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表界面调制增强铋基催化剂的光生载流子分离和传输

徐怡雪 ,  李诗诗 ,  马晓双 ,  刘小金 ,  丁建军 ,  王育乔

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (4) :509-518

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化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (4) :509-518 DOI: 10.7536/PC220939
综述
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表界面调制增强铋基催化剂的光生载流子分离和传输

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Surface/Interface Modulation Enhanced Photogenerated Carrier Separation and Transfer of Bismuth-Based Catalysts

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摘要

光催化是一种理想的洁净能源生产和环境污染治理技术,在推动未来“碳达峰,碳中和”的实现和调整我国能源结构具有重要意义。层状结构的铋基催化剂因其具有合适的禁带宽度所以在光催化领域中备受关注。然而,低效率的光生载流子的分离与传输过程却限制了其光催化活性。本文简要地总结了通过表界面调控增强铋基催化剂光生载流子分离与传输效率的策略,包括形貌调控、缺陷工程、杂原子掺杂和异质结构建等。特别地,从电子和几何结构角度分析了上述策略对增强铋基催化剂内建电场的强度、构筑内部高效载流子传输通道和延长载流子寿命的作用机制,为进一步研究设计具有高效载流子分离和传输效率的催化剂提供理论参考依据。最后,分析了不同表面界面策略提高载流子分离和传输效率的具体原因以及铋基催化剂在工业应用中面临的挑战和发展前景。

Abstract

Photocatalysis is an attractive technology for clean energy production and environmental pollution prevention, which is of significant importance in promoting the realization of “carbon peaking and carbon neutral” in the future and adjusting the energy structure of China. However, among the various photocatalytic materials, bismuth-based catalysts with layered structures are of considerable attention in the field of photocatalysis owing to their suitable band gap. However, the photocatalytic activity of bismuth-based catalysts is limited by the lower separation and transport efficiency of carriers. This paper provides a summary of the strategies to enhance the photogenerated carrier separation and transport efficiency of bismuth-based catalysts through surface interface modulation, including morphology modulation, defect engineering, heteroatom doping and heterostructure construction. Particularly, the mechanism of the above strategies for improving the strength of the built-in electric field of bismuth-based catalysts, constructing efficient internal carrier transport channels and prolonging carrier lifetime is analyzed from the perspective of electronic structure and geometry. It provides a theoretical reference for further research on the design of catalysts with high carrier separation and transport efficiency. Finally, we analyzed the specific reasons for the improvement of carrier separation and transport efficiency by different surface interface strategies and the challenges and development prospects of bismuth-based catalysts in industrial applications.

Graphical abstract

关键词

表界面调控策略 / 铋基催化剂 / 光生载流子 / 电子结构 / 几何结构

Key words

surface interface modulation strategy / bismuth-based catalyst / photogenerated carrier / electronic structure / geometric structure

引用本文

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徐怡雪, 李诗诗, 马晓双, 刘小金, 丁建军, 王育乔. 表界面调制增强铋基催化剂的光生载流子分离和传输[J]. 化学进展, 2023, 35(4): 509-518 DOI:10.7536/PC220939
Yixue Xu, Shishi Li, Xiaoshuang Ma, Xiaojin Liu, Jianjun Ding, Yuqiao Wang. Surface/Interface Modulation Enhanced Photogenerated Carrier Separation and Transfer of Bismuth-Based Catalysts[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(4): 509-518 DOI:10.7536/PC220939

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Contents

1 Introduction

2 Surface interface modulation strategy

2.1 Morphological control

2.2 Defect engineering

2.3 Heteroatom doping

2.4 Heterojunction construction

3 Conclusion and outlook

1 引言

目前,人类的可持续发展正面临着由化石燃料不断消耗造成的环境污染和能源短缺两大问题。寻求能够解决环境和能源两大危机的技术是人们面临的挑战之一。在众多的新能源技术中,光催化将取之不尽的太阳能用于开发新能源和消除环境污染物。例如光催化分解水、CO2还原、固氮、有机合成、净化空气、杀菌消毒和有机污染物去除等方面[1⇓⇓⇓⇓~6]。光催化技术的可持续、低成本且高效的特性使其成为解决环境问题和能源危机的有效策略之一。

