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生物质基离子热电器件

郑赛 ,  官小玉 ,  张炳原 ,  朱晏霞 ,  李东平 ,  韩庆鑫 ,  王学川

化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (12) :1915-1928

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化学进展 ›› 2024, Vol. 36 ›› Issue (12) :1915-1928 DOI: 10.7536/PC240322
综述
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生物质基离子热电器件

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Biomass-Based Ionic Thermoelectric Devices

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摘要

以生物质为基体的新型离子热电材料因具有较高的离子塞贝克系数、较好的柔韧性，成本低，绿色可生物降解等优势，在构建安全、稳定、高效的柔性可穿戴热电器件方面具有广阔的应用前景。本文综述了以纤维素、明胶等生物质材料为基体的离子热电电容器和离子热电池的制备方法、热电原理、热电性能及其近五年在可穿戴体热收集装置、柔性温度传感器和自驱动人体监测系统领域的应用。结合当前研究现状，进一步总结了生物质基离子热电材料研究的难点与不足，以及生物质基离子热电器件未来推广应用面临的困难与挑战，并就上述存在的问题提出了针对性的解决思路，为本领域相关研究提供理论指导与技术借鉴。

Abstract

The new ionic thermoelectric material based on biomass has the advantages of high ionic Seebeck coefficient, good flexibility, low cost, green biodegradability, etc., and has broad application prospects in the construction of safe, stable, and efficient flexible wearable thermoelectric devices. In this paper, the preparation methods, thermoelectric principles, and thermoelectric properties of ionic thermoelectric capacitors and ionic thermocells based on biomass materials such as cellulose and gelatin and their latest applications in wearable body heat collection devices, flexible temperature sensors, and self-driven human monitoring systems in the past five years are reviewed. Combined with the current research, we further summarize the difficulties and shortcomings in the research of biomass-based ionic thermoelectric materials, as well as the difficulties and challenges facing the future promotion and application of biomass-based thermoelectric devices. Finally, we propose targeted solution ideas for the existing problems, providing important theoretical guidance and technical references for related research in this field.

Contents

1 Introduction

2 Ionic thermoelectric overview

2.1 Thermoelectric materials

2.2 Ionic thermoelectric effect

2.3 Ionic thermoelectric properties examination index

3 Research progress in biomass-based ionic thermoelectric devices

3.1 Biomass materials overview

3.2 Preparation of biomass-based ionic thermoelectric materials

3.3 Design of biomass-based ionic thermoelectric components

3.4 Functional applications of biomass-based ionic thermoelectric devices

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

生物质材料 / 离子热电器件 / 离子热电池 / 柔性可穿戴设备

Key words

biomass materials / ionic thermoelectric devices / ionic thermocells / flexible wearable devices

引用本文

引用格式 ▾
郑赛, 官小玉, 张炳原, 朱晏霞, 李东平, 韩庆鑫, 王学川. 生物质基离子热电器件[J]. 化学进展, 2024, 36(12): 1915-1928 DOI:10.7536/PC240322
Sai Zheng, Xiaoyu Guan, Bingyuan Zhang, Yanxia Zhu, Dongping Li, Qingxin Han, Xuechuan Wang. Biomass-Based Ionic Thermoelectric Devices[J]. Progress in Chemistry, 2024, 36(12): 1915-1928 DOI:10.7536/PC240322

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1 引言

低品位热（<100 ℃）广泛存在于自然界和人类社会中，包括太阳能热、海洋热、地热、工业废热和人体余热等，这类低品位热的热量低、浓度小、能量少，因此难以收集利用[1⇓-3]。为了缓解人类活动对化石能源的依赖所造成的能源危机、环境污染和全球气候变暖等问题，热电转换技术成为近年来科学家们探索新的可再生绿色能源、突破化石能源限制、实现能源与环境可持续发展的重点研究方向之一[4⇓-6]。

热电转换技术又称温差发电技术，是一种利用温度差将热能转化为电能的绿色发电技术，可实现低品位热能的收集与利用。热电材料主要包括电子型和离子型两大类，是一种能够将热能转化为电能的功能材料[7⇓-9]。传统的电子型热电材料包括金属合金导体、半导体和导电聚合物，通常具有较高的导电性，但存在塞贝克系数较低，一定生物毒性，成本高等问题[10⇓-12]。相较于传统的电子型，离子型热电材料具有毫伏每开尔文（mV/K）的塞贝克系数，且柔韧性好、成本低、毒性和污染低等优点，在热电发电机、自供电系统、可穿戴体热收集装置、航空航天、人工智能等领域具有广阔的应用前景[13⇓-15]。

