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活性人工游泳体的螺旋运动

王静 ,  于浩迪 ,  王俊坤 ,  袁玲 ,  任林 ,  高庆宇

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (2) :206-218

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化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (2) :206-218 DOI: 10.7536/PC220705
综述
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活性人工游泳体的螺旋运动

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Helical Motion of Active Artificial Swimmers

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摘要

螺旋运动轨迹在自然界的各个尺度中普遍存在,其影响着多种生命过程包括生物繁殖、觅食、定位有利环境和检测营养梯度等。开发化学力等驱动螺旋运动的人工游泳体不仅具有广泛的应用价值以及提升我们对生物游泳体运动规律和机理的认识,同时推动新型机器人运动设计和提高机器人的运动效率。本文首先总结了人工系统中以微生物鞭毛/纤毛的旋转和拍打等方式为灵感来源设计的可进行螺旋运动的人工游泳体,然后综述了近年来在材料化学领域制备的进行螺旋运动小型人工游泳体的研究进展,并根据驱动力来源的不同对各种类型活性人工游泳体进行分类介绍,最后提出了目前研究中待解决的问题并对未来发展和研究方向进行了展望。

Abstract

Helical motion can be observed on all length scales, which affects a variety of life processes, including biological reproduction, foraging, locating favorable environments and detecting nutrient gradients. The development of artificial swimmers that can perform helical motions not only has a wide range of applications and improves our understanding of the laws and mechanisms of biological swimmers' motions, but also contributes to the design of novel robots and improves the efficiency of robotic motions. In this paper, we first summarize artificial swimmers that can perform helical motions in artificial systems designed by using the rotation and flapping of microbial flagella/cilia as an inspiration source. Then diverse artificial swimmers that perform helical motions in recent years are introduced by different sources of driving force. Finally, the unresolved questions and prospect are tentatively presented in this field.

Contents

1 Introduction

2 Helical motion and bionic design of biological swimmers

2.1 Flagella-driven swimmers

2.2 Cilia-driven swimmers

3 Driving forces and motion control of helical motion of artificial swimmers

3.1 Helical motion driven by external physical fields

3.2 Helical motion driven by interfacial/surface tension force

3.3 Helical motion driven by chemical force

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

活性物质 / 人工游泳体 / 螺旋运动 / 表面张力 / 化学力

Key words

active matter / artificial swimmer / helical motion / surface tension / chemical force

引用本文

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王静, 于浩迪, 王俊坤, 袁玲, 任林, 高庆宇. 活性人工游泳体的螺旋运动[J]. 化学进展, 2023, 35(2): 206-218 DOI:10.7536/PC220705
Jing Wang, Haodi Yu, Junkun Wang, Ling Yuan, Lin Ren, Qingyu Gao. Helical Motion of Active Artificial Swimmers[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(2): 206-218 DOI:10.7536/PC220705

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1 引言

活性物质 (Active Matter) 能够在远离平衡状态下通过非线性作用[1]自发将自身内部或环境能量转化为机械力和运动。自推进游泳体 (Self-propelled Swimmer) 是活性物质的主要存在形式之一,它们以滑动[2]、喷射[3]和螺旋游泳[4]等多种运动形式在流体环境中自主移动。自推进游泳体涵盖范围极其广泛,从原核细胞、真核细胞 (如细菌、藻类、白细胞等) 到各种人工游泳体[5,6],且游泳体的运动模式普遍体现为二维 (2D) 和三维 (3D) 螺旋运动轨迹。

在生物系统中,螺旋运动是许多微生物采用的运动方式[7],因为在低雷诺数条件下生物个体与环境相互作用受粘滞力支配,此时微游泳体的定向移动要遵循扇贝原理 (Scallops Principle)[8],其中大多数微生物游泳体的定向运动由多个周期微小螺旋非互易 (Non-reciprocal) 运动轨迹累积实现。生物游泳体的运动速度一般可分解为旋转速度矢量和平动速度矢量。当个体运动速率恒定时,如果旋转速度矢量与平动速度矢量平行或垂直则游泳轨迹分别呈现直线或圆形;否则其轨迹是螺旋路径,其中心轴平行于身体的净位移方向[9]。由上述运动学分析可知螺旋轨迹是普遍存在的生物运动模式。螺旋运动的非互易特性赋予螺旋运动高效的运动能力[10],有助于生物游泳体在复杂环境中定位环境刺激并快速调整前进方向从而趋利避害,对于实现种群分布、检测营养梯度、躲避捕食者等多种生物功能都至关重要[11⇓~13]。

