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金属有机框架材料电池隔膜的最新应用

肖鹏程 ,  聂赛群 ,  罗明亮 ,  陈佳瑶 ,  罗伏利 ,  赵田 ,  刘跃军

化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (8) :1217-1236

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化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (8) :1217-1236 DOI: 10.7536/PC240110
综述
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金属有机框架材料电池隔膜的最新应用

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Application of Metal-Organic Frameworks for Battery Separators

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摘要

With the rapid development of new energy industry, the research on different high-performance batteries has become a hot spot. As one of the important components of the battery, the separator can effectively prevent the direct contact between the positive and negative electrodes of the battery and provide a favorable channel for ion transmission. However, the traditional polymer battery separator usually has the problems of insufficient thermal stability, poor ion transport ability, and poor electrolyte wettability. As a new type of porous crystalline materials, metal-organic frameworks (MOFs) have become the current research focus of high-performance battery separators due to their high porosity, high specific surface area, and outstanding thermal stability. In this paper, the application of various MOFs/MOFs-based materials in battery separators is reviewed, and the advantages and disadvantages of MOFs-based battery separators are comprehensively discussed. Finally, the problems to be solved in the field of MOFs-based battery separators and the development prospects of MOFs on battery separators are introduced.

Abstract

With the rapid development of the new energy industry,research on different kinds of high-performance batteries has become a hot topic nowadays.As one of the important components of batteries,the separator can effectively prevent direct contact between positive and negative electrodes of batteries and provide favorable channels for ion transport.However,traditional polymer battery separators usually have problems such As insufficient thermal stability,poor ion transport capacity,and poor electrolyte wettability.As a new type of porous crystalline material,metal-organic frameworks(MOFs)have become the current research hotspot for high-performance battery separators due to their high porosity,high specific surface area and excellent thermal stability.in this paper,the applications of various MOFs or MOFs-based materials in battery separators are reviewed,and the advantages and disadvantages of MOFs-based battery separators are comprehensively discussed.Finally,the urgent problems to be solved in the field of MOFs-based battery separators and the development prospects of MOFs in battery separators are presented。

Contents

1 Introduction

2 Lithium-ion battery separators based on MOFs

2.1 Original MOFs based separators

2.2 MOFs composites-based separators

2.3 MOFs derivatives-based separators

3 Lithium-sulfur battery separator

3.1 Original MOFs based separators

3.2 MOFs composites-based separators

3.3 MOFs derivatives-based separators

4 Other types of battery separator based on MOFs

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

金属-有机框架 / 电池隔膜 / 制备

Key words

metal-organic frameworks (MOFs) / battery separator / syntheses

引用本文

引用格式 ▾
肖鹏程, 聂赛群, 罗明亮, 陈佳瑶, 罗伏利, 赵田, 刘跃军. 金属有机框架材料电池隔膜的最新应用[J]. 化学进展, 2024, 36(8): 1217-1236 DOI:10.7536/PC240110
Pengcheng Xiao, Saiqun Nie, Mingliang Luo, Jiayao Chen, Fuli Luo, Tian Zhao, Yue-Jun Liu. Application of Metal-Organic Frameworks for Battery Separators[J]. Progress in Chemistry, 2024, 36(8): 1217-1236 DOI:10.7536/PC240110

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1 引言

在过去的几十年里，由于资源短缺和环境恶化，社会对可再生能源储存系统的关注度迅速增加[1]。太阳能、风能、潮汐能和地热能等清洁可再生能源虽然对环境友好，但受自然环境的影响，具有一定的时效性，不能长期转换和储存。因此，开发新的可再生能源转换和存储技术已成为当前的研究热点[2]。

在传统的储能技术中，锂离子电池（Lithium-ion batteries，LIBs）因其能量密度高而备受青睐，并广泛应用于手机、计算机、便携式电子产品和其他领域[3]。然而，锂离子电池仍然面临着以下挑战，如锂枝晶生长刺穿隔膜、体积膨胀、电解液持续消耗而导致库仑效率低和电池寿命短等问题[4]。锂硫电池（Lithium-sulfur batteries，LSBs）具有高能量密度和高理论比容量。同时，硫的高丰度使得电池材料的制备价格相对较低[5,6]。然而，锂硫电池运行过程中产生的放电产物会降低多硫化物的转化率，加速多硫化物的穿梭效应，从而导致电池的容量和库仑效率严重降低。此外，在充放电过程中，锂枝晶会刺穿隔膜导致电池短路[7,8]，以上因素严重限制了锂硫电池的商业化推广。其他电池系统如水系锌离子电池（Aqueous zinc ion batteries，AZIBs）中的锌枝晶生长、析氢和锌阳极腐蚀等问题极大程度地降低了锌阳极的寿命和库仑效率[9,10]，不溶性锂氧化物作为锂氧电池（Lithium- oxygen batteries）的放电产物减缓了氧化还原动力学[11]，氧化还原液流电池（Redox flow batteries）能量密度低[12]，钒氧化还原液流电池（Vanadium redox flow batteries）成本高[13]等问题限制了其进一步发展。

为了解决以上电池系统中提到的问题，研究人员致力于探索具有优异电化学性能的新型电池组装材料（包括正、负极[14,15]，电解质和隔膜[16]）。最近的研究表明，通过对电池隔膜进行功能化改性可以解决一些难以通过修饰电极或电解质来改善的问题[17]。

隔膜作为电池的重要组成部分，起着关键性作用。隔膜能有效地隔离正负极，防止电池短路。隔膜具有足够的孔隙结构，可以允许离子在正负极之间传输，以完成电池的充放电过程。因此，隔膜需要具有良好的化学稳定性和热稳定性，以承受电池内部的高温和化学反应，同时不会产生损耗或降解，保证电池的长期稳定性和电化学性能。此外，隔膜必须具有足够的孔隙结构，以确保离子能够快速传输，实现高效的充放电过程；隔膜需要具有足够的机械强度和稳定性，以承受电池组装和使用过程中的机械应力，同时防止破裂或变形；隔膜需要具有较低的电导率，以防止电池内部的自放电现象，从而提高电池的能量密度和循环寿命。

金属-有机框架材料（Metal organic frameworks，MOFs）是由无机金属离子和有机配体组成的新型多孔材料[18⇓⇓⇓~22]。MOFs具有极高的比表面积、可调节的孔道结构和不饱和的金属位点，这独特性使其在药物运输[23⇓~25]、吸附[26⇓~28]、储能[29⇓~31]和转化[32,33]领域表现出优异的性能。

MOFs最突出的特点是超高孔隙率和比表面积，这些特性在功能应用中起着关键作用。MOFs独特的孔结构使其具有较高的电解液吸液率和离子迁移率，其丰富的电化学活性位点使电池具有较高的容量。此外，基于MOFs的复合电池隔膜具有优异的结构稳定性，并使得电池在循环过程中具有较高的电化学窗口。此外，通过各种后处理方式选择不同的金属中心和有机配体来合成MOFs/MOF复合材料及其衍生物，应用于各种电池系统，可以提供稳定的离子传输途径，并通过化学吸附抑制穿梭效应[34⇓~36]。因此，近年来，基于MOFs电池隔膜的科学研究报告持续增长，其相关引用频次相当高（图1）。

