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用于光调控的材料及微纳结构的研究和应用

张赛男 ,  吴翠霞 ,  贺军辉 ,  王明显 ,  覃双芝

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (8) :1136-1153

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化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (8) :1136-1153 DOI: 10.7536/PC221223
综述
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用于光调控的材料及微纳结构的研究和应用

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Research and Application of Materials and Micro/Nano Structures for Light Manipulation

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摘要

太阳能作为最清洁的能源之一,是大自然赋予人类的宝贵资源。太阳光谱和辐照强度对人类生产、生活有着直接的影响,如何更高效地利用太阳光是科学家一直以来的追求目标。本综述系统地介绍了可用于光调控的材料、合成方法及光学性质,包括静态光调控材料(紫外屏蔽剂、可见光调控材料及红外光调控材料)、刺激响应型智能光调控材料(光致发光材料、智能变色材料等),以及仿生微纳结构材料。进一步总结了通过不同类型的光调控材料(微纳结构)的使用,可以实现的光调控(包括光波长、光强度和光线传播方向等)效果。最后,全面总结了光调控材料和技术在节能建筑(包括智能窗)、农用薄膜、太阳能光伏发电等领域的应用现状及发展前景。

Abstract

Solar energy, as one of the cleanest energy sources, is a precious resource endowed by nature to humanity. The solar spectrum and radiation intensity have a direct impact on human production and life, and how to utilize sunlight more efficiently has always been a goal pursued by scientists. This review systematically introduces the materials that can be used for light regulation, as well as their synthesis methods, and optical properties, including static light manipulation materials (such as UV shielding agents, visible light regulation materials, and infrared light regulation materials), stimulus responsive intelligent light manipulation materials (photoluminescence materials, intelligent color changing materials, etc.), and biomimetic micro/nanostructure materials. And further summarized the effects of light manipulation (including light wavelength, light intensity, and light propagation direction) that can be achieved using different types of light manipulation materials (micro nano structures). Finally, the current application status and development prospects of light manipulation materials and technologies in energy-saving buildings (including smart windows), agricultural films, solar photovoltaic power generation, and other fields were comprehensively summarized.

Contents

1 Introduction

2 Classification and optical properties of light manipulation materials

2.1 Static light manipulation materials

2.2 Stimulation-responsive intelligent light manipulation materials

2.3 Biomimetic micro/nano structural materials

3 Application of light manipulation materials and technology

3.1 Energy-saving building

3.2 Agricultural film

3.3 Photovoltaic power generation

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

光调控 / 光调控材料 / 仿生微纳结构 / 节能建筑 / 农用薄膜 / 太阳能电池

Key words

light manipulation / light manipulation materials / biomimetic micro/nano structure / energy-saving building / agricultural film / solar cell

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张赛男, 吴翠霞, 贺军辉, 王明显, 覃双芝. 用于光调控的材料及微纳结构的研究和应用[J]. 化学进展, 2023, 35(8): 1136-1153 DOI:10.7536/PC221223
Sainan Zhang, Cuixia Wu, Junhui He, Mingxian Wang, Shuangzhi Qin. Research and Application of Materials and Micro/Nano Structures for Light Manipulation[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(8): 1136-1153 DOI:10.7536/PC221223

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1 引言

当前,经济和社会的快速发展严重依赖化石燃料,导致能源可持续性和环境问题成为人们关注的焦点[1]。太阳能作为最清洁和最丰富的可再生能源之一,引起科研人员越来越多的关注。太阳辐射具有从200~800 nm(光部分)到800~3000 nm(热部分)的光谱分布。根据ASTM G173的标准太阳光谱,5%的太阳能分布在紫外光(200~400 nm),46%的太阳能分布在可见光(400~780 nm)和49%太阳能分布在红外光范围(780~3000 nm)(图1)[2]。地球上发生的大多数物理和化学反应,包括光合作用、大气中的水和空气循环,都是太阳辐射的直接或间接结果。通过各种材料及微纳结构的光调控作用来提升太阳光利用率在农业、建筑、太阳能光伏发电等领域均具有重要意义。

对于植物的光合作用,仅有10%左右的阳光用于植物的高效生长,主要集中在光合作用的基本波段(400~500 nm的蓝紫光区和600~720 nm的红橙光区)[3⇓~5]。对于建筑幕墙,太阳光谱中的高能紫外线辐射会对建筑幕墙的涂层造成损坏,对室内家具产生损毁,甚至引起生物体的皮肤疾病,而红外辐射则会使室内温度升高。因此,通常要求建筑材料、门窗等具有紫外屏蔽、可见光高透过以及近红外散射/反射性能,以降低由照明和调节室温(如空调)引起的能源消耗[6]。太阳能光伏电池是利用太阳能的重要方式,通过光生伏特效应将太阳能直接转换为电能[7,8]。然而,对于不同类型的太阳能电池来说,受限于电池中活性层材料的带隙宽度,其只吸收太阳光谱中的可见光部分[9⇓⇓~12]。

解决太阳光谱与太阳能电池吸收光谱的不匹配性,实现太阳光的高效利用是提升太阳能电池光电转换效率的关键。因此,通过对太阳辐照进行适当的调控(如光波长转换、光通量调节和光传播方向控制等),可充分利用太阳能,达到节能降耗的目的,为加快实现“碳达峰”“碳中和”做出重要贡献。

迄今为止,研究人员针对不同应用场景的光学需求,开发了一系列用于光调控的材料,如静态光调控材料、刺激响应型智能光调控材料及仿生微纳结构材料,在一定程度上实现了对太阳辐照的调控。本文系统地总结了不同类型的光调控材料及其对光的调控机制,阐述了光调控材料和技术在农业生产、节能建筑、太阳能光伏发电等领域的应用现状和存在的问题,并展望了其未来的发展方向。

2 光调控材料的分类及光学性质

2.1 静态光调控材料

太阳光作为一种可持续发展的清洁能源,与人类的生活、生产息息相关,其能量主要集中在紫外、可见和红外光区。通过适当的光调控技术,可实现太阳辐射在农业、光伏发电等多个领域的高效利用。其中,利用静态光调控材料对光的吸收或散射可改变光谱组成和光线的强度,以及光在材料表面发生的折射、反射而改变光线的方向。

2.1.1 紫外屏蔽剂

紫外光是波长范围在200~400 nm的短波高能射线,会对人类在内的动物、植物、塑料、橡胶等造成损伤、老化或降解[13,14]。因此,通常需要屏蔽紫外线或将其转换成低能光。本小节主要介绍紫外屏蔽剂,其包括有机紫外线吸收剂和无机紫外线屏蔽剂两大类[15,16]。

有机紫外线吸收剂主要是具有共轭π电子发色团的有机化合物,分子中共轭双键越多,最大吸收会移向更长的波长,可有效吸收紫外线。常见的有机紫外线吸收剂包括二苯甲酮类[17,18]、三嗪类[19,20]、苯并三唑类[21,22]、水杨酸酯类[23]等(图2)。虽然常用的有机紫外线吸收剂具有紫外线吸收效率高的特点,但是在使用过程中会存在损失或被自由基降解等问题[24,25]。