在非生物体系中设计具有螺旋运动模式的人工游泳体是化学和材料科学研究领域的一个重要方向。一般而言,人工方法成功制备“游泳体”取决于实现其自身将环境或内部刺激 (能量) 自发转化为推动力的能力。生物游泳体和人工游泳体虽然形态相似,但其推进机制有多种类型,对各类推进机制进行分类、归纳和探讨可以启发仿生游泳体定向运动新机制的提出以及拓展运动控制的研究思路。人工游泳体的受控螺旋运动在靶向药物传递、生物工程、环境监测和修复等方面具有重要的应用价值[14,15]。

本文首先归纳了以生物游泳体为灵感来源制备的各种人工游泳体的运动模式和唯象规律,进一步引入各种推动力如外部物理场、界面/表面张力、化学力,分别探讨其驱动原理及各自优点和局限性。最后总结和展望了人工游泳体螺旋运动设计和运动机制等研究面临的困难、挑战以及未来研究方向。

2 生物游泳体的螺旋运动与仿生设计

1901年,Jennings[16]提出生物在长轴上的旋转以及由此产生的螺旋路径具有重要的生物学意义。任何几何不规则生物均可以通过其手性产生沿着轴向的净运动行为[17,18]。大部分生物游泳体都是通过其手性附件 (如鞭毛、纤毛等) 推进其沿螺旋轨迹游动,生物学家通过相关驱动机制的研究提出了生物螺旋运动的初步理论,推动了微生物螺旋式趋化、搜索和定向等运动行为的研究进展[19]。

近些年研究人员对自然界中纤毛/鞭毛驱动生物游泳体运动的特征和功能开展了广泛的研究,它们的运动主要依赖于螺旋状鞭毛或纤毛等微结构的推进[20],类比制备出工艺简单、能够高效推进和精确导航的仿生微型游泳体,在药物的定向运输和环境修护等方面具有特别重要的意义。本节将介绍以鞭毛和纤毛结构为灵感设计的游泳体。

2.1 仿生鞭毛驱动游泳体

许多微小的生物游泳体通过旋转其螺旋状的鞭毛驱动其自身运动,鞭毛推动或拉动微生物细胞的作用形式类似螺旋桨,可实现生物体自身的高效和精准运动[21]。

鞭毛的形态和数量可调节生物体的运动功能,具有单鞭毛的细胞通过改变鞭毛的旋转手性控制游动方向。鞭毛逆时针 (Counterclockwise,CCW) 旋转时推动细胞向前移动;鞭毛顺时针 (Clockwise,CW) 旋转时拉动细胞向后移动 (图1a)[22]。

大多数单鞭毛游泳体鞭毛大致是在同平面拍打,但纤细眼虫 (euglena gracilis) 具有独特的“旋转套索”式非平面鞭毛拍打方式 (图1b)[23,24]。当鞭毛扭曲成双环并分布在两侧时眼虫进行向前运动;而当鞭毛扭曲成前方延伸的单环时,眼虫进行旋转运动[21]。由于旋转的鞭毛具有非互易驱动力,驱动生物体同时进行旋转和平移游动,鞭毛沿着细胞体主轴的旋转使得细胞能够优化前进方向,定位有利的生存环境[25]。

大肠杆菌、沙门氏菌等属于有毛周鞭毛 (4~8根) 的细菌属[26],每根鞭毛都连接着各自可独立旋转的分子马达。当鞭毛马达进行CCW旋转时,鞭毛形成一束并推动细菌向前进行螺旋移动;当一个或多个马达进行CW旋转时,游泳体会在短时间内以“翻滚”的形式改变游动方向 (如图1c)[27]。

与大肠杆菌等采用的“翻滚”模式不同,溶藻弧菌采用一类三步循环 (向前-向后-轻弹) 游泳模式。如图1d所示,当细菌向前游动时,通过鞭毛晃动可使个体随机选择新的游动方向。该过程中独特的轻弹运动将细胞“引导”到一个新的方向,有效实现细菌游泳方向随机变化[28]。相比于细菌的“翻滚”模式,“轻弹”模式响应的速度更快,可实现快速趋化运动行为[27],这种重新定位机制对海洋微生物在海洋瞬变境中的生活非常有利[29]。

受螺旋状细菌鞭毛的启发,2009年Nelson等[30]报道了一种人工细菌鞭毛 (Artificial Bacterial Flagellum,ABF) 的螺旋前进运动。如图2a所示,它们由一个螺旋尾巴和一个薄的软磁“头”组成,形状与生物游泳体相似。外部磁场可以旋转磁头或磁性鞭毛,螺旋状尾部和流体之间的流体动力相互作用将旋转运动转化为运动推动力,通过反转磁场方向实现ABF前后运动模式的转变。这些小型螺旋游泳体使用的运动方法与生物游泳方法类似,可以作为无线操纵微机器人广泛应用于医学和生物领域[31]。