截至2024年，已报道超过80 000种MOF[37]。然而，并不是所有的MOFs或MOFs衍生物都适用于电池隔膜领域。首先，尽管MOFs或MOFs衍生物具有高比表面积和丰富的孔结构，但考虑到电池运行过程中的离子传输情况，当它们用作电池隔膜时，其孔结构存在一些限制条件。MOF材料的孔径大小和形状可以影响离子在材料内的扩散速率，较大的孔径有利于离子快速传输，而较小的孔径则可能限制离子的扩散[38]。MOF孔道的亲疏水性会影响电解质在孔道中的湿润程度，进而影响离子在孔道中的传输速率。一些亲水性的孔道有利于电解质的湿润，从而促进离子传输。MOF材料的孔道表面通常带有不同的功能团，如氨基和羧基等。这些功能团可与电解质中的离子发生相互作用，影响离子在孔道中的扩散和吸附行为[39]。MOF材料中孔道的连通性直接影响离子在材料内的传输路径。良好的孔道连通性有助于减少离子传输的阻碍，提高电池性能。通过调控MOF材料的孔结构，可以优化电池的离子传输路径，改善电池的充放电性能、循环寿命和安全性能[40,41]。在传输离子时，有必要控制孔隙结构，使其仅适用于传输主要离子（锂离子电池为Li+，锌离子电池为Zn2+等），以避免杂质离子在正负电极之间穿梭，从而降低离子电导率，进而降低电池的容量和多重性能[42]。其次，根据电池类型的不同，MOFs 或MOFs衍生物的稳定性也会受到一定的限制，例如，应用于锂离子电池的MOFs和MOFs衍生物对耐酸性有一定的要求，而应用于水性电池的MOF和MOFs衍生物需要具有强的水稳定性，应用于锂硫电池的MOFs或MOFs衍生物需要对多硫化物具有较强的吸附性能[43]。此外，它们还应具有良好的化学和热稳定性，以避免在电池循环过程中由于MOFs或MOFs衍生物的结构损坏而导致电池容量损失。同样，尽管MOFs的功能化可以通过选择不同的金属离子和有机配体来实现，但需要考虑它们的化学接枝衍生物是否可以与电解质或正负电极反应产生新的杂质和不溶性物质，从而降低电池的循环稳定性[44]。最后，在使用MOFs或MOFs衍生物制备隔膜或复合材料隔膜时，需要考虑它们的负载量。尽管MOFs或MOFs衍生物的加入可以提高隔膜的电解质润湿性和电解质吸收率，但过多的负载会导致隔膜的机械强度降低，难以抵抗枝晶穿刺，从而降低电池在循环过程中的安全性[45]。本文主要综述了用于电池隔膜领域的MOFs/MOF复合材料及其衍生物的最新进展，并提出了MOFs基电池隔膜领域亟待解决的问题以及MOFs在电池隔膜方面的发展前景。

2 锂离子电池MOFs隔膜

隔膜是锂离子电池的重要组成部分，可防止负极和正极直接接触，同时为锂离子传输提供有利的通道[46⇓~48]。传统的聚烯烃隔膜具有优异的化学稳定性、低廉的价格和良好的机械性能，如聚乙烯（Polyethylene，PE）、聚丙烯（Polypropylene，PP）。但是，商用聚烯烃隔膜孔隙率低、润湿性差、热稳定性低，容易导致电池阻抗高、能量密度低，从而降低了离子迁移率，影响了电池的循环性能和倍率性能，限制了其在高性能锂离子电池领域的发展[49,50]。生物基聚乳酸（Bio-based polylactic acid，PLA）隔膜[51]、聚丙烯腈（Polyacrylonitrile，PAN）隔膜[52,53]、聚偏二氟乙烯（Polyvinylidene difluoride，PVDF）隔膜[54]、碳纳米管（Carbon nanotubes，CTNs）隔膜[54]和纤维素（Cellulose）隔膜[55]已被用于改善锂离子电池的性能，并有望取代聚烯烃隔膜进行商业化大规模生产。

MOFs由于其独特的结构和性能，在材料科学领域具有巨大的应用潜力。通过合理选择金属离子和有机配体的组合，可以调节MOFs的孔径、比表面积和稳定性，从而为不同环境下的电池应用提供定制的解决方案[56⇓⇓~59]。高比表面积可以有效地吸收电解液，防止电解液分解，改善电池的循环性能；孔道中的开放金属位点可以与电解液中的阴离子螯合，从而增加阳离子的迁移率；添加MOFs的电池隔膜具有较高的电解液吸收率、较大的离子迁移率和较低的界面阻抗[45,60]。此外，它们还具有优异的电化学稳定性[61,62]。

针对锂离子电池，MOFs基电池隔膜的优化设计主要关注于提高电池的安全性和循环稳定性。由于锂离子电池中使用的电解质是有机溶液，隔膜需要具有良好的离子传导性、机械强度以及化学稳定性，以防止内部短路和电池损坏。因此，MOFs基电池隔膜可能需要具备高孔隙率、良好的离子传导性和化学稳定性，以及一定的机械强度，以满足锂离子电池的要求。

2.1 MOFs隔膜

在聚烯烃隔膜上涂覆无机纳米颗粒，可以改善聚烯烃隔膜热稳定性差的问题。MOFs纳米颗粒的加入可以提高聚烯烃隔膜的性能，如提高离子电导率和加快离子传输速率[63⇓~65]。同时，MOFs具有优异的化学稳定性，并为隔膜提供了额外的保护层，以最大限度地减少隔膜的物理损伤和化学降解，这有助于延长电池的使用寿命，减少电池的容量衰退[66]。此外，MOFs具有良好的热稳定性，在聚烯烃隔膜上涂覆MOFs颗粒可以提高电池的安全性能[67,68]。由于MOFs具有大的比表面积和丰富的孔结构，涂覆MOFs的聚烯烃隔膜可以提高隔膜的孔隙率和电解液吸收率[52]。Chen等[61]制备了ZIF-67/PP隔膜，与传统的PP隔膜相比，其具有更高的孔隙率、电解液吸收率和离子电导率。由ZIF-67/PP隔膜组成的电池在室温下循环100次后，其容量保持率为84.42%。在此基础上，Chen等[62]使用水和甲醇作为溶剂来调节ZIF-67的晶体结构。然后采用刮涂法分别制备了ZIF-67-H2O/PP和ZIF-67-CH3OH/PP隔膜。与ZIF-67/PP隔膜相比，ZIF-67-H2O/PP和ZIF-67-CH3OH/PP隔膜的孔隙率和电解液吸收率得到了进一步提高。此外，ZIF-67-CH3OH晶体具有最优异的热稳定性，由其组装的电池在55 ℃下100次循环后具有61.5%的容量保持率。

虽然纯MOFs作为商用电池隔膜的涂层材料具有一些优点，如热稳定性、化学稳定性和优异的吸附性能，但也存在一些缺点。首先，纯MOFs的导电性较差，这意味着它不适合用于高功率密度电池。其次，纯MOFs颗粒易发生聚集，并且在涂覆过程中会发生不可避免地横向和纵向扩散。除此之外，纯MOFs的成本相对较高，加上其制备技术相对复杂，很难在大规模工业生产过程中应用。最后，纯MOFs在生产和使用过程中可能会受到水分和氧化的影响，从而导致其性能损失[69]。

2.2 MOFs复合材料隔膜

通过将MOFs与其他材料复合不仅可以改善其结构稳定性，还可以增强其电化学性能。

与传统的聚烯烃隔膜相比，纤维素纳米纤维隔膜具有更好的热稳定性、优异的电解液浸润性和电解液吸收率。然而，由于氢键作用，纤维素纳米纤维（Cellulosic nanofiber，CNFs）之间紧密堆积，导致隔膜的孔隙率较低。通过添加MOF颗粒可以提高CNFs隔膜的孔隙率和电解液吸收率，进而提高离子电导率。Sun课题组[70]通过将ZIF-8负载在CNFs上制备了ZIF-8/CNFs隔膜。与纯CNF隔膜相比，ZIF-8纳米颗粒提高了隔膜的孔隙率，并有效防止了CNFs纤维之间堆积。此外，ZIF-8/CNFs隔膜组装的电池具有更好的循环性能和倍率性能[70]（图2）。

