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基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器

孙华悦 ,  向宪昕 ,  颜廷义 ,  曲丽君 ,  张光耀 ,  张学记

化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (12) :2604-2618

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化学进展 ›› 2022, Vol. 34 ›› Issue (12) :2604-2618 DOI: 10.7536/PC220504
综述
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基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器

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Wearable Biosensors Based on Smart Fibers and Textiles

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摘要

随着社会经济发展,人们越来越重视身体健康,对医疗设备的智能化、便携性、准确性要求越来越高。在此背景下,可穿戴生物传感器的市场需求不断提升。智能纤维和纺织品能够满足透气性和可穿戴性的要求,应用在可穿戴生物传感器中能够实时监测人们的身体状况,包括脉搏、呼吸、肢体运动等生命体征监测,汗液、唾液等成分分析和呼出物的检测。相比于传统的生物传感器,基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器可用于现场即时监测,从疾病预防、改善临床结果和生活质量到提高生产力、减轻医疗负担和降低医疗成本都发挥着重要作用。在这里,本文主要介绍了近几年智能纤维和纺织品在可穿戴生物传感器中的应用,按照生命体征监测、体液分析和呼出物检测这三个方面,对其传感策略例如比色传感、荧光传感、压电式传感等进行介绍。最后,我们对智能纤维与纺织品在可穿戴生物传感器中的应用状况以及面临的问题进行总结,并对其在可穿戴生物传感器的未来发展进行展望。

Abstract

With the development of social economy, people pay more and more attention to physical health and demand more and more intelligence, portability and accuracy of medical devices, in this context, the market demand for wearable biosensors is rising. Smart fibers and textiles can meet the requirements of air permeability and wearability, and can be used in wearable biosensors to monitor people’s physical condition in real time. For vital signs monitoring, they can be used to reflect physiological status such as heartbeat, pulse, respiration and body movements in real time. For body fluid detection, the components in sweat, tears and saliva can be analyzed in real time. They can also analyze the exhaled products. Using the characteristics of wearing the sensor on the body, people can monitor their health while living and working normally. Compared with traditional biosensors, wearable biosensors based on smart fibers and textiles can be used for on-site real-time monitoring, and play an important role in preventing diseases, improving clinical outcomes and quality of life, increasing productivity, reducing medical burden and reducing medical costs. Here, this review mainly introduces the application of smart fibers and textiles in wearable biosensors in recent years, and according to three aspects (vital signs monitoring, body fluids detection and exhaled products detection), we introduce their sensing strategies such as colorimetric sensing, fluorescence sensing, piezoelectric sensing, etc. Finally, we summarize the application status and problems of smart fibers and textiles in wearable biosensors, and look forward to their future development.

Contents

1 Introduction

2 Vital signs monitoring

2.1 Breathing and heartbeat

2.2 Pulse and blood pressure

2.3 Temperature

2.4 Humidity

2.5 Body movements

3 Body fluid detection

3.1 Sweat

3.2 Saliva

3.3 Urine

3.4 Tear

4 Exhaled products detection

4.1 Ammonia

4.2 Acetone

4.3 COVID-19 detection

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

智能纤维和纺织品 / 可穿戴生物传感器 / 生命体征 / 体液 / 呼出物

Key words

smart fibers and textiles / wearable biosensors / vital signs / body fluids / exhaled products

引用本文

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孙华悦, 向宪昕, 颜廷义, 曲丽君, 张光耀, 张学记. 基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器[J]. 化学进展, 2022, 34(12): 2604-2618 DOI:10.7536/PC220504
Huayue Sun, Xianxin Xiang, Tingyi Yan, Lijun Qu, Guangyao Zhang, Xueji Zhang. Wearable Biosensors Based on Smart Fibers and Textiles[J]. Progress in Chemistry, 2022, 34(12): 2604-2618 DOI:10.7536/PC220504

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1 引言

纤维和纺织品在人类文明中无处不在,早在原始居民时期,人们就开始用葛、麻等植物纤维进行手工搓、编等方式将纤维集合成片状,用来遮蔽身体。随着人类科技的不断发展,在20世纪中期,各种合成纤维被开发出来,为了满足人们越来越高的生活质量要求[1],纤维和纺织品经过功能处理被赋予防水、阻燃、防辐射等新功能[2,3]。在过去的二十多年里,具有传感、通信、记忆等能力的智能纤维和纺织品被开发出来,在个人健康管理方面引起了广泛的关注[4,5]。

作为柔性可穿戴传感器的重要研究方向之一,基于智能纤维和纺织品的可穿戴传感器备受关注[6,7]。与大体积、不易随身携带、取样不便、不能实时监测的传统电子监测设备相比,基于智能纤维和纺织品的传感器不仅具有柔性、轻便、舒适、可弯曲的优点[8],而且更加安全、环保、可持续,在废弃后大多可降解,不会对环境造成伤害[9⇓~11],在人体健康管理方面有巨大的应用前景[12,13]。它们可以用于心跳、脉搏、呼吸、血压、温度、湿度以及身体动作等生命体征监测,也可以用于泪液、汗液、唾液、尿液等体液分析以及呼出物检测,能够解决传统传感器不能实时监测的问题[14⇓~16]。传感器接收的物理信号可以通过压电式传感、电阻式传感、电容式传感、摩擦起电传感等传感技术进行信号输出[17,18];接收的生物信号可通过电化学、比色、荧光等传感技术输出[19,20]。

在这里,本文主要介绍近几年智能纤维和纺织品在可穿戴生物传感器中的应用,按照生命体征监测、体液分析和呼出物检测这三个方面,对其传感策略例如比色传感、荧光传感、压电式传感等进行介绍,总结现阶段发展成果以及面临的挑战,并对其未来发展进行展望。

2 智能纤维和纺织品用于生命体征监测

2.1 呼吸心跳

呼吸和心跳是人体基本的生理特征,直接关系到人们的生命状态,用灵敏、高效的传感器实时监测呼吸和心跳是十分有必要的,能够及时反馈生理状态,对重大疾病或突发情况的发生提前预警[21⇓~23]。

