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碳点及其复合物在光催化还原CO2领域中的应用

党永强 ,  黄瑞 ,  冯香钰 ,  刘国阳 ,  朱由余 ,  张亚婷

化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (4) :575-585

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化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (4) :575-585 DOI: 10.7536/PC230817
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碳点及其复合物在光催化还原CO2领域中的应用

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Application of Carbon Dots and Its Composites in the Field of Photocatalytic CO2 Reduction

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摘要

The concentration of carbon dioxide in the atmosphere continues to increase due to the large consumption of fossil fuels, which leads to serious climate and environmental problems such as greenhouse effect and sea level rise. The use of solar catalysis to reduce CO2 into value-added hydrocarbon fuels is regarded as one of the most potential solutions. Researchers have developed a variety of photocatalysts, among which carbon dots are a new type of carbon nanomaterials with a size of less than 10 nm, which have unique upconversion luminescence properties, can promote electron transfer, and are synthesized by friendly and safe methods, and are widely used in the field of photocatalytic reduction of CO2. Based on the mechanism of photocatalytic reduction of CO2, the action mechanism and performance evaluation of carbon dots and carbon dots composite materials in photocatalytic reduction of CO2 are reviewed in detail from four aspects of light absorption efficiency, carrier separation efficiency, CO2 adsorption ability and multiple interaction.The advantages of carbon dots in the field of photocatalytic reduction of CO2 were summarized, the existing challenges and possible ways to solve the problems were analyzed, and the future development prospects were prospected, which provided new ideas for promoting the development of carbon dot-based photocatalysts.

Abstract

The massive consumption of fossil fuels has caused the continuous increase of carbon dioxide concentration in the atmosphere,resulting in serious climate and environmental problems such as greenhouse effect and sea level rise.The use of solar photocatalysis to reduce CO2to hydrocarbon fuel with added value is regarded as one of the most promising potential solutions.Researchers have developed a variety of photocatalysts,among which carbon dots are a new type of carbon nanomaterials with a size of less than 10 nm.They have unique up-conversion luminescence properties and can promote electron transfer.The synthesis method is friendly and safe.They are widely used in the field of photocatalytic reduction of CO2.In this paper,starting from the mechanism of photocatalytic reduction of CO2,the action mechanism and performance evaluation of carbon dots and carbon dot composite materials in photocatalytic reduction of CO2are reviewed in detail in terms of light absorption efficiency,carrier separation efficiency,CO2adsorption capacity and multiple interactions.The advantages of carbon dots in the field of photocatalytic reduction of CO2are summarized.The existing challenges and possible ways to address the challenges in the future are analyzed.And the future development is prospected.It provides a new idea for promoting the development of carbon dot-based photocatalysts 。

Contents

1 Introduction

2 Introduction of carbon dots

3 Mechanism of photocatalytic reduction of CO2by semiconductors

4 Application of carbon dots in photocatalytic reduction of CO2

4.1 Application of individual carbon dots in photocatalytic reduction of CO2

4.2 Application of Carbon Dots-Based Composite Materials in the Field of CO2Reduction

5 Conclusion and prospect

Graphical abstract

关键词

碳点 / 碳点复合材料 / 光催化 / 二氧化碳还原 / 光催化还原CO2机理

Key words

carbon dots / carbon dot composites / photocatalysis / carbon dioxide reduction / mechanism of photocatalytic CO2 reduction

引用本文

引用格式 ▾
党永强, 黄瑞, 冯香钰, 刘国阳, 朱由余, 张亚婷. 碳点及其复合物在光催化还原CO2领域中的应用[J]. 化学进展, 2024, 36(4): 575-585 DOI:10.7536/PC230817
Dang Yongqiang, Huang Rui, Feng Xiangyu, Liu Guoyang, Zhu Youyu, Zhang Yating. Application of Carbon Dots and Its Composites in the Field of Photocatalytic CO2 Reduction[J]. Progress in Chemistry, 2024, 36(4): 575-585 DOI:10.7536/PC230817

