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MOF-聚合物混合基质膜的制备、改性及其在渗透汽化中的应用

张浩 ,  伍艳辉

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (8) :1154-1167

PDF (6840KB)
化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (8) :1154-1167 DOI: 10.7536/PC230111
综述
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MOF-聚合物混合基质膜的制备、改性及其在渗透汽化中的应用

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Preparation and Modification of MOF-Polymer Mixed Matrix Membrane and its Application in Pervaporation

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摘要

渗透汽化是一种具有能耗低、操作简便等优点的膜分离技术,目前传统聚合物渗透汽化膜在分离性能和稳定性等方面还有欠缺。金属有机框架(MOF)是由金属离子与有机配体以自组装形式组建而成的晶态多孔材料,具有独特的性质,如对目标分子的选择性吸附和分子筛分效应,近年来许多研究表明将MOF作为填料引入聚合物基质中构筑混合基质膜(MMMs)对其渗透汽化性能有很好的促进作用。本文从MOF的不同系列出发,讨论了适用于渗透汽化混合基质膜的MOF种类,分析了MOF-聚合物混合基质膜的制备方法与改性策略,综述了该类混合基质膜在渗透汽化方面(有机溶剂脱水、从稀溶液中回收有机物、有机混合物的分离)的应用进展,总结了用于渗透汽化的MOF-聚合物混合基质膜研究面临的挑战,并对其未来发展提出展望。

Abstract

Pervaporation is a membrane separation technology with the advantages of low energy consumption and easy operation. At present, the traditional polymer pervaporation membrane still lacks in separation performance and stability. Metal-organic framework (MOF) is a crystalline porous material formed by self-assembly of metal ions and organic ligands. It has unique properties such as selective adsorption of target molecules and molecular sieving effect. In recent years, many studies have shown that the introduction of MOF as a filler into the polymer matrix to construct mixed matrix membranes (MMMs) has a good effect on its pervaporation performance. Starting from different series of MOF, this paper discusses the types of MOF suitable for pervaporation mixed matrix membrane, analyzes the preparation methods and modification strategies of MOF-polymer mixed matrix membrane, and reviews the application progress of this kind of mixed matrix membrane in pervaporation (dehydration of organic solvent, recovery of organic matter from dilute solution, separation of organic mixture). The challenges in the research of MOF-polymer mixed matrix membrane for pervaporation are summarized, and its future development is prospected.

Contents

1 Introduction

2 Different series of MOFs for pervaporation

2.1 Introduction of different series of MOFs

2.2 Selection of MOF fillers

3 Preparation and modification strategies of MOF based MMMs

3.1 Preparation methods of MOF based MMMs

3.2 Modification strategies of MOF based MMMs

4 Application of MOF based MMMs in pervaporation

4.1 Solvent dehydration

4.2 Recovery of organic compounds from diluted aqueous solutions

4.3 organic-organic mixture separation

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

渗透汽化 / 金属有机框架 / 混合基质膜 / 改性

Key words

pervaporation / metal-organic framework / mixed matrix membrane / modification

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张浩, 伍艳辉. MOF-聚合物混合基质膜的制备、改性及其在渗透汽化中的应用[J]. 化学进展, 2023, 35(8): 1154-1167 DOI:10.7536/PC230111
Hao Zhang, Yanhui Wu. Preparation and Modification of MOF-Polymer Mixed Matrix Membrane and its Application in Pervaporation[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(8): 1154-1167 DOI:10.7536/PC230111

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1 引言

分离过程在化工及相关行业中有重要的地位[1]。虽然利用传统分离技术如蒸馏、吸收和萃取等可以实现很多混合体物体系的有效分离,但实际分离过程中伴随的高能耗不容忽视[2⇓~4]。20世纪中期,膜分离技术出现并逐步应用于工业分离中[5],各种膜工艺被用于气体或液体混合物的净化、浓缩和分离,经过几十年的快速发展,膜分离技术已被认为在解决能源和环境挑战方面非常有前景[6]。

渗透汽化是膜分离技术的一个重要分支,被认为是生物炼油、石油化工和制药工业中最有前途的液体分离技术之一[7]。渗透汽化的原理为液体组分与膜的一侧接触被吸附,然后扩散到膜的另一侧以蒸汽形式放出,分离过程主要靠不同组分在膜中的吸附(溶解)和扩散的差异实现(图1)。与传统的蒸发和蒸馏工艺相比,渗透汽化具有更低的能耗、更高的性价比、更简便的操作和更高的效率,在分离共沸物和沸点接近物系等方面展现出巨大优势[8]。渗透汽化的应用根据被分离物系的不同主要可分为:有机溶剂脱水、从水溶液中回收有机物、有机-有机混合物的分离[9]。

目前用于渗透汽化的膜主要为聚合物膜,这是由于聚合物膜的成本低、通量高和结构多样。然而,聚合物膜寿命短,热稳定性和化学稳定性低,在使用过程中容易产生溶胀现象,从而导致选择性降低[10]。为了克服这些限制并进一步提高聚合物膜的效率,可在聚合物中引入无机多孔材料作为填料,构建混合基质膜(MMMs)来调整膜的结构和性能,综合利用聚合物和无机填料的优点,从而使膜兼具高渗透性和高选择性[11]。然而,MMMs的制备仍有以下问题亟待解决:(1)填料与聚合物间的相容性问题;(2)膜的稳定性和机械性能较差[12]。针对以上问题,制备分离性能优异的渗透汽化膜,可以从以下三方面考虑:一是对膜表面改性,提升其疏水性/亲水性;二是对填料改性,增强界面相容性和膜的稳定性;三是设计新型膜材料弥补缺陷。

金属有机框架(MOF),也称多孔配位聚合物,是一种由金属离子和有机连接物构成的多孔材料,具有结构多样、比表面积大、稳定性高和成本低等诸多优点,已被广泛应用于催化、分离、传感和药物传递等领域[13,14]。近年来,MOF和诸多无机填料被选择用于制备MMMs。与分子筛相比,MOF材料的种类和结构更多样化,易于设计和修饰,可以根据实际需要替换和修饰配体来进行孔道调控。分子筛的结构相对固定,可调控性不如MOF好。而且MOF相较于分子筛具有更高的孔容和比表面积,对MOF进行修饰可以在保持高通量的情况下提升分离选择性。另外,由于MOF结构中含有机配体,与聚合物基质有更好的相容性,可以解决混合基质膜中聚合物-填料兼容性差的问题,可通过提高MOF负载量进一步提升膜性能,而分子筛与高聚物间的相容性较差,分子筛混合基质膜中的分子筛负载量一般较低。

