机器学习在设计高性能锂电池正极材料与电解质中的应用

刘振东; 潘嘉杰; 刘全兵

doi:10.7536/PC220937

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (4) :577-592 DOI: 10.7536/PC220937

综述

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机器学习在设计高性能锂电池正极材料与电解质中的应用

刘振东 ¹ ,
潘嘉杰 ¹ ,
刘全兵 ¹^,²^,^*

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Application of Machine Learning in the Design of Cathode Materials and Electrolytes for High-Performance Lithium Batteries

Zhendong Liu ¹ ,
Jiajie Pan ¹ ,
Quanbing Liu ¹^,²^,^*

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摘要

随着大数据和人工智能的发展以及机器学习(ML)与化学学科领域的交叉,ML技术与电池领域的结合激发了更有前途的电池开发方法,尤其在电池材料设计、性能预测、结构优化等方面的应用愈加广泛。应用ML可以有效地加速电池材料的筛选进程并预测锂电池(LBs)的性能,从而推动LBs的发展。本文简要介绍了ML的基本思想及其在LBs领域中几种重要的ML算法,之后讨论了传统模拟计算方法与ML方法各自的误差表现及分析,借此来提高LBs专家对ML方法的理解。其次,重点介绍了ML在电池材料实际开发中的应用,包括正极材料、电解质、材料多尺度模拟及高通量实验(HTE)等方面,借此介绍ML方法在电池领域应用的思想和手段。最后,总结了ML方法在锂电池领域中的研究现状并展望了其应用前景。本综述旨在阐明ML在LBs开发中的应用,并为先进LBs的研究提供借鉴。

Abstract

The rapid application of big data and artificial intelligence, and the deep intersection of machine learning (ML) and chemistry disciplines have inspired more promising development approaches for the integration of ML technology with battery materials, especially in the material design of battery, performance prediction, structure optimization, and so on. The application of ML can effectively accelerate the selection process of battery materials and predict the performance of lithium batteries (LBs), consequently driving the development of LBs. This review briefly introduces the basic idea of ML and several important ML algorithms in the field of LBs, then the error performance and analysis of the traditional simulation calculation method and ML method are discussed, thereby increasing understanding of ML methods by LBs experts. Secondly, the application of ML in the practical development of battery materials, including cathode materials, electrolytes, multi-scale simulation of materials and high-throughput experiments (HTE), is emphatically introduced to draw out the ideas and means of applying ML methods in the field of batteries. Finally, the recent works of ML in lithium batteries are summarized and their application prospects are foreseen. It is hoped that this review will shed light on the application of ML in the development of LBs and promote the development of advanced LBs.

Graphical abstract

关键词

锂电池 / 机器学习 / 材料筛选 / 材料设计 / 性能预测

Key words

lithium battery / machine learning / material screening / material design / performance prediction

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刘振东, 潘嘉杰, 刘全兵. 机器学习在设计高性能锂电池正极材料与电解质中的应用[J]. 化学进展, 2023, 35(4): 577-592 DOI:10.7536/PC220937

Zhendong Liu, Jiajie Pan, Quanbing Liu. Application of Machine Learning in the Design of Cathode Materials and Electrolytes for High-Performance Lithium Batteries[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(4): 577-592 DOI:10.7536/PC220937

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1 Introduction

2 ML basic idea

2.1 Data set

2.2 Descriptor

2.3 Task division

3 ML Algorithm

3.1 Supervised learning

3.2 Unsupervised learning

3.3 Common algorithms

3.4 Algorithm performance

4 Applications in the design and optimization of lithium battery materials

4.1 Cathode material

4.2 Electrolyte

4.3 Accelerated material simulation

4.4 High throughput calculation

5 Conclusions and outlook

1 引言

随着新能源汽车的快速发展和高能量密度电子器件的普及,人们对锂电池(LBs)的要求不断增加^[1],迫切需要人们寻找更高能量密度、更高功率密度、更长循环寿命和更高安全性的新型LBs。为此,研究设计新型LBs材料以提高电池性能是当前最为热门的研究课题之一。传统电池材料的研究是一项具有挑战性的任务,研究人员通过材料化学组合的方式,依赖试错法去评估材料性能,材料组合具有非常多种可能,因此从材料试制到性能测试极其耗费时间。

随着大数据时代的到来,人类科学研究活动从归纳总结的第一范式发展到演绎为主的第二范式,到如今逐渐流行应用的计算科学的第三范式,即计算机仿真模拟逐渐成为科学研究的一般方法。材料科学的计算模拟,如密度泛函理论(DFT)和分子动力学(MD)模拟,逐渐被人们熟知^[2]。如今这些作为科学分支的范式广受欢迎,而这些科学范式同时推进了先前范式的发展^[3]。同时,理论总结、实验开展和各领域计算得到的实验数据也助力了科学新范式的产生,即计算机不仅可以模拟仿真,还能进一步进行分析和总结。目前,通过大量实验和计算产生的数据被保存到众多的数据库,如Materials project、无机晶体结构数据库(ICSD)和开放量子材料数据库^[4],这无疑为机器学习(ML)提供了大量可利用数据。ML本质上是一种寻找预测规则的新方法,对于材料科学而言,ML的主要作用是优化现有体系^[5],并开发新体系。例如,在材料掺杂实验中,掺杂元素与掺杂量的搭配存在无限的可能性,这无疑为确定最合适的掺杂行为增加了难度^[6]。传统的实验方法是通过重复实验去验证新掺杂体系的性能^[7],虽然该方法较为准确且贴合实际,但其不断试错耗费了大量时间和精力^[8]。而另一种基于DFT的计算方法虽然不需要试验参数即可得到体系的基本性质,但也由于所掺杂体系的模型过于庞大从而被计算成本所阻碍。

相比之下,ML提供了一种更高效的策略进行材料性能搜索,降低了DFT计算成本,并激发了MD模拟的新潜力,特别是在对可充电电池材料设计和性能优化中的材料计算中为研究人员提供启发^[9]。同时ML还能从实验和理论数据集中挖掘有价值信息^[10],因此可通过建立定量的“结构-功能”相关性,快速预测样本性质与性能,如物质的离子电导率与电池寿命。本文从ML的基本思想和实际应用出发,综述了近年来ML方法的发展及其在锂电池应用中的最新进展,强调了ML在LBs领域中的重要作用并展望了未来的发展方向。

2 ML基本思想

人类从外界获取信息,并把这种信息转换为能识别新信息的模式,储存在大脑中。类似地,ML过程与人类学习相似,计算机借助ML算法通过数据集进行学习,并且利用这些信息拟合出能识别新信息的模型。不同之处在于,前者依赖人脑神经网络,后者依赖计算机神经网络。ML过程通常分为四个步骤:数据收集、特征提取、模型构建和模型应用程序^[11]。(1)通过实验测量和模拟计算收集,或从开放数据库中直接获得数据;(2)提取并选择原始数据的特征;(3)选择ML算法建立模型,并从训练数据中进行学习;(4)进一步指导新材料的发现和预测LBs的性能。为确保数据集和ML结果的可靠性,须制定有效的实验策略,因此需要在良好的实验设计和实验程序上进行实践验证^[12]。

2.1 数据集

所有ML都依赖于数据,因此,对于建立正确的ML模型数据集至关重要^[13]。除了数据量以外,数据的质量同样重要^[14]。数据量少、数据质量低、数据错误、难以复制数据的数据集等任何一种情况都会严重影响ML的预测结果,使相关的结论产生难以解释的偏差甚至错误^[15]。因此,开发可靠的ML模型第一步是构建高质量数据集。当前,第一性原理的兴起与材料数据库的建立都为ML提供了访问高质量数据集的途径,同时计算或实验方法也积累了大量的材料性质数据,但这些数据大部分是不统一或不完整,所以在建立初始数据集之前应先明确研究问题,通过数据清洗或人为筛选手段进行预处理,建立符合目标问题的高质量数据集。与实验测量类似,ML本身应该遵循良好的标准和协议,减小在数据处理和预测过程中产生偏差。

2.2 描述符

描述符作为ML模型的输入变量,包含了材料的大部分物理/化学性质,其决定着ML模型效率的高低以及最终结果的好坏,尤其在大规模的实验上。描述符的转换是ML在LBs应用中另一个重要的问题,必须把材料的一些特性、属性转化成计算机可以理解的由数字构成的向量。目前有两种方法可以实现:(1)借助通过Python库工具(Matminer)人为地将一些复杂的材料属性(如原子的配位数和晶体结构)转换和特征化为数字描述符进行分析;(2)采用深度学习方法。Tian等^[16]等提出了一个广义晶体图卷积神经网络(CGCNN)框架(图1),通过研究晶体表示的最简单形式,即晶体中原子的连接,直接在晶体结构生成的晶体图之上构建卷积神经网络,然后对使用材料项目的数据进行训练后,CGCNN在DFT计算方面达到了与DFT相似的准确度,最后与8种不同属性的实验数据进行了比较,表明了该方法的通用性。ML过程中要考虑的可能描述符/参数有很多,若此时训练的数据集较小,会导致过度拟合。因此,在LBs领域中未来的ML研究方向应重点考虑开发专门针对小型数据集的算法(例如,分层ML、强化学习等)^[17]。