另一种类型的游泳型机器人受到精子振荡推进的启发,依靠不对称的形状变形驱动系统的净位移。例如,Ghosh和Fischer[32]通过气相沉积技术制备出铁磁材料包覆的纳米螺旋结构,设计出导航精度达微米级的磁场驱动人工游泳体 (图2b)。Bibette等[33]以磁驱动的线性胶体颗粒链制备人工鞭毛,通过控制外部磁场可以驱动和激活“鞭毛”推动红细胞产生运动。Zhang等[34]使用螺旋藻作为模板,制备出了具有推进速度增强的磁性螺旋状微型游泳体,在低雷诺数条件下具有优异的游泳性能 (图2c)。

Sitti等[35]报道了一种具有软双尾的磁性微型游泳体,利用平行于运动方向的均匀磁场和正弦变化的正交分量来驱动和操纵两条软鞭毛的平面波向前和向后游动 (图2d)。最近,研究人员通过生物-人工复合方法直接使用生物马达作为功能性游泳体的主要成分或修饰基础,推动游泳体产生运动[36]。

当生物-人工游泳体运动时,它们不仅可以受外界场强的控制,还可以受细胞和微生物自身的控制,它们可以感知外界环境的变化并做出响应[37]。例如,鞭毛驱动的细菌不对称地附着在胶体珠上可产生推进力[38]。由精子的鞭毛或附着的人工螺旋鞭毛驱动的生物-人工复合游泳体 (图2e~g) 可以通过与周围环境和其他细胞的生物相互作用自主定向,或者通过人工传感器和执行器在外部进行控制和监测[39,40]。

使用生物马达的一个显著优势是将生物具有的各种功能性和运动性整合到了人工系统中,使复合系统具有生物马达的运动、新陈代谢等多种功能[41]。生物-人工复合游泳体不仅具有自主感知和导航能力,还能够在复杂的环境中自我修复和自我组装,并且更适应于在活体生物内运动,充分利用了生物细胞的传感和驱动能力[42]。

虽然生物马达的加入为人工游泳体提供了功能更加复杂和强大的运动附件,能够在生物环境中发挥作用的优势。但现有这些附件的稳定性相对较差,持续运动的时间较短,在实际运用过程中的操作较为复杂,合成技术还不够成熟限制了其发展和应用[40]。

2.2 仿生纤毛驱动游泳体

在细菌和其他微生物中,纤毛对运动至关重要,纤毛可以通过跳动实现生物的多种功能,例如液体运输 (如动物气管中黏液的清除) 和微生物的自推进[43]。纤毛是包裹在细胞体上的短毛状纳米结构,通过拍打在细胞体上的数千根纤毛,纤毛虫可以在水中实现螺旋游泳。与鞭毛的波动运动不同,纤毛表现出弯曲运动,具有驱动流体流动的特征功率冲程和恢复冲程[44]。

单个纤毛通过产生不对称波形产生净推进力,众多纤毛的周期性拍打运动可在体表涌现出纤毛的集体行为 (纤毛波),能更好地驱动个体周边流体的整体运动,从而反推生物体快速运动。Ishikawa等[45]利用流体力学证明了纤毛的集体运动行为能够获得最佳的推进效率。在Ca2+刺激下四膜虫 (tetrahymena)[46]可以表现出不同的螺旋游动模式,包括沿右手螺旋路径向后游动、沿左手螺旋路径向前游动等模式,其决定因素是纤毛的拍打模式 (图3a)。

2016年,Choi等[47]提出了一种通过非交互驱动来模拟草履虫纤毛跳动的人工纤毛微机器人 (图3b),纤毛结构是利用镍沉积的双光子聚合结构,通过逐渐改变磁场方向和强度对功率冲程和恢复冲程进行编程,当被磁场驱动时,纤毛以非可逆方式运动,从而产生净推进力。运动方式由纤毛的形状参数 (例如纤毛长度和纤毛角度) 以及场强和场角度控制,通过这些参数可以精确控制微型机器人的位置和方向。

有关于仿生人工纤毛运动的研究在生物工程和机器人领域具有重要意义[48]。但由于这些毛发状附属物在流体推进中的不稳定性,现阶段仿生纤毛机器人的功能研究方向主要分为物质混合、颗粒输运和流体泵送等[49],运动能力十分有限,因此提高微机器人的运动效率至关重要。

利用外加物理场和流体力学等协同作用可驱动仿生游泳体产生定向性好、穿透性强、侵入性低的螺旋运动行为[50,51]。但仿生游泳体与生物的运动机理具有本质上的区别尤其自适应调解能力弱,生物游泳体的运动依赖于体内的生化反应网络提供推动力,生化反应网络使生物游泳体感知环境和相互通讯从而具有强自适应能力和复杂运动功能 (例如逃避和捕猎)。

