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基于过氧乙酸的高级氧化技术及在水处理消毒中的应用

李怡宁 ,  隋铭皓

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (8) :1258-1265

PDF (3290KB)
化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (8) :1258-1265 DOI: 10.7536/PC221214
综述
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基于过氧乙酸的高级氧化技术及在水处理消毒中的应用

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Peracetic Acid-Based Advanced Oxidation Processes and Its Applications in Water Disinfection

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摘要

近年来有研究发现基于过氧乙酸(PAA)的高级氧化技术(AOP)不仅可以降解水中新兴的微污染物,还比单独PAA有更好的消毒效果。本文总结了PAA的高级氧化技术活化机理,阐述了PAA的AOP在水消毒中的应用研究进展。基于目前的研究,发现UV/PAA在水消毒的前沿问题中,如藻类及藻毒素的去除、真菌及抗生素耐药菌灭活等方面都有良好的处理效果,有待更进一步的探索,其他方式活化PAA的AOP在水消毒领域的研究数量不多,拥有广阔的研究潜力,除此之外,对PAA的AOP中可能存在的消毒副产物进行识别也可能是未来的研究热点。

Abstract

Recent research has revealed that PAA-based advanced oxidation processes (AOP) can simultaneously destroy developing micropollutants in water while having a greater disinfection efficacy than PAA alone. This paper summarizes the activation mechanism of PAA-based AOP and its use in water disinfection. According to recent study, UV/PAA has a good treatment effect in the cutting-edge problems of water disinfection, such as the removal of algae and algal toxins, the inactivation of fungus and antibiotic-resistant bacteria, etc. It is awaiting more investigation. There are few AOPs in the realm of water disinfection that activate PAA in other ways, but they have significant research promise. Identification of potential disinfection by-products found in AOP of PAA may also become a focus of future research.

Contents

1 Introduction

2 Peracetic acid-based advanced oxidation processes and activation mechanism

2.1 Radiation activation

2.2 Metal catalysts activation

2.3 Activated carbon catalysts activation

3 Recent advances of peracetic acid-based advanced oxidation processes in water disinfection

3.1 Recent advances of bacterial inactivation

3.2 Recent advances of fungus and algae inactivation

3.3 Recent advances of virus inactivation

3.4 Recent advances of DBPs

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

过氧乙酸 / 高级氧化技术 / 活化机理 / 水处理消毒

Key words

peracetic acid / advanced oxidation processes / activation mechanism / water disinfection

引用本文

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李怡宁, 隋铭皓. 基于过氧乙酸的高级氧化技术及在水处理消毒中的应用[J]. 化学进展, 2023, 35(8): 1258-1265 DOI:10.7536/PC221214
Yining Li, Minghao Sui. Peracetic Acid-Based Advanced Oxidation Processes and Its Applications in Water Disinfection[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(8): 1258-1265 DOI:10.7536/PC221214

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1 引言

近几十年,高级氧化技术(AOP)在水处理领域飞速发展,大致可分为光催化法、芬顿法、硫酸根基高级氧化技术、羟基高级氧化技术等,许多新材料的出现或是已有材料的进一步开发为AOP带来新的机遇,双金属氧化物及其配合物、过渡金属改性活性炭、QDs/g-C3N4、金属有机框架(MOFs)衍生金属/碳复合材料、过氧化物等是AOP在水处理消毒领域中有所研究且效果不错的材料[1⇓⇓~4],其中基于过氧化物中过氧乙酸(peracetic acid,PAA,CH3C(O)OOH)的高级氧化技术倍受关注[5]。

PAA消毒剂是一种混合剂,由H2O2、PAA、水和乙酸(CH3COOH)组成,浓度大于45%时有爆炸性,浓度低时易分解,且浓度越低越易分解[6],有研究显示15 mg·L-1的PAA半衰期约为10 h[7],6 g·L-1的PAA半衰期为3~5 d[8],实际使用时,低温储存或添加稳定剂可延缓分解。PAA本身是一种强氧化剂,E0=1.96 eV,高于H2O2(E0=1.8 eV)和二氧化氯(E0=1.5 eV)[9],对多种微生物都具有良好的灭活效果。作为一种消毒剂,PAA相较于其他消毒方式,设备要求更为简单,对待处理水的理化性质及成分依赖性更低,成本效益更好,最早于欧洲用于污水处理[10],之后被北美接受,2012年美国环境保护局(USEPA)批准将PAA用于废水消毒,与氯气消毒相比,PAA产生很少或几乎不会产生DBPs,如今关于PAA 在水处理中的研究仍是热点,已有研究表明城市污水、工业废水、污泥、饮用水、压载水都可使用PAA进行消毒[11]。

PAA通过活化可以产生多种活性氧自由基,包含·OH(E0 =2.72 eV[12])、甲基自由基(·CH3)、过酰基自由基(CH3C(O)O·, E0 = 2.24 eV;CH3C(O)OO·, E0 = 1.60 eV)等,在复杂的水基质中,如含有天然有机物(NOM)、碳酸根/碳酸氢根离子等羟基自由基清除剂的水中[13],可能会发挥出优于其他AOP的作用。近年来,基于PAA的AOP引起越来越多研究者的关注,综述却并不多,Shi等、Correa-Sanchez等及Kiejza等着重于介绍基于PAA的AOP在降解有机污染物方面的研究进展[14⇓~16],Ao等介绍了其在水净化和水消毒中的应用[9],但目前基于PAA的AOP研究在活化工艺及水消毒中已有不小的扩展,有必要进行更为全面的总结。本文将总结基于PAA的高级氧化工艺及活化机制,同时系统阐述基于PAA的AOP在水消毒方面的研究进展,并为相关技术研究发展方向提供建议。