将材料属性映射到材料描述符(代表结构-属性关系)的良好功能形式有助于找到具有潜在性质的新材料。从实验角度上看,在传统实验研究中,描述符的识别主要依赖于物理直觉和化学理论进行人为筛选,而随着计算能力的提高,ML算法的优化及海量材料数据的推动,可捕获大量相关信息,将特征提取出来作为模型的一部分^[18]。整个过程可以概括为获取原始输入,即根据实验设计的需要,通过各种方式获得所需数据,例如原子半径、带隙、化合价等相关的目标属性,并整理成表格形式以进行后续处理,之后将原始输入转换成可通过ML算法学习的描述符或特征,可以借助Python Materials Genomics (pymatgen)这一工具,它可以批量下载所需要的材料结构与相关性质,同时也提供了大量VASP计算后的数据处理与计算,最后在数据上训练ML模型,绘制并分析模型的性能。理想情况下,描述符应该是不相关的,因为大量的相关特征会阻碍模型的效率和准确性。

2.3 任务分工

传统的计算模拟方法,包括基于DFT、MD、蒙特卡罗技术(MC)和相场法在内的理论计算及模拟技术,其任务都是基于材料的微观结构去探究更加微观的相位和空间成分^[19],用于检验由实验得到的结论是否可由微观过程解释。可以说,传统的计算模拟方法是连接材料学理论与实验的桥梁。相比之下,ML可以看作是对传统计算方法的有力补充,其主要任务是基于数据和规则去确定已有的物理定律或是尚未发现的规则,通过评估数据集构建出具有预测能力的模型,从而帮助研究人员理解并分析影响模型输出的关键因素。

但是每种计算模拟手段都是有限的。例如,DFT模拟规模小,且在高温、高压、强磁场环境中的模拟结构误差较大;MD模拟则依赖较为精确的势函数,存在系综中采样不足等问题。Dierk课题组^[20]提出了一种基于机器学习的高熵合金设计方法,从实验出发,充分结合了ML、DFT、热力学计算和实验,从数百万候选者中找到两种新的殷钢合金。同时该方法也证明了ML使用稀疏实验数据的可行性,大幅度减少了传统材料设计方法的时间。

将ML方法与传统计算模拟手段结合,合理分工,发挥ML分析处理数据的能力,实验、模拟和数据驱动工具已成为当前科学研究中不可或缺的三种方法,并且在电池材料领域研究中显示出巨大的潜力。

3 ML算法

算法是能使人工智能系统从经验中学习的手段,这里的经验指目前电池研发过程中产生的大量数据集。ML算法在预测结果中起着关键作用^[21],选择一个合适的ML算法不仅可以使结果更加准确,还可大幅度缩短训练时间。目前虽存在成千上万种ML算法,但根据数据集的不同^[22],对同一个问题的预测能力也大不相同。在ML领域,人们首先会考虑该算法的应用场景^[23],然后将算法按照其优缺点进行分类,这样能让人们在建立ML模型时对输入的数据进行深入考虑从而选择最合适的算法,最终获得最佳的结果。按照学习方式不同,ML算法主要分为监督学习、非监督学习、半监督学习和强化学习(图2)。在LBs的一般研究中,前两种学习方式使用较为普遍^[24],我们将会在3.1和3.2节中重点进行介绍。

3.1 监督学习

监督学习是LBs研究中应用最广泛且有效的工具^[25],该类算法(图3)可以从数据本身出发,分析输入变量与输出变量存在的线性或非线性关系,两者可为连续不固定且不唯一的值。使用经过预处理的并带有标记的数据集,将某些变量定义为输入,将预期得到的变量定义为输出。

同时根据输出的类型,又分为分类问题和回归问题^[26⇓~28],前者目的是通过输入来预测样本的类别,而回归主要用于预测一个变量的真实值,其输出不是一个具体类别,而是一个实际连续值^[29]。通常采用线性回归、多项式回归和核方法这三种ML算法根据训练过程中使用的数据来构建数值模型^[30]。虽然用于开发此类模型的算法架构随所使用的ML方法的不同而变化^[31],但任何监督ML算法都是一个将某些输出(

y i →

)与某些输入联系起来的数值模型(

x ➝ i

)的过程。ML就是通过对样本数据集的训练学习,拟合出一个误差较小的模型的过程,同时使该模型有契合新样本数据集的能力,这种能力被称为“泛化能力”,也是ML中非常重要的一个性质。

3.2 非监督学习

非监督学习使用未带任何标记的数据集,同时不提供一个具体的输出值,并希望通过输入数据获取一些隐藏的结构。该算法在LBs中的应用主要分为聚类和降维两大方面。例如,用于数据集分类或进行数据特征降维以识别重要性最高的变量。因此,非监督学习的本质就是聚类,起始并不知道数据会被分为哪几类,只会根据数据本身的特性进行学习^[32],从而推断出数据的内部结构,系统地去披露数据集和评估训练模型的质量对于监督模型(电池领域最常用的模型)来说是相对容易的^[33],但对于该算法则具有很大的挑战性。当前,电池研究过程中产生的数据呈指数级增长,通过聚类或降维方式对这些数据进行预处理来识别最重要的变量,再由研究人员为数据的分类结果提供化学/物理意义。

3.3 常用算法

如(表1)所示,除监督学习和非监督学习算法以外,还有多种算法比较,算法的选择对结果起着关键作用。ML算法的主要任务有四个:分类、回归、聚类和概率估计。选择合适算法不仅可以输出结果可信度,而且可以缩短计算时间。后面列举几种最为常见的算法进行讨论。

3.3.1 人工神经网络

人工神经网络(ANN)是一种由大量互连的处理单元组成的并行互联的网络,是一种能够模拟动物神经系统行为特征的算法数学模型,同时也是深度学习的基础。ANN的典型结构如图4a所示,其中包含4个输入节点、一个输出层和n个隐藏层(n≥1)^[34],ANN方法可以有效地从大规模数据集中找到非线性复杂关系。迄今为止,ANN已经是一个多学科交叉的领域^[35],特别是在LBs领域^[36],因其可以有效地从大量数据集的复杂变量关系中找到非线性的复杂关系而经常被用于组件预测。若将神经网络系统与来源可靠的大量数据相结合,将有效地帮助识别材料的特性^[37],但是ANN算法需要大量的参数去训练模型,与其他算法相比其训练时间较长,最后的输出结果解释难度大。

3.3.2 K-最近邻

K-最近邻(Knn)是常用的监督学习ML算法^[38],主要依靠数据集中变量的相似特性从而识别数据所属集群。如图4b所示,K的取值对其分类结果有显著的影响,其最佳的取值一般通过最大化和最小化方差确定。其工作原理主要是以所给的测试数据为基础,基于某种距离去量化并找出训练数据集中与其最靠近的K个样本,然后基于这几个样本的数据进行预测。它对输入参数的选取没有要求,主要是根据数据原有的内部关系进行建立模型,因此不会有明显训练数据的过程,模型训练时间较快。

3.3.3 支持向量机

支持向量机(SVM)旨在找到最佳超平面(即多维平面)^[39],将输入作为其输出的函数并进行分离。如图4c所示,SVM识别出可以更好地分离区域中的输入和输出区间的超平面,从而使得数据集中的样本区间最大。SVM善于处理更复杂的问题,其最终的预测结果不受超参数类别和数据集大小的影响,有效地解决了传统神经网络的局部极小值和过拟合问题,在LBs中表现出极大的适用性。

3.3.4 线性回归

回归算法是试图采用对误差的衡量来探索变量之间关系的一类算法。线性回归(LR)是ML中最简单的模型之一。线性回归是通过观察数据和预测数据之间的残差平方和来拟合具有系数的函数模型,用于确定因变量与一个或多个自变量之间是否存在线性关系,从而使参数之间的关系拟合性最佳。用一组输入变量(x)来确定LR中的输出变量(y),LR的目标是量化输入变量(x)和输出变量(y)之间的关系^[40]。如图4d所示,在LR中,该关系表示为y=bx+a的方程,LR的目标是符合接近大多数点的直线,其最终结果是一个连续的值。在LBs研究中,参数之间的关系通常为复杂的非线性关系,所以直接应用LR模型难以得到准确的结果。所以,研究人员通常在LR的基础上,采用多项式回归和逻辑回归等多种算法进行分析。

3.4 算法表现

实验与包括ML在内的计算模拟都是对自然规律的模型化认知,两者都有各自解决问题的方案。只有了解了两者的原理与边界条件,才可以借助双方的优势,为电池材料研发领域带来帮助。ML模型与实验不存在对应关系,两者是相互独立的,ML模型与参数的选取具有主观性,从而会导致最终的预测结果不符合预期,这种出入是正常的,因为不存在某一种ML模型可以完美的代表复杂的实验情况,ML的变量分析过程及最终预测效果只是给研究人员一种整体趋势^[41],这种趋势的最终目标是要去解释实验现象。Hao等^[42]通过ML模型指导,优化了正极材料的合成参数,在构建ML模型时,虽然存在预测性能较差的算法,但构建过程中却发现四个特征参数对预测结果影响较大,结合实验趋势证明了ML方法的有效性,补充了传统的爱迪生方法发现重要参数的时间,加速了材料开发。

