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碳化硅基材料在电磁波吸收领域的研究进展

夏元佳 ,  陈国兵 ,  赵爽 ,  费志方 ,  张震 ,  杨自春

化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (1) :145-158

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化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (1) :145-158 DOI: 10.7536/PC230506
综述
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碳化硅基材料在电磁波吸收领域的研究进展

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Research Progress on Electromagnetic Wave Absorption of Silicon Carbide-Based Materials

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摘要

研究高性能电磁波吸收材料对提升武器装备隐身性能和解决电磁污染问题具有重大意义。碳化硅（SiC）材料具有良好的耐高温、抗腐蚀和化学稳定性，在电磁波吸收领域展现出良好的应用前景，然而本征SiC材料的吸波性能较弱，如何提升其吸波性能是一个重要的研究课题。本文从SiC材料吸波机理出发，首先分析总结了不同形貌SiC基吸波材料（核壳结构、气凝胶结构、纤维结构、中空结构、MOFs结构等）的研究现状，并详细介绍了SiC与碳化硅纤维、碳材料、磁性物质等复合材料在吸波领域的研究进展，同时综述了特殊类型SiC基吸波材料（SiC基高温吸波材料、SiC基吸波超材料、SiC基多功能吸波材料）的发展现状，最后展望了其未来的发展方向。

Abstract

The research of high-performance electromagnetic wave-absorbing materials (WAM) is of great significance to enhance the stealth performance of weapons and equipment and solve the electromagnetic pollution problem. Silicon carbide (SiC) materials have good resistance to high temperature, corrosion and chemical stability, and show good application prospects in the field of electromagnetic wave absorption. However, the intrinsic properties of SiC materials are weak, and how to improve their wave-absorbing properties is an important research topic. Based on the electromagnetic wave-absorbing mechanism of SiC materials, firstly, the research status of SiC-based WAM with different morphologies (core-shell structure, aerogel structure, fibrous structure, hollow structure, MOFs structure, etc.) is analyzed and summarized. In addition, the research progress of composites of SiC with silicon carbide fibres, carbon materials and magnetic substances in the field of wave absorption is introduced in detail. The development status of special types of SiC-based WAM (SiC-based high-temperature WAM, SiC-based wave absorbing metamaterials, and SiC-based multifunctional WAM) is also reviewed. Finally, the future development direction of SiC-based WAM is prospected.

Contents

1 Introduction

2 absorbing mechanism of dielectric Absorbing materials

2.1 Evaluation mechanism of absorbing properties of materials

2.2 absorbing mechanism of dielectric Absorbing materials

2.3 Properties of intrinsic SiC materials

3 Research status of SiC-based absorbing materials with different morphologies

3.1 Fibrous structure

3.2 Hollow structure

3.3 Core-shell structure

3.4 MOFs structure

3.5 Porous aerogel structure

4 Research status of SiC matrix composite wave absorbing material

4.1 SiC fiber(SiCf)reinforced SiC wave absorbing material

4.2 SiC/magnetic composite wave absorbing material

4.3 SiC/C composite wave absorbing material

4.4 SiC-based multielement composite wave absorbing material

5 Special type SiC-based wave-absorbing material

5.1 SiC-based wave-absorbing metamaterial

5.2 SiC-based high temperature wave absorbing material

5.3 Multifunctional SiC-based wave absorbing material

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

碳化硅 / 吸波 / 复合材料 / 形貌调控 / 超材料

Key words

silicon carbide / wave absorption / composite material / morphology control / metamaterial

引用本文

引用格式 ▾
夏元佳, 陈国兵, 赵爽, 费志方, 张震, 杨自春. 碳化硅基材料在电磁波吸收领域的研究进展[J]. 化学进展, 2024, 36(1): 145-158 DOI:10.7536/PC230506
Yuanjia Xia, Guobin Chen, Shuang Zhao, Zhifang Fei, Zhen Zhang, Zichun Yang. Research Progress on Electromagnetic Wave Absorption of Silicon Carbide-Based Materials[J]. Progress in Chemistry, 2024, 36(1): 145-158 DOI:10.7536/PC230506

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1 引言

随着信息科学与无线通信技术的迅猛发展，大量的电子设备得到了广泛的应用，愈演愈烈的电磁污染引起了人们的高度关注，其不仅会干扰精密电子设备的正常运行，还可能对人体健康造成危害[1⇓⇓~4]。与此同时，现代战争中各类先进的侦察和精确打击系统相继问世，对武器装备和军事设施的隐身能力提出了更高的要求[5]。因此，研发高性能的电磁波吸收材料对解决各类电磁污染问题与提升武器装备隐身性能具有重要意义。

根据电磁波损耗机制的不同，可将电磁吸波材料分为磁损耗和介电损耗两类。常见的磁损耗吸波材料主要依靠磁滞损耗和铁磁共振损耗以达到高效的电磁波吸收性能，主要包括含Ni、Fe、Co等磁性金属的氧化物、化合物与合金物质等[6⇓~8]，该类材料在高温情况下（超过该材料的居里温度）会呈现顺磁性，从而导致吸波性能的下降[9]。介电损耗又可分为电导型和介电型，对于电导型吸波材料，其主要将电磁波能量转化为热能以损耗电磁波，主要包括碳基材料和导电高聚物类材料[10,11]，其在高温下易氧化和分解，高温稳定性欠佳[12]。相比之下，介电型吸波材料利用离子极化、电子极化、界面极化和偶极子弛豫极化等效应损耗电磁波，而在厘米波段（2~18 GHz）期间，由于很短的形成时间不能产生极化损失，因此可以忽略电子和离子位移极化[13]，故在微波频率范围内，电介质损耗主要为界面极化和偶极子弛豫极化，目前介电型吸波材料主要有氧化锌（ZnO）、碳化硅（SiC）等，具有良好的热稳定性[14]。