无机紫外线屏蔽剂大多是无机纳米氧化物,通过对紫外的反射、散射或吸收起到屏蔽紫外的作用,主要包括ZnO、TiO2、CeO2、Fe2O3、炭黑及羟基氧化物等。其中,TiO2、ZnO等无机半导体纳米粒子具有较宽的带隙,对应的吸收波长低于400 nm的紫外线。同时纳米粒子的散射和反射作用也有助于紫外线的屏蔽,尤其直径小于20 nm的颗粒不会散射可见光,但具有紫外屏蔽性能[26]。值得注意的是,无机紫外屏蔽剂与聚合物基体相容性较差,易造成体系不透明,且无机半导体紫外屏蔽剂具有较强的光催化活性,易造成聚合物基体的劣化和降解。

2.1.2 可见光调控材料

具有特定光学响应的颜料或染料对可见光(400~780 nm)的选择性吸收、反射和透射行为,可为塑料、玻璃、纤维等产品提供色度、亮度和不透明度,实现可见光范围内的光学调控。颜料被定义为由小颗粒组成的物质,这些小颗粒不溶于其应用介质,用作着色剂,可从不同的角度进行分类。根据化学成分,颜料可以分为无机和有机颜料[27]。无机颜料又可以根据其化学成分分为不同类别,如氧化物、铬酸盐、硫酸盐、氢氧化物、硫化物、硒化物等。有机颜料可分为偶氮类颜料、酞菁颜料、蒽醌、靛蓝、喹吖啶酮、二口恶嗪颜料等。另外,颜料还可以根据其性能分为白色、彩色和黑色颜料及具有特殊性能的颜料(如具有高折射透明颜料、干涉颜料、粒径<100 nm的纳米透明颜料、发光颜料等)。

基于颜料对可见光的调控性能,其已广泛应用于太阳能聚光器、建筑材料、玻璃、农业棚膜等领域。不同应用体系的光学性质主要是由颜料的粒径分布、颗粒形状、折射率、散射系数、吸收系数,以及其应用介质的折射率、吸收等特性综合决定的。其中,颜料的光学特性可根据Mie散射、多重散射、比色法及Kubelka-Munk理论等进行综合讨论[28]。例如,有色颜料通过其价电子与可见光的相互作用而出现相应的颜色,所涉及颜料的元素(阴、阳离子)、氧化态或电子构型及其晶体结构对于特定光谱吸收具有决定性意义。

2.1.3 红外光调控材料

对红外光的吸收会导致暴露在阳光下的材料表面升温,使汽车、建筑物等设施的内部温度过高,进而需要消耗额外的能源调节设施内温度[27,29⇓~31]。为了最大限度地降低材料表面对红外(热辐射)的吸收,“冷色颜料”或“近红外反射颜料”已成为许多研究的主题。例如,Feng等[32]将黑色或深红色红外反射颜料与熔融的低密度聚乙烯(LDPE)混合,并将所得复合材料热压到具有微纳米结构表面粗糙的金属模板上,制备了具有高近红外反射率和超疏水性能的薄膜。Beyou等[33]研究发现添加片状的TiO2修饰的云母颜料或球形金红石TiO2及增塑剂形成溶胶制备的PVC薄膜均具有高近红外反射率和高可见透射率。Chen等[34]制备了一系列基于Fe掺杂La2W2O9的橙色高近红外反射颜料,典型的La2W1.85Fe0.15O9颜料粉末在700~2500 nm间具有高达89.25%的近红外反射率、显著的颜色特性和优异的化学稳定性。

此外,对于光调控材料(尤其是具有独特光学特性的功能性纳米粒子)来说,除了成分的影响外,尺寸和形貌也直接影响其光学特性。例如,以氧化铟锡(ITO)、氧化锑锡(ATO)、稀土六硼化物(其中稀土元素是钆、钕、镨、铯或镧)和钨青铜(如还原氧化钨、铯钨青铜、钾钨青铜)为代表的纳米粒子,能够选择性透射可见光、阻挡近红外,可应用于汽车和建筑玻璃[35]。贵金属纳米粒子(银、金等)受到入射光的刺激时,会发生电子的共振振荡,从而导致光的波长选择性吸收,即所谓的等离子体共振吸收[36,37]。通过调控Au纳米粒子的纵横比,可以产生不同的光学特性(散射和消光),从而实现可见光到近红外光的光谱调控特性[38]。

2.2 刺激响应型智能光调控材料

智能材料是一种能感知外部刺激(如光、电、温度、力等),并对此做出响应而改变自身性能的功能材料。具有刺激响应性的发光材料和变色材料作为最常见的智能调光材料在建筑、太阳能电池和农业等领域都得到了广泛应用。

2.2.1 光致发光材料

发光材料具有多种不同的激发源,包括光致发光、电致发光、热致发光、机械发光和化学发光等[39]。1970年以来,人们一直在考虑使用光致发光材料来集中和改变太阳辐射的光谱[40,41]。目前,光致发光材料已作为一种具有显著光转换效应的功能性材料而备受关注。因此,本节主要介绍广泛应用的光致发光材料。

光致发光材料是指在光源照射后,发光中心吸收能量后发生电子跃迁,而具有一定发光性能的材料,根据其成分可分成三大类:无机光致发光材料、有机光致发光材料和有机-无机杂化光致发光材料。另外,光致发光材料按照其辐射跃迁过程可呈现出荧光和磷光两种基本形式。传统无机光致发光材料主要是金属离子掺杂的无机材料,在不同基质材料中掺杂稀土离子或过渡金属离子作为发光中心。以稀土荧光材料为代表的无机光致发光材料,因其特殊的电子层结构,具有吸收能力强、发光谱带窄、转换效率高且物理化学性质稳定等优点,在发光领域具有广阔的应用潜力[42]。无机光致发光材料的传统制备方法为高温固相法,需要较高的反应温度和较长的反应时间。且所获得的材料通常具有不规则的形态和较大的尺寸分布,需要进行研磨再筛分等问题[43]。并且,无机光致发光材料的发光特性与其形貌、尺寸和结晶度密切相关。因此,随着新技术的快速发展,发光材料性能指标的提高,需要克服传统方法固有的缺陷,一些新的方法应运而生,如沉淀法[44]、微波辐射法[43,45]、溶胶-凝胶法[46,47]、水热合成法[48,49]等。

与传统无机光致发光材料相比,有机光致发光材料具有种类繁多、发光颜色选择范围宽、合成过程灵活多样及适用于制备柔性器件等优点,其研究开发也备受关注。20世纪及以前,研究人员主要关注分子结构对发光特性的影响,通过不同原子的排列方式和不同共价键的组合,成功研制出多种性能各异的π共轭发光材料,如香豆素类[50,51]、吡唑啉类[52,53]、罗丹明类[54]等荧光材料。然而,对于具有平面构象的有机光致发光材料,通常在固态聚集状态下易发生荧光猝灭效应,且容易发生分解,严重制约了有机光致发光材料的实际应用。例如,Li等[55]采用浸渍法制备了一系列由不同浓度、不同摩尔比的罗丹明(Rh6G)和香豆素(Cou102)共掺杂的透明AlPO4介孔玻璃,研究发现样品的光激发和双波长发射光谱与Rh6G和Cou102的浓度及Rh6G/Cou102摩尔比有显著相关性,在低染料浓度下观察到双波长发射,而在高浓度下,Cou102荧光发生猝灭。为了克服这一问题,有机聚合物发光材料应运而生,如聚苯、聚噻吩、聚三苯基胺及其衍生物等[56,57]。例如,为了改善有机发光材料的稳定性,Ma等[58]采用3-(2-苯并咪唑基)-7-(二乙氨基)-香豆素和聚乙二醇为原料制备了新型的高分子荧光染料,且研究发现该荧光染料的稳定性得到显著的提升。