2.1.1 压电式传感

压电式传感器是基于压电效应工作原理而发展的,即压电材料在接收外界压力时会产生表面电荷,将压力信号转变为电信号,在压电材料受限范围内,压电输出与外界所施压力通常呈正相关[24]。Fink团队[25]推出了一种可用作灵敏听觉麦克风的面料,将热拉伸复合压电纤维通过织造的方式织入到织物中,使其能够将机械振动转换成电信号。热拉伸复合压电纤维的活性层是负载有钛酸钡陶瓷颗粒的压电聚(偏氟乙烯-三氟乙烯)(Poly(vinylidene fluoride-trifluoroethylene),P(VDF-TrFE)),外层为聚(苯乙烯-b-(乙烯-共聚-丁烯)-b-苯乙烯)(Poly(styrene-b-(ethylene-co-butylene)-b-styrene),SEBS)。这种声学织物响应频率范围在80 ~ 1000 Hz,将其制备成声学衬衫能有效地捕获心脏信号,充当皮肤接口的听诊器,该信号的信噪比高达30分贝,超过了最近的薄膜声学设备并且能够能清楚地检测到较大的S1音和较弱的S2音。使用该织物检测心脏机械活动可以使佩戴者以舒适、连续、实时和长期的方式监测他们的心脏状况。

在这里,我们对纤维麦克风进行了简单的总结(表1)。高分子纤维麦克风大多利用压电效应[26⇓~28],而金属纤维一般通过磁场中安培力的作用振动[29],不同种类的纤维麦克风频率响应范围差距较大。纺织品常被用作吸音材料。随着近几年纺织技术的突破,织物的用途得到进一步发展,其中纤维麦克风受到了广泛的关注。然而制备出响应灵敏、保真度高的纤维麦克风面临机械振动转化为电信号的效率低的问题,因此,提高转化效率是开发高性能纤维麦克风的关键。

总的来说,压电式传感器具有灵敏度高、结构简单等特点,利用该监测人体呼吸、心跳能够直接将人体理活动转化为电信号输出,方便人们直观地了解自己的身体健康状况。

2.1.2 电阻式传感

电阻式传感器是利用电阻的变化来实现信号响应,即导电材料在受到外界压力时,电阻会产生相应的变化,产生信号响应。He等[30]利用静电纺丝技术开发了具有多模态机械传感性能的高灵敏、可拉伸电子皮肤,对于健康监测和可穿戴电子设备的应用具有重要的研究价值。将掺杂氧化石墨烯的聚丙烯腈纳米纤维纱线与原位聚合的导电聚吡咯缠绕在弹性纱线上形成复合纱线,复合纱线经过编织形成织物状传感器,可以检测由压力、应变和弯曲引起的机械力,具有高灵敏度、宽压力传感范围、出色的循环稳定性和良好的可重复性(> 10 000次循环),用于检测人体呼吸、面部表情、脉搏监测和全方位的人体运动。由于这种织物传感器可以方便地编织到纺织品中,在可穿戴人体健康监测电子设备中具有巨大潜力。电阻式传感器制作方法比较简单,且信号易读取,因此在可穿戴传感领域中是比较常见的传感器[31]。

2.2 脉搏血压

腕脉是评价心肌收缩力的有效力学指标,不规则的手腕脉搏可反映窦性心律不齐、心房扑动、部分心脏传导阻滞和心力衰竭等心脏问题[32⇓~34]。

2.2.1 压电式传感

为了能够精确且实时地监测脉搏,Han团队[35]开发了一种人造、可穿戴、多模式凝胶皮肤传感器,将其与医用贴片复合,佩戴在手腕上,为使用者提供连续的脉搏监测。这种传感器可以在手腕上同时监测四种生物物理信号,包括血压、心电图、肌电图(Electromyogram,EMG)和肌动图(Mechanomyography,MMG)。内置的交叉指型碳电极作为MMG传感器,从两侧分离的电极获得肌肉运动的电信号。由桡动脉中的脉搏或肌肉运动引起PVDF-TrFe凝胶极化,使导电电极中电荷分布发生变化,从而将皮肤的机械刺激变化转化为电信号。通过寻找心脏和肌肉活动的关系,可以监测心脏活动信息。而Mokhtari等[36]则以压电纳米复合纤维为基础,开发了针织、编织和织造三种不同的能量发电机和传感器。通过熔融纺丝工艺制备了含钛酸钡纳米颗粒的聚(偏氟乙烯)混合压电纤维。钛酸钡纳米颗粒与聚(偏氟乙烯)的质量比为1∶10时,可获得高性能的杂化压纤维。与聚(偏氟乙烯)纤维相比,这种智能纺织品能量收集装置提供了更好的机械性能(耐久性、灵活性和舒适性)和压电性能。该纺织品基压电传感器具有耐用、质轻、灵活,有望应用于医疗保健等领域。

压电式传感器虽然拥有诸多优点,但其受空气湿度影响较大,所以在使用过程中需要注意防潮问题。总之,检测信号稳定、环境适应性好以及废弃后绿色环保是压电式传感器未来的发展趋势。

2.2.2 电阻式传感

电阻式传感是较常用的传感方法,Sun团队[37]报道了一种基于碳纳米管(Carbon nanotube,CNT)-聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)的可穿戴设备,该设备具有压阻和电压感测能力,可同时捕获手腕脉搏压力和心脏电信号。该应变传感器由一个用于传感的夹层压阻式CNT-PDMS条带和两个柔性PDMS聚合物薄层组成。心电图电极放置在基板上的应变区域,预处理后,校准电阻变化和压力之间的关系,确定装置灵敏度为0.01 Pa-1,装置的线性压力范围为0.4 ~ 14.0 kPa。由于其可穿戴的特点,可以实现同时连续监测心电图和手腕脉搏,避免了传统心脏监测仪器的复杂性和不方便性,并且为临床诊断提供多种生理心脏信号。