光催化剂的催化总效率由催化剂的光吸收效率、光生载流子的分离和传递效率以及表面催化反应效率三个方面决定。其中,光生载流子是指光激发后半导体内部产生的电子-空穴对,其分离和传递效率是催化反应的决速步。催化剂的表界面是载流子分离和传输以及反应物分子吸附活化并参与反应的重要场所。因此,对表界面的精细调控可以有效提高催化剂的反应速率。铋基是一种具有较低毒性和放射性的金属元素。常见的种类有二元铋基半导体氧化铋(Bi2O3)和硫化铋(Bi2S3)。三元铋基半导体钨酸铋(Bi2WO6)、卤氧化铋(BiOX (X=Cl, Br, Ⅰ))、碳酸氧铋(Bi2O2CO3)、铁酸铋(Bi2Fe4O9)、钒酸铋(BiVO4)以及其他含铋催化剂钛酸铋(Bi4Ti3O12)、铋酸钠(NaBiO3)和甲酸氧铋(BiOCOOH)等。铋基半导体交替的阴阳离子层状结构有利于诱导内部电荷通过极化作用形成内建电场(Built-in electric field, IEF)[7⇓⇓~10]。大部分铋基催化剂的禁带宽度保持在3.0 eV以内,表现出良好的紫外可见光吸收能力[11]。因此,对铋基催化剂来说,提高载流子分离和传递效率是提升催化活性的关键。

一般地,光生载流子在光催化反应中主要涉及三个步骤:1)光激发下催化剂内部生成电子-空穴对;2)电子-空穴分离并迁移到表界面活性位点上参与反应;3)表面氧化还原反应消耗电子或空穴[12]。在材料具有良好光吸收能力的情况下,提高载流子的分离和迁移速率可有效激活催化剂的本征活性。然而,绝大多数催化剂IEF较弱,无法提供足够的驱动力抵抗光生载流子分离过程中库仑力的束缚。此外,载流子无序的迁移、较长的迁移距离与较短的寿命也是催化剂活性提升的主要阻碍[13⇓~15]。本文重点介绍了形貌调控、缺陷工程、杂原子掺杂和异质结构建等表界面调控策略对铋基催化剂光生载流子分离和传输的作用机制。从调控电子和几何结构的角度为开发具有高效载流子传输效率的催化剂提供参考。最后总结了铋基催化剂在未来工业化发展中面临的挑战和发展前景。

2 表界面调控策略

催化剂的表界面是发生分子反应、能量传递、载流子分离和迁移的关键场所。通过表界面策略合理调节表界面电子结构和几何结构可有效加速载流子分离和传输效率,进而提高催化活性。随着先进的表征技术达到原子级解析的分辨率,研究者可以更详细地探测表界面中电荷的生成、迁移和复合的过程。在微观尺度上深层次解析表界面调控对载流子转移和分离的影响,进一步指导催化剂的设计与合成。

2.1 形貌调控

合理控制催化剂表面或界面原子排列可达到调控形貌的目的。催化剂的形貌对材料的晶型结构、禁带宽度、比表面积、光吸收能力具有显著影响。设计合成不同形貌的催化剂,如超薄纳米片、空心纳米球、空心管或分级多孔形貌可有效调节催化剂的几何和电子结构,影响催化剂的本征活性。

催化剂的活性与表面活性位点数量成正比,高比表面积意味着更多活性位点可以用于参与催化反应。因此,利用碳质微球牺牲模板合成Bi24O31Cl10空心球[16]。中空结构提供了更大的可见光吸收面积,结合电化学测试表明Bi24O31Cl10空心球具有更优异的载流子分离和传输效率,因而对罗丹明B具有较高的可见光催化降解活性。此外,富铋空心微球Bi4O5Br2在无模板的情况下可一步水热法合成[17]。与BiOBr微弱的光电流响应不同,Bi4O5Br2光电流响应显著提高。在电化学抗谱(Electrochemical impedance spectroscopy, EIS)测试中,空心微球Bi4O5Br2电荷转移电阻更小,载流子分离和迁移更快(图1a,b)。借助功函数的计算,相比于BiOBr,Bi4O5Br2空心微球的电子更容易溢出到表面参与反应(图1c,d)。