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1 引言

近年来，煤炭、石油等化石燃料的大量消耗造成空气中CO2的含量持续增加[1]，造成了温室效应、全球变暖、海平面上升等严重的环境问题。如何减少CO2浓度是当前迫切需要解决的问题之一。将CO2转化为碳氢燃料既可以降低CO2浓度又可以生成具有高附加值的碳氢化合物，有助于实现碳循环，是一条具有吸引力的途径[2]。

目前，转化CO2的主要方法有电催化、光催化[3]、光电催化、热催化、光热催化等，其中光催化技术利用取之不尽用之不竭的太阳能，具有绿色、清洁、无污染等优势[4,5]。光催化技术最早由藤岛昭（Fujishima）教授于1972年用于光电催化分解H2O产生O2[6]。1978年，Somorjai等[7]以SrTiO3为催化剂光催化还原了CO2，1979年Inoue和Fujishima等[8]提出了光催化还原CO2的反应机理，越来越多的研究人员开展了光催化还原CO2的研究，致力于更高效地光催化还原CO2。

在光催化还原CO2过程中，光催化剂是核心，目前已经有大量光催化剂被报道，但在光催化活性、产物选择性及光稳定性上仍存在一些不足。光催化材料应该具备以下几个优势[9]：（1）对太阳光吸收系数大，可以适应不同的光谱;（2）材料状态稳定，耐光照腐蚀且寿命长;（3）成本低，易于控制和制造。碳点具备碳材料优异的电子转移性质和纳米材料的上转换发光性质，被广泛地应用在光催化还原CO2领域中。2011年Sun等[10]发表了一篇碳点光催化还原CO2的文章，发现CO2被成功还原成甲酸，奠定了碳点在光催化还原CO2领域的研究基础;随后他们[11⇓~13]在碳点表面沉积金或者铂并用于光催化剂还原CO2，产物中检测到了甲酸的存在，利用金属的局域等离子共振效应可以增 强催化剂对光的利用，金属将光生电子转移并集中，减弱复合，有利于还原反应发生。此后研究碳点在光催化还原CO2中的应用越来越多。

2 碳点简介

碳点于2004年由南卡罗莱纳大学的Scrivens等[14]在使用电弧放电法制备单壁碳纳米管的过程中发现，是一种尺寸小于10 nm并且具有荧光效应的碳纳米颗粒。碳点由sp2/sp3碳和氧/氮基基团或聚合物聚集体组成，根据结构可以将碳点分为石墨烯量子点（Graphene Quantum Dots，GQDs）、碳纳米点（Carbon Nanodots，CNDs）以及碳化聚合物点（Carbonized Polymer Dots，CPDs）三类[15,16];GQDs具有一层或几层石墨烯组成的碳核及边缘连接的化学基团，它们是各向异性的，横向尺寸大于高度;CNDs始终是球形的，它们分为不具有晶格的碳纳米颗粒和具有明显晶格的碳量子点（CQDs）;CPDs是由线性聚合物或单体制备的聚集或交联聚合物。碳点的电子结构通常用分子轨道理论描述[17]，也有文献指出碳点具有价带和导带[18,19]，并给出了明确的测量方式。

碳点的合成方法主要包括“自上而下”和“自下而上”两类[20]，“自上而下”法是将大尺寸的碳源通过物理或者化学的方法剥离出尺寸很小的碳点。如电弧放电法、激光销蚀法[21]、电化学合成[22] 和超声法[23]等。“自下而上”法则是用分子或者离子状态等尺寸很小的碳材料合成碳点，如微波法[24]、水热/溶剂法[25]、热解法[26]以及模板法[27]等，常使用有机小分子或低聚物作为碳源，如柠檬酸、葡萄糖和聚乙二醇等。碳点的合成方法比较简单，且碳源与合成方法对碳点的性质存在一定的影响，可以通过调控碳点的合成方法和碳源来改变碳点的性质。

