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混合能量采集太阳能电池―从原理到应用

郭琪瑶 ,  段加龙 ,  赵媛媛 ,  周青伟 ,  唐群委

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (2) :318-329

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化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (2) :318-329 DOI: 10.7536/PC220706
综述
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混合能量采集太阳能电池―从原理到应用

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Hybrid Energy Harvesting Solar Cells―From Principles to Applications

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摘要

光伏是解决能源和环境问题的战略性选择之一,目前已开发的太阳能电池均需在太阳光或室内光照射下通过光伏效应激发光生电子并输出电能,而在降雨、夜晚等弱光或无光环境下的输出功率较低,开发应用环境多元化的混合能量采集太阳能电池有望进一步提高输出功率、延长发电时间。本综述旨在探讨混合能量采集太阳能电池中光伏效应与水伏效应、摩擦电效应、储光―发光效应、压电效应和热电效应的耦合机制,重点总结了这类新型太阳能电池的应用现状,展望其未来的发展方向。

Abstract

Photovoltaics are one of the strategic solutions to solve energy and environmental problems. The state-of-the-art solar cells always photo-induce electrons and generate electricity by the photovoltaic effect under the illumination of sunlight or indoor light, but the power output is still extremely low in dark-light or nonluminous conditions such as rainfall and night. The hybrid energy harvesting solar cells that can persistently output electricity in multiple weather are expected to further increase total power output and generating time. This perspective focuses on discussing the coupling principles of photovoltaic effect with hydrovoltaic effect, triboelectric effect, light storing-emitting effect, piezoelectric effect and thermoelectric effect in hybrid energy harvesting solar cells and summarizing the recent advances of these novel solar cells as well as analyzing the future development of this field.

Contents

1 Introduction

2 Hybrid energy harvesting solar cells for harvesting raindrop energy

2.1 Hydrovoltaic effect

2.2 Triboelectric effect

3 Hybrid energy harvesting solar cells based on solar energy storing-emitting effect

4 Hybrid energy harvesting solar cells based on piezoelectric and thermoelectric effects

5 Conclusions and outlook

Graphical abstract

关键词

太阳能电池 / 能量集成 / 能量转换 / 光伏 / 碳中和

Key words

solar cells / energy integration / energy conversion / photovoltaics / carbon neutrality

引用本文

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郭琪瑶, 段加龙, 赵媛媛, 周青伟, 唐群委. 混合能量采集太阳能电池―从原理到应用[J]. 化学进展, 2023, 35(2): 318-329 DOI:10.7536/PC220706
Qiyao Guo, Jialong Duan, Yuanyuan Zhao, Qingwei Zhou, Qunwei Tang. Hybrid Energy Harvesting Solar Cells―From Principles to Applications[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(2): 318-329 DOI:10.7536/PC220706

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1 引言

碳达峰、碳中和是实现经济社会可持续发展的战略性选择,开发可再生的清洁能源是改变世界能源格局、开启各国碳中和行动的关键技术手段。太阳每小时向地球辐射的能量高达61.2万太焦,远高于全球每年消耗的总能量,同时,太阳能还是取之不尽、用之不竭的清洁能源,因此,开发并高效利用太阳能已成为世界各国能源发展战略的核心。相比于光热、光化学、光生物等太阳能利用方式,将太阳能转换为电能的光电转换技术是利用太阳能最直接有效的方式之一[1⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓⇓~13],为了增强与传统化石能源的竞争力,高效率、低成本、长寿命、应用环境多元化的太阳能电池始终是人们追求的目标。根据国际可再生能源署统计,截至2020年底,全球光伏发电产能已达到692 GW,约满足16%的用电需求,并预测2030年新增装机量将达到270 GW,装机总量为2.84 TW,而截至2050年将有望增加到372 GW/年,装机总量将达到8.5 TW,届时全球二氧化碳排放量将减少4.9 GT,占能源行业减排总量的22%,因此,许多发达国家如美国、日本、欧盟、澳大利亚等均大力研发新材料和新技术以不断提高太阳能电池效率并降低光伏发电成本。太阳能电池发展至今已历经三代,第二代薄膜太阳能电池(砷化镓、碲化镉、铜铟镓硒等)和第三代新型太阳能电池在低成本、柔性化等方面具有一定优势,但同时也存在原材料有毒(砷、镉等)、稀缺(镓、碲、铟等)以及器件光衰(如非晶硅太阳能电池)和稳定性不足(如染料敏化太阳能电池、钙钛矿太阳能电池等)等问题。目前市场上的主流电池仍然是第一代的单晶硅太阳能电池,近25年以来,其光电转换效率进入发展平台期并达到26.7%,接近其肖克利-奎伊瑟(Shockley-Queisser)极限效率29.4%[10]。尽管单晶硅太阳能电池的光电转换效率较高[11⇓~13],但未来增幅空间有限。主要归结于以下两方面原因:(i)通常采用复杂的硅提纯和材料处理工艺不断提高晶硅太阳能电池的光电转换效率,但硅半导体生产过程中杂质、缺陷的控制仍然存在许多问题,且这种方式的效果已经逐渐接近极限。(ii)单晶硅太阳能电池对太阳光谱的响应范围有限,制约其光电转换效率进一步提升。目前已开发的太阳能电池均需在太阳光照下实现能量转换,而在降雨、夜晚等弱光或无光环境因光生内建电场强度较低而无法有效提取光生载流子导致电子―空穴对复合严重。因此,从根本上调和材料和器件结构差异,大幅提高输出功率、延长发电时间并实现应用环境多元化是太阳能电池长期悬而未决的行业难题。