2 基于过氧乙酸的高级氧化技术及活化机理

PAA的分解有着非自由基分解和自由基分解两种方式。非自由基分解包含PAA自分解反应和PAA与水的反应(式1, 2),并且体系中存在的H2O2会和PAA的阴离子发生反应(式3)[17]。自由基分解,即高级氧化过程所需要的活化技术,包括能量活化、金属活化和催化剂活化等。

基于过氧乙酸的高级氧化技术可生成HO·、CH3COO· 、CH3C(O)OO· 、·CH3 、HO2· 、·OOCH2C(O)O- 、CH3OO· 、O2-· 、· CH2C(O)O- 等多种自由基[18],在降解污染物或灭活病原体中起到主要作用的自由基有HO·、CH3COO·和CH3C(O)OO·,其中HO·可将水中的毒性污染物氧化为无毒或较易为微生物分解的化合物,主要分为:脱氢反应,亲电子加成,电子转移三种反应,并且可以通过破坏细胞膜/壁,酶和遗传物质来灭活病原体[19,20];而RO·(主要为CH3COO·和CH3C(O)OO·)在降解污染物时更具选择性,例如对某些萘基化合物反应明显[21],其灭活病原体时常与HO·共同作用,未见单独研究。

2 C H 3 C ( O ) O O H → 2 C H 3 C ( O ) O H + O 2
C H 3 C ( O ) O O H + H 2 O ↔ C H 3 C ( O ) O H + H 2 O 2
C H 3 C ( O ) O O - + H 2 O 2 → C H 3 C ( O ) O - + H 2 O + O 2

2.1 能量活化

2.1.1 紫外线活化

UV活化PAA是目前研究最多的,通常使用254 nm的紫外线,该活化技术的第一步是PAA在紫外照射下过氧键断裂生成HO·和CH3C(O)O·(式4),HO·和 CH3C(O)O·分别与PAA反应生成 CH3C(O)OO·(式5、6),

$\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OOH}\xrightarrow{\text{hv}}\text{HO}\cdot +\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{O}\cdot $
$\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OOH+HO}\cdot \to \text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OO}\cdot +{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{O}$
$\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OOH}+\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{O}\cdot \to \text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OO}\cdot +\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{COOH}$

此外,CH3C(O)O· 会经历单分子衰变产生·CH3(式7),它与氧气迅速反应生成CH3OO·(式8)。

C H 3 C ( O ) O · → C H 3 · + C O 2
C H 3 · + O 2 → C H 3 O O ·

CH3OO·会经历双分子衰变,生成CH3O·等物质(式9~11),CH3O·在体系中经历重排、氧化产生 HOCH2OO·(式12、13),该物质与氢氧根反应和经历自衰变分别产生超氧阴离子自由基(O2-·)和 HO2·(式14、15)。

C H 3 O O · + C H 3 O O · → H C H O + C H 3 O H + O 2
C H 3 O O · + C H 3 O O · → 2 H C H O + H 2 O 2
C H 3 O O · + C H 3 O O · → 2 C H 3 O · + O 2
C H 3 O · → · C H 2 O H
· C H 2 O H + O 2 → H O C H 2 O O ·
H O C H 2 O O · + O H - → H C H O + O 2 - · + H 2 O
H O C H 2 O O · → H C H O + H O 2 ·

除以上化学反应外,CH3C(O)OO·还会经历双衰变生成CH3C(O)O·(式16),CH3C(O)O·会发生自由基偶联反应[22](式17);HO·会与乙酸根离子反应生成·CH2C(O)O-(式18),该物质与氧气反应会生成·OOCH2C(O)O-(式19)。

2 C H 3 C ( O ) O O · → 2 C H 3 C ( O ) O · + O 2
C H 3 C ( O ) O · + C H 3 C ( O ) O · → ( C H 3 C ( O ) O ) 2
H O · + C H 3 C ( O ) O - → · C H 2 C ( O ) O - + H 2 O
· C H 2 C ( O ) O - + O 2 → · O O C H 2 C ( O ) O -

已有研究表明,在紫外活化PAA体系中,当[PAA]0/[H2O2]0 摩尔比为0.5~3.0时,活性氧基团的丰度由高到低分别为 HO2·、·OOCH2C(O)O-、CH3OO·、CH3C(O)OO·、O2-·、HO·、CH3COO·、·CH3、·CH2C(O)O- ,该研究详细模拟计算出了紫外活化PAA体系各化学反应的动力学反应速率,并得出了PAA在UV 254 mm下的量子产率[23]。图1为UV活化PAA机理的汇总。

2.1.2 热活化

热活化PAA的研究较少,2020年才出现关于热活化PAA技术降解水中微污染物的研究报道。据研究,热活化PAA体系中PAA存在自由基分解和非自由基分解两种途径,非自由基分解是主要的分解方式[17](图2)。在降解SMX污染物时热活化PAA的降解效果优于同等条件下的热活化 H2O2 、热活化过硫酸盐(PS)的降解效果(86% vs 0%、27%),且体系中活性氧自由基贡献更大[24],因此增加PAA自由基分解占比在后续热活化PAA的研究中值得探讨。

Wang等考察了中性pH条件下PAA在20~60℃的分解过程,实验表明PAA分解速率会随着温度升高而加快,在热能的作用下,过氧键断裂生成HO·和CH3C(O)O·(式20),HO·和CH3C(O)O·会和PAA反应生成CH3C(O)OO·(式5、6),该活化体系中CH3C(O)OO- 的过氧基会攻击CH3C(O)OOH 的中心C原子生成单线态氧(1O2)、 CH3C(O)O·和乙酸(式21),此外,体系中还会发生的反应有式7、8、16、17等。

