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PM2.5中二次硫酸盐和硝酸盐生成机制

郭方方 ,  谢绍东

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (9) :1313-1326

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化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (9) :1313-1326 DOI: 10.7536/PC221201
综述
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PM2.5中二次硫酸盐和硝酸盐生成机制

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Formation Mechanisms of Secondary Sulfate and Nitrate in PM2.5

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摘要

二次无机硫酸盐和硝酸盐是PM2.5的关键化学组分,对区域霾污染的形成有十分重要的作用。厘清两者的生成机制对于消除PM2.5污染至关重要。二次硫酸盐和硝酸盐的生成机理十分复杂,包括气相、液相和非均相等多种反应。最近的实验和观测研究揭示了SO2和NO2生成硫酸盐和硝酸盐的新机理和详细的反应动力学,其被用于空气质量模型后可有效提升数值模式对硫酸盐和硝酸盐的时空分布特征及生成过程的模拟。本文系统总结了PM2.5中二次硫酸盐和硝酸盐生成机制的最新进展,重点阐述了SO2和NO2氧化生成硫酸盐和硝酸盐的重要反应途径的机理和反应动力学结果,讨论了影响SO2和NO2氧化速率的因素以及在表征反应动力学时出现的重大实验挑战,同时探讨了硝酸盐对氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs)、氨(NH3)减排的敏感性。最后,对未来研究发展方向提出了建议。

Abstract

Secondary inorganic sulfate and nitrate, as the key chemical components of PM2.5, play important roles in the formation of severe regional haze events. The deteriorating sulfate and nitrate pollution has brought more serious challenges to the continuous improvement of air quality. Thus, elucidating the formation pathways and key factors of controlling the formation of inorganic sulfate and nitrate is crucial to eliminate PM2.5 pollution in the atmosphere. The formation of sulfate and nitrate involves complex chemical reactions, including gas- and aqueous-phase reactions and multi-phase reactions. Recent experimental and filed studies have revealed new reaction mechanisms and detailed reaction kinetics for the oxidation of SO2 and NO2 to form sulfate and nitrate. Merging new formation pathways of sulfate and nitrate with updating reaction kinetics based on laboratory measurements and field observations, air quality model performance is effectively improved to capture the spatial-temporal variations of sulfate and nitrate and identify their chemical formation pathways. This review provides a synthetic synopsis of recent advances in the fundamental mechanisms of sulfate and nitrate formation. In particular, the mechanisms and reaction kinetic results for a series of individual reaction pathways of current interest for the SO2 and NO2 oxidation are emphasized. The key factors affecting the SO2 and NO2 oxidation rates and significant challenges in laboratory studies of characterizing the reaction kinetics are also discussed. In addition, the sensitivity of nitrate to emission reductions of nitrogen oxides (NOx), volatile organic compounds (VOCs) and ammonia (NH3) is investigated. Finally, suggestions are put forward for the future research directions to improve the understanding of sulfate and nitrate formation.

Contents

1 Introduction

2 Mechanism of particulate sulfate formation

2.1 Gas-phase oxidation

2.2 Aqueous-phase oxidation

2.3 Heterogeneous oxidation

2.4 Multiphase photochemical oxidation

3 Mechanism of particulate nitrate formation

3.1 HNO3formation

3.2 HNO3-NO3- partitioning

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

硝酸盐 / 硫酸盐 / 生成机制 / 气溶胶液态水含量 / 气溶胶酸度

Key words

nitrate / sulfate / formation mechanism / aerosol liquid water content / aerosol acidity

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郭方方, 谢绍东. PM2.5中二次硫酸盐和硝酸盐生成机制[J]. 化学进展, 2023, 35(9): 1313-1326 DOI:10.7536/PC221201
Fangfang Guo, Shaodong Xie. Formation Mechanisms of Secondary Sulfate and Nitrate in PM2.5[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(9): 1313-1326 DOI:10.7536/PC221201

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1 引言

大气细颗粒物(如PM2.5,空气动力学直径≤2.5 μm)是导致城市雾霾的主要驱动因素,对空气质量、气候、人类健康和生态系统都有重要影响[1⇓~3]。硫酸盐( S O 4 2 -)和硝酸盐( N O 3 -)是细颗粒中最重要的二次无机组分。霾加重过程中,常常伴随着二次硫酸盐和硝酸盐的快速上升。在重霾期间,硫酸盐小时平均浓度可超过100 μg·m-3,占PM2.5质量浓度的25%[4]。随着我国大气污染防治措施的实施,污染源的排放结构发生很大变化[5],导致部分地区硝酸盐逐渐超越硫酸盐, 成为PM2.5中最重要的二次无机气溶胶[6,7]。目前,硫酸盐和硝酸盐气溶胶是城市空气质量控制的重要目标组分,厘清两者的生成机制及关键影响因素是改善PM2.5污染的关键。

大气中硫酸盐和硝酸盐气溶胶的生成机理十分复杂,是光化学反应、液相反应、非均相反应等多种化学过程综合作用的结果[8⇓~10]。两者的生成同时受到前体物浓度,太阳辐射、大气氧化性、相对湿度、温度、气溶胶pH和液态水含量(ALWC)等多种因素影响[11⇓⇓~14,8]。近年来,除了传统的NO2和SO2分子完全溶解在云雾或气溶胶颗粒中转化为硫酸盐和硝酸盐反应途径外,新的反应途径(如气溶胶颗粒表面的非均相反应、光化学反应等)和反应动力学被用来解释硫酸盐和硝酸盐在污染条件下的快速积累,且其被用于空气质量模型后可有效提升数值模式对硫酸盐和硝酸盐时空分布特征的模拟。