碳点具有独特的荧光发光机制、优异的光学性质、良好的水溶性、低毒性、成本低以及生物相容性好等优点[28,29]，这些性质使得碳点的生物成像、荧光探针以及催化领域有着非常好的发展。碳点的上转 换发光性能能够在长波长光的激发下发出短波长的光，对于弱可见光吸收的催化剂而言可以提高对可见光的利用[30,31]，拓展宽带隙半导体的可见光吸收范围。碳点作为良好的电子/空穴载体[32]，在光催化过程中有效地降低电子和空穴的复合速率，当碳点为空穴接受型载体时，可以有效防止空穴氧化催化剂，提高催化剂的稳定性和产物的选择性，是光催化还原CO2有潜力的光催化剂之一。

3 半导体光催化还原CO2机理

半导体光催化剂的内部存在的能带结构在本质上决定了半导体材料光生载流子的热力学特性以及光催化活性。能带结构由价带（valence band，VB）、导带（conduction band，CB）和禁带（forbidden band）组成，其中价带是固体材料绝对零度时电子占据的最高能带，由填满电子的原子轨道构成，导带由未填充电子的空轨道构成[33,34]。价带和导带之间的能量空隙为禁带宽度，也称为带隙（Eg）。光催化的机理是当半导体光催化剂受到大于或等于带隙能量的光的激发时，电子（e-）将从VB跃迁至CB，在VB上留下空穴（h＋），产生的电子和空穴分别具有还原和氧化能力（图1a），借助氧化和还原共催化剂的作用，在光催化剂的表面发生氧化还原反应。对于光催化过程而言，光催化剂的选择十分重要，不同的光催化剂具有不同的能带结构（图1b），选择具有合适能带结构的光催化剂是光催化过程顺利进行的关键。

光催化总效率由四个串联步骤的效率共同决定，即：光捕获效率（ηabs）、载流子分离效率（ηsep）、载流子传递及迁移效率（ηcmt）及表面载流子利用效率（ηcu）。光催化产物的种类与选择性与其反 应机理途径有关。早期Habisreutinger等[37]总结了TiO2光催化还原CO2形成C1（CO、HCOOH、CH2O、CH3OH、CH4）和C2产物的可能机理，由于CO2与催化剂表面的连接方式（氧配位、碳配位、侧/混合配位）不同，可归纳为甲醛途径、卡宾途径和乙二醛途径;近期Tang等[38]根据还原反应是否通过电子转移、质子转移（有时是羟基转移）或协同电子-质子转移发生，进一步总结了CO2的还原路径（图2）：还原生成C1产物时，双电子过程产生CO和HCOOH，四电子过程产生HCHO和C，通过一些电子和质子转移过程形成CHO、CHOH和CH2OH，随后生成甲醛，六电子过程产生CH3OH，八电子过程产生CH4;还原生成C2产物时，二电子过程产生 (COOH)2，八电子过程产生CH3COOH，十电子过程产生CH3CHO，十二电子过程产生CH3CH2OH和C2H4，十四电子过程产生C2H6;他们认为一条反应途径中的中间分子在发生进一步的反应之前，如果从催化剂的表面快速解吸，则发生另一途径的反应，最终产物不同;可以通过调控催化剂结构实现对CO2还原产物的选择。在光催化还原CO2机理的研究方面已经取得一定进展，但其机理复杂，目前尚未完全研究清楚，需要进一步探究。