$\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OOH}\xrightarrow{\Delta }\text{HO}\cdot +\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{O}$
$\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{O}{{\text{O}}^{-}}+\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OOH}\to {}^{1}{{\text{O}}_{2}}+\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{O}\cdot +\text{C}{{\text{H}}_{3}}\text{C}\left( \text{O} \right)\text{OH}$

2.1.3 超声活化

超声(US)在以往的AOP中也是较为常见的活化手段,但关于US活化PAA的研究不多,2013年有研究利用超声辅助MnO2催化PAA均裂降解苯酚,发现US辅助确实提升了降解效率[25]; 2020年有研究提到利用US活化PAA来氧化藻类细胞,发现在[PAA]=10 mg·L-1 的情况下,无US活化时PAA几乎不能使藻类细胞破裂,而US或UV活化PAA均对藻类细胞完整性造成破坏,但US/PAA的破坏效果不如UV/PAA,原因可能是UV活化产生的活性氧自由基比US活化的更具反应性[26]。

2.2 金属活化

在高级氧化技术中,过渡金属是常用的催化剂。据报道,金属离子催化过酸存在两种竞争途径(式22、23)[27],会生成RC(O)O·(式22)和RC(O)OO·(式24)。基于目前活化PAA的研究,使用的过渡金属主要有铁、铜、钴、锰、银等。

M ( n - 1 ) + + R C ( O ) O O H → R C ( O ) O · + M n + + H O -
M ( n - 1 ) + + R C ( O ) O O H → R C ( O ) O - + M n + + H O ·
M n + + R C ( O ) O O H → R C ( O ) O O · + M ( n - 1 ) + + H +

2.2.1 铁基金属活化

芬顿型高级氧化技术中,Fe2+ 因其成本低且环境友好的特点成为最常使用的催化剂,PAA也已被证实可以作为芬顿型工艺中的氧化剂,Fe2+/PAA体系被证实在pH=3.0时最为有效[28],其中发生的反应包括式5~19及式25~28所示。

F e 2 + + C H 3 C ( O ) O O H → F e 3 + + C H 3 C ( O ) O · + O H -
F e 2 + + C H 3 C ( O ) O O H → F e 3 + + C H 3 C ( O ) O - + · O H
F e 2 + + C H 3 C ( O ) O O H → F e O 2 + + C H 3 C ( O ) O H + H +
F e 3 + + C H 3 C ( O ) O O H → F e 2 + + C H 3 C ( O ) O O · + H +

虽然Fe3+和Fe2+都会和H2O2反应,但其反应速率与式25、26、28不在一个量级,对体系影响很小。在Fe2+/PAA体系中,相较于Fe3+,PAA更倾向于与Fe2+发生反应(Fe2+-PAA, k=1.10×105 ~1.56×104 M-1·s-1, pH=3.0~8.1; Fe3+-PAA, k=2.72 M-1·s-1, pH=3.0)[28],pH=3.0时反应速率相差约4个数量级[29],所以Fe2+ 的再生性较差,最近有研究使用二硫化钼加速Fe3+/Fe2+的循环[30],显著增强了PAA对污染物的降解效果。

零价铁(ZVI)和硫化零价铁(S-ZVI)也被用来活化PAA,可以保证Fe2+的连续释放,研究证实ZVI/PAA可以在弱酸性或接近中性的条件下实现对四环素(TC)的快速去除,其中起到主要活化效果的是Fe2+-TC的络合物,它比单独Fe2+的活化效果更好[31];而S-ZVI活化PAA的机理完全不同,硫化加强了ZVI的电子供给、电子转移的能力,使得PAA得到更好的活化[32]。

2.2.2 铜基金属活化

铜基氧化物相较于其他非均相催化剂,诱导活化的时间短且活化持续时间长[33]。有研究已经证实铜基氧化物可有效活化PAA产生活性氧自由基,对卡马西平[34]、真菌孢子有良好的降解或灭活效果[35],零价铜(ZVC)活化PAA在pH=3.0时对双氯芬酸的去除效果最好[36],pH增大将抑制铜离子的析出,并且发现Cu+是体系中有效的活化剂,主要的活性物质为HO·、RO·以及1O2 ,主要的反应如式21及式29~32所示。

C u 2 + + C H 3 C ( O ) O O H → C u + + C H 3 C ( O ) O O · + H +
C u + + C H 3 C ( O ) O O H → C u 2 + + C H 3 C ( O ) O · + O H -
C u + + C H 3 C ( O ) O O H → C u 2 + + C H 3 C ( O ) O - + · O H
C u + + H 2 O 2 → C u 2 + + · O H + O H -

关于Cu2+/PAA体系的研究十分有限,Wang等的研究显示Cu2+/PAA体系对双氯芬酸的降解效果与单独PAA体系差别不大,但碳酸根/碳酸氢根可以增强Cu2+的催化能力,原因可能是体系中形成了CuCO3和CuCO3(OH)-[37]。

2.2.3 钴基金属活化

Co2+活化PAA的研究结果表明,该体系中几乎不会再产生HO·[38,39],且在偏中性条件下对多种芳香族有机化合物(磺胺甲口恶唑、双酚A、萘普生、卡马西平等)的降解效果明显优于酸性或碱性,在初始pH为3.0~8.2时,Co2+降解PAA的k为1.70×101 ~6.67×102 M-1·s-1, Co3+降解PAA的k为3.91×100~4.57×102 M-1·s-1[39],RO·是主要的活性物质,活化机制如下(式33、34):

C o 2 + + C H 3 C ( O ) O O H → C o 3 + + C H 3 C ( O ) O · + O H -
C o 3 + + C H 3 C ( O ) O O H → C o 2 + + C H 3 C ( O ) O O · + H +

此外,有研究表明Co3O4(同时含有Co2+ 和 Co3+ )可有效活化PAA,RO·是主要的活性物质[40]。钴铁氧体(CoFe2O4)作为PAA的活化剂也有相应研究,CoFe2O4-PAA体系实现了对多种微污染物的高效去除,该催化剂的优势在于Fe-Co强大的相互作用显著抑制了钴离子的浸出[41]。