已开发的常规结构太阳能电池均在太阳光直接照射下利用光生伏特效应将太阳能转换为电能,而在光照强度较低的(通常低于10 mW/cm2)降雨天气难以有效提取光生载流子,导致光电转换效率较低甚至不能正常发电。中国华南、南美洲、中美洲、东南亚等地区降雨资源丰富、降雨周期长,严重制约了太阳能光伏发电技术的推广应用。气象数据显示,中国平均光照时间约为3000 小时/年,占全年总时间的34.6%,也即太阳能电池在65.4%的弱光或无光条件下由于光生内建电场强度较弱而导致载流子提取效率低,这也是太阳能电池间歇性发电的根本原因。针对太阳能电池间歇性强的特点,一方面,通过优化电池材料、革新制备技术等进一步提升光电转换效率;另一方面,利用其他能量转换原理采集自然界能量并与太阳能电池集成设计“混合能量采集太阳能电池”,既提升了输出总功率又实现应用环境多元化。风光互补即是一种混合能量采集技术:风能和太阳能具有天然的互补优势,即白天太阳光照强、夜间风多,夏天日照好、风弱而冬季和春季风大、日照弱,将光伏和风电合理地结合在一起有望实现不间断发电。此外,太阳能电池在正常运行条件下,温度会急剧增加,在炎热夏季尤为明显,通常会达到60 ℃以上,致使电池的性能明显下降,单晶硅太阳能电池或碳基太阳能电池尤为突出,主要原因是光生热载流子会通过发射声子的方式极其快速地弛豫到能带底部,这一过程会产生无法有效利用的热能,从而在理论上将太阳能电池的最高光电转换效率限制在约31%。通过对单层二硫化钼等过渡金属硫族化合物的高能热载流子产生和提取的研究发现[14,15],若能将其有效地应用于光伏器件,则会减慢热载流子的冷却过程,使其在弛豫到能带底部之前就被提取出来,有望进一步提升太阳能电池的光电转换效率。

近年来,具有水伏效应[16⇓⇓⇓~20]、摩擦电效应[21⇓⇓~24]、储光-发光效应[25⇓⇓~28]、压电效应[29⇓⇓~32]、热电效应[33⇓~35]的新型能量转换材料和技术的发展为太阳能电池的创新带来了新的机遇。混合能量采集太阳能电池有望从根本上解决制约这类新型电池材料设计、电池组装、器件结构优化等核心问题,一方面可以揭示相关能量转换机理、提高太阳能电池的光电转换效率;另一方面还可以实现太阳能电池在降雨、夜晚等弱光或无光天气的应用,实现多能集成并提高其输出总功率。本综述从发电原理出发,讨论光伏效应与水伏效应、摩擦电效应、储光-发光效应、压电效应和热电效应耦合制备混合能量采集太阳能电池的研究现状,并在此基础上着重介绍其在太阳能电池中的应用和技术难点,最后展望混合能量采集太阳能电池的发展方向。