此外,无机-有机杂化光致发光材料由于无机主体的稳定性与有机主体的多功能结构和发光特性相结合而引起越来越多的关注。例如,对于稀土有机配合物来说,当稀土离子与适当的有机配体配位后,会极大地提高稀土离子的特征发射。Wang等[59]通过表面活性剂辅助水热法制备了YVO4:Eu3+中空介孔纳米球,并与Eu有机配合物连接,获得了一种新型的有机-无机杂化发光材料。该杂化荧光材料具有高于单一Eu有机配合物和单一YVO4:Eu3+介孔荧光粉的发光强度,且稀土配合物均匀分布在介孔YVO4:Eu3+孔隙中,降低了荧光猝灭效应。基于层状稀土氢氧化物的有机-无机杂化发光材料可提高有机染料的稳定性和荧光性能,并在主体层和有机客体的协同作用下表现出新的光致发光行为。Gu等[60]通过离子交换反应,将7-羟基香豆素和7-羟基-4-甲基香豆素嵌入层状氢氧化铕中。与有机物相比,插层后复合材料具有更好的热稳定性,且复合材料表现出可调的荧光行为。

目前,许多新型光致发光材料也被陆续开发并应用,如半导体量子点,由于其独特的结构和出色的光子学性能,可以克服传统发光材料的局限性。根据量子限域效应,量子点的带隙宽度和激子结合能可通过改变量子点尺寸、形状和晶相来调节,并且改变量子点的尺寸及其化学组成可以使其发射光谱覆盖从紫外到整个可见光区域,甚至达到近红外区域。在过去二十多年中,研究最多的半导体量子点通常是由Ⅱ-Ⅵ族、Ⅳ-Ⅵ族(如CdS、CdTe)和Ⅲ-Ⅴ族、Ⅰ-Ⅵ族(如InP、GaAs)组成的二元化合物[61]。但是,由于这些量子点中通常含有有毒重金属或合成条件复杂,限制了其进一步应用[62]。相比于传统半导体量子点来说,碳基点(CDs)光致发光纳米材料由于其所具有的可调光致发光、低毒性及出色的光子学和化学性质等优点(图3a)[63,64],被认为是一种非常有前途的纳米发光材料。CDs可根据其碳原子的排列、晶体结构和维数等分为四大类(图3b),包括碳纳米点(CNDs,非晶准球形纳米点)、碳聚合物点(CPDs,具有聚合物/碳杂化结构)、碳量子点(CQDs,具有量子限域和晶体结构的球形量子点)和石墨烯量子点(GQDs,具有量子限域和晶体结构的π共轭纳米片)[61,65,66]。

经过十几年的发展,已经建立了多种策略来合成不同结构和功能的CDs,主要分为“自上而下”和“自下而上”两大类[67]。“自上而下”方法,是用物理或化学路线(激光烧蚀、电化学氧化和电弧放电等)将石墨、碳纳米管和活性炭等由石墨状结构组成的大尺寸或相对大尺寸碳材料分解为可预测大小的纳米颗粒[68]。但是,以“自上而下”法合成的碳点,通常需要昂贵的前驱体、复杂的工艺和对环境不友好的化学试剂,如Peng等[69]通过强酸处理和化学剥离的方法,分解沥青基碳纤维中堆叠的石墨亚微米域,得到了尺寸在1~4 nm范围内的GQD(图3c)。与“自上而下”的方法相比,“自下而上”法采用可再生或天然的绿色原料为碳源,在水热、溶剂热、燃烧和微波照射等条件下形成纳米尺寸的CDs[70,71]。例如,最近Li等[72]以黄柏为碳源、乙醇为溶剂成功制备了双发射荧光碳点,其吸收紫外光,发射蓝光和红光,与叶绿体的吸收光谱匹配,且研究证明该CD的发光特性可有效促进植物(罗马莴苣)的光吸收,进而增强植物的光合性能。Silva等[73]分别采用水热法和微波辅助合成法制备了6种柠檬酸/尿素衍生的碳点,并使用生命周期评估法比较了不同碳点的环境影响。Li等[74]在常温常压下,以乙醛和氢氧化钠为原料,通过高效低成本的醛醇缩合反应,实现了千克级碳点的合成。此外,还通过脲和半胱氨酸的添加,制备了氮(NCDs)掺杂和硫/氮(NSCDs)双重掺杂的功能性CDs(图3d)。虽然碳量子点作为新兴的纳米材料,自2006年以来取得了巨大的进展,但在商业应用道路上,仍存在以下问题:(1)碳点的具体结构及性质不明确;(2)碳点在各种应用中的工作机理;(3)碳点的设计原则;(4)如何大规模低成本地制备高性能的碳点。

2.2.2 智能变色材料

变色材料作为智能材料的一种,其在外界刺激(光、电、温度、机械力等)下产生光学性质的变化,进而显示出明显的色差变化,可用来调节太阳辐射,广泛应用于智能窗户、节能建筑、光调制器等领域[75]。智能变色材料可按照材料的类型分为无机变色材料、有机变色材料和有机-无机杂化变色材料;按材料受到的刺激方式来分,主要包括光致变色[76]、热致变色[77⇓~79]、电致变色[80,81]、力致变色[82,83]等。另外,变色过程可以是可逆的也可以是不可逆的。一般来说,人们感兴趣的是一种可逆的变色现象,即利用一定的外界条件将材料的颜色进行改变和还原。本小节主要介绍广泛应用的热致变色和电致变色材料,包括二氧化钒(VO2)、钙钛矿、三氧化钨(WO3)和导电聚合物等。

VO2作为一种有前途的热至变色材料,其具有可逆金属-绝缘体转变(MIT)的能力,即在临界温度(Tc,68℃)下从绝缘单斜晶体到金属金红石结构的相变,相变前后结构的变化导致其对红外光由透射向反射的可逆转变[84,85]。然而,VO2固有的高转变温度(Tc)、低透光率(Tlum)、低太阳调制效率(ΔTsol)及缺乏颜色变化等问题,阻碍了它们的实际应用。近年来,研究人员发现将VO2与其他功能材料复合构建核壳结构、杂化结构或多层结构可以在一定程度上解决上述问题,进而使其获得优异的热致变色性能[86]。比如,Lan等[87]采用金红石型TiO2纳米粒子为核心(TiNPs),在其表面生长W掺杂的VO2纳米晶体(WVNC),随着钒溶胶浓度的增加,WVNCs在TiNP表面出现针状结构。这些针状结构导致所制备的TiNPs@WVNC复合膜具有超疏水自清洁性能及高的可见光透射率和近红外切换效率。Zhou等[88]首次将无机VO2与有机热致变色材料(聚(N-异丙基丙烯酰胺)水凝胶,PNIPAm)混合,制备了具有超高太阳调制和光透射的VO2/水凝胶混合热致变色薄膜。

