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高热沉碳氢喷气燃料吸热反应研究进展

房振全 ,  姜书根 ,  张兴华 ,  张琦 ,  陈伦刚 ,  刘建国 ,  马隆龙

化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (12) :1895-1910

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化学进展 ›› 2023, Vol. 35 ›› Issue (12) :1895-1910 DOI: 10.7536/PC230417
综述
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高热沉碳氢喷气燃料吸热反应研究进展

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Endothermic Reaction of High Heat Sink Hydrocarbon Jet Fuel

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摘要

高超音速飞行器是空天领域的重要发展方向,是国家整体科技实力的重要标志。吸热型碳氢燃料为兼具冷却与推进功能,需要具备高热沉、高密度、高热值、高热安定性、低冰点、低结焦和低成本的“四高三低”的基本特征。本文总结了吸热型碳氢燃料吸热反应研究进展,重点关注热裂解、催化裂解和催化蒸汽重整对于热沉的影响,分析了温度、压力和停留时间等热解条件对热沉的影响,考察了燃料组成、分子结构与热裂解间的关联规律,总结了分子筛、纳米颗粒和引发剂对吸热型碳氢燃料催化裂解行为和热沉的影响特性,并对吸热反应过程中的结焦及抑制技术进行了总结,结合发展现状提出了吸热型碳氢燃料未来的研究方向。

Abstract

Hypersonic vehicle is not only the significant development direction in the field of air and space, but also the important symbol of the overall scientific and technological strength of a country. In order to combine cooling and propulsion functions, endothermic hydrocarbon fuel need to possess the basic characteristics of high heat sink, high density, high calorific value, high thermal stability, low freezing point, low coking and low cost. In this paper, the research progress of endothermic reactions of endothermic hydrocarbon fuels was summarized. This paper focusing on the effects of thermal cracking, catalytic cracking and catalytic steam reforming on heat sink. Firstly, the effects of pyrolysis conditions such as temperature, pressure and residence time on heat sink were analyzed. And then, the correlation between fuel composition, molecular structure and thermal cracking, and the effects of molecular sieves, nanoparticles and initiators on the catalytic cracking behavior and heat sink of endothermic hydrocarbon fuels were summarized. Furthermore, the influence of molecular sieve, nanoparticles and initiator on the catalytic cracking behavior and heat sink of endothermic hydrocarbon fuels, and the coking and inhibition technology in the process of endothermic reaction is summarized. Finally, the future research directions of endothermic hydrocarbon fuels are proposed in the light of the current development.

Contents

1 Introduction

2 Effect of thermal cracking on heat sink

2.1 Pyrolysis conditions

2.2 Fuel composition

3 Effect of catalytic cracking on heat sink

3.1 Molecular sieve

3.2 Nanoparticles

3.3 Initiator

4 Effect of catalytic steam reforming on heat sink

5 Comprehensive comparison of heat absorption technology

6 Coking and inhibition technology

7 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

吸热型碳氢燃料 / 热裂解 / 催化裂解 / 催化蒸汽重整 / 热沉

Key words

endothermic hydrocarbon fuel / thermal cracking / catalytic cracking / catalytic steam reforming / heat sink

引用本文

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房振全, 姜书根, 张兴华, 张琦, 陈伦刚, 刘建国, 马隆龙. 高热沉碳氢喷气燃料吸热反应研究进展[J]. 化学进展, 2023, 35(12): 1895-1910 DOI:10.7536/PC230417
Zhenquan Fang, Shugen Jiang, Xinghua Zhang, Qi Zhang, Lungang Chen, Jianguo Liu, Longlong Ma. Endothermic Reaction of High Heat Sink Hydrocarbon Jet Fuel[J]. Progress in Chemistry, 2023, 35(12): 1895-1910 DOI:10.7536/PC230417

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1 引言

高超音速飞行器(>5马赫)的研发是空天领域的研究热点和焦点。然而,当飞行速度达到7马赫时,燃烧室的温度将超过2000 K;当飞行速度达到12马赫时,温度将会达到惊人的4950 K[1]。传统方法是采用携带冷却剂的方式进行降温,但会增加飞机重量,缩短航程。在这样的背景下,科研人员提出了利用燃料自身作为冷却剂的新策略[2,3],并于1971年首次提出“吸热燃料”(Endothermic hydrocarbon fuel,EHF)的概念[4]。

EHF是一类在有限结焦情况下具有高吸热能力的碳氢化合物。如图1所示,在进入燃烧室之前,EHF首先会经历温度升高、相变(物理热沉),然后在高温下热解(化学热沉),成为高超音速飞行器的冷却源[6]。甲基环己烷( MCH ) 是第一代吸热燃料,在Pt/Al2O3催化下会发生选择性脱氢,生成甲苯(C7H8)和H2,该过程可提供近4549 kJ/kg的总热沉(化学热沉2186 kJ/kg, 物理热沉2363 kJ/kg),可吸收马赫数4~6的飞行器释放的热量[7,8]。但是,该过程的铂催化剂和MCH的价格昂贵。为实现发动机冷却目的的同时改善成本现状,碳氢燃料的催化裂解和催化蒸汽重整被提出,并用于高超音速飞行器的冷却。Sobel和Spadaccini首先在模拟高速飞行的操作条件下发现Norpar 12在1000 K时裂解为低分子量烯烃、烷烃和H2,总热沉可达3950 kJ/kg[7]。

通常,密度在0.78~0.80 g/cm3左右的EHF(例如:JP-7、RP-1、RP-2等)可提供3500 kJ/kg的热沉[9]。然而由于动力学的限制和大量烷烃产物的生成,实际燃料裂解的反应焓值远低于理论值。此外,裂解过程中多环芳烃的生成会刺激焦炭的生成,降低裂解的选择性,减少热沉。目前,要提高燃料热沉有以下两种途径:(1)研制具有高热安定性的燃料,提高吸热燃料的使用温度,从而增加燃料的物理热沉;(2)强化吸热反应过程,提高燃料的化学热沉。

物理热沉主要与燃料自身组成有关,给定温度下的物理热沉取决于EHF的焓变。大多数EHF在810 K时可产生1600~1800 kJ/kg的物理热沉,这根本无法满足高马赫数时(≥5)的要求[10,11]。当马赫数达到8,需要的热沉高达4600 kJ/kg(图2)。在这种情况下,改善化学热沉势在必行。化学热沉通常与裂解和催化蒸汽重整等吸热反应密切相关[12]。裂解包括热裂解和催化裂解,其中,热裂解是自由基机理,一般在高温条件下发生并通常伴随结焦的产生,反应定向性差。催化裂解遵循碳正离子机理,可在相对较低温度下实现。通过适当使用催化剂调控反应路径,可以选择性地实现所需的吸热反应[13]。催化蒸汽重整是除热裂解、催化裂解之外的又一强吸热反应。EHF分子在催化剂的表面与水分子进行接触和反应,生成H2、CH4和CO等分子量相对较小的分子,同时吸收大量的热。