超薄的Bi4O5Br2光催化剂(3.7 nm)通过丙三醇前驱体法合成,远低于BiOBr纳米片(65 nm)的厚度[18]。超薄策略调整了Bi4O5Br2中[Bi-O]层和双Br层之间的电荷密度,引起了相关轨道和原子的极化,改变了IEF的方向并提高其强度。驱动电子更快地转移到催化剂表面参与反应。一维Bi24O31Br10纳米带在乙二醇配位诱导下溶解-重结晶形成了独特的Bi24O31Br10六边形分层纳米片(图2)[19]。纳米片的交叉和堆叠使Bi24O31Br10六边形纳米板具有更丰富的界面,有效地延缓电子-空穴对的重组并通过收集本体电荷来提升参与反应的电子数,有利于Bi24O31Br10六边形分层纳米板催化性活性的提升。

一维的催化剂具有良好的结晶度和稳定性,如纳米线、纳米管和纳米棒等。采用溶剂热法合成一维Bi2WO6空心管[20]。从实心管到空心分层结构的形成如图3a所示。Bi2WO6空心管的比表面积提高了58倍,在氙灯照射下有良好的光电流响应,以及更小的电荷转移电阻。Bi2WO6空心管纳米级厚度有利于电荷从催化剂内部转移到周围的基底,显著提高载流子分离和传输速率。

双层结构的Bi12O17Cl2超细纳米管具有扭曲的晶格,弯曲的结构引入了氧缺陷[21]。超薄结构提供了更大活性面积,缩短了载流子迁移路径。EPR信号可分配给“困”在氧缺陷上的电子,提高了电子参与反应的概率。超薄的管状结构和氧缺陷协同加速了载流子的分离和迁移。

此外,在调节形貌的过程中可获得具有不同晶面暴露比的催化剂,进而引导光生电子和空穴在不同的晶面上聚集实现有效的空间分离。然而,如何精确调控暴露晶面仍是材料科学面临的挑战之一。铋基材料层内的强共价键和垂直于层的弱范德华力相互作用赋予了不同晶面载流子转移的各向异性。通过CoOx(空穴探针)和Ag(电子探针),探测到BiOBr中空穴被横向IEF自发驱动到{200}面上,电子由垂直的IEF驱动到{001}表面[22]。实验测试揭示了IEFs操纵载流子转移距离约为30~55 nm,电子在BiOBr催化剂中的扩散长度约为7 nm。此外,利用分子前驱体水解法和煅烧法结合制备了{100}和{001}为主要暴露晶面的Bi5O7I纳米片[23]。暴露{001}晶面的Bi5O7I导带位置更负,具有更强的还原能力。电化学测试表明Bi5O7I-001比Bi5O7I-100晶面具有更高的光诱导载流子分离效率。因此控制更高的{001}晶面暴露比是提升载流子分离的有效方法。BiOIO3纳米片的{010}/{100}晶面暴露比可以通过厚度的变化来调控[24]。沿[010]方向减小厚度可以促进载流子从内部向表面扩散,适当的厚度可以保证电子在{010}面上合理分布,空穴在{100}面上合理分布,实现载流子的高效空间分离。

调控催化剂纳米粒子的尺寸和形貌是研制新型高效催化剂的重要手段。调节催化剂形貌可以增加其比表面积继而提高表面活性位点,不同表面原子精细结构的调控可以优化电子和几何结构,缩短载流子转移的路径并提高分离效率从而达到增强催化活性的目的。

2.2 缺陷工程

缺陷工程通过调整表面微结构从而优化催化剂的电子结构,实现电子快速转移和底物分子吸附自由能的降低。按尺度划分,缺陷包括点缺陷、线缺陷和面缺陷。按种类划分缺陷可分为阴离子缺陷和阳离子缺陷。缺陷的形成改变了催化剂的物理化学性质,常用于提高催化剂的本征活性。

氧缺陷(OV)是一种应用广泛的阴离子缺陷,可以在能带结构中诱导产生深浅不一的能级,提高电荷密度,诱导光生载流子分离和转移[25]。在水热过程中引入多元醇构建了具有OV的BiO1-xBr/Bi2O2O3[26]。OV可作为电子介质引导光生载流子的方向并抑制载流子的复合,提高抗生素降解的光催化活性。此外,在Pd/BMO-SOV中,OV作为“电子桥”起到充当内置电场的作用[27]。当Pd/BMO-SOV受到蓝光照射时,BMO-SOV产生的电子会在SOV的诱导下通过肖特基势垒转移到Pd金属上,促进电子-空穴对的有效分离。因此表现出优异的芳香醇光催化选择氧化活性(图4)。