SiC作为一种典型的介电吸波材料，具有良好的耐高温、抗腐蚀、抗氧化和高机械强度等优异性质，是一种极具发展前景的多功能化吸波材料[15⇓⇓~18]。然而，本征SiC型材料的电导率和介电损耗较低，阻抗匹配性能有待进一步提升。近年来，为了进一步提升SiC材料的吸波性能，大量新型SiC基吸波材料被开发。一方面，通过新型制备工艺的创新，实现多形貌SiC材料的制备，通过形貌调控的方式以强化电子极化与界面极化效应，主要包括：多孔结构[19]、纳米线结构[13]、核壳结构[20]等；另一方面，采用与磁性吸波材料和电导损耗材料及本征SiC纤维等材料进行多元复合[21⇓~23]，采用复合损耗机制，改善材料阻抗匹配性能。故本文首先从SiC吸波机理方面讨论了其介电损耗机理；同时，从形貌调控和材料复合两个角度对近年来SiC基吸波材料进行了综述，并分析总结了特殊类型（高温吸波、吸波超材料、多功能吸波材料）SiC基吸波材料的研究现状，最后对未来发展趋势进行了展望。

2 介电型吸波材料吸波机理

2.1 材料吸波性能评价机制

材料吸波性能主要与材料的阻抗匹配特性及其微波衰减性能有关。

对于阻抗匹配特性，需要在设计材料时，满足一定的边界条件，使入射到材料表面的电磁波的反射量最小，以便其更多地进入材料。阻抗匹配特性与材料的电磁特性、电磁波频率、涂层厚度等因素有关。根据传输线理论[24]，其归一化如式（1）所示：

${{Z}_{\text{in}}}={{({{\mu }_{\text{r}}}/{{\varepsilon }_{r}})}^{1/2}}\tanh [\text{j}(2\text{ }\!\!\pi\!\!\text{ }fd/c){{({{\mu }_{\text{r}}}{{\varepsilon }_{r}})}^{1/2}}]$

式中：Zin代表吸波材料的输入阻抗，εr和μr分别代表复介电常数和复磁导率，d代表涂层厚度，c为光速，f为电磁波频率。良好的匹配特性需要满足输入阻抗与吸波体阻抗相一致，从而推导出最佳的电磁参数匹配条件为εr与μr无限接近，在现有的吸波材料中微波频段的介电常数往往大于磁导率，因此尽量缩小两者的差值能够改善阻抗匹配性能。

对于材料的衰减特性，其要求吸波材料需要更高的电磁参数虚部，以通过强化材料的极化作用和磁化作用以达到衰减电磁波的目的，如式（2）[25] 所示：

$\begin{array}{l} \alpha=\sqrt{2} \frac{\pi f}{c} \\ \left\{\left(u_{r}{ }^{\prime \prime} \varepsilon_{r}{ }^{\prime \prime}-u_{r}{ }^{\prime} \varepsilon_{r}{ }^{\prime}\right)+\left[\left(u_{r}{ }^{\prime \prime} \varepsilon_{r}{ }^{\prime \prime}-u_{r}{ }^{\prime} \varepsilon_{r}{ }^{\prime}\right)^{2}+\left(u_{r}{ }^{\prime \prime} \varepsilon_{r}{ }^{\prime}+u_{r}{ }^{\prime} \varepsilon_{r}{ }^{\prime \prime}\right)^{2}\right]^{\frac{1}{2}}\right\}^{\frac{1}{2}} \end{array}$

衰减常数与材料的电磁波损耗能力呈现正相关关系，即衰减常数越大，电磁波损耗能力越强。

吸波材料对电磁波的反射损耗（RL）是综合反应吸波材料吸波特性的参数，用分贝（dB）表示程度，计算公式如式（3）所示[24]：

$RL=20\text{lg}\left| \frac{{{Z}_{\text{in}}}-1}{{{Z}_{\text{in}}}+1} \right|$

2.2 介电损耗型材料电磁波吸收机理

介电损耗是通过材料自身作用将电磁能转化为热能以实现对电磁波的损耗吸收，主要包括依靠极化效应产生的电介质损耗和阻热效应产生的电导损耗[25]。

在厘米波段（2~18 GHz）范围内，电介质损耗主要为界面极化和偶极子弛豫极化。界面极化发生于非一致相的界面处，由于外加交变电场作用，带电粒子的不均匀聚集引起的电极化现象。对于热离子弛豫极化和偶极子极化，可用德拜弛豫极化理论[26]进行分析，如式（4）所示。若电介质材料存在弛豫极化过程，在以介电常数实部为横轴、虚部介电常数为纵轴的坐标系中，会形成一个半圆曲线，称为Cole-Cole半圆，在一定程度上所形成Cole-Cole半圆的数量与弛豫极化效应的强弱呈现正相关关系。

$\left[ {\varepsilon }'-({{\varepsilon }_{s}}+{{\varepsilon }_{\infty }})/2 \right]+{{({\varepsilon }'')}^{2}}={{\left[ ({{\varepsilon }_{s}}-{{\varepsilon }_{\infty }})/2) \right]}^{2}}$

电导损耗与材料的导电性有关。当存在外部电场时，电子在电场的作用下运动产生宏观电流，在材料电阻的作用下产生热效应，耗散能量[27]。从理论上讲，材料的导电性越大，产生的宏观电流就越大，产生的热效应也就越大。事实上，当材料的导电性较高时，电磁波只能分布在材料表面，无法进入内部，使材料成为反射体，产生趋肤效应。利用麦克斯韦方程组可以得到铁磁材料的趋肤深度[28]，如式（5）所示：

$\delta =\sqrt{1/\text{ }\!\!\pi\!\!\text{ }{{\mu }_{0}}{{\mu }_{i}}\sigma f}$

式中，μi表示起始磁导率，σ是材料的电导率。由式（5）可知，电磁波频率越高，趋肤深度越小，若趋肤深度小于颗粒尺寸，则电磁波只能作用于材料表面，因此发展小尺寸吸波材料对抵消趋肤效应具有重要作用。