总的来说,ML结果与实验不一致,很大概率意味着研究人员在实验/模拟过程中忽略了关键性变量,而ML可以迅速地发现潜在的规律,代替或配合传统的实验以及计算模拟,在预测材料的相或微观结构方面取更高的准确性。

3.4.1 误差分析

传统的模拟计算方法通过求解薛定谔方程,只需要组分的原子数作为输入,利用原子细节进行模拟,以获得能量和力的信息^[43]。同样,误差也会不可避免的产生,例如MC方法通过随机抽样的方法对体系的配分函数进行模拟,但如果在抽样过程出现负权重,就会出现较大的偏差,而作为由从头算方法发展而来的DFT方法,因为其物理模型的制约和相关泛函的限制,其总体精度也会受到影响,而高精度泛函的寻找无疑是耗时的。但不可否定,DFT等计算模拟方法为化学、材料科学和纳米技术的材料创新研究打开了新的大门。

同样,基于统计学思想的ML,基本做法是借助算法来解析数据,从数据中分析并学得规律,然后对事件做出预测和分析。研究人员通过ML方法解决研究问题时,通常需要对构建出的ML模型进行模型评估和性能度量来衡量误差对最终结果的影响^[44]。ML误差主要来源于偏差和方差,用偏差来描述预测的期望值与真实值的差距,方差来描述模型输出定值的稳定性。对于高方差问题,研究人员一般通过增加样本数据、减少特征量、正则化等方式进行解决。类似地,高偏差可以通过增加相关特征,采用多项式特征等方法进行调整。而对于构建出的ML模型,存在着完整的性能度量标准,例如混淆矩阵、平均绝对误差(MAE)、均方误差(MSE)、均方根误差(RMSE)、决定系数(R²)。目前大多数材料研究人员通过计算RMSE和R²作为评估指标,计算方法如式(1),(2)所示,n指计算值的数量,samples为样本数目,y是真实值,y_pred为预测值,

y -

为真实值的平均值。R²通过数据的变化特征来表现ML模型拟合的好坏,其值的范围为[0,1],越趋近1说明算法预测效果越好,而RMSE可以分析模型预测值与实际值之间的平均偏差,RMSE越小,模型拟合程度越好。

(1)

R M S E = 1 n ∑ i = 1 n (y - y p r e d) 2

(2)

R 2 = 1 - ∑ i = 0 n s a m p l e s - 1 (y - y p r e d) 2 ∑ i = 0 n s a m p l e s - 1 (y - y -) 2

与实验方法一样,计算模拟的误差是不可避免的,但我们最终的目标都是要验证实验结果。目前DFT提供了较快的方法加速了材料研发进程,减少了实验的搜索空间,同时也总结出了许多大型材料数据库供材料计算研究人员使用,但也不可避免地继承了DFT与实验测量属性的误差,而ML与DFT的有效结合被证明可以有效地应对这种挑战。Dipendra等^[45]通过深度学习手段预测材料的形成能,有效地应对了DFT与实验测量属性的差异,使得更接近实验观察,该方法计算的MAE仅为0.07 eV/atom。类似地,Hruska等^[46]开发的ML方法,运用ML手段减少了系统偏差和异常值的数量,显著地降低了DFT计算预测化合物的氧化还原电位与实验测量相关的误差。

总地来说,传统计算方法与ML,由于各自的模型限制,产生误差是正常的,重要的是去发现哪些特征变量造成了该误差存在,而基于统计学思想的ML方法可以很好地应对传统模拟计算产生的海量数据,并借助自身优势对传统模拟计算进行补充和完善,促进储能材料计算设计和发现的准确性和效率。

4 锂电池材料设计与优化中的应用

电池性能与电池材料的选择和设计高度相关,由于其设计变量范围广且复杂,材料与电池性能之间的关系不易确定,所以ML被广泛应用于LBs研究中^[47],并已被证明具有极高的时间效率和预测精度^[48]。ML在LBs研究中的两个主要作用是材料发现和性能预测^[49]。通过ML方法建立定量的逻辑关系^[26],计算机辅助材料的发现和优化正在成为分析电池材料关键结构与性能关系的有力工具^[50]。在此之前,DFT因其预测的准确性,同时避免了大量重复性实验而备受青睐,但当其应用到大规模体系时,时间成本变大且可转移性较差^[51]。目前在电池材料计算通常将DFT和ML相结合^[52],致力于开发下一代新型电池活性电极和电解质材料^[49]。常见的ML算法包括LR、SVM和NN等(如第三节中所述),其中基于ML的研究有助于加速筛选和预测具有特定目标特性的新电池材料^[53]。下文主要从正极材料、电解质和材料模拟与建模等方面讨论了ML在电池材料实际应用中如何从高维数据中发现和预测新材料,为计算材料模拟创造新的机会。

4.1 正极材料

正极材料是LBs发展的关键,找到理想能量密度且低成本的正极材料是满足先进LBs需求的前提^[54]。ML广泛应用于可充电电池正极材料性能预测,对于活性电极材料,其备受关注的特性主要是放电容量、容量保持率、体积变化、库仑效率、电压等特性。ML可以作为一种工具^[26],通过设置合适的输入变量和输出变量^[11],在各种因素和电池属性之间构建出具有良好关联性的模型,在保证预测精度的情况下识别最佳的特征变量从而预测其性能^[55]。

高压正极材料是高能量密度LBs的关键组成部分,其可以提高LBs的电压平台,有的工作电压可达5.0 V。然而通过研究人员采用实验验证的方法去筛选可靠的正极材料需要耗费大量时间与经济成本。为解决此问题,Lin等^[56]开发了一种基于卷积神经网络(CGCNN)的ML工具来预测电池电压特性,从而筛选出更稳定的高压正极材料。他们从两个具有代表性的材料数据库,即Materials project和AFLOW中筛选了超过130 000种无机材料,用这些数据建立了新的数据集, 并使用该数据集预测了大约80种可能的高电压候选材料,这些材料具备低毒、高密度、高容量等特性。结果表明,结合Materials project和ML预测电压的混合预测电位与10种已知的电池正极系统的实验测量结果吻合度高,而同时预测出的其他约70个尚未报告的候选材料待未来的实验验证^[56]。Shang等^[57]通过ML训练了具有已知氧化还原电位的有机分子,并通过ML成功合成了锂离子电池正极材料,利用分子访问系统(MACCS)和SMILES成功预测了具有高氧化还原活性的单体BC_z-PH,与Li⁺/Li相比,放电电压明显提高到4.5和4.8 V,具有良好的循环稳定性,实现了高循环充放电比容量。

进一步地,在锂硫电池研究中,通过DFT计算正极主体材料对多硫化物(LiPS)的吸附能力,其吸附位点有很多种可能性,不同的吸附位点也会导致不同的计算结果,该过程成本高且费机时^[58]。为此,Hai等^[59]在一个小数据集的基础上,使用转移学习成功地预测了Li₂S₆在基板材料上任意位置的吸附(图5),所得模型具有相当低的平均绝对误差(低于0.05 eV)。所提出的数据驱动方法,精度与DFT计算相当,并且显著缩短了筛选AB₂型硫主体材料的时间,为基于吸附能预测的其他高通量计算和材料筛选提供了高精度且快速的解决方案。

综上所述,ML方法比传统的材料特性预测方法表现出更高的准确性和高效性^[60],同时DFT计算与ML先进技术和算法的组合正成为化合物自动筛选的重要手段,虽然人为选择的ML算法和样本数据集的构建在很大程度上会影响最后的性能模型,但是没有任何一种ML算法可以适用于所有应用^[61]。因此,最佳的解决方案总是多种ML算法进行比较,这是所有ML应用的通用方法。

4.2 电解质

固态电解质(SSE)因其出色的安全性特点而被广为研究^[62],但开发兼具高离子电导率、良好界面性能、优异机械性能和电化学稳定性的固态电解质仍然具有挑战性^[63]。一般情况下,使用DFT方法去探究电解质的离子传输特性,但应用到大体系中其可行性和时效性表现较差^[64]。Jalem等^[65]首次将计算数据与ML算法结合并借此发现了具有低离子电导率的新型橄榄石型氧化物固体电解质,ML方法开始被人们逐渐熟知,ML为固态电解质的离子传输特性提供了更方便快捷的研究方法^[66],这将加速对先进固态电解质的研究和开发。