2.2.4 锰基金属活化

Mn2+活化PAA并未得到广泛研究,目前的研究中用Mn2+/PAA降解酸性橙,碱性条件下(pH=9.5)效果较好,Sabine等提出该活化体系会发生复杂的氧化还原反应,MnVI=O是实际的催化活性中间体,Mn2+在pH值为8.5左右时开始有效激活PAA,pH值为9.5时,高活性中间体MnVI=O达到理想的稳定状态;pH值大于9.5后,非活性中间体如Mn(OH)2、 MnCO3和不溶的MnO2开始生成。研究还指出适量的H2O2可以维持系统的催化活性[42]。

锰基氧化物活化PAA近期得到关注,Mn3O4成功活化PAA生成活性氧自由基RO·,在pH=6.5时12 min去除了几乎100%的磺胺甲口恶唑,该体系是自由基反应途径,主要的化学反应如式5、6、35及36所示[43]。

M n 2 + / M n 3 + + C H 3 C ( O ) O O H → M n 3 + / M n 4 + +   C H 3 C ( O ) O · + O H -
M n 3 + / M n 4 + + C H 3 C ( O ) O O H → M n 2 + / M n 3 + +   C H 3 C ( O ) O O · + H +

2.2.5 其他金属催化剂活化

有研究使用二硫化钼(MoS2)活化PAA,在pH=3.0时对磺胺类污染物的去除效果均大于60%[27];三价钌离子(Ru3+)也能活化 PAA 生成自由基,pH=7.0时该体系可在2 min左右去除几乎100%的微污染物,如磺胺甲口恶唑、磺胺二甲氧苄啶、卡马西平、双氯芬酸[44];Ag+/PAA体系在消毒领域有协同作用已被研究证实[45]。

2.3 碳催化剂活化

碳基材料,如活性炭、氧化石墨烯、碳纳米管均为AOP中良好的催化材料。然而,目前仅有一篇关于活性炭纤维(ACF)活化PAA的报道[46]。研究认为,ACF上丰富的自由电子转移至PAA,使过氧键断裂产生活性自由基HO·和CH3COO·,ACF/PAA体系可以在较宽的pH范围内(3.0~11.0)实现对染料活性 Red X-3B的有效降解,并且ACF回收10次后对 Red X-3B的降解率仍达94%[46]。因此,环境友好的碳基催化剂活化PAA还有巨大的研究空间。

表1为基于PAA的AOP降解有机污染物的研究总结。

3 基于过氧乙酸的高级氧化技术在水处理消毒中的研究进展

目前,PAA-AOP对于水中细菌、真菌、藻类、病毒等致病微生物的灭活研究均有报道,大部分研究集中在UV/PAA体系上。

3.1 PAA-AOP灭活水中细菌研究

在灭活水中细菌的研究中,有研究表明 UV/PAA工艺可以分别在2.5 min、3.5 min、2.0 min内灭活6-log大肠杆菌(E. coli)、坚忍肠球菌(E. durans)和表皮葡萄球菌(S. epidermidis,一种耐药菌),但灭活机制并不相同,对E. coli的灭活,自由基、PAA、协同效应、UV的贡献相差不多,对于E. durans,RO·的贡献几乎没有,S. epidermidis主要是强协同作用[47];此外,Ag+和Cu2+对PAA具有协同效应,可以加强消毒效果[45];PAA还被应用于UV/TiO2工艺[48],发现UV/TiO2在PAA存在下在10~20 min可以完全灭活E. coli(0.5~2 mg·L-1的 PAA;100~500 mg·L-1的 TiO2),超声波辅助可以进一步提高灭活效率;

由于抗生素在日常生活中的广泛使用,除了抗生素耐药菌(ARB),抗生素抗性基因(ARGs)也可能出现在水体中[49],污水处理厂是ARGs和ARB的重要储存库,这些ARGs大致可分为磺胺类、喹诺酮类药、大环内酯类、四环素类、β-内酰胺类等。

UV/PAA工艺存在关于去除ARGs 研究,有学者控制紫外剂量为108 mJ·cm-2,[PAA]0=4 mg·L-1,发现二级污水中大部分的抗性基因都被有效去除,认为这主要是因为活性氧自由基(RO· 、HO·)的产生,并且与传统NaClO消毒通过破坏细菌的DNA来去除ARGs不同,UV/PAA体系直接抑制了参与ARGs繁殖的关键基因的表达[50]。

3.2 PAA-AOP灭活水中藻类和真菌研究进展

近年来,随着工业化进程的加快和人类活动多样性的增加,自然水体季节性富营养化和藻华现象频发,传统混凝处理可能导致高水平混凝剂残留的二次污染[51],某些藻类细胞含有强效的神经毒素和肝毒素,细胞膜受损就会释放,目前用于去除藻类及藻毒素的氧化工艺会产生DBPs,因此寻找新的灭活策略很有必要[52],同时真菌也被公认为新兴的环境污染物,地表水源、饮用水处理厂、分配水系统中都有检测到真菌的存在,对人类有潜在的健康风险(过敏、哮喘和肺炎等)[53],给传统的水处理工艺带来了挑战。