2.3 本征SiC材料性质

碳化硅是一种典型的宽带隙半导体，具有可调节的电性能、良好的耐高温与抗氧化性能、低热膨胀系数、高机械强度，可适用于多种高温与高腐蚀性环境下的应用，如高温隔热、电磁吸波、过滤和催化剂载体等[29]。SiC有250多种不同堆叠顺序类型，主要有立方β-SiC（3C-SiC）和六边形α-SiC（包括2H-SiC、4H-SiC、6H-SiC）等，其堆叠序列如 图1所示[12]。不同材料类型展现出不同的吸波性能，对于介电损耗型SiC材料来说，不同的材料的导电性对其介电损耗性能具有重要作用，对于目前几种常见类型的SiC的禁带宽度，3C-SiC具有最低的禁带宽度，从而展现出更加优异的介电性能[30]。

3 不同形貌SiC基吸波材料的研究现状

材料的微观形貌对其吸波性能有着较大的影响，因此改变材料的微观形貌可以提升其吸波性能；同时，微观形貌调控还可以进一步深化吸波材料轻质化的发展目标。目前常见的SiC吸波材料的微观形貌主要有纤维结构、多孔结构、核壳结构、金属-有机框架（MOFs）结构等，其吸波性能表如表1所示。

3.1 纤维结构

纤维由于独特的形貌结构，使得其在电子运输、光学、磁学、电学等方面产生了有别于粉体材料的特异性能，同时，其比于传统的块体结构具有更加优良的理化性能，如低密度、耐高温、抗腐蚀、良好的机械强度等[31,32]。因此，纳米纤维成为一种非常有发展前景的高性能、多功能吸收剂，有望实现“薄、宽、轻、强”的综合要求。其中，碳化硅纳米线（SiCNWs）具有比面积大、热机械性能优越、电性能可调、耐高温、抗氧化等特点，在电磁波吸收领域也展现出良好的应用前景。目前制备吸波型SiCNWs主要有碳热还原法[33]、气相沉积法[34]、聚合物前驱体热解法[35]、静电纺丝法[36]等。Li等[36]以聚碳硅烷（PCS）为前驱体，采用静电纺丝和热解技术制备了柔性碳化硅纳米线膜，制备方式如图2(a)所示，该材料在石蜡基质中含量为10 wt%时，具有良好的介电损耗性能，最小反射损耗（RLmin）为−41 dB，有效吸收带宽（EAB）为5 GHz，这表明三维网络结构可以有效地强化极化效应，提升介电损耗性能，其机理图如图2(b)所示。该材料具有低填充比、高效吸波的特点，还具有制备简单的优点。改变纤维截面对提升纤维状SiC的吸波性能具有重要意义，刘旭光[37]以PCS为原料，通过熔融纺丝、空气不熔化和高温烧成制备了条形、三叶形、四叶形、五叶形、六叶形、七叶形、三折叶形、T形和C形等多种异形截面碳化硅纤维，研究发现纤维截面的异形化改变了纤维的比表面积和表面曲率，进而影响了纤维介电常数与极化能力，提高了其吸波性能。除了本征型SiC纤维，还可以将SiC纤维作基体，引入新相进一步提升其柔韧性、介电性能和微波吸收性能。Yi等[38]以SiC纤维毡为模板，引入硬质合金（HfC）相，当HfC含量为2.5 wt%时，HfC/SiC纳米纤维/硅树脂复合材料（10 wt%）在12.8 GHz处，匹配厚度3 mm时，RLmin为−33.9 dB，EAB为7.4 GHz。SiC纤维不仅可以作为柔性吸波材料的基体，还可以作为陶瓷基吸波材料的增强相。Gao等[39]采用前驱体渗透和烧结（PIS）工艺制备了SiC纤维/莫来石-二氧化硅复合材料，研究发现SiC纤维（SiCf）掺杂后，该复合材料在8.2~12.4 GHz的微波吸收性能显著增强。当匹配厚度为2.9 mm时，在12 GHz处实现RLmin为−44 dB，同时，Gao等[40]还探究了制备条件对SiCf/Mu复合材料力学、介质和微波吸收性能的影响。结果表明，随着烧结温度的升高，弯曲强度从81 MPa提高到213 MPa。SiCf/Mu获得了优异的电磁波吸收性能，在12 GHz时RLmin为−38 dB，厚度为2.9 mm，有效吸收带宽覆盖了8.2~12.4 GHz的整个频率范围。SiC纤维吸波材料是一种良好轻质化柔性吸波材料，其不仅可以作为吸波基体材料，还可以作为其他吸波材料中的增强相。然而，SiC纤维吸波材料的性能与其纤维直径、厚度、形貌等因素息息相关，进一步探索纤维结构与吸波性能之间的关系对指导高性能SiC纤维吸波材料的制备具有重要意义。

3.2 中空结构

中空结构可以使电磁波在空腔内部产生多次反射和散射，具有低密度和高比表面积的特点，可有效提高电磁波的吸收率。目前常见的中空SiC吸波材料主要有中空球状与中空管状结构及中空泡沫结构等。Xiao等[41]以碳纤维（CF）为模板，采用微波加热法制备的SiC/CF同轴材料为模板，制备了空心碳化硅微管。研究发现，在样品厚度为2 mm时，空心碳化硅微管的RLmin为−25.7 dB @14.9 GHz，EAB为5 GHz。空心碳化硅微管的介电特性可以通过碳化硅微管的壁厚来调节。Zhou 等[42]以酵母为生物模板，制备了酵母微形态的β结晶空心碳化硅，最大直径约4.3 mm，最小直径约3.5 mm。研究发现，当厚度为3.1 mm时，空心碳化硅在12.08 GHz处实现RLmin为−51.74 dB，当厚度为4.0 mm时，EAB为6.05 GHz。这是由于中空球形结构不仅进一步减小了吸收剂粒子的重量，而且可有效地改善阻抗匹配特性，提高电磁波的衰减性能，其吸波机理如图3所示。将中空结构与多孔结构相结合，不仅可以提升吸波性能，还可以强化材料的力学性能。理论上，吸波材料中丰富的孔隙结构会增加电磁波在孔洞中的反射和散射次数，提升电磁吸收与损耗效率。另一方面，孔结构的存在还可以提供更多的极化中心，强化极化效应，且可能改变电磁波的传输路径，增大了通过干涉耗散电磁波的概率。Ye等[43]使用化学气相沉积和直接氧化法，制备了具有双互联网络的中空碳化硅泡沫材料，该材料在17.51%的应变下，具有优越的压缩14.09 MPa的响应，此外，当厚度为4.85 mm时，其在6 GHz处实现RLmin为−50.75 dB。总得来说，中空结构具备轻质吸波的特性，其特殊的中空结构虽然可以有效增强材料的吸波性能，但是其制备工艺较为复杂，如何实现中空结构的低成本、高效率的可控制备是重难点问题。