细菌纤维素（Bacterial cellulose，BC）是一种由微生物发酵产生的环保纳米纤维材料。BC纤维具有高纵横比，其纤维表面富含羟基。由BC制备的锂离子电池隔膜具有交联性，易于形成超细三维网络结构，且具有一定的电解质亲合力和柔性[71,72]。然而，BC纳米纤维之间因氢键作用降低了隔膜的孔隙率，导致界面阻抗增大，离子电导率降低[73,74]。但是，BC纤维表面上的众多羟基为MOFs提供了大量的附着位点，MOFs的加入可以增强BC的孔隙率和吸收电解液的能力，从而提高电池性能。Zhang等[73]报道了一种通过真空抽滤法制备的BC/ZIF-8隔膜。ZIF-8纳米颗粒被用作填料，以避免干燥过程中因毛细管作用导致的BC纤维紧密堆积，有效提高了隔膜的孔隙率。与商业聚烯烃隔膜相比，BC/ZIF-8隔膜具有更高的离子电导率和更好的电池循环性能（图3）。为了进一步提高电池的安全性，Zhang等[75]在此基础上制备了ZIF-8@BC/ANFs隔膜。芳香族聚酰胺纳米纤维（Aramid fiber，ANFs）的引入有效增强了隔膜的机械强度和热稳定性。Huang等[74]使用原位生长法合成了一种BC/ZIF-67隔膜。ZIF-67纳米颗粒在BC上均匀分散，同样可避免干燥过程中因毛细管作用导致的BC紧密堆积，有效地提高了隔膜的孔隙率和电解液保留率。由BC/ZIF-67隔膜组装的电池具有更好的循环性能。

醋酸纤维素（Cellulose acetate，CA）也可与MOFs复合用于制备锂离子电池隔膜。聚氨酯(Polyurethane，PU)具有优异的韧性和良好的化学稳定性，是一种广泛应用于静电纺丝领域的高分子前驱体。研究发现，当使用高浓度或黏性PU溶液通过静电纺丝工艺制备无纺布时，最终产品中可能会观察到纤维间桥接，这使得PU在调节纤维素膜的孔隙率和孔隙结构方面具有明显的优势[76,77]。Deng等[78]采用静电纺丝将7 wt%的PU添加到CA中，并加入不同负载量的UiO-67，制备了CA/PU- UiO-67隔膜。利用PU前驱体辅助CA形成了均匀的纳米多孔结构，同时提高了CA膜的力学性能。CA表面上的羰基和羟基抑制了阴离子迁移，提高了Li+迁移率。此外，UiO-67和CA之间产生协同作用使其Li+通量均匀，限制了锂枝晶的生长。在1 C下，由CA/PU-UiO-67隔膜组装而成的电池在900次循环后的容量保持率为78.6%。

MOFs复合材料可以通过静电纺丝法与阴离子复合，从而释放Li+并提高离子电导率。例如，Chen等[66]通过静电纺丝合成了UiO-66/PVA（Polyvinyl alcohol，PVA）隔膜，并使用LiPF6和LiClO4分别作为电解液组装电池。UiO-66的开放金属位点能够吸附阴离子，确保Li+在隔膜中自由移动，减少电解液分解，加快电极反应动力学，降低界面阻抗。由UiO-66/PVA隔膜组装而成的电池表现出优异的倍率和循环性能。

聚多巴胺（Polydopamine，PDA）的亲水性因其氨基和酚羟基在室温和弱碱性条件下聚合的能力不同而不同。Deng等[51]通过PDA诱导MOF自组装制备了PLA@PDA-ZIF-8复合隔膜。结果表明，PLA@PDA-ZIF-8复合隔膜具有优异的电解液吸收率和良好的热稳定性。由其组装的电池在1 C下经200次循环后，容量保持率为98.78%。

聚偏二氟乙烯（Polyvinylidene difluoride，PVDF）具有优异的化学稳定性和高机械强度，可以多种形式加工从而呈现出不同的结构。Valverde等[79]采用非溶剂诱导相分离法制备了PVDF/MOF-808隔膜，MOF-808纳米颗粒的加入增加了隔膜的孔隙率，提高了电解液吸收率和离子电导率。同时，MOF-808的内部孔结构可以保留更多的电解液，防止电池在高倍率循环时容量衰减。与纯PVDF隔膜相比，由PVDF/MOF-808隔膜组装而成的电池（MOF-808的负载量为10 wt%时）具有接近100%的超高库仑效率和更好的循环性能（图4）。

聚芳醚苯并咪唑（Poly (aryl ether benzimidazole)，OPBI）是一种聚合物，具有优异的机械、热和阻燃性能。使用OPBI作为隔膜基材可以提高电池在循环过程中的安全性。此外，在OPBI中添加MOF颗粒除了能够吸收电解液外，还可以增强隔膜的热稳定性和阻燃性。Liu等[80]使用非溶剂诱导相分离方法制备了UiO-66@OPBI隔膜。OPBI和UiO-66协同形成三维网络结构，具有双向调节离子传输的能力。其与OPBI隔膜相比，UiO-66@OPBI隔膜可以更有效地调节Li+沉积/溶解行为并能抑制Li枝晶生长。由其组装的电池具有良好的倍率性能和循环性能。

Li等[81]采用原位生长法使PVDF膜内生长出连续可控的HKUST-1层，将其切割后制备了PVDF-HKUST-1隔膜。所制备的PVDF-HKUST-1复合膜显示出均匀连续的亚纳米通道，其具有连接的开放金属位点和均匀的Li+通量。利用低阻抗(~2 Ω)、高离子电导率(0.61 mS·cm-1)和高剥离峰电流(0.89 mA·cm-2)的优点，PVDF-HKUST-1复合隔膜有效防止了不均匀沉积。经过250次循环后，其容量保持率高达81.0%。

与目前其他高成本多层复合隔膜相比，如MXene、聚酰亚胺（Polyimide，PI）、醋酸纤维素（CA）、TEMPO改性的纳米纤维素（Nanofibrillated cellulose modified by TEMPO medium，TONFC）、磺化纳米纤维素（Sulfonated nanocellulose）（每1个17 mm×17 mm隔膜，价格为2~30元）等[71,82⇓⇓⇓~86]，通过共混接枝和真空抽滤法制备的大多数MOFs（ZIF-67、ZIF-8、UiO-66、MOF-808等）复合隔膜的成本相对较低（每1个17 mm×17 mm隔膜，价格为1.5~5元）。因此，MOF作为复合材料的重要组成部分，可以在满足提高电池性能要求的同时降低复合隔膜制备的成本。然而，MOF复合隔膜的制备需要考虑MOF颗粒是否能够均匀分散。在大多数情况下，研究人员通常使用干燥的MOF颗粒直接与基材混合，MOF颗粒不能均匀地加载在基材上，导致负载量低。静电纺丝法的制备可以提高分散性，但会增加成本。原位生长法也仅适用于在室温下合成的MOF。此外，具有疏水性的MOF（ZIF系列）常用于与聚合物基底隔膜进行复合，而具有亲水性的MOF（HKST-1系列、UiO-66系列）常用于与纤维素基底或极性聚合物复合。因为疏水性MOF与聚合物具有更好的相容性，而亲水性MOF与纤维素基底或极性聚合物复合不仅具有更好的相容性，还能提高电解液浸润性，减小界面阻抗。

MOFs基复合隔膜是指将MOFs嵌入到传统聚合物或纤维素隔膜中，以改善隔膜的性能。MOFs修饰层对MOFs基复合隔膜的性能有着重要的影响，MOFs修饰层的厚度直接影响隔膜的离子传输性能[39]。较薄的修饰层可以提供更短的离子传输路径，从而提高离子传输速率。如果修饰层过厚，可能会增加电阻并降低离子传输速率。修饰层的致密程度影响隔膜的渗透性和选择性。修饰层过于致密，可能会阻碍离子的扩散，从而降低隔膜的离子传输性能[87]。但是，适度的致密性可以提高隔膜的机械强度和稳定性。此外，不同类型的MOFs修饰层会带来不同的影响。例如，具有大孔径的MOFs修饰层可以提高隔膜的渗透性，从而增强电池的功率密度；而具有高比表面积的MOFs修饰层则可以增加隔膜的离子储存容量，提高电池的能量密度。