本文主要论述了热裂解、催化裂解和催化蒸气重整对EHF吸热反应的影响,重点分析了催化裂解在EHF吸热反应的优势,对吸热反应过程中的结焦及抑制技术进行了总结,并对EHF吸热反应的未来发展进行了展望。

2 热裂解对热沉的影响

热裂解是通过调控热解工况来调变EHF的裂解程度、反应路径和产物分布,从而增强EHF吸热能力,提高热沉。EHF的裂解可采用转化率和产气率来衡量,提高EHF裂解的转化率和产气率可强化其吸热反应,改善热沉。通常,EHF裂解生成CH4、C2H6、C3H8等饱和烃的过程属于放热反应,而生成C2H4、C3H6等不饱和烃的过程则属于吸热反应。为了有效提高EHF的热沉,需要在保证整体转化率的同时提高烯烃/烷烃比值。目前,对热沉影响较大的因素主要是温度、停留时间和压力。

2.1 热解工况

2.1.1 温度与停留时间

温度对热沉的影响主要是通过改变燃料的裂解程度以及热解产物的组分分布来实现的。首先,温度的升高会进一步加深燃料的裂解程度;其次,温度的升高会增加不饱和烃的含量,从而提高燃料的热沉[14]。通常,在一定温度范围内,温度越高,裂解程度越深,热沉越高。Hou等[15]研究了煤油的传热和热裂解行为,当温度>500℃时,热裂解在吸热过程中起着重要作用,总热沉随温度的升高而增加。与此不同的是,Zhong等[16]在温度为780~1050 K,压力为3~4.5 MPa,停留时间为0.6~3 s的工况下研究了航空煤油在加热管内的裂解行为与热沉变化。发现化学热沉并不总是随着裂解温度的升高而增大,最大吸热发生在温度为900~960 K。当燃料转化率为45%时,化学热沉最高,约为500 kJ/kg。因此,温度对热沉的影响规律并不是统一的。除了温度,停留时间也是另一重要因素。Edwards[17]证明了停留时间对碳氢化合物的裂解以及热沉的改善至关重要。其他研究指出[18],在一定范围内,较长的停留时间会提高燃料的转化率,使反应更接近于化学平衡,此时整体反应为放热反应。较短的停留时间会使产物中的烯烃/烷烃比值提高,从而导致更多的吸热裂解过程。因此,在一定范围内,热沉与停留时间成反比。

2.1.2 压力

由于高超音速飞行器或航天器的工作要求,EHF需要在超临界条件下使用。因此,研究EHF在超临界条件下的吸热反应具有重大意义。压力的变化会影响EHF的物理性质(密度、黏度、比热等)[19],这些基础特性的改变会使EHF具有不同的传热特性、热解机理和结焦行为,从而对热沉产生影响[20]。与常压相比,压力的升高会增加固定质量流量下的停留时间,从而促进燃料转化,增加化学热沉[21]。例如,压力的升高(3.45~11.38 MPa)可提高正癸烷的转化率,增强正构烷烃(C5~C9)产物的转化过程,提高气体产率[22]。超临界条件下庚烷的转化率是亚临界条件下的3倍[23]。煤油基碳氢燃料的转化率随压力线性增加,在650~720℃的温度范围内,6.0 MPa下的EHF转化率是0.7 MPa下的3.3~5.7倍,热沉提高约50%[20]。

压力的变化还会改变热解产物中烯烃/烷烃比值,拥有较高烯烃/烷烃比值的热解气具有更好的吸热能力,即更高的热沉[24,25]。正癸烷在超临界压力( 3、4、5、6 MPa)下的主要裂解产物为CH4和C2~C9烷烃及烯烃。如图3所示,随着压力的升高,H2、CH4和C2H6的选择性随转化率的增加而增加,乙烯和丙烯的选择性随着压力的升高而降低,使得烯烃/烷烃逐渐降低,热沉呈现出一定程度的下降[26,27]。然而,压力对ZH-100转化率和气体产率的影响并不是单纯的促进或抑制。当压力为0.1 MPa时,ZH-100转化率和气体产率最低;压力为1.5 MPa时,ZH-100转化率和气体产率最高。压力为2.5和3 MPa时,ZH-100转化率和气体产率取得中间值。出现与前文不同变化规律的主要原因是此时的压力范围横跨了临界压力,ZH-100在临界压力下发生了剧烈的相态转化,从而使反应过程中的传热传质受到了影响,因而表现出与临界压力下不同的变化规律[24]。可见,压力对EHF热沉的影响规律并不是统一的,需要进一步探究和分析。

2.2 燃料组成

化学结构从本质上决定行为[2]。Billingsley等[28]指出,航天推进系统燃料成分的可变性不仅影响密度、黏度和热值等物理性质,还影响热分解性能等化学性质。Lovestead等[29]提供了JP-7、RP-1和RP-2燃料的基本热物理性质比较依据,也得出了相似的结论。DeBlase等[30]利用四极杆质谱对四种碳氢化合物(正己烷、环己烷、正十二烷和十氢萘)进行原位表征发现,这些碳氢化合物具有独特的热解产物。例如,正己烷热解的主要产物为C3和C4物种,而环己烷热解的主要产物为C4和C5中间体。McDonald等[31]在990~1520 K的激波管中比较了正十二烷、MCH 和2,2,4,4,6,8,8-七甲基壬烷(异十六烷)的热解。而C2H4产率的顺序为:正十二烷>MCH >异十六烷。