2 转换雨滴水动能的混合能量采集太阳能电池

水覆盖了大约71%的地球表面,它吸收了太阳辐射到达地表能量的70%而形成水循环,水循环不仅自身储存着巨大的尚未被开发利用的能量资源,还转移着其他能量,这些能量在水循环过程中可演化为蒸发能、雨滴水动能、流动能、波动能等多种形式。据估算,地球上水动态吸纳释放能量的年平均功率高达60万亿千瓦,其中仅雨滴水动能的年平均功率就达数十万亿千瓦。我国东部和华南地区、东南亚、南美洲、非洲中部等“一带一路”、“南南合作”沿线国家降雨资源丰富,太阳能电池输出功率明显不足,通过太阳能→电能与雨滴水动能→电能转换的集成应用开发出混合能量采集太阳能光伏发电技术,可以从根本上调和结构差异,延长发电时间并实现应用环境多元化。总体上,针对雨滴水动能的转换机制主要包括两类:第一类是水伏效应,主要原理是当含有离子的水系液滴与表面富电子材料接触时,液滴中的阳离子与材料表面的电子吸附形成双电层赝电容;当液滴移动时,液滴前部不断吸附形成双电层为赝电容充电,液滴尾部不断脱附为赝电容放电[20],赝电容的充放电就会产生电流和电压脉冲,电压一般是微伏至毫伏级,而功率只有纳瓦级;第二类是摩擦电效应,其主要原理则是通过液滴与高电负性介电材料间摩擦电效应与静电感应效应的耦合,利用电极之间感应电势差将水滴动能转换为电能[36,37],输出电压可以达到几伏甚至几十伏,功率也提高至微瓦级。我们将详细讨论这两类雨滴水动能采集的转换原理及其应用于太阳能电池的研究进展。

2.1 水伏效应

2014年,南京航空航天大学郭万林等首次发现了含有Na+离子的水系液滴在单层石墨烯表面移动可以产生电信号,碳纳米材料通过与水相互作用稳定输出电能的现象被称为“水伏效应”[20]。如图1a所示,当浓度为0.6 mol/L的NaCl水溶液液滴在单层石墨烯表面滑动时最高可输出0.15 mV的开路电压,若改变滑动方向则输出相反方向的电压信号,而静止的液滴则无法产生流动电势。基于以上实验现象并结合密度泛函理论计算结果,他们进一步提出了双电层赝电容理论:NaCl水系液滴与单层石墨烯接触时,液滴中的Na+因与石墨烯表面的共轭电子间具有2 eV的吸附能而在石墨烯表面富集,随着被吸附Na+浓度的增加形成正电层,为保持电中性,共轭电子在石墨烯表面聚集形成负电子层从而构成双电层赝电容。当液滴静止时,石墨烯/液滴界面电荷分布平衡,此时固/液界面间不存在电势差。当液滴在单层石墨烯表面移动时,位移方向前端液滴中Na+不断吸附石墨烯表面的自由电子使赝电容充电并产生高电势;相反地,液滴后端Na+不断与电子脱附而使石墨烯表面被吸附的电子回到原位,使赝电容放电并产生低电势,液滴前后两端产生的流动电势是实现“曳能”转换为电能的根本原因。这项工作开创性地发现了离子液滴在二维碳材料表面滑动输出电能的现象,拓宽了人们对碳纳米材料产生水伏电势的认识;同时,通过电路串并联设计提升电流和电势的优势更是为大面积捕获雨水、海水等液态水中蕴含的能量提供了新思路,同时也开启了“石墨烯+水＝电能”的研究序幕 [38⇓⇓~41]。受该工作启发,本课题组采用热压膜技术设计制备了还原氧化石墨烯电极并与柔性染料敏化太阳能电池集成构建了首个同时转换太阳能和雨滴水动能的混合能量采集太阳能电池原型器件[39],在AM 1.5G标准太阳光照下获得了6.53%的光电转换效率,在模拟降雨条件下输出150 μV/滴的开路电压和0.5 μA/滴的短路电流(如图1b)。研究表明:石墨烯π共轭结构中的离域电子与雨滴中的阳离子吸附形成阳离子/电子双电层赝电容;同时,石墨烯薄膜具有一定的疏水性,雨滴降落在石墨烯薄膜表面后发生铺展-收缩过程,固/液/气界面的阳离子在雨滴铺展时不断与自由电子吸附形成赝电容,而在雨滴收缩时与电子脱附,因而输出脉冲式电流和电压。通过循环伏安法检测到模拟雨滴在铺展/收缩过程中形成封闭准矩形循环伏安曲线(如图1c),且矩形面积和赝电容容量随铺展面积增大而线性增大,这为双电层赝电容本质提供了实验依据[40]。研究进一步发现雨滴降落时间间隔、降落速度以及阳离子浓度对电信号输出都具有重要影响:(1)石墨烯的共轭电子在雨滴尚未完成收缩过程时还未复位,后续雨滴若在此阶段滴落就会降低双电层赝电容强度,进而减弱电学性能;(2)雨滴降落在石墨烯薄膜表面的速度越高,则雨滴铺展和收缩更快,将产生更高的流动电势;(3)高浓度阳离子可与更多自由电子吸附形成强赝电容,进一步提升了电学输出。这项开创性工作为构建基于水伏和光伏耦合效应的混合能量采集太阳能电池奠定了基础。随后,本课题组在基于石墨烯-碳黑/聚四氟乙烯(G-CB/PTFE)复合电极的混合能量采集太阳能电池研究中也发现了相似的实验结果[41],而且电流和电压在G-CB含量为95 wt%达到峰值,如图1d所示。究其原因,在PTFE绝缘基体中掺入导电的G-CB可以制备成复合型导电高分子材料,该复合材料的电导率在一定G-CB浓度范围内的变化是不连续的;当G-CB浓度达到一定值时电导率会发生突变,表明此时G-CB纳米颗粒在PTFE基体中的分散状态发生了突变,也即G-CB在PTFE中形成了连续的导电渗滤网络,因此,95wt%的G-CB已形成完整的渗滤网络进而有利于电子传导(如图1e)。