近年来发展的新型热致变色材料,杂化卤化物热致变色钙钛矿(T-Perovskite),因其优异的光学性能及简便的制备方法而显示出了潜在的应用前景。例如,Wheeler等[89]提出了甲基铵碘化铅(MAPbI3)-甲铵(CH3NH2)络合物基热致变色T-钙钛矿,其临界温度(Tc)仅为35℃,但是其必须密封在有毒的甲铵气氛中来触发热致变色效应。最近,Liu等[90]制备了一种无需特殊气体的水合H-MAPbI3-xClx T-钙钛矿,其通过从MAPbI3-xClx层中解离和重新结合H2O来实现热致变色效应,但在使用过程需要严格控制密闭环境的相对湿度(RH<15%)。总的来说,钙钛矿热致变色材料表现出优异的热致变色性能,但在实际应用过程中,仍要考虑材料的耐久性和安全性,尤其是需要封装气体或液体的材料,热响应材料的泄露会导致性能的急剧下降。因而,研究开发可用于室温下切换、且不需特定环境的热致变色材料仍是一大研究热点。

WO3作为最早发现的电致变色材料,其光学和电化学性能已被广泛研究。WO3的电致变色机制可用Faughnan模型描述,当离子插入WO3时,其显示蓝色,红外反射率增加,而当提取离子后,它呈现透明状,红外反射率降低[75,91]。传统氧化钨通常是通过磁控溅射制备致密薄膜,但是该方法存在成本高、制备工艺复杂等缺点,且制备的电致变色薄膜开关性能不够理想[92,93]。为了解决这一问题,近年来具有高活性表面积的WOx纳米材料及其复合纳米材料受到高度重视。例如,Lee课题组[94]通过溶剂热反应和煅烧两步过程制备了一种新的单斜晶WO3-x纳米线薄膜,该薄膜的近红外和可见光的透射率可以通过改变电压参数来动态和独立地调节。且与块状单斜晶体WO3薄膜相比,其具有更高的全太阳光谱的光调制性能和高的着色效率。这一结果归因于纳米材料的高活性表面积和高长径比的特定纳米结构有利于离子和电子的传输,从而优化了电致变色性能。WOX纳米材料与导电纳米材料组成的复合纳米材料也显示出优异的电致变色性能。Wang等[95]利用Ag/W18O49纳米线共组装制备了柔性透明的电致变色薄膜,该薄膜显示出稳定的光开关特性,且与ITO基电致变色器件相比,该柔性结构在1000次弯曲循环后仍保持良好的导电性和电致变色性能。与WO3等金属氧化物相比,电致变色导电聚合物由于具有多色能力、快速响应、长期光学稳定性、品种多样且加工方便等优势,而具有更广泛的应用[96]。电致变色聚合物的代表性材料主要包括聚吡咯、聚噻吩、聚苯胺及其衍生物等[97]。颜色为电致变色聚合物的重要特征,Dey等[98]已经总结了通过光谱工程对聚合物颜色的设计策略,包括控制共轭长度、使用供电子或吸电子基团来微调分子轨道能量,及使用杂环取代和侧链等控制空间相互作用。例如,Chen等[99]合成了一系列含有噻吩(电子供体)和二酮吡咯并吡咯(DPP,电子受体)单元的低带隙聚合物,研究发现噻吩与DPP单元的比率(Rda)与聚合物的电致变色性能密切相关,特别是在可见光和近红外光谱区域中的光学对比度(ΔT)、着色效率(CE)和响应时间。

2.3 仿生微纳结构材料

在自然界中,特别是在生物体表面的微观结构中存在着精确的光和热调节系统。这些生物微结构通过吸收、反射、散射、透射和红外辐射等,对光和热进行有效操纵,从而呈现出多种多样的光学特性[100,101]。受自然界的启发,研究人员设计了不同的仿生微结构,利用普通的材料,实现集成的光热综合调控性能。

2.3.1 光子晶体材料

在天然和生物材料中观察到的惊人结构颜色是干涉、衍射或光子结构对光的选择性反射的结果。其中,光子晶体(PC)是周期性的(在光的波长数量级上)介电结构,具有光子带隙,禁止某些频率的光传播。根据介电材料的周期性排列,光子晶体可分为一维、二维或三维光子晶体[102]。大多数生物系统中的结构颜色的形成源于低折射率和高折射率介电材料的交替空间排列。在大闪蝶中,其亮蓝色归功于其脊上的层状结构所引起的多层反射[103]。实际应用中,大量类似的仿生光子工程已被研究。如Kherani等[104]利用二氧化硅纳米粒子和溅射氧化铟锡(ITO)薄膜的交替层组成一维光子晶体形式的选择性透明和传导光子晶体(STCPC),在可见光谱中表现出宽而强的布拉格反射峰,且其他光谱区具有高度透射性,用作有效的太阳光谱分离器。

2.3.2 仿生减反射微纳结构

虽然大多数生物光子结构都与明亮的颜色或广角反射相关,但“蛾眼”的表面纳米结构在最大限度地减少广角表面反射方面发挥着重要作用[105]。蛾眼结构是亚波长圆锥或圆柱的有序阵列(图4a)[106],其纳米结构中材料的分布有效地充当空气和蛾眼介质间的连续折射率梯度,以确保入射光不会遇到折射率的突变而被反射。这种特性使得模拟蛾眼结构的涂层成为自然界中最有效的减反射涂层之一。目前,这种减反射仿生结构被大量研究,并广泛应用在光产生(如发光二极管、显示器)和光收集(如光学透镜、光电探测器和光伏电池)等技术中[107⇓~109]。例如,本课题组[110]在不使用异质模板的情况下制造了具有蛾眼纳米结构的坚固的SiO2基减反射涂层(图4b)。该涂层在400~1200 nm的波长范围内表现出宽带减反射,平均反射率为1.88%。与垂直入射相比,即使在超过40°的高入射角下也能保持99.3%的透射率。并且,与空白玻璃下的器件相比,蛾眼纳米结构玻璃覆盖的硅太阳能电池在垂直入射时的功率转换效率可提高4.91%,入射角为60°时提升幅度高达31.90%。另外,我们还开发了一种简单通用的方法,使用疏水SiO2纳米粒子溶胶和酸催化SiO2溶胶制备适用于各种基材的、坚固的超疏水减反射涂层。该涂层在油中或油污染后仍表现出高宽带透射率、超疏水性和优异的自清洁性能[111]。