本文总结了SO2和NO2氧化生成二次硫酸盐和硝酸盐的重要反应途径,探讨了相关反应的机理、反应动力学结果以及影响两者转化的因素,提出了SO2和NO2转化为硫酸盐和硝酸盐研究中待解决的关键科学问题,并对未来研究提出了建议。

2 硫酸盐生成机制

S O 4 2 -主要是由大气中的SO2经气相、液相、非均相和光化学氧化等多种途径生成。虽然关于SO2到 SO 4 2 -的转化过程已有大量研究,但具体的化学机理及不同氧化途径的重要性仍存在争议。

2.1 气相氧化

大气中,SO2气相氧化主要是与OH自由基反应[15],反应式如下:

S O 2 + O H + M → H O S O 2 + M
H O S O 2 + O 2 → H O 2 + S O 3
S O 3 + H 2 O + M → H 2 S O 4 + M

反应形成的气态硫酸(H2SO4(g))要么成核形成新粒子,要么附着在已有气溶胶颗粒上,或者与NH3或NaCl反应生成硫酸盐气溶胶[15,16]。在典型大气OH自由基水平下,SO2被OH气相氧化是一个缓慢的过程,SO2寿命为5~10天[10]。因此,SO2氧化生成硫酸盐可在长距离传输过程中发生[17]。全球尺度模拟结果表明,该气相反应途径对二次硫酸盐生成贡献约25%[18]。但在城市霾污染期间,太阳辐射减弱降低了光化学活动,使OH自由基生成受到抑制,继而降低了该途径对硫酸盐生成的贡献[19]。

最近的研究表明,稳定的Criegee中间体(sCI,可在不饱和烃的臭氧分解过程中生成)可能在SO2的气相氧化中起重要作用[20⇓~22]。Welz等[23]测量了sCI与SO2的反应动力学,结果表明sCI与SO2反应速率比以前的估计快50~10 000倍,且sCI + SO2反应可以产生与OH + SO2反应同样多的 SO 4 2 -。Boy等[24]的模拟结果表明sCI与SO2反应对近地面大气中H2SO4浓度贡献可达33%~46%。

sCI可与SO2生成气态的SO3(g),随后与大气中的水蒸气反应生成硫酸(H2SO4(g))[25,26]。sCI(如(CH3)2COO、CH2OO等)也可直接与水蒸气发生反应,减少大气中H2SO4的生成[26],sCI与水蒸气的反应在很大程度上取决于其自身结构,分子量较大的sCl能够避开与H2O的反应,直接氧化SO2[27]。气相反应的具体反应方程式如下:

S O 2 + s C l → S O 3 ( g )
S O 3 + H 2 O → H 2 S O 4 ( g )

2.2 液相氧化

溶解的SO2(S(Ⅳ))转化为硫酸盐(S(Ⅵ))是大气液相中最重要的化学转化[15]。在城市大气中,急剧增加的硫酸盐通常伴随着高RH[28],表明了SO2液相氧化的重要性。SO2液相氧化通常比气相氧化更快[29],主要分为两个步骤:首先SO2和氧化剂遵循亨利定律溶解至云、雾和气溶胶液态水中,随后发生液相反应。液相中的S(Ⅳ)有水合SO2 (SO2·H2O)、亚硫酸氢根离子( HSO 3 -)和亚硫酸根离子( SO 3 2 -)三种存在形式,其主要存在形式随液相的酸度而变化。与S(Ⅳ)反应的液相氧化剂主要包括过氧化氢(H2O2)、O3、NO2、O2和次卤酸(HOX)[10]。SO2和氧化剂的溶解度随温度降低而增加,因而冬季更有利于SO2的液相氧化。

2.2.1 H2O2

H2O2是液相中将S(Ⅳ)氧化成S(Ⅵ)的最有效的氧化剂之一[15]。SO2溶解度随pH的增大而增大,而S(Ⅳ) + H2O2的反应速率常数则相反,由于两者对pH的依赖性相互抵消,因此H2O2途径较少受pH的影响[30]。气溶胶的高离子强度可显著提高H2O2氧化S(Ⅳ)生成S(Ⅵ)的速率[31]。有研究表明液态气溶胶中SO2的H2O2氧化是严重霾污染事件中硫酸盐生成的关键途径[32,33]。Liu等[33]基于实验研究发现受气溶胶液态水中的高离子强度影响,气溶胶pH值高达6.2时,H2O2反应途径的硫酸盐生成速率仍大于其他反应途径。由于该途径的反应速率与气溶胶pH 值无关,即使气溶胶pH更低,该途径也可以保持高速率。因而,气溶胶液态水中H2O2氧化途径是在严重霾污染期间缺失的重要硫酸盐来源。

2.2.2 O3

O3的溶解度比H2O2低17个数量级,因此 O3在液滴中的浓度远低于H2O2[15]。不同于H2O2氧化途径,S(Ⅳ) + O3反应途径对液相pH高度敏感[15,34]。不同pH下SO2在溶液中的离子状态不同,其与臭氧反应的动力学也不同[15,34]。pH值变化1个单位,该反应速率常数会发生1~2个数量级的变化[15]。通常在碱性条件下S(Ⅳ) + O3途径对硫酸盐生成有重要贡献[35,15,36]。当pH>6时,S(Ⅳ) + O3反应途径产率可达H2O2氧化途径的数倍,成为云雾水中硫酸盐生成的主要途径[10]。NH3充足条件下,O3和NO2混合物氧化SO2生成的硫酸盐是O3和NO2单独氧化SO2所生成硫酸盐总和的2.0~3.5倍,表明混合氧化剂对SO2氧化具有很强的协同作用,加速 (NH4)2SO4和NH4NO3的形成,是冬季PM2.5爆发式增长的原因[37]。