3.3 核壳结构状

与传统吸波材料相比，核壳结构复合吸波材料可以通过复合不同特性的材料以提高材料的阻抗匹配特性，进而改善材料的吸波性能，同时核壳结构材料还可以通过改变核壳层材料配比、微观形貌、核壳尺寸等提高材料的吸波性能。目前，常见的核壳SiC吸波材料主要有核壳纤维结构与核壳球形粒子结构。

3.3.1 核壳纤维状

核壳纤维结构可利用纤维材料良好的极化效应与力学性能的基础上，对其进一步改善。王伟超等[44]以Si单质和功能化多壁碳纳米管（CNTs）为原料，采用化学气相沉积法（CVD）制备CNTs@SiC同轴核壳结构复合吸波材料。研究发现，当m(Si):m(CNTs)=1:1.5时，厚度为1.7 mm时，其有效带宽达到4.8 GHz，同时该材料还具备良好的耐高温与抗氧化性能。SiC不仅可以作为壳层材料，提升材料的高热稳定性，还可以作为核层材料以强化损耗机制，当SiC作为核层材料时，壳层材料常选用SiO2等材料。Zhong等[45]利用在化学气相沉积过程中引入水蒸气，实现SiC/SiO2核壳纳米线的高效生产，当该材料匹配厚度为3.0 mm时，其在13.84 GHz实现RLmin为−32.72 dB，该材料匹配厚度为3.5 mm时，EAB为5.32 GHz，同时其还具有低密度、高热稳定性、优异的化学电阻率和和机械强度。

3.3.2 核壳球形粒子状

传统的核壳球形粒子结构吸波材料的极化效应仍有进一步提升的空间，可以通过多方式进一步提升核壳球形SiC吸波材料的吸波性能。一方面可以通过造孔方式，进一步提升其比表面积。Xiang等[46]使用自组装技术和碳热还原法，制备了多孔的SiC/SiO2核壳状微球，研究发现当热处理温度为1400 ℃时，多孔非均匀SiC/SiO2微球表现出最优良的电磁波吸收性能；在8.99 GHz时，RLmin为−54.68 dB，最大有效带宽（EABmax）达到8.49 GHz。另一方面可以在中空球形结构做进一步的核壳包覆，实现不同损耗的复合。Wei等[47]以酵母为模板，首先采用溶胶-凝胶法和碳热还原法制备了形态完整均匀的空心碳化硅球（HSS），其次采用Pd活化碱性化学镀技术，将由镍纳米颗粒（NPs）组成的薄膜均匀涂覆在空心碳化硅球上，得到了一种新型微波吸收性Ni/NPs包覆的空心碳化硅球（Ni@HSS）。研究表明，当吸收层厚度为4.2 mm时，可获得RLmin为−50.75 dB。当吸收层厚度为3.6 mm时，可以实现9.31 GHz的有效吸收带宽。该材料不仅利用核壳结构将磁性金属与电阻性碳化硅相结合，还利用空心结构降低整体质量并增加吸收剂内部电磁波的反射和散射次数，从而显著提高了吸波性能，其微波损耗机理如图4所示。

总之，核壳结构多为多组分材料，其比单一材料具备更加优良的吸波性能，但是多层核壳结构的实现也增加了制备的成本和难度。此外，如何基于吸波机理开发新构型的核壳结构值得进一步探索。

3.4 MOFs结构

金属-有机框架（Metal-organic frameworks，MOFs），是一类由金属节点为次级构造单元（Secondary building units，SBUs）与有机配体通过配位自组装而形成的具有周期性网络结构的有机-无机杂化多孔晶体材料[48]，具有结构多样性、超高的比表面积及良好的结构可调性在吸波领域展现出广阔的应用前景[49]。MOFs结构为规则的多面体粒子，MOFs及其衍生物普遍具有较低的长径比，从而导致基体中的连通性不足，这不利于进一步增强吸波性能，基于SiC纳米线的MOFs结构，可有效地解决这一问题。Zhang等[50]在一维SiCNWs表面生长了一种共基的MOF结构材料，并合成了一种烤肉状的MOFs/SiCNWs杂化纳米结构，其制备方式和微观形貌如图5所示，其与纯SiCNWs和纯煅烧的MOFs相比，在空气和氩气下煅烧的MOFs/SiCNWs均表现出显著增强的电磁波吸收能力，该材料在匹配厚度为2 mm时，EAB可达5.92 GHz。这源于其扩大了长宽比，改善了材料内部的连通性，降低了复杂的介电常数，导致更多的电磁波进入材料，从而增强了其界面极化性能。同时，在MOFs结构中引入磁性材料，可进一步强化吸波性能。Yang等[51]采用碳化硅NPs和Ni基金属有机框架（Ni-MOF）在氩气中退火，制备了由碳化硅、Ni、一氧化镍和碳纳米颗粒（NPs）组成的多组分复合材料。与单个碳化硅NPs和Ni-MOF组分相比，SiC/Ni/NiO/C纳米复合材料具有更加高效的电磁波吸收性能（EWA），当材料匹配厚度为4.0 mm时，在13 GHz处实现RLmin为−50.52 dB。大部分MOFs衍生吸波材料的结构主要取决了MOFs自身的结构，如何进一步加强对内部结构的设计并进一步探索其结构与性能之间的关系有待进一步深入研究。同时，如何实现MOFs结构在低频和宽频吸波性能的提升也面临着一定的挑战。