2005年,Takamizawa等[15]发现得益于主客体间的分子协同作用,乙醇蒸气可被MOF([Cu2(bza)4(pyz)]n)选择性吸附。2007年,该课题组使用[Cu2(bza)4(pyz)]n作为填料与聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合获得新型MMMs,在醇/水分离中展现出较好的分离能力,开启了MOF-聚合物混合基质膜在渗透汽化领域的应用[16]。2010年,Basu等[17]制备了以[Cu3(BTC)2]、MIL-47、MIL-53(Al)和ZIF-8为分散相的MMMs,应用于分离玫瑰红(RB)和异丙醇,与未填充的膜相比,混合基质膜的渗透性增加。尽管用于渗透汽化的MMMs被提出并逐步得到应用,但由于很多MOF无法保持良好的稳定性或没有合适的孔径尺寸,可用于渗透汽化的MOF填料种类是有限的[18]。本文以不同MOF类型为切入点,介绍不同MOF的疏水/亲水改性方法,以及用于渗透汽化的可行性,讨论不同类型MOF基渗透汽化MMMs的设计策略、制备和改性方法,分析了其在有机溶剂脱水、水溶液中的有机物回收、有机-有机混合物分离的应用进展,对MOF-聚合物混合基质膜在渗透汽化中的应用前景进行了展望。

2 可用于渗透汽化的MOF材料

2.1 不同系列MOF介绍

目前可用于渗透汽化的MOF种类包括:网状金属-有机框架材料(IRMOF)系列、类沸石咪唑框架材料(ZIF)系列、铜基金属有机框架材料(HKUST)系列、拉瓦希尔框架系列材料(MIL)系列、孔-通道式框架系列材料(PCN)系列以及锆基金属有机框架材料(UiO)系列等(图2)。

2.1.1 IRMOF系列

IRMOF是由分离的次级结构单元[Zn4O]6+无机基团与一系列芳香羧酸配体,以八面体形式桥连自组装而成的微孔晶体材料[19]。IRMOF-1是最早用于渗透汽化MMMs的MOF填料之一。然而IRMOF-1骨架由于其弱金属氧键而对水敏感,其结构暴露在湿气中会塌陷[20]。研究者们为了提高IRMOF-1的水稳定性,已经开发了许多策略,其中之一是在IRMOF-1结构中添加过渡金属,既能提高水稳性,也能使渗透汽化性能提高[21]。IRMOF系列的其他成员MOF可通过更换有机配体在合适条件下合成[22]。表1整理了部分IRMOF的主要特征。

2.1.2 ZIF系列

ZIF是结晶多孔材料,具有高比表面积、微孔结构、高热稳定性和化学稳定性。ZIF结构中的纳米孔是通过功能化咪唑酸盐(Im)或Im通过氮原子连接Zn、Cu和Co等金属离子形成的ZnN4、CuN4和CoN4四面体团簇的四、六、八和十二元环[26]。由于ZIF系列MOF的分子筛效应、与聚合物基体的良好相容性以及简便的合成工艺,其作为MMMs中有前途的填料受到越来越多的关注[27,28]。

常见的ZIF系列MOF孔径较小,如ZIF-7(3.0 Å)、ZIF-8(3.4 Å)、ZIF-22(3.2 Å)和ZIF-90(3.5 Å)。ZIF-8由于其稳定的四面体ZnN4结构,疏水孔,高化学和热稳定性,以及耐水和有机溶剂等诸多优点而成为ZIF系列中最广泛使用的材料。ZIF-8的窄窗口尺寸,高比表面积(1400 m2/g)和兼容性好,使其广泛用于渗透汽化研究。为了使ZIF-8提高疏水性,常采用辅助配体修饰法,使用2,5-二甲基苯并咪唑等带有疏水官能团的配体替换2-甲基咪唑[29]。同理,选用带羟基的咪唑替换2-甲基咪唑则会使修饰后的ZIF-8带有亲水性。ZIF-90中含有醛基,可以使用3-氨丙基三乙氧基硅烷等修饰ZIF-90,大大增强其疏水性[30]。表2整理了常见的ZIF系列MOF的主要特征。

2.1.3 HKUST-1(Cu-BTC)

HKUST-1([Cu3(BTC)2(H2O)3])(BTC=苯-1,3,5-三羧酸)是最早作为填料合成MMMs的MOF之一。Cu-BTC的孔径约为5.2 Å,沿a轴有9 Å × 9 Å的大型方形通道,利于溶剂分子渗透,以及尺寸为3.5 Å的三角形窗口,适用于分子筛分[37]。Cu-BTC的热稳定性温度达240℃,这使得制备含有HKUST-1的混合基质膜的方法更多样,适用条件更宽泛。已有研究表明HKUST-1纳米片与不同聚合物基质表现出良好的相容性,并且能促进客体通过膜的渗透率。

2.1.4 MIL系列

Lavoisier研究所(MIL)研究的MIL-n的材料是三价金属基多孔羧酸盐,其中金属为Cr(Ⅲ)、V(Ⅲ)、Fe(Ⅲ)、Al(Ⅲ)与Ga(Ⅲ)等[38]。它们具有非常大的通道/笼,其拓扑结构与沸石相似。这些MOF具有开放的框架结构,其孔径和形状强烈依赖于主客体的相互作用[39]。目前被广泛应用于混合基质膜的MIL系列MOF有MIL-53(Al, Cr, Fe)、MIL-101(Al, Cr, Fe)和MIL-125(Ti)等[40,41]。表3整理了常见的MIL系列的主要特征。

2.1.5 PCN系列

PCN系列材料含有多个立方八面体纳米孔笼,并在空间上形成孔笼-孔道状拓扑结构。常见的PCN-333(Al)是使用三嗪配体和Al金属簇键合而成,具有较大的比表面积(3500 m2/g),且能够在水溶液和有机溶剂中保持稳定[49]。PCN-250(Fe)中的偶氮配体增加了框架共轭,使MOF在水溶液甚至碱性条件下保持稳定[50]。PCN-222(Fe)具有较大的孔径和较大的比表面积,且在沸水强酸环境都可保持稳定[51]。PCN-777在弱酸-弱碱水溶液中稳定(pH值为 3~11),具有有机溶剂稳定性且热分解温度大于450℃。但截至目前,基于PCN系列MOF合成MMMs用于渗透汽化的例子较少,需进一步研究。表4为PCN系列的特征。