尽管电阻式传感器目前已经被广泛应用,但制备具有高灵敏、低成本的织物基柔性传感器仍然面临挑战,减少应力消耗、提高传感效率是解决这一问题的关键。受表皮下默克尔受体传感原理的启发,Niu团队[38]提出了一种正交针织线诱导的局部应力集中策略。将高模量Ag/尼龙线正交编织到低模量微结构无纺布上,在交叉处产生明显的局部应力集中,促进压力信号的放大和传输,有效提高了灵敏度(8.59 kPa-1)和线性范围(0.2 ~ 400 kPa)。这种电阻式传感方法较为简单,在实现大规模生产上具有较大潜力。

2.2.3 电容式传感

除电阻式传感、压电式传感外,电容式传感也是较常用的传感方式,感测机制是基于在外力下电容的变化,这种变化导致电极之间电介质层的接触面积、厚度和介电常数的变化。Sun团队[39]开发了一种基于疏水性聚(离子液体)纳米纤维膜(Poly(ionic liquid) nanofibrous membrane,PILNM)的可清洗电容式压力传感织物,该织物具有良好的机械性能。PILNM的可穿戴压力传感纺织品对低压和弯曲弦长变化具有高灵敏度,即使在剧烈变形下也具有低压检测极限。由于其优越的性能,基于PILNM的可穿戴压力传感纺织品穿着舒适,适于监测身体不同部位的脉搏振动以及各种人体运动(图1)。电容式传感器有灵敏度高、成本低等优点,无磁滞现象,但其输出阻抗较高、负载能力差,其复杂的连接电路会引起非线性输出,影响测量准确度。

2.2.4 摩擦电动传感

由于脉搏微弱且快速的特点,测量时难以捕捉其详细信息,因此要求监测设备具有高灵敏度和适当的频率响应。Yang团队[40]报道了一种摩擦电动纺织传感器阵列(Triboelectric all-textile sensor array,TATSA),该阵列由导电纱线和尼龙纱线编织而成,对细微压力的捕捉具有高灵敏度,将两个TATSA缝合在袖口和胸前,能够实现脉搏和呼吸的同时动态监测。摩擦起电和静电感应的共同作用使导电纱线和尼龙纱线之间的接触-分离运动引起电荷转移。当两种材料接触时,电荷主要聚集在摩擦材料上,只有少量的感应电荷存在于电极上,从而产生小电势。当两种材料分开时,由于电势差,电极上的感应电荷增加,使相应的电势增加,进而引起信号变化,具有较低压力灵敏度(7.84 mV·Pa-1)、快速响应时间(20 ms)、高稳定性(> 100 000次循环),可机洗性(> 40次)。

摩擦纳米发电机复杂而精细的结构很难在有限的接触面积内进一步提高纺织品的感测能力,为解决这一问题,Li等[41]开发了一种由核-壳纱线构成的摩擦电传感纺织品(图2)。核-壳纱线在机械性能上变得更强,形成的加捻螺旋结构,有利于在实际应用中承受各种形变,易于贴合在颈动脉上记录脉搏生理信号。在编织结构中,将选择尼龙丝和聚四氟乙烯丝分别作为正极层和负极层,内置螺旋不锈钢丝作为内电极层。在1.95 ~ 3.13 kPa和3.20 ~ 4.61 kPa的压力范围内,传感灵敏度分别可达1.33和0.32 V·kPa-1,在连续运行4200次循环后仍具有良好的机械稳定性和传感能力。这项工作为开发高耐磨大尺寸压力传感纺织品提供了一种新的思路。总之,纺织摩擦电动纳米发电机为心率测量提供了一种精确、耐用和舒适的方法,可进一步用于实时生理监测[42]。

2.3 温度

适宜的温度对人体来说十分重要,人体体温大约在36~37 ℃之间,适宜环境温度通常在18~24 ℃之间,体温过高或过低都会对人体健康造成一定损害,严重的甚至会威胁生命。环境温度的高低则会影响到人们的舒适性,对有心脑血管疾病的人来说,过高的环境温度可能带来生命危险[43⇓~45]。

2.3.1 电阻式传感

在温度检测中,电阻式传感器通常由温度变化引起电阻变化,进而使产生的信号发生改变,传感器需要对温度感应灵敏。Wang等[46]设计开发了一种基于导电气凝胶纤维的超轻自供电火灾报警电子纺织品(Self-powered fire alarm electronic textile,SFA e-textile)(图3A),该纤维包含海藻酸钙(Calcium alginate,CA)、Fe3O4纳米颗粒(Fe3O4 nanoparticles,Fe3O4 NPs)和银纳米线(Silver nanowires,Ag NWs),能够实现消防服装中的超灵敏温度监测和能量收集,可在100 ~ 400 ℃的宽范围温度传感,分别实现了SFA电子纺织品的可重复温度监测和发电,并在SFA e-textile的基础上进一步建立了一个自供电的火灾自救定位系统(图3B),可以帮助救援人员在火灾情况下搜救被困的消防员。Li等[47]报道了一种基于静电纺丝纳米结构的柔性传感器,可以用于检测温度。将均匀的导电涂层与交错的纳米纤维结构集成在一起,纳米纤维骨架能够为传感器带来优越的柔韧性,并且还会提供丰富的接触位点和接触面积,能够提高传感器的灵敏度和工作范围。该传感器由涂有导电成分的双层电纺毡组成(图3C),为了减少外部刺激的干扰,温度相关信号通过连接在底层两端的导线传输,即聚(苯乙烯段丁二烯段苯乙烯)/聚(3,4-乙基二氧噻吩)(Poly(styrene-block-butadiene-block-styrene)/poly(3,4-ethylenedioxythiophene),PEDOT/SBS)层作为温度传感的主要部分。单层温度感测路径与层间压力感测路径一起构成了特定的电路拓扑,有助于不同信号的分离。交织纳米纤维结构和柔韧性使底层可以专注于检测温度变化。A、B电极间电流变化输出为压力传感信号,B、C电极间的电阻变化充当温度传感信号,使层间和层内的多级传感路径信号传输使传感器能够同时检测温度和压力(图3D),且保证两种检测之间互不干扰(图3E)。所获得的传感器显示出1185.8 kPa-1的高压力灵敏度和卓越的可靠性,能够快速检测低至2.4 Pa的外界刺激,并在5000次循环负载测试下显示出优异的响应行为。将不同传感方式集成在同一传感器中,同时检测压力和温度,传感方式较为简单、操作方便,为多功能集成传感器的发展提供了一种新思路。