当前，离子热电材料主要由有机高分子聚合物基体和离子电解质组成，其中基体材料主要包括合成高分子聚合物（聚电解质凝胶）和天然高分子聚合物（天然生物质及衍生材料）。与合成的聚合物材料相比，天然生物质及衍生材料具有绿色、无毒、环境友好、廉价、可再生、易生物降解等优点，其中以纤维素和明胶等天然生物质基体构建的离子热电材料还具有立体的天然骨架优势。近年来，研究人员以生物质材料为基体，构筑的离子热电器件表现出优异的热电转换性能，在低品位热收集方面具有广泛的应用潜力[16⇓-18]。

本综述首先介绍了离子热电的研究现状，然后重点概述了生物质基离子热电器件的制备方法及其应用领域，最后总结了当前生物质基离子热电材料研究的难点与不足，对需要迫切推进之处提出了建议和展望。

2 离子热电概述

2.1 热电材料

1821年，塞贝克效应的提出标志着热电材料和热电效应的诞生，塞贝克效应可以简单解释为在温度梯度下金属导体或半导体内的载流子从热端向冷端运动，并在冷端堆积，从而在材料内部形成电势差，同时在该电势差作用下产生一个反向电荷流，当热运动的电荷流与内部电场达到动态平衡时，材料两端形成稳定的温差电动势。

传统的热电材料主要使用无机化合物，如碲化铋（Bi2Te3）[19]、碲化铅（PbTe）[20]、碲化锗（GeTe）[21]和硅锗（SiGe）合金[22]等，虽然这些合金类半导体热电材料表现出优异的热电性能，但是由于稀有元素的合金具有一定毒性、原材料稀缺、价格昂贵，其热电材料的成本占热电装置总成本的一半以上，从而限制了热电器件在实际应用中的大范围推广。此外，无机半导体和半金属合金的机械刚性也限制了它们在便携式和可穿戴设备中的应用[23-24]。

近年来，以聚乙烯醇 [25]、聚丙烯酰胺[26]、聚环氧乙烷（PEO）[27]、水性聚氨酯[28]、细菌纤维素[29]和明胶 [30]等有机聚合物为基体的新型离子热电材料因具有优异的热电转换性能和良好的柔韧性而获得广泛的关注。其中，以纤维素和明胶为代表的生物质材料还具有低成本、无毒、生物相容性好、储量丰富、可再生、易生物降解等优点，作为新型绿色热电转换材料在柔性可穿戴设备等领域具有广阔的应用前景。

2.2 离子热电效应

由于材料内部载流子的不同，电子型和离子型热电材料的热电转换原理也不同。电子型热电材料是由于温度梯度诱导下材料内部电子或空穴的热迁移形成电势差，这就是以电子为能量载体的塞贝克效应。而离子型热电材料则是温度梯度诱导下材料内部阴、阳离子的热迁移形成电势差，这种效应也称为离子的热扩散效应，如图1a所示。除了这种产生热电势的方式外，离子型热电材料还有另外一种通过向材料内部引入温度可控的氧化还原偶对（如Fe(CN)64-与Fe(CN)63-），氧化还原偶对在电极两侧分别发生氧化还原反应，利用氧化还原反应的熵变产生的电子转移实现热能向电能的转变，这种效应被称为离子的热电流效应，如图1b所示。

2.3 离子热电性能考察指标

离子热电材料的热电性能通常由离子塞贝克系数（S）评估，其计算过程可用公式表示为：

$S=\frac{V}{\Delta T}$

离子塞贝克系数是材料两端产生的开路电压与材料上施加的温差之比，表示材料内部阴、阳离子的传输性能，是决定材料离子热电效应的基本参数。

近年来，为了综合考察离子热电材料的热电性能，许多研究工作使用绝对工作温度下的无量纲热电优值（ZT）评估离子热电性能，ZT值的关键参数可用公式表示为：

$ZT=\frac{{{S}^{2}}\mathrm{ }\!\!\sigma\!\!\text{ }T}{\mathrm{ }\!\!\kappa\!\!\text{ }}$