离子电导率作为SSE最重要的评价指标之一,具有超离子电导率和界面稳定性的SSE是稳定的全固态锂金属电池的理想材料^[67],预测电池材料特性同样也是ML方法的一项重要功能,通过对描述符的选择及对算法的筛选^[68],都能很好地实现对电导率的预测。Sendek等^[69]报道了一种用于预测室温下锂离子快速传导能力的神经网络,研究构建了使用5个描述符作为输入数据的卷积神经网络来训练原子结构。通过ML方法从317种候选材料中鉴定出11种结晶化合物,他们发现Li₅B₇S₁₃、Li₃InCl₆和Li₂B₂S₅具有较高的离子电导率,其中Li₅B₇S₁₃的离子电导率预计为0.074 S/cm,这大幅度降低了人为筛选的繁琐程度。基于ML的模拟结果表明,与随机猜测和手动计算相比,电导率的对数平均值提高了44倍。但是,该方法的输入数据包含的属性信息较少,筛选的材料数量少,从而训练出的ML模型精度较低。同样地,Feng等^[70]使用神经网络势来模拟由Li、Zr/Hf和Cl组成的材料(图6),使用随机表面行走方法,识别出两种潜在的独特层状卤化物SSE,使用ML预测得到了具有高锂离子导电性和与锂金属负极有出色相容性的卤化物固体电解质,并创下了4000 h的稳定锂电镀/剥离的性能记录。

目前所有的研究都将离子迁移率(迁移能量或电导率)作为目标属性,但SSE薄膜的机械对电池性能也有很大的影响,以前SSE薄膜的制作主要是对电导率进行评估,人为的控制无法做到统一考虑,使用实验数据训练ML方法是预测SSE离子传输性能的一种有效方法,大量重复实验过程中产生的看似无用的数据,实际上为ML提供了精准可靠的数据,如图7所示,Chen等^[71]借助了ML手段,通过在实验中获取的数据得到数据集,然后借助主成分分析(PCA)、K均值聚类和SVM三种ML算法以探索性能和实验变量之间的关系,最后制作出厚度为40 μm的SSE薄膜,并成功循环100次。同时SSE的机械性能也对电池的性能同样有着重要的影响,如何去预测最佳的机械性能是一直以来的难题,Jo等^[72]开发了一种基于ML的回归模型,从Materials project中获得了12361种材料作为训练集,并用它们各自的化学结构描述符表示。开发的ML模型表现出显著的准确性,剪切模量和体积模量的平均绝对误差分别为11.8和15.3 GPa。随后将该模型应用于预测2432种Na-SSE的机械性能,并通过第一性原理计算得到验证。最后,通过添加最小化数据集进行优化过程开发出了理想的材料筛选平台。该方法充分展示了ML方法是如何指导实验达到理想效果,同时为未来电解质的研究提供了新的研究思路。

但考虑到化学系统的复杂性,仅凭借现有的计算能力仍然难以完全计算总电导率,原因在于大多数导体都添加了聚合物,这导致计算更加复杂^{[8,26,73⇓⇓~76]}。为了解决这种复杂的交互计算,Yang等^[77]使用聚合物数据库来训练梯度提升模型,该模型显示训练数据的准确率为90%,测试数据的准确率为81%。实验数据与预测的离子电导率相似,这也为ML探索复杂的化学系统提供了指导。

而对于液态电解质,其基本原理与固态电解质相比大不相同,独特的高度无序特性使得ML在液态电解质方面的研究不如固态电解质方便。所以在液态电解质领域中ML应用的例子相较于固态电解质较少,但也不能忽略ML在液态电解质研究中所发挥的重要作用。

电解质的物理化学特性很大程度上受溶剂结构的影响,从最简单的实验角度入手,研究人员一直致力于研究新的溶剂、盐和添加剂配方以构建稳定的电极与电解质界面^[78],利用传统的试错法不仅会模糊结构与性能之间的概念而且十分耗时,而ML可以很好地指导或者帮助液体电解质的研究,帮助研究人员获得更有建设性的结论。使用ML方法将未知电解质成分的傅里叶变换红外(FTIR)光谱特征与具有已知成分的FTIR光谱数据库的相同特征进行匹配,这种新方法可以快速、廉价且准确地确定锂离子电池电解质中主要成分的浓度^[79],为目前液体电解质的模拟和实验研究提供了更多的解决方案。另一方面人们理解电解质的溶剂化结构一般是通过实验表征进行观察,难以在原子水平上理解液体传输特性,第一性原理和MD的兴起可以很好地解决上述问题,然而其高昂的计算成本和受限的模拟尺度,限制了当前研究的发展。Scherer等^[80]使用ML方法构建了用于液体电解质模拟的ML力场,使用深度神经网络方法,弥补了密度泛函理论的准确性不足与经典力场的效率缺陷。同样地,Nakhaei-Kohani等^[81]开发了离子液体传输特性的结构-特性模型来指导离子液体的设计,所使用的数据集在较宽的温度范围(25~484.1 K)内收集了2625个实验室数据的离子液体的电导率,通过四种ML模型实现了对液体离子电导率的预测,为离子液体的性质预测提供了更准确可靠的办法。

总而言之,ML在电解质方面的应用是广泛的,并且从计算角度协助人们思考实验研究,从实验参数预测到电解质多尺度模拟,如此应用例子都为电解质更有效的实验研究开辟了新道路,同时为模拟复杂液态电解质和寻找电解质的结构与性能之间的关系提供了新的解决方案。

4.3 加速材料模拟

DFT计算和MD模拟被广泛用于电池研究中,随着ML走进计算材料学领域,ML方法结合DFT计算和MD模拟的成功案例也越来愈多。例如,通过开发新的ML方法降低获得体系能量和力等信息来辅助DFT计算和MD模型,在大型系统的高精度计算中,通过深度学习算法实现了对1亿个原子的模拟,所需1亿个原子的体系进行1 ns的模拟可以在1天内完成,大幅度减少了计算的时间成本。再如,基于DFT和MD的计算数据预测材料的某种特征属性,MD模拟的结果数据可以作为ML的训练数据集,为电解质的整个序列空间提供准确的MD模拟预测。ML不仅在分析大型数据集和为材料或方法的合理设计建立有效的因果关系方面具有巨大的优势,而且在促进分子模拟建模发展方面也体现出巨大的潜力^[82]。

MD模拟可以通过控制原子间相互作用的物理力场来预测锂金属电池在不同系统中选定原子随时间移动的轨迹,通过MD模拟,可以知道初始SEI或人造SEI的基本形成,包括组分和Li⁺在其中的迁移^[83]。同时,MD模拟可用于解释电流密度、温度如何影响微观世界中的电解质组分和锂枝晶形成的因素^[84]。但是对于多原子体系的材料模拟建模,传统的分子动力学的准确性取决于经验力场(FFs)的选取,以及相关的物理直觉,其高精度的代价是较小的原子体系及庞大的时间成本。使用由FFs驱动的MD模拟,虽然已经实现了数百万个原子的在微秒单位的长轨迹^[85],但原子间势的准确依赖于参数选取,而这些参数需要经验拟合然后应用到计算中去,原子间势的低转移性阻碍了大规模计算的可能。对此,将ML策略应用于从头算分子动力学模拟,不仅可以将仿真速度提高几个数量级,而且还大大扩展了可扩展系统的规模,同时ML方法的出现有望改变力场的开发方法^[86]。Chmiela等^[87]采用ML方法构建了更灵活的分子力场^[88],能够以从头算量子力学的精度对具有多达几十个原子的柔性分子进行MD模拟。同样地,Chan等^[89]开发了一个自动化的框架,使用ML算法通过高级采样和拟合力场的形式,允许用户创建自己的模型^[90],对反应性电荷转移的处理以及基于ML的势能面(PES)模型的交叉验证和迭代进行了改进。分子系统的特性和功能的预测模拟需要准确描述全局的PES,但是PES通常缺乏可迁移性,只能在相适应的条件下进行描述,因此如何用低成本的方法预测准确的PES是一项挑战。NoÉ^[91]介绍了可以准确描述元素材料和小分子的全局PES的ML方法,产生了一个独特的解决方案,流程如图8所示,使得简单的ML模型能够为小分子重现准确的PES,显著加快了PES的评估。同时ML可以有效地分析MD模拟的数据结果,非监督学习对于这些未做任何标记的杂乱数据可以完成初步的聚类或降维分析以方便研究人员理解。

经典MD和DFT计算可以访问的时间尺度是有限的,ML优化算法和优化策略相对于传统MD原子间势函数的训练具有很大的优势^[92]。随着计算机的不断发展以及ML算法的不断优化^[93],ML方法可以有效地切入电池材料计算模拟过程中的各个角度,有望对电化学过程中的工作机制带来更深层次的理解,加速对大型系统的高精度模拟,从而显著加速电池材料的设计进程。

4.4 高通量计算

虽然大数据减弱了研究人员获取数据的难度,但是在实验室规模的材料设计领域,由于计算/实验成本较高,研究数据集的获取变得异常困难。另一方面,计算模拟获得的数据也由于无法完全模拟实验条件从而缺少了重要的特征参数,收集需要的数据集不仅耗时长且效率低,最后预测得到的变量关联性结果仍需要大量实验去验证。所以如何基于ML开展高通量实验(HTE)领域,通过实验设计工具和自动化实验平台,加速材料设计成为了材料科学领域未来的新方向。