3.5 多孔气凝胶结构

SiC气凝胶是一种典型的陶瓷类气凝胶，具有高强度、耐腐蚀、热膨胀系数小和红外遮蔽效应等优点[52]，使得SiC气凝胶成为潜在的复杂环境下电磁吸波材料[53]。哈尔滨工业大学王志江团队[54]使用碳热还原法制备了氧化石墨烯衍生的碳化硅气凝胶，结果表明，氧化石墨烯气凝胶可以很好地转化为超低密度的碳化硅气凝胶，该材料具有低密度和宽吸波带宽的优点，EAB可达5.5 GHz；此外，为了降低SiC制备成本，该团队[55]还以生物质茄子为前驱体，通过冷冻干燥、高温碳化和碳热还原步骤制备了生物质衍生SiC基气凝胶，该样品最RLmin可达−43 dB，在2.0 mm厚度时，其有效吸波带宽为4.0 GHz。碳化硅气凝胶的电磁波损耗机制应来自于其特殊的多孔结构、良好的阻抗匹配、界面极化、缺陷诱导的偶极子极化以及局部形成的微电流。将柔性纳米纤维作为基体，构筑三维纤维气凝胶可在一定程度上克服传统气凝机械性能较差的缺点，同时可以进一步减轻材料质量，符合目前吸波材料的发展趋势。西安交通大学王红洁教授团队使用化学气相沉积技术制备了大量的SiC基纤维气凝胶[56,57]。研究发现，纤维气凝胶结构所构建的导电连续网络可以降低电子跳变的能垒，为自由载流子的迁移提供更长的传输路径，从而提高导电损耗能力。此外，在高多孔结构中，电磁场在界面上的重复反射和散射可以进一步提高电磁波的吸收性能。除了常见轻质化的纤维气凝胶，制备分级（分层）气凝胶结构也是一种有效提升SiC吸波性能的方式。从宏观分层来看，王红洁团队[58]采用重叠方法制备了由交替多层波透明氮化硅(N)层和吸收碳化硅(C)层组成的高性能电磁波吸收气凝胶，具有超低密度（∼8 mg/cm3），宽有效吸收带宽（8.4 GHz），在室温下具有强反射损耗（−45 dB）性能。从微观分层来看，王志江团队[59]利用自由基聚合反应将碳纤维加入水凝胶形成三维框架，并通过碳热还原反应引入碳化硅，从而制备了分层碳纤维增强SiC/C/C（CF-SC）气凝胶。该方法可将碳纤维包裹在多孔骨架中，形成分层的多孔结构。结果表明，当匹配厚度为3.2 mm时，该材料的RLmin为−52.6 dB，EAB为8.6 GHz，可覆盖整个Ku波段，这是由分层多孔结构有助于构建电子传递的导电网络，从而导致更高的电导损耗，此外多孔骨架与纤维之间以及材料内部的C与碳化硅之间形成了广泛的非均匀界面，增强了界面极化，促进了电磁波耗散。

作为一种新型气凝胶，SiC气凝胶的制备工艺相对于传统的氧化物和碳气凝胶更加复杂，特别是目前较多报道的超轻SiC纤维基气凝胶，对于制备条件和制备成本要求较高。与此同时，目前SiC气凝胶的各种制备工艺仍然存在一些不足，例如如何解决气凝胶收缩大、易开裂等问题，如何提升材料的力学性能，同时兼顾经济性要求。

4 SiC基复合吸波材料的研究现状

纯SiC相属于单一极化类型的介电型吸波材料，且电导率也较低（β-SiC单晶电导率˂10−6 S/cm），除了通过形貌调控的方式强化极化效应之外，材料复合仍然是提升SiC基材料吸波性能的有效方式。

4.1 SiC纤维增强SiC吸波材料

SiC材料是一种宽带隙半导体，而SiC纤维(SiCf)具有良好的电阻率可调性（电阻率调节范围：10−3~ 104 Ω·m）[60]，同时其还具有高饱和载流子漂移速度和导热性，对提升SiC材料的强度与介电性能具有重要作用[61]。Han等[62]采用前驱体渗透热解法(PIP)制备了五向编织碳化硅纤维预成型体增强的SiCf/SiC复合材料，研究发现该材料具有良好的微波吸收能力，其在8.2 GHz处可实现RLmin为−16.1 dB，EAB为1.5 GHz。针对传统PIP法制备SiCf/SiC复合材料的吸波性能有待进一步提升的问题，Mu等[63]对PIP法进行了一定的改进，其首先对聚碳硅烷(PCS)前驱体进行适当的热交联，并对SiC纤维进行脱碳处理，制备了具有较强吸波性能的SiCf/SiC复合材料，结果表明，在8.2~18 GHz频率范围内，未处理的复合材料的反射损耗值小于−5 dB，而厚度为3.1 mm的复合材料经过处理后RLmin可达−23.5 dB，EAB可达5.9 GHz。在碳化硅纤维上使用涂层技术对于提升碳化硅纤维增强碳化硅复合材料（SiCf/SiC）的电磁波吸收性能中也起着重要的作用。Huang等[64]通过电泳沉积法（EPD）将碳化硅纳米线（SiCNWs）沉积在热解碳(PyC)涂层碳化硅上，然后进行碳化硅化学气相渗透(CVI)，得到SiCNWs/PyC-SiCf/SiC复合材料。结果表明，该复合材料的RLmin为−58.5 dB@15.6 GHz，当匹配厚度为2.2 mm，EAB可达6.13 GHz（11.43~17.56 GHz），这主要是由于该材料改善了介电损耗能力和阻抗匹配并强化了多重反射，其制备方式、形貌及损耗机理如图7所示。SiC纤维类型、编织方式、界面层、基体电性能协同设计原理与方法对SiCf/SiC结构吸波材料性能优化非常重要。目前缺乏系统研究，同时，吸波性能与力学性能的协同优化匹配原则还有待进一步研究[61]。