其中T为绝对温度（K）；S为材料的离子塞贝克系数（mV/K）；σ为材料的离子电导率（S/m），是表示材料内部阴、阳离子流动难易程度的参数；κ为材料的热导率（W/(m·K)），又称导热系数，是衡量材料热传输的性能参数。当测量热电材料的导热系数存在困难时，也可以使用功率因数（PF）评估材料的离子输运性能，其关键参数可用公式表示为：

$PF={{S}^{2}}\mathrm{ }\!\!\sigma\!\!\text{ }$

因此，优异的离子热电材料需要具备较高的离子塞贝克系数和离子电导率，同时具有较低的导热系数。相较于传统合金类热电材料，生物质基离子热电材料具有毫伏每开尔文的塞贝克系数和较低的导热系数。虽然当前生物质基离子热电材料的离子电导率在数值上普遍低于合金类热电材料的电子电导率，但是仍有极大的提升空间。如何平衡并优化生物质基离子热电材料这三种参数之间的冲突，提高离子塞贝克系数的同时最大程度地提高ZT值，是未来研究的重点与热点。

3 生物质基离子热电器件的研究进展

3.1 生物质材料概述

生物质材料是指由动物、植物和微生物等生命体衍生得到的天然有机材料，在化学成分上主要由碳、氢、氧三种元素组成。生物质材料种类多，分布广泛，储备量丰富[31⇓-33]。常见的生物质材料有木材、树皮、秸秆、动物皮、海藻等，再经进一步加工提取可获得纤维素、木质素、明胶、壳聚糖、海藻酸盐等衍生材料。

与合成高分子材料相比，生物质材料绿色、无毒，生物相容性好，可再生和生物降解，可潜在替代以石油、煤炭等化石资源为原料的合成高分子材料，实现能源与环境的可持续性发展[34⇓-36]。此外，天然生物质材料富含大量的活性官能团且具有稳定的化学结构，可以与其他材料复合制备高性能的生物质基复合材料，广泛用作污染物吸附剂[37]、食品保鲜膜[38]、药物控释载体[39]、生物组织支架[40]和人造皮肤[41]等。

近年来，随着严控环境污染及“双碳”目标的提出，生物质基材料在柔性电子传感器[42]、电池隔膜[43]、电池电极[44]、蒸发发电[45]和离子热电[46]等高值化应用领域极具发展潜力。特别地，生物质基材料在离子热电领域得到大量的关注和研究，以纤维素、明胶、木质素、琼脂糖、壳聚糖、海藻酸钠为代表的生物质基离子热电材料所设计的离子热电电容器[47]、离子热电池[48]已广泛应用于可穿戴体热收集装置[49]、柔性温度传感器[50]、自驱动人体监测系统[51]等领域。

3.2 生物质基离子热电材料的制备

3.2.1 纤维素基离子热电材料

纤维素是由葡萄糖组成的多糖类天然高分子化合物，主要官能团是羟基，分布在纤维素链的各个位置，赋予了纤维素良好的亲水性和活性。纤维素作为植物界中储存量最高的第一大生物质资源，具有较高的韧性、强度、生物相容性和可生物降解性等，其化学和物理结构上的稳定性可支持离子凝胶的形成，这为纤维素基离子热电材料的制备奠定了基础[52⇓-54]。

纤维素链上含有大量羟基官能团，其特征是表面带负电，Li等[55]依据带电分子链的离子选择性增强协同离子的热扩散效应，首先对天然木材进行化学处理制备具有纳米微通道结构的纤维素膜，再使用一定浓度的氢氧化钠（NaOH）渗入纤维素膜中得到p型的纤维素基离子热电材料。如图2所示，纤维素表面的负电荷控制离子沿纤维素方向的运输，强的离子选择性促进了Na+离子沿着纤维素纳米通道的运输，阻碍了OH−离子的定向运输，从而扩大了阴、阳离子之间的热迁移率差，冷热两端离子浓度差产生的离子塞贝克系数可达24 mV/K，这种离子选择性纤维素膜在温度传感和低品位热能收集方面具有极高的应用潜力。