光催化效率的提高策略可以概括为五个方面：（1）增强光激发。碳点作为一种具有上转换荧光性质的物质，可以有效地拓展宽带隙半导体的光吸收性能，Zhang等[39]利用CQDs修饰TiO2纳米管，使得光催化剂可以吸收更多的太阳光，利用更多的太阳能用于光催化还原CO2;（2）促进载流子传递与分离。构建异质结是促进载流子传递和分离的有效方法之一[40,41]，碳点作为一种纳米碳材料，是半导体/纳米材料异质结的常用光催化剂之一，Li等[42]将CDs封装在NH2-UiO-66(Zr)中，NH2-UiO-66(Zr)导带上的电子转移到CDs上有效地抑制了载流子复合，使CO的产率从3.5 µmol·g-1·h-1增加到16.6 µmol·g-1·h-1;（3）促进CO2吸附与活化。Gao等[43]制备的CQDs/TiO2复合材料使其CO2吸附能力比纯TiO2增强了1.4倍;（4）加速催化剂与其表面吸附的CO2之间的电荷转移。Li等[44]运用原位紫外等技术，研究了杂化g-C3N4/[Co(bpy)3]2+ (bpy=2,2°-联吡啶)光催化体系的电荷动力学机理，CO2结合[Co(bpy)2]+形成[CoⅢ(bpy)2CO2]+中间体，中间体的累积表明随后的CO2还原反应是主要的限速步骤;将bpy替换为dmbpy获得g-C3N4/[Co(dmbpy)3]2+ (dmbpy=4,4'-二甲基-2,2'-联吡啶)体系后，钴配合物[Co(dmbpy)3]2+和中间体[CoⅢ(dmbpy)2CO2]+的电子亲和力均得到增强，加速了催化剂与CO2之间的电荷转移，电荷动力学使光催化CO2转化为CO的转化率提高了5.4倍，选择性超过85%，400 nm处的表观量子产率为1.96%;（5）抑制不期望发生的表面反应，如H2的生成反应和CO2还原产物的再氧化反应，以提高产物选择性。Wang等[45]制备了空穴接受型碳点与氮化碳复合材料，可以有效地防止甲醇被氧化，提高光催化还原CO2生成甲醇的选择性。

4 碳点在光催化还原CO2领域的应用

近年来，研究者们开展了大量碳点基光催化剂的合成及应用研究工作，取得了令人欣喜的研究成果，本文将从碳点及碳点复合材料两个方面详细介绍近年来碳点在光催化还原CO2中的研究进展。

4.1 单独的碳点在光催化还原CO2领域的应用

碳点作为一种零维纳米材料，主要由无定形碳以及sp2/sp3杂化石墨碳的纳米晶区域组成，表面具有丰富的官能团，通过调控碳点表面的官能团即可调控碳点的组成结构，进而影响其能带结构[19]，通过掺杂或表面功能化可强化光催化还原CO2过程。

Liu等[46]制备了高度石墨化的碳点（GCDs）用于光催化还原CO2，含氮官能团可以增强碳点对还原中间体CO的吸附，有助于进一步转化，石墨化产生的共轭大π键可以稳定光生电子，从而改善光生电子-空穴对的分离，降低电子和空穴的复合速率，并在动力学上促进界面反应，使CO2被还原为CH4，选择性达到74.8%。Maimaiti等[47]通过酰氯氯化和乙二胺钝化法制备了N、S共掺杂的介孔胺化煤基碳纳米颗粒（NH2-CNPs），独特的介孔结构增加了碳点对CO2的吸附能力，并且N、S共掺杂形成的缺陷结构可以有效地分离光生载流子（图3）。NH2-CNPs将CO2还原为CH3OH，选择性可达76.6%。Dang等[48]利用一步水热法制备了铁掺杂碳点，铁的引入调控了碳点的能带结构，且降低了载流子复合速率，CH3OH的产率达到了654.28 µmol·g-1·h-1。次年，Dang等[49]报道了水热法合成的四苯基卟啉碳点（TPP-CDs），其光催化 还原CO2产甲醇性能相对于原始碳点提高了2.06倍，归因于对可见光的利用率的提高。以上研究表明，通过改变碳点的结构可以直接影响光催化还原CO2的效率，使CO2还原成甲烷、甲醇等更有价值的碳氢燃料，并且产物的选择性也有所提高，但碳点结构调控方法、碳点结构与光催化性能之间的构效关系等仍有待进一步深入研究。表1总结了单独的碳点光催化还原CO2的产物、选择性以及其作用机理。