2.3.3 仿生动态光调控结构

此外,生物界中某些物种在伪装、种内和种间交流及体温调节方面表现出惊人的适应性着色。而在实际应用中,随环境变化(如温度、光、化学环境、电场和磁场)可动态改变其光学特性的材料也极具吸引力,尤其是能够动态控制可见光和近红外光透射和反射的材料,对于节能智能窗、透明显示器、激光等许多应用领域具有重要意义[112⇓~114]。头足类动物、变色龙、甲虫等生物有机体的伪装和光学可调性原理启发了多种响应性可调颜色仿生设计[115]。这些生物体的颜色可调性是通过主动控制真皮虹膜细胞中基于鸟嘌呤或反射蛋白的光子晶体的晶格间距来实现的(图4c)[116]。了解可调结构颜色的生物学机制可以为响应性光学材料开发中的仿生设计提供有效的解决方案。光子学材料中功能效应材料的选择取决于引起结构颜色变化所需的外部触发因素(pH、电、机械应变和温度等)。例如,受变色龙变色机制的启发,Sun等[117]将非离子表面活性剂引入聚合物凝胶中,制备了具有天气响应特性的智能窗口。在该工作中,温度被用作控制凝胶变色的“信号源”,凝胶充当“色素细胞”来控制作为“色素”的非离子表面活性剂的释放(图4d)。由于非离子表面活性剂的浊点特性,在低温下非离子表面活性剂稳定地溶解在凝胶中,因此凝胶是透明的,随着温度的升高,表面活性剂变为沉淀,进而导致凝胶变为不透明的乳白色。通过系统研究发现,智能窗的初始低临界溶液温度可以控制在较宽的温度范围内(24~37℃)。此外,将乙二醇作为防冻剂和紫外线吸收剂添加到凝胶中以赋予智能窗0℃以下正常工作和屏蔽紫外线的性能。这一工作为凝胶节能智能窗户的开发提供了新的思路。

3 光调控材料及技术的应用

3.1 节能建筑

随着科技和经济的飞速发展,能源短缺已成为当今社会的一个关键问题。建筑能耗占全球总能耗的40%,而照明和调节室温的能源消耗占建筑物总能耗的50%以上[118]。通过建筑玻璃传输的太阳能辐射量将直接影响室内的供暖和制冷循环及照明。另外,紫外线会导致有机材料降解、机械强度下降,甚至引起人类疾病[119]。对入射室内的可见光的选择性控制也是实现节能、隐私保护和进一步分割空间的必要选择。因此,开发能够屏蔽紫外线并按需调控可见光和近红外辐射的智能门窗在建筑节能领域具有巨大的潜力,受到了广泛关注[120⇓~122]。针对不同的气候,门窗应该具有不同的属性。在炎热的天气下,理想窗户是反射(或吸收)所有红外辐射和紫外线,允许可见光进入,并对来自室内的红外辐射完全透明的窗户。对于寒冷气候,理想的窗户允许来自外部的所有波长辐射(除紫外线外)进入室内,并反射来自内部的所有辐射(图5a)[123]。

传统的光谱选择性窗户,通常是使用具有近红外反射(或吸收),同时允许可见光透过的低辐射或阳光控制的涂层。用于低辐射和太阳能控制涂层的材料通常是夹在介电层之间的掺杂金属氧化物和金属薄膜[124]。例如,Adachi等[125]研究发现WO2.72、Na0.75WO3和M0.33WO3 (M=Na, Cs, Tl, Rb)具有显著的近红外吸收、可见透过的效果。尤其是,六方钨青铜相(HTB)的M0.33WO3为最具有吸引力的太阳光谱过滤材料,因为其在可见光范围内的吸收足够小。Wu等[126]设计合成了ATO-(CeO2-TiO2)复合材料涂覆在玻璃基板上,得到具有抗静电、屏蔽紫外、可见光透射和红外反射的多功能薄膜。虽然此类玻璃涂层可以在夏季运行期间通过吸收或反射太阳能的近红外(NIR)辐射来节省能源,但它们会在冬季阻止有用的太阳能来实现室内加热。

近年来,通过响应外部刺激改变其光学透射率来智能调控室内太阳辐射的建筑窗户,因其对减少建筑能耗的潜在贡献而受到广泛关注。这类智能窗户主要通过电致变色、气致变色、热致变色和光致变色进行调控。前两种为主动式智能窗户,其可由人工操作电或气控制,后两种为被动智能窗户,其能够响应不同的环境条件,而无需额外的电力来运行[127]。相对于电致变色、气致变色或光致变色智能窗来说,热致变色智能窗因其独有的特点而具有更多优势。例如,成本低、易于制造,与电致变色的多层涂层相比,只需单层涂层,且不需额外的电源系统和其他功能;可以用作被动设计策略,在调节近红外透射率的同时保持可见光透射率,且不需外部能量和人工操作;与光致变色材料中的紫外触发光调制相比,其通过室内温度即可调节。因此,本节主要介绍温度响应材料在热致变色智能窗方面的应用进展。

热致变色智能窗的研究主要集中在VO2上,已有大量报道通过微纳工程(包括调整孔隙率、纳米复合材料、仿生设计等)来优化VO2的性能。例如,Yun等[128]在高粗糙度的F掺杂的氧化锡薄膜涂层玻璃上沉积超薄(~10 nm)VO2薄膜制备了高透明的智能窗。该智能窗的红外透射率随着温度的升高而显著降低,在2500 nm处的IR透过率变化为50.1%,而在可见光区几乎没有变化,在450~750 nm范围内的平均透过率为76.7%,显示出高红外调制和快速切换行为,对于建筑的节能非常有用。然而,VO2基材料较高的转变温度、固有的黄棕色和低透明度Tlum/ΔTsol仍然阻碍了它们的实际应用。目前,许多新兴的热响应材料,包括水凝胶、离子液体、钙钛矿和超材料等,逐渐应用于热致变色智能窗。例如,Li等[129]制备了一种聚氨酯基热致变色离子凝胶,具有高稳定性、可逆和可调谐的温度依赖性光学性能。通过离子液体成分的变化,离子凝胶的光学转变温度可以在零度以下至100℃间调节,并表现出高透明度(Tlum=87%)和高光调制(ΔTlum=80%)性能。Wu等[130]将具有光热效应的铯钨青铜(CsxWO3)和热响应聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)微凝胶包埋在高透明的聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶基质中,制备了一种光谱选择性智能窗口(图5b)。该智能窗可屏蔽约96.2%的800~2500 nm的近红外光,且具有可调节的可见光透过,在不同光强的阳光下均可有效保持室温低于25℃,同时保持采光可接受的可见光透过率。Tso等[131]将铯掺杂三氧化钨(CWO)与T-钙钛矿(H-MAPbI3-xClx)集成,制备了NIR激活的热致变色钙钛矿智能窗(T-PCL窗,即T-Perovskite、CWO和Low-e层三层涂层窗口),该智能窗可基于CWO涂层将NIR光转化为热能并将窗口快速加热至44~55℃,触发H-MAPbI3-xClx的热致变色,并采用低辐射涂层作为基材,进而实现对可见光的室温调节、对近红外的屏蔽和对中红外的低热辐射,展示了巨大的应用潜力。但值得注意的是,由于T-PCL窗中的CWO层阻拦了70%以上的近红外光,在寒冷的季节,室内的阳光加热能力会受到影响。