2.3.2 热致变色传感

热致变色传感材料拥有温度变化而产生颜色变化的特点,通过肉眼便可直观地监控人体温度变化。Kim团队[48]利用静电纺丝技术开发了一种基于纳米纤维的热致变色传感器。在纺丝液中加入特定量的热致变色材料,使制得的纳米纤维具有热致变色特性,将其应用在口罩、手环和贴片上制备成可穿戴的热致变色传感器,从而实现对体温变化的实时监测。总的来说,这种传感器灵敏度较高、制备简单,但大多温变材料不耐紫外照射,在长时间紫外照射下可能导致温变效果降低。

2.4 湿度

湿度会影响人体的舒适性,过高湿度会使人体产生体温升高、心跳加速、头晕乏力等症状,过低则会加大呼吸系统疾病的发生概率。因此,对湿度的监测是十分必要的。基于智能纤维和纺织品的可穿戴式传感器能够对湿度进行实时监测[49,50]。

2.4.1 电阻式传感

电阻式传感器除了在心跳、呼吸、温度等监测中有重要应用,在湿度监测中也被广泛应用。扬州大学Gao等[51]将具有超亲水性和超疏油性碳纳米管(Acidified carbon nanotube,ACNT)修饰到热塑性聚氨酯(Polyurethane,PU)纳米纤维表面,制备出了一种灵敏度高、检测限低、柔性可拉伸的导电纳米复合材料(Conductive nanofiber composite,CNC),可以用于检测水分和化学蒸汽(图4A)。ACNTs的加入能够增加纤维的拉伸强度,并且几乎保留了PU纳米纤维膜的超弹性,使材料具有优异的灵活性(图4B)。将其用于湿度传感器时,ACNTs可以吸收周围水分子,增加电阻;PU则可以通过不同的溶胀方式吸收化学蒸汽,致使导电网络不同程度的内部损坏,引起电阻变化。该材料可以制备成口罩用于人体湿度的实时监测(图4C),有检测限低、响应快和选择性好的优点。

出于同样的目的,韩国Koo团队[52]开发了一种基于琼脂糖-聚合物的复合微纤维,通过挤出分别含有Ag NWs和氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)作为1D和2D纳米填料水凝胶细丝的方法制备,由于加入了导电纳米填料,该纤维具有更强的导电性和快速的湿度传感。Ag NWs和还原氧化石墨烯(Reduced GO,rGO)之间的协同作用,使纤维导电率进一步提高。Wang团队[53]介绍了自加热石墨烯增强聚乙烯醇纳米线在高灵敏度湿度检测中的应用,该纳米线在人体系统监控中能精确可靠地测量相对湿度。

与心跳、脉搏监测中依靠材料拉伸形变影响电阻变化不同,在湿度监测中,是依靠吸湿的方式改变电阻,但要保证湿度检测结果准确,需要排除掉外界压力或环境温度导致的电阻变化。

2.4.2 比色传感

最常见的光学传感器是基于由发色团或荧光团与被分析物之间的分子间相互作用所引起的比色或荧光变化[54]。Zhou团队[55]开发了一种纳米线簇的功能性柔性薄膜。他们利用一种特殊的无序阳极氧化铝衬底和常规溅射技术制备了纳米线簇薄膜(Nanowire cluster film,NWCF),并将其与PDMS集成,制备了柔性器件。将极少量的水(0.02 mg·mm-2)沉积在NWCF上时,其折射率高到足以引起消光光谱的明显变化。基于此,这种柔性等离子体薄膜用于构建湿度传感器时,表现出高灵敏度和稳健的抗运动干扰优点。将纯水换成汗液后仍有相同的现象,可以直观地对人体湿度进行监测。同热致变色传感相似,比色传感器最大的优点就是可以将湿度变化转化成颜色变化呈现出来,然后通过智能手机拍照分析,但相比于其他传感器,比色传感器面临灵敏度偏低的问题。

2.4.3 荧光传感

由于转曲的分子内电荷转移(Twisted intramolecular charge-transfer,TICT)效应,具有共轭电供体(donor,D)-受体(Acceptor,A)结构的分子转子对水分子检测具有重要的意义。Zhu团队[56]利用D-A的聚集诱导发光(Aggregation-induced emission,AIE)分子和一维聚合物纤维的分子内运动来开发一种新型的智能湿度传感器。当吸收水蒸气时,膨胀的聚合物纤维通过分子内运动的调节触发AIE和TICT的二元效应,产生不同的荧光颜色来量化和绘制局部湿度的变化,传感机制是分子内运动诱导的荧光颜色和强度的变化。荧光传感器是目前研究较多的传感器之一,其有众多优点,灵敏度高、选择性高、线性范围广等优点,但其检测结果受背景荧光、荧光寿命偏低等因素的影响。

2.5 身体动作

对身体动作的实时监测在病后康复训练、远程康复、运动员日常训练以及人们日常生活中诱发风险的活动监测中有重要意义[57⇓~59]。

2.5.1 电阻式传感

中国科学院上海硅酸盐研究所[60]的一项专利介绍了一种柔性可穿戴导电纤维传感器的制备方法及应用。该传感器由纤维以及纤维外部涂敷的导电层组成,采用的是独特的弹性螺旋状双包覆结构。利用医用胶带将该导电纤维传感器固定于弹性聚二甲基硅氧烷薄膜的表面,得到的柔性可穿戴传感器可以贴附于人体各个部位,用于感应手指关节、膝关节、胸腔等处压力变化,对于不同动作做出不同响应。当人体待测部位活动时,传感器发生形变,产生电阻变化,实现对人体活动例如脉搏、呼吸、发音、关节的运动等的监测。