离子液体具有蒸气压较低、导热系数低、离子电导率高、热稳定性和化学稳定性高等优点，作为离子热电材料制备过程中一种优异的离子源已经受到广泛关注[56⇓-58]。Liu等[59]以细菌纤维素为离子凝胶的骨架，通过与1-乙基-3-甲基咪唑双氰胺盐（[EMIM]DCA）相结合，采用改性共溶剂蒸发法制备了一种p型柔性纤维素离子热电凝胶。极性的纤维素基质诱导离子液体的解离，离子液体中阴离子与纤维素分子链的羟基官能团形成强氢键相互作用，导致热梯度下的高选择性阳离子扩散。这种纤维素基离子热电凝胶最终表现出18.04 mV/K的高离子塞贝克系数、2.88 S/m的高离子电导率和0.21 W/(m·K)的低导热系数，在298 K下获得了1.33的ZT值，已经高于传统Bi2Te3（303~473 K时ZT ~1.18）热电材料[60]。

羧基化纤维素含有丰富的含氧官能团，其中羧基具有较高的反应活性可与金属阳离子产生稳定的配位作用，而且过渡金属氯化物在水溶液中易形成稳定的过渡金属氯化物配合物[61-62]。Chen等[63]首先利用冷冻干燥法制备了一种纤维素/聚乙烯醇干膜，然后将干膜浸泡在CuCl2-聚乙二醇的水溶液中充分渗透，其中Cu2+离子与羧基形成配位作用。而未参与配位的游离Cu2+离子受到水溶液环境中高浓度Cl−离子的影响，进一步诱导配位形成[CuCl4]2−配离子，其中[CuCl4]2−配离子和Cl−离子相较于Cu2+离子在纤维素膜内部具有更高的扩散系数，因此可获得高质量的n型离子热电性能。最终，这种由铜配位羧基化纤维素的纤维素复合膜具有−26.25 mV/K的离子塞贝克系数、0.847 S/m的离子电导率和0.466 W/(m·K)的导热系数，在低品位热收集方面具有可观的应用前景。

3.2.2 明胶基离子热电材料

明胶是一种由胶原蛋白热变性制备的生物大分子，其氨基酸侧链上含有大量活性基团，如氨基、羧基和羟基，可以为多个非共价交联提供交联点。同时，明胶具有无毒、生物相容性好、低成本和易于溶液加工等特点，因此常选用明胶作为聚合物骨架[64⇓-66]。

过去对离子热电的研究主要集中在酸或碱的水溶液体系中，针对液态离子热电池存在封装的难度和电解质泄露的风险[67-68]，Han等[69]选择有机明胶作为基质，通过引入KCl和K4Fe(CN)6/ K3Fe(CN)6的电偶对，制备明胶基准固态离子热电凝胶。如图3所示，KCl受明胶链上的COO−基团解耦表现出以K+为主导热扩散的p型热电，在热端电极处，[Fe(CN)6]4−易失电子被氧化为[Fe(CN)6]3−，并将电子注入热端电极；在冷端电极处，[Fe(CN)6]3−易得电子被还原为[Fe(CN)6]4−，并将空穴留在冷端电极，其产生的电化学电位与KCl的热扩散一致。因此，基于离子的热扩散效应和热电流效应的协同作用，这种明胶-KCl-K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6热电凝胶表现出17 mV/K的离子塞贝克系数，可用于组装可穿戴的人体热收集装置。准固态离子热电材料有高热功率，并可设计为柔性可穿戴热电装置，但也存在有机热电凝胶材料的热稳定性差、工作温度范围窄、功率密度低等缺点。基于此，Li等[70]通过将戊二醛引入明胶-KCl-K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6的离子凝胶体系中，戊二醛和明胶分子之间的席夫碱反应形成强的共价键相互连接，增强了离子凝胶的热稳定性，将工作温度范围从9 ℃扩大至23 ℃，并且在冷冻干燥后可形成有利于离子扩散的三维多孔结构，戊二醛的引入将原离子凝胶的离子塞贝克系数提升至24 mV/K。

当前对于离子热电的研究主要集中在利用离子与基质之间的相互作用提高热电性能，但缺乏对调控离子间相互作用方法的研究。Li等[71]提出了一种离子纠缠效应提高热电性能的策略，在明胶水凝胶中引入CF3SO3K和CH3SO3K有机盐，因为CF3SO3−与CH3SO3−阴离子之间表现出H—F、 F—O和H—O键的结合力形成阴离子间的缠结，显著减缓阴离子热扩散系数，扩大了阴离子和阳离子之间的热扩散系数差，从而将离子塞贝克系数提高至28 mV/K，通过这种策略获得的准固态明胶−CF3SO3K-CH3SO3K具有为物联网传感器供电的良好潜力。