根据官能团结构,高性能的EHF主要由正构烷烃、异构烷烃和环烷烃按适当比例混合而成[32⇓⇓~35]。混合比例不同,EHF的裂解行为存在着较大差异。这是因为,烃类化合物裂解过程复杂,各组成成分不仅自身发生断链、异构化、脱氢环化、脱烷基、均裂、脱氢交联、大分子自由基β 键断裂和焦化反应,而且相互之间也可发生相应的反应[36,37]。此外,异构烷烃的C—C键和C—H键的键能比正构烷烃对应的C—C键和C—H键的键能小,C—C键比C—H键键能小。因此,根据键能,裂解或脱氢的顺序为:异构烷烃C—C键>正构烷烃C—C键>环烷烃C—H键[38,39],即异构烷烃的稳定性低于同碳原子数的正构烷烃,而正构烷烃低于环烷烃。除了键能,反应活性和自由基生成数量也是影响热解行为的重要因素。异构烷烃具有更高的反应活性,因为其分子结构更容易形成反应中间体,从而更容易发生裂解。异构烷烃与正构烷烃在热解过程中产生的自由基数量和类型不同,从而影响反应的速率和选择性。Jiang等[40]在超临界条件下(550~680℃, 4.0 MPa)探究了不同正十二烷∶异十二烷比例混合物的热解行为。发现异十二烷对正十二烷的热解具有促进作用,且促进作用的大小与正十二烷∶异十二烷比例有关,当正十二烷∶异十二烷=3∶1时,促进因子接近4。出现上述促进作用的原因可能是:(1)活化效应:异构烷烃由于其分子结构的不同,在其分子内部具有不稳定的键或位阻效应,使得这些键在高温下更容易断裂,从而引发裂解反应。(2)自由基产生数量:异构烷烃在热解过程中往往会产生更多的自由基,这些自由基可以参与反应链的传递过程,从而加速反应的进行。(3)碳碳键裂解:异构烷烃中的碳碳键裂解需要的能量较低,从而更容易发生。Sun等[41]研究发现,对于正构烷烃,气体产率和热沉随着碳链长度的增加而增加,且偶数碳的烷烃的抗结焦性能更好。对于相同碳数的烷烃,异构烷烃的气体产率更高。但是,对于含有两个以上甲基的异构烷烃,热沉值、H2产量和碳数≤4的气体产率要低很多。例如,随着甲基数量的增加,辛烷同分异构体的热沉值逐渐减小。从正辛烷到正癸烷,气体摩尔产率从9.11 mmol/g增至16.55 mmol/g,同样表明碳链的长度对正构烷烃的热沉具有较大影响[42]。

除碳链长度外,EHF的氢碳比(H/C)也是一个重要的影响因素。相关研究发现,H/C越大,热解速率越快,吸热能力就越强[44]。需要注意的是,单一烷烃的裂解性能与H/C之间的关系和实际使用的燃料不一致。但实际应用的燃料是由多种烷烃构成的,燃料的裂解性能仍然可以通过H/C从宏观角度进行分析预测。Yue等[44]探究了超临界条件( 600~750℃, 3.5 MPa)下H/C对五种煤油基EHF和七种模型燃料(C9H20~C13H28,乙基环己烷和十氢萘)热解行为的影响。结果显示,对于超临界裂解,H/C较高的烃类燃料的产气量和热沉大于H/C较低的燃料,所以总热沉的顺序为C9>C10>C11>C12>C13。因此,可以根据H/C值在一定程度上合理预测烃类燃料的裂解性能和热沉值。C13在750℃裂解的总热沉为3760 kJ/kg,十氢萘的总热沉为3140 kJ/kg。然而,许多具有特定结构的碳氢化合物,尤其是高碳数的异构烷烃,商业化的产品数量较少,这限制了对异构烷烃热解行为的进一步理解[20]。为解决该问题,Liu等[43]在配备GC-MS/FID的高压微型热解反应器上,于600~700℃和3.0 MPa条件下研究了C8~C16烷烃(9种正构烷烃、14种异构烷烃和8种环烷烃)的热解,并对其热沉进行分析,定义EHF的散热指数HSI(HSI(x)=(HS(x)/HS(nC10), HS=HSp+HSc,x为待测碳氢化合物,HS为总热沉,HSp为物理热沉,HSc为化学热沉,选用nC10在700℃时的总热沉为参考值)以表征其吸热能力(图4)。对于相同碳数的烷烃,中心碳链上具有单取代基的异构烷烃的HSI最高,其次是正构烷烃、二甲基烷烃,说明取代基的位置和数量影响显著。而对于环烷烃,正烷基环己烷具有相对较高的HSI。对于同一烃族(正烷烃、3-甲基烷烃、正烷基环烷烃),EHF的HSI随碳原子数的增加而显著增加。此外,烷烃的热沉与取代基的位置、数量、类型有关,当单甲基取代基向主链中心移动时,HSI逐渐增加。显然,环烷烃的HSI普遍低于碳数相同的正构或异构烷烃。

另一种燃料的加入也会显著影响化学热沉。Li等[45]研究发现,由于JP-10结构的不稳定,加入异辛烷后JP-10转化率和烯烃收率增加,同时抑制了异辛烷的裂解。另有研究者对比了几种常见碳氢化合物在相同条件下的热解行为,探索了燃料混合对热解行为(转换、产品分布、散热等)的影响。如Sun等[46]发现在正十二烷(C12)和十氢萘(DHN)的共热解过程中存在相互抑制和竞争效应。C12/DHN比例的增加对EHF的产气率有积极影响,但对H2和烯烃的选择性(≤C4)几乎没有影响。EHF的热沉很大程度上取决于气体产量。C12/DHN比对EHFs的结焦量和形态有很大影响。Zhang等[47]开展了煤油燃料与甲醇共进料的可控分解研究。结果表明,甲醇的添加有助于提高总热沉,同时提高了乙烯收率,并通过产生H2作为稀释剂显著减少了积炭。气体产率和热沉随着正构烷烃碳链长度的增加而增加。与正构烷烃相比,异构烷烃可以产生更高的气体产率。然而,对于含有两个以上甲基的异构烷烃,其H2和烯烃产率较低,抗积炭能力较差[41]。其次,偶数碳正构烷烃(NPEC)比奇数碳正构烷烃(NPOC)表现出更好的抗结焦性能。在设计高性能EHF时,NPEC/NPOC的比例存在一个平衡热沉和抗结焦性能的最佳值。与环烷烃相比,烷烃更容易裂解,具有更高的烯烃选择性和热沉[48]。

目前,大部分的研究集中在模型化合物的热裂解,关于实际燃料的热裂解较少。因此,组成复杂的真实燃料热解的机理、详细反应动力学模型的构建、产物分配以及反应路径的研究仍然存在较大空间。对热裂解工艺条件及真实工况进行模拟,系统的考察反应工况(温度、反应时间、压力及燃料组成等因素)对EHF热沉的影响,尤其是真实超/次临界流体工况下EHF的热裂解行为至关重要。