传统的实验方法仍然主要基于人类知识和直觉以及低通量实验。对未开发的化学空间进行有效探索需要智能的自动化技术,而HTE可以通过先进的自动化平台进行大量的平行实验,按照设定的规则完成指定的实验工作,由于实验是统一进行的,所以化学品与资源可以被有效地利用,同时对于感兴趣的化学反应特征也可以快速地得到数据结果,其技术参数标准化和体量大的优势也为ML模型生成了大量准确的高质量数据^[94]。

ML与HTE具有高度的相似性,都是通过大量的数据分析提取有价值的信息,HTE包括多个方面,例如具有代表性的智能设计和实验选择,在大量具有不同参数和条件的样本中进行搜索和优化,以加速整个搜索过程^[95]。而材料科学中机器学习与高通量计算的有效结合,包括高容量信息的处理和可行的大规模重复方式进行的自动化实验,允许在不牺牲结果质量的情况下更快地进行实验,借助ML进行数据收集和处理。例如对于液态电解质,由于其配方在溶剂和添加剂方面组合繁多,其高度无序的特性使得ML方法难以应用。Kafle等^[96]通过高通量筛选方法合理地设计了锂离子电池中最常用的溶剂成分,证明了锂离子电池的低温功率能力可以显著提高。Whitacre等^[97]构建了一个名为Otto的系统,流程如图9所示,以实现液态水电池电解质的HT自动化配方和在线表征。与传统的低通量实验相比,该平台可以在40 h内配制140种电解质。之后ML方法对采集的数据集进行自动评估,实现逆向材料设计。发现了最佳电解质是一种新型双阴离子钠电解质,其电化学稳定性窗口比基线钠电解质更宽。

HTE与ML结合可有效实现自动化实验设计,在线表征和快速并行的实验数据分析,凭借其极高的可重复性和效率性,加速了电池材料的发现与开发。但先进的自动化平台建设,需要强大的硬件和软件条件,这些困难仍需要不断探索和努力,未来大规模的实际应用无疑会改变整个化学研究的模式,为LBs的发展提供巨大的推动力。

5 结论与展望

材料研究已经进入数据驱动的科学阶段,将ML应用于电池及材料研究这一手段越来越受到重视。在理论方面,ML可以有效加速高效力场的发展,为材料模拟和模型构建提供了更高效快速的方法;在实践方面,ML可以得益于DFT、MD等实验和计算方法产生的海量数据,有效地构建材料结构和能量特性之间的相互关系。这种新技术带来的潜力和前景越来越明显,已成为预测材料特性、筛选材料和优化材料设计的重要手段,为高效材料设计提供了巨大的动力,并为储能技术的研究提供了快速且准确的方法,有望克服电池优化的主要限制。

虽然ML与电池材料领域相结合取得了巨大的研究进展,但完全应用于先进电池开发仍存在较大挑战,主要原因在于目前没有完善的ML交互工具供电池材料研究人员使用,这需要更多的专业人员投入到该领域,加速开发出更通用的可交互平台。同时数据集的离散性也是阻碍数据驱动方法应用的主要障碍,电池材料数据缺乏统一的标准,不仅阻碍了ML模型的数据挖掘潜力,还使得许多数据特性被人们所忽视,所以未来建立统一基准的数据库是有必要的。

数据驱动下的材料科学研究是一个充满无限可能的新方向。如今,数据作为第四种科研范式带来了完全不同的研究视角。未来随着HTE与ML的不断完善和发展,通过现代HTE平台对化学空间进行有效探索,以出色的可重复性和最少的材料投入进行自动化的合成与表征,为ML提供大量高质量数据。而HTE平台数据经过ML的不断分析探索,之后再反馈到数据库中可以进一步提高数据质量,这具有自我强化功能的流程相当于一台高效的计算机,给材料科学提供了新的思路及新的研究方法。我们相信计算机领域与电池材料领域的结合将会迎来更大的突破,实验、理论与数据将会建立起新的研究范式,并有可能发现先进电化学特性的电池材料,高效地推动下一代高能量密度、高功率密度、长循环且高安全性的锂电池设计。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用

[1]	Tian Y S, Zeng G B, Rutt A, Shi T, Kim H, Wang J Y, Koettgen J, Sun Y Z, Ouyang B, Chen T N, Lun Z Y, Rong Z Q, Persson K, Ceder G. Chem. Rev., 2021, 121(3): 1623.

[2]	Tong Q C, Gao P Y, Liu H Y, Xie Y, Lv J, Wang Y C, Zhao J J. J. Phys. Chem. Lett., 2020, 11(20): 8710.

[3]	Paier J, Hirschl R, Marsman M, Kresse G. J. Chem. Phys., 2005, 122(23): 234102.

[4]	Hadjadj-Aoul Y, Ait-Chellouche S. Information, 2020, 11(11): 541.

[5]	Dieb T M, Hou Z F, Tsuda K. J. Chem. Phys., 2018, 148(24): 241716.

[6]	Houchins G, Viswanathan V. J. Chem. Phys., 2020, 153(5): 054124.

[7]	Hanssens D, Van De Vijver E, Waegeman W, Everett M E, Moffat I, Sarris A, De Smedt P. Surf. Geophys., 2021, 19(5): 541.

[8]	Jiang S, Wu C C, Li F, Zhang Y Q, Zhang Z H, Zhang Q H, Chen Z J, Qu B, Xiao L X, Jiang M L. Rare Met., 2021, 40(7): 1698.

[9]	Zanca F, Glasby L T, Chong S, Chen S Y, Kim J, Fairen-Jimenez D, Monserrat B, Moghadam P Z. J. Mater. Chem., 2021, 9(39): 13584.

[10]	Sun X, Zheng J N, Gao Y J, Qiu C L, Yan Y L, Yao Z H, Deng S W, Wang J G. Appl. Surf. Sci., 2020, 526: 146522.

[11]	Cunha R P, Lombardo T, Primo E N, Franco A A. Batter. Supercaps., 2020, 3(1): 60.

[12]	Hu Z H, Jing Y K, Xue Y, Fan P H, Wang L R, Vanyukov M, Kirisci L, Wang J M, Tarter R E, Xie X Q. Drug Alcohol Dependence., 2020, 206: 107604.

[13]	Delnevo G, Di Lena P, Mirri S, Prandi C, Salomoni P. J. Big Data., 2019, 6(1): 64.

[14]	Nyshadham C, Rupp M, Bekker B, Shapeev A V, Mueller T, Rosenbrock C W, Csányi G, Wingate D W, Hart G L W. Npj Comput. Mater., 2019, 5: 51.

[15]	Venugopal P, Shankar S S, Jebakumar C P, Agarwal R, Alhelou H H, Reka S S, Golshan M E H. IEEE Access., 2021, 9: 159616.

[16]	Xie T, Grossman J C. Phys. Rev. Lett., 2018, 120(14): 145301.

[17]	Sendek A D, Ransom B, Cubuk E D, Pellouchoud L A, Nanda J, Reed E J. Adv. Energy Mater., 2022, 12(31): 2200553.

[18]	Schmidt J, Marques M R G, Botti S, Marques M A L. Npj Comput. Mater., 2019, 5: 83.

[19]	Butler K T, Davies D W, Cartwright H, Isayev O, Walsh A. Nature, 2018, 559(7715): 547.

[20]	Zou Z N, Zhang C X, Wang Q Y, Hou Z Z, Xiong Z Q, Kong F, Wang Q J, Song J Z, Liu B Y, Liu B F, Wang L J, Lai F N, Fan Q, Tao W R, Zhao S, Ma X N, Li M, Wu K L, Zhao H, Chen Z J, Xie W. Science, 2022, 378(6615): eabo7923.

[21]	Kalinich M, Ebrahim S, Hays R, Melcher J, Vaidyam A, Torous J. Schizophr. Res. Cogn., 2022, 27: 100216.

[22]	Wu J D, Wei Z B, Liu K L, Quan Z Y, Li Y W. IEEE Trans. Veh. Technol., 2020, 69(11): 12786.

[23]	Li S Q, He H W, Li J W. Appl. Energy., 2019, 242: 1259.

[24]	GlÓria A F X, Sebastião P J A. IEEE Access., 2021, 9: 75021.

[25]	Lombardo T, Duquesnoy M, El-Bouysidy H, ÅrÉn F, Gallo-Bueno A, JØrgensen P B, Bhowmik A, Demortière A, Ayerbe E, Alcaide F, Reynaud M, Carrasco J, Grimaud A, Zhang C, Vegge T, Johansson P, Franco A A. Chem. Rev., 2022, 122(12): 10899.

[26]	Guo H Y, Wang Q, Stuke A, Urban A, Artrith N. Front. Energy Res., 2021, 9: 695902.

[27]	Ying Y R, Fan K, Luo X, Qiao J L, Huang H T. J. Mater. Chem. A., 2021, 9(31): 16860.