2.2.3 活性氮

活性氮NO、NO2 和HNO2都可能是S(Ⅳ)的氧化剂。NO氧化S(Ⅳ)的速率很慢,NO2和HONO是液相中氧化SO2的主要活性氮物质[38]。目前,SO2的HONO氧化研究较少,而S(Ⅳ)的NO2液相氧化机制仍存在争议。NO2的低溶解度导致液相中S(Ⅳ) + NO2反应速率缓慢[8]。最近的研究表明,云/雾或气溶胶液态水中S(Ⅳ) + NO2反应被证明是形成硫酸盐的关键途径[39⇓~41,8,29,42]。但此途径要求大气中有相当高的NO2浓度、气溶胶液态水含量和pH值。气溶胶液态水含量通常比云/雾低3~5个数量级[43],但在如此微量的气溶胶液态水中NO2反应途径仍变得重要主要是因为气溶胶的高pH值和环境空气中高浓度的NO2[39,44,8]。由于酸性气溶胶会降低SO2溶解度和S(Ⅳ) + NO2的反应速率[45],抑制气溶胶中的氧化过程,因此需要碱性物质来维持氧化。在NH3高排放量地区,丰富的NH3可缓冲因硫酸盐形成引起的气溶胶酸度增加,促进S(Ⅳ)的NO2氧化[46,47,29]。实验室研究表明,S(Ⅳ) + NO2的反应速率常数随液相pH值增大而增大[48]。气溶胶pH值升高有利于增加SO2溶解度和亨利常数,使更多SO2溶入气溶胶液态水中,从而提高反应速率[44]。pH值增加一个单位,NO2的反应速率可增加一个数量级[8]。一些研究表明气溶胶pH值必须为~6或更高,该反应途径才具有重要意义[39,29,8]。但Guo等[49]和Liu等[50]认为即使在NH3浓度很高的情况下也不能有效提升气溶胶pH值至中性,pH值通常在4.2~4.5之间,因而SO2被NO2液相氧化对硫酸盐生成的贡献非常有限。然而,Wang等[51]认为先前研究未考虑气溶胶有机组分的影响,采用只有无机组分的颗粒物的研究方法无法准确推断气溶胶酸度和硫酸盐的生成速率。对于以有机物为主的气溶胶,在NH3充足条件下,气溶胶pH值足以促进NO2高效氧化SO2。

气溶胶颗粒中NO2氧化SO2的机理并不完全清楚。有研究表明超过95%的NO2在液相亚硫酸氢钠 (NaHSO3)表面(pH 3~6)发生歧化反应形成HONO和HNO3,并非氧化溶解的 HSO 3 -,S(Ⅳ)的氧化很可能是由HONO/ NO 2 -所驱动[41]。但有学者认为在NH3充足情况下,NH3通过加速HONO的生成进而增强大气氧化能力,潮解的气溶胶颗粒中NO2与SO2的反应超过了NO2自身的歧化反应[47]。

由于S(Ⅳ) + NO2反应途径对硫酸盐生成的贡献高低很大程度上取决于气溶胶pH值的大小,因此气溶胶pH值估算结果的不确定性会影响不同途径对硫酸盐产量贡献的定量评估。而大气气溶胶颗粒的高离子强度特征使得气溶胶酸度的测量具有一定的难度。目前直接测定气溶胶pH值的研究较少,主要有拉曼光谱测定法、探针检测法和pH试纸法[52⇓⇓~55]。然而直接测定法耗费劳力且时间分辨率较差,目前通常采用间接法评估气溶胶pH值,如离子平衡法[56,57]、摩尔比[58,59]、相分配[60,61]和热力学平衡模型[8,49,62]。离子平衡和摩尔比等方法由于忽略了气溶胶液态水以及离子和酸的部分溶解对pH值的影响,因而不能有效表征气溶胶pH值[60]。而相分配法在氨贫乏的大气环境中使用受到限制。热力学平衡模型(如ISORROPIA、E-AIM等)是目前估测气溶胶pH值的常用方法,该法基于水溶性离子浓度及湿度、温度等参数进行估算。而模型估值的不确定性由多种原因造成,如非平衡条件下使用模型、颗粒物除液态外的其他相态(如无定形、结晶或混合态)存在、涉及有机酸和NH3/胺的酸碱反应,存在有机组分等[51,63]。此外,目前所用的NO2液相氧化SO2的动力学实验没有考虑气体的摄取过程,其差异超过两个数量级[48,64]。因此,要阐明硫酸盐的生成机制还有待气溶胶酸度测量技术的进一步发展以及在大气条件下SO2液相氧化的精细动力学实验研究。

2.2.4 O2

S(Ⅳ)与O2直接反应的速率很低,因此该反应在硫酸盐生成中的作用通常可忽略不计[8]。过渡金属离子(TMI)(如Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ))可显著催化O2氧化SO2(简称TMI催化途径)[65,66]。云中TMI催化途径一直被认为是硫酸盐形成的主要途径[67,68]。但最近基于气溶胶稳定硫同位素的观测结果以及模型模拟结果表明,在城市霾污染事件中,气溶胶液态水中该途径主导硫酸盐的生成[65,66,69,70]。