由于现有的光热转换材料、电致变色材料及热致变色材料等有限的透光率控制范围(~50%)及高转变条件等,仍难以实现光质的精准调控[132]。虽然已报道的智能水玻璃(hydroglass)可实现103以上的光波长调整,并在可见光区可逆地切换透射率,但其特殊的存储条件并不适用于实际应用[133]。因此,开发新的智能光调控材料及简便、低成本的技术来实现智能门窗在UV-Vis-NIR区域透射率的动态可调仍是未来的挑战和有潜力的研究方向。

3.2 农用薄膜

太阳能是植物进行光合作用的必要条件。其中,光质在植物生长发育、形态构建和生理代谢等方面具有明显的调控作用[134]。研究发现,蓝紫光(400~480 nm)和红橙光(600~700 nm)可以被类胡萝卜素、叶绿素等色素吸收,促进植物的生长发育[135,136]。黄绿光(510~580 nm)由于植物叶片的反射,几乎无用。700 nm以上的近红外辐射通常只提供作物生长所需的热能,而不能有效地参与有氧光合作用。而高能量的紫外线(280~390 nm)不仅不利于植物的生长,还会增加植物的病虫害。为提升作物的品质,入射光光谱与植物光合作用的吸收光谱之间的良好匹配尤为重要。设施内光质调控主要通过人工补光和覆盖材料两种途径[136,137]。人工补光(采用人工光源,如LED等)能够对光环境精细调控,但成本高、能耗高。通过不同特性材质的棚膜覆盖材料或在覆盖材料中添加功能助剂进行光质调控的方法,成本低、使用便捷、可充分利用太阳能。本节主要介绍可用于制备光质调控塑料棚膜的光调控材料以及光质调控塑料薄膜的发展现状。

在20世纪中期,研究人员采用不同的染料(或颜料)制备了各种类型的彩色薄膜。不同颜色的薄膜,对可见光的吸收、反射和透射性能不同,进而对各种农作物的生长发育产生特异的效果[138,139]。例如,红色薄膜的红光透过率为75%~90%,同时阻挡其他色光的透过,可以满足小麦、黄瓜等作物对红光的需求,促进作物生长,提高产量。绿色农膜可降低橙色光的透过率,增加绿色光的透过,有利于甜椒、番茄、草莓等作物的增产。然而,彩色薄膜会将大部分可见光截留,导致整体透光率低,不能充分利用太阳能。

光转换薄膜旨在将光合作用活性低的太阳光(部分紫外光或绿光)转换成光合作用所需的蓝光或红光,间接将太阳光中促进植物光合作用的光谱范围扩大,从而高效利用太阳能,因此越来越受到科研人员、农资企业和种植户的关注。目前,常用的光波长转换材料(转光剂)主要包括有机荧光染料、无机稀土化合物和有机稀土配合物三种[5]。荧光染料转光剂通常是含有苯环或杂环,并具有大的共轭双键结构的有机分子,已报道的可用作转光剂的荧光染料有蒽酮、吖啶酮、萘酰亚胺衍生物、三嗪类化合物、罗丹明衍生物等。由于其与基材间良好的相容性,所制备的转光膜具有分布均匀、操作方便等优点。例如,Kim等[140]合成了四种在3位或4位具有联乙炔键的萘酰亚胺基染料,并将其涂敷在PE膜上,研究了染料在蓝光区域的荧光性能及对光合作用效率的影响。结果表明,染料涂覆的PE膜在光合作用有效波长范围400~500 nm处的相对透射率比原始PE膜高46.8%,且使用涂有染料1的PE膜后,生菜的鲜重、干重和叶面积均有显著增加。

Wang等[141]制备了六种基于三芳基丙烯腈衍生物的高效蓝紫光转光剂,并制备了相应的转光薄膜(图6a)。然而,由于闭环氧化反应,三芳基丙烯腈衍生物在夏季室外辐射1个月后,其荧光强度下降到初始强度的17%~40%。综合掺杂薄膜的光物理性能,该系列转光剂仅可作为潜在的冬季农膜光转换剂。总的来说,有机荧光染料转光剂具有良好的光转换效率,但在长时间光照条件下易发生氧化分解,荧光稳定性较差,所制备棚膜寿命短,且成本高、降解产物存在潜在危害,不利于生态农业的发展。因此,荧光染料转光剂的使用量呈下降趋势,且常与其他转光剂结合使用。

无机稀土化合物由稀土离子与基质掺杂构成,因其价格低、制备简单和耐高温等优点,得到了广泛的应用。如Wu等[142]通过高温固相法制备了Sr2Si5N8:Eu2+光转换剂,并用其制备了纤维素杂化薄膜用于蔬菜种植。由于光转换膜可将蓝紫光转化为红光,因此使用该膜栽培的蔬菜品质较空白膜有所提升。Wang等[143]制备了疏水性CaCO3:Eu3+荧光粉,并利用其制备了转光PE膜。研究发现,该PE膜显示出紫外转橙红光的性能,疏水CaCO3:Eu3+荧光粉在PE膜中的分散性优于未改性的CaCO3:Eu3+荧光粉,且改性的荧光粉使PE膜发出更强的红光。近年,Lian课题组[144]通过一步法制备了CaBr2和CaF2双卤化物改性的CaS:Eu2+复合荧光粉,该改性荧光粉在潮湿空气和水中浸泡的稳定性及荧光强度均显著优于未改性的CaS:Eu2+。用该改性荧光粉制备的聚合物薄膜具有良好的耐候性和出色的光转换性能(图6b)。最近,该课题组又采用两步高温固相法合成了Eu2+, Pb2+掺杂核壳结构的CaS:Eu2+, Pb2+@CaZnOS:Pb2+荧光粉。该荧光粉具有优异的双激发和双发射特性,包括源自CaS:Eu2+, Pb2+核的绿色激发/红色发射(650 nm)和源自CaZnOS:Pb2+壳的紫外激发/蓝色发射(424 nm),且可通过壳中Pb2+的掺杂浓度实现可调谐的红/蓝发射强度,进而使其适用于不同作物的生长需求(图6c)[145]。与有机荧光染料转光剂相比,稀土无机化合物转光剂虽然成本低、光波长转换范围宽、相对稳定、不易降解,但是要克服无机转光剂在聚合物基质中分散性差、易聚集等问题,制备发光均匀的高性能转光膜仍是该领域的一大挑战。