[28]	Shao H, Pu J S, Zhu Y L, Gao B Y, Zhu Z G, Rao Y B, IEEE 14th PacificVis., 2021, pp. 1-5.

[29]	Hu X S, Che Y H, Lin X K, Onori S. IEEE Trans. Transp. Electrific., 2021, 7(2): 382.

[30]	Zhou Z H. Natl. Sci. Rev., 2018, 5(1): 44.

[31]	Stern M, Hexner D, Rocks J W, Liu A J. Phys. Rev. X., 2021, 11(2): 021045.

[32]	Tang T, Yuan H M. J. Power Sources., 2021, 514: 230572.

[33]	Moses I A, Joshi R P, Ozdemir B, Kumar N, Eickholt J, Barone V. ACS Appl. Mater. Interfaces., 2021, 13(45): 53355.

[34]	Wu B, Han S, Shin K G, Lu W. J. Power Sources., 2018, 395: 128.

[35]	Abdelmoula R, Khamis A, Karray F. Lecture Notes in Computer Science. Cham: Springer International Publishing., 2019, 134.

[36]	Ryan K, Lengyel J, Shatruk M. J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(32): 10158.

[37]	Fioribello S, Giribone P G. J. Finan. Eng., 2018, 5(4): 1850031.

[38]	Tameemi A Q. IEEE Sens. J., 2022, 22(1): 795.

[39]	Guo H S, Wang W J. Artif. Intell. Rev., 2019, 51(1): 19.

[40]	Vidal C, Malysz P, Kollmeyer P, Emadi A. IEEE Access., 2020, 8: 52796.

[41]	Sutton C, Boley M, Ghiringhelli L M, Rupp M, Vreeken J, Scheffler M. Nat. Commun., 2020, 11: 4428.

[42]	Liow C H, Kang H, Kim S, Na M, Lee Y J, Baucour A, Bang K, Shim Y, Choe J, Hwang G, Cho S, Park G, Yeom J, Agar J C, Yuk J M, Shin J, Lee H M, Byon H R, Cho E, Hong S. Nano Energy., 2022, 98: 107214.

[43]	Jürgen Hafner C W G C. MRS Bulletin., 2006, (31): 659.

[44]	Faber F A, Hutchison L, Huang B, Gilmer J, Schoenholz S S, Dahl G E, Vinyals O, Kearnes S, Riley P F, von Lilienfeld O A. J. Chem. Theory Comput., 2017, 13(11): 5255.

[45]	Jha D, Choudhary K, Tavazza F, Liao W K, Choudhary A, Campbell C, Agrawal A. Nat. Commun., 2019, 10: 5316.

[46]	Hruska E, Gale A, Liu F. J. Chem. Theory Comput., 2022, 18(2): 1096.

[47]	Wang G Y, Fearn T, Wang T Y, Choy K L. ACS Cent. Sci., 2021, 7(9): 1551.

[48]	Wu W, Sun Q. ACS Mater. Lett., 2022, 4(1): 175.

[49]	Jin L J, Ji Y J, Wang H S, Ding L F, Li Y Y. Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23(38): 21470.

[50]	Meuwly M. Chem. Rev., 2021, 121(16): 10218.

[51]	Leverant C J, Harvey J A, Alam T M, Greathouse J A. J. Phys. Chem., 2021, 125(46): 25898.

[52]	Allam O, Cho B W, Kim K C, Jang S S. RSC Adv., 2018, 8(69): 39414.

[53]	Moosavi S M, Chidambaram A, Talirz L, Haranczyk M, Stylianou K C, Smit B. Nat. Commun., 2019, 10: 539.

[54]	Okubo M, Ko S, Dwibedi D, Yamada A. J. Mater. Chem., 2021, 9(12): 7407.

[55]	Chkirbene Z, Erbad A, Hamila R, Mohamed A, Guizani M, Hamdi M. IEEE Access., 2020, 8: 95864.

[56]	Zhou L M, Yao A M, Wu Y J, Hu Z Y, Huang Y H, Hong Z J. Adv. Theory Simul., 2021, 4(9): 2100196.

[57]	Xu S Q, Liang J C, Yu Y D, Liu R L, Xu Y, Zhu X, Zhao Y. J. Phys. Chem., 2021, 125(39): 21352.

[58]	Gong S, Wang S, Zhu T S, Chen X, Yang Z Z, Buehler M J, Shao-Horn Y, Grossman J C. JACS Au., 2021, 1(11): 1904.

[59]	Zhang H K, Wang Z L, Ren J H, Liu J Y, Li J J. Energy Storage Mater., 2021, 35: 88.

[60]	Song D X, Chen X, Lin Z Z, Tang Z L, Ma W G, Zhang Q, Li Y S, Zhang X. ACS Nano, 2021, 15(10): 16469.

[61]	Ai Y, Lu Z, Wei X, Zhang R. J Inorg Mater., 2021, 36(11): 1178-1184.

[62]	Chen L, Huang S B, Qiu J Y, Zhang H, Cao G P. Prog. Chem., 2021, 33(8): 1378.

[63]	陈龙, 黄少博, 邱景义, 张浩, 曹高萍. 化学进展. 2021, 33(8): 1378.).

[64]	Lu J S, Chen J M, He T X, Zhao J W, Liu J, Huo Y P. Prog. Chem., 2021, 33(8): 1344.

[65]	陆嘉晟, 陈嘉苗, 何天贤, 赵经纬, 刘军, 霍延平. 化学进展. 2021, 33(8): 1344.).

[66]	Xue Z G, He D, Xie X L. J. Mater. Chem., 2015, 3(38): 19218.

[67]	Jalem R, Aoyama T, Nakayama M, Nogami M. Chem. Mater., 2012, 24(7): 1357.

[68]	Zhang Y, Xu X J, Ind. Eng. Chem. Res., 2021, 60(1): 343.

[69]	Choi E, Jo J, Kim W, Min K. ACS Appl. Mater. Interfaces., 2021, 13(36): 42590.

[70]	Wang C H, Aoyagi K, Aykol M, Mueller T. ACS Appl. Mater. Interfaces., 2020, 12(49): 55510.

[71]	Sendek A D, Cheon G, Pasta M, Reed E J. J. Phys. Chem., 2020, 124(15): 8067.

[72]	Li F, Cheng X B, Lu L L, Yin Y C, Luo J D, Lu G X, Meng Y F, Mo H S, Tian T, Yang J T, Wen W, Liu Z P, Zhang G Z, Shang C, Yao H B. Nano Lett., 2022, 22(6): 2461.

[73]	Chen Y T, Duquesnoy M, Tan D H S, Doux J M, Yang H D, Deysher G, Ridley P, Franco A A, Meng Y S, Chen Z. ACS Energy Lett., 2021, 6(4): 1639.

[74]	Jo J, Choi E, Kim M, Min K. ACS Appl. Energy Mater., 2021, 4(8): 7862-7869.

[75]	Tang X P, Yao K, Liu B Y, Hu W G, Gao F R. Energies., 2018, 11(1): 86.

[76]	Ali S, Glass T, Parr B, Potgieter J, Alam F. IEEE Trans. Instrum. Meas., 2021, 70: 5500511.

[77]	Shodiev A, Duquesnoy M, Arcelus O, Chouchane M, Li J L, Franco A A. J. Power Sources, 2021, 511: 230384.

[78]	Zahid T, Xu K, Li W M. Electron. Lett., 2017, 53(25): 1665.

[79]	Yang R X, Xiong R, Shen W X, Lin X F. Engineering., 2021, 7(3): 395.

[80]	Huang G Y, Huang X, Du J W, Sun X H, Li B T, Ye H M. Prog. Chem., 2021, 33(5): 855.

[81]	黄国勇, 董曦, 杜建委, 孙晓华, 李勃天, 叶海木. 化学进展. 2021, 33(5): 855.).

[82]	Ellis L D, Buteau S, Hames S G, Thompson L M, Hall D S, Dahn J R. J. Electrochem. Soc., 2018, 165(2): A256.

[83]	Scherer C, Scheid R, Andrienko D, Bereau T. J. Chem. Theory Comput., 2020, 16(5): 3194.

[84]	Nakhaei-Kohani R, Ali Madani S, Mousavi S P, Atashrouz S, Abedi A, Hemmati-Sarapardeh A, Mohaddespour A. J. Mol. Liq., 2022, 362: 119509.

[85]	Xiao R J, Li H, Chen L Q. Acta Phys. Sin., 2018, 67(12): 128801.

[86]	Sun Y W, Yang T Z, Ji H Q, Zhou J Q, Wang Z K, Qian T, Yan C L. Adv. Energy Mater., 2020, 10(41): 2002373.

[87]	Baktash A, Reid J C, Yuan Q H, Roman T, Searles D J. Adv. Mater., 2020, 32(18): 1908041.

[88]	Sendek A D, Cubuk E D, Antoniuk E R, Cheon G, Cui Y, Reed E J. Chem. Mater., 2019, 31(2): 342.

[89]	Lin M, Liu X S, Xiang Y X, Wang F, Liu Y P, Fu R Q, Cheng J, Yang Y. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60(22): 12547.