TMI催化途径的速率主要受溶解的Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)浓度、气溶胶的pH值和离子强度影响[71,8,10]。更高的Fe(Ⅲ)和Mn(Ⅱ)溶解浓度能够使TMI催化途径的反应速率提升4~5个数量级[71]。模型敏感性分析表明,TMI催化途径的 SO 4 2 -生成速率对气溶胶pH值高度敏感,低pH条件下 SO 4 2 -产率更高[8]。在考虑离子强度效应后,城市冬季雾霾条件下TMI途径的硫酸盐生成速率可能显著降低。Liu等[33]研究了离子强度对TMI催化SO2氧化的影响,结果发现与稀溶液相比,在2.8 mol·kg-1的离子强度下,硫酸盐生成速率被抑制约85倍。

2.2.5 次卤酸

海洋气溶胶中的次卤酸HOX(其中X= Cl、Br和I)是S(Ⅳ)的一个潜在的重要氧化剂。该反应主要通过 HSO 3 -和/或 SO 3 2 -中的硫原子的电子对HOX的卤原子亲核攻击形成 XSO 3 -中间体,然后 XSO 3 -快速水解形成$SO_{4}^{2-}$[72,73]。液相中HOX氧化S(Ⅳ)反应如下:

H S O 3 - + H O X → X S O 3 - + H 2 O
S O 3 2 - + H O X → X S O 3 - + O H -
X S O 3 - + H 2 O → 2 H + + S O 4 2 - + X -

HOX的反应性遵循HOI > HOBr > HOCl的顺序[38]。假设1 ppt HOCl 条件下,将新的动力学参数应用于城市冬季雾霾条件下,HOCl在硫酸盐生成中具有潜在的重要作用。考虑到HOCl浓度在中国东部可达到300 ppt,因而模型研究中应考虑加入气溶胶颗粒中HOCl对SO2的多相氧化[74]。HOBr在硫酸盐形成过程中的重要性不如HOCl。由于缺乏对HOBr浓度的观测,这一估计可能存在很大的不确定性[38]。

海洋边界层(MBL)中HOX对SO2的液相氧化通常是生成硫酸盐的重要途径。Chen 等[72]通过全球模式模拟发现MBL中有33%~50%的硫酸盐来自该反应。在沿海城市,SO2的HOX液相氧化对硫酸盐生成有重要贡献。尽管HOX对SO2的液相氧对MBL中硫酸盐的形成具有重要作用,但由于MBL中HOX浓度较低,HOX和 HSO 3 -的反应速率常数以及 HOCl和HOBr的亨利常数有很大的不确定性,因此大多数硫化学模型中还未包含“S(Ⅳ) + HOX”反应。

综上所述,SO2的不同液相氧化途径对硫酸盐生成的贡献区别很大,其贡献主要取决于氧化剂浓度、气溶胶液态水含量、酸度和离子强度等因素。而这些因素在不同环境条件下存在很大差异,影响SO2 的反应速率,因此在所有环境条件下,尚无法准确预测气溶胶颗粒中硫酸盐生成速率。

2.3 非均相氧化

大气中的SO2可以在黑炭(BC)[75]、矿物粉尘[76⇓~78]、煤烟颗粒[79]以及液相气溶胶等表面发生非均相氧化。Zhang等[75]结合外场观测、实验室研究和模型模拟确定了BC催化SO2氧化在硫酸盐形成过程中的重要作用。研究表明,NO2和NH3共存时,即使SO2水平很低(低至几 ppb)以及在中等相对湿度(30%~70%)下,BC也能有效催化SO2氧化。该机制主要是BC表面物理吸附NO2,然后在还原性表面位点NO2夺取烯丙位氢生成HONO,HONO氧化S(1V)生成硫酸盐。

SO2和NO2在矿物粉尘表面的非均相反应是当前研究热点。矿物粉尘表面吸附或吸收SO2或亚硫酸盐,在NO2作用下转化为硫酸盐[76,78]。此过程受 O 2 [80,76]、NH3[81]和RH[82,83]影响,O2作为主要氧化剂,NO2和矿物氧化物(如Al2O3、 ZnO、 TiO2)作为催化剂促使SO2转化为硫酸盐,反应机制如下[76]:

2 N O 2 + S O 2 + M → M - S O 4 + 2 N O
2 N O + O 2 + M → 2 N O 2

M代表矿物氧化物表面。此外,NH3可促进在α-Fe2O3 和α-Al2O3 酸性表面上硫酸盐的形成,而这种作用在CaO和MgO表面上较弱,可能是受CaO和MgO的碱性特征影响[81]。实验室研究所使用的物质其物理和化学性质可能与环境条件下完全不同,因而将实验室参数外推到大气环境具有很大的不确定性。

烟尘颗粒在O2氧化SO2形成硫酸盐过程中也可起重要作用[79,84]。He等[85]证实烟尘颗粒可以催化O2氧化SO2形成硫酸盐, 该过程在夜间光化学减弱时也可进行,且高RH可加快其反应速率。在含碳烟尘气溶胶表面水分子分解为羟基,促进SO2被O2氧化为SO3[86]。该过程受烟尘气溶胶组分影响(如芳香族C—H官能团和含氧官能团的数量)[79]。但一些外场观测和实验室研究表明,在气相和液相条件下,碳质烟尘表面是水分子推动了SO2向硫酸盐的转化[79,84]。且H2O催化氧化途径不受气溶胶pH影响[86],主要受环境RH影响。在6%~70%的RH范围内,水分子促进SO2的吸附和硫酸盐的生成;当RH高于80%时,过量的水冷凝在烟尘上抑制SO2的吸附,不利于硫酸盐的生成[79]。