3.2.3 其他生物质基离子热电材料

木质素是一种高度支化、无定形、具有三维结构的天然聚合物，由复杂的酚类和芳香族化合物组成。木质素是从天然木材经化学处理提取纤维素时分离得到的副产物[72]，因其低毒、生态友好、生物相容性好、易酶降解等优点，已广泛应用于组织工程、药物传递、储能材料、生物传感器领域[73⇓-75]。Muddasar等[76]通过模板法和定向冷冻结晶制备了具有垂直排列结构的木质素/聚乙烯醇复合膜，再将KOH水溶液渗入合成的木质素衍生膜中，如图4所示，木质素的末端羟基或酚基在KOH溶液中浸泡后转化为阴离子羟基，通道带负电荷与K+之间产生吸引力形成双电层，导致电解质中形成可自由移动的K+和产生键合后移动受阻的OH−离子，经测试具有5.71 mV/K的离子塞贝克系数和5.15 S/m的离子电导率，其低成本和可持续等优点有望应用于大规模的能量收集和可穿戴设备。

琼脂糖是一种线性多糖，主要从大型海洋藻类植物中提取分离制成，因其具有较好的凝胶性质、稳定性和生物相容性，已被广泛用于食品加工、药物缓释材料、储能电解质材料等领域[77⇓-79]。琼脂糖基质含有大量的羟基和糖环，为水的储存和凝胶的形成提供了活性位点。基于此，Li等[80]设计了一种十二烷基苯磺酸钠离子琼脂糖凝胶，其中十二烷基苯磺酸钠提供了小尺寸的阳离子Na+和两亲性的苯磺酸基。如图5所示，苯磺酸基亲水端在琼脂糖溶液中诱导形成球形胶束结构并与琼脂糖链相连，烷基链疏水端则指向中心形成Na+的运输通道，带负电荷的苯磺酸基成为凝胶基质的一部分，促进了阴、阳离子的解耦并增大了阴、阳离子的热扩散差，从而实现41.8 mV/K的离子塞贝克系数，因具有易于溶液加工和灵活性的优势，可作为可穿戴设备用于低品位热收集。

壳聚糖是由甲壳素脱乙酰化得到的一种氨基葡萄糖分子组成的多糖，具有规整的分子链，结构单元中含有高反应活性的—NH2官能团。壳聚糖具有生物降解性、生物相容性、细胞亲和性、生物效应、无毒性等特点，广泛应用于人造组织材料、药物缓释材料、医用可吸收材料等众多领域[81⇓-83]。Chen等[84]设计了一种以壳聚糖和聚乙烯醇组成的多功能聚合物基体，以CuCl2为离子掺杂的离子热电材料。壳聚糖与Cu2+离子的配位作用对阳离子的约束和聚阳离子电解质对阳离子的排斥，限制了Cu2+离子的热扩散速率，并且游离Cu2+离子在水溶液中与高浓度Cl−离子诱导配位形成[CuCl4]2−配离子进一步增强阴离子热扩散速率，最终可实现−28.4 mV/K的离子塞贝克系数和4.05 S/m的离子电导率，不同类型离子−聚合物协同作用在多功能离子热电材料设计中具有巨大的研究价值。

海藻酸钠是从褐藻类的海带或马尾藻中提取碘和甘露醇之后的一种天然多糖类副产物，海藻酸钠具有良好的稳定性、溶解性、黏性和安全性，在食品工业、医药和柔性传感领域已得到广泛应用[85⇓-87]。Hsiao等[88]使用海藻酸钠、聚乙烯醇和聚乙二醇通过冻融法合成了SA/PVA/PEG水凝胶，采用不同浓度的氟硼酸钠（NaBF4）溶液浸泡调节水凝胶热电性能和力学性能。依据反离子缩合理论[89]，部分Na+离子沿着带负电荷的海藻酸钠聚合物链缩合，导致BF4−离子与聚合物链的摩擦力增大，而未参与缩合的Na+离子与聚合物链的摩擦力较小。因此，游离的Na+离子比BF4−具有更高的热迁移率，使SA/PVA/PEG/NaBF4-1.5 M水凝胶获得了66.8 mV/K的离子塞贝克系数和3.14 S/m的离子电导率。因其成本低、制备方便、力学性能和热电性能优异等优点，可作为可穿戴设备的潜在材料。