此外，一些功能化的MOFs修饰层还可以改善隔膜的亲水性或离子选择性，从而进一步优化电池的性能[39]。因此，MOFs基复合隔膜中的MOFs修饰层的厚度、致密程度和类型都会影响隔膜的离子传输性能和选择性，需要根据具体应用需求进行合理设计和调控。

2.3 MOFs衍生物隔膜

MOFs衍生物通常是指MOF经过高温碳化或在MOF的基础上引入其他官能团形成的一种多孔晶体材料，例如引入阳离子基团—NH2以提高隔膜的浸润性和电解液吸收率，引入阴离子基团—SO3-以调节Li+的传输，从而提高离子电导率并改善电池性能。

Min等[88]通过非溶剂诱导相分离法和阳离子交换法制备了OPBI@UiO-66-S-Li隔膜。UiO-66-S-Li与OPBI协同作用，提高了隔膜的电解质浸润性和界面相容性，从而降低了界面阻抗并获得了高离子电导率。同时，UiO-66-S-Li粒子引导了Li+的均匀沉积，从而减少了锂枝晶的生长。Wang等[65]采用涂布法制备了UiO-66-SO3Li/PVDF隔膜。其隔膜具有优异的阳离子选择性、热稳定性和高柔性，可在高电流密度下快速传输Li+，同时阻止杂质离子的穿梭。此外，隔膜抑制了电解质的进一步分解，并有助于形成稳定的SEI层，引导Li+的均匀沉积，从而避免枝晶生长。Li等[89]通过喷涂法制造了UIOSOL@PP隔膜，UIOSOL涂层提高了隔膜的电解液浸润性和电解液吸收率，从而引导了Li+的均匀沉积。使用UIOSOL@PP隔膜组装的电池显示出优异的倍率性能和循环稳定性（图5）。

Shi等[90]通过涂布法制备了UiO-66-NH2/ PVDF-HFP@GF隔膜，然后通过磺化和离子交换合成了UiO-66-NH-(CH2)3-SO3-/PVDF-HFP@GF隔膜。—(CH2)3-SO3-基团显著调节了Li+的传输，提高了隔膜的选择性渗透性，从而提高了离子电导率。Barbos等[40]制备了一系列MOF/PVDF-HFP（聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物）隔膜，包括MIL-125/PVDF-HFP、MOF-808/PVDF-HFP和UiO-66-NH2/PVDF-HFP。添加三种MOFs颗粒均提高了隔膜的孔隙率、电解液吸收率、电解质浸润性和离子电导率。其中，UiO-66-NH2/PVDF-HFP隔膜的阻抗最低，采用UiO-66-NH2/PVDF-HFP隔膜组装的电池具有最佳的倍率性能和循环性能。

BinSon等[67]采用静电纺丝法将UiO-66-NH2与PAN纳米纤维结合制备了具有高耐热性的GU@PAN隔膜。UiO-66-NH2可以清除影响电池性能和安全的杂质（包括气体、水和氢氟酸）。当富镍阴极在高压高温下运行时，其隔膜能有效抑制电解质的分解，延长阴极的使用寿命。此外，即使电解质中存在500 ppm的水时，也能保持75%的优异循环稳定性。用其隔膜组装袋状电池，能将由于气体产生和界面降解导致的电极膨胀程度减轻到50%以下。

通常通过高温碳化/氮化合成MOF衍生物用于制备锂离子电池阴极和阳极复合材料，以提高电池容量或循环寿命。使用MOF衍生物制备锂离子电池隔膜的报道较少。添加特定官能团改性的MOF衍生物不仅可以提高隔膜对电解液的吸收，还可以调节锂离子通量以实现均匀沉积，使得电池具有超高稳定性、离子电导率和容量。然而，MOF衍生复合隔膜的制备成本高。因此，有必要进一步改进制备方法，例如优化MOF衍生物材料的结构，实现官能团可控调节，使电池具有更好的循环性能和倍率性能，此外，还可以探索MOF衍生物与其他材料的复合应用[91]。

3 锂硫电池MOFs隔膜

多硫化物在电极之间穿梭降低了锂硫电池的容量以及循环稳定性。隔膜能隔离正负极，并在电极之间提供锂离子传输路径，以确保电化学反应持续进行。传统锂硫电池隔膜主要是聚烯烃材料，如PP、PE等，但聚烯烃隔膜在高电流密度下运行时无法避免多硫化物在电极之间扩散[92,93]。因此，将隔膜进行功能化改性，通过吸附或排斥多硫化物抑制穿梭效应[94⇓~96]，可以改善锂硫电池的性能。目前，锂硫电池隔膜常用的材料包括PE、PP、PVDF、PAN等[97,98]。

碳材料表面积大、结构稳定性强、导电性能优异。在隔膜的正极侧涂覆碳材料可以促进电子传输，提高正极活性物质利用率。长链多硫化物可通过物理吸附限制在碳材料中，通过在碳材料上添加硫和氮等官能团，可以提高多硫化物的化学吸附，从而增强锂硫电池的循环性能[99⇓~101]。强极性过渡金属化合物可通过化学吸附减少多硫化物穿梭、提高氧化还原反应动力学。然而，金属氧化物和碳材料柔性不足，不能直接用作电池隔膜，因此它们大多与其他柔性材料复合以制备复合隔膜[102⇓~104]。有机材料具有重量轻、柔韧性强、延展性好、电化学性能和化学稳定性好的优点。常见的有机材料包括聚苯胺（Polyaniline，PANI）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（Polyethylene terephthalate，PET）、聚芳基醚酮（Polyaryl ether ketone，PEEK）等。然而，并非所有的有机材料都有助于改善隔膜的性能。

MOF与上述无机多孔材料或有机聚合物不同，既具有无机材料的刚性，又具有有机材料的柔性，因此可以通过调节无机金属中心和有机配体来使其结构多样化并获得不同的性能[56,105]。然而，无论是作为正极保护层还是负极保护层，MOF的主要功能是引导离子沉积在电极表面，对离子传输没有实际影响。MOF具有大量的孔结构、良好的结构稳定性，这使得它们在抑制多硫化物穿梭和保护锂金属阳极方面具有很大的优势。因此，隔膜成为MOF抑制多硫化物穿梭的最佳载体。

在锂硫电池中，MOFs基电池隔膜的优化设计主要关注于抑制硫的溶解和多硫化物的穿梭，并提高锂离子的传导性能。MOFs可以作为硫的固定载体，通过其多孔结构将硫固定在电极中，防止硫的溶解和多硫化物的穿梭，从而提高电池的循环稳定性和能量密度。

3.1 MOFs隔膜

抑制多硫化物穿梭是提高锂硫电池性能的关键因素。MOF的合适孔结构可以提高隔膜的电解液浸润性和电解液吸收率，还可以限制多硫化物在隔膜之间穿梭；MOF上的基团可以与多硫化物产生静电排斥，进一步阻止多硫化物扩散；此外，MOF颗粒具有优异的热/化学稳定性，这使得多硫化物难以渗透和侵蚀隔膜，从而提高了电池的性能[17,106]。

为了改善锂硫电池的性能，Suriyakumar等[107]通过相转化方法制备了Mn-BTC（BTC = 1,3,5 Benzene tricarboxylate-manganese）隔膜。其通过静电斥力，在增强锂离子运动的同时，隔膜上的COO-捕获多硫化物，从而抑制多硫化物穿梭。由Mn-BTC隔膜组装的锂硫电池在0.1 C下的库仑效率为94%，初始放电容量为1430 mAh·g-1。