4.2 SiC/磁性物质复合吸波材料

为了进一步改善SiC材料的单一损耗机制，通过将其与磁性物质复合，引入磁损耗，通过磁损耗与介电损耗双重损耗机制协同作用进一步强化SiC材料的微波吸收性能。磁损耗机制主要是通过磁滞损耗、铁磁共振和涡流损耗等大量吸收电磁波的能量，并将其转化为热能以实现微波吸收的目标，目前SiC基材料主要与以Fe、Co、Ni物质等为代表的磁性物质实现复合。

Hou等[65]利用PCS和四氧化三铁前驱体，通过静电纺丝和高温（1300 ℃）热解制备了Fe/SiC杂化纤维。结果表明，铁的引入对杂化纤维的形貌、结晶温度和微波电磁特性均有显著影响。此外，Fe颗粒还可以作为催化剂，促进SiCO纳米线在杂化纤维表面的生长，研究发现，当PCS/Fe比为3:0.5的情况下，其在6.4 GHz处实现RLmin约为−46.3 dB，同时其EAB可以覆盖C波段（4~8 GHz），是一种性能优异的吸波材料，特别在低频吸波领域展现出良好的应用前景。Wang等[66]制备了共价键SiC/Co混合纳米线（NWs），分析表明，SiC纳米线与磁性Co纳米晶体之间形成了Si—O—Co键。电荷转移发生在共价键合的SiC/Co混合NWs中。当杂化物中Co含量为25.1 wt%时，SiC/Co诱导的协同耦合作用实现了有效带宽为6.6 GHz（10~16.6 GHz）的宽频吸收。Li等[67]采用电弧放电法制备了SiC包覆的Ni纳米复合材料，由晶体SiC和少量C/SiOx组成的Ni@SiC纳米复合材料吸收剂在C~Ku波段具有优异的微波吸收性能，EAB可达7.2 GHz（6.2~13.4 GHz），几乎覆盖了一半的C波段和整个X波段。对于磁性物质与SiC材料的复合，如何进一步提升其阻抗匹配性能，实现磁损耗与介电损耗协同作用的最大化是重要的研究课题，同时，磁性物质在高温环境下磁饱和性下降，如何满足磁性物质/SiC在高温等特殊环境下的良好吸波性能是值得研究的重要难题之一。

4.3 SiC/C复合吸波材料

碳基材料具有低密度和良好的导电性及较强的介电损耗性能，其与SiC结合可有效地增强复合材料的介电损耗性能，实现强化吸收性能与拓宽吸波带宽的目标，常见的与SiC结合的碳基材料有炭黑、碳纳米管（CNTs）和石墨烯等。

Du等[68]以葡萄糖为碳（C）源，制备了C掺杂碳化硅陶瓷纳米复合材料。掺杂的碳化硅纳米复合材料由非晶碳和石墨均匀地覆盖在碳化硅基体上。通过改变葡萄糖的含量，可以调整纳米复合材料的介电特性。当葡萄糖含量为0.50 mmol/mL，匹配厚度为1.66 mm时，其在16.0 GHz处实现最小反射损耗为−76.6 dB。CNTs具有高导热性和优良的机械性能，不仅可以增强复合材料的力学性能，还可以提升电磁吸收性能。Zhang等[69]采用静电纺丝和聚合物衍生陶瓷（PDC）方法制备了碳纳米管负载柔性碳化硅纤维垫。研究发现，碳纳米管的引入大大提高了电磁吸收性能，碳化硅纤维和碳纳米管协同效应下的导电损耗和极化弛豫损耗消耗了电磁能量，当碳纳米管含量为3 wt%时，纤维垫在厚度为3.5 mm时，RLmin为−61 dB，EAB为2.9 GHz。Cheng等[70]将SiCNWs通过化学气相渗透（CVI）加入超临界乙醇干燥石墨烯气凝胶（GA-S）中，制备了一种轻质、耐热、高性能电磁（EM）吸收复合材料。研究发现，SiCNWs的生长使GA-S在线弹性区域的屈服强度从0.15 MPa提高到0.47 MPa；双尺度表面粗糙度使水接触角从53°增加到SiCNW/GA-S的134°；当厚度为3.63 mm时，SiCNW/GA-S样品在5.3 GHz时的RLmin值为−54.8 dB，当厚度为2.0 mm，SiCNW/GA-S样品具有较宽的有效吸收带宽，为6.5 GHz，如图8所示。碳化硅与碳复合材料主要是通过将碳纳米结构结合到纳米尺寸的SiC中来制造的，常产生有限且不稳定的界面。同时，CNTs及石墨烯等碳基材料价格昂贵且制备方式复杂[71]，这在一定程度上阻碍了SiC/C复合材料在电磁波吸收中的更广泛的应用。

4.4 SiC基多元复合吸波材料

SiC基多元复合材料在不同组分之间具有多个界面，可产生类似电容器的结构，并给多个界面极化带来较强的弛豫损失，且多元磁性复合材料，还可以进一步强化磁损耗性能，从而强化本征SiC及二元SiC复合材料的吸波性能。Zhang等[72]采用原位碳热还原策略，以可膨胀石墨、Si-SiO2混合粉末和二茂铁为原料，制备了由SiC@SiO2纳米线和Fe3Si磁性纳米颗粒组成的纳米复合材料。研究发现，该纳米复合材料在2.4 mm的匹配厚度下，其EAB为5.4 GHz，且在匹配的厚度为4.9 mm时，在15.5 GHz时，RLmin值低至−37.53 dB（表2）。这是由于复合材料介电损耗、磁损耗、界面损失和散射理论的协同作用而产生良好的吸波性能。同时，多元复合材料中，引入有机高分子材料和新兴的MXene材料也是一种有效的提升吸波性能的方式。Ma等[73]通过静电自组装，在聚偏氟乙烯（PVDF）基体中，开发了SiCNW/MXene的多相纳米结构，研究发现当SiCNW：MXene比值和SiCNW/MXene浓度分别为7:1和20 wt%时，其在Ku波段达到5.0 GHz的有效带宽，在匹配的厚度为1.45~1.5 mm时，RLmin可达−75.8 dB，这是由于二维MXene纳米片和一维SiCNw在结构上的协同作用，在聚合物基体中形成了许多非均匀界面所致。SiC基多元复合材料通过介电性能和磁损耗性能的双重强化达到对电磁波高效吸收的效果，但是如何进一步分析复合损耗机制，提升界面稳定性，探究最佳配比体系等问题需要进一步的研究。

