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钙钛矿基近红外光电探测器

高雯欢 ,  丁济可 ,  马全兴 ,  苏郁清 ,  宋宏伟 ,  陈聪

化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (2) :187-203

PDF (4756KB)
化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (2) :187-203 DOI: 10.7536/PC230526
综述
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钙钛矿基近红外光电探测器

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Perovskite-Based Near-Infrared Photodetectors

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摘要

近年来，具有ABX3晶体结构的金属卤化物钙钛矿材料因其可调带隙、高吸收系数、长载流子传输距离等光电学特性而在光电探测领域表现出良好应用前景，尤其是基于纯Sn或者Sn/Pb混合阳离子制备的杂化钙钛矿在760~1050 nm范围的近红外光电响应性能非常优异，展现出高灵敏度、低暗电流和高探测率等多方面优势。为进一步拓宽钙钛矿的近红外以及红外响应波长范围，研究人员探索了将有机材料、晶体硅/锗、Ⅲ-Ⅴ族化合物、Ⅳ-Ⅵ族化合物、上转换荧光材料等作为互补光吸收层与钙钛矿结合制备异质结来构筑出宽谱响应的近红外光电探测器。基于以上研究，本文总结了当前拓宽钙钛矿光电探测器的光谱范围的有效途径。同时，对钙钛矿材料的近红外光电探测器的未来发展前景作出了展望。

Abstract

In recent years, organo-metal halide perovskites materials with ABX3 crystal structure have shown promising application prospects in the field of photoelectric detection due to their optical and electrical properties such as adjustable bandgap engineering, high absorption coefficient and long carrier transmission distance. Especially, the hybrid perovskite prepared by pure Sn or Sn/Pb mixed cations have excellent near-infrared photoelectroresponse in the range of 760~1050 nm, showing many advantages such as high sensitivity, low dark current and high detection rate. To further broaden the near-infrared and infrared response wavelength range of perovskite, the researchers explored combining organic materials, crystalline silicon/germanium, Ⅲ-Ⅴ compounds, Ⅳ-Ⅵ compounds, upconversion fluorescent materials as complementary light absorption layers with perovskite to prepare heterostructures to construct wide-spectrum response near-infrared photodetectors. Based on the above research, this paper summarizes the current effective ways to broaden the spectrum range of perovskite photodetectors. At the same time, the future development prospect of perovskite material near infrared photodetector is prospected.

Contents

1 Introduction

2 Basic indicators of photodetectors

2.1 Device structure and working principle of photodetectors

2.2 Performance parameters of photodetectors

2.3 Strategy of broadening the spectrum response range of perovskites

3 Pb perovskite for near-infrared photodetectors

3.1 Polycrystalline perovskite materials

3.2 Single crystal perovskite materials

4 Narrow band gap Sn and Sn/Pb Mixed Perovskite- Based near-infrared photodetectors

4.1 Sn-based perovskite near-infrared photodetectors

4.2 Sn/Pb mixed perovskite near-infrared photodetectors

5 Perovskite/inorganic heterojunction near-infrared photodetectors

5.1 Silicon and other classic semiconductors

5.2 Graphene

5.3 Transition metal dichalcogenides

5.4 Ⅲ-Ⅴ compounds semiconductors

5.5 Ⅳ-Ⅳ compounds semiconductors

6 Perovskite/organic heterojunction near-infrared photodetectors

7 Perovskite/upconversion material near-infrared photodetectors

8 Application of near-infrared photodetectors

9 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

光学器件 / 钙钛矿 / 近红外光电探测器 / 窄带隙材料

Key words

optical device / perovskite / near-infrared photodetectors / narrow-bandgap materials

引用本文

引用格式 ▾
高雯欢, 丁济可, 马全兴, 苏郁清, 宋宏伟, 陈聪. 钙钛矿基近红外光电探测器[J]. 化学进展, 2024, 36(2): 187-203 DOI:10.7536/PC230526
Wenhuan Gao, Jike Ding, Quanxing Ma, Yuqing Su, Hongwei Song, Cong Chen. Perovskite-Based Near-Infrared Photodetectors[J]. Progress in Chemistry, 2024, 36(2): 187-203 DOI:10.7536/PC230526

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1 引言

光电探测器（photodetectors, PDs）是一种实时地对特定波长范围内的光信号进行捕获采集并且将其转换为电信号的器件，已被广泛应用于光电成像、光通信和生物传感等领域。近年来，对近红外（NIR，780~2526 nm）波段的光谱进行探测的近红外光电检测技术受到了广泛关注[1⇓⇓~4]。与紫外（200~400 nm）和可见光（400~780 nm）相比，NIR光子的穿透深度为1~20 mm，具有对生物样品的光损伤小、深层组织穿透能力强、活体生物系统自身荧光的干扰小等优点，被认为是医学诊断、手术治疗方面的有力工具[5]。此外，近红外光电探测器（NIR-PDs）在光纤通信[6]、生产军事等领域也得到了广泛的应用。由于NIR检测技术对于国家经济和社会发展起着至关重要的作用，因此开发出性能卓越、成本低廉、环保可持续的NIR-PDs极具现实意义。

钙钛矿材料是指具有ABX3晶体结构的化合物的统称，其中A位于立方晶胞的顶点，为有机或无机阳离子（CH3NH3+（MA+）、HC(NH2)2+（FA+）或者Cs+等）；B 位于面心立方结构的中心位置，为金属阳离子（Pb2+或 Sn2+等）；X位于立方晶胞的面心，为卤化物阴离子（Cl−、Br−、I−或其混合物）。体积相对较小的金属阳离子位于中心位置，每个金属阳离子周围围绕着六个阴离子，构成八面体结构，并且各个八面体在顶点处彼此相连形成网络（图1）[7]。MAPbI3作为最典型的钙钛矿材料，因其光吸收系数大、扩散长度长和载流子迁移率高等优点，近年来以其为主体材料研制的PDs可获得高灵敏度、宽动态响应度、超快响应等关键性能[8⇓~10]。目前有机金属卤化物钙钛矿材料已经在光伏器件领域取得了突破性进展，其太阳能电池器件光电转换效率突破了26.1％[11]，光电响应性能卓越。