除碳材料外,本课题组进一步丰富了水伏材料的范畴。水伏效应的基本原理是利用水与电子间的双电层产生流动电势,其本质是水液滴(或水分子)与电子富集材料间的相互作用。类似于石墨烯等碳材料,铂合金与导电高分子等也同属电子富集材料,可与水产生水伏效应。2016年,我们开发了PtFe、PtCo、PtNi、PtCu、PtMo等一系列铂合金材料[42],由于过渡金属如Fe (1.83)、Co (1.88)、Ni (1.92)、Cu (1.90)、Mo (2.16)等的电负性低于金属Pt (2.28),在合金化过程中,过渡金属原子的外层电子云偏向Pt原子并产生富电子表面;此外,2017年,我们进一步发现本征态导电高分子如聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩等由于其分子骨架中含有大量共轭的长链结构,离域的π电子可以在分子链上迁移而具有电子富集特性[43]。因此,铂合金和导电高分子材料也可以用于构建以染料敏化太阳能电池为基础的混合能量采集太阳能电池。

多金属氧酸盐(POMs)是一类具有纳米尺寸的分子基纳米材料,是分子型无机类半导体材料,POMs因具有独特的电子结构多样性可作为电子受体在转换雨滴水动能方面具有应用前景。东北师范大学的王恩波和陈维林等发现POMs可以通过静电相互作用与雨滴阳离子形成双电层,从而产生电信号,随着雨滴的持续滴落在充放电过程中获得持续电流[44,45]。

2017年,郭万林等又进一步发现,当水蒸气沿由碳黑片层构建的薄膜孔道流动时,会产生约为1 V的流动电势,并通过串联将输出电压提高到4.8 V,如图2a所示,这表明水蒸气的流动也能输出电能[46]。究其原因,水分子与碳原子层吸附形成双电层,水分子在蒸发过程中在纳米碳层间的流动诱导产生流动电势,在压力梯度下驱动离子溶液通过狭缝或多孔介质使其两侧产生电位差。水蒸发是形成水循环的重要环节,也是生活中常见的自然现象,水从周围环境中吸收热能,并从液态转化为气态。太阳能光伏电站通常建设在地面、牧场、水产养殖场、森林、耕地等区域,均存在持续的水蒸发现象,若能进一步收集蒸发能并与太阳能集成应用有望大幅提升太阳能电池的输出功率。为此,本课题组设计制备了具有FTO/TiO2/CsPbBr3/C结构的可同时转换太阳能和蒸发能的全无机CsPbBr3钙钛矿太阳能电池[45],如图2b所示。在太阳光照时,碳电极提取CsPbBr3产生的光生空穴,实现电子-空穴对的有效分离;而在高湿环境中,碳电极又与水蒸气间产生流动电势输出额外的电压与电流,实现水汽诱导发电。通过优化电池能级结构和碳电极的表面结构,该全无机钙钛矿太阳能电池在标准太阳光照条件下获得了9.43%的光电转换效率,同时在80%的相对湿度下可以获得0.35 V电压和0.45 μA电流。由此可以看出,通过水伏效应与光生伏特效应耦合也是利用外界能量增加输出功率的有效途径之一。

目前,利用水伏效应构建混合能量采集太阳能电池的研究相对较少,一方面,水伏材料透光性能较差,阻碍了太阳光透过水伏材料激发光生载流子;另一方面,水伏效应产生的电流和电压相比太阳能电池仍然较低,对太阳能电池综合性能提升有限。