尽管传统聚烯烃隔膜在成本机械强度方面具有优势，但它们并不能抑制多硫化物穿梭效应。Li等[39]合成了多种MOF隔膜，以研究影响其抑制多硫化物穿梭效应的因素（包括HKUST-1、ZIF-7、Y-FZTB和ZIF-8）。MOF颗粒的孔径不是抑制多硫化物穿梭效应的唯一因素；MOF颗粒的堆积结构越密集，抑制多硫化物穿梭效应的能力就越强。此外，电压窗口过高可能会导致MOF晶体破裂，从而降低其隔膜抑制多硫化物穿梭的能力，进而缩减了电池的循环寿命。

Qi等[108]采用真空抽滤法制备了MIL-125(Ti)- PP/PE隔膜（图6）。与纯PP/PE隔膜相比，MIL-125 (Ti)-PP/PE隔膜具有更好的电解液浸润性和电解液吸收率，添加MIL-125(Ti)颗粒提高了隔膜抑制多硫化物穿梭效应的能力。此外，MIL-125(Ti)高度有序的微孔结构引导Li+通量均匀，抑制了锂枝晶的生长，从而提高了电池的倍率性能和循环性能。Zang等[109]使用界面诱导生长法制备了Ni3(HITP)2/PP隔膜。通过界面诱导生长法生长的Ni3(HITP)2隔膜具有更高的孔隙率、更高的堆积密度和更均匀的负载量。Ni3 (HITP)2/PP隔膜具有均匀的微孔结构，可以更有效地吸附多硫化物，抑制穿梭效应，从而提高电池的循环性能。由Ni3(HITP)2/PP隔膜组装的电池在200次循环后，具有86%的容量保持率。

Fan等[110]制备了UiO-66/PP隔膜。UiO-66的多孔结构和与多硫化物的强化学吸附作用有效地阻止了多硫化物向锂阳极传输。Tian等[111]采用真空抽滤法制备了超薄的Cu2(CuTCPP)/PP隔膜。高度结晶和取向的Cu2(CuTCPP)可以有效地抑制多硫化物穿梭，改善电池的循环性能。由Cu2(CuTCPP)/PP隔膜组装而成的电池在1 C下循环900次后的容量保持率为71.1%。Chen等[38]采用真空抽滤法制备了FJU-88/PP和FJU-90/PP隔膜。FJU-88/PP隔膜的孔径太大，无法有效抑制多硫化物穿梭效应。相比之下，FJU-90/PP隔膜的孔径较小，有利于防止多硫化物穿梭并促进Li+迁移。此外，FJU-90/PP隔膜中引入富氮配体增加了隔膜的氮含量，更多的氮原子与钴原子协同作用，促进多硫化物的吸收和转化，从而提高了硫利用率。Dang等[112]通过真空过滤法制备了Ce-UiO-67/GF隔膜。该隔膜具有合适的孔结构、极性官能团和Ce催化位点，可以有效地吸附多硫化物并增强其催化转化，从而抑制穿梭效应。此外，Ce-UiO-67表面上的含氧官能团可以引导锂离子的均匀沉积，从而抑制枝晶的生长，提高电池性能（表2）。

3.2 MOFs复合材料隔膜

通过将MOF与其他材料复合制备的复合材料隔膜可以改善其导电性和吸附性。由聚苯乙烯磺酸（Polystyrene sulfonic acid，PSS）纤维制备的隔膜不仅具有高强度和电解液吸收能力，而且其磺酸基团可作为功能位点，促进Li+快速均匀沉积。添加MOF颗粒可以提高PSS隔膜的孔隙率和电解液吸收能力。Guo等[113]采用固相转化法制备了PSS@HKUST-1/Celgard隔膜。它的三维网络结构有利于拦截长链多硫化物，PSS上的磺酸基团也有利于促进Li+迁移，从而确保电池的快速氧化还原动力学。由PSS@HKUST-1/Celgard隔膜组装的电池具有优异的可逆容量和循环性能。Diao等[114]采用Cu基金属有机框架和Li-Nafion为原料制备了MOF/Nafion多功能复合隔膜。Cu-MOF具有均匀的多孔结构和丰富的Lewis酸位点，不仅促进了Li+通量的均匀分布，而且与多硫化物表现出强烈的化学相互作用，抑制了穿梭效应。此外，Cu-MOF中狭窄的孔径分布和SO3-基团赋予的带负电荷的间隙都起到了离子筛的作用，在促进了Li+通过时，限制了多硫化物阴离子的迁移，协同减缓了枝晶的生长和多硫化物的穿梭。

非极性碳材料可以通过物理作用吸附多硫化物，但其效果有限。通过添加MOF对其进行改性可以将多硫化物与MOF中的金属离子和官能团络合来提高吸附能力。Wu团队[115]制备了一种CNTs@ZIF-8隔膜，其通过抑制多硫化物穿梭并将多硫化物限制在阴极侧来提高电池的循环性能和可逆容量。Song等[116]制备了一种Co/NCNS/CNT隔膜。由于CoNx和Co纳米粒子具有出色的电导率和较高的催化活性，其隔膜可以有效地吸附多硫化物并催化多硫化物的氧化还原反应。使用Co/NCNS/CNT隔膜组装的电池在2 C下显示出优异的循环性能和倍率性能。

锂金属阳极表面上的固体电解质界面层使电池更容易受到高界面电阻的影响，这会降低电池的倍率性能并缩减其循环寿命。同时，多硫化物穿梭加剧了阳极钝化并导致活性物质硫损失。Li等[117]制备了一种B/2D MOF-Co隔膜。在阳极侧，2D MOF-Co纳米片表面上的Co-O4基团阵列可以通过表面O原子提高对Li+的吸附，从而使Li+通量均匀，进而抑制固体电解质界面层的生长；在阴极侧，可以通过路易斯酸碱相互作用有效地锚定多硫化物。用B/2D MOF-Co组装的电池具有优异的循环性能和倍率性能。

锂硫电池具有高充放电电流密度，导致操作过程中内部温差大，缩短了其使用寿命。Huang等[118]通过静电纺丝和真空抽滤法制备了一种PPW/UiO-66@BP隔膜。石蜡（Paraffin wax，PW)熔点合适(≈40 ℃)、潜热较高(≈212 J·g-1)，其作为热响应材料进行吸热，可以有效调节电池内的热量。将其包裹在PAN纳米纤维中可以防止PW溶解在液体电解质中，确保PW的充分和重复利用。PPW/UiO-66@BP隔膜有效地调节了电池在操作过程中的温度变化，同时可以抑制枝晶生长和LiPSs的穿梭效应，从而实现高性能和热自调节。因此，由其隔膜组装的电池在不同温度下均具有优异的循环性能。

聚间苯二甲酰间苯二胺（Poly(m-phenylene isophthalamide)，PMIA）纤维具有许多共价键和氢键，这使得所制备的隔膜具有优异的机械强度和热稳定性。Liu等[119]通过静电纺丝制备了一种ZIF-L(Co)-PMIA隔膜。其隔膜均匀的微孔和较大的比表面积使其更容易引导Li+沉积，还能更有效地阻止多硫化物穿梭。由其隔膜组装的电池具有优异的倍率和循环性能。Wang等[120]采用原位生长法制备了ZIF-7@PCF隔膜。PCF具有导电多孔碳骨架，可促进电池内电子和离子的传递。同时，ZIF-7为多硫化物的捕获和转化提供了丰富的活性位点。这种独特的双交联结构设计使ZIF-7@PCF中间层具有优异的性能，可抑制多硫化物的穿梭效应（图7）。