2014年，Hu等首次将MAPbI3钙钛矿作为主体材料应用于PDs[13]，该PDs展现出了宽带响应范围。在365 nm和780 nm的响应度分别为3.49 A·W-1和0.0367 A·W-1，响应时间低于0.1 s，这种新型高灵敏、快速响应的PDs无疑开创了一个全新的科研领域，自此钙钛矿PDs不断发展。然而，单晶和多晶MAPbI3的探测范围都局限在820 nm以内的波长区域，缺乏NIR全波段范围内的响应，这严重限制了其在更多领域内的应用。Wang等[14]报道了基于MAPbI3和PDPP3T/PC71BM的PDs，在NIR区域实现了40% 外量子效率（EQE），然而器件微秒级别的响应时间很难满足应用中的各类要求。此外，Wu等[15]报道了一种EQE为70%的宽光谱NIR-PDs，但该PDs噪声电流很高且响应时间很慢，难以有更多的用途。理想型的钙钛矿PDs应在NIR区域有较高的EQE值，同时兼具高灵敏度和超高速响应速度。

研究表明，钙钛矿是新一代光电探测器的理想选择，有望研制出新一代低成本、高性能的NIR-PDs。但目前仍存在响应范围有限、可靠性差等方面的问题。本文将围绕“钙钛矿基光电探测器”这一主题展开综述。具体而言，第2节介绍了PDs的器件结构、工作原理等，第3节和第4节分别介绍了Pb基、Sn基和Sn/Pb基钙钛矿NIR-PDs的最新研究进展，第5节和第6节讨论了Pb基与各种窄带隙NIR材料（包括无机量子点、有机小分子/聚合物、上转换材料等）形成异质结结构的NIR-PDs的研究进展。最后，对基于钙钛矿材料的NIR-PDs的发展前景作出了展望。

2 光电探测器的基础指标

2.1 光电探测器的器件结构和工作原理

钙钛矿PDs主要有三种结构：光电导型、光电二极管型和光电晶体管型（图2）。其中，光电导型由于结构简单、易于集成等优点，受到了广泛的关注。光电导体施加偏置电压以分离光生载流子，从而增加了器件的导电性。而光电二极管型结构上由透明电极、空穴传输层（HTL）、钙钛矿活性层、电子传输层（ETL）以及金属电极组成。另一种类型的光电晶体管则包括介电层、活性层和源极、漏极、栅极三个电极。

光电探测器的工作机理主要包括以下三个步骤：（1）在光照下产生光生载流子；（2）载流子扩散或迁移形成电流；（3）光电流在放大电路中放大并转换为电信号。探测器在有光照的情况下，若材料的禁带宽度比入射光子的能量小，其价带电子将会跃迁至导带，从而产生光电流。

2.2 光电探测器的性能参数

PDs的性能是一个综合的评价指标。针对实际应用需求不同，对器件的性能参数侧重点也不同。具体包括如下几个重要的性能参数：

光谱响应范围：PDs的光谱响应范围取决于半导体材料的吸收光谱，即取决于半导体材料的带宽。对于窄带PDs，其光谱响应范围受到载流子收集的影响，部分依赖于材料本身的吸收特性。

响应度（R）是指输出电压或电流与输入光信号功率的比值，代表在入射光照射下，PDs将光信号转换成电信号的能力。可以表示为:

$R=I_{p}-I_{d} / P$

其中Ip为光电流，Id为暗电流，P 为入射光功率，R 单位为A·W-1。

EQE是指收集的光生载流子与入射光子数的比值。PDs的 EQE 一般小于 100%，可以表示为：

$E Q E=R h c / \lambda q$

其中 h 是普朗克常数，c 代表光速，q 是单位电荷量，𝜆 是入射光波长。

比探测率（D*）是指PDs在噪声环境下探测光信号的能力。通常用于描述PDs探测弱光的能力。D*越高，代表PDs的探测能力越高。可以表示为：

$D^{*}=R /\left(2 q J_{d}\right)^{1 / 2}$

其中R代表响应度，q是单位电荷量，Jd代表暗电流密度，D*单位为𝐽𝑜𝑛𝑒𝑠。

噪声电流是指探测带宽下暗电流随机波动的均方根。噪声电流的大小影响着探测器灵敏度的高低。噪声电流主要由与频率无关的散粒噪声（ishot）和热噪声（ithermal），以及与频率相关的 1/f 噪声（i1/f）和产生-复合噪声（i g-r）组成。

噪声等效功率（NEP）是指探测器输出电压正好等于输出噪声电压时的入射光功率。代表PDs 能够识别噪声的最低光强度，一般认为NEP为探测率的倒数。NEP越小，表示PDs对弱光的探测能力越强。可以表示为:

$N E P=(S \Delta f)^{1 / 2} / D^{*}$

其中S代表PDs的有效面积，∆f代表带宽，D*代表比探测率，NEP单位为W。

线性动态范围（LDR）是指输出电流或电压与输入光信号成线性比例的光功率范围，表示为PDs保持线性响应时的最强与最弱光功率（辐照度）之比。LDR越宽，说明PDs的探测性能越好。可以表示为:

$L D R=20 \log P_{\max } / P_{\min }$

其中Pmax和Pmin分别是光功率在线性范围内的最大值、最小值，LDR 单位为 dB。

响应时间：PDs在入射光下，信号从最大值的 10％上升到 90％所需的时间，以及信号从最大值的 90％下降到 10％的时间，为上升或下降时间，单位为s。

2.3 拓宽钙钛矿光谱响应范围策略

由于钙钛矿材料具有带隙可调的优点，因此可以通过钙钛矿的组分调控以及与其他窄带隙材料复合来拓宽钙钛矿基PDs的光谱响应范围[16]，具体包括：（1）混合Sn/Pb钙钛矿材料。研究发现，Sn在Pb基钙钛矿中的部分替代可以调节对NIR区域的吸收，这将获得接近肖克利奎伊瑟极限（Shockley-Queisser limit）的理想半导体带隙（1.21 eV）。（2）通过结合具有NIR吸收的异质结材料。通过异质结的引入，可以实现进一步降低暗电流，提高响应度和灵敏度的目的。通过选择具有不同带隙和电荷迁移率的互补材料来实现光谱响应特性调控，可有效地将响应光谱拓宽到NIR范围，在高灵敏度、高分辨率成像系统中具有巨大潜力。