金属阳离子缺陷在载流子分离过程中具有同样的促进作用。通过一步水热法合成具有W缺陷(VW)的Bi2WO6单分子层纳米片(图5a~c)[28]。亚表面VW的引入可以形成缺陷能级,不仅拓宽了可见光吸收区域,还可以作为电子捕获中心抑制载流子复合,在[BiO]+表面留下更多的空穴来启动光催化反应(图5d)。在室温下通过离子液体辅助法合成表面具有丰富Bi缺陷(VBi)的BiOBr超薄纳米片(VBi-BiOBr UNs)[29]。BiOBr纳米片中VBi产生的中间缺陷能级可以使导带负移,增强氧化能力。此外,VBi调节了电子局部区域,提高了载流子浓度并加速电荷转移。BiVO4中阳离子钒缺陷(VV)的引入带来了新的缺陷水平和费米能级附近更高的空穴浓度,从而增强了光吸收并提高电子电导率[30]。借助时间分辨荧光发射衰变光谱进一步证实了其载流子寿命从74.5 ns增加到143.6 ns。显著增加的荧光寿命表明VV对载流子浓度的提高具有积极影响。

目前研究集中于单种缺陷对材料电子结构的影响,忽略了多种缺陷的协同作用。因此,巧妙地将OV和氯缺陷(ClV)同时引入BiOCl材料中探索双缺陷间的协同作用。ClV将部分定域电子转移到邻近的OV中,使OV成为一个电子“更丰富”的中心(图6a~d),有利于促进O2的化学吸附,使其自发解离为单原子活性氧(·O-),有效氧化环境中含共轭六元环的有机污染物。高活性的原因可以归功于氯氧双缺陷对电子的有效捕获和传递[31]。

OV和VBi组合形成的高密度缺陷能级可有效降低Bi3O4Br的带隙[32]。电子在热激发下更易进入CB能级(图7a~d),缺陷丰富的Bi3O4Br在飞秒分辨瞬态吸收光谱和时间分辨瞬态光致发光光谱测试中显示了更快的电荷分离速率和更长的荧光寿命(图7e,f)。

综上所述,引入阴离子或阳离子缺陷可以调节催化剂的电子结构,缺陷中间能级的形成可增加局域电子密度用于捕获光生电子,有效抑制了载流子的复合并延长了载流子的寿命[33,34]。另外,双缺陷通过缺陷-缺陷和缺陷-电子相互作用形成缺陷通道,促进电子电导率的提高和光生电子-空穴对的分离,从而提高催化剂的本征活性[35,36]。

2.3 杂原子掺杂

将金属或非金属离子引入半导体可以调节催化剂的电子结构和几何结构,有效改变载流子的转移途径,对提高单一半导体电子-空穴分离效率至关重要[37⇓⇓~40]。其中,非金属掺杂增加了活性位点,提高电子电导率和电荷转移动力学。金属掺杂改变原始材料的电子结构和局部结合环境。两者在一定程度上调节半导体的固有特性。

非金属C掺杂常用于增强载流子分离效率。将C引入Bi3O4Cl晶格内引起非均匀电荷分布极化,IEF增强了126倍,体积电荷分离效率提高了80%[41]。增强的IEF将驱动电子和空穴分别转移并富集在Bi3O4Cl的[Bi3O4]和[Cl]片内,降低复合率。较高的IEF能使更多的电子和空穴从本体分离并转移到表面,并提供更强约束复合的能力(图8)。此外,在超薄Bi2MoO6纳米片中掺C后可有效调节催化剂的能带结构,拓宽催化剂的带隙,阻碍了光生载流子的复合。掺杂的C还可以作为光生载流子分离的跳板,诱导电子从内部向表面的转移[42]。