3.3 生物质基离子热电元器件的设计

3.3.1 离子热电电容器

基于热扩散效应的离子热电材料是通过温度梯度诱导下的离子热迁移而产生热电压，然而离子不能通过电解质与电极的界面到达外部电路。因此，基于热扩散效应的离子热电材料通常被设计为电容器，在电解质与电极界面处产生的电荷可通过电容性电极材料存储，进而可将热能转化为电能并向外部电路输出[90⇓-92]。

以离子热电材料设计的离子热电电容器具有离子充电和电子放电两种行为模式，其工作模式又可分为四个阶段。如图6所示，以p型离子热电电容器为例，第Ⅰ阶段是热离子充电，在温度梯度的诱导下阳离子和阴离子分别在冷端和热端电极附近积累形成离子浓度差，从而使两个电极之间产生电压并逐渐升高；第Ⅱ阶段是电子放电，在两个电极之间外接负载，热端电极上的电子自发沿外部电路通过负载传输，以补偿离子积累引起两个电极之间电压的不平衡；第Ⅲ阶段是反向离子充电，断开外部负载并关闭热源后，在失去温度梯度的影响下，两端积聚的阳离子和阴离子重新扩散回原来的状态，而电子由于断开外部电路仍停留在电极上，产生与第I阶段相反方向的电压。第Ⅳ阶段是反向电子放电，当外部负载重新连接时，之前积聚在冷端电极上的电子沿外部电路通过负载重新回流到原电极，产生与第Ⅲ阶段相反方向的电流。在这四个阶段中，第Ⅱ阶段和第Ⅳ阶段均可实现热能到电能的转换。因此，基于这四个阶段循环的离子热电电容器可以将热能可持续地转化为电能。

生物质基离子热电材料构建的离子热电电容器具有较高的输出电流和输出功率，Ke等[93]利用离子液体[EMIM]DCA与明胶分子链间的多重非共价相互作用，开发了一种具有超分子结构的新型明胶基离子热电电容器。电容器的输出功率随负载的变化而变化，当外部电阻接近凝胶内阻值时，输出功率最大。在10 K温差和2 KΩ的外电阻下，单个离子热电器件可产生0.14 μW的脉冲输出功率和4.5 μA的闭环电流，其最大输出功率约为单个导电聚合物（PEDOT: PSS）复合有机热电模块的45倍[94]。Wu等[95]设计了一种基于CaBC/NaCl纤维素凝胶的离子热电超级电容器，在5.5 K的温差和20 KΩ的放电电阻下，相应的相对转换效率约为0.002%，当外负载电阻为100 KΩ时，单次热循环收集的最大功率密度为3.07 J/m2。

表1总结了部分基于热扩散效应的生物质基离子热电材料的具体热电性能参数，基于此设计的生物质基离子热电电容器得到广泛关注，但间歇性的工作模式降低了电流密度和热电转换效率，也限制了离子热电电容器在储能和设备供电等方面的应用。

3.3.2 离子热电池

基于热电流效应的离子热电材料与离子的热扩散不同，受温度诱导的氧化还原反应发生在电解质和电极之间，电子交换可直接通过电解质与电极界面到达外部电路形成电流。因此，其热电转换是一个连续的过程，产生的电压可以直接为各种电子设备供电。由两个电极和含有氧化还原偶对的准固态电解质可制备简易的离子热电池，具有制备简单、电流输出连续、可长期稳定运行等优点，为离子热电装置的多功能设计和大规模应用奠定了基础[96⇓-98]。