3 Pb基钙钛矿光电探测器

3.1 多晶钙钛矿材料

多晶钙钛矿主要以薄膜形式存在，由于其制备工艺简单，兼容溶液处理、可蒸发沉积镀膜的方式，同时因其光吸收系数高、载流子迁移率大、晶界良好而被认为是一种理想的高效光伏材料。Roqan等[17]首次在金属衬底上制备了Gd掺杂ZnO纳米棒/MAPbI3 PDs。图3a展示了金属衬底与Gd掺杂ZnO纳米棒导带之间具有良好的能级匹配，显著提高的载流子抽取效率助力PDs实现了250~1357 nm波长范围的宽谱响应。Yan 等[18]制备了MAPbI3-xClx/有机半导体垂直异质结PDs。由于其具有高增益，在NIR波长下器件能表现出接近109 A·W−1的高响应度，且该多晶钙钛矿薄膜器 件还兼具有良好的弯曲稳定性（图3b）。除此之外，Yang等[19]利用与MAPbI3纳米晶体表面相关的表面陷阱态实现了NIR光电探测，其光谱响应范围约为1000 nm内，LDR达到100 dB（图3c），探测率为1.77×1013 Jones。

3.2 单晶钙钛矿材料

与多晶钙钛矿相比，单晶钙钛矿具备更宽的吸收光谱、更好的载流子传输性能、较低的缺陷密度等。因此，高质量的单晶钙钛矿将是提高器件性能的重要途径。Zhao等[20]报道了FAPbI3多晶薄膜的吸收带边为 780 nm，而单晶薄膜的吸收带边为850 nm，证明单晶可有效拓宽响应光谱。由于陷阱态吸收，钙钛矿单晶在NIR范围具有一定的探测能力。Meredith等[21]在MAPbI3单晶上实现了对1064 nm波长的探测（图3d），单晶体的表面陷阱态增强了NIR光响应。Liu等[22]利用逆温结晶法（ITC）制备了长度为80 mm的MAPbI3单晶，该单晶PDs在900 nm范围内具有宽谱响应、响应速度快（图3e）、稳定性好等优点。Yu等[23]制备的MAPbI3单晶吸收边带为840 nm，空间电荷限制电流测试SCLC（图3f）证明其陷阱态密度较低，并且在近红外波段响应度为1.33 A·W-1，探测率高达2.18 × 1012 Jones.Xi等[24]通过掺入热退火金纳米颗粒（NPs）构建二维单晶钙钛矿，金纳米粒子诱导的局域电场增强了光电流增强效应，同时降低了暗电流。实验证实该PDs可以将1310 nm处的光信号通过等离子体放电转换成稳定的电信号。以上相关工作对促进钙钛矿NIR-PDs的发展以及其在通信领域实现光学探测提供了一种新的思路。

4 窄带隙Sn基和Sn/Pb钙钛矿光电探测器

4.1 纯Sn基钙钛矿NIR-PDs

与Pb基钙钛矿相比，单纯用Sn2+取代Pb2+的无毒Sn基钙钛矿带隙更窄，可作为NIR-PDs的光活性层。然而，Sn基钙钛矿中Sn2+到Sn4+态的自然氧化会诱导p型掺杂，从而将半导体特性转变为类金属特性[25⇓~27]。这种行为将导致载流子浓度过高，载流子寿命和扩散长度降低，从而使含Sn2+器件性能降低。为了追求高效NIR-PDs，研究者们进行了一系列抑制Sn基钙钛矿中Sn2+氧化的方法来提高NIR波段的光响应性[28,29]（如表1所示）。

使用SnX2 （X = F, Cl, Br, I）作为添加剂能够 稳定相，形成富Sn2+的环境，可以降低Sn空位密度。Waleed等[30]在多孔氧化铝模板底部沉积Sn，有效阻断了水和氧分子的扩散。从而制备出具有1.3 eV的带隙的三维MASnI3 纳米线（NWs），图4a是该钙钛矿NWs的生长示意图，该器件在300~1000 nm波长内表现出宽的光谱吸收，响应度高达0.47 AW-1，探测率为8.8 × 1010 Jones。Yang等[31]采用化学气相沉积法制备了带隙为1.34 eV的CsSnI3 NWs，由于重构的互易晶格关系，减少了Sn空位密度，如图4b所示，该器件上升和下降时间分别为83.8和243.4 ms。该工作将CsSnI3钙钛矿NWs应用于室温NIR探测，为开发新型高效的低维全无机钙钛矿光伏器件奠定了基础。

为提高Sn基钙钛矿材料和探测器件的稳定性，Cao等[32]使用抗坏血酸促进了CsSnI3晶体的生长并抑制了Sn2+氧化为Sn4+，图4c中XPS表明抗坏血酸成功作用到样品上，获得了光谱范围为350~1000 nm的宽带PDs，该PDs在850 nm波长的响应度为0.257 A·W−1，探测率为1.5×1011 Jones。引 入抗氧化剂羟基苯磺酸（KHQSA）作为添加剂，对于控制Sn基钙钛矿的快速生长和抑制Sn氧化也有 效[33]。有无KHQSA修饰的FASnI3薄膜的扫描电镜SEM图像如图4d所示，磺酸基团与Sn2+的相互作用使SnCl2添加剂复合层原位包覆钙钛矿颗粒，阻止了锡的氧化，使得钙钛矿薄膜表面更加平整。Liu等[34]在FASnI3的结晶过程中引入了KHQSA后制备的器件在300~1000 nm的宽波长范围内显示出较高的响应度，显著提高了Sn基钙钛矿的抗氧化能力。随后，他们[35]报道了一种FASnI3/PEDOT:PSS异质结的PDs，发现通过减小PEDOT:PSS的厚度，可以实现更短的响应时间和更高的探测率（图4e）。