稀土有机配合物类转光剂是以作为发光中心的稀土离子与有机配体,通过配位反应获得的配合物体系。由于其可以克服有机荧光染料转光剂不稳定、易降解的问题,并可以解决稀土无机盐类转光剂分散性差等缺点,该类转光剂在近几年得到快速发展。例如,Xi等[146]选用2,2-二羟甲基丙酸(DMPA)和1,10-菲咯啉(phen)为有机配体,制备了一种Eu(Ⅲ)配合物。DMPA和phen有效地增强了Eu(Ⅲ)配合物的发光性能和相容性,使其很好地与PE共混,制备了高效的转光膜。Wang等[147]合成了Eu(Ⅲ)与α-苯酰基三氟丙酮和三苯基氧化膦配位的络合物(Eu(TTA)3(TPPO)2),并与聚乳酸(PLA)/聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)共混,制备了可生物降解的农用薄膜,该薄膜具有优异的紫外光转换为红光的能力和机械性能。Yu等[148]将Eu与不同的有机配体络合制备了两种稀土有机转光剂(Eu(Ⅲ)与二苯甲酰甲烷和氯化十六烷基吡啶的络合物Eu(DBM)4CPC和Eu(Ⅲ)与α-噻吩酰基三氟丙酮和三苯基氧化膦的络合物Eu(TTA)3(TPPO)2),并将它们与聚乳酸和聚己二酸酯结合制备了两种转光膜。该薄膜具有优异的光转换能力和高色纯度,且稀土配合物改善了共混物的熔体流动性,大幅提升了薄膜的断裂伸长率。最近,Shoji等[149]选用Eu3+与光敏剂(六氟乙酰丙酮,hfa)和稳定剂(三苯基氧化膦,TPPO)制备的配合物(Eu(hfa)3(TPPO)2)作为紫外转红光的转光剂,该转光剂具有约70%的量子产率及良好的热稳定性。另外,作者将该转光剂与无定形的三(2,6-二甲氧基苯基)氧化膦(TDMPPO)混合涂覆在市售塑料覆盖膜上,研究发现所制备的转光膜在冬季可有效促进水培植物(瑞士甜菜)和树木植物(日本落叶松幼苗)的生长。但值得注意的是,稀土离子的高配位结构特点,使其在高浓度配位合成过程中容易形成离子簇,导致浓度猝灭,难以获得高强度的发光配合物。

随着对光致发光材料的深入研究,一系列新型的发光材料相继应用于农用转光薄膜方面。例如,聚集诱导发光(AIE)材料,其在溶剂中不发光或发出微弱的光,但是在聚集态或固态下会发射强烈的荧光,因此有望成为高效的农用薄膜转光剂。Qi等[137]合成了五种具有AIE效应和热激活延迟荧光现象的化合物,并制备了相应的光转换膜。研究表明,三苯基丙烯腈具有优异的光稳定性和紫外光转蓝紫光的性能,所制备的转光膜保持了与原始膜相当的机械性能,且透射率可维持原有薄膜的85%以上。此外,碳量子点作为一种新型的光致发光纳米材料,由于其来源广泛、成本低、光致发光可调、生物相容性好、环境友好等优点而受到广泛关注。目前,碳量子点作为荧光材料应用于农用转光膜的研究已相继被报道。He等[150]选用发蓝光的碳点与发红光的Eu3+溶液,直接与聚乙烯醇(PVA)复合制备了光转换膜,通过控制CDs和掺杂的Eu3+的比例,成功地实现了可调的光致发光薄膜,进而满足不同植物种类的可变光成分要求。Xie等[151]分别采用水热法合成了蓝色发射碳点(447 nm,B-CDs)和红色发射碳点(677 nm,R-CDs),并将B/R-CD引入Mg(OH)2基体中,得到一系列可调节的蓝光和红光双特征峰发射的抗自猝灭发光复合材料。其蓝色和红色的光致发光光谱与叶绿素a/b的吸收匹配良好,且具有良好的热稳定性和光稳定性,因此其在园艺植物生长领域具有潜在应用。

总的来说,从功能效应来看,转光膜可以提高植物的光能利用率,增强植物的光合作用,促进作物生长发育、产量增加和品质改善,在农业生产领域具有重要意义。但是,现有转光膜仍存在转光效率偏低、转光剂在薄膜中的荧光发射并非定向传播且转光剂的添加会降低薄膜的总透光率等问题,限制了转光薄膜的大面积推广应用。因此,除了开发发射光谱与作物生长所需光谱有效匹配的高转光效率、高稳定性,与薄膜基质相容性好,且低成本的光转换剂外,开发具有高单向光提取效率的转光膜,或具有减反射增透效果的转光膜也是研究人员今后努力的方向。近期,Yin课题组[152,153]为了解决转光材料的发射光在薄膜中的全内反射造成的荧光损失问题,提出了一种微型光子结构(图7a, b),该结构可有效提取薄膜中转光剂发射的光,并且将它们重新引导到面向植物的方向进行光合作用。并使用蒙特卡罗光线追踪方法模拟了经过转光膜的光线传播路径,并根据模拟计算,优化微结构的轮廓、尺寸等,进而提高转光膜的整体性能(外量子效率、自吸收效率等)。并且,制备了具有微圆顶结构的LF305掺杂的PMMA薄膜,其具有高达约89%的光提取效率,其中73%的外部提取光被重新定向到面向植物的方向,并且其外量子效率提高到约44%,而无微光子结构的LF305掺杂的PMMA对照薄膜的外量子效率仅为18%(图7c)。将其用作覆盖材料用于温室研究,发现该具有单向光提取性能的转光膜可有效提高作物的光合作用及产量。

3.3 光伏发电

随着国家节能环保政策的实施,作为可以直接将太阳能转化为电能,且干净无污染的太阳能光伏发电得到大力推广。光伏发电是基于半导体PN结的光生伏特效应[154],将光能转化为电能。在实际生活中,光伏发电不仅可以作为独立运行的发电系统用于偏远地区或作为移动电源进行使用,还可以连接至公共电网向电力系统供电。此外,光伏建筑一体化、农业光伏一体化等将光伏发电和其他技术相结合的系统,进一步扩大了光伏发电的实用性。

由于太阳能电池和其组件将太阳能直接转化为电能,因此被认为是光伏系统中最关键的部分之一。太阳能电池按照电池技术的发展主要分为三代,其中,第一代为硅基太阳能电池[155],包括单晶硅与多晶硅太阳能电池,至今仍在工业生产中占据主导地位,但其也存在制作工艺复杂、成本较高等问题;第二代为薄膜太阳能电池[156],以砷化镓、铜铟锡、碲化镉等半导体材料作为直接吸收材料,可以吸收比晶体硅更多的光子,但由于镉、碲的毒性,镓铟资源的稀缺及控制大面积均匀薄膜的困难阻碍了其大规模商业化应用;第三代是具有突破性的高效太阳能电池,包括有机聚合物太阳能电池、染料敏化太阳能电池及近年来的研究热点钙钛矿太阳能电池[157,158],其目的主要是改善前两代电池存在的成本高、工艺复杂的问题,提高光电转换效率。对于现有的太阳能电池技术来说,受限于其中间活性层材料的带隙宽度,所制备的器件往往只能吸收太阳光谱中的可见光部分,而紫外线和红外辐射不能有效地被电池吸收,这也导致了电池的效率低[159]。同时,短波高能紫外光子会对电池的活性层及界面造成不可逆的破坏,导致太阳能电池光电性能的损失。

使用光致发光材料(上转换发光材料和下转换发光材料等),将高能紫外光或低能近红外光转换成电池能够高效利用的可见光,可减少紫外光对器件的侵害,提升电池的紫外光稳定性或减少近红外对器件产生的热影响,最重要的是可提升电池的光电转换效率(图8a, b)[160]。目前,已有大量稀土掺杂光谱转换材料被用作光谱转换剂,来提高太阳能电池的光捕获能力[161]。例如,Er3+、Tm3+、Yb3+掺杂的上转换材料(Y2O3:Er3+、Lu2O3:Tm3+, Yb3+、 LaF3:Yb3+, Er3+、NaYF4:Yb3+, Tm3+等)可在近红外激发下发射绿色、蓝色和红色等可见光谱,进而提升太阳能电池的光谱捕获范围[162⇓~164]。此外,含有Ce3+、Dy3+、Tb3+、Eu3+等离子的下转换材料(Y3Al5O12:Ce3+、SiAlON:Eu2+、Y2O3:Dy3+/Tb3+/Eu3+、YF3:Eu3+等)可将紫外光转化为可见光,从而提高不同类型太阳能电池的光电转换效率[165⇓⇓⇓~169]。总的来说,稀土掺杂光转换材料在提高太阳能电池的效率方面表现出良好的应用潜能,但还是存在以下两方面的挑战:低上/下转换效率;稀土离子的低窄带吸收。