近来一些研究表明在液相气溶胶表面而非气溶胶液态水中的SO2的界面氧化对硫酸盐的生成具有重要贡献[87⇓⇓~90,39]。霾污染过程中,气溶胶表面的Mn催化途径对硫酸盐生成的贡献高达92.3%±3.5%,而气溶胶液态水中TMI催化途径对硫酸盐生成的贡献可忽略不计[91,88]。气溶胶表面Mn催化反应速率高于液相中反应速率主要是因为(1)气溶胶的高离子强度促进表面的离子-中性分子反应,而抑制液相中的离子-离子反应;(2)表面积与体积比随气溶胶直径减小而降低,促使界面化学比液相化学更重要[88]。而在酸性气溶胶液滴表面SO2可被O2非催化氧化[87,89,90],且该界面反应速率比H2O2液相氧化速率快2个数量级[90]。Liu等[39]发现在潮解气溶胶表面SO2与NO2的反应主要是通过 SO 3 2 -氧化途径,其界面反应速率比溶液中反应速率快3个数量级,该界面反应很可能是霾污染条件下硫酸盐的重要来源。

2.4 多相光化学氧化

SO2的多相光化学氧化研究主要涉及气溶胶颗粒中硝酸盐[92⇓~94]和氯化铁[95]光解、光敏化学[96]和矿物粉尘表面的光化学反应[97]。颗粒相硝酸盐在光化范围(如λ>290 nm)内具有光化学活性,可光解生成高活性物质,如NO2、OH和N(Ⅲ)( NO 2 -/HONO)[98,99]。N(Ⅲ)和OH可氧化溶解的SO2生成$SO_{4}^{2-}$[41]。硝酸盐光解速率常数受颗粒物组成、太阳辐射强度等因素影响[98,100]。卤离子存在时可增强硝酸盐光解[101⇓~103],如在Cl-、Br-和I-存在下,硝酸盐光解速率常数可分别提高2.0、1.7和3.7倍[92]。Gen等[94]通过实验研究证实了气溶胶颗粒中硝酸盐光解对SO2氧化的重要性,研究结果表明在霾事件中pH 4~5条件下该途径对硫酸盐生成贡献高达60%。Zheng等[93]将硝酸盐光解反应机制加入空气质量模型并评估了该途径对硫酸盐生成的重要性,结果发现该机制的重要性主要取决于气溶胶液态水中硝酸盐光解速率常数相比气相中的增强系数(1~3个数量级)。该途径可解释城市冬季霾期间模拟和观测的硫酸盐浓度差异的15%~65%。除了硝酸盐光解外,气溶胶中含有的氯化铁光解产生氯自由基(Cl*/ Cl 2 * -),其可氧化SO2生成硫酸盐[95]。

光敏化学是气溶胶化学的新兴研究领域[38,104]。S(Ⅳ)的光敏氧化主要是太阳辐射将光敏剂分子激发到三重态,然后通过能量转换、电子转移或氢原子提取等方式氧化SO2·H2O和亚硫酸氢盐生成硫酸盐[96]。实验研究表明,光敏剂(如棕碳、腐殖质)可以促进SO2转化为硫酸盐[105,96]。Wang等[96]通过脉冲激光实验确定了S(Ⅳ)和不同三重激发态的光敏剂分子的反应速率常数。光敏剂类型不同,其速率常数差别很大,范围从 6.9 × 107 M-1·s-1 (与4-苯甲酰苯甲酸光敏剂反应)到 1.0 × 109 M-1·s-1(与氧杂蒽酮光敏剂反应)。

矿物粉尘表面SO2多相光化学氧化反应的机理主要是电子-空穴对理论。当光子被粉尘颗粒中的金属氧化物吸收时,金属氧化物电子被激活后从价带进入导带从而产生电子-空穴对,生成OH、过氧化氢自由基(HO2)和其他自由基,然后与SO2反应形成硫酸盐[106⇓⇓~109]。SO2在矿物粉尘表面的摄取系数( γ S O 2)受气象条件(湿度、温度和光照强度)、空气污染物(NOx和O3)以及矿物粉尘组分的影响[106,108,109]。如在亚利桑那实验粉尘(ATD)表面 γ S O 2在紫外光照射下比暗室中高1个数量级[106]。 γ S O 2值随RH增加或在O3和NO2共存时而增大[97,107],但在TiO2表面 γ S O 2在紫外光照射条件下随RH的增加而减小[109]。