4.2 Sn/Pb混合钙钛矿NIR-PDs

在Pb钙钛矿中用 Sn部分替代Pb也被证明是减小钙钛矿带隙的有效方法。Sn/Pb混合钙钛矿的带隙低于纯Pb基钙钛矿（MAPbI3≈1.55 eV）和Sn基钙钛矿（MASnI3≈1.30 eV），其带隙可低至1.17 eV，在1060 nm处表现出良好的吸收性能[36]。混合Sn/Pb钙钛矿的光学带隙可以通过设计其成分来控制，图5a展示了MASnxPb1-xI3钙钛矿的带隙变化(0<x<1)[37]。此外，与纯Sn基钙钛矿相比，混合Sn/Pb钙钛矿具有更高的稳定性，同时还可以降低Pb的使用，减少对环境的损害。

制备光滑、均匀、无针孔的薄膜是实现低暗电流、低噪声和高光电电压高性能PDs的关键。Zhu等[38]通过将铷离子掺杂到Sn/Pb钙钛矿体系中实现了300~1100 nm宽光谱探测，XRD（图5b）说明Rb的掺入有效地调节了Sn/Pb和I原子之间轨道的相互作用以及(Sn/Pb)I2框架的八面体倾斜程度，从而减少了能量无序，增加了薄膜的结晶度，增强了择优取向，使得探测器的线性动态响应范围达到了110 dB。此外，他们还探索了Sn/Pb钙钛矿在CMOS兼容的金属基板上的生长以推进钙钛矿与硅基电子器件的集成[39]。研究了退火对Sn/Pb薄膜形貌和晶粒尺寸的影响，通过控制退火时间，成功调整了纳米晶体在钙钛矿前驱体中的密度和位置，获得了致密的钙钛矿薄膜（如图5c所示)，该PDs的LDR为100 dB，快速下降时间为2.27 μs。

薄膜厚度是控制响应度和暗电流的另一个重要参数。为了制备热稳定性更为优异的无MA的FA-Cs基的Sn/Pb钙钛矿，Liu等提出低温退火的方法来实现NIR探测[40]，有效地优化了厚前驱体薄膜顶部和底部的钙钛矿结晶，最终实现了高质量的Sn/Pb钙钛矿厚膜。类似地，Wang等[14]报道了基于(FASnI3)0.6(MAPbI3)0.4为活性层的高灵敏度和较好稳定性的PDs，图5d为不同厚度钙钛矿薄膜的SEM图像，平均晶粒尺寸随着钙钛矿薄膜厚度的增加而增大，由于晶界密度的降低，有利于抑制载流子复合，钙钛矿厚度的增加促进了NIR范围内良好的光吸收，在300~1000 nm范围内，EQE增加了65%，同时展现了与商用无机光电探测器相当的1.1×1012 Jones的探测率。

在优化薄膜的形貌和厚度后，适当的路易斯碱添加剂可有效地钝化Sn/Pb钙钛矿的表面缺陷。Zhao等[41]利用PEAI钝化界面处的表面缺陷，PEAI在Sn/Pb钙钛矿薄膜的底部的存在大大促进了钙钛矿顶部光滑均匀的薄膜的生长，显著提高了其在大气环境中的稳定性，该PDs在300~1050 nm范围内呈现出约为80%的平稳EQE（图5e）。Cao等在纯CsPb0.5Sn0.5I3薄膜中观察到许多针孔[42]，相比之下，添加微量的二维(PEA)2Pb0.5Sn0.5I4的薄膜明显变得均匀致密。这种无针孔的薄膜可以有效地通过抑制氧气和水分的渗透来提高性能，从而抑制Sn2+氧化。PEA的卤化衍生物2F-PEA(2-氟苯乙基胺)在钝化缺陷和抑制锡氧化方面也有巨大优势。引入2F-PEA的器件具有0.41 AW−1的高响应度[43]，在800~1000 nm范围内的探测率超过1012 Jones。

为了钝化钙钛矿缺陷同时提升含Sn钙钛矿的抗氧化能力和稳定性，Xu等[44]用抗坏血酸处理MA0.5FA0.5Pb0.5Sn0.5I3有效地增强了薄膜的抗氧稳定性，从而显著抑制了漏电流的产生，该PDs的光谱范围延伸到了1100 nm，探测率超过了1012 Jones。利用锡粉等还原剂避免前驱体溶液中Sn2+的氧化也是降低Sn/Pb钙钛矿膜中Sn4+含量的有效途径。Morteza Najarian等基于锡粉制成的MA0.3FA0.7Pb0.5Sn0.5I3钙钛矿PDs在850 nm处具有85% 的EQE[45]，暗电流小于10-8 A·cm-2，响应时间快于100 ps。除此之外，Ma等[46]将偶氮苯衍生物(TBAAzo）作为添加剂添加到Sn/Pb钙钛矿PDs中，长碳链具有疏水性，提高了稳定性。TBAAzo中的N=N能有效钝化钙钛矿薄膜表面未配位的Pb2+，抑制了非辐射复合。从图5f可以看出暗电流减少了近两个数量级，从而实现低噪声电流和快速响应，线性动态范围为185 dB，相对于商用光电探测器InGaAs（66 dB）提高了近3倍。He等[47]引入ATFBA钝化剂，通过氢键和末端氨基和羧基的螯合配位作用来钝化表面缺陷，抑制Sn2+ 的氧化，全氟苯环结构可以起到疏水保护屏障的作用，阻止水分的侵入。ATFBA 的加入提高了Sn/Pb钙钛矿的导带位置，有利于在钙钛矿/电子输运层界面进行有效的电子提取和输运。