除了含稀土离子的光转换荧光材料外,各种无镧系元素光转换材料也已被探索用于太阳能的光谱转换,包括纳米荧光粉材料[170]、量子点[171]、碳点[172]和有机分子[173]等。例如,Cui等[170]选用Sr4Al14O25:Mn4+,0.5%Mg(SAM)荧光粉作为下转换材料用于钙钛矿太阳能电池,研究发现由于SAM荧光粉的引入可有效吸收太阳光谱中的紫外光并转化为可见光,既可提升电池的稳定性,同时使电池的光电转换效率提升了10%。Liu等[174]在室温下,通过一步法合成了PbSe量子点油墨,并制备了基于PbSe油墨的太阳能电池,显示出了高达10.38%的光伏转换效率及出色的器件稳定性(图8d)。最近Rezaei等[175]使用迷迭香叶合成碳点(CD),并利用CD改性染料敏化太阳能电池的TiO2光阳极。与纯TiO2相比,由CDs/TiO2组成的光阳极的光电转换效率显著提高。AlGhamdi等[176]采用N719有机染料和CdSe量子点共敏化TiO2制备DSSC的光阳极。由一定浓度的CdSe-QDs(1 mg/15 mL乙醇)与N719染料共敏化的太阳能光电转换效率为7.09%,比仅用N719染料敏化的电池光电转换效率提高了37%。这一优异的性能可归因于N719染料和CdSe-QDs间的最佳能级匹配能带结构和电荷转移性能。

此外,在过去的十多年中,光子纳米结构(包括光学微腔、等离子体金属纳米结构和光子晶体等及其组合)在提高太阳能转换效率方面的应用取得了迅速发展[177]。例如,Liu等[178]使用聚苯乙烯微球包埋TiO2浆料制备太阳能光阳极,在烧结过程中,聚苯乙烯微球的去除导致在TiO2光阳极产生大量随机分布的微腔。微腔中的光散射和具有有效渐变折射率的多层结构增强了光阳极对光子的吸收,从而增加了光电流和电池效率。Baek等[179]用薄的Ag壳覆盖Au核作为散射增强剂构建了Au@Ag纳米立方体,在整个可见光范围内,显示出比AuNPs更强的散射效率。由于等离子体散射效率的增强,与AuNPs嵌入的有机太阳能电池相比,Au@Ag NC等离子体嵌入的有机太阳能电池的外量子效率提高了2.2倍。Nishimura等[180]通过将TiO2光子晶体层与传统的TiO2纳米粒子薄膜耦合,提高了染料敏化光电极的光捕获效率,相对于普通染料敏化纳米晶TiO2光电极,其在可见光范围内(400~750 nm)的短路光电流提高了约26%。其中TiO2反蛋白石光子晶体除了作为对应于阻带(stop band)波长的介质镜外,还作为增强阻带长波长侧光吸收的介质,引起染料吸光度的显著变化。Meng等[181]成功制备了具有独特纳米结构和色彩的二维反蛋白石钙钛矿(IOP)光子薄膜,通过其成分和结构的调节实现了IOP薄膜光学性能和能级的可调性(图8e)。将该IOP薄膜应用于钙钛矿基太阳能电池,产生了具有可观功率转换效率的彩色器件。具体来说,集成不同类型的光子结构,如光子晶体和等离子体纳米结构相结合,可以进一步实现更有效的光捕获和光操控。

4 结论与展望

随着“双碳”战略的实施,我国持续推进产业结构和能源结构的调整,稳步减少化石能源的使用,大力发展可再生能源。太阳能作为典型的清洁可再生能源,影响着人类生活的方方面面,开发可高效利用太阳能的材料和设备是人类社会可持续发展的重要途径,也具有广阔的应用前景。然而,不同的应用场景,具有不同的太阳光光谱的需求范围。本文总结了可用于太阳光谱调控的材料,包括吸收或反射不同波长的静态截光材料,在光、热、电等外部刺激下发光或变色的智能材料,以及用于光调控的仿生微结构类型。并详细介绍了农业、节能建筑和太阳能电池领域相应的光谱需求,以及各种光调控材料和仿生微结构在这些领域中的发展与应用。虽然,在各个领域已有相关光调控材料和技术的实际应用报道,但随着需求的进一步提升,更绿色、节能和智能的材料/微结构的发展仍是一大挑战。

在节能建筑方面,传统的有色玻璃涂层通常只适用于炎热的夏季,用于阻挡近红外进入室内,允许可见光的透过;或者适用于冬季,用于阻隔室内热量的散发。而目前快速发展的智能窗,所使用的光热转换材料及变色材料等存在透光率控制范围窄、转变条件高、材料应用环境要求高、设备复杂等问题,难以实现光谱的精准调控。因此,开发新型高性能的智能材料及简便、低成本的技术,实现建筑内光和热的动态调控,仍是未来的研究方向。

采用不同染料/颜料所制备的彩色农用薄膜,可吸收或反射植物生长所不需要的光谱,透过植物所需光谱。但是由于染料/颜料的添加,薄膜的整体透光率下降,不能充分利用太阳光。添加光转换剂的农用薄膜,可以将对植物有害或无用的光谱转换为植物光合作用所需的光谱,可有效提升太阳能的利用率。目前,比较成熟的光转换剂,包括有机小分子转光剂、无机稀土转光剂和有机稀土配合物转光剂,各有优缺点。总体上,现有转光膜仍然存在转光效率偏低,转光剂的添加会降低薄膜的总体透光率,且成本偏高等问题,限制了光转换薄膜的大面积推广应用。开发稳定性高、转光效率高,与作物生长所需光谱有效匹配,与薄膜基质相容性好且成本低的光转换剂依然是研究人员的努力方向。此外,开发在特定光谱范围内具有增透效果或具有单向光提取功能的转光膜也是研究人员今后的研究重点。

光转换材料已被证明可用来提升各类太阳能电池对紫外或近红外的光吸收并转换为电池可利用的可见光,进而有效提高太阳能电池的光电转换效率。另外,表面等离子体共振增强、光学微腔和光子晶体等纳米光子结构在提高光电转换效率方面也可发挥重要作用。总的来说,为了达到充分利用和转换光能的作用,实现全太阳光谱的高效利用,高性能光转换材料的设计和结构优化的结合将是提升太阳能电池光电转化性能的有效途径。

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基金资助

国家重点研发计划前沿科技创新专项(No.2019Q(Y)Y)0503)

国家自然科学基金重大研究计划培育项目(91963104)

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