3 催化裂解对热沉的影响

催化裂解是指利用催化剂促进EHF产生碳正离子和自由基来驱动热解,调控裂解路径和控制产物分布,从而提高EHF转化率和热沉。在EHF使用过程中,催化剂必须具备高催化活性、高选择性和一定的稳定性,这些性质的叠加才能最大程度地提高热沉。目前使用的催化剂主要有分子筛、纳米颗粒和引发剂等。

3.1 分子筛

由于其较好的酸性、择形性、水热稳定性、高活性、不饱和烃选择性、抗结焦性及经济性等优点,在所使用的催化剂中,分子筛的应用最为广泛[12,49,50]。Sobel等[7]考察了Norpar12喷气燃料在SAPO-34和SAPO-5分子筛上的裂解性能,生成了更多的不饱和烃,有效提高了热沉。在所使用的的分子筛中,在H-ZSM-5催化下,产物选择性更好,异构化更少,生成的吸热产物更多[51],在EHF的催化裂解中得到广泛应用[49,51,52]。在正十二烷催化裂解反应中,与H-ZSM-5接触30 min后,正十二烷在550℃时转化率达到20%,是热裂解的2倍[53],且H-ZSM-5分子筛的催化活性随着硅铝比的增加而增加[54]。通过浸渍法制备的Ag改性与未改性H-ZSM-5分子筛相比,表现出更高的正十二烷裂解转化效率[55]。然而,由于H-ZSM-5微孔结构单一(直径约0.5 nm)、扩散路径长、强酸中心多,易积碳导致催化剂失活等缺点限制了其应用[56]。简单的H-ZSM-5难以满足实际应用的需求[57],为了克服上述限制,研究人员引入了很多新思路:如采用不同元素修饰[58⇓⇓⇓~62]、制备多级孔沸石[63⇓~65]和制备超薄纳米片沸石[66,67]等手段来改善H-ZSM-5的结构和电子性质。

设计具有良好形态的分子筛,使其拥有优异的扩散性和酸性是分子筛改性的重要研究方向。过渡金属离子具有独特的氧化还原状态,在反应过程中可以从碳正离子或碳氢化合物中吸收或释放电子,从而促进碳正离子和自由基的形成。采用适宜的过渡金属来修饰分子筛,可有效改善分子筛的酸性位点分布,使分子筛具有更高的抗结焦性。此外,过渡金属离子的引入还可以调节H-ZSM-5的整体酸性,从而实现碳氢燃料在超临界条件下的有效催化裂解。同时,H-ZSM-5外表面的积炭现象也可以得到有效抑制,有利于维持其在高温下的催化性能,从而实现产气和热沉的最大化。除了过渡金属,采用F、P等非金属修饰,也可有效改善分子筛的孔隙率、酸性强度和酸性位点分布, 进而调变分子筛的催化性能。例如,磷改性可以稳定H-ZSM-5的骨架铝结构以抵抗剧烈的水热环境,是提高H-ZSM-5催化活性和寿命的有效方法[68]。此外,磷改性后,H-ZSM-5的强酸中心减少,丙烯选择性提高[69]。磷改性使H-ZSM-5在正十二烷裂解中的催化活性得到了极大的提高。其产气率达到64.2%,热沉达3094 kJ/kg,比未改性催化剂(2576 kJ/kg)提高了20.2%。此外,H-ZSM-5-0.5P和H-ZSM-5-1P在反应60 min后仍能保持稳定的(产气率>50%)活性和较高的热沉( 3000 kJ/kg )[70]。除了磷改性,氟改性对提高H-ZSM-5在多个反应中的催化活性同样非常有效[71,72]。然而,氟化物改性H-ZSM-5的机理尚不明确,其在EHF裂解中的应用也少有报道。

多级孔分子筛同时包含微孔和介孔,同时兼具二者的优点,在EHF的吸热反应中具有优异的催化性能。比如采用水热法合成的一系列微-介多级孔H-ZSM-5,在超临界条件下催化裂解正癸烷的反应中获得了更好的低碳烯烃选择性和更长的使用寿命[73]。然而,利用碱处理合成的多级孔H-ZSM-5在正十二烷的超临界催化裂解反应中于30 min后活性迅速下降[74]。这归因于微反应器内部积碳覆盖了酸性位,导致催化剂快速失活。在这种情况下,积碳量会急剧地增加,堵塞反应器,高温下压力迅速升高,在实际应用中将面临爆炸的危险。为此,具有Al-MCM-41壳层的有序介孔H-ZSM-5应运而生。

具有“核-壳”结构的分子筛是利用预处理后的介孔分子筛作为核,以外接分子筛为壳而形成的具有复式结构的新型分子筛。在实际应用中,EHF分子先进入最外层的壳,发生预裂解反应,生成分子量相对较小的分子。接着,由于扩散作用,这些分子量相对较小的分子会进一步进入核中发生反应。由于核为介孔分子筛,孔径大,反应产物发生扩散较为容易,生成的产物也易于及时脱离。因此,这种“核-壳”结构的分子筛拥有更多的暴露酸性位点,同时具有更好的抗积碳性能。与常规H-ZSM-5相比,具有Al-MCM-41壳层(4.5~10 nm)的有序介孔H-ZSM-5的催化活性提高了28%,失活速率降低了25%。随着Al-MCM-41壳层中孔尺寸的增加,酸中心可及性逐渐增强,导致催化活性增强,二次反应能力降低,从而有助于热沉的提高[75]。

除上述方法外,制备超薄纳米片沸石也可有效改善H-ZSM-5的催化活性。由于其微孔的扩散长度较短,反应物在晶内介孔中的扩散速率较高,使得H-ZSM-5纳米片对正十二烷的催化裂解活性高于常规H-ZSM-5[76]。当温度为600℃时,利用水热法合成的同晶MFI(Mobil-type Five)纳米片沸石(MFI-Al、MFI-Ga和MFI-Fe)在催化正十二烷的裂解过程中表现优异,热沉分别达到3120、3380和3220 kJ/kg[59]。由于其协同催化作用,当温度为758℃时,0.1 wt%的Co3O4纳米片包裹的H-ZSM-5复合材料添加量即可使正癸烷的热沉高达4640 kJ/kg,远高于纯常规H-ZSM-5 ( 687℃时为2990 kJ/kg)和正癸烷 ( 728℃时为3770 kJ/kg)的热裂解[77]。