钙钛矿晶体的生长对提高光电探测器的性能和稳定性也至关重要。Liu等引入一个更强的钙钛矿表面钝化剂噻吩-2-碳酰肼（TAH）[48]，TAH分子中的羰基和噻吩可以通过配位键与配位不足的Pb2+/Sn2+相互作用，同时可以通过氢键与钙钛矿 中的FA+相互作用。肼基可以减少Sn2+的氧化，并通过氢键与钙钛矿中的I-相互作用。随着TAH的加入，原始膜的平均晶粒尺寸从477.69 nm显著增加到756.09 nm，暗电流密度比原始薄膜低了3倍。类似地，硫氰酸锡(Sn(SCN)2)作为抗氧化剂来控制结晶度和生长取向，Sn (SCN)2倾向于在钙钛矿薄膜内形成独特的双面表面优先分布[49]，主要位于FA0.85Cs0.15Sn0.5Pb0.5I3钙钛矿的底部和顶部表面，而极少部分位于薄膜内部。具有独特分布结构有助于改善材料的形貌和抗氧化性。大大提高了器件的稳定性，最长可达2300 h。

得益于低成本、易制造性和卓越的光电性能，钙钛矿已被证明是高效NIR-PDs的理想光电探测材料。Sn/Pb混合钙钛矿基PDs的一些关键参数甚至优于商用器件。例如，Sn/Pb混合钙钛矿基PDs在波长为940 nm下实现了0.53 A·W−1的高 响应，这比普通硅图像传感器的响应度高出很多。此外，Sn/Pb基钙钛矿PDs在1100 nm 波长下的探测率超过1012 Jones，线性动态范围超过213 dB，是商用光电探测器GaN（50 dB）的4倍。我们相信，Sn/Pb混合钙钛矿PDs在未来会具有更加广阔的发展前景。

5 钙钛矿/无机异质结光电探测器

虽然纯Pb基钙钛矿由于带隙的限制可以略微探测到NIR范围（~850 nm），但由于其光吸收较弱从而导致NIR探测范围较窄和响应度较低。而异质结PDs的光电特性不仅取决于两个组分的各自贡献，还与两个组分界面间的电荷转移密切相关[53,54]。许多研究证明，通过抑制光生电荷的复合，可以有效地延长载流子寿命，这有助于提升光电性能。因此，可以通过将各种无机窄带隙半导体材料与Pb基钙钛矿复合来制备快速响应的NIR-PDs（如表2所示）。

5.1 硅等经典半导体

硅具有1.1 eV左右的带隙和成熟的加工工艺，在高灵敏、宽波段光电探测方面具有广阔的应用前景。Geng等[55]利用将MAPbBr3沉积到硅上，制备了更宽谱范围和更短响应时间的具有Si/MAPbBr3/Au异质结PDs。Zhang等[56]在SiO2/Si衬底上沉积MAPbI3，在970 nm 光照下，MAPbI3/硅异质结PDs的响应度为18.4 mA·W-1，比探测率为1.8 × 1012 Jones。

采用硅纳米孔柱阵列（Si-NPA）[57]和硅纳米线（Si-NW）[58]作为衬底生长钙钛矿，可以实现NIR探测。Si-NPA结构具有光反射低、电阻率低、空穴迁移率高、比表面积大等特点，纳米孔形态增强了光捕获能力，增加了载流子的传输和提取路径，有利于生长无针孔和致密的钙钛矿薄膜。钙钛矿层覆盖Si-NPA衬底的SEM图像如图6a所示，制备的硅NPA/MAPbI3/ZnO 异质结光电二极管[57]在780 nm处的响应度为8.13 mA·W−1，探测率达到9.74 × 1012 Jones。Asuo等[58]直接在Si-NW上沉积Pb(SCN)2掺杂的MAPbI3钙钛矿，Si-NWs和卤化物钙钛矿都起到了光吸收剂的作用，在照明时产生电子和空穴。MAPbI3/SiNW 异质结器件具有13 A W-1的响应度，探测率高达1013 Jones，快速上升/下降时间为22.2/17.6 μs（图6b）。即使经过30 d的储存该器件在环境条件下显示出非常好的稳定性。Liu等[59]把Cs掺杂的FAPbI3钙钛矿层均匀地涂覆在垂直Si-NW上，光伏效应为该异质结提供了无需电压供应就能探测NIR的能力。该器件具有良好的光敏感性和稳定性，在未封装条件下储存3周后，暗电流和光电流几乎不变。Zhao等[60]通过引入PVP来调控MAPbIxCl3-x多晶钙钛矿薄膜的形貌和结晶，制备出表面形貌均匀和结晶度较高的薄膜。掺杂p型硅/PVP:MAPbIxCl3-x/Au结构的宽带光电二极管的光谱响应扩展到980 nm，在450~808 nm内具有良好的光谱均匀性。

钙钛矿/硅界面的能级匹配较差会阻碍载流子的传输和提取，从而导致性能下降。引入金属氧化物（SnO2、TiO2等）可以解决能级不匹配的问题，并对界面载流子的分离起到促进作用。Qu等[61]在钙钛矿/硅界面中插入了SnO2层，有无SnO2和MoO3层PDs的能带图如图6c所示，SnO2/MAPbI3界面价带的能垒阻止了MAPbI3层中空穴向Si侧转移，从而减少了界面复合，抑制了暗电流的产生，从而增强了探测能力。Cao等[62]在n型硅片和钙钛矿层之间的界面插入了TiO2层，减少了硅与钙钛矿之间的能量失配，实现了异质结中载流子的转移。该PDs将光谱响应扩展 到1150 nm波长，在800 nm处响应度达到0.87 A·W-1，在NIR区域的探测率超过1012 Jones。