2.2 摩擦电效应

当任意两个材质不同的物体摩擦时,电子由一个物体转移至另一个物体,使两个物体带上了等量的相反电荷,这种现象就是摩擦电效应,摩擦起电现象可以发生在固-固、固-液或固-气界面。美国佐治亚理工学院的王中林等于2014年开创性地构建了摩擦纳米发电机(TENG)/晶硅片叠层电池用于同时转换太阳能和雨滴水动能[48],如图3a所示。商业晶硅太阳能电池片通常采用玻璃和聚氯乙烯背板封装,在该工作中,利用单电极结构的聚四氟乙烯(PTFE)/透明导电层ITO/聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)透明TENG取代玻璃,一方面,太阳光透过透明TENG照射晶硅太阳能电池实现光电转换;另一方面,单电极TENG通过固-液摩擦界面转换雨滴水动能。然而,上层透明TENG与下层晶硅太阳能电池片之间属于物理接触,也即两者在电池运行过程中无任何电荷感应、传输等相互作用。研究表明:在100 mW/cm2的标准太阳光照射下,这类新型电池的开路电压为0.6 V、短路电流密度为350 A/m2、光电转换效率为14%,而常规晶硅太阳能电池片的光电转换效率为16%,光电转换效率的衰减主要是由于摩擦纳米发电机在可见光区的透光率低于玻璃所致,尽管在模拟降雨环境下受雨滴刺激产生30 V/滴的开路电压和4.2 mA/m2的短路电流密度(也即输出功率为16.31 mW/m2)。但总体上太阳能电池的输出总功率仍降低了12.42%。随后,他们于2015年进一步构建了固-液和固-固耦合型TENG,如图3b所示,一方面利用雨滴与上层介电薄膜的直接作用产生静电荷,另一方面利用雨滴的震动使底层介电薄膜间摩擦进一步积累静电荷,使摩擦纳米发电机的瞬时功率提升至170 mW/m2,但相比太阳能电池160 W/m2的输出功率仍然相差三个数量级[49]。

河南大学程纲等在硅太阳能电池片表面依次沉积了ITO透明导电电极和聚二甲基硅氧烷(PDMS)介电薄膜,并通过构建褶皱表面改善了太阳光利用率,由此制备的混合能量采集太阳能电池获得了13.57%的光电转换效率[50],相比基于平面PDMS薄膜的电池效率(12.92%)提升了5%,而在雨滴刺激下的最大瞬时功率也仅为约1 μW/滴(约2.2 W/m2),如图3c所示。在该电池中,虽然PDMS摩擦层通过ITO电极与硅片紧密结合,但两者间仍然无电荷转移作用,其效率的提升源于褶皱PDMS的陷光作用。苏州大学孙宝全等也发现当TENG与硅电池共用PEDOT:PSS电极时,叠层电池的光电转换效率由12.0%提升至13.6%[51],这主要是由表面摩擦层的高透光性引起的而非雨滴刺激产生的额外能量(短路电流为33.0 nA、开路电压为2.14 V)。由此可见,TENG若通过物理方式与晶硅太阳能电池叠层(即两者间无电荷转移作用)对输出总功率的提升非常有限,且性能表征主要集中在受雨滴刺激下TENG的输出而对太阳能电池中电荷产生、传输以及摩擦电效应与光伏效应的耦合等深层次机制的理解不足,亟需开发新型电池结构以大幅提升输出功率并完善表征体系。

本课题组于2020年率先研发了具有场效应增强的混合能量采集太阳能电池[52],如图4a所示,通过在单晶硅太阳能电池片表面刮涂PDMS前驱体,经固化后制备一层在可见光区透光性高达97%以上的高电负性介电薄膜并在其表面沉积Ag2栅电极,构建了一种新型的三电极结构混合能量采集太阳能电池,Ag2栅电极、晶硅太阳能电池片表面的Ag1栅电极和晶硅太阳能电池背部的Al电极分别作为混合能量采集太阳能电池的三个电极。研究发现,以晶硅太阳能电池片作为摩擦层,摩擦纳米发电机产生的静电场对晶硅太阳能电池内部的光生内建电场具有显著的增强效应(如图4b);即在降雨天气时,因雨滴对摩擦纳米发电机作用产生的静电场可以显著增强晶硅太阳能电池的光电转换效率、开路电压、短路电流密度。通过优化PDMS薄膜厚度,最终将太阳能电池的光电转换效率由18.41%提升至22.04%,提升了约20%(如图4c);同时在模拟降雨环境下获得了7.59 μA/滴、37.19 V/滴的电学输出性能,瞬时功率高达140 μW/滴(也即62 W/m2),器件的输出总功率相比晶硅太阳能电池提升了53.2%,达到282 W/m2。由此可见,通过构建场增强效应的混合能量太阳能电池可将三电极TENG和晶硅太阳能电池高效耦合并大幅度提升电池性能和稳定性,这对于进一步优化材料制备、电池结构和完善表征手段具有指导意义。随后,中国海洋大学徐晓峰、李潇逸和中科院潘曹峰等提出了一种动能计算和电流积分(KECCI)方法[53],其显著提高了对机械-电能转换过程的理解,并在此基础上设计出由钙钛矿太阳能电池和TENG组成的多层混合能量收集系统用以实现全天候能量收集(如图4d)。在晴天,混合能量收集系统会快速将电容器充电至3 V。如果开始下雨,电容器将继续充电至65 V,从而展示了全天候能量收集的优势(如图4e)。这种高性能混合能量收集系统为从多种自然资源中收集能量提供了新策略,从而推动了TENG技术的产业化。