3.2 纳米颗粒

20世纪90年代以后,通过设计具有不同酸性的纳米催化剂来改善EHF热沉得到了广泛的研究。一般来说,催化剂上的Lewis(L)酸可以引发烷烃的碳正离子,Br􀱼nsted(B)酸可以引发烯烃的碳正离子[78]。碳正离子是活性中间体,容易在β位裂解,随后生成新的碳正离子。相关研究表明纳米催化剂在碳正离子的生成过程中起着关键的作用[79]。因此,设计和合成酸性可控的新型纳米催化剂成为过去几十年的研究热点。目前所应用的纳米催化剂可分为沸石纳米颗粒、金属纳米颗粒和复合氧化物。此外,贵金属催化剂(Pd)、非贵金属催化剂(Ni)和过渡金属也较多用于EHF的催化裂解。

3.2.1 沸石纳米颗粒

沸石纳米颗粒作为一种新型催化材料,具有更大的比表面积,可使更多的活性位点得到暴露,有效地消除了扩散效应,使催化剂效率得到充分发挥。此外,其具有更多在外部的孔口,不易被沉积物堵塞,有利于延长反应运转周期。因此,在提高催化剂利用率、增加大分子转化能力、减小深度反应、提高选择性以及降低结焦失活等方面均表现出优越性能。在超临界条件下,纳米HZSM-5的催化裂解是提高EHF热沉的有效策略[80,81]。比如,利用三甲基氯硅烷对HZSM-5进行改性得到的高度分散的纳米HZSM-5可实现EHF的低均相催化裂解,提高总热沉[82]。NiO纳米颗粒/纳米片包裹的HZSM-5催化剂有助于正癸烷在超临界条件下的裂解,可使总热沉从3770 kJ/kg(728℃)提高到4590 kJ/kg(780℃)[83]。NiO和HZSM-5的协同作用可以改变正癸烷的裂解路径。通过单分子β裂解,使燃料生成更多的乙烯、丙烯等不饱和烃,从而增加吸热能力并有效地抑制积碳生成。还有研究表明,经氟化物改性后的纳米HZSM-5具有更好的催化活性,并在一定程度上抑制焦炭的形成[84]。随着氟化物浓度的增加,正癸烷的转化率首先逐渐增加,然后有轻微的下降趋势[85]。除了HZSM-5,通过水热法合成的具有高烃分散度的β纳米沸石可使JP-10在700℃ 时的转化率达到63.3%,热沉可达2800 kJ/kg[86]。虽然分子筛可提高EHF的总热沉,但结构单一、裂解产物选择性调变困难,结焦严重。

3.2.2 金属纳米颗粒

为进一步改善EHF的热沉及克服上述问题,研究人员进一步设计了金属纳米颗粒[87]。研究发现,与热分解相比,Ni纳米颗粒催化下的JP-10转化率得到显著增强[88]。Li等[88,89]制备的Ni和Ni-B纳米颗粒以及通过Gemini表面活性剂保护的Au纳米颗粒表现出良好的稳定性和裂化催化活性[90]。除Ni和Au,Pt基材料也是一类经典的高效催化剂,在许多催化反应中得到广泛使用[91,92]。它们在烃类的催化裂解和脱氢反应中表现出优越的性能,可以有效改善热沉。Pt纳米颗粒( Pt NPs )具有优异的催化脱氢/裂解性能,Kim等[93]研究发现Pt的负载进一步促进了MCH和JP-10的脱氢、烯烃的生成和热沉的提高。此外,将Pt NPs负载到Al2O3上可使MCH提供约4652 kJ/kg的热沉,理论上可以满足马赫数10以下的冷却需求。相比于Al2O3,CaO的加入有利于氧空位缺陷的形成,从而提高Pt NPs的电子密度(电子效应),促进Pt NPs的包裹(几何效应),进一步提高其催化性能[94]。

通常,控制Pt基催化剂性能的关键因素是Pt物种在载体上的分散性和抗烧结性[95,96]。然而,在苛刻的超临界条件下,由于EHF裂解时Pt金属位点的积碳和烧结,催化剂容易失活。为了解决这一问题,超支化聚合物包裹的金属纳米颗粒应运而生。由于该种催化剂具有很好的烃溶性,因此,可与EHF组成纳米流体。Yue等[87]制备了十八硫醇和十八胺修饰的十氢萘和Pd纳米颗粒组成的纳米流体。该纳米流体在750℃时转化率达到80.5%,热沉达3500 kJ/kg。Wu等[97]制备出以疏水性超支化聚甘油包裹的Pt NPs,并与MCH组成纳米流体,该纳米流体的裂解性能和吸热能力得到了显著提升。在650℃时,该纳米流体的热沉为2390 kJ/kg,与热裂解相比增加20.7%。与此同时,Wu等[13]采用相转移法合成了平均粒径为2.4 nm的改性超支化聚乙烯亚胺包裹的碳氢化合物分散Pt NPs,并与MCH组成纳米流体。结果表明:在650℃时,甲基环己烷的转化率从12.4 wt%提高到33.0 wt%,热沉值由1990 kJ/kg增至2240 kJ/kg。类似的,Ye等[98]以NaBH4为还原剂合成Pt NPs,然后用超支化聚酰胺-胺包裹,作为准均相催化剂催化十氢萘裂解(图5)。在675℃时,50 ppm的添加量可使十氢萘的转化率从22.3%提高到50.7%,热沉从2180 kJ/kg提高到2620 kJ/kg。

可见,由于其具有特殊的导热性和稳定性等理化性质,在相同条件下,EHF基纳米流体的转化率、产气率和热沉均优于EHF。因此,纳米流体在EHF的吸热反应中具有极大的应用潜力。但是,在应用的过程中要充分考虑纳米颗粒的尺寸、浓度和纳米流体稳定性、黏度和流动性之间的关系,防止纳米颗粒出现聚集和沉积。此外,EHF基纳米流体的制备要根据其具体的应用目标进行合理的调控,从而满足使用要求。