4.2 基于碳点的复合材料在还原CO2领域的应用

光吸收效率和载流子分离效率是限制光催化效率的主要因素，碳点的上转换发光性能可以拓宽催化剂的可见光吸收性能，同时碳点也可以作为电子/空穴受体进而促进载流子的传输速率;此外，碳点可以促进催化剂对CO2的吸附，从而提高催化活性;这些优势使得碳点在构建复合光催化剂时备受青睐。下面根据碳点所起的作用进行分别阐述。

4.2.1 增强光吸收效率

由于传统光催化剂的带隙比较宽，光催化最开始主要是利用太阳光中的紫外光，对可见光以及红外光的利用微乎其微。碳点是一类上转换发光的纳米粒子，将碳点与宽带隙半导体光催化剂复合可以有效拓宽光催化对于太阳光的利用。Zhang等[39]将生物质衍生的碳量子点修饰在TiO2纳米管上，相比于未修饰的TiO2纳米管，其光催化还原CO2为CO和CH4的性能分别提高了2.4倍和2.5倍。碳量子点的上转换发光性能有效地改善了TiO2只在紫外光区有响应的缺点。Zhong[50]以TP和DBT为原料合成了TD-COF，将金属卟啉基碳点封装在COF 的内部，Ni-PCD@TD-COF的CO选择性达到98%，金属卟啉基碳点作为光敏剂提高了催化剂的光吸收性能。

结合碳点的上转换发光技术和本身在可见光范围有吸收的光催化剂，有望实现光催化过程中对于近红外/红外光的利用，室温下ZnO的带隙约3.3 eV[51,52]，难以充分地利用可见光，若将ZnO和碳点结合，利用碳点的上转换发光性能将ZnO的光吸收范围拓展至近红外将是光催化领域对 于光吸收的突破。Lin等[52]合成了复合空心球状 的碳点与氧化锌的复合材料，CO的产率可达到60.77 µmol·g-1·h-1，是纯ZnO的54.7倍，商业TiO2的11.5倍，在单独的近红外照明下也成功实现了光催化反应，CO的产率为15.98 µmol·g-1·h-1。他们进一步在炉气溶胶反应器（FuAR）中合成了含有氧缺陷的ZnO/碳点复合材料（OD-ZnO/CDs）[53]，从图4中可以看出，在UV-Vis-NIR的照射下，CO的产率为118.8 µmol·g-1·h-1，具有丰富的氧空位促进了电子的转移，且OD-ZnO中生成的中间带和碳 点的上转换发光之间的协同作用提高了光利用效率，是产率提高的原因。在这些工作中，CDs将光催化剂对光区的利用拓展到了近红外区，实现了全光谱的光催化还原CO2，但生成的产物主要是CO，而CH4、CH3OH等具有更大的价值。Kong等[54]使用CQDs修饰超薄的Bi2WO6纳米片，在可见光的照射下CH4产量要比原始的Bi2WO6提高了9.5倍，因此在全光谱利用的同时将CO2还原成更具有附加值的产物是所需要探究的。

4.2.2 促进载流子分离

载流子分离效率低是限制光催化效率的主要因素之一，常采用构建异质结的方式在空间上分离光生电子与空穴，抑制二者的结合。Li等[55]使用微波法直接在TiO2表面上生长N，S共掺杂的碳量子点（CQDs），这种方法使碳量子点和TiO2之间形成了紧密结合的界面，TiO2上的电子更容易向碳量子点转移，更有效地抑制TiO2上电子空穴对的复合。CH4和CO的产率分别是原始TiO2的7.79倍和7.61倍。Li等[42]探究了CDs在MOF中位置对于光催化活性的影响，将CDs分别负载在MOF的外表面（CD/NH2-UiO-66）和内部（CD@NH2-UiO-66），研究发现，CD@NH2-UiO-66将CO2还原为CO的产率为16.6 µmol·g-1·h-1，是CD/NH2-UiO-66的4倍，说明将CDs镶嵌于MOF的内部可以有效地促进内部电荷转移。Bi等[56]通过热解法合成了多碳物种耦合的CQDs/TiO2-C复合材料，实验发现这种新的电子转移通道是从C到O到CQDs（C-O-CQDs），再次证明了碳点的可促进载流子分离的功能。

