膜对于水处理应用至关重要,故ZVAl与铁基材料之间发生的机械化学过程值得下一步研究。

(3)进一步挖掘铁基材料改性ZVAl后构筑的复合材料在环境领域的应用潜能

铁基材料改性ZVAl后的复合材料在对污染物的还原中可以实现在广泛pH条件下的应用。但在氧化体系中,多在酸性条件下才体现出优秀的污染物降解能力,当初始pH值大于7时,污染物的降解会被强烈抑制。能够使铁基改性的ZVAl材料实现高级氧化中的应用性也是值得突破的方向。并且,铝盐在水处理中作为混凝剂得到了广泛的应用,通过混凝去除有机污染物等[96] 。而通过调节pH值可以控制残留的Al(Ⅲ)浓度。与此同时,铝处理是处理磷酸盐时经济、常用的方法,Al(Ⅲ)可以沉淀磷酸盐,因此在应用中可以设计同时去除污染物和磷酸根,同时减少Al(Ⅲ)的溶出[97]。同时,由于金属的腐蚀产生的铝离子以及铝物质的凝聚,由此产生的铝铁泥可进行水泥基固化等无害化处理,也可以通过合适助滤剂等进行资源化回收利用,为夹带有害杂质的治理提出新的思路[98]。

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