[90]	Chmiela S, Sauceda H E, Müller K R, Tkatchenko A. Nat. Commun., 2018, 9: 3887.

[91]	Unke O T, Chmiela S, Sauceda H E, Gastegger M, Poltavsky I, Schütt K T, Tkatchenko A, Müller K R. Chem. Rev., 2021, 121(16): 10142.

[92]	Chan H, Narayanan B, Cherukara M J, Sen F G, Sasikumar K, Gray S K, Chan M K Y, Sankaranarayanan S K R S. J. Phys. Chem., 2019, 123(12): 6941.

[93]	Sui X, He S, Huang X R, Teodorescu R, Stroe D I, IEEE. Iecon., 2020, 4(9): 1779.

[94]	NoÉ F, Tkatchenko A, Müller K R, Clementi C. Annu. Rev. Phys. Chem., 2020, 71: 361.

[95]	Eremin R A, Zolotarev P N, Ivanshina O Y, Bobrikov I A. J. Phys. Chem., 2017, 121(51): 28293.

[96]	Fujimura K, Seko A, Koyama Y, Kuwabara A, Kishida I, Shitara K, Fisher C A J, Moriwake H, Tanaka I. Adv. Energy Mater., 2013, 3(8): 980.

[97]	Callaghan S. Patterns., 2021, 2(3): 100221.

[98]	Benayad A, Diddens D, Heuer A, Krishnamoorthy A N, Maiti M, Le Cras F, Legallais M, Rahmanian F, Shin Y, Stein H, Winter M, Wölke C, Yan P, Cekic-Laskovic I. Adv. Energy Mater., 2022, 12(17): 2102678.

[99]	Kafle J, Harris J, Chang J, Koshina J, Boone D, Qu D Y. J. Power Sources., 2018, 392: 60.

[100]

Whitacre J F, Mitchell J, Dave A, Wu W, Burke S, Viswanathan V. J. Electrochem. Soc., 2019, 166(16): A4181.