3.2.3 复合氧化物

复合氧化物,即多组分的氧化物,组分中至少有一个组分是过渡金属氧化物。组分与组分之间可能相互作用,作用的情况因条件而异。就催化作用与功能来说,有的组分是主催化剂,有的组分为助催化剂或者载体。复合氧化物有酸性和碱性之分,在EHF的吸热反应中承担不同的任务。相比于沸石纳米颗粒,复合氧化物具有更高的稳定性。例如,相比于Cu/ZSM-5,Pt/CeO2-Al2O3在国产3号喷气燃料( RP-3 )的催化裂化反应中具有更好的催化裂化活性和高温稳定性[99]。与金属纳米颗粒相比,复合氧化物具有更好的抗积炭能力。目前,复合氧化物已被广泛应用于EHF的裂解[100⇓~102]。其中,无定形SiO2-Al2O3作为一种典型的复合氧化物,具有比表面积大、比沸石酸性弱、稳定性较高等优点,在烃类转化领域早有报道[103]。例如,负载Pt NPs的SiO2-Al2O3催化剂在超临界条件下,温度750℃时,正癸烷热沉高达3900 kJ/kg,在静置30 min后活性没有明显下降[104]。与纯ZrO2或/和TiO2相比,ZrO2-TiO2复合氧化物具有更大的比表面积、更好的酸性质和更强的机械强度[105]。但ZrO2-TiO2复合氧化物作为载体并应用于煤油裂解存在一定缺陷,在较高温度( > 750℃ )下的稳定性有待提高。为此,一系列不同Al2O3质量比(ZrO2∶TiO2∶Al2O3 = 1∶1∶x, x = 1, 2, 3, 4, 5)的Pt/ZrO2-TiO2-Al2O3复合氧化物被合成[106]。与热裂解相比,在上述复合氧化物催化下,RP-3的气体产率和热沉明显增大。此外,催化剂的催化裂化活性和高温稳定性很大程度上取决于Al2O3的质量比。随后,一系列具有不同ZrO2∶TiO2 (ZrO2∶TiO2∶Al2O3 = x∶(0.9 -x)∶0.1, x = 0, 0.225, 0.45, 0.675, 0.9) 比的ZrxT i 0.9 - xAl0.1O2复合氧化物被成功制备,并应用于高温高压下RP-3的催化裂解[107]。气体产率和热沉显著增加,此外,不同的ZrO2:TiO2摩尔比对RP-3航空煤油的催化裂化活性有很大影响。ZrO2∶TiO2 = 0.45∶0.45时的催化剂具有优异的裂化活性和高温稳定性。当温度为700℃时,气体产率、气相产物中烯烃含量和热沉分别为40.7%、51.5%和3410 kJ/kg。

通常情况下,金属掺杂会产生新的活性金属位点,并使烃类裂解反应路径发生显著变化[108]。金属位点可以极大地影响C—H键的解离,促进氢和烯烃的生成,增强碳氢燃料的热沉。据报道,Fe、Mn、Mo、W是调节催化剂表面酸性的有效酸性助剂[109,110]。通常,Fe和W修饰的催化剂以L酸位点为主,而Mn/Mo改性催化剂则以B酸位点为主[111]。相比于Mn、Fe和W,采用浸渍法制备的Mo修饰ZrO2-TiO2-Al2O3(ZTA)复合氧化物具有适当的酸性,表现出比其他催化剂更理想的抗结焦能力。Mo-ZTA催化下正癸烷的热沉最高,在650℃、700℃和750℃的温度下分别增加了220 kJ/kg、340 kJ/kg和300 kJ/kg。当温度为750℃时,Mo促进的复合氧化物可使正癸烷的转化率达到88.4%,热沉高达3790 kJ/kg。对于所有催化剂(W-ZTA除外),热沉值与相应的转化率之间存在良好的正相关关系,符合以下顺序:Mo-ZTA>Fe-ZTA>Mn-ZTA>ZTA>无催化剂。然而,尽管转化率较低,但W-ZTA催化下的热沉接近于Fe-ZTA催化下的热沉[112]。除了引入Mo元素,MoO3的加入也可以明显改变酸中心的性质和浓度。经MoO3物种修饰后B酸和L酸强度均得到增强[110]。在所研究的ZrO2-MoO3催化剂中,含有3.2% Mo的催化剂由于具有最高的酸性位点浓度而表现出最好的MCH转化率[113]。同时MoO3的加入在一定程度上也有助于提高低碳烃的选择性和增强催化剂的稳定性[114]。因此,负载型MoO3催化剂在石油炼制、化学品生产和污染控制等领域有着广泛的应用[115]。与热裂解相比,不同MoO3含量的Pt/MoO3/ZrO2-TiO2-Al2O3复合氧化物催化下的正癸烷转化率和热沉明显提高,当温度为750℃时,正癸烷转化率高达89.7%,热沉可达3790 kJ/kg。MoO3含量为7.0 wt%的催化剂表现出最好的催化裂化活性。这与其具有最高的总酸量和强酸中心一致[116]。相比于MoO3,目前关于WOx修饰催化剂的研究较少,只能表明少量的WOx (1 wt%)会导致催化剂的酸强度显著增加[117]。

3.3 引发剂

对于任何碳氢化合物的热裂解,自由基链式反应是一种被广泛接受的机理[118],其中自由基的形成是控速步骤。引发剂具有自由基包覆作用,可在相对较低的温度下产生大量的活性自由基,进而导致整体裂解速率的增加[119]。因此,研究人员开发出可溶性引发剂来解决非均相或准均相催化剂的沉积问题。其中,以三乙胺、三丁胺、偶氮二异丁腈或过氧化物的应用最为广泛[120]。Wang等[121]研究认为,三乙胺和三丁胺对正庚烷的裂解具有明显的促进作用,2~10wt%的加入量即可显著提高裂解速率和转化率。Wickham等[122]研究认为,含量为2wt%的偶氮/过氧化物虽可提高正庚烷的裂解速率,但产物分布受到的影响并不显著,对于热沉的提高程度有限。Liu等[123]比较了3种引发剂(1-硝基丙烷(NP)、三乙胺(TEA)和3,6,9-三乙基-3,6,9 -三甲基-1,4,7-三过氧化环己烷(TEMPO))在超临界条件下对正十二烷裂解的影响。当引发剂浓度增加到2%时,正十二烷转化率增加幅度为20%~150%,随后保持不变,催化活性:NP > TEMPO > TEA。虽然上述可溶性引发剂能在一定程度上提高EHF的裂解和热沉,但由于其分解温度较低(对于偶氮化合物, 50~65℃;对于过氧化物化合物50~100℃),且只有在较大的添加量(>2 wt%)下才产生明显的加速效果,因此并不能很好地促进EHF的裂解[124]。