利用导电纤维制备成的可穿戴传感器具有柔软、可弯曲、可拉伸等特性,为弯曲检测提供了很多便利,能够降低成本、连续监测、远程康复、游戏化以及检测日常生活中诱发风险的活动。Walter等[61]开发的新型压阻式多壁碳纳米管/石墨/苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物纤维,即适用于远程康复应用的可穿戴压阻传感器。该纤维可以直接编织到服装上面形成应变仪用于对人体活动进行远程监测,提供了矫形康复过程游戏化的机会,以激励参与者,大大改善康复过程且减少必要的医疗监督时间。Zhang团队[62]采用湿法封装技术制备了同轴结构的导电纤维应用于压力传感。利用离子液体和热塑性弹性体鞘形成同轴结构(Ionic liquid core and thermoplastic elastomer sheath,IL@TPE),这种同轴结构的导电纤维具有较大的拉伸性、低滞后性和快响应时间,能够反应人体实际运动。将光纤传感器贴在人体肘、腕、手指和膝盖关节皮肤上,可以监测人体手腕的弯曲运动,得到一系列精确的工作曲线。因此,IL@TPE光纤应变传感器能够很好地监测肘关节的弯曲和恢复运动。

相比于心跳、呼吸等生理活动,身体动作幅度较大,且多伴随着肘关节运动。明显的身体变化会引起较大电阻变化,使输出信号明显,但随之而来的是对传感材料耐磨、耐疲劳等性质的考验。

2.5.2 电容式传感

可穿戴传感器大规模生产有一定的局限性,Liu等[63]通过简单的发泡和冻融相结合的方法制备了一种可拉伸、可溶解的多孔Ag NWs/聚乙烯醇(Polyvinyl alcohol,PVA)纳米复合水凝胶。将银纳米线均匀地嵌入PVA基体中,保证在引入大量微电容器时介电常数能够增加。将该复合水凝胶与CNT网络电极结合,可制备出电容式触觉传感器。基于水凝胶的传感器可在几分钟内溶于热水中,电极材料具有高灵敏度(1.9 kPa-1)、宽检测范围(250 kPa)、快速响应时间(25 ms)以及超过10 000次加载/卸载循环的显著稳定性。将其固定在手套等织物上,可以实时监测肢体运动。该传感器可以实现大面积制备,随后再根据要求对传感器片进行分割,表明其具有可进行大规模生产的潜在优势。

2.5.3 射频谐波传感

Yan团队[64]设计、制造并表征了一种无线智能口罩,该口罩嵌入了一个柔软且无需电池的射频谐波转发器,能够利用二次谐波对咳嗽和口罩佩戴进行连续、实时的无线监测(图5A)。与当前的智能面罩不同,射频转发器的天线和电路是基于喷涂印刷的Ag NWs/PEDOT∶PSS和多尺度多孔SEBS基板制造的,固定在口罩内测(图5B)。这种基板除了具有超柔软、可拉伸的特点以外,更重要的是,其被动冷却和透气功能可提供长期佩戴的舒适性。

3 智能纤维和纺织品用于体液分析

3.1 汗液

汗液中存在很多生物化学物质,包括离子、葡萄糖、皮质醇等。通过对汗液中生物物质的检测,可以对身体健康状况做出评估[65⇓~67]。

3.1.1 电化学传感

在对汗液成分进行分析检测时,电化学传感是比较常见方式。Zhang团队[68]受荷叶启发(图6A),基于蚕丝开发了一种类似荷叶的一面疏水一面亲水结构,即Janus电子纺织品,用于管理和分析生物流体。由于具有天然的生物相容性,蚕丝被选作为纺织基材和传感电极。基于蚕丝制作的电子纺织品能够给皮肤提供舒适的微环境,可以减少湿黏附并能够避免皮肤过冷或过热。该电极可以用更少的检测物和更快的响应时间对人体汗液中的多种待测目标物进行非侵入式的检测分析(图6B)。该技术将生理舒适度与传感技术进行结合,为健康检测提供了新型智能纺织品。

Shu团队[69]开发了一种基于高度可拉伸的Ni-Co金属有机框架/Ag/还原氧化石墨烯/聚氨酯(Ni-Co MOF/Ag/rGO/PU,NCGP)纤维的可穿戴电化学传感器,用于高灵敏、高准确地连续监测汗液中的葡萄糖水平。这是一种基于非侵入性纤维材料的可穿戴电化学传感器。利用改进的湿法纺丝技术制备rGO/PU纤维,在其表面涂覆Ni-Co MOF纳米片制备NCGP纤维电极。将基于NCGP纤维的三电极系统与吸水织物缝制在一起,并固定在可拉伸的PDMS薄膜基底上,制备成无酶汗液葡萄糖可穿戴传感器(图6C),实现对人体汗液中葡萄糖的高精度实时监测。该传感器具有425.9 μA·mM-1·cm-2的高灵敏度以及10 μM ~ 0.66 mM的宽线性范围。Kwon团队[70]发展了一种灵活、可佩戴的适配体传感器(图6D),用于皮质醇的简单、快速、实时监测。