目前生物质基离子热电材料常用Fe2+/Fe3+[99]、[Fe(CN)6]3−/[Fe(CN)6]4−[100]和I−/I3−[101]等氧化还原偶对，结合生物质及衍生材料构建准固态离子热电池。例如，Zong等[102]设计了一种由细菌纤维素和FeCl2/FeCl3制备的热电凝胶，再结合碳纤维纸与铜的复合电极片组装纤维素水凝胶离子热电池。通过串联6个热电单元并用聚二甲基硅氧烷柔性材料封装，在温差为50 K时可产生约2 V的开路电压，外电路电流达到950 μA，最大功率达到535 μW，该离子热电池可用6 s为一个470 μF的电容器充电到~2 V。Wu等[103]通过将K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6和盐酸胍（GdmCl）引入纳米纤维素/聚丙烯酰胺复合水凝胶基质中获得了3.84 mV/K的离子塞贝克系数和10.85 S/m的离子电导率，如图7所示，通过串联15个单元设计的简易离子热电池装置，在冷端和热端施加65 K的温度梯度，最终的平衡热电压约为3.35 V，最大电流为0.6 mA，功率为0.23 W，串联装置产生的电压可以直接为计算器、热比重计、电风扇、LED等电子装置供电，证实了低品位热能收集的巨大应用潜力。

基于电子的塞贝克效应和离子的热扩散效应协同也可以实现具有较高热电性能的可持续性输出，如图8所示，He等[104]通过将离子液体BMIM:Cl引入多孔碳化柚子皮中实现电子和离子耦合热迁移的持续热致发电，该离子热电材料获得了32.7 mV/K的离子塞贝克系数和31.2 S/m的离子电导率。单个简易的离子热电池在20 K的温度梯度下产生0.65 V的电压，并可持续输出电压和电流超过3000 min，具有良好的工作耐久性。通过串联5个离子热电池装置，在20 K的温差下可以直接为电子温湿度计供电。

生物质基离子热电池的制作简单、成本低、可持续性工作，在为电子设备持续供电方面具有极大的应用潜力，但由于电流和电压仍然处于较低水平，无法与商用的发电机和电池相媲美。因此，提高生物质基离子热电池的热稳定性，以充分利用太阳能热、机器废热等大温差场景，实现高能量的持续发电，才能真正实现生物质基离子热电池的大规模应用。

3.4 生物质基离子热电器件的功能化应用

3.4.1 可穿戴体热收集装置

人体持续不断的基础代谢会产生大量的热能，人体的主要散热部位是皮肤，当环境温度低于体温时，多余的热量会通过皮肤的辐射、传导和对流散热消散掉，因此人体废热是极具可利用价值的低品位热能[105⇓-107]。新型的离子热电多以有机材料为基体，具有与人体皮肤相近的柔韧性和延展性，其中生物质基离子热电材料具有生物相容性、可生物降解性、安全、无毒等优点，在构建可穿戴的体热收集装置中具有广阔的应用前景。

为了提高生物质基离子热电装置在小温差下的热电输出性能，如图9所示，Li等[108]在明胶- KCl-K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6的凝胶体系上，通过设计三维分层Au/Cu电极，提高热电池的输出电压和输出功率。通过串联24个热电池并封装组成可穿戴的体热收集装置，在10 K的温差下可获得2.8 V电压和68 µW输出功率。可穿戴体热收集装置通过佩戴在人体前臂上收集热量发电，在夏季室内环境下，人体与环境大约3.9 K的温差可产生1.04 V的稳定电压，该可穿戴体热收集装置无需使用额外的电压助推器即可直接驱动电子表。Han等[109]同样在明胶-KCl-K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6的凝胶体系上，通过引入石墨烯来优化凝胶成分，从而提高离子热功率和输出功率密度。采用20个凝胶热电发电机单元串联组装的可穿戴设备，利用人体和环境的温差在放大器的帮助下驱动电子手表。Hu等[110]利用纤维素溶剂苄基三甲基氢氧化铵（BzMe3NOH）和四甲基氢氧化铵（Me4NOH）溶解纤维素并作为电解质，分别制备了p型和n型的纤维素离子热电水凝胶。然后以碳布作为电极材料，采用10对p-n节串联构成热电发电机并进一步封装，通过缠绕在人体手腕上，在人体与环境大约13 ℃的温差下可产生420.6 mV的电压。

目前，生物质基可穿戴热电器件在人体余热收集以持续为电子设备供电方面展现出潜在的应用前景，然而，低输出功率致使其难以驱动大功率设备仍是限制生物质基可穿戴体热收集器件广泛应用的关键。因此，如何提高热电输出功率，是未来的研究重点与热点。