非金属B通过熔融盐策略掺杂到BiOCl纳米片中[43]。体相B掺杂可通过降低激子的结合能(Eb)来减轻限制在BiOCl中的强激子效应,从而加速体相激子解离为电子-空穴(图9)。同时,表面的B掺杂可以重构原子级BiOCl的表面并产生B-O缺陷(B-OV),从而实现CO2的自发活化,抑制竞争性析氢,促进CO2选择性生成CO。因此,CO2-CO转换速率提高到83.64 μmol·g-1·h-1,在可见光下可保持超过120 h的反应活性。

过渡金属离子作为掺杂剂可在半导体中产生晶格缺陷或改变晶体结构以避免电子-空穴复合。例如,掺杂Zn2+的BiOBr/PVP微球在可见光下能有效降低光生电子-空穴对的复合率,使光催化活性得到增强[44]。此外,过渡金属自掺杂可以调节Bi2WO6的晶体和电子结构。Bi原子取代W原子制备Bi2+xWO6[45]。Bi2+xWO6中取代Bi原子周围的氧原子Bader电荷比原始Bi2WO6中氧原子的Bader电荷略有下降,表明掺杂剂使Bi2+xWO6周围的电荷发生了再分配。这种再分配会改变IEF,有利于更好地分离光生载流子,从而提高Bi2+xWO6在可见光下的光催化活性。

在众多的掺杂中,单原子催化剂具有较高的原子利用率和催化活性在不同类型的化学反应中备受关注。精确调控原子不同的配位环境可调控催化剂表面活性位点的电子结构。其中,单原子的种类、电子构型、d轨道的电子数和能级对催化剂载流子的分离和传输均会产生深远影响[46,47]。因此,选择合适的中心原子对催化剂的催化活性与选择性至关重要。在Co-Bi3O4Br中,Co原子取代了晶格中的Bi原子[48]。傅立叶变换(FT)k3加权的EXAFS光谱验证了Co以单原子的形式分布。超快瞬态吸收光谱研究了光生载流子的动力学行为,Co单原子提供陷阱态来捕获更多的光生电子,延长载流子的寿命,为CO2光还原提供了更多的机会。此外,Co-Bi3O4Br的平均荧光寿命和表面光电压强度远高于Bi3O4Br,进一步说明Co-Bi3O4Br中载流子分离效率的提高。

借助简单的溶剂热法将单原子Fe植入到Bi4O5I2的晶格内可以有效防止单原子的团聚(图10a)[49]。单原子Fe的引入调节了催化剂的电子结构。Bi4O5I2-Fe30的能带分布比Bi4O5I2固有能带更加密集,导带边缘附近出现了少量的杂质能级(图10b)。Bi4O5I2-Fe30具有更小的逸出功,意味着单原子作为一个电子跃迁的跳板使电子更容易克服库仑力转移到表面参与反应(图10c,d)。

理论计算探究Pt/BiOBr{001}的光催化体系电子转移行为[50]。表面功函:Pt(5.650 eV)>BiOBr{001}(2.576 eV),因此,光生电子从BiOBr定向流动到单原子Pt上。在两者的费米能级高度达到一致时能带会产生弯曲使接触表面出现了损耗层。两者之间产生肖特基势垒保证了界面之间电子的单向流动,有效阻止了光生载流子的复合。

特别的是,表面卤化是一种特殊的掺杂方式。Bi原子上原位接枝卤素离子(Cl-,Br-和I-)的Bi2O2(OH)(NO3)纳米片是高效的SillÉn-phased层结构光催化剂,可以引入表面极化并有效地引导本体电荷与表面电荷的分离。此外,表面卤化有利于羟基的活化,促进了CO2分子/质子在这些反应位点上的吸附和CO2转化反应[51]。

掺杂策略是调节催化剂能带结构、光吸收能力以及底物吸附和活化自由能的有效方法。具有较高活性的配位不饱和掺杂原子可以有效捕获电子并快速传输给被吸附的底物从而提高载流子的利用率。其中,单原子掺杂也可作为电子跳板提高载流子的分离和传输速率从而提高催化剂的活性。

2.4 构建异质结

两种参数匹配的半导体材料构建而成的异质结是调控催化剂界面性质和电子结构的有力工具。异质结的种类有p-n结、肖特基结、传统异质结(跨立型、错开型和破隙型)、Z型异质结和范德华异质结等[52⇓~54]。合理选择晶格参数匹配的半导体材料以及构建策略,可以有效调控电子结构从而构建内部传输电场,使载流子高效有序的传输并分离。