相比之下,具有高度支化结构和聚合度的大分子引发剂可以解决小分子引发剂面临的问题。超支化聚合物主要来源于ABm ( m ≥2 )单体的聚合,具有高度支化的结构[126],具有独特的性质。与“硬”金属纳米颗粒相比,超支化大分子可以被视为“软”纳米颗粒。这些具有超支化结构的大分子引发剂不仅可以很好地溶解在EHF中,还可以充当“自由基包”,以较小的添加量(通常低于0.1 wt%)供给大量的自由基,从而可在相对较低的添加量下实现较好的促进效果。此外,其具有合适的起始温度、良好的溶解性和优异的长期储存稳定性,能够满足操作的技术要求[127]。Ye等[125]分别采用十六烷基超支化聚乙烯亚胺(CHPEI)和单体三乙胺(TEA)作为引发剂,在超临界条件下探究了JP-10的热解行为(图6)。发现两种具有C—N键的引发剂均能促进JP-10的热裂解,而大分子量的CHPEI在加入量仅为TEA十分之一的情况下,促进效果与TEA相似。添加0.20 wt% CHPEI使JP-10的转化率从16.4%提高至33.9%,当温度为675℃时,相应的热沉值从1960 kJ/kg提高到2180 kJ/kg。

He等[128]以棕榈酰超支化聚酰胺-胺作为大分子引发剂,探究了其对MCH裂解的影响。当温度为690℃时,MCH的转化率从39.5%提高到56.3%,相应的热沉从2480 kJ/kg提高到2910 kJ/kg。He等[129]进一步设计了棕榈酰基超支化聚甘油(PHPG),它的加入可有效促进正十三烷的裂解(图7)。当温度为690℃时,正十三烷的转化率提高了17.6%,相应的热沉从3000 kJ/kg提高到3500 kJ/kg。与此同时,醇类物质的加入可显著提高PHPG在EHF中的溶解度,从而进一步提高EHF的热沉[130]。类似地,Mi等[131]用酚类物质对超支化聚乙烯亚胺(HPEI)进行了改性,合成了一系列多功能高分子添加剂BHPEI和CBHPEI。用量为0.1 wt%时,JP-10在675℃下的转化率从16.4%提高到33.4%,相应的热沉值从1980 kJ/kg提高到2150 kJ/kg。

可见,引发剂的加入能有效提高EHF的裂解速率和转化率。但EHF的热沉是否能得到很大程度的提高,则与引发剂的添加量密切相关。因此,设计与合成新型引发剂,不仅要关注其对EHF的裂解速率和转化率的影响,还要研究其最佳添加量,从而确保能够最大程度提高EHF的热沉。

4 催化蒸气重整对热沉的影响

催化蒸气重整(Catalysis steam reforming, CSR)是除热裂解、催化裂解之外的又一强吸热反应。CSR技术起源于化学工业,用来生产H2和NH3[132],随后在燃料电池、内燃机、燃气发生器等领域得到了广泛的发展[133]。近年来,该技术被用于改善高超音速飞行器的热沉。在CSR过程中,EHF分子会在催化剂的表面与水分子进行接触和反应,生成H2、CH4和CO等分子量相对较小的分子,同时可吸收大量的热。作为一种强吸热催化反应,CSR具有吸热量大、产氢量高和低积碳等特点[134]。与热解相比,CSR可使化学热沉提高近50%,产氢率可达70%,可有效抑制结焦的产生。此外,H2含量的增加还可提高燃烧效率,降低出口温度[135]。因此,蒸汽重整是近年来受到广泛关注的一种提高燃料热沉的方法。实际上,CSR往往与热裂解同时存在,特别是在反应温度较高的时候。在超临界条件下,CSR可有效提高EHF的热沉,且温度越高,CSR对EHF热沉的提高与热裂解对EHF热沉的提高差异越大。此外,CSR产生的H2会进一步促进聚合和Diels-Alder 反应向反向进行,从而降低焦炭的生成速率。例如,在超临界条件下,CSR不仅可以提高RP-3的总热沉和转化率,而且结焦量大大减少[136,137]。

CSR反应的化学热沉高于热解,特别是在高温范围内。在这个过程中,CSR反应和热解反应是相互竞争的,当温度<500℃,CSR占主导地位,可将燃料转化为小分子气相产物H2和CO。CSR和热裂化反应在高于500℃的温度下会同时发生,CSR反应可以降低热裂解程度,抑制裂解产生的小分子聚合成芳烃,从而减少积炭。Zheng等[138]探究了CSR技术对几种高能密度燃料热沉的影响(挂式四氢双环戊二烯(Exo-THD)、挂式四氢三环戊二烯(Exo-THT)、1,3-二甲基金刚烷(DMA )和四环庚烷(QC))。结果发现:CSR技术可显著提高吸热燃料的总热沉值,尤其是具有较高H/C和(H/C)*Ma(M:分子量,a:拟合系数)的燃料,如1,3-二甲基金刚烷(DMA)和外四氢二环戊二烯(Exo-THD)。高温以及高S/C(S为蒸气)比有助于CSR反应的进行。Feng等[139]研究发现在CSR吸热和放热反应的共同影响下,化学热沉的轴向分布存在最大值,呈现先上升后下降的趋势。对影响CSR反应的关键参数进行对比分析,结果表明当压力从3 MPa增加到5 MPa时,化学热沉的最大值降低了15%。化学热沉随含水率的增加而增加,当含水率从5%增加到10%,化学热沉的最大值可增加约50%。有研究团队构建了由CSR和催化蒸气气化组成的二级顺序催化裂解装置[140],发现催化蒸气气化过程可以有效抑制焦炭的形成,它是一个强吸热过程,可以提高燃料的化学热沉。结果表明,与单一的CSR过程相比,结合了催化蒸汽气化后,二级催化的结构可以减少焦炭50%,增加化学热沉50%。

虽然CSR可有效提高EHF的热沉,但在反应过程中,含水率是一个重要的参数。因此,CSR的关键在于如何在确保EHF裂解转化率和产气率的同时尽可能降低含水率。目前关于含水率-CSR-热沉之间的耦合关系并没有得到很好地阐释,仍需要进一步探究。

5 吸热技术综合对比

热裂解、催化裂解及催化蒸汽重整是提高EHF热沉的重要手段,表1对其进行了综合对比分析。相比于催化裂解和催化蒸汽重整,热裂解不需要催化剂的介入,因此,不涉及复杂的催化剂合成、选择和再生问题[141]。一般来说,热裂解可使EHF的热沉提高20%~30%。为了获得与催化裂解、催化蒸气重整相同的热沉值,需将热裂解维持在较高的温度。由此将会带来一系列的副反应,不仅导致热裂解的产物选择性较差,结焦量达10%~30%,而且使整体的能源效率仅为10%~30%。