3 基于储光-发光效应的混合能量采集太阳能电池

目前已开发的吸光材料对可见光非常敏感,而对于紫外光或占太阳光总能量高达52%的红外及近红外光却利用甚微。因此,高效利用太阳光是大幅提升太阳能电池输出功率的重要技术途径:一方面,开发新型吸光剂以拓宽光谱响应范围,但太阳能电池在无光环境下的光伏曲线仍然经过坐标原点,说明此时并无功率输出(如图5a);另一方面,利用储光-发光材料存储未被吸收利用的太阳光并通过上、下转化效应转化为可用的可见光。长余辉材料(LPP)受到波长为200 nm~1500 nm的宽光谱太阳光照射时产生自由电子(或空穴)并储存在陷阱能态中,停止光照后,通过常温下的热扰动再次释放出被俘获的陷阱电子或陷阱空穴并与发光中心复合持续数小时甚至数天发射出单色余辉光。本课题组利用LPP的储光-发光特性,制备了如图5b所示具有储光和持续发光特性的N719-TiO2/LPP复合光阳极并与I-/ I 3 -氧化还原电解质和Pt对电极构建了新型染料敏化太阳能电池(DSSCs)[54]。如图5c所示,经太阳光照1 min并去除光源后,复合光阳极(中间方形区域)呈黑色而未吸附N719染料的周边区域则根据LPP材料的性质而分别发射出紫光、蓝光、青光、绿光、红光和白光,这充分说明了LPP已将未被N719吸收的紫外光、可将光和红外光储存而发射出425 ~ 625 nm的可见光(如图5d)并被N719染料重新吸收利用。利用储光-发光效应制备的DSSC在黑暗环境下表现出典型的光伏特性(开路电压0.35 V、短路电流密度0.25 mA/cm2),如图5e所示,在1个标准太阳照射下,基于LPP纳米晶的DSSC的光电转换效率也由8.08%提升至10.08%,提升了24.8%。另外,考虑到太阳能电池板表面玻璃对入射光具有一定的反射作用,一部分入射光被玻璃散射至前排电池板的背面,采用双面捕光技术能使太阳能电池最多可接收额外50%的光照,光电转换效率可提高20% ~ 35%。本课题组进一步通过在Ti箔基体表面电沉积Pt催化剂层制备了具有Pt/Ti/Pt对称结构的对电极并构建了如图5f所示的双面DSSC[55],其工作原理如图5g所示。由于LPP纳米晶的储光-发光特性,TiO2/LPP阳极可以吸收波长范围为600~950 nm范围的可见光和近红外光并激发出516 nm的单色光,这与N719光敏剂在526 nm处的特征吸收峰非常接近,如图5h所示。其双面DSSC不仅可以在黑暗无光环境持续输出电流和电压,电流密度也由单面电池的15.01 mA/cm2提升至双面电池的28.59 mA/cm2。以上研究阐明了利用储光-发光效应与光伏效应耦合不仅大幅提升了太阳能电池尤其是第三代新型太阳能电池在光照下的光电转换效率,还实现了在黑暗无光环境持续发电,形成全天候DSSCs。

钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为目前第三代光伏技术的典型代表,其长期稳定性通常受到湿度和光照的影响,这已成为其商业应用的技术难题。通过开发新型钝化剂材料和封装技术,PSCs在潮湿环境中的长期稳定性不断改善[7,8],围绕光稳定性的研究也逐渐增多[56,57]。为改善紫外线照射诱导钙钛矿材料分解并降低器件性能,杰克逊州立大学戴其林等和吉林大学宋宏伟等将LPP材料SrAl2O4: Eu2+, Dy3+(SAED)作为介观骨架层应用到PSC中,如图6a所示[56]。一方面SrAl2O4: Eu2+, Dy3+能够将紫外光子转化为低能光子,从而降低紫外光对钙钛矿光敏材料的降解作用;另一方面由于SrAl2O4: Eu2+, Dy3+的下转换性质,其在绿光波段发射的光子可以被钙钛矿材料有效吸收,从而增强钙钛矿的储光能力(如图6b)。通过优化SAED层的厚度,光电转换效率达到17.8%,比对照组提高了6%,并在持续紫外光照射100 h后可保持92%的初始效率,而对照组仅能保持40%。此外,由于SAED的长余辉性质,器件在黑暗无光环境中仍然能够持续输出3小时的电流(如图6c)。然而由于SAED的电导率较差以及能级匹配度低,使得器件的串联电阻较高,导致器件的开路电压以及填充因子提升有限。随后,宋宏伟等进一步开发出Y2O2S: Eu3+, Ti4+, Mg2+(YOS,如图6d)作为光活性层和电子传输层之间的桥梁插入到PSCs中,以提高器件储光能力和紫外稳定性[57]。此外,YOS作为一种n型半导体,具有较窄的带隙和合适的导带位置,可以减少载流子陷阱态并优化能级排列,提高PSCs的载流子提取能力并减少迟滞程度,如图6e所示。经YOS厚度优化后器件获得了20.9%的转换效率,迟滞因子也从8.9%减小到1.7%(如图6f),并在120 h全光谱标准光以及100 h紫外光照射后保持初始效率的91%和83%。以上研究均表明LPP可被用于改善PSCs器件能级排列、储光能力以及紫外光稳定性。