最近,使用 PAA的AOP 技术解决上述问题已得到关注,UV/PAA体系在中性条件下对铜绿微囊藻的灭活率达到3.17-ln(95.79%),同等情况下UV/H2O2体系灭活率仅为0.33-ln,实验还表明RO·在藻类失活中起主导作用,PAA的扩散也促进了藻类失活,机制主要是 UV/PAA 体系破坏了藻类细胞的蛋白质、脂质及核酸官能团[54];UV/PAA体系在pH=7.7的情况下,能够有效去除微囊藻毒素-LR和-MR,性能优于相同条件下的UV/H2O2体系,此pH下RO·有助于两种微囊藻毒素的降解[52];除此之外,UV/PAA工艺也可灭活黑曲霉和黄曲霉这两种真菌(pH=5.0~7.0),该实验中四个主要部分对灭活效率都有贡献:UV>自由基(主要是HO·)>PAA>协同效应[55],协同效应存在两种解释:1)PAA可能使过氧化氢酶失活,提高自由基作为消毒剂的效率[56]; 2)PAA可能会扩散到细胞中[47]。

其他基于PAA的高级氧化技术在灭活水中藻类和真菌方面研究不算很多,有研究关注到氧化铜(CuO),CuO 可以活化过一硫酸盐(PMS),并对水中真菌有快速且良好的灭活效果[57],而CuO/PAA比CuO/PMS在同等条件下对黑曲霉和黄曲霉这两种真菌有更好的灭活效果(5-log vs <0.2-log),且在地表水中的表现与在PBS中没有显著差别[35]。

3.3 PAA-AOP灭活水中病毒研究进展

PAA-AOP灭活水中病毒的研究十分有限,有中试规模的研究发现UV/PAA处理对二、三级出水中的SC噬菌体有着比单独PAA更好的灭活效果[58];Koivunen等发现在[PAA]0=15 mg·L-1,UV剂量为38 mJ·cm-2时可灭活2.58-log的MS2噬菌体[56]。

3.4 关于DBPs的研究进展

已有多项研究证实单独PAA在典型的饮用水或废水消毒过程中,不产生或产生很少的消毒副产物,包括醛、环氧化物、氯化和溴化DBPs、N-亚硝胺[18],但PAA消毒后的水中羧酸含量通常会增加。在地表饮用水消毒中,PAA是否会产生遗传毒性的DBPs存在不同的结论,Maffei等使用彗星试验和人白细胞微核试验评估出,PAA会造成DNA损伤[59],不过更多的研究表明使用PAA对饮用水进行消毒后未检测出DNA损伤[60],或者可能可以减少原水的遗传毒性负荷[61],这与原水水质有很大的相关性[59⇓~61]。所以PAA的共同致癌作用不能完全排除。

关于PAA-AOP可能存在的消毒副产物未见系统研究。

4 结论与展望

基于PAA的AOP大部分都是通过自由基途径发挥作用,比起HO·,RO·可适应更复杂的水质背景,灭活某些病原微生物时可能更具有选择性,目前的研究已证实基于PAA的AOP可以灭活水中的微生物,包括细菌、病毒、原生动物和真菌。与基于H2O2或过硫酸盐的高级氧化技术相比,基于PAA的AOP在解决水环境新兴问题方面还属于比较新的消毒方式,仍有大量空缺尚未探索,目前的研究基本都专注在UV活化PAA体系上,但灭活物种比较局限,机理探讨也有进一步的空间,过渡金属活化体系中只有关于Cu和Ag的研究,且数量很少,Fe2+/Fe3+、Co2+、过渡金属的多相形式、纳米材料、碳材料等活化PAA用于水处理消毒的研究还是空白,开发探究品类更丰富的多相催化剂也很有必要,此外活化剂与PAA之间的协同作用尚不明确,可能存在的消毒副产物的识别在很大程度上被忽略,经PAA-AOP处理过的水体中的有机物含量也可能偏高,这些都是PAA-AOP未来研究中亟待关注的问题。

参考文献

原文顺序 | 出版日期 | 本文引用
[1]

Chen Y X, Cheng M, Lai C, Wei Z, Zhang G X, Li L, Tang C S, Du L, Wang G F, Liu H D. Small, 2023, 19(14): 2205902.
[2]

Xiao W, Cheng M, Liu Y, Wang J, Zhang G, Wei Z, Li L, Du L, Wang G, Liu H. ACS Catalysis, 2023, 13: 3.
[3]

Fu W H, Yi J, Cheng M, Liu Y, Zhang G X, Li L, Du L, Li B, Wang G F, Yang X F. J. Hazard. Mater., 2022, 424: 127419.
[4]

Shi Q K, Deng S, Zheng Y L, Du Y L, Li L, Yang S Z, Zhang G X, Du L, Wang G F, Cheng M, Liu Y. Environ. Res., 2022, 212: 113340.
[5]

Mezzanotte V, Antonelli M, Citterio S, Nurizzo C. Water Environ. Res., 2007, 79(12): 2373.

[6]

Wang C H, Fang R S. Chinese Journal of Disinfection, 2006, (2): 100.
[7]

(王传虎, 方荣生. 中国消毒学杂志, 2006, (2) 100.).
[8]

Luukkonen T, Heyninck T, Rämö J, Lassi U. Water Res., 2015, 85: 275.

[9]

Tian Q L. Journal of Hubei University of Medicine, 1991, (1): 59.
[10]

(田秋霖. 湖北医学院学报, 1991, (1): 59.).
[11]

Ao X W, Eloranta J, Huang C H, Santoro D, Sun W J, Lu Z D, Li C. Water Res., 2021, 188: 116479.
[12]

Stampi S, De Luca G, Onorato M, Ambrogiani E, Zanetti F. J. Appl. Microbiol., 2002, 93(5): 725.

[13]

Luukkonen T, Teeriniemi J, Prokkola H, Rämö J, Lassi U. Water SA, 2014, 40(1): 73.

[14]

Shah N S, He X X, Khan H M, Ali Khan J, O'Shea K E, Boccelli D L, Dionysiou D D. J. Hazard. Mater., 2013, 263: 584.

[15]

Matta R, Tlili S, Chiron S, Barbati S. Environ. Chem. Lett., 2011, 9(3): 347.