神经肽是一种主要分布于中枢神经系统和外周神经系统的神经递质,可以作为应激和抑郁的潜在生物标志物。Lee等[71]报道了一种可拉伸的弹性纳米复合材料的中空微纤维贴片,用于汗液中应激生物标志物神经肽Y的人体生物传感。该贴片由可拉伸液体处理装置和电化学阻抗免疫生物传感器两部分组成。该贴片传感器的检测限低至50 fM,且无需标记或试剂,其外形易于形成,是一种很有前途的可穿戴无创免疫检测方法。电化学传感检测汗液是通过对传感器进行修饰的方法,使其能够对汗液中的标志物进行选择性的识别与检测,具有灵敏度高、有良好重复性和准确性、能够线性输出等优点,但其可能会对温度较为敏感,受环境影响较小的汗液传感器亟待开发。同时,大多纤维和纺织品有良好的吸湿效果,将纤维和纺织品应用在汗液传感器中,能够有效地吸收汗液,为汗液传感器的工作提供基础支撑,但汗液可能存在量少、挥发等问题,因此,利用微量汗液即时精准检测也是汗液传感器未来发展的重点方向。

3.1.2 比色传感

汗液中有多种成分,目前多种成分同时检测有一定困难。Xu团队[72]提出了一种灵活的、自修复的、可佩戴的水凝胶贴剂,用于按需汗液比色检测。可佩戴水凝胶贴剂可通过溶剂置换法将比色试剂引入PVA/蔗糖水凝胶中制成,制备过程简单,与智能手机集成使其检测汗液中葡萄糖(图6E)时具有出色的可靠性和稳定性。将其直接贴在人体皮肤上进行原位汗液取样和比色分析,通过可穿戴水凝胶贴片将分析物浓度有效转换为RGB数字信号(图6F),实现了个性化的原位即时检测。同时还设计并加工了一种水凝胶基底,并在其上物理打孔生成图案化微孔,使用者可以根据自己的需求选择相应检测目标的可穿戴水凝胶贴片。大多比色传感器能够通过颜色变化实时定性监测汗液成分,从而对汗液中的成分有一定了解,但要获取具体的成分含量,则需要通过其他检测技术对其定量分析。

3.1.3 荧光传感

荧光传感具有较高的选择性,在汗液检测中,能够对汗液中的葡萄糖进行高灵敏检测,还可以将其与智能手机结合,实现葡萄糖、乳酸、氯化物等生物标志物的无创原位检测。Golmohammadi等[73]制造了一种基于纤维素的可穿戴贴片。该智能可穿戴汗液贴片传感器包括嵌入纸基的高荧光传感探针,以及由棉线组成的微流体通道,使汗液能够从皮肤表面收集起来并传输到传感探针。该传感器是一种便携式、选择性、快速和非侵入式医疗保健监测设备,利用过氧化氢对修饰在纸片上的荧光素的猝灭效应,实现了对葡萄糖的间接荧光监测。然而目前荧光传感器在汗液传感中报道较少,荧光检测法需要外在光源激发,限制了便携式应用、增加了检测成本,但这也为我们的工作提出了一种思路,未来的研究中可以考虑开发微型化光电集成传感器来解决这一问题。

3.2 唾液

唾液是一种独特的基质[74⇓~76],被称为身体的“镜子”,因为其高度反映了血液药物浓度。它主要由水(98%)组成,其余是各种成分的组合,如酶、电解质、抗体、黏蛋白、细胞因子等[77]。

3.2.1 电化学传感

电化学传感是检测唾液的常用方法之一,Wang等[78]报道了一种可穿戴的电化学传感装置,可以同时直接、分散地检测唾液中的四氢大麻酚和酒精。该传感器平台由嵌在环盖上的传感器以及嵌入在环盒内的无线电子设备共同组成。可以在3 min内同时检测同一稀释唾液样品中的四氢大麻酚和酒精,两种检测物之间没有干扰,也不受唾液基质的干扰。与汗液电化学传感器相比,针对唾液开发的传感器具有明显优点,例如四氢大麻酚和酒精这类待测物,它们在唾液中浓度更高,唾液检测更加便捷、准确且高效。

3.2.2 比色传感

比色法常被应用于传感领域中,Ghorbanizamani等[79]报道了一种基于比色评估的横向流动免疫测定法(Lateral flow immunoassays,LFIA),使用罗丹明B负载的聚合物囊体检测唾液样品中的非法药物(可卡因和甲基苯丙胺)。以聚乙二醇单甲醚和聚己内酯为原料合成了多聚体,并负载了染料,使用智能手机辅助成像技术结合LFIA对待测物进行定量测量。可卡因和甲基苯丙胺等非法药物可以通过吸烟、吸入或静脉注射等方式进入体内,然而不管摄入途径如何,唾液能够高度反映这些半衰期较长的分子的消耗,大多数被检测到的分子都是带有其代谢物痕迹的原始药物。对合成和真实人类唾液进行测试,结果显示总体准确率分别为97%和98.4%,有较高的可靠性。除此之外,该传感器具有针对各种干扰物的特异性以及出色的稳定性。

3.3 尿液

尿液中有很多成分,例如葡萄糖、尿酸等,能够反映出肾脏问题,对于早期肾病检查或其他病变早期监控筛查具有重要意义[80⇓~82]。

3.3.1 电化学传感

对于尿失禁人群,很难对其尿液进行收集检测,而尿液是临床上常用的疾病诊断的检测技术,能够反应多种健康信息,因此对于尿失禁人群,低成本的原位尿液检测装置是非常重要的。Liu团队[83]报道了一种基于智能手机和尿布的可穿戴传感系统,用于原位检测尿液中的生物标志物。该系统由集成了电化学生物传感器的尿布、便携式检测设备和智能手机上的数据处理应用程序组成。传感器以聚对苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene terephthalate,PET)为基底,在PET上印刷葡萄糖和尿酸传感器的银/氯化银(Ag/AgCl)参比电极,以及碳工作电极(Working electrodes,WE)和对电极(Counter electrode,CE)。在工作电极表面分别固定葡萄糖氧化酶(Glucose oxidase,GOx)和尿酸氧化酶以实现对葡萄糖和尿酸的原位检测。该传感器具有良好的灵敏度、线性度和选择性,配合智能手机检测,对通过尿液检测揭示某些疾病信息有巨大的潜在应用前景。