3 人工游泳体螺旋运动的驱动力和运动控制

大自然创造的高效生物马达可以在复杂的环境中进行运动,真实生物复杂的运动机制可以为人工游泳器和可控装置的开发提供灵感和设计方法。Bibette等[33]提出了实现人工游泳体的可控游泳或运动需要满足的两个条件:首先,能量的供给并转化为系统的机械运动;其次,转化的顺序必须是循环的,而不是时间可逆的。近年来研究者制备出了许多可以模仿生物运动轨迹的人工游泳体,并在人工游泳体的设计和运动行为控制方面提出了多种致动方法。

本文中根据推动人工游泳体产生螺旋运动的能量来源将驱动力分为三类:一类是外部差异物理场力,包括交流电场、磁场、光和超声等;第二类是界面/表面张力;第三类是化学力驱动,例如化学-机械效应等。

3.1 外物理场驱动的螺旋运动

不考虑人工游泳体形状和布朗运动前提下,游泳体在恒定物理场中一般只能进行简单的向前或向后运动,不会呈现复杂运动轨迹。但当环境物理场存在差异时,游泳体会根据物理场的强度或者方向调整自身的运动参数 (速度和方向等) 以适应环境的变化,因此运动行为会变得丰富。

3.1.1 电场驱动游泳体

环境电场作为一种外部能源,不仅可以通过多种机制推动人工游泳体产生运动,还可以实现对游泳体位置的控制。利用交流电驱动Janus粒子的运动通常有两种推进机制,即自介电电泳 (sDEP) 和感应电荷电泳 (ICEP)[52]。它们的基本原理分别是通过构造局部电场梯度实现非对称静电力或产生非对称流体在电磁铁周围局部流动。Miloh等[53]提出sDEP推进一般发生在高频交流电场环境,即因Janus粒子两个半球的非对称介电常数引起局部化电梯度倾向于与诱导偶极矩相互作用,产生净静电力驱动Janus粒子向前移动。而ICEP是由感应电荷电渗透 (ICEO) 流在低频交流电场环境[54]下诱导的。相比于sDEP,ICEP可以更加精准控制Janus粒子的运动路线,促使粒子沿着设定的路线运动。

2019年Bharti等[7]制备了球型微型游泳体 (如图4a),该游泳体表面覆盖着不同形状和大小的金属贴片,通过控制交流电场的方向可以使游泳体在两电极之间运动;微游泳体每次向电极移动的过程都呈现出螺旋轨迹运动,粒子金属贴片的不对称性决定了粒子运动的方向[7,55]。他们根据螺旋轨迹的运动学方程描述粒子运动,其中半径为R,角速度 为 Ω,线速度为U, 角频率和线速度的正负会导致粒子在实验中产生四种不同的运动轨迹。例如,当 Ω> 0和U > 0时粒子沿正方向的右螺旋轨迹进行运动。

x t = R s i n Ω t
y t = - R c o s Ω t
z t = U t

Bharti等[56]近期研究工作发现,该类球型粒子螺旋运动轨迹的几何形状可以由贴片和粒子的几何形状决定。椭球体 (图4b) 上金属覆盖范围的几何结构与活性粒子进行线性、圆形和螺旋运动等行为之间存在明确的控制规律。结果表明椭球型粒子螺旋运动轨迹的螺距和直径与粒子纵向和横向轴上不对称的金属贴片的特征相关:随着贴片纵向对称性的增加,螺旋螺距普遍减小;随着横向对称性的增加,螺旋直径减小。

如图5所示,Li等[52]提出了一种具有不对称形状且可以在不同频率范围内实现可控sDEP和ICEP运动行为的新型电动游泳体。该电动游泳体通过人为设定的空间非对称拓扑缺陷产生局部非对称场梯度可以驱动电动游泳体进行旋转以及三维空间的螺旋运动。与Bharti等的工作相比,通过形状缺陷设计的游泳体可以克服材料材质和合成模具的限制,为新型电动游泳体的结构设计提供了新颖的思路,对电动游泳体的运动控制具有重要的意义[53]。

3.1.2 磁场驱动游泳体

磁场由于其非侵入性、高穿透性和强可控性,被广泛用作人工游泳体的驱动力,通过控制场强大小和场方向等条件即可控制游泳体运动的行为[57]。在生物游泳体仿生设计中,我们介绍了多种具有螺旋或柔性结构的磁场驱动的仿生游泳体,它们可以随时调整尾巴或头部,以响应磁场的变化,从而向前推进。此外,在微机器人领域,研究者们也制备出了多种磁驱动的螺旋运动机器人。