提供电子的n型半导体和提供空穴的p型半导体所形成的结为p-n异质结。在BiOI/Bi2O2SO4 p-n异质结的界面上,IEF诱导建立了一个电子传输通道[55]。富电子界面环境促进了反应物的活化和活性氧的生成,阻止了有毒副产物的形成(图11)。与p-n异质结类似,Ti3C2Tx与Bi2S3具有接触电位差故而生成Bi2S3/Ti3C2Tx界面肖特基结[56]。不同的功函数导致了局部亲电/亲核区域的形成。通过界面的自驱动电荷转移到Ti3C2Tx上增加其局域电子密度。形成的肖特基势垒抑制了电子的回流,促进了电荷转移和分离。

Type-Ⅱ异质结在光激发条件下,电子-空穴对可以进行有效界面转移和空间分离,是研究最多的异质结之一。例如,BiOIO3/MoS2异质结属于交错型type-Ⅱ异质结[57]。光激发使RhB产生的电子转移到MoS2的CB中,并进一步传输给BiOIO3的CB。空穴从BiOIO3的VB中转移到MoS2的VB中。电子和空穴分别积累在BiOIO3和MoS2上,提高了光诱导载流子的分离效率,增强光催化性能。

Type-Ⅱ异质结虽然引入IEF构建了电子-空穴的传输通道,在一定范围提高了载流子分离效率。然而,它是以牺牲部分氧化还原能力为前提。因此,Z型异质结应运而生。它模拟了自然界植物光合作用,在不牺牲氧化还原能力的同时,具有高效载流子分离效率[58]。2D/2D BP/MBWO纳米片之间形成了紧密联系的Z型异质结(图12)[59]。在可见光照射下,MBWO和BP纳米片的VB和CB生成了空穴和电子。异质结内部的电子传输通道使MBWO中CB的电子与BP中VB的空穴结合,BP的电子将O2还原为·O2-,MBWO的空穴将H2O氧化为·OH。·O2-和·OH进一步将NO氧化为 NO 3 -,NO去除率高达67%。这可归功于二维/二维异质结的界面协同效应、高效的电荷分离和转移以及强的光吸收。有趣的是,在Z型光催化剂Bi2O3/KTN的基础上进一步引入金属Bi作为中间桥梁,可以更紧密地连接两种催化剂并定向传输电子来达到抑制载流子复合的目的[60]。金属Bi还促进KTN和N2之间的吸附和活化,有效降低了竞争性HER,提高NRR效率。BiOCl @Bi2O3通过横向界面化学键诱导的内部电场传输横光生电子-空穴。与BiOCl相比,BiOCl @Bi2O3的[Bi2O2]2+板中的O在异质界面处的电子密度分布更倾向于向边缘部分定向。这表明BiOCl@Bi2O3具有更强的化学键,这种更强的化学键诱导产生更强的内电场,这有助于更好的光激电荷分离和电荷转移动力学[61]。此外,Z型体系的形成Bi2WO6与CoPc之间的界面Co—O-W之间的化学键促进了内置电场,从而促进了电荷分离并保持了较高的氧化还原电位。同时,CoPc的Co-N4(Ⅱ)位点可以作为增强的电子泵,在光激发后从配体中捕获更多电子,促进CoPc/Bi2WO6复合材料的Z型电荷转移,也可以作为O2激活位点消耗电子,还原氧气,生成·O2-自由基[62]。异质结构的构建可以使相邻组分在原子水平上发生接触,产生大量的化学键[63]。界面之间的化学键是界面空间电荷区之间的桥梁,可以促进内建电场的形成加速电子-空穴的转移。

2019年,Yu等[64]在Z型异质结的基础提出S型异质结概念。还原型半导体光催化剂的(RP)费米能级高、功函数小,氧化型半导体光催化剂(OP)费米能级低、功函数大。两者错开式构成的S型异质结能够实现高效载流子的分离(图13)。与Z型异质结最大的区别是两种半导体的费米能级会排列在同一能级上。这使得OP和RP发生能带弯曲,静电引力促使两者间界面处的电子-空穴重新结合,电子-空穴分别保留在RP的导带和OP的价带,从而具有高效的电子空穴分离和氧化还原能力。