3 硝酸盐生成机制

3.1 HNO3生成

NO 3 -生成涉及复杂的多相化学反应,主要受两个过程控制,即HNO3生成以及HNO3- NO 3 -气粒分配。HNO3的生成主要包括气相氧化和非均相反应,如表1所示。气相氧化中,NO2与OH自由基反应生成气态HNO3(HNO3(g)),此反应是日间HNO3生成的主要途径[15,110]。NO2还可以与O3反应生成NO3自由基,但NO3易光解且在NO高浓度条件下又被重新还原为NO2[111]。通常夜间NO3与碳氢化合物(HC)反应生成HNO3(g)[112,113]。模式研究结果表明NO3 + HC途径对硝酸盐生成的贡献较小(<10%)[114⇓~116]。但在一些VOCs大量排放地区,大气中HC浓度较高,使得NO3 + HC反应对 NO 3 -贡献增大。Wang等[117]在北京地区的同位素观测结果表明NO3 + HC途径对硝酸盐贡献为34%,这可能与北京局部地区VOCs排放量较高相关。此外,NO也可以直接与HO2或过氧烷基自由基(RO2)反应生成HNO3(g)[118]。

在非均相反应中,N2O5水解是夜间HNO3生成的主要途径[119,120]。N2O5由NO3与NO2反应生成,而NO3易光解,因此N2O5水解通常在夜间更为重要。此外,该反应通常发生在湿气溶胶表面或云雾滴中,在气相中较为缓慢[121]。N2O5非均相水解生成液态HNO3(HNO3(aq))的效率由N2O5摄取系数(γ(N2O5))、日照和太阳辐射等因素决定[122]。而γ(N2O5)主要受气溶胶的液态水含量,硝酸盐、氯化物和有机物浓度的影响[123,124]。γ(N2O5)与气溶胶液态水含量或相对湿度呈显著的正相关[14,125],因而N2O5在潮解或过饱和气溶胶上的水解速度远高于在固态气溶胶上[125]。气溶胶中较高的 NO 3 -含量可逆转N2O5的电离过程,降低N2O5的溶解,使得N2O5从气溶胶中扩散出来(称为“硝酸盐抑制”效应)[126]。相反,气溶胶中Cl-的存在可增强N2O5摄取,因为Cl-与 NO 2 +(R14)反应生成硝酰氯(ClNO2),使平衡反应(R12)向右移动从而抵消硝酸盐的抑制作用[127]。气溶胶中有机物的存在也会阻碍N2O5的摄取,主要是因为有机物降低了ALWC和/或限制气溶胶的表面活性[128]。总体来说,γ(N2O5)随着地域和环境等因素变化存在较大的差异且具有很大不确定性,对反应局地大气硝酸盐的真实生成过程具有一定的局限性。外场观测和模型模拟研究发现基于实验结果的γ(N2O5)参数化方案通常高估了实际大气中的γ(N2O5)[129,14,130]。Yu等[131]基于国内不同大气条件下4个站点的外场观测结果,修正了γ(N2O5)参数化方案,发现修正后的参数化方案不仅可以更好地预测实际大气中的γ(N2O5),且在WRF-CMAQ模型中引入此参数方案后,改善了模型对N2O5以及硝酸盐的模拟结果。

N 2 O 5 ( g ) ↔ N 2 O 5 ( a q )
N 2 O 5 ( a q ) ↔ N O 3 - ( a q ) + N O 2 + ( a q )
N O 2 + ( a q ) + H 2 O ( l ) → N O 3 - ( a q ) + 2 H + ( a q )
N O 2 + ( a q ) + C l - ( a q ) → C l N O 2 ( a q )

NO2非均相水解(R6)也是HNO3(aq)生成的重要途径之一。全球尺度模拟结果表明NO2非均相水解对 NO 3 -生成的贡献约为12.0%,是仅次于NO2 + OH气相反应和N2O5非均相水解的第三大硝酸盐生成途径[114]。该反应同时生成HONO,其作为OH的重要来源可影响大气中OH的浓度[132]。NO2还可与卤素氧化物(XO)反应生成卤素硝酸盐(如BrNO3、ClNO3和INO3),然后水解生成HNO3(aq)[133]。NO3非均相水解对 NO 3 -生成贡献较小,可忽略不计[134,135]。NO3也可与单萜(MTN)和异戊二烯(ISOP)反应生成有机硝酸盐(RONO2),RONO2也可由NO与RO2反应生成,RONO2水解生成HNO3(aq)[118]。而这些反应途径对 NO 3 -生成的贡献通常较小。

NOx到HNO3的化学转化率与大气氧化能力(AOC)高度相关[136]。Feng等[137]通过WRF-Chem模型研究发现近年来 NO 3 -增加主要是由于AOC的增强所导致。OH和O3不仅是衡量AOC的关键指标[138,139],而且是HNO3日间和夜间生成的重要光化学氧化剂。我国华北地区冬季光化学氧化剂(OH和O3)的增加导致硝酸盐持续严重污染[135]。北京冬季霾事件中观察到的高OH氧化率表明光化学作用有效增加了 NO 3 -的生成[140]。近年来旨在通过减少NOx排放来降低PM2.5的空气质量改善策略可能会导致O3增加[141,135],进而促进 NO 3 -的生成。