[1]	Tian Y S, Zeng G B, Rutt A, Shi T, Kim H, Wang J Y, Koettgen J, Sun Y Z, Ouyang B, Chen T N, Lun Z Y, Rong Z Q, Persson K, Ceder G. Chem. Rev., 2021, 121(3): 1623.
[2]	Tong Q C, Gao P Y, Liu H Y, Xie Y, Lv J, Wang Y C, Zhao J J. J. Phys. Chem. Lett., 2020, 11(20): 8710.
[3]	Paier J, Hirschl R, Marsman M, Kresse G. J. Chem. Phys., 2005, 122(23): 234102.
[4]	Hadjadj-Aoul Y, Ait-Chellouche S. Information, 2020, 11(11): 541.
[5]	Dieb T M, Hou Z F, Tsuda K. J. Chem. Phys., 2018, 148(24): 241716.
[6]	Houchins G, Viswanathan V. J. Chem. Phys., 2020, 153(5): 054124.
[7]	Hanssens D, Van De Vijver E, Waegeman W, Everett M E, Moffat I, Sarris A, De Smedt P. Surf. Geophys., 2021, 19(5): 541.
[8]	Jiang S, Wu C C, Li F, Zhang Y Q, Zhang Z H, Zhang Q H, Chen Z J, Qu B, Xiao L X, Jiang M L. Rare Met., 2021, 40(7): 1698.
[9]	Zanca F, Glasby L T, Chong S, Chen S Y, Kim J, Fairen-Jimenez D, Monserrat B, Moghadam P Z. J. Mater. Chem., 2021, 9(39): 13584.
[10]	Sun X, Zheng J N, Gao Y J, Qiu C L, Yan Y L, Yao Z H, Deng S W, Wang J G. Appl. Surf. Sci., 2020, 526: 146522.
[11]	Cunha R P, Lombardo T, Primo E N, Franco A A. Batter. Supercaps., 2020, 3(1): 60.
[12]	Hu Z H, Jing Y K, Xue Y, Fan P H, Wang L R, Vanyukov M, Kirisci L, Wang J M, Tarter R E, Xie X Q. Drug Alcohol Dependence., 2020, 206: 107604.
[13]	Delnevo G, Di Lena P, Mirri S, Prandi C, Salomoni P. J. Big Data., 2019, 6(1): 64.
[14]	Nyshadham C, Rupp M, Bekker B, Shapeev A V, Mueller T, Rosenbrock C W, Csányi G, Wingate D W, Hart G L W. Npj Comput. Mater., 2019, 5: 51.
[15]	Venugopal P, Shankar S S, Jebakumar C P, Agarwal R, Alhelou H H, Reka S S, Golshan M E H. IEEE Access., 2021, 9: 159616.
[16]	Xie T, Grossman J C. Phys. Rev. Lett., 2018, 120(14): 145301.
[17]	Sendek A D, Ransom B, Cubuk E D, Pellouchoud L A, Nanda J, Reed E J. Adv. Energy Mater., 2022, 12(31): 2200553.
[18]	Schmidt J, Marques M R G, Botti S, Marques M A L. Npj Comput. Mater., 2019, 5: 83.
[19]	Butler K T, Davies D W, Cartwright H, Isayev O, Walsh A. Nature, 2018, 559(7715): 547.
[20]	Zou Z N, Zhang C X, Wang Q Y, Hou Z Z, Xiong Z Q, Kong F, Wang Q J, Song J Z, Liu B Y, Liu B F, Wang L J, Lai F N, Fan Q, Tao W R, Zhao S, Ma X N, Li M, Wu K L, Zhao H, Chen Z J, Xie W. Science, 2022, 378(6615): eabo7923.
[21]	Kalinich M, Ebrahim S, Hays R, Melcher J, Vaidyam A, Torous J. Schizophr. Res. Cogn., 2022, 27: 100216.
[22]	Wu J D, Wei Z B, Liu K L, Quan Z Y, Li Y W. IEEE Trans. Veh. Technol., 2020, 69(11): 12786.
[23]	Li S Q, He H W, Li J W. Appl. Energy., 2019, 242: 1259.
[24]	Glória A F X, Sebasti?o P J A. IEEE Access., 2021, 9: 75021.
[25]	Lombardo T, Duquesnoy M, El-Bouysidy H, ?rén F, Gallo-Bueno A, J?rgensen P B, Bhowmik A, Demortière A, Ayerbe E, Alcaide F, Reynaud M, Carrasco J, Grimaud A, Zhang C, Vegge T, Johansson P, Franco A A. Chem. Rev., 2022, 122(12): 10899.
[26]	Guo H Y, Wang Q, Stuke A, Urban A, Artrith N. Front. Energy Res., 2021, 9: 695902.
[27]	Ying Y R, Fan K, Luo X, Qiao J L, Huang H T. J. Mater. Chem. A., 2021, 9(31): 16860.
[28]	Shao H, Pu J S, Zhu Y L, Gao B Y, Zhu Z G, Rao Y B, IEEE 14th PacificVis., 2021, pp. 1-5.
[29]	Hu X S, Che Y H, Lin X K, Onori S. IEEE Trans. Transp. Electrific., 2021, 7(2): 382.
[30]	Zhou Z H. Natl. Sci. Rev., 2018, 5(1): 44.
[31]	Stern M, Hexner D, Rocks J W, Liu A J. Phys. Rev. X., 2021, 11(2): 021045.
[32]	Tang T, Yuan H M. J. Power Sources., 2021, 514: 230572.
[33]	Moses I A, Joshi R P, Ozdemir B, Kumar N, Eickholt J, Barone V. ACS Appl. Mater. Interfaces., 2021, 13(45): 53355.
[34]	Wu B, Han S, Shin K G, Lu W. J. Power Sources., 2018, 395: 128.
[35]	Abdelmoula R, Khamis A, Karray F. Lecture Notes in Computer Science. Cham: Springer International Publishing., 2019, 134.
[36]	Ryan K, Lengyel J, Shatruk M. J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(32): 10158.
[37]	Fioribello S, Giribone P G. J. Finan. Eng., 2018, 5(4): 1850031.
[38]	Tameemi A Q. IEEE Sens. J., 2022, 22(1): 795.
[39]	Guo H S, Wang W J. Artif. Intell. Rev., 2019, 51(1): 19.
[40]	Vidal C, Malysz P, Kollmeyer P, Emadi A. IEEE Access., 2020, 8: 52796.
[41]	Sutton C, Boley M, Ghiringhelli L M, Rupp M, Vreeken J, Scheffler M. Nat. Commun., 2020, 11: 4428.
[42]	Liow C H, Kang H, Kim S, Na M, Lee Y J, Baucour A, Bang K, Shim Y, Choe J, Hwang G, Cho S, Park G, Yeom J, Agar J C, Yuk J M, Shin J, Lee H M, Byon H R, Cho E, Hong S. Nano Energy., 2022, 98: 107214.
[43]	Jürgen Hafner C W G C. MRS Bulletin., 2006, (31): 659.
[44]	Faber F A, Hutchison L, Huang B, Gilmer J, Schoenholz S S, Dahl G E, Vinyals O, Kearnes S, Riley P F, von Lilienfeld O A. J. Chem. Theory Comput., 2017, 13(11): 5255.
[45]	Jha D, Choudhary K, Tavazza F, Liao W K, Choudhary A, Campbell C, Agrawal A. Nat. Commun., 2019, 10: 5316.
[46]	Hruska E, Gale A, Liu F. J. Chem. Theory Comput., 2022, 18(2): 1096.
[47]	Wang G Y, Fearn T, Wang T Y, Choy K L. ACS Cent. Sci., 2021, 7(9): 1551.
[48]	Wu W, Sun Q. ACS Mater. Lett., 2022, 4(1): 175.
[49]	Jin L J, Ji Y J, Wang H S, Ding L F, Li Y Y. Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23(38): 21470.
[50]	Meuwly M. Chem. Rev., 2021, 121(16): 10218.
[51]	Leverant C J, Harvey J A, Alam T M, Greathouse J A. J. Phys. Chem., 2021, 125(46): 25898.
[52]	Allam O, Cho B W, Kim K C, Jang S S. RSC Adv., 2018, 8(69): 39414.
[53]	Moosavi S M, Chidambaram A, Talirz L, Haranczyk M, Stylianou K C, Smit B. Nat. Commun., 2019, 10: 539.
[54]	Okubo M, Ko S, Dwibedi D, Yamada A. J. Mater. Chem., 2021, 9(12): 7407.
[55]	Chkirbene Z, Erbad A, Hamila R, Mohamed A, Guizani M, Hamdi M. IEEE Access., 2020, 8: 95864.
[56]	Zhou L M, Yao A M, Wu Y J, Hu Z Y, Huang Y H, Hong Z J. Adv. Theory Simul., 2021, 4(9): 2100196.
[57]	Xu S Q, Liang J C, Yu Y D, Liu R L, Xu Y, Zhu X, Zhao Y. J. Phys. Chem., 2021, 125(39): 21352.
[58]	Gong S, Wang S, Zhu T S, Chen X, Yang Z Z, Buehler M J, Shao-Horn Y, Grossman J C. JACS Au., 2021, 1(11): 1904.
[59]	Zhang H K, Wang Z L, Ren J H, Liu J Y, Li J J. Energy Storage Mater., 2021, 35: 88.
[60]	Song D X, Chen X, Lin Z Z, Tang Z L, Ma W G, Zhang Q, Li Y S, Zhang X. ACS Nano, 2021, 15(10): 16469.
[61]	Ai Y, Lu Z, Wei X, Zhang R. J Inorg Mater., 2021, 36(11): 1178-1184.
[62]	Chen L, Huang S B, Qiu J Y, Zhang H, Cao G P. Prog. Chem., 2021, 33(8): 1378.
[62]	陈龙, 黄少博, 邱景义, 张浩, 曹高萍. 化学进展. 2021, 33(8): 1378.).
[63]	Lu J S, Chen J M, He T X, Zhao J W, Liu J, Huo Y P. Prog. Chem., 2021, 33(8): 1344.
[63]	陆嘉晟, 陈嘉苗, 何天贤, 赵经纬, 刘军, 霍延平. 化学进展. 2021, 33(8): 1344.).
[64]	Xue Z G, He D, Xie X L. J. Mater. Chem., 2015, 3(38): 19218.
[65]	Jalem R, Aoyama T, Nakayama M, Nogami M. Chem. Mater., 2012, 24(7): 1357.
[66]	Zhang Y, Xu X J, Ind. Eng. Chem. Res., 2021, 60(1): 343.
[67]	Choi E, Jo J, Kim W, Min K. ACS Appl. Mater. Interfaces., 2021, 13(36): 42590.
[68]	Wang C H, Aoyagi K, Aykol M, Mueller T. ACS Appl. Mater. Interfaces., 2020, 12(49): 55510.
[69]	Sendek A D, Cheon G, Pasta M, Reed E J. J. Phys. Chem., 2020, 124(15): 8067.
[70]	Li F, Cheng X B, Lu L L, Yin Y C, Luo J D, Lu G X, Meng Y F, Mo H S, Tian T, Yang J T, Wen W, Liu Z P, Zhang G Z, Shang C, Yao H B. Nano Lett., 2022, 22(6): 2461.
[71]	Chen Y T, Duquesnoy M, Tan D H S, Doux J M, Yang H D, Deysher G, Ridley P, Franco A A, Meng Y S, Chen Z. ACS Energy Lett., 2021, 6(4): 1639.
[72]	Jo J, Choi E, Kim M, Min K. ACS Appl. Energy Mater., 2021, 4(8): 7862-7869.
[73]	Tang X P, Yao K, Liu B Y, Hu W G, Gao F R. Energies., 2018, 11(1): 86.
[74]	Ali S, Glass T, Parr B, Potgieter J, Alam F. IEEE Trans. Instrum. Meas., 2021, 70: 5500511.
[75]	Shodiev A, Duquesnoy M, Arcelus O, Chouchane M, Li J L, Franco A A. J. Power Sources, 2021, 511: 230384.
[76]	Zahid T, Xu K, Li W M. Electron. Lett., 2017, 53(25): 1665.
[77]	Yang R X, Xiong R, Shen W X, Lin X F. Engineering., 2021, 7(3): 395.
[78]	Huang G Y, Huang X, Du J W, Sun X H, Li B T, Ye H M. Prog. Chem., 2021, 33(5): 855.
[78]	黄国勇, 董曦, 杜建委, 孙晓华, 李勃天, 叶海木. 化学进展. 2021, 33(5): 855.).
[79]	Ellis L D, Buteau S, Hames S G, Thompson L M, Hall D S, Dahn J R. J. Electrochem. Soc., 2018, 165(2): A256.
[80]	Scherer C, Scheid R, Andrienko D, Bereau T. J. Chem. Theory Comput., 2020, 16(5): 3194.
[81]	Nakhaei-Kohani R, Ali Madani S, Mousavi S P, Atashrouz S, Abedi A, Hemmati-Sarapardeh A, Mohaddespour A. J. Mol. Liq., 2022, 362: 119509.
[82]	Xiao R J, Li H, Chen L Q. Acta Phys. Sin., 2018, 67(12): 128801.
[83]	Sun Y W, Yang T Z, Ji H Q, Zhou J Q, Wang Z K, Qian T, Yan C L. Adv. Energy Mater., 2020, 10(41): 2002373.
[84]	Baktash A, Reid J C, Yuan Q H, Roman T, Searles D J. Adv. Mater., 2020, 32(18): 1908041.
[85]	Sendek A D, Cubuk E D, Antoniuk E R, Cheon G, Cui Y, Reed E J. Chem. Mater., 2019, 31(2): 342.
[86]	Lin M, Liu X S, Xiang Y X, Wang F, Liu Y P, Fu R Q, Cheng J, Yang Y. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60(22): 12547.
[87]	Chmiela S, Sauceda H E, Müller K R, Tkatchenko A. Nat. Commun., 2018, 9: 3887.
[88]	Unke O T, Chmiela S, Sauceda H E, Gastegger M, Poltavsky I, Schütt K T, Tkatchenko A, Müller K R. Chem. Rev., 2021, 121(16): 10142.
[89]	Chan H, Narayanan B, Cherukara M J, Sen F G, Sasikumar K, Gray S K, Chan M K Y, Sankaranarayanan S K R S. J. Phys. Chem., 2019, 123(12): 6941.
[90]	Sui X, He S, Huang X R, Teodorescu R, Stroe D I, IEEE. Iecon., 2020, 4(9): 1779.
[91]	Noé F, Tkatchenko A, Müller K R, Clementi C. Annu. Rev. Phys. Chem., 2020, 71: 361.
[92]	Eremin R A, Zolotarev P N, Ivanshina O Y, Bobrikov I A. J. Phys. Chem., 2017, 121(51): 28293.
[93]	Fujimura K, Seko A, Koyama Y, Kuwabara A, Kishida I, Shitara K, Fisher C A J, Moriwake H, Tanaka I. Adv. Energy Mater., 2013, 3(8): 980.
[94]	Callaghan S. Patterns., 2021, 2(3): 100221.
[95]	Benayad A, Diddens D, Heuer A, Krishnamoorthy A N, Maiti M, Le Cras F, Legallais M, Rahmanian F, Shin Y, Stein H, Winter M, W?lke C, Yan P, Cekic-Laskovic I. Adv. Energy Mater., 2022, 12(17): 2102678.
[96]	Kafle J, Harris J, Chang J, Koshina J, Boone D, Qu D Y. J. Power Sources., 2018, 392: 60.
[97]	Whitacre J F, Mitchell J, Dave A, Wu W, Burke S, Viswanathan V. J. Electrochem. Soc., 2019, 166(16): A4181.

基金资助

广东省重点领域研发计划(2020B090919005)

国家自然科学基金(22179025)

国家自然科学基金(21905056)

国家自然科学基金(21975056)

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Received	Published	Revised
2022-10-02	2023-04-24	2022-12-18
Online Date
2023-02-15

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