[16]

Shi C C. Li Y, Wang J, Guo S, Barry Y, Zhang N. Marmier Water, 2022. 14, DOI: 10.3390/w14152309.

[17]

Correa-Sanchez S, Peñuela G A. J. Water Process. Eng., 2022, 49: 102986.
[18]

Kiejza D, Kotowska U, Polińska W, Karpińska J. Sci. Total Environ., 2021, 790: 148195.
[19]

Wang J W Y, Wan J Q, Ding Z P, Wang J, Ma P C, Xie M, Wiesner R. Environmental Science Technology, 2020, 54: 22.
[20]

Luukkonen T, Pehkonen S O. Crit. Rev. Environ. Sci. Technol., 2017, 47(1): 1.

[21]

Zoschke K, Börnick H, Worch E. Water Res., 2014, 52: 131.

[22]

Bai M D, Tian Y P, Yu Y X, Zheng Q L, Zhang X F, Zheng W, Zhang Z T. Chemosphere, 2018, 208: 541.

[23]

Yan T T, Ping Q, Zhang A, Wang L, Dou Y C, Li Y M. Chemosphere, 2021, 274: 129726.
[24]

Chateauneuf J, Lusztyk J, Ingold K U. J. Am. Chem. Soc., 1988, 110(9): 2877.

[25]

Zhang T Q, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(12): 7579.

[26]

Deng J, Liu S, Fu Y, Liu Y. Environmental Technology, 2022, 201, 117291.
[27]

Rokhina E V, Makarova K, Lahtinen M, Golovina E A, Van As H, Virkutyte J. Chem. Eng. J., 2013, 221: 476.

[28]

Zhu T T, Liu B. Water Res., 2022, 220: 118705.
[29]

Wang J, Wang Z, Cheng Y, Cao L, Bai F, Yue S, Xie P, Ma J. Water Research, 2021, 201: 117291.
[30]

Kim J, Zhang T Q, Liu W, Du P H, Dobson J T, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2019, 53(22): 13312.

[31]

Dias Carlos T, Bezerra L B, Vieira M M, Almeida Sarmento R, Pereira D H, Cavallini G S. J. Hazard. Mater., 2021, 403: 123949.
[32]

Wang J W, Wang Z P, Cheng Y J, Cao L S, Xie P C, Ma J. Sep. Purif. Technol., 2022, 281: 119854.
[33]

Zhang P Y, Zhang X F, Zhao X D, Jing G H, Zhou Z M. J. Hazard. Mater., 2022, 424: 127653.
[34]

He M F, Li W Q, Xie Z H, Yang S R, He C S, Xiong Z K, Du Y, Liu Y, Jiang F, Mu Y, Lai B. Water Research, 2022, 222, 118887.
[35]

Wen G, Wang S J, Ma J, Huang T L, Liu Z Q, Zhao L, Xu J L. J. Hazard. Mater., 2014, 275: 193.

[36]

Zhang L L, Chen J B, Zhang Y L, Xu Y, Zheng T L, Zhou X F. Water Res., 2022, 216: 118322.
[37]

Li Y F, Li K, Wan Q Q, Xu X Q, Cao R H, Wang J Y, Huang T L, Wen G. J. Hazard. Mater., 2022, 439: 129611.
[38]

Zhang L, Fu Y S, Wang Z R, Zhou G F, Zhou R Y, Liu Y Q. Sep. Purif. Technol., 2021, 276: 119319.
[39]

Wang Z R, Fu Y S, Peng Y L, Wang S X, Liu Y Q. Sep. Purif. Technol., 2021, 277: 119434.
[40]

Wang Z P, Wang J W, Xiong B, Bai F, Wang S L, Wan Y, Zhang L, Xie P C, Wiesner M R. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(1): 464.

[41]

Kim J, Du P H, Liu W, Luo C, Zhao H, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(8): 5268.

[42]

Wu W, Tian D, Liu T C, Chen J B, Huang T Y, Zhou X F, Zhang Y L. Chem. Eng. J., 2020, 394: 124938.
[43]

Wang J W, Xiong B, Miao L, Wang S L, Xie P C, Wang Z P, Ma J. Appl. Catal. B Environ., 2021, 280: 119422.
[44]

Rothbart S, Ember EE, R. van Eldik. New Journal of Chemistry, 2012, 36(3): 732.

[45]

Zhou R Y, Zhou G F, Liu Y Q, Liu S L, Wang S X, Fu Y S. Chemosphere, 2022, 306: 135506.
[46]

Li R B, Manoli K, Kim J, Feng M B, Huang C H, Sharma V K. Environ. Sci. Technol., 2021, 55(13): 9150.

[47]

de Velásquez M T O, Yáñez-noguez I, JimÉnez-cisneros B, Luna Pabello V M. Environ. Technol., 2008, 29(11): 1209.

[48]

Zhou F Y, Lu C, Yao Y Y, Sun L J, Gong F, Li D W, Pei K M, Lu W Y, Chen W X. Chem. Eng. J., 2015, 281: 953.

[49]

Zhang T Q, Wang T, Mejia-Tickner B, Kissel J, Xie X, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(15): 9652.

[50]

Drosou C, Coz A, Xekoukoulotakis N P, Moya A, Vergara Y, Mantzavinos D. J. Chem. Technol. Biotechnol., 2010, 85(8): 1049.
[51]

Ghordouei Milan E, Mahvi A H, Nabizadeh R, Alimohammadi M. Environ. Evid., 2022, 11(1): 1.