2.1.6 UiO系列

UiO系列MOF具有超高的水热稳定性,且在强酸强碱下可保持稳定。其中UiO-66是由Zr6(μ3-O)4(μ-OH)4(COO)12团簇和线型二羧酸连接体构成的立方晶体结构[57]。它具有中心八面体笼(直径:11 Å),通过三角形窗口(尺寸:6 Å)与四面体笼互连。UiO-66的比表面积高(1600 m2·g-1),由于UiO-66含强Zr—O键[58],使其具有显著的化学稳定性,优异的水稳性,并在550℃下保持稳定。UiO-66孔径还提供了优先的水通道[59]。表5列出了常见UiO系列的主要特征。UiO-67是由Zr离子与4,4-联苯二羧酸组装而成,目前将其用于渗透汽化分离的研究较少,但UiO-67具有较高的热稳定性和化学稳定性,有好的研究前景。

2.1.7 二维MOF

二维MOF(2D-MOF)材料具有片状结构、原子厚度、微米横向尺寸、较大的比表面积和适当堆叠的二维传输通道[66],将其用于混合基质膜可以限制聚合物链的柔性,而且与聚合物膜结合的MOF纳米片可以通过提供额外的通道有效地改善膜的渗透性[67]。一些2D-MOF对不同组分具有不同亲和力,这有助于进一步提高膜的选择性[68]。近年来2D-MOF基MMMs用于渗透汽化的研究越来越多,是未来膜分离领域研究的热门主题[69,70]。

2.2 MOF填料的选择

2.2.1 疏水性/亲水性

MOF的疏水性/亲水性主要由配体和开放的金属位点决定。常见的亲水MOF有MOF-74、Cu-BTC、ZIF-90、HKUST-1等,将其引入PVA、PAN、PVP等聚合物膜而制备的MMMs具有较强亲水性,有利于渗透汽化脱除有机溶剂中所含水分以及油水分离等。常见的疏水MOF有ZIF-71、MAF-2、MAF-6、FMOF-1等,将其引入PEBA、PU等聚合物膜可制备具有较强疏水性的MMMs,对水中有机物表现出显著的吸附选择性,通常用于渗透汽化分离水中有机物的膜材料。

疏水性MOF中,ZIF-8的疏水性导致其在毛细冷凝开始之前不吸附水。ZIF-71具有RHO拓扑结构,通过0.42 nm的孔窗口与较大的笼状物(1.68 nm)互连,比ZIF-8更疏水,Dong等[71]首次制备了ZIF-71膜,用于渗透汽化分离醇-水混合物和碳酸二甲酯-甲醇混合物,结果表明ZIF-71不仅可用于有机物和水的分离,也可用于混合有机物的分离,为ZIF膜开辟了一个新的应用领域。Wang等[72]用氟代的三氮唑配体构筑了两种新型MOF材料(MAF-9和MAF-2F),实验表明,MAF-9和MAF-2F均具有超疏水性和很高的稳定性,可吸附大量有机分子而完全不吸附水。设计合成疏水性MOF常用策略有:(1)使用疏水配体如氟代配体等作为链构筑MOF;(2)经后合成修饰MOF的金属/配体中心,改善其疏水性;(3)表面协同作用。

在MOF亲水性调节方面,Wu等[73]分别用2-羟基对苯二甲酸、2,5-二羟基对苯二甲酸替代1,4-苯二甲酸合成了带羟基的UiO-66-OH、UiO-66-(OH)2,并将其加入聚乙烯醇膜中用于乙醇溶液渗透汽化脱水,含两个羟基的UiO-66-(OH)2表现出更佳的亲水性和分离性能。Zheng等[74]在室温下合成了一种Cu-MOF-74,将其涂覆在PVDF膜上,结果表明Cu-MOF-74的引入大大提高了PVDF膜表面的亲水性和粗糙度。

2.2.2 稳定性

部分MOF的化学稳定性低,即使在室温下也不能与水接触,否则会出现骨架坍塌。开发具有优越水稳性的MOF对发展其渗透汽化应用是非常重要的。具有良好水稳定性的MOF结构通常具有强配位键(热力学稳定性)或显著的空间位阻(动力学稳定性),以防止金属-配体键的破坏。目前水稳定性MOF主要有三类:(1)高价金属离子与金属羧酸盐组装的MOF。这是因为具有高电荷密度的高价金属离子与配体形成更强的配位键,具有较高配位数的高价金属单元通常会形成刚性结构,使金属位点不易受到水分子的影响。(2)含偶氮配体的金属框架。由于偶氮配体柔性较好,当它们与较软的二价金属离子相互作用时,反而可以形成具有较强作用力的MOF。这一类中最具代表性的例子是ZIF系列,它使用Zn2+/Co2+和含氮配体构建各种类似于沸石拓扑结构的水稳性结构。(3)后修饰型MOF。MOF的水稳定性也可以通过后合成方法(如离子交换、配体修饰或金属/配体交换反应等)来改进。

MOF在水中的热力学稳定性由水解反应的自由能决定,并受以下方面制约。(1)金属种类。金属性质(金属氧化态、离子半径、极化率等)将直接决定金属-配体键的强度。一般来说,过渡金属具有丰富的配位点,有利于加固次级结构单元的刚性。(2)配体。使用具有高pKa值的配体有助于提高耐水性。(3)软硬酸碱理论。大多数MOF纳米晶体不稳定的原因之一是软金属阳离子(Co2+、Zn2+、Ni2+、Cu2+等)与硬羧酸配体配位形成软硬化合物,不符合软硬酸碱原则。因此选择相对较“软”的配体代替硬羧酸配体,可以使材料获得更好的热力学稳定性。

MOF的动力学稳定性取决于活化能势垒,它取决于产物和反应物状态以及所涉及的特定反应途径和过渡状态。疏水性和配体空间位阻等动力学因素可以提高水解的活化能。

2.2.3 分散性

MMMs的合成中常出现的填料团聚对膜性能会有严重影响,如果MOF分散性不好,MOF在聚合物中产生无法修补的界面缺陷并最终影响MMMs的性能。MOF在聚合物中均匀分散是设计具有优良渗透汽化性能的MOF基MMMs的关键,常用的提高MOF分散性的方法有:

(1)预处理。MOF合成后,常直接过滤并真空干燥以去除有机溶剂。研究发现,使用低沸点溶剂对MOF进行活化处理,可以在保证MOF稳定的前提下,增大其比表面积。更重要的是,低沸点溶剂的去除不会让MOF出现明显的团聚现象。对于某些黏性较大的MOF溶液,需经多次离心分离洗涤,最后在溶剂中超声处理以均匀分散。但要注意:并非洗涤次数越多和洗涤时间越久越好,如新制备的ZIF-8颗粒的表面电位随着洗涤时间延长而降低,导致粒径增大。直接将湿MOF与聚合物溶液共混,也可改善MOF分散性差的问题。

(2)MOF的表面改性和预涂。采用官能团接枝,可以增强MOF的分散性、亲水性并改变MOF的带电荷性质。预涂一般指用少量聚合物溶液给湿MOF打底以引入薄涂层,然后添加并搅拌混合剩余聚合物。通过这种方法,MOF颗粒可以均匀地分布在聚合物中而不会团聚。

(3)新型合成技术。原位自组装是一种全新的用于液体分离的MOF基膜的设计策略。在此工艺中,金属离子和有机配体通过界面反应在载体表面组装,再将聚合物溶液与MOF层混合,可以在增加填料负载量的同时有效抑制MMMs中MOF的聚集。

(4)MOF颗粒尺寸的控制。通过对合成条件进行改善,例如调整金属离子与有机配体的比例、酸度、温度等,可以调节MOF颗粒大小。如对常见的Fe-MOF、Zr-MOF系列适当增大粒度可避免颗粒的团聚。

3 MOF基MMMs的制备方法与改性策略

3.1 MOF基MMMs的制备方法

3.1.1 共混法

共混法是一种最常用的MOF基MMMs的制备方法。在该方法中,先将聚合物溶解在合适的溶剂中并形成均匀的溶液。然后将MOF颗粒添加到溶剂中并进行分散,之后两种悬浮液混合搅拌,搅拌均匀后得到的混合物通过浸渍、旋涂、浇铸或压力辅助等方式制膜,其中溶剂在介质中蒸发干燥得到混合基质膜。该方法简单易行,无需考虑原始MOF合成条件,适用于不同类型的MOF填料,制备的MMMs膜厚度可根据填料与聚合物浓度进行控制,已被广泛运用到MOF基MMMs膜的制备中。

Rajati等[75]将一定量的MIL-101(Cr)颗粒分散在N-甲基吡咯烷酮中混合,然后分别加入事先制备好的Matrimid@5218溶液和聚偏氟乙烯(PVDF)溶液,共混后刮膜得到MIL-101/Matrimid/PVDF混合基质膜。Sánchez-Laínez等[76]将ZIF-8分散在氯仿中超声处理为悬浮液,而后将PIM-1溶解在定量无水氯仿中,获得均相溶液并添加6FDA(4,4-(六氟异亚丙基)二苯甲酸酐)-DAM(1,3,5-三甲基-2,4-苯二胺),将所得溶液和ZIF-8悬浮液进一步混合搅拌脱气后将其浇铸在玻璃皮氏培养皿上干燥得到MMMs。Chen等[77]采用共混法制备了不同KAUST-7负载量聚酰亚胺混合基质膜,将KAUST-7纳米晶体分散在氯仿溶液中,加入由摩尔比为1∶1的6FDA和Durene(2,3,5,6-四甲基-1,4-苯二胺)反应形成的聚酰亚胺溶液进行共混,经一系列后续处理得到KAUST-7/6FDA-Durene混合基质膜。Knebel等[78]通过共混法得到ZIF-67及用两种不同N-杂环卡宾进行外表面改性的ZIF-67(ZIF-67-IDip、ZIF-67-IMes),与6FDA-DAM构成混合基质膜。

共混法制备混合基质膜具有操作简单的优点,但聚合物相和MOF之间主要为范德华力或氢键作用,结合力不够强,要获得性能更好、更稳定的MOF基混合基质膜需要考虑将物理共混与其他方法结合。

3.1.2 共混与交联结合法

在膜制备过程中,由于填料与基质间的兼容性和膜的稳定性差,混合基质膜的预期性能大大降低。采用化学交联法制备可以改善粒子/聚合物界面[79]。化学交联是指在光、热、机械力、超声波和交联剂等作用下,大分子通过化学键交联起来形成高分子结构的过程。已有很多实例证明化学交联法制备的MMMs更紧密,更稳定,分散性更好。但该方法也有局限性,如热交联反应通常需要高反应温度,这会导致膜变脆,使得膜在操作过程中容易破裂。此外,很多MOF只能保持在200℃以下稳定,这导致MOF填料可能在热处理过程中分解,无法保持其固有的微孔结构。

ZIF-8材料可以在400℃下保持高稳定性,因此2013年,Askari等[80]通过溶液浇铸法获得ZIF-8/6FDA-Durene/DABA混合基质膜,而后使用真空炉将膜加热到350℃/400℃产生热交联,热处理后膜具有更好的弹性和机械强度,分离性能也大大提升。类似地,MIL-53(Al)具有较高的热稳定性和化学稳定性,研究者通过化学交联法将MIL-53(Al)和NH2-MIL-53(Al)与聚酰亚胺6FDA-ODA-DAM(ODA∶DAM=1∶1,2%交联剂APTMDS)制备混合基质膜(MMMs),与未交联的MMMs相比,交联法制备的MMMs具有更佳的分离性能[81]。Wang等[82]将NH2-UiO-66的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)悬浮液添加到聚合物聚酰亚胺/多氟乙烯溶液中,将混合物在室温下搅拌后浇铸蒸发干燥得到MMMs。然后,将膜转移到150℃的真空烘箱中进行热处理以去除残留溶剂,氨基改性的UiO-66与羧酸功能化的聚酰亚胺之间形成酰胺键,可有效改善填料与聚合物的兼容性。Han等[83]用(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷(APTES)通过Schiff碱反应修饰ZIF-90,改性加强了ZIF-90与PDMS之间的相互作用力,并且改性后的APTES-ZIF-90纳米颗粒表面烷氧基和PDMS链羟基的交联使界面缺陷最小化。化学交联可使混合基质膜中不同组分的相互作用增强,具有更高的界面兼容性和更好的分离性能。

3.1.3 紫外诱导聚合与共混结合法

成膜过程中常存在固化速度缓慢、易团聚、交联过程不可控等问题,紫外诱导聚合法被认为是能解决上述问题的一种有效手段。Si等[84]的研究表明,在紫外辐照下,有的聚合反应可在30 s内完成,实现秒级固化,且该方法极大限度降低了颗粒团聚程度,可制备出高负载量的MMMs,有较好的发展前景。