多金属氧酸盐又称多酸（Polyoxometalates，POMs），是前过渡金属离子的高氧化态（如V、Mo、W等）与氧形成的纳米级的金属-氧簇类化合物。POM可以固定多硫化物，并加速可溶性高阶多硫化物向Li2S2/Li2S的转移，从而极大地增强了多硫化物的反应动力学[121]。Li等[122]采用ZIF-67和H5PW10 V2O40·30H2O(PW10V2)为前驱体，通过静电相互作用将H5PW10V2O40·30H2O(PW10V2)紧密吸附在ZIF-67表面制备了复合隔膜。ZIF-67均匀的微孔可作为物理屏障阻碍多硫化物穿梭，并使锂离子自由穿梭。此外，PW10V2通过化学作用锚定了LiPSs，并对多硫化物表现出优异的催化活性，这有利于防止可溶性多硫化物到达锂负极，并在动力学上促进硫氧化还原反应动力学。

MXene具有高导电性，将其与MOFs结合可以增强表面积和活性位点，从而限制多硫化物并加速催化转化。Kiai等[123]采用真空抽滤法将导电Ti3C2Tx(MXene)纳米片/Fe-MOF以及Ti3C2Tx(MXene)/ Cu-MOF层涂覆在玻璃纤维隔膜上制备了复合隔膜。具有高电导率和极性表面官能团的MXene层可以加速多硫化物氧化还原转化，从而提高电池的放电容量、库仑效率、循环稳定性和电化学转化反应。多孔MOF层作为一个锂离子筛，可以拦截多硫化物、抑制多硫化物穿梭、减缓锂枝晶的生长。

3.3 MOFs衍生物隔膜

MOF衍生物通常分为MOF化学改性衍生物和MOF衍生碳材料。以MOF为前驱体，在高温下碳化制成的材料保持了MOF的优异性能[130]。在有机电解质中，MOF衍生碳材料的多孔结构对多硫化物具有显著的吸附能力，有效地防止了硫和多硫化物的溶解。此外，它们还可以提供快速稳定的锂离子传输通道[35,131⇓~133]。通过MOF上的不同官能团进行化学改性，MOF衍生物被赋予了特定的性能。例如，在MOF中接枝不同的阴离子和阳离子基团，以提高隔膜的离子电导率、电解液吸收率，或通过化学吸附抑制多硫化物穿梭，从而提高电池性能。

Ce-UiO-66-NH2中的Ce4+金属位点可以与多硫化物产生相互作用，促进其氧化还原反应。同时，—NH2可以与多硫化物络合，限制其迁移[134,135]。Su等[136]通过涂布法制备了Ce-UiO-66-NH2隔膜。使用Ce-UiO-66-NH2隔膜组装的锂硫电池具有优异的循环性能、库仑效率和容量保持率。Guo等[137]研究了不同官能团改性的UiO-66对多硫化物吸附能力的影响，包括UiO-66-NH2、UiO-66-COOH和UiO-66-2OH。其中，UiO-66-NH2对多硫化物表现出最佳的吸附能力，因此用于制备UiO-66- NH2@graphene隔膜。它可以通过化学吸附将多硫化物捕获在孔中，并显著抑制穿梭效应。在MOF中引入带负电荷的基团，如磺酸锂(—SO3Li)，是一种可以在不降低锂离子电导率的情况下抑制多硫化物穿梭的有效方法。例如，Wang等[138]通过涂布法制备了一种MMMS杂化膜，—SO3-可以有效地调节Li+通量，并通过静电相互作用抑制多硫化物穿梭，其较小的孔径也可以作为物理屏障阻止多硫化物穿梭。Lin等[139]通过多次接枝反应成功合成了富含磺酸锂的UiO-66(SO3Li)4，并将其涂覆在聚丙烯薄膜上制备了UiO-66(SO3Li)4/PP隔膜。UiO- 66(SO3Li)4/PP隔膜比UiO-66和UiO-66(SO3Li)2接枝了更多的—SO3Li基团，因此具有更强的电子亲合力和更高的锂离子电导率。通过与多硫化物之间产生强烈的静电相互作用，UiO-66(SO3Li)4/PP隔膜有效地防止了多硫化物的穿梭。同时，它为Li+快速转移提供 12了特定的通道，从而防止了锂阳极的腐蚀和枝晶生长，显著提高了电池性能。Zhao等[140]采用二次原位生长法分别制备了单侧以及双侧改性的UiO-66- (OH)2/PP隔膜（单侧改性：S-UiO-66-(OH)2/PP、双侧改性D-UiO-66-(OH)2/PP）。UiO-66-(OH)2膜通过对中性LiPS分子的选择性筛分作用和对PS离子的电荷斥力作用来阻止PS的穿梭，从而加快了氧化还原动力学。此外，UiO-66-(OH)2膜的亲锂性和有序的离子通道促进了Li+的快速均匀沉积，从而抑制了枝晶的形成。Zhang等[141]制造的非晶aMIL-88B改性隔膜比原始MIL-88B具有更多的暴露活性位点，可以更有效地吸附和催化多硫化物，抑制穿梭效应。使用该隔膜组装的电池在高电流密度下具有优异的循环稳定性和倍率性能（图8）。Chen课题组[142]报道了一种通过真空抽滤法制备的In/Zr-BTB@PP隔膜。通过金属离子交换引入的高催化物质In增强了隔膜对多硫化物的催化能力，调节了Li+的传输，有效抑制了穿梭效应。使用In/Zr-BTB@PP隔膜组装的电池在高硫含量和高电流密度下具有优异的循环稳定性。

Li等[143]制备了一种NiCo2S4@C/PP隔膜，其对多硫化物具有强吸附能力，有效抑制了多硫化物穿梭。同时，NiCo2S4@C/PP隔膜提高了离子电导率，用其组装的电池具有出色的循环性能和倍率性能。Feng等[144]制备了一种由g-C3N4/Co-MOF复合材料衍生的Co/CNT@DCNS隔膜。Co纳米粒子中的多个吸附和催化位点使得多硫化物能够快速转化。同时，CNT交联网络结构提高了隔膜的电导率，促进了氧化还原动力学。此外，CxNy纳米片具有大量的缺陷位点，增强了它们的吸附能力，从而抑制了多硫化物的穿梭效应，提高了电池性能。Jin等[145]合成了一种可以快速吸附多硫化物并加速氧化还原动力学，抑制穿梭效应的CeO2-C隔膜。其隔膜具有许多微孔和中孔结构。Li等[146]制备了一种MnS/N-C@CNT隔膜。ZIF-8衍生的氮掺杂碳具有多种微孔和中孔结构，非常适合吸附多硫化物。由MnS/N-C@CNT隔膜组装的电池具有出色的倍率和循环性能。He等[147]通过原位合成法制造了一种Co9S8/Celgard隔膜。Co9S8层具有垂直中空纳米结构，可以通过物理和化学相互作用吸附多硫化物，从而抑制多硫化物的穿梭效应，降低电池的容量衰减。使用Co9S8/Celgard隔膜组装的电池具有循环性能和倍率性能。Fang课题组[148]通过热解和水热处理制备了N-C-1000/Celgard（氮掺杂）和F-N-C-1000/Celgard（氟、氮共掺杂）隔膜。F-N-C-1000涂层增加了隔膜的孔隙率，增强了物理吸附能力，氟和氮的共掺杂进一步增强了对多硫化物的化学吸附，从而加速了催化多硫化物转化，因此提高了电池的容量和循环稳定性。Chuah等[149]制备了一种含有大量羟基和羧基的OMNC隔膜，其提高了对Li+的选择性，同时抑制了由于静电相互作用导致的Sn2-渗透。此外，OMNC隔膜具有高导电性，可用作二次集流体，促进电子传输，从而提高电池的循环性能。Li等[150]通过煅烧和酸蚀法制备了N,S-Mo2C/C-ACF隔膜，该隔膜具有优异的电解液浸润性和高离子导电率。因此，它可以有效地抑制多硫化物的穿梭效应，促进多硫化物的转化。采用N,S-Mo2C/C-ACF隔膜组装而成的电池具有出色的高倍率循环性能。Peng等[151]制备了一种MIL1000/PP隔膜，MIL1000涂层含有丰富的Fe微米颗粒，可以有效地抑制多硫化物的穿梭效应，并具有一定的导电性，可促进多硫化物的转化，从而降低电池的容量衰减。Hao等[152]基于ZIF-67/ZIF-8制备了一种Co3O4/ZnO/ PE隔膜，该隔膜含有丰富的氧空位和合适的孔径，可以有效地吸附多硫化物，抑制其穿梭效应，促进多硫化物的催化转化，从而提高电池的性能。