[52]

Ping Q, Yan T T, Wang L, Li Y M, Lin Y Q. Water Res., 2022, 210: 118019.
[53]

Zhang X F, Ma Y X, Tang T T, Xiong Y M, Dai R H. Sci. Total Environ., 2020, 720: 137653.
[54]

Almuhtaram H, Hofmann R. J. Hazard. Mater., 2022, 424: 127357.
[55]

Zhao H X, Zhang T Y, Wang H, Hu C Y, Tang Y L, Xu B. Sci. Total Environ., 2022, 853: 158626.
[56]

Cao L, Wang J, Wang Z, Yu S, Cheng Y, Ma J, Xie P. Water Research, 2022, 208(1): 117847.
[57]

Xu X Q, Zuo J, Wan Q Q, Cao R H, Xu H N, Li K, Huang T L, Wen G, Ma J. J. Hazard. Mater., 2022, 430: 128515.
[58]

Koivunen J, Heinonen-Tanski H. Water Res., 2005, 39(18): 4445.

[59]

Wen G, Chen Z H, Wan Q Q, Zhao D, Xu X Q, Wang J Y, Li K, Huang T L. Chem. Eng. J., 2020, 382: 123003.
[60]

Hassaballah A H, Nyitrai J, Hart C H, Dai N, Sassoubre L M. Environ. Sci.: Water Res. Technol., 2019, 5(8): 1453.
[61]

Maffei F, Buschini A, Rossi C, Poli P L, Forti G C, Hrelia P. Environ. Mol. Mutagen., 2005, 46(2): 116.

[62]

Buschini A, Martino A, Gustavino B, Monfrinotti M, Poli P, Rossi C, Santoro M, Dörr A J M, Rizzoni M. Genet. Toxicol. Environ. Mutagen., 2004, 557(2): 119.

[63]

Guzzella L, Monarca S, Zani C, Feretti D, Zerbini I, Buschini A, Poli P L, Rossi C, Richardson S D. Genet. Toxicol. Environ. Mutagen., 2004, 564(2): 179.