Neeves等[58]探究了一种平面旋转磁场驱动胶体微轮产生旋转耦合的运动机制。通过改变所施加的磁场相位角,可快速、简单地控制微轮的运动方向,使运动控制即时且精确 (图6a)。实验结果表明通过旋转磁场控制微轮产生的螺旋运动,其靶向性和破除障碍功能均强于直线运动。由于微轮的组装和平移都是通过微弱的、毫微特量级的外部磁场来操纵的,这种磁场不会在组织中衰减,可用于远离身体外表面的阻塞血管的药物输送。

之前多数的研究中,人工游泳体在运动时缺乏主动扭转其磁各向异性的能力。因此,这些游泳体只有在改变所施加磁场的方向的情况下才能改变其运动方向,这限制了它们的自主性和适应环境的能力。Gracias等[59]设计了一类新的微游泳体,其具有形状和组成的异质性 (图6b),在旋进磁场中具有向前和向后游动的能力,可实现多种运动模式。在不改变磁场旋转方向的情况下非对称游泳体可改变运动方向且此现象的发生与所施加磁场的旋转方向和频率无关。磁场推进游泳体的主要优势在于其高度控制和长时间运行,但这种方法在小范围内运行和特殊驱动装置方面存在局限性[60]。

3.1.3 光驱动游泳体

光作为人工游泳体的控制力来源之一,其易于获得和控制,在与游泳体之间无任何物理连接的情况下,通过开/关光源,或调节光强,即可远程对游泳体进行精确的运动控制和速度调节[61]。游泳体在光激活下的有效运动可以通过改变其直接环境或通过在光活性颗粒本身中直接诱导不对称梯度来间接实现[62]。

Wang等[63]开发了一种具有光敏性的AgCl-Janus游泳体,在强光照射下,AgCl微粒附近产生离子扩散电泳推动Janus粒子向远离反应 (AgCl) 侧运动,光可诱导Janus粒子以螺旋方式远离重力轴进行运动 (图7a)。但此类AgCl微马达,具有寿命短、响应时间长等缺点,随着时间的推移其活性化学物质 (AgCl) 持续消耗,因此不可重复使用或可持续使用。

Santer等[64]提出了一种光诱导多孔二氧化硅颗粒自推进运动的机制。在蓝光条件下,当多孔二氧化硅颗粒浸入含有光敏表面活性剂的水溶液,颗粒内会发生光异构化反应,孔内形成的亲水顺式异构体将液体从胶体中排出,孔隙周围产生局部光诱导的扩散渗透 (LDDO) 流,推动胶体粒子产生运动 (图7b)。这种机制可以简单地通过外部光的强度和波长控制运动方式,从而实现多种运动轨迹。

3.1.4 超声驱动游泳体

最近研究者们对使用超声作为人工游泳体的驱动能源产生了兴趣[61],超声波具有非侵入性、精确可调性和操作方便性。由于声场推动的微型和纳米粒子的运动对环境介质的化学成分不敏感,因此可以广泛应用于离子强度高的生物环境中。作为推进的外部能源,可以通过调节超声波的频率/方向或超声波源的开关控制操纵游泳体的运动[65]。

Bishop等[66]报道了一种通过超声来远程控制手性胶体游泳体运动行为的方法。他们设计并制造了具有扭曲星形结构的胶体粒子 (图8a),研究了它们在兆赫频率均匀声场平面内的运动行为。实验中观察到游泳体可以在声场的作用下进行稳定的螺旋运动且旋转方向与胶体的手性形状密切相关。实验结果可以通过稳定流动和超声波致动流体动力学模型进行解释。这项研究提出了通过系统形状和超声场矢量联合控制游泳体复杂运动轨迹的方法。

Wang等[67]研究了在兆赫超声波中金属微棒在平面内轨道的运动行为和旋转动力学。实验表明:在共振超声频率附近,这些金属微棒可以沿着紧密的螺旋圈轨迹运行。产生旋转运动行为的可能原因是金属微棒的不均匀性导致金属棒节面上承受的力和扭矩分布不均匀,从而在平面内旋转 (图8b)。该研究结果为设计和开发具有生物相容性能源和可控运动的游泳体奠定了基础。

现有超声波推进游泳体的研究工作系统设计了多种运动模式[66,67],但是仍存在一些不足,例如不能准确解释声场推进游泳体的运动机制,游泳体在实际中的行为难以预测,阻碍了声场推进游泳体运动的广泛应用。

以上利用物理场 (电场、超声等) 驱动游泳体进行螺旋运动方面人们已经做出了大量基础性工作,这对于设计复杂环境中航行的微型机器人具有重要的指导意义。但是存在下述问题:人工游泳体的制备过程复杂,制备工艺要求较高,通常需要精确控制特殊的形状和组成,缺乏一种简便、可靠的制造技术,如无外界持续地能量供给则不能进行自主运动,在实际应用中缺乏可控性和远程交互性等等。考虑到实际环境中物理和化学条件的复杂性,对游泳体运动的启动和终止以及实时位置跟踪存在一定困难。