3.3.2 压电式传感

可穿戴的压电式传感器不仅能够应用在呼吸、心跳等物理传感中,也同样适用于化学成分检测。病理性黄疸会使婴儿身体发黄,甚至同时出现贫血、肝脾肿大等症状,对新生儿生命安全带来很大的影响。严重者表现为无精打采、厌食甚至呼吸困难。Xue团队[84]利用氧化锌纳米阵列的水伏-生物传感耦合效应,制备了一种在婴儿尿布中实时监测新生儿黄疸的自供电可穿戴生物传感器(图7)。其工作机制是尿液在ZnO纳米阵列上流动,与表面的酶反应(胆红素和胆红素氧化酶),可以产生胆红素依赖性的水伏输出。该输出不仅能够为传感过程提供能量,而且可以作为生物传感信号。通过监测尿液中的胆红素,以确定婴儿是否有黄疸的可能性。该传感器无需外部电源即可使用且传感信息可以通过无线发射器传输,使新生儿黄疸得到及时治疗。该装置可以嵌入婴儿尿布的吸收层中,并且可以与尿布很好地贴合,有灵活性好、体积小的优点。这种将生物标志物成分信息转化为电压信号输出的纺织基可穿戴压电式传感器,具有结构较为简单且操作方便的优点,有望在未来的供能检测一体化生物传感器研究中得到推广。

3.4 泪液

人体泪液能够反应很多健康信息,尤其是眼部健康问题。泪液中含有丰富的蛋白质,研究发现,由于血浆可以通过泪液屏向外渗透,泪液中的蛋白质与血液中蛋白质成分相似。泪液具有可以非侵入收集的特点,尽管基于血液的检测仍是不可替代的,但泪液仍然可以为人体健康监测提供样本,用于糖尿病和青光眼的连续监测[85]。

3.4.1 电化学传感

糖尿病患者人数在世界范围内不断增加,相比于传统手指针刺的检测方法,一种可穿戴的、能够实时进行血糖自我监测的葡萄糖传感器的开发是十分有必要的。Mitsubayashi等[86]报道了一种用于原位连续监测泪液葡萄糖的隐形眼镜生物传感器。该传感器由柔性铂工作电极和Ag/AgCl参比/对电极组成,以生物相容的2-甲基丙烯酰氧乙基磷酰胆碱聚合物和PDMS作为生物传感器材料,并利用GOx修饰传感区电极。该传感器包括集成电源、人体有线通信发射器、电路和传感探头。由于生物传感器的可佩戴结构类似于隐形眼镜,因此建立了具有最小刺激的非侵入性眼睛生物监测。在对泪液进行实时检测时,电化学传感器是实用且高效的,但将其集成在隐形眼镜中,制备成本较高且需外接电极,一定程度上降低了可穿戴传感器的便携性。

3.4.2 比色传感

实际上,基于泪液检测的可穿戴生物传感器的研发尚处于起步阶段,一般是将传感元件集成到隐形眼镜上,而长期佩戴隐形眼镜可能会带来很多副作用,例如干眼症、角膜损伤等,不是真正的“无创取样”。针对这一问题,近期Yang等[87]开发了一种无创柔性眼贴式可穿戴纸基传感器,这种传感器可以轻松舒适地贴在眼睛下方的皮肤上,避免直接与眼睛接触,仅需一滴眼泪和30 s的响应时间,即可实现人体泪液中pH、抗坏血酸、人血清白蛋白和葡萄糖等生物标志物的无创检测(图8)。

4 智能纤维和纺织品用于呼出物检测

人体的呼出物会反映身体健康状况,对呼出物进行及时检测能够很好地了解身体状况,对传染病的阻断及重大慢性疾病的预防、早期治疗都有重大意义。值得注意的是,病人呼出物中可能含有细菌、病毒或挥发性有机化合物(Volatile organic compounds,VOCs)等多种成分。其中,呼出的VOCs例如酮类,是糖尿病的重要标志物。另外,对于传染病患者,其呼出病毒也可为传染病检测提供重要依据。在这里,我们主要对智能纤维和纺织品用于呼出物中VOCs以及当下流行的新冠病毒检测研究进行总结和讨论。

4.1 氨气

人体呼出气体中包含丰富的生理和病理信息,可用于健康评估和疾病预测[88,89]。Su团队[90]开发了一种集成的基于掺铈氧化锌纳米颗粒的柔性摩擦电自供能呼吸传感器,用于同时监测人体呼吸行为和呼出气体中的NH3浓度。其工作机理是化学吸附和静电感应,传感器对低浓度(0.1 ~ 1 ppm)的NH3比高浓度(1 ~ 10 ppm)的NH3具有更高的灵敏度,这意味着能够检测人类呼吸气体中微量的NH3生物标志物。当受到更高浓度的NH3时,输出电压会下降,该传感器在人体呼吸氨监测中表现出很好的稳定性和可靠性。

4.2 丙酮

丙酮蒸气具有较强的挥发性和毒性,而人体呼吸中的丙酮可以反映很多人体健康数据[91⇓⇓~94]。呼吸分析是血液分析和内窥镜检查的快速、无创、无痛、低成本和简单的替代方法,能够实现早期疾病诊断和实时生理监测,是携带大量生理和病理信息的生物标志物。据报道,呼出气体中的丙酮浓度与血糖水平相关,因此可以反映糖尿病前期患者的状态。

在此,基于摩擦起电和化学吸附之间的耦合效应,Su团队[95]报道了一种新设计的自供电丙酮传感器,为糖尿病前期的诊断提供了一种有效且无痛的方法,用于可持续和连续的呼吸监测和糖尿病前期诊断。这项工作有望为无创穿戴式糖尿病前期诊断提供一种经济、便捷的方法。支持无线电力传输的自供电丙酮传感器由两个主要部分组成:能量收集组件和气体感测组件。能量收集部件由柔性聚四氟乙烯膜(Polytetrafluoroethylene,PTFE)、尼龙膜和支撑梁组成。在这项工作中,PTFE和尼龙被选为摩擦起电层,丙酮分子的化学吸附导致传感膜中的电荷转移和相应的介电常数变化,这改变了传感层的屏蔽效果,从而改变了输出信号。所制备的传感器表现出优异的丙酮传感响应、灵敏度、选择性和抗湿性,显示出实际呼吸监测的可行性。