碳点与光催化剂构成异质结的方式也是增强载流子分离的重要途径之一，Kulandaivalu等[57]以生物炭（EFB）为原料，通过水热法合成碳点，CQDs通过物理吸附的方式复合在Cu2O上，C2H6的产率为28.42 µmol·g-1·h-1，电子从Cu2O转移到碳量 子点上抑制了光生载流子复合。Li等[58]通过一 步超声法构建了氧化亚铜和碳量子点的Ⅱ型异质结，CH3OH的产率为55.7 µmol·g-1·h-1，空穴转移到CQDs上不仅降低电子和空穴的复合率还防止 了Cu2O和CH3OH被空穴氧化的副反应，除此之外，可见光在碳点之间产生的反复折射也增强了材料的可见光吸收（图5）。在光催化反应中，Cu2O很容易被氧化成CuO，因此他们又使用一步超声法合成了CQDs镶嵌在碳层里面又将氧化亚铜包裹起来的结构[59]，碳层的存在可以有效地防止Cu2O被氧化，甲醇的产率增加至99.6 µmol·g-1·h-1。CDs与 Cu2O结合将CO2还原为更具有附加值的CH3OH，但针对选择性的研究并不多，因此接下来应当从如何提高CH3OH的选择性着手展开研究。

碳点的结构对光催化还原CO2产物选择性有较大影响，Wang等[45]合成了两种碳点并与氮化碳（CN）复合，从光催化还原CO2实验可以发现mCD/CN主要将CO2还原为CH3OH，选择性可以达到99.6%±0.2%，而sCD/CN将CO2还原为CO。经计算发现，CH3OH更容易吸附在CN上，而H2O更容易吸附在CDs上。对于mCD/CN体系，空穴将从CN转移到mCD上从而防止了CH3OH被氧化，提高了CH3OH的选择性，在sCD/CN的光催化机理中则是电子从CN转移到sCD上，生成的CH3OH很容易被空穴氧化（图6）。不同结构的碳点会影响产物的选择性。他们进一步合成了类氮化碳聚合物（FAT）与碳点的复合材料[60]，CH3OH的产率为24.2 µmol·g-1·h-1，是mCD/CN的两倍。CN中的一些N原子替换成FAT中的O原子，导致光激发后捕获的电子密度更低，捕获的空穴强度更高。光谱研究还表明，CDs可以在FAT发生深度捕获之前，在亚微秒的时间尺度上从FAT中提取空穴，从而有利于二氧化碳还原为甲醇的6电子还原反应。显然，碳点作为空穴受体比作为电子受体更有利于甲醇的生成，但对于CDs和CN复合材料来说，虽然甲醇的选择性较高，但对于甲醇的产率还有待提高。