由于HNO3的形成取决于OH和O3光化学氧化剂的水平,因此对大气氧化能力有一定影响的其他过程,如氯化学,HONO化学和VOCs氧化也会影响 NO 3 -的生成[142⇓~144]。Wang等[145]研究了人为氯排放对二次无机气溶胶的影响,结果发现人为氯排放导致 NO 3 -年平均浓度降低1.5 μg·m-3,对硫酸盐浓度的影响可忽略不计。 NO 3 -降低的主要原因是更多的N2O5与Cl-反应取代了与 H2O的反应[144,146,147],产物ClNO2的增加从而使 NO 3 -的产量降低。此外,ClNO2日间光解生成NO2与氯原子(Cl)[148]。Cl是一种比OH自由基活性更强的自由基,会影响O3和OH的生成[143,149,150],增强大气氧化性,促进NO2氧化成 NO 3 -。考虑到ClNO2不仅是N2O5非均相反应的重要产物,且其光解产物影响日间光化学,因而,ClNO2的产率(φ(ClNO2))对硝酸盐的生成具有重要影响。φ(ClNO2)受气溶胶中氯离子浓度、液态水含量以及有机物影响[151,129],其值目前还无法通过外场观测直接测量,主要是通过基于ClNO2和其他物种的测量,再通过计算或模型获得[152]。而现阶段φ(ClNO2)的参数化方法具有较大的不确定性。外场观测研究表明,目前最常用的参数化方案普遍高估了φ(ClNO2)[129,151]。Wang等[152]提出了新的参数化方案,考虑了有机物对φ(ClNO2)的影响,但该方案的实际效果还待验证。因此,φ(ClNO2)仍是待解决的关键问题。HONO光解是OH的主要来源之一[153],其快速光解使得大气中OH水平相对较高,从而加速了NO2 + OH 气相反应,促使 NO 3 -快速生成[142,154]。由于VOCs对AOC 有潜在影响,因而也会影响 NO 3 -的形成。VOCs光解或被Cl自由基氧化生成HO2或RO2自由基,之后推动OH的生成,导致HNO3生成增加[155,149]。因而减少VOCs排放有利于降低大气中氧化剂水平和延长NOx寿命。模型敏感性研究表明,减少30%~50%的VOCs排放可使冬季华北平原 NO 3 -减少约10%[156,135]。

NOx作为HNO3的重要前体物,大多数情况下,减少NOx排放可以降低 NO 3 -浓度[156⇓~158]。NOx排放量减少50%可以使 NO 3 -浓度降低10.3~17.9%[158,156]。但外场观测[135]和数值模拟[159,160]研究表明,减少NOx排放可能会导致 NO 3 -增加。有学者认为主要是因为NOx排放减少,弱NOx滴定使得O3增加,有利于N2O5的生成进而促进了硝酸盐的形成[158]。Shah等模拟了美国东部冬季SO2和NO2排放量同时减少对硫酸盐和硝酸盐生成的影响,结果发现硫酸盐的生成减少,而硝酸盐生成几乎不变,而这主要与细颗粒物酸度降低有关[160]。以上这些研究表明了 NO 3 -的生成与NOx排放量之间的非线性响应关系。

3.2 HNO3-NO3-气粒分配

反应生成的HNO3可与氨、粉尘以及海盐(NaCl)气溶胶等反应转化为硝酸盐。高浓度的碱性气体、高湿及低温有利于HNO3向 NO 3 -转化[135]。NH3在中和HNO3及生成 NO 3 -过程中起着关键作用。HNO3与NH3反应生成的NH4NO3是城市大气中颗粒态硝酸盐的主要存在形式。NH4NO3具有半挥发性,其生成受温度、RH和气溶胶酸度等因素影响[15]。

H N O 3 g + N H 3 g ↔ N H 4 N O 3 s
H N O 3 ( g ) + N H 3 ( g ) ↔ N H 4 + ( a q ) + N O 3 - ( a q )

RH决定了NH4NO3以固态或液态形式存在,温度则决定了该可逆反应的平衡常数(Kp)。

l n K p = 84.6 - ( 24220 / T ) - 6.1 l n ( T / 298 )

研究表明减少NH3排放是缓解 NO 3 -和PM2.5污染的有效途径[156,161⇓~163]。模型模拟结果表明,NH3减排20%~50%可使我国部分地区大气中的 NO 3 -减少6.85%~47.0%[156,157,164]。也有研究表明高浓度NH3条件下,NH3到铵盐( NH 4 +)的转化主要由温度和相对湿度等气象因素驱动。温度低于10 ℃和超过70%的高RH等条件是气相NH3转化为铵盐的最佳条件[165,166],而温暖和干燥条件下铵盐重新转为气相 N H 3 [167]。

碳酸钙(CaCO3)是矿物粉尘中被研究最多的成分[168,169]。气态HNO3与含碳酸钙粉尘发生非均相反应生成可溶性的Ca(NO3)2,该反应是沙尘天气硝酸盐的主要来源[169,170]。反应如下:

C a C O 3 ( s ) + 2 H N O 3 → C a ( N O 3 ) 2 ( a q ) + C O 2 ( g ) + H 2 O

此反应速率随RH增大而增大[171]。许多实验室研究和外场观测证实了HNO3与粉尘非均相反应的重要性[170,172,173],如富含钙的粉尘颗粒转化为液相主要是由于CaCO3与HNO3(g)非均相反应生成了具有吸湿性的Ca(NO3 ) 2 [172,170]。2009年中国西安春季沙尘期间城市细颗粒物的酸性明显高于非沙尘期间,也是由于沙尘表面硝酸盐的快速生成所致[174,175]。

沿海城市大气中,HNO3与海盐气溶胶发生非均相反应生成NaNO3和HCl[176],反应释放出的HCl是对流层中HCl的主要来源之一[10]。NaCl到NaNO3颗粒转化的非均相反应如下:

H N O 3 ( g ) + N a C l ( s o r a q ) → N a N O 3 ( s o r a q ) + H C l ( g )