3.2 界面/表面张力驱动的螺旋运动

在外场恒定或无外场的人工系统中推进游泳体运动的另一种方法是仅通过改变游泳体几何形状的不对称性或游泳体与液面的相互作用,由流体流动与局部场梯度的耦合推进游泳体的运动,一般情况下可以通过改变游泳体的物理或化学不对称性来实现[68]。马兰戈尼 (Marangoni) 效应与溶质效应引起的表面物理场的对称性破缺可以推动人工游泳体进行直线、曲线以及螺旋等多种模式的运动,在本小节中重点介绍游泳体的螺旋运动行为。

3.2.1 马兰戈尼效应驱动游泳体

界面作用中通过Marangoni效应产生的剪切力推动游泳体进行螺旋运动最为普遍。由于游泳体形状的非对称性,导致了流体力学意义上的平移-旋转耦合或推进机制中的各向异性[69]。

1997年,Yoshikawa等[41]在进行樟脑薄片的自主运动实验中,观察到一些樟脑薄片在水表面上会产生平移和旋转运动 (图9)。樟脑薄片形状的不对称性决定了运动的旋转方向从顺时针到逆时针的改变。他们认为樟脑薄片的平移和旋转运动的驱动力是“空气-溶剂-樟脑薄片周边的高浓度液相”构成的界面的表面张力改变诱导的Marangoni效应,但流场环境的复杂性对游泳体运动行为的控制和实时追踪产生较大干扰[70]。

Maass等[71]的工作表明,在不存在手性要素的系统中,人工游泳体的运动轨迹可以简单地通过改变其所处环境的温度进行控制。每个液滴内的向列相序和表面流相互作用可以产生旋转力矩,导致液滴进行二维转圈运动。将液晶液滴加热到35 ℃时,液滴内部的分子变得无序导致旋转力矩消失,液滴恢复到游动状态。如图10所示,这种运动模式的转变可以系统地和可逆地随温度调节。

Sano等[72]在游泳液滴运动的手性动力学研究中首次报道了均匀外场条件下可控螺旋运动手性的人工微型游泳体 (图11)。他们在非手性向列相液晶中掺杂手性分子马达制备了光响应性胆甾型液晶 (CLC)。通过编码手性掺杂剂的螺旋圈数可以控制CLC水滴旋转次数,进而改变水滴定向游动方向。CLC液滴呈现螺旋运动的产生是由于手性马达的旋转和液-液界面Marangoni流之间的手性耦合,通过CLC液滴内部的螺旋旋向诱导了液滴平移-旋转运动。通过不对称分子掺杂实现对称人工分子系统运动调制的方法是活性运动控制的新方法之一[73,74]。

他们用CLC液滴螺旋游动的唯象模型来研究螺旋形游泳运动的产生机理。该模型不考虑浓度场自由度,通过描述Marangoni流驱动的各向同性自推进CLC液滴实现动力学模型化[75,76],方程如下。

$ \begin{array}{c}\\ \dfrac{\text{d}\nu_i}{\text{d}t}=\gamma p_i-\nu_j\nu_j\nu_i+a_1Q_{ij}\nu_j+\\ \\ a_2\epsilon_{ijk}\omega_j\nu_k+\mu^{iso}+\mu Q_{ij}\omega_j\end{array}$
$ \begin{matrix}\mathrm\\ \dfrac{\mathrm{d}\omega_i}{\mathrm{d}t}=\zeta\omega_i-\omega_i\omega_j\omega_i+b_1Q_j\omega_j+\\ \\ b_2\epsilon_{\text{vjk}}Q_j\nu_l\nu_k+\nu^{is\alpha}\nu_i+\nu Q_j\nu_j\end{matrix}$
$ \dfrac{\mathrm{d}Q_{ij}}{\mathrm{d}t}=\epsilon_{\mathrm{kjl}}Q_{ik}\omega_{l}-\epsilon_{_{ikl}}\omega_{i}Q_{kj}$

通过分析各手性运动之间的分岔行为,发现了速度-角速度手性耦合项、CLC液滴结构各向异性以及模型方程中非线性项对CLC液滴螺旋运动行为起着至关重要的作用,该模型也适用于描述其他类型手性自推进。

Marangoni力驱动的游泳体在有效运动时间范围内的运动距离是其直径的数百倍[77],是应用最普遍的一种驱动方式。但Marangoni力驱动的速度不可控,运动时间和空间范围也受到燃料的限制[78]。上述非持久推进力和不可控移动性不仅使运动系统不稳定,还极大地限制了此类人工游泳体运动功能的拓展和开发,这是该类系统研究工作面临的主要科学挑战之一。