2013年,Hao等[85]将ZIF-8/甲醇悬浮液添加到带双键的离子液体(RTIL)和光引发剂等的混合物中,旋转蒸发除去多余的甲醇,直到获得凝胶状物质。然后将RTIL/ZIF-8混合物放置在硅片上,进行60 min的紫外聚合,制备得到具有优异的分离性能的聚(RTIL)/ZIF-8 MMMs。紫外诱导聚合不仅可以解决颗粒团聚问题,还具有消除缺陷和提高MMMs疏水性的优点。Zhang等[86]探索了PDMS功能化ZIF-8衍生得到的纳米多孔碳(P-ZNC)作为纳米填料,在PVDF基膜上与PDMS及TEOS共混,通过浸渍涂层和热交联法制备了无缺陷的P-ZNC/PDMS混合基质膜。紫外光照射下诱导PDMS改性ZIF衍生多孔碳(ZNC),可有效消除混合基质膜中聚合物与填料颗粒之间的界面缺陷,还能解决颗粒团聚问题。Ding等[87]在单体-聚乙二醇甲醚丙烯酸酯(PEGMEA)和交联剂季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)的混合物中加入ZIF-8,以1-羟基环己基苯基酮为光引发剂,通过紫外光诱导PEGMEA和PETA的无溶剂原位聚合得到ZIF-8/PEO混合基质膜,提供了一种MMMs膜制备的新思路。

紫外光照射可使充分混合的MOF纳米颗粒与有机单体发生原位聚合,填料颗粒表面的一些官能团(如羟基和羧基)在高辐射能量下产生自由基、阳离子或阴离子,可引发单体在不同表面上的聚合反应,原位聚合使得含官能团的MOF颗粒与聚合物链结合更有效。

3.2 MOF基MMMs的改性策略

3.2.1 配体改性

配体改性主要有两种方法:其一是直接对原有配体接枝官能团对MOF改性,常见的疏水性基团有烷基、卤原子、酯基等,亲水性基团有氨基、羟基、醛基和羧基等。另一方法是通过配体交换法进行MOF改性。两种方法都可以提升MOF填料与聚合物的相容性并提升MMMs的性能。如Penkova等[88]用新合成的UiO-66(NH2)-EDTA颗粒对聚间苯二甲酰胺(PA)进行改性,继而在再生纤维素基膜上开发具有UiO-66(NH2)-EDTA/PA选择层的复合膜,对甲醇/甲苯混合物中的甲醇表现出高渗透通量和高选择性。Yin等[89]通过溶剂辅助连接剂交换(Solvent assisted linker exchange,SALE)方法用四种不同的咪唑类配体对ZIF-71颗粒进行了改性。配体交换改性后ZIF-71的晶体结构和形貌保持不变,吸附实验表明低压下改性ZIF-71对乙醇和正丁醇的吸附量更大,制备了改性ZIF-71/PDMS复合膜,改性后的ZIF-71能更均匀地分散在PDMS聚合物中,有更好的乙醇和正丁醇渗透性和醇/水选择性。

3.2.2 离子液体(ILs)改性

室温离子液体(ILs)一般由有机阳离子和无机或有机阴离子构成,对许多有机物和无机物都有良好的溶解性能,可以通过改变阴阳离子的结构或组合对其物化性质进行调变,具有可设计性,近年来得到广泛研究[90]。ILs在多种分离过程中得到应用,如液-液萃取(LLE)、萃取蒸馏和膜分离等[91]。然而,离子液体的高成本和回收问题对于萃取应用仍是一个挑战。近年来,研究者将ILs与膜技术相结合,开发了离子液体支撑液膜、聚(离子液体)膜、聚合物-离子液体复合膜、离子液体凝胶膜以及混合基质膜等,在气体分离和渗透汽化等领域得到应用[92]。

Zhang等[93]设计合成了含疏水性双三氟甲磺酰亚胺阴离子(Tf2N-)的ILs配位共价接枝改性MIL-101,将ILs改性MIL-101填充入PEBA聚合物中制备得到用于选择性渗透汽化乙酸乙酯的MMMs,结果表明接枝ILs不仅成功调节了MIL-101的孔结构和表面性质,而且抑制了MMMs中的缺陷形成。修饰后的MIL-101与PEBA的界面相容性更好,乙酸乙酯分离性能得到提高。该课题组还设计合成了离子液体改性的ZIF-8纳米颗粒,然后将其引入PDMS基质中以制备MMMs,分子动力学模拟表明IL-PTES对乙酸乙酯有优先吸附性能。IL-PTES可与PDMS链交联,有利于增强ZIF-8和PDMS之间的界面相容性(图3),得到相对连续且无缺陷的界面。渗透汽化实验表明,ILs改性ZIF-8/PDMS混合基质膜显示出更佳的乙酸乙酯分离性能[94]。这些研究为通过MOF和离子液体的协同作用开发高性能MMMs提供了重要依据。

3.2.3 其他改性策略

Li等[95]用聚多巴胺(PDA)包覆ZIF-8颗粒,形成化学反应表面,然后用硅烷偶联剂n-丙基三甲氧基硅烷和n-辛基三乙氧基硅烷对ZIF-8@PDA进行改性,获得了疏水性显著增强的P-ZIF-8@PDA和O-ZIF-8@PDA,将硅烷改性的ZIF-8颗粒引入PDMS中以制备MMMs,其对丁醇的吸附选择性得到改善。空间限域方法被认为是控制MOF尺寸的有效策略,Xu等[96]在室温下通过空间限域方法在氧化石墨烯(GO)和1-溴癸烷层间合成了二维Cu-BDC薄片,将其引入PDMS中制备MMMs,显著提升了PDMS的渗透汽化性能,原因在于二维MOF的多级孔结构对乙酸乙酯有超高的渗透性和选择性。

4 MOF基MMMs在渗透汽化中的应用

4.1 溶剂脱水

当渗透汽化用于有机溶剂如醇、醚、酯等脱水时,膜通常由亲水聚合物制备,因此相应的混合基质膜则是将亲水聚合物(如聚乙烯醇、壳聚糖等)与各种不同类型的MOF相结合制得[97]。