HNO3(g)在NaCl气溶胶上的摄取系数受RH影响。Saul等[177]研究了10%~85% RH范围内气态HNO3在NaCl气溶胶上的摄取系数,当RH高于NaCl潮解相对湿度(DRH)/风化相对湿度(ERH)且朝着ERH降低时,NaCl颗粒以液态形式存在,HNO3的摄取系数从85%RH时的0.05增至ERH附近的>0.1。当RH小于ERH时,NaCl颗粒为固态,此时HNO3的摄取系数取决于NaCl颗粒表面吸附的水量。HNO3与海盐气溶胶的反应导致NaNO3与NaCl共存,使得颗粒物的表面和内部组成发生改变,进而其光学特性和云形成特性也随之改变[178,179]。此外,NaCl-NaNO3混合气溶胶与纯NaCl颗粒相比,混合气溶胶可以在更大的RH范围内保持液态,有利于非均相反应发生[178]。如海洋边界层通常环境RH大于60%,具有较高Cl-/ NO 3 -比例的NaCl颗粒上N2O5摄取系数更高,促进N2O5非均相反应[180]。

4 结论与展望

目前硫酸盐和硝酸盐生成的化学机制仍然存在很多不确定性,而这些不确定性体现了对相关化学机制的认识还不够深入,缺少一些关键物种或参数的外场观测或实验室研究。而如何集成外场观测与实验室研究结果建立相应的参数化方案还待进一步研究。

关于从 SO2转化为硫酸盐的几个重要途径仍存在以下问题:气溶胶颗粒中H2O2氧化 SO2途径相对重要,但H2O2来源尚不清楚。O3和NO2氧化途径的反应速率对气溶胶pH值高度依赖,但大气环境中充足NH3是否能有效改变气溶胶pH仍不确定。气溶胶中NO2液相氧化SO2途径机制尚不明确,NO2分子是通过歧化反应形成亚硝酸盐和硝酸盐,还是直接与S(Ⅳ)反应仍待检验。实验研究表明SO2光化学氧化是硫酸盐生成的新重要途径,然而,鉴于实验室光敏剂和环境气溶胶中分子的光吸收特性差异很大,将实验研究结果应用到大气环境条件仍存在很大的不确定性。

为了提高对城市霾污染期间硫酸盐快速形成的理解,未来迫切需要开展更多关于多相化学的精细动力学和机理的实验室和观测研究。对未来研究的建议如下:

(1)气溶胶pH的测定。SO2溶解度和亨氏定律常数以及许多涉及硫酸盐生成的SO2液相氧化途径(包括O3、O2+TMI和NO2)都强烈依赖于气溶胶pH。pH值变化1个单位,硫酸盐生成速率会发生1~2个数量级的变化。气溶胶pH直接测定技术由于时间分辨率差且耗费劳力未能得到普遍应用。而要阐明硫酸盐的生成机制还有待气溶胶pH测定技术的进一步发展。

(2)建立离子强度依赖动力学。SO2多相化学模型应考虑气溶胶液态水中高离子强度对反应动力学的影响。气溶胶离子强度可以显著影响SO2的液相氧化速率,如高离子强度可提高H2O2氧化SO2的速率,但抑制 TMI 催化氧化的速率。目前硫酸盐反应途径的产率计算所需的相关参数主要基于低离子强度溶液下的实验数据,但雾霾期间气溶胶液态水的离子强度显著高于实验室的溶液环境,因而基于目前实验研究所得的相关参数计算的产率存在一定的不确定性。未来需进一步研究气溶胶液态水的高离子强度对SO2氧化的影响。

(3)研究颗粒物相态的影响。颗粒物相态会影响SO2多相化学反应过程。目前有关气溶胶相态的观测相对缺乏,未来还需要开展不同地区、不同环境下颗粒物的相态观测。

(4)开展环境相匹配条件下的精细动力学和机理研究。鉴于大多数实验室模型系统尚未充分匹配大气环境条件下气溶胶的化学性质和形态,最终确定任何一种或一组反应机理都难以准确描述污染环境中硫酸盐的生成速率。因此实验室研究应尽可能在与环境相匹配的条件下进行,严格限制气溶胶离子强度、相态和 pH 值等。

由于 NO 3 -正逐渐成为我国多个地区PM2.5的主要成分,降低 NO 3 -成为减轻PM2.5污染的必要步骤。未来应开展更多的实验室研究和观测实验,加深对硝酸盐生成机理的理解,主要建议如下:

(1)不同环境下N2O5和NO2摄取系数的测量。受气溶胶化学组成、表面积和液态水等不同因素影响, N2O5和NO2的摄取系数存在地区差异且具有很大的不确定性, 这也成为影响数值模式能否准确模拟硝酸盐的一个关键。因此,未来需要开展不同环境下γ(N2O5)和γ(NO2)的广泛观测,同时将相关反应机制更好的参数化至模型,提升对硝酸盐生成过程的模拟。

(2)量化AOC水平及其对 NO 3 -的影响。AOC在 NO 3 -的生成中起着关键作用,但不同气象条件下不同地区AOC的水平和来源尚不清楚。未来需进一步研究AOC的水平及其来源,量化AOC对 NO 3 -形成的影响。

(3)量化VOCs、NOx和NH3排放量对 NO 3 -的影响。 NO 3 -的形成不仅受前体物NOx影响,同时受AOC、O3和NH3浓度影响。AOC水平与NOx和VOCs呈高度非线性关系。若要减轻 NO 3 -污染需要VOCs、NOx和NH3协同减排。因此,未来需要更多的研究来揭示 NO 3 -与NOx、VOCs和NH3的关系。

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