5.2 石墨烯

单层石墨烯由 sp2杂化的碳原子层构成，具有高的比表面积和载流子迁移率、良好的热传导率和透光率，这些独特的性质使石墨烯可以广泛应用于光伏器件，石墨烯的零带隙使其在UV-THz波段有很大的应用潜力。在此基础上，利用石墨烯的宽光谱响应特性，将单层石墨烯与钙钛矿材料进行结合，有望实现大幅度提升石墨烯/钙钛矿PDs的光电性能。

从石墨烯到钙钛矿的载流子传输机制是实现钙钛矿/石墨烯叠层PDs高效光电转换的关键。Lee等[63]首次报道了由石墨烯和MAPbI3钙钛矿层组成的新型混合PDs。被捕获的载流子产生了有效的光伏效应，电荷的存在还通过电容耦合改变了石墨烯通道的电导率，从而使得该器件在400~850 nm范围内具有宽光谱响应。Wang等[64]采用快速结晶沉积法制备了响应度为6.0×105 A·W-1的钙钛矿/石 墨烯异质结高性能宽带PDs，这是由于在石墨烯上产生了有效的光门控效应，使钙钛矿中捕获的载流子寿命增加，使其光电导增益增高。此外，Spina等[65]通过化学气相沉积法制备MAPbI3/石墨 烯PDs，由于具有纳米线形态的钙钛矿光捕获能力强，使该器件显示出2.6×106 A·W-1的光响应性。

基于钙钛矿/石墨烯PDs的性能也可以通过引入替代有机键或卤化物基团来调控，以满足特定的应用需求。新型的零维材料石墨烯量子点除了具有石墨烯的优异性能外，还表现出显著的量子限域效应和边界效应。Qian等[66]制备了具有氮掺杂石墨烯量子点-钙钛矿-轻还原氧化石墨烯PDs。钙钛矿层与轻还原氧化石墨烯层之间的快速高效的载流子传输以及轻还原氧化石墨烯层的高载流子迁移率使该PDs检测波长达到940 nm，同时光响应度高达1.92×104 A·W-1，快速响应能力在10 ms左右。除此之外，Feng等[67]通过结合单层石墨烯和Au方形纳米阵列制备了具有良好稳定性的新型宽带PDs，石墨烯和Au方纳米阵列的混合系统有效地提高了载流子迁移率和光吸收，同时最大限度地提高了光捕获和光诱导载流子提取，从而大大增强了PDs在可见光和近红外范围内的光电流提取能力，并且响应度和探测率比仅基于钙钛矿的PDs高出两个数量级左右。

5.3 二维过渡金属硫化物

二维过渡金属硫化物（TMDs，包括PtSe2、PdSe2、MoSe2和WSe2等）作为一个新兴的材料家族，由于具有载流子迁移率高和稳定性好等优势，近年来在太阳能电池、光电二极管和传感器等领域 得到广泛应用，也被证明是制造高性能NIR-PDs的理想材料。由于TMDs与钙钛矿异质结接触产生的强内建电场，以及TMDs的NIR吸收和高载流子迁移率，使得与TMDs结合的Pb基钙钛矿能够实现高效的探测能力。

Wu等[68]构建了由多层PtSe2和Cs/FAPbI3组成的异质结，PtSe2因其较高的载流子迁移率，导致光响应速度很快，同时其异质结PDs可以探测到 NIR区域，响应度为117.7 mA·W-1，探测率达到2.91×1012 Jones（图7a）。将FA0.85Cs0.15PbI3与多层PdSe2相结合，具有三个方面优势：（i）与黑磷等其他二维纳米材料相比，可以在任意基底上低温合成致密均匀的PdSe2薄膜，易于制备大面积器件。（ii）PdSe2具有超过1000 cm2·V−1·s−1的高载流子迁移率，光响应速度很快；（iii）低对称性晶体结构使基于PdSe2的器件具有良好的偏振光信号检测能力，Zeng等[69]制备的PdSe2/FA0.85Cs0.15PbI3异质结PDs可探测200~1550 nm波长范围，响应度为313 mA·W−1，探测率高达1013 Jones。由于二维PdSe2的高质量和强各向异性晶体结构，从图7b中可以清楚地看出输出光电流高度依赖于偏振角，当偏振角从0°到360°变化时，归一化光电流周期性变化，在0°(180°)处达到最大值，在90°(270°)处达到最小值，偏振灵敏度高达6.04说明其具有良好的偏振光信号检测能力。Fang等[70]报道的MoS2/2D钙钛矿异质结构的PDs能够感知整个UV-Vis-NIR波长范围，通过使用少层石墨烯薄片作为电触点，从而使PDs性能得到改善。Park等[71]制备的钙钛矿/MoS2异质结PDs在850 nm波长处的响应度 为104.24 A·W−1，由于光激发电子之间的散射减少，降低了光生电荷的复合速率，从而提升了光电流。

5.4 Ⅲ-Ⅴ族化合物

砷化镓（GaAs）等无机Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体由于其直接带隙（1.42 eV）、高电子迁移率（≈8500 cm2·V−1·s−1）、热稳定性好，在光电器件中显示出相当大的潜力。

Guo等[72]制备了无配体GaAs纳米晶体（NCs），与原始钙钛矿器件相比，GaAs NCs调制钙钛矿表现出更好的电荷载流子传输。Jang等提出了在1300~1700 nm波长范围内的光栅谐振InGaAs窄带多光谱检测PDs[50]，并且该器件显示出低暗电流、清晰的窄带光谱和窄的半峰宽。

由于缺乏合适的集成技术，在柔性基板和大面积上转移和集成这些纳米/微结构存在挑战。Zumeit 等[73]提出了横向排列掺杂GaAs微结构以开发高性能柔性宽带PDs，该器件在紫外和近红外下表现出优异的性能，包括超快响应（2.5 ms）和高响应度（>104 A·W-1）、探测率（>1014 Jones）。Hou等[74]通过结合GaAs纳米线和有机钙钛矿材料开发了一种新型PDs，响应度和探测率显著提高，分别达到75 A·W−1和1.49×1011 Jones。因此， GaAs等Ⅲ-Ⅴ族化合物和所展示的集成技术在实现下一代高性能和宽带PDs方面具有巨大的潜力。