Fazlifard等[98]成功制备了ZIF-8/CS混合基质膜,通过异丙醇(IPA)的渗透汽化脱水来评估MMMs的性能。当ZIF-8负载量为5 wt%时,总通量增加25%,分离因子降低10%。Benzaqui等[99]也选用ZIF-8作为填料制备MMMs用于异丙醇的渗透汽化脱水,不同的是,他们首先使用丙烯基聚乙二醇(PEG)对ZIF-8进行修饰,以改善其亲水性。实验结果表明,PEG@ZIF-8膜的渗透通量是纯PEG膜的11倍,并具有高分离因子。Zhang等[100]则使用聚(4-苯乙烯磺酸)(PSS)对ZIF-8纳米颗粒进行修饰,设计合成了MZIF-8/PA混合基质膜用于乙醇脱水,分离80 wt%乙醇水溶液时总通量高达4.47 kg/(m2·h),乙醇/水分离因子为127,可见对MOF进行改性可以提升其亲水性和稳定性。为了得到更薄的含ZIF-8的混合基质膜,Lin等[101]将ZIF-8/聚乙烯醇(PVA)涂覆在α-氧化铝(α-Al2O3)中空纤维上,用于乙醇脱水。中空纤维支撑的ZIF-8/PVA混合基质膜具有更薄的涂层厚度,分离因子达到4821。涂覆法的应用不仅可以提升MMMs的性能,也可用于膜的量化生产。Shi等[102]制备了具有均匀形态的ZIF-8/聚苯并咪唑(PBI)混合基质膜用于乙醇、异丙醇和丁醇的渗透汽化脱水,MMMs中ZIF-8含量可高达58 wt%。测试结果表明,该混合基质膜的透水性比原始PBI膜高约一个数量级。表观活化能计算分析可知膜性能的提高主要归因于ZIF-8纳米颗粒高的热稳定性以及与PBI的良好相容性。除了ZIF-8应用广泛外,ZIF-90也可用于制备溶剂脱水混合基质膜。Hua等[103]通过修改合成路线,合成了平均粒径为55 nm的ZIF-90颗粒,将其引入具有良好分散性的P84聚合物中得到用于异丙醇脱水的混合基质膜,结果表明当ZIF-90负载量低于20%时,水/异丙醇的分离因子可达5432。

除了ZIF系列外,也有其他MOF作为填料制备用于渗透汽化脱水的混合基质膜。Sorribas等[104]以聚酰亚胺(PI)作为聚合物基质,制备了负载量为20%~40%的HKUST-1基MMMs用于水/乙醇分离。加入这种亲水性MOF后,水通量从空白PI的0.24 kg/(m2·h)增加到0.43 kg/(m2·h),分离因子达到4200。Xu等[105]用UiO-66纳米颗粒和6FDA-HAB/DABA聚酰亚胺共聚物组成MMMs,用于乙醇、异丙醇和正丁醇的渗透汽化脱水,所用UiO-66纳米颗粒的粒径约为100 nm,即使在最高30 wt%的UiO-66负载下,也能均匀分散,所得混合基质膜对异丙醇-水和正丁醇-水体系的透水性分别为0.329和0.292 mg/(m·h·kPa),醇/水分离因子分别为2209和14214。

研究表明使用亲水性官能团修饰后的MOF作为填料制备MMMs将具有更好的相容性和高选择性。Su等[106]选用NH2-MIL-125(Ti)纳米颗粒作为填料与海藻酸钠(NaAlg)制备混合基质膜用于分离乙酸和水混合物。研究发现,NH2-MIL-125(Ti)纳米颗粒与NaAlg基质之间具有良好相容性,且分散良好。当膜中MOF填料为90 wt%时对乙酸水溶液的渗透汽化脱水分离因子为328,通量为190.7 g/(m2·h)。Zhang等[107]制备了基于亲水性聚合物聚乙烯醇(PVA)和带亲水性磺酸基团的MOF(SO3H-MIL-101-Cr)的MMMs,用于乙二醇的渗透汽化脱水。制备过程中为了控制SO3H-MIL-101-Cr表面的厚度引入了多巴胺层,多巴胺中丰富的氨基和PVA中的羟基之间形成氢键,增强了MOF和PVA的相容性。结果表明SO3H-MIL-101-Cr@PD-PVA混合基质膜的透水性和选择性比纯PVA膜分别提高了483%和567%。Xu等[108]将多孔UiO-66-NH2纳米颗粒和6FDA-HAB/DABA聚酰亚胺共混制备MMMs用于C1~C3醇脱水,氨基功能化的MOF可以促进水的传输,且由于氨基和酰亚胺基团产生键合,UiO-66-NH2颗粒与聚酰亚胺6FDA-HAB/DABA之间具有良好的相容性,在合适的MOF负载范围内,加入UiO-66-NH2纳米颗粒可同时提高渗透率和分离因子。

部分富含缺陷的MOF基MMMs也可以展现出较好的相容性,更高的渗透汽化性能和分离因子。Vinu等[109]分别采用水热和溶剂热法制备了2D Al-MOF材料CYCU-7和CAU11,然后与壳聚糖(CS)结合制备了CYCU-7/CS和CAU-11/CS混合基质膜,用于乙醇水溶液的渗透汽化脱水,研究了CYCU-7和CAU-11的结构性质(如结晶度和缺陷)对分离性能的影响,由溶剂热法制备的CAU-11在制备过程中会失去部分配体,呈现分级微孔结构且缺陷丰富,由此获得的混合基质膜表现出较高的通量,而由水热法制备的CAU-11有较高结晶度,对提高膜的分离因子有利。该工作为后续用于混合基质膜的二维MOF的结构调控提供了新的思路。

4.2 从稀释水溶液中回收有机化合物

MOF基MMMs在从水溶液中分离有机化合物的应用包括从水溶液中去除挥发性有机化合物,以及从发酵液中获取生物燃料等,疏水性MOF在这一领域得到广泛应用,展现出广阔前景。