在锂硫电池中，单原子催化剂可以大大加快硫的氧化还原反应[153]，并通过吸附多硫化物抑制其穿梭[154]。Leng等[155]通过静电纺丝制备了Ni- CoMOF@PAN隔膜。Ni-Co MOF涂层为多硫化物提供了更多的吸附催化位点，从而提高了硫的利用率。此外，其隔膜具有优异的电解液吸收率和热稳定性。由其组装而成的电池具有优异的倍率性能。Ren等[156]采用涂覆法制备了Ti3C2Tx/Ni-Co MOF@PP隔膜。Ti3C2Tx纳米片作为导电衬底为Ni-Co MOF提供电子，激活不饱和金属位点催化转化LiPSs。同时，超薄Ni-Co MOF可以防止Ti3C2Tx纳米片的堆积，具有异质结构的Ti3C2Tx/Ni-Co MOF@PP隔膜对LiPSs具有优越的锚定和催化转化能力。Shi等[157]将前驱体MOF（ZIF-8和Fe(acac)3 @ZIF-8）在惰性气氛中900 ℃热解2 h，然后涂覆于PP隔膜一侧制备了Fe SAs-NC/PP隔膜。在使用MoS2电极的LIB中，与未改性的PP隔膜相比，Fe SAs-NC/PP隔膜具有增强的可逆性和更稳定的循环性能。此外，视觉吸附实验和对称电池实验结果证实了Fe SAs-NC能吸附可溶性LiPSs并催化缓慢转化。Razaq等[158]在35 ℃下合成了具有纳米花形结构的双金属MOFs（即Fe-ZIF-8），将其浇铸于PP隔膜上制备了Fe-ZIF-8/PP隔膜。Fe-ZIF-8提供了选择性通道，从而有效地抑制了锂多硫化物的迁移，同时调控了锂离子输运。此外，Fe-ZIF-8大量的活性位点促进了锂多硫化物的转化。Pang等[159]采用浇铸法制备了磺酸功能化的S-MIL-101隔膜。功能化的磺酸基团不仅能加速锂离子的导电，还能通过静电相互作用排斥多硫阴离子，从而提高电池的循环稳定性（表4）。

4 其他类型电池MOFs隔膜

尽管MOF被广泛用于锂硫电池和锂离子电池隔膜，但在其他电池系统中作为电池隔膜的研究较少。与聚丙烯等传统隔膜材料相比，MOF的成本仍然较高，这可能会影响其在大规模商业应用中的竞争力。在其他电池系统中对MOF的研究仍然相对较少，需要更多的实验数据来验证其在其他电池系统中作为隔膜的性能。水性锌离子电池的电池隔膜通常由玻璃纤维（Glass fiber，GF）制成。GF孔隙率高、水稳定性好，可以降低电解液中的离子传输阻力。然而，GF的机械强度低，无法抗枝晶穿刺[160]。Yang等[161]制备了一种Zn-BTC隔膜，该隔膜可以调节电解质溶剂化结构，产生高度聚集的电解质层，同时能有效抑制I3-穿梭，防止Zn(OH)2持续消耗，从而引发析氧反应。MOF因其多孔性和官能化特性而在水性锌离子电池中具有良好的应用前景[162]。UiO-66具有高比表面积、水热稳定性和多样化特性，在水性锌离子电池应用中显示出巨大的优势。UiO-66的高比表面积和丰富的孔结构使电解质能够均匀渗透，有效降低局部电流密度，从而降低界面电阻，增强电池的循环稳定性和倍率性能。Maeboonruan等[163]通过将UiO-66、MOF-808溶液浸涂到GF中，制备了UiO-66/GF、MOF-808/GF复合材料隔膜。由其隔膜组装的电池具有优异的循环稳定性和长使用寿命。Song等[164]采用原位水热生长法制备了UiO-66-GF隔膜。UiO-66功能化玻璃纤维隔膜可以加速电荷载流子的传输并在锌阳极表面提供均匀的电场分布，锌阳极在UiO-66-GF隔膜的控制下表现出(002)面的择优取向，有效地抑制了枝晶生长，提高了电池的循环稳定性。

锂-氧（Li-O2）电池的氧化还原动力学缓慢，不溶性固体放电产物氧化锂降低了电池寿命和倍率性能[165]。Qiao课题组[166]通过原位合成方法制备了HKUST-1@PVDF-HFP/Celgard隔膜。其隔膜可以有效地抑制氧化还原介质（Redox mediators，RM）进入阳极侧，从而减少锂阳极的腐蚀。此外，与Celgard隔膜和玻璃纤维隔膜相比，该隔膜具有优异的电解质吸收能力，由该隔膜组装而成的电池具有高比容量、低过电位和出色的高电流密度循环性能和倍率性能。Deng等[167]通过涂布法制备了ZIF-7隔膜，并将其与高离子电导率、低工作电位和高安全性的锂基有机液体阳极和氧气阴极结合，组装成有机Li-O2电池。ZIF-7隔膜不仅分离了液体阳极，还限制了氧化还原介质在阴极侧的渗透，从而抑制了交叉效应。ZIF-7隔膜的三维孔结构允许快速离子传输，其隔膜表面上的SEI层有助于Bp-Li阳极建立更稳定的界面。此外，Bp-Li阳极具有高导电性和离子导电性，因此由它们组装成的电池在高电流密度下具有出色的循环性能（图9）。

非水氧化还原液流电池（Nonaqueous redox flow batteries）具有高效、低成本和长寿命等优点。然而，它们通常使用无机陶瓷或有机聚合物隔膜，这些隔膜昂贵、易碎且不稳定，有机聚合物隔膜易于大规模制造，但在非水系统中离子电导率低。Peng等[168]使用原位合成法制备了CuBTC/Celgard隔膜。原位生长的CuBTC隔膜减小了有效孔径，从而抑制了大活性物质的交叉污染，与传统的Celgard隔膜相比，CuBTC/Celgard隔膜对二茂铁分子的选择性明显更高，这反过来加速了氧化还原动力学。其隔膜内CuBTC晶体的梯度分布不仅提高了活性物质载体的选择性，而且确保了高效的离子通过速率。由其隔膜组装成的电池具有优异的循环性能和使用寿命。涂覆法制备的MOFs基复合隔膜均匀性差，且MOF颗粒易发生大面积团聚，阻碍离子的传输。此外，直接的涂覆MOFs与基底材料之间的结合力较弱，易在电池循环过程中发生脱落，从而影响电池的循环稳定性。而采用原位生长法制备的MOFs基复合隔膜均匀性更好、结合力更强，且MOF颗粒之间分散均匀，能更有效地引导离子沉积，增加电池的循环稳定性。