5 特殊类型SiC基吸波材料

5.1 SiC基吸波超材料

超材料是由亚波长谐振或非谐振单元经周期或非周期排布组成的结构材料[74]，其具有负折射率、逆多普勒、逆切伦科夫等自然界中材料所不具备的超常物理性质，在光学、声学、热学等领域都展现出巨大的研究潜力[75⇓~77]。超材料以其独特的电磁响应规律，将超材料作为吸波材料逐渐进入了人们的视野。通过人工设计，控制电磁波在超材料表面的传输特性，能够实现高效的电磁波吸收，可以有效地弥补常规吸波材料存在一定的设计维度和制备方法的局限性，从而实现对电磁波吸收区域的灵活调控，在电磁吸波领域具有重要的应用价值[78]。

Mei等[79]采用3D打印技术以及前驱体渗透热解（PIP）方法制备了具有扭曲交叉超材料结构的氧化铝/碳纳米管/SiOC复合材料，其中碳纳米管不仅作为成核剂获得SiCNW，还作为导电相形成导电网结构，从而提高了复合材料的介电和导电损失。当厚度为2.8 mm时，Al2O3/CNT/SiCNW/SiOC复合材料在12.2 GHz下的RLmin为−56.84 dB，有效吸收带宽范围为8.2~12.4 GHz；当厚度为3.2 mm时，EAB可覆盖整个X波段，具有优良的EMW吸收性能。为了进一步探究超材料结构对吸波性能的影响和阻抗匹配特性调控机理。Li等[80]开发了一种由碳化硅/碳（SiC/C）泡沫材料、FR4介电材料和金属图案所构建宽带雷达吸收组合泡沫超材料（CFMM），设计并研究了金属图案设计的几何尺寸对CFMM吸收性能的影响，发现通过调整金属图案的边长、阵列周期、线宽或分裂宽，可以有效地调节CFFM阻抗，从而改变CFMM的吸收特性，并采用模板法制备了低密度的有效吸波带宽约14 GHz（4~18 GHz）的CFMM，该材料较好地满足了吸波材料“薄、轻、宽、强”的发展趋势，其结构、实物与性能如图9所示。为了减轻图案层对吸波材料的影响，Li等[81]通过仿真和实验，研究了一种基于碳化硅/碳（SiC/C）泡沫介电材料和超材料全介质雷达吸收阵列超材料（AMM），分析了AMM的物理尺寸和阵列周期对吸收性能影响的变化规律，并制备了一种具有优良吸收性能的优化AMM，优化后的AMM有效吸波带宽约14 GHz（4~18 GHz），同时该材料还具有良好的力学性能与热稳定性，为开发多功能性SiC基吸波超材料提供了一定的参考。尽管在SiC基吸波超材料已有较多的研究，但研究多聚焦于实现轻质化、宽频吸收与极化角度不敏感上。此外，超材料在实际应用中可能面对更加严厉的使用环境，如何进一步拓宽功能性，同时考虑到材料设计与制备上的经济性与准确性是今后重要的研究方面。

5.2 SiC基高温吸波材料

高温吸波材料主要针对飞机发动机喷嘴处、飞机气动加热部件及海军舰船高温部位的隐身需求，无论在军事还是民用领域都展现出良好的应用前景。SiC材料具有良好的耐高温性，在高温下能够保持良好的介电性能，是一种极具发展潜力的高温吸波材料。目前，SiC基高温吸波材料可以分为SiCf/SiC基高温吸波材料、C/SiC基高温吸波材料、SiC/陶瓷基高温吸波材料及SiC高温吸波超材料等。Han等[82]通过化学气相渗透在碳化硅纤维上原位生长碳化硅纳米线，制备了SiCf增强的SiCf/SiC复合材料。研究发现，在25~600 ℃条件下，在8.2~12.4 GHz的频率范围内，复合材料的电导率和复介电常数表现出明显的温度依赖性，并随温度的升高而增强，其在11.4 GHz时最小反射损耗值为−47.5 dB，在600 ℃时有效带宽为2.8 GHz。陶瓷基复合材料具有轻质、高强度、较高硬度、良好的介电性能和优良的环境稳定性等优点[83]，是目前主要的高温吸波材料。氮化硅(Si3N4)作为一种典型的陶瓷材料，将SiC作为Si3N4的吸波剂，可以展现出良好的高温微波吸收性能，越来越受到人们的关注。Zhou等[84]采用凝胶铸造法制备了碳化硅纳米纤维改性氮化硅陶瓷，以提高在X波段（8.2~12.4 GHz）、温度在25~800 ℃条件下的介电和微波吸收性能，该复合材料也具有明显的温度依赖性，其介电常数随着温度从25 ℃到800 ℃的升高而升高，当碳化硅纳米纤维的含量为7.5 wt%时，其在25~800 ℃温度下表现出优异的X波段微波吸收能力和稳定性。为了进一步提升二元陶瓷基复合材料的吸波性能，Li等[85]从多元材料复合与形貌调控两方面出发，设计了一种具有低、高、低介电常数层次结构的高温电磁波吸收结构模型，并制备了Si3N4-SiC/SiO2复合陶瓷材料，研究发现，由于有效介电常数对温度的依赖性较弱，Si3N4-SiC/SiO2在室温电磁吸收和高温电磁吸收之间表现出良好的匹配特性。在500和600 ℃条件下，具有一定样品厚度的Si3N4-SiC/SiO2的RLmin分别达到−51.9和−35.9 dB，有效带宽分别达到4.16和4.02 GHz，表明其在高温电磁吸收领域具有广阔的应用前景。将SiC/陶瓷基复合材料与超材料设计相结合，也是一种有效改善材料吸波性能的方式之一。周倩等[86]根据三明治超材料型吸波复合材料的设计原则，选择低阻SiCf/Si3N4为损耗层，高阻SiCf/Si3N4作为介质层，制备了三明治结构型SiCf/Si3N4复合超材料。实验结果表明，通过介观尺度上非连续损耗层的设计可提高材料的阻抗匹配性，并增强其表面电流，从而使得复合超材料材料在8~18 GHz频率范围室温反射损耗小于−11.3 dB。当温度升高至600 ℃时，8~18 GHz频率范围平均反射损耗几乎不发生变化，具有温度不敏感的吸波特性。除此之外，还有学者采用硅酸铝纤维与SiC材料复合，也展现出了良好的高温吸波性能[18]。对于高温SiC基吸波材料目前多聚焦于SiC材料与陶瓷基材料的复合，同时向超材料方向发展，然而目前低频吸波是一个重要研究课题，高温条件下的低频吸波性能值得重点关注，是否可以利用新型材料设计与材料制备的方式去开发SiC基高温低频吸波材料是可研究的重点方向之一。