5.5 Ⅳ-Ⅵ族化合物

以PbS、PbSe为代表的Ⅳ-Ⅵ族化合物无机量子点是Pb基钙钛矿PDs实现近红外吸收互补的理想材料。作为一种带隙为0.6 eV的传统红外响应半导体，早在20世纪大块PbS就被用于NIR-PDs[75]。量子点/钙钛矿异质结光电器件得益于量子点的可调带隙、钙钛矿的高吸收系数以及量子点在钙钛矿表面的钝化作用，实现了高效宽带检测和快速响 应[76,77]。2005年Konstantatos等报道了第一个基于PbS QDs的红外PDs以来，基于PbS QDs的PDs得到了蓬勃发展[78]。其关键性能参数不仅可以与传统的Ⅲ-Ⅴ半导体PDs相媲美，甚至在一些领域还有所超越。除此之外，它们还展现出了传统半导体 PDs所不具备的选择性光电探测和近红外波段检测的潜力。

PbS量子点钝化钙钛矿表面的结构缺陷可有效地减少载流子复合，并有效地抑制漏电流的产生[79]。Liu等提出了利用MAPbI3/PbS量子点制备的超灵敏宽带PDs，有效地降低了重组损失，从而提高了光响应[80]。该器件在NIR区域探测率超过5×1012 Jones，且响应度超过130 mA·W−1。这些器件的 性能参数与原始无机器件的性能参数相当。类似地，硫氰酸阴离子(SCN−)被引入到PbS量子点钝化，以调节能级和增强导电性[81]。其中PbS-SCN /MAPbI3复合PDs在365~1550 nm波长具有宽带光探测能力，在940 nm处的探测率为3.0 × 1011 Jones。除此之外，Yu等制备了基于MAPbI3/PbSeQDs 的PDs[82]并实现了300~1500 nm波长的宽带探测同时表现出稳定的光电流响应。

反溶剂工艺可以分散钙钛矿晶界之间的PbS量子点，并控制钙钛矿的结晶度和形貌。为此，Zhao等[83]将PbS QDs分散在不同体积的反溶剂甲苯中来调节钙钛矿薄膜的结晶度和晶粒形态，从而制备出结晶度好、晶粒尺寸均匀的钙钛矿/PbS量子点薄膜，反溶剂可以减少钙钛矿在旋转涂层过程中的结晶时间，从而使钙钛矿晶粒尺寸更小，薄膜更致密。此外，Pan等基于此方法设计了一种基于钙钛矿耦合PbS胶体量子点的高增益NIR-PDs[84]，线性动态范围为200 dB，在800 nm和1200 nm左右探测率高达1.3×1013 Jones和2.6×1012 Jones，由此可以看出PbS量子点的引入大大提升了PDs的性能。

6 钙钛矿/有机异质结NIR-PDs

钙钛矿/有机混合PDs兼具钙钛矿材料高电荷载流子迁移率和可调带隙等优点，表现出优异的性能，有望实现NIR波长检测[85,86]。

有机窄带隙聚合物能够吸收近红外波长的光且具有可调的能级以及有效的电荷分离。聚合物界面层作为偶极子层可以提供额外的电场防止空穴进入，同时增强了电子的进入。Yang等[87]展示的复合PDs探测率为1014 Jones，线性动态范围超过100 dB，具有快速的光响应能力。Shi等[88]采用 MAPbI3和PDPP3T加工处理得到的PDs（图9a）在UV-Vis-NIR区域均显示出较高的光响应，由于PDPP3T异质结极大地促进激子解离成更分离的自由载流子，从而使光电流增强，并且该器件在937 nm下具有灵敏的光响应和高探测率。Shen等[89]报道了探测波长达到 950 nm的基于MAPbI3和PDPPTDTPT/PC61BM 的复合PDs，有机材料的引入减少了钙钛矿与金属电极的直接接触，从而减少了暗电流，该PDs响应时间为 5 ns（图9b），在900 nm波长的探测率超过1011 Jones，这项工作为实现下一代更宽、更快响应的PDs提供了有效途径。

为了提高有机NIR材料的光电流提取，研究人员探索了钙钛矿/有机NIR半导体与富勒烯混合的杂化器件结构。Meredith等[90]展示了具有双富勒烯PC61BM/C60层的钙钛矿/有机 PDs，展示了与商用无机 PDs 相当的性能指标，PC60BM/C60中间层通过在钙钛矿表面形成保形涂层并限制空穴回注抑制了暗电流（图9c），增强了光电流的提取，使该器件的动态响应达到了 170 dB。Ma 等[91]展示了ITO/PEDOT:PSS/MAPbI3 /PDPP3T:PC71BM/Al 垂直结构的宽带钙钛矿/有机 PDs，复合 PDs 显示出390~950 nm 的宽光谱响应范围，虽然该PDs可以实现NIR波长检测，但钙钛矿/有机体异质结层界面的低能级通常会导致Vis-NIR区域的响应度 降低。

为了促进钙钛矿和有机体异质结层之间光生电荷的提取和传输，提高PDs在NIR区域的响应度，Wu等[92]引入了IEICO-4F与PTB7-Th异质结双电子传输层来传输从MAPbI3转移的电子，同时PC61BM也促进了电子从MAPbI3到阴极的提取和传输。能级结构如图9d所示，由于PC61BM和IEICO-4F的双电子传递通道，集成的PDs在vis和NIR区域分别达到了最高的响应度0.444 A·W−1和0.518 A·W−1。随后，Gong等[93]将MAPbI3:SWCNTs与NDI-DPP:PC61BM相结合使能级更加匹配，NDI-DPP的近红外吸收被有效利用从而促进了该PDs在近红外范围内的光响应，且探测率超过2 × 1012 Jones（图9e）。Li等[94]将有机体异质结（BHJ）F8IC/PTB7-Th 结合于钙钛矿制备了PDs，该PDs成功地将探测范围扩展到1000 nm，实现了NIR区域的宽谱检测，钙钛矿/BHJ PDs在850 nm的EQE值达到54%，在实现下一代高性能和宽带PDs方面具有很大发展前景。