4.2.3 增强CO2吸附能力

催化剂对反应物的吸附能力影响光催化剂表面的反应物浓度，是影响催化效果的重要因素之一。Lin等[53]在研究OD-ZnO/CDs光催化还原CO2时，证明了催化剂表面的CO2吸附能力在CO2光还原反应中起着重要作用。Gao等[43]在利用TiO2光催化还原CO2的过程中，发现将碳量子点固定在TiO2纳米片(CDs/TiO2-3）上时，CDs/TiO2-3的CO2吸附量约为原 TiO2的1.4倍，同时CO的产率提高了三倍。Liu等[61]测定催化剂的CO2吸附曲线和原位傅里叶变换红外光谱时，发现将N掺杂碳量子点（N-CQDs）负载于Bi4MoO9后，N-CQDs促进了表面CO2的吸附和活化，以及CO的解吸。Wei等[62]报道指出，石墨烯量子点（GQDs）均匀分散在Zn-MOF的孔中的催化剂中，比表面积、表面缺陷和形貌对CO2在催化剂表面的吸附有影响，从而 影响产物的形成。Li等[63]将碳量子点修饰到CN上，解决了CN存在的CO2吸附和活化位点不足、无效电荷分离以及缓慢的表面反应动力学的问题，CH4的产量提高14倍。Jo等[64]发现氮掺杂的碳点作为助催化剂在促进CO2吸附方面具有作用。Ma等[65]使用BET测试BiVO4（BVO）与碳点修饰的BiVO4（CD-BVO），发现CD-BVO的比表面积更大，可以提供更多的CO2活性位点多。可见在设计CO2还原光催化剂时，催化剂对CO2的吸附能力是一个不可忽略的重要因素，它直接关系到催化剂的性能;选取对CO2具有适合的吸附能力的材料是获得优良催化性能光催化剂的先决条件。

4.2.4 碳点起多重作用

在碳点复合光催化剂的光催化过程中，碳点可以在多方面促进光催化还原CO2的效率。Lee等[66]将N掺杂碳点均匀修饰在具有空心球结构的TiO2上，对CH4的选择性达到98%，碳点同时起到增强光吸收效率和促进电子转移两方面的作用（图7）。Wei等[62]将石墨烯量子点（GQDs）均匀分散在Zn-MOF的孔中，GQDs作为光敏剂提高光吸收效率，并且与MOF形成的异质结也促进了光生电子-空穴对的空间分离，CH4和CO的产量均以线性方式增加，生成速率分别为20.9 µmol·g-1·h-1和3.7 µmol·g-1·h-1。Gao等[43]利用热解法将碳量子点固定在TiO2纳米片上(CDs/TiO2-3），CO的产率相比于TiO2纳米片提高了三倍，归因于碳量子点提高了光生载流子的分离效率和TiO2对CO2的吸附能力，CDs/TiO2-3的CO2吸附量约为原 TiO2的1.4倍。Li等[63]使用简单的水热法合成了碳点与氮化碳（CN）的复合材料，碳量子点（CQDs）的修饰不 仅增加CO2的吸附量，还有效地促进了电子的转移，使得CH4的产量是纯CN的14倍。Jo等[64]合成氮掺杂的碳点（NCD）与LDH/CN复合材料，CH4的选择性可达到99%，NCD作为助催化剂不仅加速电荷传输过程，阻碍电荷复合，还提高了光的吸收效率，促进吸附CO2的能力。

表2总结了碳点复合材料光催化还原CO2的产物、选择性以及碳点在复合材料中起到的作用，可以看出利用碳点的上转换发光性能可以提高对可见光\红外光的吸收，并且碳点的存在促进电子/空穴的转移，降低了电子空穴对的复合速率。其中一些工作将CO2还原为更具附加值的CH4和CH3OH，但目前研究碳点对产物选择性影响的工作相对较少，还需要着重研究光催化机理，进而更好地提高光催化还原CO2的产物选择性。

5 结论与展望

碳点作为一种无金属的零维碳基纳米材料，具有良好的光生电子转移能力和独特的上转换荧光性质，既可以独立作为光催化剂，也可以与其它光催化剂复合，发挥拓宽光吸收范围、促进电荷转移的作用，提高光催化效率，在光催化还原CO2领域具有巨大的潜力。但目前仍存在一些挑战有待克服，需要继续研究碳点及碳点复合光催化剂结构与光催化效率间的构效关系。

（1）通过原子掺杂、表面修饰、碳源调节等方式调控碳点结构，进一步增强其光吸收能力、光生电荷转移性质及表面催化性能;

（2）深入研究碳点的光催化机理，探究提高产物选择性的方法;

（3）获得C2+（乙烷、乙烯、乙酸、丙烷丙烯等）高附加值产物。

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陕西省自然科学基础研究计划(2022JQ-132)

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