醇类是重要的化工原料,常用作溶剂,化工及相关行业中会产生大量含醇废水,造成醇类流失。生物燃料(生物乙醇或生物丁醇等)的生产成本主要集中于从发酵液(含有1 wt%~5 wt%的生物醇)中回收乙醇或丁醇。渗透汽化作为从稀释水溶液中回收醇类的关键技术已有十数年的发展。近年来MOF基MMMs用于渗透汽化回收醇类得到广泛研究。Mao等[110]以PVDF为支撑膜,在PDMS基质中原位合成了ZIF-8纳米颗粒,制备了厚度约1 μm无缺陷的混合基质膜。ZIF-8纳米颗粒的引入可以增强MMMs的乙醇亲和性、疏水性和热稳定性。结果表明,ZIF-8/PDMS混合基质膜表现出优良的渗透汽化性能,40℃时分离5.0 wt%乙醇水溶液的渗透通量达1778 g/(m2·h),乙醇/水分离因子为12.1。为了进一步提高ZIF-8与聚合物的相容性,研究者对ZIF-8进行直接碳化得到纳米多孔碳(ZNC),用于混合基质膜的制备。与ZIF-8/PDMS膜相比,颗粒负载量为3 wt%的ZNC/PDMS膜的正丁醇渗透率提高了68.7%。由于ZNC和PDMS之间具有良好的相容性,ZNC在PDMS基质中分散得更均匀[111]。也有研究者将ZIF-8生长在聚吡咯(PPy)纳米管上,而后制备了ZIF-8@PPy/PDMS混合基质膜,用于分离正丁醇水溶液。该膜对1 wt%的正丁醇水溶液的分离因子从36.4增加到70.2,总通量从312.4增加至564.8 g/(m2·h)。PPy纳米管在不改变ZIF-8内部结构情况下,有效抑制了水分子的运动[112]。为了进一步改善MMMs的疏水性,还可选用—CF3、—CH3等疏水性基团修饰MOF。Li等[113]用端基为—CF3的有机硅烷自组装沉积在ZIF-8/PDMS表面,用紫外/臭氧处理PDMS使其产生羟基与含氟硅烷反应,得到具有超疏水表面(水接触角为152.4°)的ZIF-8/PDMS-CF3混合基质膜,该膜在60℃下对1 wt%正丁醇/水溶液具有95.8的高分离因子和优异的总通量(1041 g/(m2·h))。

ZIF-71是另一种疏水MOF材料,也被用于水溶液有机物的渗透汽化分离中。Li等[114]制备了基于PDMS和ZIF-71的MMMs,用于从水溶液中分离醇(甲醇、乙醇、异丙醇或仲丁醇)。实验结果表明,引入ZIF-71后的混合基质膜的渗透汽化性能得到提高,分离因子是未填充ZIF-71的PDMS膜的两倍。类似地,也有研究者制备了ZIF-71/PEBA混合基质膜,用于从丙酮-丁醇-乙醇(ABE)发酵液中渗透汽化回收丁醇,疏水性ZIF-71的引入使膜渗透汽化性能得到改善,含20 wt% ZIF-71的混合基质膜用于模拟ABE发酵液的分离时,37℃下渗透通量为520.2 g/(m2·h),丁醇分离因子为18.8[115]。Naik等[26]在介孔二氧化硅球(MSS)表面生长ZIF-71纳米晶体,随后将这些颗粒大小在2~3 μm的MSS-ZIF均匀分散到PDMS基质中制备MMMs,进行了渗透汽化分离水中乙醇实验,由于疏水ZIF涂层具有特定的孔结构、疏水性和表面化学性质提高了乙醇选择性,而二氧化硅的介孔结构则提供了透过物快速通过的通道,填充MSS-ZIF的混合基质膜在通量和分离因子两个方面都有显著提高。

开发其他新型MOF作为填料制备MMMs在渗透汽化分离水溶液中有机物的研究方向也受到关注。研究者设计合成了Zn(BDC)(TED)0.5颗粒,将其作为填料与PEBA聚合物制备了混合基质膜,用于渗透汽化回收丁醇中。由于Zn(BDC)(TED)0.5具有丰富的孔结构和强疏水性,对醇的吸附容量大,该MMMs表现出较好的丁醇渗透汽化性能,40℃时以模拟ABE溶液为原料液,MMMs的总通量高达630.2 g/(m2·h),正丁醇/水分离因子为17.4[116]。还有研究者将超疏水烷基修饰的RHO-[Zn(eim)2](MAF-6)引入PDMS中以制备混合基质膜,由于MAF-6的疏水性和高孔隙率使得MAF-6/PDMS膜的渗透汽化分离乙醇水溶液性能得到提高[117]。

作为二维MOF的代表,ZIF-L具有独特的叶状形态,半SOD拓扑结构、高疏水性以及与ZIF-8相同的构建块,垂直于2D晶体层的直径为3.4 Å的孔,与丁醇的动力学直径相当,在生物丁醇渗透汽化方面的应用有潜力。Mao等[118]将ZIF-L纳米片填充入PDMS基质中制备了混合基质膜。由于高纵横比和各向异性,ZIF-L在聚合物基质中可以有序分布,且ZIF-L纳米片在PDMS中相互连接,构建了透过物的路径,从而优化膜的选择性和渗透性,因此引入ZIF-L纳米片使膜具有优异的渗透汽化性能,同时机械性能得到提高(图4)。将ZIF-L/PDMS膜用于渗透汽化分离1.0 wt%的正丁醇水溶液,40℃时分离因子达到57.6,渗透通量为402 g/(m2·h)。类似地,Liu等[119]将ZIF-L纳米片掺杂到聚-R-硅氧烷中制备混合基质膜,用于从模拟发酵液中同步富集ABE(丙酮、丁醇和乙醇,质量比为3∶6∶1),同样取得了好的渗透汽化分离效果,与空白膜相比,含5.0 wt% ZIF-L的混合基质膜的通量和丁醇/水分离因子分别提高了72.3%和106%。

除了用于乙醇、丁醇的回收之外,优先透有机物渗透汽化也被用于其他有机物-水体系的分离,如糠醛是一种应用广泛的重要化学品,通常由纤维素水解然后在酸性催化剂上脱水获得,由于水解液中糠醛浓度低,迫切需要发展节能环保的分离技术。Jin等[120]采用共混法将Zn2(bim)4作为无机填料和聚甲基苯基硅氧烷(PMPS)制备了混合基质膜,用于木糖脱水制糠醛的膜反应器中,Zn2(bim)4-PMPS膜的引入实现了反应产物糠醛的原位分离,使得糠醛产率比使用传统反应器时大幅提高,最高达41.1%。Mao等[121]将MIL-53(Al)颗粒(MAPs)加入PEBA基质中,制备了一系列混合基质膜,用于渗透汽化分离水溶液中的糠醛。最佳条件下的MAPs-PEBA MMMs的总通量高达3800 g/(m2·h),糠醛/水分离因子达到50.2,在糠醛/乙酸/水三元模拟水解液中200 h的连续实验显示MIL-53(Al)/PEBA膜具有较好的稳定性。