[1]
Chen Y X, Cheng M, Lai C, Wei Z, Zhang G X, Li L, Tang C S, Du L, Wang G F, Liu H D. Small, 2023, 19(14): 2205902.
[2]
Xiao W, Cheng M, Liu Y, Wang J, Zhang G, Wei Z, Li L, Du L, Wang G, Liu H. ACS Catalysis, 2023, 13: 3.
[3]
Fu W H, Yi J, Cheng M, Liu Y, Zhang G X, Li L, Du L, Li B, Wang G F, Yang X F. J. Hazard. Mater., 2022, 424: 127419.
[4]
Shi Q K, Deng S, Zheng Y L, Du Y L, Li L, Yang S Z, Zhang G X, Du L, Wang G F, Cheng M, Liu Y. Environ. Res., 2022, 212: 113340.
[5]
Mezzanotte V, Antonelli M, Citterio S, Nurizzo C. Water Environ. Res., 2007, 79(12): 2373.
[6]
Wang C H, Fang R S. Chinese Journal of Disinfection, 2006, (2): 100.
[6]
(王传虎, 方荣生. 中国消毒学杂志, 2006, (2) 100.).
[7]
Luukkonen T, Heyninck T, R?m? J, Lassi U. Water Res., 2015, 85: 275.
[8]
Tian Q L. Journal of Hubei University of Medicine, 1991, (1): 59.
[8]
(田秋霖. 湖北医学院学报, 1991, (1): 59.).
[9]
Ao X W, Eloranta J, Huang C H, Santoro D, Sun W J, Lu Z D, Li C. Water Res., 2021, 188: 116479.
[10]
Stampi S, De Luca G, Onorato M, Ambrogiani E, Zanetti F. J. Appl. Microbiol., 2002, 93(5): 725.
[11]
Luukkonen T, Teeriniemi J, Prokkola H, R?m? J, Lassi U. Water SA, 2014, 40(1): 73.
[12]
Shah N S, He X X, Khan H M, Ali Khan J, O'Shea K E, Boccelli D L, Dionysiou D D. J. Hazard. Mater., 2013, 263: 584.
[13]
Matta R, Tlili S, Chiron S, Barbati S. Environ. Chem. Lett., 2011, 9(3): 347.
[14]
Shi C C,. Li Y, Wang J, Guo S, Barry Y, Zhang N. Marmier Water, 2022. 14, DOI: 10.3390/w14152309.
[15]
Correa-Sanchez S, Pe?uela G A. J. Water Process. Eng., 2022, 49: 102986.
[16]
Kiejza D, Kotowska U, Polińska W, Karpińska J. Sci. Total Environ., 2021, 790: 148195.
[17]
Wang J W Y, Wan J Q, Ding Z P, Wang J, Ma P C, Xie M, Wiesner R. Environmental Science Technology, 2020, 54: 22.
[18]
Luukkonen T, Pehkonen S O. Crit. Rev. Environ. Sci. Technol., 2017, 47(1): 1.
[19]
Zoschke K, B?rnick H, Worch E. Water Res., 2014, 52: 131.
[20]
Bai M D, Tian Y P, Yu Y X, Zheng Q L, Zhang X F, Zheng W, Zhang Z T. Chemosphere, 2018, 208: 541.
[21]
Yan T T, Ping Q, Zhang A, Wang L, Dou Y C, Li Y M. Chemosphere, 2021, 274: 129726.
[22]
Chateauneuf J, Lusztyk J, Ingold K U. J. Am. Chem. Soc., 1988, 110(9): 2877.
[23]
Zhang T Q, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(12): 7579.
[24]
Deng J, Liu S, Fu Y, Liu Y. Environmental Technology, 2022, 201, 117291.
[25]
Rokhina E V, Makarova K, Lahtinen M, Golovina E A, Van As H, Virkutyte J. Chem. Eng. J., 2013, 221: 476.
[26]
Zhu T T, Liu B. Water Res., 2022, 220: 118705.
[27]
Wang J, Wang Z, Cheng Y, Cao L, Bai F, Yue S, Xie P, Ma J. Water Research, 2021, 201: 117291.
[28]
Kim J, Zhang T Q, Liu W, Du P H, Dobson J T, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2019, 53(22): 13312.
[29]
Dias Carlos T, Bezerra L B, Vieira M M, Almeida Sarmento R, Pereira D H, Cavallini G S. J. Hazard. Mater., 2021, 403: 123949.
[30]
Wang J W, Wang Z P, Cheng Y J, Cao L S, Xie P C, Ma J. Sep. Purif. Technol., 2022, 281: 119854.
[31]
Zhang P Y, Zhang X F, Zhao X D, Jing G H, Zhou Z M. J. Hazard. Mater., 2022, 424: 127653.
[32]
He M F, Li W Q, Xie Z H, Yang S R, He C S, Xiong Z K, Du Y, Liu Y, Jiang F, Mu Y, Lai B. Water Research, 2022, 222, 118887.
[33]
Wen G, Wang S J, Ma J, Huang T L, Liu Z Q, Zhao L, Xu J L. J. Hazard. Mater., 2014, 275: 193.
[34]
Zhang L L, Chen J B, Zhang Y L, Xu Y, Zheng T L, Zhou X F. Water Res., 2022, 216: 118322.
[35]
Li Y F, Li K, Wan Q Q, Xu X Q, Cao R H, Wang J Y, Huang T L, Wen G. J. Hazard. Mater., 2022, 439: 129611.
[36]
Zhang L, Fu Y S, Wang Z R, Zhou G F, Zhou R Y, Liu Y Q. Sep. Purif. Technol., 2021, 276: 119319.
[37]
Wang Z R, Fu Y S, Peng Y L, Wang S X, Liu Y Q. Sep. Purif. Technol., 2021, 277: 119434.
[38]
Wang Z P, Wang J W, Xiong B, Bai F, Wang S L, Wan Y, Zhang L, Xie P C, Wiesner M R. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(1): 464.
[39]
Kim J, Du P H, Liu W, Luo C, Zhao H, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(8): 5268.
[40]
Wu W, Tian D, Liu T C, Chen J B, Huang T Y, Zhou X F, Zhang Y L. Chem. Eng. J., 2020, 394: 124938.
[41]
Wang J W, Xiong B, Miao L, Wang S L, Xie P C, Wang Z P, Ma J. Appl. Catal. B Environ., 2021, 280: 119422.
[42]
Rothbart S, Ember EE, R. van Eldik. New Journal of Chemistry, 2012, 36(3): 732.
[43]
Zhou R Y, Zhou G F, Liu Y Q, Liu S L, Wang S X, Fu Y S. Chemosphere, 2022, 306: 135506.
[44]
Li R B, Manoli K, Kim J, Feng M B, Huang C H, Sharma V K. Environ. Sci. Technol., 2021, 55(13): 9150.
[45]
de Velásquez M T O, Yá?ez-noguez I, Jiménez-cisneros B, Luna Pabello V M. Environ. Technol., 2008, 29(11): 1209.
[46]
Zhou F Y, Lu C, Yao Y Y, Sun L J, Gong F, Li D W, Pei K M, Lu W Y, Chen W X. Chem. Eng. J., 2015, 281: 953.
[47]
Zhang T Q, Wang T, Mejia-Tickner B, Kissel J, Xie X, Huang C H. Environ. Sci. Technol., 2020, 54(15): 9652.
[48]
Drosou C, Coz A, Xekoukoulotakis N P, Moya A, Vergara Y, Mantzavinos D. J. Chem. Technol. Biotechnol., 2010, 85(8): 1049.
[49]
Ghordouei Milan E, Mahvi A H, Nabizadeh R, Alimohammadi M. Environ. Evid., 2022, 11(1): 1.
[50]
Ping Q, Yan T T, Wang L, Li Y M, Lin Y Q. Water Res., 2022, 210: 118019.
[51]
Zhang X F, Ma Y X, Tang T T, Xiong Y M, Dai R H. Sci. Total Environ., 2020, 720: 137653.
[52]
Almuhtaram H, Hofmann R. J. Hazard. Mater., 2022, 424: 127357.
[53]
Zhao H X, Zhang T Y, Wang H, Hu C Y, Tang Y L, Xu B. Sci. Total Environ., 2022, 853: 158626.
[54]
Cao L, Wang J, Wang Z, Yu S, Cheng Y, Ma J, Xie P. Water Research, 2022, 208(1): 117847.
[55]
Xu X Q, Zuo J, Wan Q Q, Cao R H, Xu H N, Li K, Huang T L, Wen G, Ma J. J. Hazard. Mater., 2022, 430: 128515.
[56]
Koivunen J, Heinonen-Tanski H. Water Res., 2005, 39(18): 4445.
[57]
Wen G, Chen Z H, Wan Q Q, Zhao D, Xu X Q, Wang J Y, Li K, Huang T L. Chem. Eng. J., 2020, 382: 123003.
[58]
Hassaballah A H, Nyitrai J, Hart C H, Dai N, Sassoubre L M. Environ. Sci.: Water Res. Technol., 2019, 5(8): 1453.
[59]
Maffei F, Buschini A, Rossi C, Poli P L, Forti G C, Hrelia P. Environ. Mol. Mutagen., 2005, 46(2): 116.
[60]
Buschini A, Martino A, Gustavino B, Monfrinotti M, Poli P, Rossi C, Santoro M, D?rr A J M, Rizzoni M. Genet. Toxicol. Environ. Mutagen., 2004, 557(2): 119.
[61]
Guzzella L, Monarca S, Zani C, Feretti D, Zerbini I, Buschini A, Poli P L, Rossi C, Richardson S D. Genet. Toxicol. Environ. Mutagen., 2004, 564(2): 179.

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