钒氧化还原液流电池（Vanadium redox flow batteries，VFB）可用于储存能量，但其成本较高限制了进一步发展。全氟化离子聚合物质子交换隔膜具有较差的钒阻隔性能，非氟化聚合物，如磺化聚醚酮（SPEEK）、磺化聚醚砜（SPES）和磺化聚酰亚胺（SPI）具有优异的钒阻隔性能，但其质子电导率较低。Yang等[169]采用浇铸法制造了磷钨酸（PWA）耦合UiO-66-NH2复合Nafion隔膜（Nafion- (UiO-66-NH2@PWA）)。其隔膜具有优异的钒阻隔性能，可以有效地阻止钒渗透。此外，改性复合隔膜的离子选择性优于Nafion隔膜。将PWA与UiO-66-NH2偶联可以有效地减少PWA泄漏，PWA的超强质子电导率可以补偿改性复合隔膜的质子电导率。由其组装而成的电池具有优异的循环性能和较低的自放电率。虽然MOF负载磷钨酸可以提高质子交换隔膜的电导率，但高度水溶性的磷钨酸（HPW）在水存在的情况下由于静电相互作用强度不足仍然会浸出。Zhai等[170]使用烧结工艺将HPW与MIL-101-NH2化学结合，使HPW填充MIL-101-NH2的孔道，从而减少浸出。它不仅减小了孔径，还有效地阻止了钒离子的渗透，并为质子传输提供了有效的孔道。复合质子交换隔膜SPEEK/HMN-6具有显著更高的质子电导率，并进一步增加了隔膜的浸润性。

可充电有机电池成本低、可持续性好、易于大规模生产。然而，严重的电极溶解和有机氧化还原中间体穿梭的问题降低了电池的容量和循环稳定性，从而限制了其进一步发展。Bai等[171]使用涂布法制备了ZIF-8凝胶膜。单一组分ZIF-8凝胶膜的孔结构不仅避免了中间穿梭引起正负电极的交叉污染，还提高了锂通量，从而提高了其隔膜的选择渗透性。由其隔膜组装成的电池具有优异的循环性能和倍率性能。但是，并不是所有MOF都能制备单一组分电池隔膜，MOF颗粒之间黏结性较差，干燥后会出现开裂现象，且单一组分MOF隔膜机械强度较差，无法抗枝晶穿刺。凝胶膜实验的可行性较难，重现性低。因此，如何实现批量制备单一组分MOF凝胶膜仍是个难题。

虽然传统的电池隔膜通常由聚合物材料制成，但MOF具有多种优点。首先，MOF具有多孔结构，可以提供更好的离子传输途径，从而提高电池的功率密度和循环寿命。其次，MOF具有高度可调性，可以根据不同的电池要求进行优化设计，以实现更好的性能。此外，MOF具有优异的机械稳定性和化学惰性，可以提高电池隔膜的耐用性。然而，MOF也有一些局限性。MOF的合成时间较长，为了满足电池应用的长期需求，MOF的稳定性和耐用性仍需要大大提高。为充分研究MOF在电池隔膜领域的潜力，应用范围仍需要扩大和发展。

对于其他类型电池，MOFs基电池隔膜的优化设计也会根据其特定的电池化学反应和工作条件进行调整[172]。例如在水系锌离子电池中，MOFs基电池隔膜需要具备良好的离子传导性能，以促进锌离子在正负极之间的迁移，并保持电池的高效率。同时，由于水系锌离子电池使用水作为电解质，隔膜还需要具备较高的化学稳定性，以抵抗水的腐蚀和溶解。在锂氧电池中，MOFs基电池隔膜需要具备良好的氧气透过性，以促进氧气在电极和电解质之间的传输，并提高电池的放电性能。此外，隔膜还可以设计具有催化氧还原反应的功能，以提高电池的效率和循环稳定性。在氧化还原液流电池中，MOFs基电池隔膜需要具备良好的离子传导性能，以促进氧化还原液在阳极和阴极之间的传输。此外，隔膜还需要具备适当的选择性，以防止混合流动电解质之间的交叉污染，并保持电池的高效率和循环稳定性。在可充电有机电池中，MOFs基电池隔膜需要具备良好的溶液透过性，以促进有机电解质在正负极之间的传输，并提高电池的充放电性能。同时，由于有机电解质的化学性质较复杂，隔膜还需要具备较高的化学稳定性，以保持电池的长期循环稳定性（表5）。

5 结论与展望

隔膜作为电池的重要组成部分，可以有效防止内部短路，提高电池安全性，促进电池性能。目前，电池隔膜的开发已进入一个新阶段，隔膜材料的选材、制备工艺、结构设计等方面都在不断改进和创新。特别是在新能源领域，电池隔膜的研究和进展已成为一个重要的研究方向。传统的聚烯烃和玻璃纤维隔膜不耐枝晶穿刺，循环稳定性差，不能调节离子传输，在一定程度上降低了电池的电化学性能；即使是由纤维素制备的隔膜，由于孔径不均匀，也无法避免这些问题。MOF作为一种具有优异离子传输性能、化学稳定性和可修饰特性的新材料，可以在锂离子电池、锂硫电池、水性锌离子电池和超级电容器等领域取代传统的聚合物隔膜。近年来，MOF在电化学领域受到了高度关注，包括用于制备电池阴极和阳极复合材料以提高电池容量，作为涂层调节离子通量和引导枝晶生长，作为电解质添加剂改善离子传输并避免因离子沉积而产生死电池，用于制备电池隔膜以提高离子电导率和离子迁移数等。特别是，MOF在用作电池隔膜时具有以下优点。

（1）可调控性：通过精确控制金属离子和有机配体的类型和比例，MOF可以适应不同的电池要求，提高电池的性能。例如，改变MOF的孔径和表面化学性质可用于选择和优化离子传输速率。

（2）优良的化学/热稳定性：MOF可以在宽温度范围内保持优异的化学和热稳定性，因此，MOF隔膜可以在电池使用过程中保持稳定的离子传输性能，延长电池寿命。

（3）离子输运特性：MOF的独特孔结构和高比表面积提供了优异的离子传输路径，能够加快离子传输，提高电池效率。

尽管MOF用作电池隔膜具有上述优势，但在各种新型电池中仍存在一些问题和挑战。未改性的MOF颗粒在电池运行过程中具有较差的电导率和结构稳定性，大多数MOF在水中或酸碱环境中会受到破坏，从而导致循环稳定性较差。水性锌离子电池必须考虑MOF的水稳定性，这大大限制了可用于水性锌离子电池的MOF隔膜类型。尽管已经开发了一些二维导电MOF，但它们在用作电池中的高倍率电极材料时没有达到预期的容量和稳定性。除了开发具有高导电性和稳定性的新型MOF外，通过将所需的原子或基团接枝到MOF内部进行功能化改性也可以提高其性能。相比之下，研究人员认为，具有更高电导率和更好稳定性的MOF衍生物是应用于各种电池的很有前景的材料。然而，MOF衍生物颗粒的自聚集和微观结构的劣化会导致长期循环过程中电化学性能的下降，因此，许多新型电池中关于MOF衍生物制备电池隔膜的报道很少。MOF电池隔膜的主要应用是调节离子传输和枝晶生长，减少穿梭效应以避免容量损失，提高电池的容量保持率和倍率性能。尽管许多性能优异的电池隔膜目前无法大规模生产，但MOF电池隔膜的研究应该继续增加。如可以从下面几个方面开展：（1）进一步优化MOF的结构和合成方法，提高其比表面积、孔隙率和稳定性，通过接枝改性引入特定基团以提高电化学性能，通过改善孔径来提高离子选择性渗透性，筛选适用于不同电池的MOF，以满足电化学应用的要求；（2）深入研究MOF在不同类型电池中的应用机理和效果，优化其物理和电化学性能，提高电池性能和循环寿命；（3）MOF电池隔膜的未来研究中也应该强调对MOF与其他材料（如聚合物或碳纳米管）复合的制备工艺的优化和创新，降低工艺成本，发挥复合隔膜中各组分的最大作用和协同作用，来制备具备各种功能的电池隔膜，并拓宽MOF在储能行业中的应用范围。

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湖南省研究生科研创新项目(CX20240908)

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