4.3 有机-有机混合物的分离

常见的有机-有机混合物如甲基叔丁基醚(MTBE)/甲醇、碳酸二甲酯/甲醇、苯/环己烷、苯/己烷、乙苯/二甲苯、汽油/有机硫等的分离,在化学工业中至关重要,由于待分离的有机物性质接近甚至形成共沸物,其分离困难,是化工分离中极具挑战性的难题。如果MOF材料显示出对某种有机液体的分子筛分特性,可以考虑利用MOF的这个特点构筑混合基质膜用于渗透汽化分离液体有机混合物。目前用于有机-有机混合物分离的MOF基混合基质膜的研究还不多,值得进一步关注。

Xu等[122]将纳米尺寸的ZIF-8颗粒均匀地填充入壳聚糖(CS)基质中以制备ZIF-8/CS混合基质膜,用于甲醇-碳酸二甲酯(DMC)混合物的渗透汽化分离。得益于ZIF-8晶体灵活的框架、高表面积及其与CS基质的高亲和力,ZIF-8/CS膜的甲醇渗透性显著增加,负载有15 wt% ZIF-8的混合基质膜与空白CS膜相比甲醇渗透性和甲醇/DMC选择性分别提升了361.3%和9.4%。类似地,也有研究者将UiO-66引入CS膜中制备混合基质膜,以分离甲醇-DMC混合物。对甲醇-DMC的渗透汽化实验表明,UiO-66(ZrCl4)纳米填料的引入可以同时提高CS膜的渗透通量和分离因子,UiO-66(ZrCl4)/CS膜用于10 wt%甲醇-DMC混合物的分离时总通量和甲醇/DMC分离因子分别为355 g/(m2·h)和337(50℃),原因在于UiO-66和CS之间存在良好的相互作用力(氢键和范德华力)[123]。

Knozowska等[124]在MOF-808合成过程中使用了含氟配体三氟乙酸(TFA)和五氟丙酸(PFPA)得到氟化的MOF-808-TFA或MOF-808-PFPA,将氟化的MOF引入PDMS膜有效增强了膜的疏水性和有机-有机混合物分离的性能。该膜用于渗透汽化分离乙醇/乙基叔丁基醚展现出很好的传递和分离特性,负载5 wt%MOF-808-TFA的MMMs的PSI值可达1540 μm·kg/(m2·h),比空白PDMS膜高出97.3%。Msahel等[125]选用Fe-MOF(MIL-100)作为填料引入聚乳酸(PLA)膜,制备了新型MMMs用于分离甲醇/甲基叔丁基醚共沸混合物。用微波合成法20 min内获得了孔容为0.96 cm3/g和孔径分布集中在5.5 Å的球形MOF颗粒。该MOF的窗口尺寸有利于甲醇/甲基叔丁基醚选择性的提高,活化能计算也表明甲醇分子更容易透过膜,负载0.5 wt%Fe-MOF的MMMs甲醇通量比空白膜提高了22%。

汽油中含的微量有机硫在燃烧过程中会变成SO2,对环境造成严重污染和危害,近年来采用渗透汽化脱除汽油中的有机硫受到关注,MOF基MMMs在此方向也得到应用。如将Cu-BTC纳米粒子引入PEBA中用于模拟汽油(正辛烷-噻吩)渗透汽化脱除噻吩。当Cu-BTC含量为2 wt%时具有最佳分离性能,渗透通量达4.4 kg/(m2·h),噻吩的富集因子为6.0,分别比空白膜增加了36%和11%[126]。也有研究者将MOF-505引入聚乙二醇(PEG)基质中制备混合基质膜,用于渗透汽化脱除模拟汽油中的噻吩,含3 wt% MOF-505的混合基质膜表现出最佳脱硫性能,渗透通量为2.66 kg/(m2·h),噻吩富集因子为8.15,比空白PEG膜分别提高了158%和25%[127]。

5 结论与展望

渗透汽化在溶剂脱水领域已经得到工业化应用,在稀溶液中回收有机物以及有机-有机混合物分离等领域有很好的应用前景,因而发展高性能渗透汽化膜是膜分离领域研究的一个热点。近年来MOF-聚合物混合基质膜在渗透汽化领域受到很多关注,取得了很好的分离效果。由众多文献数据可知,MOF的引入有望解决聚合物膜的渗透性和选择性之间的Trade-off效应。然而,过去十几年中开发合成的MOF有成千上万种,但真正可用于MMMs填料的MOF并不多,这与MOF的稳定性、孔径、吸附性等有关,也与MOF和聚合物相的相容性等有关。另外,MOF引入的实际效果与理论模拟数据还存在差异。因此,要获得具有优异渗透汽化分离性能和高稳定性的MOF-聚合物混合基质膜还面临诸多挑战:寻找或设计稳定性更高的MOF;深入思考混合基质膜中MOF和聚合物的组合及其与目标分离体系之间的关系;由于MOF和聚合物相的不当界面相互作用可能导致混合基质膜的缺陷,如MOF的孔隙堵塞、MOF颗粒周围的聚合物硬化和界面空隙,因此混合基质膜中MOF和聚合物的相容性需要进一步想办法提高。此外,MOF-聚合物混合基质膜要得到实际应用还需解决MOF及其混合基质膜的生产放大问题,Gao等[128]将聚合物溶液、金属盐、配体混合后通过原位热辅助溶剂蒸发法直接获得MOF-聚合物混合基质膜,这种MOF生长和成膜过程同时进行的方法值得关注。

为了解决上述问题,未来研究可以重点考虑在以下几方面进行:

(1)根据渗透汽化分离的溶解-扩散机制,进一步设计、开发或改性获得新的MOF材料,优化其对目标分离物的吸附性能和孔道结构,另外,由于新型二维MOF对组分的亲和力及其堆叠通道尺寸易于调节,今后在渗透汽化MMMs中引入二维MOF的研究值得重视。

(2)借助理论方法(如分子模拟等)对MOF和聚合物的性质分别进行计算,根据目标分离体系选择和优化MOF与聚合物的匹配,同时,对MOF性质的计算也是为特定聚合物基质选择与其相容性好的MOF进而构筑高性能混合基质膜的重要环节。

(3)为了提高MOF和聚合物基质的相容性,应注意在对MOF表面进行改性的同时控制MOF颗粒的大小合适。颗粒减小有利于增加聚合物和MOF的界面面积,为组分渗透提供更多有选择性的路径,但颗粒太小也容易导致团聚,因此构筑混合基质膜时应对MOF颗粒尺寸进行适当优化。

(4)合理设计易于放大的MOF-聚合物混合基质膜制备方法,并对其进行深入研究,助力未来高性能MOF-聚合物混合基质膜走向实际应用。

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