综上所述,通过储光-发光效应与光伏效应耦合制备可在弱光或无光环境持续发电的混合能量采集太阳能电池是切实可行的,尤其利用DSSCs、PSCs等第三代太阳能电池对杂质不敏感但对界面极为敏感的特性。通过研究介观空间内光子、载流子传输和转换机理等基础问题,探索宏观器件模块构筑过程中纳米器件单元的组装、集成方式和相关材料的合成新方法,设计高效率、低成本、发电环境多元化的电池结构,开发可在光照、夜晚发电的混合能量采集太阳能电池技术及电池模块构筑新方法,建立完善的新型器件表征体系。

4 基于压电、热电效应的混合能量采集太阳能电池

2010年,佐治亚理工学院的王中林等提出了“压电光电子效应”概念,也即利用在压电半导体材料中施加应变所产生的压电电势控制在金属-半导体接触或者p-n结处载流子的产生、传输、分离,从而提高光电器件如光子探测器、太阳能电池、发光二极管的性能[58]。使用具有典型铅锌矿结构的压电半导体纳米线阵列所产生的压电光电子效应已被证实能够有效增强光诱导电子-空穴对的分离并抑制非辐射复合,可显著提高太阳能电池的光伏性能。在此之前,单纳米线的压电光电子效应已被广泛用于提高电池器件的光伏性能,其主要原理是:由于铅锌矿结构的单纳米线具有非中心对称晶体结构,压电极化电荷会在纳米线异质结或界面处产生压电电势,该电势被充当一个“门”电位,能够调节异质结带结构,调控光电过程中电荷的分离、传输、复合,最终导致光电流变化[59]。氧化锌(ZnO)纳米线是一种常用的压电半导体材料,当向纳米线施加压应力使其弯曲时会在两侧产生电势,由于氧离子与锌离子的相对移动使压缩区域显示负电而在拉伸区显正电。他们利用这一现象制备了如图7a所示的具有p+-Si/p-Si/n+-Si(n-Si)/n-ZnO纳米线结构的硅基纳米异质结太阳能电池,通过ZnO纳米线阵列所产生的压电光电子效应,使在n型掺杂Si/ZnO界面处产生压电极电荷,进而降低n+-Si/n-ZnO纳米线异质结中相应的能带结构(如图7b),有助于提高载流子的提取效率[60]。在静态压应力下,太阳能电池的光电转换效率从8.97%提升至9.51%,如图7c所示。太阳能电池在雨、雾、阴等弱光天气产生的光生内建电场强度较低,导致光生载流子复合严重,这项工作提出了利用压电光电子效应制备高效率硅基纳米异质结结构光伏器件的新思路,为改善太阳能电池在弱光环境的功率输出提供了借鉴。此外,对于钙钛矿电池器件,ZnO还是一种良好的电子传输层。为此,王中林等联合中科院孟庆波等、潘曹峰等和郑州大学董林等多个团队通过在柔性塑料基底上生长ZnO纳米线阵列作为电子传输层,用于柔性钙钛矿太阳能电池 [61]。得益于压电极化电荷优化ZnO/钙钛矿界面能带结构(如图7d),在1.88%的静态机械应变下,柔性器件的光电转换效率从9.3%提升至12.8%,提高了约40%(如图7e和图7f),且材料和器件结构并未发生变化。说明压电光电效应首先能够优化p-n或金属-半导体结界面的能带结构;其次还可调控光生载流子的分离、输运和复合过程,成为一种改进柔性钙钛矿电池性能而不破坏其基本结构的普适性策略。