4.3 新冠病毒检测

新冠病毒仍在全球蔓延并且给患者带来严重的后遗症,因此,对新冠病毒的预防、检测十分重要。Collins团队[96]报道了一种轻量的、用冻干的无细胞的合成电路功能化的柔性基板和纺织品,基于规律间隔成簇短回文重复序列(Clustered regularly interspaced short palindromic repeats,CRISPR)用于检测代谢物、化学物质和病原体核酸信号,是可用于各种小分子、核酸和毒素检测的可穿戴式冻干无细胞系统传感器,具有良好的弹性和灵活性。通过比色变化或通过检测荧光和发光输出的光纤网络来报告特定分子靶标的存在,核酸的检测限可与目前的实验室方法如定量PCR方法相媲美。同时,该团队设计了一种带有冻干CRISPR传感器的面罩,刺穿水泡储层可以使水流通过吸芯材料,将从佩戴者呼吸收集的病毒颗粒从样本收集区移动到μPAD设备中,最终通过横向流动分析(Lateral flow assay,LFA)条进行可视化。在室温下90 min内可穿戴、无创检测SARS-CoV-2,用户只需按下开关,无需其他操作。该传感器可以帮助人们可以在做好防护的同时对新冠病毒进行检测,极大地节省了检测所需的人力、物力以及时间。

5 总结与展望

智能纤维与纺织品在21世纪引起了各界的广泛关注[97]。在本文中,我们结合传感技术针对基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器进行了介绍,包括生命体征(呼吸、脉搏、血压、温湿度、肢体动作)监测、体液(尿液、唾液、泪液、汗液)检测分析以及可能与人体健康相关的呼出物检测,并对其优点以及面临的问题进行总结。

基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器有柔性、轻便、舒适、可弯曲等特点,传递信号更加灵敏、直观且可持续。通过对材料的选择以及加工方式的设计开发,可以制备出具有不同功能的智能纤维和纺织品用于目标物检测。同时,众多传感技术,包括压电式传感、电阻式传感、电容式传感、摩擦电传感、比色传感、荧光传感、电化学传感等为更智能、更先进的可穿戴生物传感器的开发提供了可能。

智能纤维与纺织品在可穿戴生物传感器应用中固然有很多优点,但也面临诸多挑战:(1)目前,受限于较高的制备工艺要求和生产成本,该生物传感器大多在实验室中制备,尚未大规模投入实际生产。解决这一问题的关键在于开发高质量智能纤维或纺织品的低成本大规模制备技术;(2)很多智能纤维和纺织品需要进行表面加工处理,纤维表面或纺织品表面涂敷或沉积的修饰材料在经水洗、反复揉搓等条件下,若修饰工艺或材料选择不当可能脱落,存在使用寿命短的问题,影响可穿戴生物传感器的性能。针对这一问题,开发传感器时应综合考虑其使用场景,合理选择智能纤维和纺织材料,并有针对性地解决敏感元件与基底材料结合的问题,保证材料的使用寿命;(3)由于无创性特点,该生物传感器在用于体液检测时,检测目标多为汗液、泪液和唾液等,但检测结果相比于血液检测存在一定偏差。因此,确定血液检测与汗液、泪液、唾液等检测的关系非常重要,同时,提升传感器的灵敏度以及低检测限也十分重要;(4)纤维和纺织品具有柔软、透气的特点,但在对其进行功能化的同时,会牺牲纺织品的固有优点。因此,开发纺织基生物传感器时,在不损害传感灵敏度的前提下,如何保持纤维原有的柔性、透气性也是需要考虑的问题。可以从纺织品的织造方式角度考虑,设计、利用合理的织造方式弥补功能化过程中纤维损耗的柔性以及透气性等;(5)人们对可穿戴生物传感器了解较少,使可穿戴传感器正式生产销售时面临市场需求问题,生产商可能因其市场稀有而定价偏高,消费者可能因新型产品以及较高价格呈观望状态。因此,应该结合人们需求,在设计传感器时,除了要保证其高灵敏度、高准确性以外,还要同时兼顾其成本以及操作简便的问题。

除此之外,单一信号检测已经不能满足人们的日常需求,亟待开发多功能集成的可穿戴传感器,实现多种信号输出,是可穿戴传感器的发展趋势[98⇓~100]。东北大学的Wang及其团队[101]报道了一种基于可拉伸纤维摩擦电纳米发电机的可穿戴生物传感器。可拉伸的纤维摩擦电纳米发电机是通过在超拉伸的共聚酯纤维上依次覆盖多壁碳纳米管和聚苯胺,然后缠绕漆包线而制成的。该传感器可以精确感知运动状态,并且能够实时检测汗液中的葡萄糖、肌酐和乳酸等。基于摩擦电效应和酶促反应的耦合效应(表面-摩擦电耦合效应),该可穿戴生物传感器可以在没有任何外部电源的情况下进行自驱动,在全球兴起绿色能源革命的当下,能减少电池生产和维护带来的碳排放。

总之,基于智能纤维和纺织品的可穿戴生物传感器有诸多优点,如何解决目前面临的问题与挑战十分重要,但已经证实这种可穿戴生物传感器在监测人体健康数据时,有普遍的稳定性和可靠性,在人体健康监测中,有巨大的潜在应用前景。

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基金资助

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国家自然科学基金项目(21890742)

山东省自然科学基金项目(ZR2020QB092)

中国博士后科学基金项目(2021M691689)

青岛市博士后应用研究项目(202142)

省部共建生物多糖纤维成形与生态纺织国家重点实验室自主课题项目(ZKT23)

省部共建生物多糖纤维成形与生态纺织国家重点实验室自主课题项目(GZRC202025)

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