3.2.2 界面溶质效应驱动游泳体

2013年,Bechinger等[79]研究了在粘性液体中利用溶质效应推动不对称自推进粒子 (L型) 的运动 (图12)。通过用光加热覆盖在L型粒子表面的金属层可导致溶剂局部分层[17,18],使不对称的游泳体受到一个与速度相关的扭矩从而推动该粒子进行螺旋形轨迹运动 (图12a),因此它的轨迹曲率半径与推进力无关仅取决于游泳体的手性形状[80]。2014年,他们[13]研究了基于表面扩散泳动机制,在L型游泳体周围溶剂中诱发局部表面化学梯度推动游泳体在重力场中的运动 (图12b)。结果表明游泳体形状的各向异性本身就足以引起螺旋形轨迹运动,而这种机制只存在于手性各向异性粒子中。

3.3 化学力驱动的螺旋运动

2004年,Crespi等[81]提出通过化学反应驱动且能够自主运动的人工合成游泳体,他们发现了双金属纳米棒在过氧化氢溶液中可以自主移动。该工作促进了通过化学力驱动人工游泳体成为研究热点。

活性胶体颗粒是一类通过破坏其表面力分布对称性而“游”过流体的微粒[82⇓~84]。通过在单个粒子水平上对所需的力和力矩进行编码,可以使活性胶体颗粒在三维空间中沿着复杂的轨迹运动,它们的运动涉及局部化学反应引起的表面性质对称性的变化,驱动力来自于胶粒表面与溶液环境之间化学反应产生的不对称界面力 (图13)。

2017年,Ebbens等[85]研究了催化剂表面分布不对称的球形Janus粒子在三维空间 (3D) 中的运动轨迹,Janus粒子一半球面覆盖铂金属催化剂材料 (图13a),Pt催化过氧化氢水溶液分解为氧和水产生气泡,气泡的喷射将动量传递给游泳体推动Janus粒子运动。由于铂涂层的厚度和胶体的大小的不同使Janus粒子运动时产生了方向偏差,运动轨迹为螺旋状。

自电泳驱动的Janus粒子运动是由于粒子周围电化学反应的不对称性,使得带电粒子在自身产生的电场中移动。Mallouk等[86]开发的Au-Pt双段自电泳纳米棒,可以以大约10 μm/s的速度向Pt端产生定向运动行为 (图13b)。

Zhang等[87]合成了可进行多种运动模式的不对称ZnO/Au Janus纳米棒 (图13c)。随着H2O2浓度或紫外光强度的增加,ZnO/Au棒的运动轨迹由弹道运动过渡到持续的旋转运动。通过调节入射光的角度,ZnO/Au棒的运动轨迹可在直线平移、螺旋运动和圆周运动之间可逆转变。

基于Janus粒子结构不对称性引起的力学不稳定性可以设计触发活性旋转,且不需要内置的手性形状或手性化学活性。但是Janus粒子运动存在下述局限性:使用催化分解过氧化氢来实现推进通常会导致不稳定的运动;粒子的旋转自由度缺乏可控制性[88];反应进行中燃料的逐渐消耗可导致游泳体运动能力的减弱。如何实现Janus粒子的可控运动以及持续能量供给将是未来研究的重点。

近期的研究工作表明游泳体形状的非对称不是产生旋转运动的必要条件,即使在没有上述游泳体形状不对称性的情况下,游泳型液滴在非平衡状态下也会自发进行螺旋运动。当液滴能够从内部产生化学分子时,化学反应和运动之间的耦合会自发地破坏对称性,导致液滴的定向运动。表面张力在该类体系中起着至关重要的作用;它也可以用作化学-机械传感器,化学分子的不均匀浓度可转变为液滴表面的机械力学差异从而实现检测过程[89]。

BZ反应液滴内部化学振荡反应进行时其催化剂铁的氧化态比还原态对应的溶液系统具有更高的界面张力。随着液滴内化学振荡反应持续进行,液滴表面张力将会周期性变化。当液滴内部存在周期性化学波传播时则可诱导流体定向流动,从而驱动BZ液滴的运动。Sumino等[90]研究了螺旋波驱动BZ液滴的运动。当BZ液滴内部自发产生螺旋波时,界面张力梯度受螺旋波驱动而旋转,旋转对流根据梯度产生并诱导旋转运动 (如图14)。实验中观测到BZ液滴的运动形式是短程、随机且不可控的,这是由于目前还没有建立成熟的实验技术可以在BZ液滴中激发和控制能够长时间定向且稳定传播的化学波。