随着钙钛矿太阳能电池的兴起,光伏效应与热电效应的耦合逐渐引起关注[62⇓⇓~65],如图8a所示,尽管有机-无机杂化钙钛矿材料在可见光区(λ=400 nm ~ 800 nm)具有较强的光电转换特性(EQE>90%),而占总能量52%的红外光则以热能形式释放以及使器件温度升高,不仅导致峰值功率随温度的升高而降低(即温度每升高1 ℃,太阳能电池的峰值功率损失率约为0.41%),又造成有机-无机杂化钙钛矿材料因高温分解。目前,在光伏效应和热电效应耦合方面主要有两种技术手段:第一是在太阳能电池中使用热电材料,第二是通过光伏电池与热电元件的叠层耦合。例如,华盛顿大学的曹国忠等采用静电纺丝技术制备了具有热电效应的NaCo2O4/TiO2纳米线并进一步组装了如图8b所示的有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池,在太阳照射下,电池器件形成的温度梯度使NaCo2O4/TiO2纳米线产生热电动势,改善了光生电子向阳极传输动力过程。图8c所示的J-V曲线也证实了短路电流密度由19.71 mA/cm2提高到22.37 mA/cm2,最终将电池的光电转换效率由13.59%提升至14.96%[62]。

在光伏/热电叠层方面,华中科技大学韩宏伟等在碳基有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的背电极进一步叠层碲化铋(Bi2Te3)热电元件组装了原型机,如图8d所示。由于碳电极可全吸收红外光并转化为热能,电池器件最高可达70 ℃并与周围环境形成25 ℃温差而产生热电势,碲化铋元件的热端电子在热电势驱动下流向FTO并经外电路形成热电流,因此光伏/热电叠层电池相当于光伏电池与热电器件串联[63](如图8e)。由图8f可以看出,叠层电池的短路电流密度并未随着热电元件数量的变化而改变,但开路电压则不断提高并在叠层10个热电元件时由0.87 V提升到1.29 V,而光电转换效率也由原始器件的13.69%提高至20.3%,提高了48.3%。再譬如,清华大学的林红等采用同样的技术将钙钛矿太阳能电池的效率提升至25.0%[64]。最近,本课题组也将Bi2Te3热电模块集成到全无机CsPbBr3聚光电池中,利用碳电极对光吸收产生的有害热,在聚光条件下发挥制冷剂的作用,最终利用光伏-热电原理实现了12.46%的光电转换效率和2.114 V的超高开路电压[65]。

综上所述,红外光占据太阳能总能量的一半,但目前已知的半导体光吸收剂都无法高效利用红外光而造成能量损失。采用热电材料或热电元件与太阳能电池,尤其是第三代钙钛矿太阳能电池集成应用不仅降低了电池温度,还大幅改善了电池的光电转换效率,被认为是最有前景的混合能量采集太阳能电池。

5 结论与展望

高性能太阳能电池的实现很大程度上依赖于能量转换材料(光吸收剂)、电荷传输材料(电子传输材料、空穴传输材料)、表/界面修饰材料(钝化剂、电极材料等)、先进的制备技术和器件结构,但光吸收剂的光学带隙和能带结构决定了电池的光谱响应范围,各类太阳能电池的光电转换效率均已接近其理论效率,传统结构的电池效率进一步提升的空间有限。因此,深入研究混合能量采集太阳能电池的基本原理、材料制备及电池结构,对于进一步提升太阳能电池的输出功率、延长发电时间,实现应用环境多元化具有重要意义。本综述重点介绍了太阳能光伏效应与水伏效应、摩擦电效应、储光-发光效应、压电效应和热电效应的耦合机制以及电池器件的设计和性能。虽然已取得了一些重要进展,但从基础研究到实际应用仍存在诸多材料制备和器件结构的难题亟待解决:(1)对于光伏效应与其他效应的耦合机制仍缺乏充分的理解,为此需要进行更深入的基础理论研究;(2)水伏效应无论电流和电压输出均较低,如何大幅提升其电学性能?需要深化理解富电子材料与离子液体的物理化学过程;(3)摩擦电效应已可以很好地应用于太阳能电池,但表征手段相对单一,需要进一步丰富电池测试和表征体系;(4)储光-发光材料的发光强度和时间仍然无法满足高性能太阳能电池的设计需求,需要从物理上深入理解发光机理并开发出晶体陷阱最优的新型长余辉材料;(5)压电光电子效应从理论上可以应用于太阳能电池,如何在真实环境中寻求应用场景?(6)热电效应在太阳能电池中已表现出广泛的应用前景,未来对太阳能电池转换效率的提高空间有多大?这仍需要进一步探索热电新材料、制备新技术以及电池的优化设计。尽管还面临许多挑战,但光电转换效率高、应用环境多元化的混合能量采集太阳能电池的基础原理和应用研究对于降低光伏发电成本,助力实现“碳达峰·碳中和”目标具有重要意义。

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基金资助

国家重点研发计划(2021YFE0111000)

国家自然科学基金项目(U1802257)

国家自然科学基金项目(22179051)

国家自然科学基金项目(61774139)

广东省杰出青年基金项目(2019B151502061)

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