Bi2Sn2O7/Bi2MoO6 S型异质结通过Bi2Sn2O7纳米颗粒与Bi2MoO6微球结合构建而成[65],Bi2MoO6与Bi2Sn2O7界面之间存在的IEF使Bi2Sn2O7的能带因电子的积累而向下弯曲,Bi2MoO6的能带由于电子的丢失而向上弯曲。因此,IEF的存在为光生电子从Bi2Sn2O7到Bi2MoO6的转移构建了内部传输通道,有效提高了载流子的分离和传输效率(图14)。

不同二维原子层可以借助弱范德华力按设定的顺序进行堆叠,形成具有原子级平整界面的异质结结构,保持了原有超薄的特性。这种异质结构通常被称为范德华异质结。在Bi3O4Cl/g-C3N4 vdW异质结中,两者均属于2D结构,层与层之间存在弱的范德华力,为范德华异质结的构建提供了基础[66]。Bi3O4Cl/g-C3N4 vdW异质结的形成避免了传统催化剂之间结合可能会造成的晶格缺陷、催化剂质量下降等问题。层与层之间的静电引力加速了界面上电荷分离以及传输,并有效降低电子-空穴复合率,延长载流子的寿命。通过该策略可有效避免晶格匹配度差和稳定性差的问题。此外,得益于铋基材料的二维结构,通过气相剥离法可以使BiOCl本身在内部产生范德华力,层与层之间相互平行且相邻[67]。Cl原子通过范德华力相互作用的间隙被映射到两个相邻的[Bi2O2]层之间。VDWG比例从76%增加到99%时,激子约束能Eb从137 meV降低到36 meV,从而使本体电荷分离效率提高了50倍。

构建异质结避免了传统催化剂载流子空间分离能力较差的弊端。在催化剂内部与界面处引入载流子的传输通道,诱导电子-空穴定向有序的分离和聚集参与表面反应,是一种提高催化剂电子-空穴分离和氧化还原能力的有效策略。

3 总结与展望

本文针对铋基材料在光生载流子分离和传输中面临的关键问题,综述了形貌调控、缺陷工程、杂原子掺杂和异质结构建等不同表界面策略在调节材料的电子结构和几何结构中的积极作用。载流子传输和转移效率得到有效提升的原因可以归纳为四个方面:(1)表界面策略调整了带隙宽度并增加中间能级,降低库仑力对载流子的束缚,提高载流子的浓度;(2)表面局域电子结构的调整以及不饱和活性位点的生成可以作为“陷阱”对电子-空穴进行捕获,降低复合率从而延长载流子的寿命;(3)表界面策略调节了催化剂的几何结构,缩短了载流子迁移的路径,降低载流子复合的概率;(4)表界面策略构建了特殊的载流子传输通道,诱导电子-空穴定向迁移并富集到催化剂的导带和价带的位置上参与反应,提高了载流子的利用率。目前,铋基催化剂在光催化领域有一定的理论基础,但在未来工业化发展进程中存在一些亟待解决的问题:(1)电荷迁移过程的时间尺度通常在飞秒到皮秒之间,需要进一步发展原位动态和高分辨表征方法来深入揭示表界面策略对载流子浓度、传输路径以及传输速率的影响,进而更好地指导设计高效工业催化剂的生产和应用;(2)光催化过程中活性位点是非均一的,且随着反应环境的改变处于动态演变的过程。探索催化剂表界面微观结构的演变规律对设计高效工业催化剂起到积极的指导作用;(3)铋基催化剂价带位置决定其在光催化降解污染物和杀菌消毒等方面具有优势。然而,较低的导带位置限制了铋基材料在有机合成和光催化产氢等方面的发展。因此,拓展催化剂的工业应用范围是至关重要的;(4)铋基催化剂的制备方法主要有水热法、固相法、前驱体法等。复杂的制备环节和较小的产量阻碍了工业化进程。在接下来的探索中,将目光集中于制备方法的改善和原材料成本的控制中,并提高催化剂循环稳定性和实际应用效率,推进其产业化进程。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
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基金资助

国家自然科学基金项目(61774033)

安徽省重点研究与开发计划(2022107020009)

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