图8示出了上文中提及的PDPP3T、PDPPTDTPT、F8IC、PTB7-Th、IEICO-4F和NDI-DPP的分子结构。

7 钙钛矿/上转换材料光电探测器

通过多个激发态的多光子吸收，上转换材料可以吸收NIR光，进而发射UV-Vis-NIR光[95]。因此，与上转换材料的结合可以有效地使Pb基钙钛矿PDs获得NIR响应能力。

稀土铒离子因其丰富的离散能级结构从而允许捕获NIR光子进而实现上转换光发射能力并用于探测红外波段。He等利用上转换纳米粒子实现了钙钛矿太阳能电池在NIR波长下的高效光谱吸收。同时，由于波导腔对光吸收的显著增强，基于波 导的混合光电器件也引起了业界广泛的关注和兴趣。Zhang等[96]首次证明了将铒镱硅酸盐（EYS）纳米片引入钙钛矿PDs可有效拓宽光谱响应范围至NIR波段，EYS可以产生较强的上转换发光将其牢牢固定在其腔内，有效耦合至相邻的钙钛矿光敏层中对其进行激发，以实现对红外光的探测，该PDs具有优良的光开关特性，响应时间约为900 μs，比硅基PDs快了5个数量级。在这些光学器件中，波导腔的高效光约束和传播能力以及在界面处的多次能量传递显著提高了响应度，这为PDs等光伏器件在NIR波段探测的发展指引了道路。

8 NIR-PDs应用

由宽带PDs组成的图像传感器广泛应用于图像传感、光通信、光耦合器和红外激光测距仪等各种应用中。将PbS-SCN/MAPbI3复合PDs集成到10×10阵列中[81]，作为10×10像素传感器用于图像传感。如图10a所示，在365 nm、520 nm和1310 nm的光照下可以清楚地识别出字母“U”、“E”和“I”。证明了Pb基钙钛矿PDs在UV-vis-NIR区域的图像传感应用的巨大潜力。

在成像领域中，光敏元件通常是电荷耦合器 件(CCD)，它可以感知光并将图像转换为数字信号。从功能上看，可以在一定程度上用钙钛矿/异质结PDs替代CCD元件。图10b展示了Li等[99]制备的光电二极管在单像素vis-NIR成像系统中的效果，由于其具有良好的高动态范围成像能力，在LED屏幕上设计了“SITP”的图形以此验证Pb基PDs具有对复杂的物体的成像能力。

红外上转换系统在红外光到可见光的转换中对近红外的可视化具有重要意义。Zhao等[41]利用PEA+对Sn/Pb钙钛矿进行双面钝化，将钙钛矿光电探测器集成到红外上转换系统中，并设计了一个放大电路来放大弱信号如图10c所示，该电路系统保证NIR-PDS获得的电信号驱动白光LED发光，证明了Sn/Pb钙钛矿光电探测器完全可以将近红外信号转换为可见光信号。马等[46]将Sn/Pb钙钛矿作为光信号接收器集成到近红外光通信中，实现不同介质的加密信息传输。如图10d所示的钙钛矿光电探测器用于接收近红外光信号并将其转换为由扬声器收集的电信号。使用Sn/Pb钙钛矿光电探测器可以准确地传输音频信号，并且没有明显的失真，证明了Sn/Pb钙钛矿光电探测器在光通信领域具有应用潜力。高性能的Sn/Pb钙钛矿光电探测器还可用于近红外成像应用。Zhu等[39]使用基于金属/硅衬底的Sn/Pb钙钛矿光电探测器，集成6×6像素，每个像素的有效面积为1 mm×1 mm，如图10e所示展示了光电探测器捕获图像的能力。他们观察到高质量钙钛矿薄膜具有优异的光电流均匀性。像素集成和图像捕获的成功潜在地促进NIR-PDs商业化应用的进一步发展。

9 结论与展望

基于钙钛矿及其复合材料制备的NIR-PDs具备高灵敏度等优点，可广泛应用于近红外通讯和光学成像等领域。通过对钙钛矿材料光谱吸收范围进行调控，可以为NIR-PDs的应用开辟新的道路。本文从钙钛矿光电性质、光电探测器的器件结构、工作机理以及性能参数出发，综述了Pb基、Sn基、Sn/Pb基钙钛矿近红外光电探测器的研究进展。可以预见，基于钙钛矿材料的NIR-PDs将持续影响光电器件领域发展。然而在现阶段，还有如下几方面问题亟待解决。

对于Pb基钙钛矿材料，研究者在未来的工作中，应该对Pb基器件用于近红外吸收和探测的机制有一个正确的认识与理解，其次可以从Pb基钙钛矿与窄带隙半导体材料（包括Si、石墨烯、TMDs、Ⅳ-Ⅵ族化合物、Ⅲ-Ⅴ族化合物、有机小分子/聚合物和上转换纳米晶体等）形成异质结角度入手来研发出更为高效稳定的NIR-PDs。同时，应深入研究异质结器件能级匹配等问题，在此基础上，探索窄带隙半导体材料在钙钛矿PDs中的潜力。对于Sn基、Sn/Pb基钙钛矿材料，由于材料本身存在着易被氧化、表面粗糙、覆盖度低等问题，因此大部分的研究还应该从避免Sn2+氧化成Sn4+导致p型自掺杂着手，此外，如何对其进行设计才可以抑制暗电流，提高器件性能还需进一步探究，如：成分工程、还原性添加剂、结晶调谐、封装技术等。

随着研究的不断深入，我们有理由相信钙钛矿材料作为最具应用前景的半导体材料会在我们日常生活中得到广泛应用，基于钙钛矿的NIR-PDs在光电器件领域也将具有光明的前景。

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