5.3 多功能性SiC基吸波材料

随着高新技术日新月异的发展，给吸波材料提供了更加宽阔的舞台。然而，这些材料也将面临更苛刻的应用环境。因此，开发对复杂环境适应性高、多功能、超长寿命的吸波材料是必然的发展方向[87,88]。郑州大学范冰冰团队[89]采用化学气相沉积（CVD）技术制备了一种多功能SiC纳米纤维气凝胶（SiC NFA），其表现出低密度（~9 mg·cm−3）、优良的机械性能、高抗疲劳性、耐火性能、高温热稳定性和良好的保温性能。此外，油改性碳化硅NFA具有显著的疏水性，具有良好的自清洁性能，且其具有良好的微波吸收性能，当其厚度为1.9 mm时，在7.04 GHz处RLmin为−39.37 dB。在本征SiC纳米纤维气凝胶基础之上，该团队[90]还制备了具有三维(3D)多孔交联结构的多功能SiC@SiO2纳米纤维气凝胶（SiC@SiO2 NFA），其具有超低密度（~11 mg·cm−3）、超弹性、抗疲劳和耐火性能、高温热稳定性、隔热性能和应变依赖压阻传感行为，该材料的RLmin值为−50.36 dB，EAB为8.6 GHz，多功能性得到了进一步拓展，且吸波性能得到了一定的强化。此外，将SiC材料与有机材料复合亦可以提升其功能性，王志江团队[91]采用碳热还原法制备了均匀尺寸的碳化硅纳米颗粒（碳化硅NPs），然后分散到环氧树脂基体中，形成了碳化硅型记忆环氧树脂（SSME）复合材料，研究发现，当碳化硅NPs的比例为20wt%时，在最佳厚度为4.25 mm时，RLmin为−62.02 dB，EAB为7.7 GHz，厚度为4.50 mm时，EAB为8.1 GHz，此外，添加了碳化硅NPs使得该材料具有良好的变形能力与形状恢复能力，相对未添加碳化硅NPs的样品，其变形效率和形状恢复率分别提高了125.81%和17.84%，这进一步拓展SiC基吸波材料吸收材料应用前景，表明其在开发多功能、柔性、可穿戴和涂层材料方面展现出巨大的潜力。目前，SiC基多功能性吸波材料在功能性的拓展上也有很多研究，一定程度上为今后的实际应用奠定了良好的基础，SiC吸波材料在防腐领域的研究大多处于起步阶段，同时研究其超疏水性和防污性能等功能也显得尤为重要，故开发高效、绿色、环保、防腐、防污的SiC基多功能吸波材料对提高海军装备在海洋环境中的安全和可靠性具有重要价值[89]。

6 结论与展望

SiC基吸波材料具有良好的耐高温、抗腐蚀、化学稳定性，在电磁波吸收领域展现出良好的应用前景。基于目前吸波材料“薄、轻、宽、强”的发展理念，研究人员从微观结构与材料复合两方面出发，旨在进一步降低材料的质量与厚度，并同时达到更小的反射损耗与更强的吸波带宽。与此同时，大量的研究人员将SiC基吸波材料与超材料设计相结合设计并制备了一些高性能的SiC基吸波超材料。此外，SiC基吸波材料在复杂环境下也展现了良好的应用潜力，特别是在高温吸波领域。然而，虽然SiC材料的吸波性能已有较大提高，但是其仍然面临一些亟需解决的问题。首先，使用传统的形貌调控与材料复合的方式虽然可以有效地增强SiC的吸波性能并深化其轻质化的目标，然而材料复合与形貌调控对SiC材料损耗机制的影响机理探究还不够深入。其次，SiC基超材料虽然具有优异的吸波性能，然而如何进一步拓宽功能性，从而实现其在复杂环境的应用具有重要研究价值。最后，对于大量的高性能SiC基吸波材料，其制备工艺复杂，制备成本较高，如何实现其低成本、大规模的可控制备是难题之一。基于以上存在的问题和挑战，今后主要的研究方向可能会包括以下3个方面：

（1）通过单一形貌和单一组分的SiC难以满足实际需求，可通过多重结构调控与多组分协同作用进一步深化吸波材料“薄、轻、宽、强”的发展理念，因此开发多结构与多成分复合型SiC基吸波材料是未来发展的重要趋势；

（2）基于本征SiC材料的吸波机理，充分利用材料模拟计算、材料信息学与实验验证等手段，构建材料成分-结构-性能关系模型，以此为基础进行相关的材料设计与制备，从而实现新型低成本、高性能的SiC基吸波材料可控与高效制备；

（3）低频吸波材料一直是吸波材料研究的重点与难点，可利用SiC良好的高温吸波性能，对SiC材料进行一定的设计以开发SiC基高温低频吸波材料是未来可研究的重点方向之一。

（4）进一步探索SiC基吸波材料的多功能性研究，使其除了具备优异的吸波性能以外，还具备良好的耐磨性、抗冲击性、疏水性、耐高温、耐腐蚀性等，从而更好地实现其在复杂环境的应用。

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国家自然科学基金项目(51802347)

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