BZ自振荡凝胶 (Belousov-Zhabotinsky self-oscillating gel) 是1990年代由Yoshida等[91⇓~93]首次合成的一种活性软物质,它能够在没有外部刺激的情况下,自主、持续地将化学能转换为机械能。由于这些独特的自振荡特性,可以获得许多类似心跳和生物节律的仿生行为[94⇓~96]。此外,化学波驱动的运动与神经驱动的肌肉运动具有相同的动力学机制,因此BZ凝胶可以产生各种形式的运动,如逆波和顺波运动[97]、趋光和避光运动[98]、螺旋波驱动的转角运动[99]、周期性迁移[100]、群体运动模式转变[101]等多种仿生运动行为。

Gao等[102]在2021年提出由一种活性自振荡BZ凝胶驱动的螺旋运动模式,其可以在外界环境均匀且材料自身和边界均对称的情况下,仅通过内部化学波信号的不对称性驱动活性凝胶产生螺旋运动轨迹。研究发现由化学波驱动的BZ凝胶在一维玻璃管中进行的趋光和避光运动[98]与封闭在一维玻璃管中的Euglena gracilis具有类似的向前和向后运动模式[103]。在二维溶液环境中,矩形BZ自振荡凝胶中螺旋波/脉冲波在x-y二维空间上传播,驱动力的方向会偏离波前法向方向。凝胶依次沿着有相位差的法向运动矢量和切向运动矢量交替向前和向后进行逆波运动,形成螺旋运动轨迹 (图15)。与BZ液滴的运动 (界面张力驱动) 相比,矩形BZ凝胶的螺旋运动可以在没有外部相互作用的情况下发生,即它是由内部驱动的。BZ凝胶的这种运动模式、方向和运动速度可以通过外部控制参数 (如光强、温度和BZ溶液的底物浓度) 进行控制。

这项工作表明,人工游泳体的螺旋运动可以仅由内部传播的信号驱动,不需要内置的手性形状或手性化学活性,也不需要任何外部非对称环境。在控制外界的条件下,如BZ凝胶的形状、化学波在BZ凝胶上的位置等因素,螺旋运动的范围也可控制。但这类由内信号驱动的软机器人的运动速度与生物游泳体相比相差甚远[104],如何提高BZ凝胶的运动速度、运动稳定性以及化学-机械能持续转化性能是未来发展的关键问题。

综上所述,利用化学力驱动游泳体的运动方法丰富了人工游泳体的“燃料”选择。化学反应网络内驱动性质赋予该类系统以定向性、稳定性和自适应性等仿生功能,并在仿生多模式智能运动方面拥有特色和重大发展潜力。目前广泛使用的燃料分子如H2O2、BZ溶液等虽然能够很好地为运动体系提供能量,但不能用于生物体内。因此发展生物相容性好的燃料分子是人工游泳体未来研究发展的重要方向。

4 结论与展望

生物游泳体优异的运动性和功能性激励着科学家们不断模仿和创造具有生物功能的人工游泳体。本综述主要讨论了进行螺旋运动的生物和人工游泳体的运动分类和原理。阐明和概述了利用外部差异物理场、界面/表面张力和化学力推动人工游泳体螺旋运动的方法和运动机制。

尽管近年在人工游泳体运动研究领域取得了大量实质性进展,但该类系统仍然缺乏生物的效率和功能性 (运动可控性、持续性和环境自适应性等) 与生物游泳体差别较大[38,105];除此之外由于生物游泳体的结构复杂,目前还无法用合成方法完全实现生物游泳体复杂的功能[106];现有研究中提出的几种无燃料推进和人工燃料驱动系统,它们依靠电场、磁场、声场、界面张力和化学反应等作为运动的推进力来源,很难满足未来应用中理想能源的要求,特别是在生物医学领域。

通过对人工游泳体螺旋运动行为前期研究的总结,我们提出了关于此领域未来的发展方向如下:

(1) 目前研究者从机械、材料科学、化学、物理、生物学、控制科学等多个学科理论研究出发对人工游泳产生螺旋运动的原因进行分析解释。急需将不同学科阐述的设计方法和运动机理总结出一个普适的螺旋运动模型并进行理论分析。

(2) 微生物可以在黏性复杂的流体中进行多模式螺旋运动行为并执行复杂功能,而目前人工游泳体研究工作主要聚焦在运动模式和运动机制的研究。仿生功能的开发是人工螺旋运动游泳体发展的重要方向之一,如何提高螺旋游泳体的定向性、自主性、物质输运与释放以及群体能力[60]等问题需要进一步探究。

(3) 现阶段人工游泳体缺乏对外部环境的自适应性,未来在人工系统中如何通过材料科学和化学方法开发可感知外部传感器信号并将信号传输到控制系统以形成闭环反馈来驱动执行器并实现相应的运动的智能游泳体是一个重要研究方向。化学能驱动的游泳体具有独特优势,但如何提高其驱动性能的稳定性和持续性是一个挑战。

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