相比于热裂解,催化裂解则可以尽可能多地生成小分子烯烃类化合物,可使EHF的热沉提高30%~50%,甚至更高。催化剂的引入不仅可有效降低反应所需要的活化能,而且可降低反应要求的初始温度,增强反应速率[142]。催化裂解还具有产物选择性好,能源效率高(50%~70%)等优点。但催化裂解也面临一定的缺点,例如:结焦量较大(5%~20%),需要选择合适的催化剂,催化剂的再生需要复杂的操作等问题。

CSR是除热裂解、催化裂解之外的又一强吸热反应。在CSR过程中,EHF分子会在催化剂的表面与水分子进行接触和反应,生成H2、CH4和CO等分子量相对较小的分子,同时可吸收大量的热,可使EHF的热沉提高20%~50%,甚至更高。产氢率高达70%,可有效抑制结焦的产生,结焦量仅为0.1%~10%[134]。CSR还具有反应速率快、产物选择性好、能源效率高(60%~80%)等优点[135]。虽然CSR具有上述优点,但其需要催化剂和水的介入,因此面临着催化剂的再生需要复杂的操作、水质要求高等问题。

6 结焦及抑制技术

EHF在裂解过程中,由于操作条件、反应原料、反应器材质等条件的影响,通常伴随着结焦的产生。结焦机理主要包括金属催化结焦机理、芳烃缩合结焦机理和自由基生长结焦机理,在实际过程中,EHF裂解过程中的结焦反应通常是由是几种结焦机理共同作用[151⇓~153]。

温度对结焦反应具有较大影响。一般认为,热氧化沉积结焦主要发生在温度<260℃,热裂解结焦主要发生在温度>400℃,而260~400℃则属于过渡状态,燃料的自身理化特性直接决定其结焦特点[20,46,154]。热氧化沉积结焦是指在裂解过程中EHF分子与溶解氧通过一系列化学反应生成烷基过氧化物,其稳定性较差,会进一步生成自由基,随后,这些自由基经夺氢和支链化反应形成醛/酮等,最终沉积在反应管表面形成胶质[155]。溶解氧是热氧化沉积结焦的决定性因素。目前,主要是通过抗氧剂的加入来减弱热氧化沉积结焦[156]。

EHF的使用温度一般大于400℃,相比于热氧化沉积结焦,裂解结焦在该温度下具有更大的危害性。裂解结焦可分为催化/非催化结焦。其中,催化结焦是指前驱体会与活性表面发生化学吸附,在催化作用下脱氢结焦。非催化结焦是指在高温下,反应器表面的结焦前驱体发生聚合、氢转移等反应,最终形成多环多烯的难挥发碳沉积物[157]。这些碳沉积物可分为两种类型,一种是纤维状,另一种是无定形[158]。非催化结焦通常导致块状焦的形成,主要由颗粒状碳重叠而成,其表面粗糙[159]。相比之下,催化结焦呈棒状或纤维状。因此,可根据焦样形态判断是否发生催化结焦。

EHF裂解结焦情况通常受多方面因素影响,其中,温度、裂解深度和表面效应是最主要的因素。EHF的裂解反应与温度密切相关,通常认为,温度的升高会有助于裂解反应的进行,但同时结焦母体(小分子烯烃)含量也会随着温度的升高而增加,从而加剧结焦反应的进行[160]。有研究表明,随着温度的升高,结焦速率增大,结焦速率与温度关系符合阿伦尼乌斯方程[161,162]。裂解深度是反应停留时间和EHF裂解反应速率常数的乘积,主要影响结焦速率[163]。由于EHF本身的组成与性能差异,裂解深度的影响具有很大不同。表面效应指由于反应管表面的物理和化学性质影响结焦过程。结焦的严重度与反应器表面的粗糙度积极相关,即反应器表面的粗糙度越大,结焦的严重度越深。这主要是因为滞流层厚度随粗糙度的增加而增加,继而增加结焦前驱体在边界层的停留时间,加剧结焦反应的严重度[142]。

目前,对结焦抑制主要有以下两种途径,一是通过物理或化学处理来钝化反应管表面的金属活性物质,抑制管壁的催化效应。研究发现,惰性涂层能够覆盖反应管壁活性金属位点,不仅能够抑制丝状焦,也能够减少无定形焦[164]。二是向燃料中添加结焦抑制剂和供氢剂,通过改变自由基反应历程,使均相/非均相反应结焦得到抑制。目前,较为常用的结焦抑制剂主要有:含磷/硫化合物、金属盐/氧化物、脂肪族聚硅氧烷、碱金属化合物、硼化物等[165]。噻吩对正庚烷的裂解结焦具有较好的抑制效果,加入质量分数为1×10-3的噻吩可以抑制92%的结焦[166]。

7 结论与展望

EHF可通过物理和化学热沉吸收高马赫数飞行器产生的热量,兼具推进和冷却功能。目前,EHF的发展主要集中在通过热裂解、催化裂解和催化蒸汽重整等手段,进一步提高燃料热沉,从而满足飞行器高马赫数飞行的要求。然而EHF是一个多因素高度耦合、富有挑战性的课题,许多基础科学问题仍没有得到很好地阐释,大量的基础研究工作亟需开展。

(1)目前主要是采用正癸烷等模型化合物对燃料的热解行为进行研究,缺乏对实际EHF热解行为的深入挖掘,燃料的实际组成-结构-热沉的关系和规律研究需要在未来进一步加强。

(2)催化裂解的核心在于高性能催化剂的研发。虽然目前的催化剂在提高燃料热沉方面取得了很好的效果,但催化剂的选择性和稳定性仍然是难点,同时催化剂的结构-微观形貌-作用机理之间的关系尚未得到较好的解释,这些也是在未来研究中的重点。

(3)纳米流体的使用以及大分子引发剂的引入可大幅度提高EHF热沉。开发具有更高活性的纳米流体和大分子引发剂将是未来提高EHF热沉的重要手段。

(4)催化蒸气重整作为提高EHF热沉的一种有效方式,具有吸热量大、高产氢和低积碳等优点。但催化重整反应条件、催化剂等因素在重整反应过程中发挥的作用本质尚未明晰,含水率-CSR-热沉之间的耦合关系等基础理论研究亟需加强。

未来,需要将EHF结构的调整与高温裂解/催化裂解和催化蒸气重整反应条件的优化相结合,同时在基础理论方面(反应路径、催化机理等)加深理解,唯有如此,才能开发出具备高热沉、高密度、高热值、高热安定性、低冰点、低结焦和低成本的“四高三低”基本特征的EHF,满足国家的空天战略需求,助力国家空天事业的发展。

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国家自然科学基金重点项目(52236010)

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