3.4.2 柔性温度传感器

近年来，基于电阻式[111]、电容式[112]和热致变色传感[113]的水凝胶柔性温度传感器已经获得广泛研究。然而，由于水凝胶的电阻和电容除了受温度影响之外，还易受应变、湿度和气体等环境因素的影响，因此，柔性温度传感器在应用中存在多种信号的潜在干扰[114]。新型的离子热电材料可以通过离子的选择性热扩散或热诱导的氧化还原反应产生电位差，从而可输出单一的电信号，减少其他环境因素的影响，为柔性温度传感的研究提供了新的思路。其中，生物质基离子热电材料具有高柔韧性、低成本、高热电性能等优点，为柔性温度传感器的设计提供了新的途径。

为了构建简易、高效、灵敏、稳定的柔性温度传感器，Zong等[115]通过简单浸渍法分别将K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6和FeCl2/FeCl3的氧化还原偶对引入细菌纤维素水凝胶中获得p型和n型离子热电凝胶，采用低成本的铜电极片交替连接p-n热电凝胶的顶部和底部，然后使用环氧树脂封装，最终组装成一个3×3热电阵列，通过诱导热电阵列不同部位的温度变化产生电信号变化，加热“T”、“E”、“C”形状不同的导热玻璃板热电阵列可以感应到响应的电压信号。Yin等[116]采用K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6和LiBr作为离子源设计了一种细菌纤维素基热电池，然后由多个热电系统组成的阵列组建热传感的触摸响应装置，通过热电装置连接升压转换器再转接到相应的LED灯，利用人体触摸形成的温差输出电能，当触摸到矩阵不同位置的热电装置时，对应的LED灯则会亮起，这种热传感的触摸响应装置可以作为电梯按钮等场景的应用。Han等[117]以纤维素衍生物聚季铵盐-10（PQ-10）为聚合物基质，NaoH为离子源制备纤维素基离子热电凝胶，并设计了一种超灵敏的柔性温度传感器阵列。如图10所示，此柔性温度传感器的工作原理是通过温度梯度下传感电极和参考电极之间产生的电位差，通过进一步集成多个热传感器阵列组装智能手套，智能手套通过监测所有传感节点的电压可以成功检测接触物体的温度和触摸位置。

目前，以生物质基离子热电材料构建的柔性温度传感器阵列表现出高柔韧性、高热功率和高灵敏度，通过电压信号的变化有望在未来设计出更灵活巧妙的柔性温度传感器，进而应用于医疗、机器人与环境智能交互等领域的温度传感。

3.4.3 自驱动人体监测系统

目前实现自驱动人体监测的主要途径是基于压电纳米发电机[118]、热电发电机[119]和摩擦纳米发电机[120]直接将生理信号转化为电信号。然而，传统的自驱动传感器面临着材料的选择有限、制造工艺复杂、材料柔韧性差等因素限制。近年来，新型的离子热电材料大多以有机水凝胶材料为基体，可利用热电转换构成自驱动的人体运动监测系统[121]和自驱动电子皮肤[122]。其中，生物质基离子热电材料制造工艺简单，具有较好的柔韧性、稳定性和生物相容性等，对开发新型的自驱动人体监测系统提供了新的灵感。

为了实现由离子热电驱动的可穿戴人体行为监测系统，Chen等[123]设计了一种以双三氟甲烷磺酰亚胺锂为离子供体的羧基化细菌纤维素/聚丙烯酰胺双网络离子热电水凝胶，水凝胶的拉伸会改变其内部网络结构，阻碍离子的传输，从而产生热电压的变化，可以用于手指伸屈等人体行为的检测。将热电水凝胶通过电压转换器放大输入电压再连接到无线信号发射器上，从而完成对无线信号发射器的供电，进而实现可穿戴的自驱动人体行为监测和实时无线传输。Li等[124]设计了一种以K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6为氧化还原偶对的明胶/聚乙烯醇离子凝胶热电器件，如图11所示，通过将热电凝胶贴片集成到口罩中，热电凝胶贴片能够利用周围环境与人体呼吸产生热量之间的温差，将生理数据转换为电信号，信号可以无线连接到终端，最终通过频率分析识别呼吸模式，用于实时监测呼吸过程中“窒息”、“哮喘”等问题，实现简单的自驱动呼吸监测。最近，Li等[125]以K4Fe(CN)6/K3Fe(CN)6为氧化还原偶对制备了可穿戴的细菌纤维素凝胶基离子热电池，可利用形状不规则的皮肤表面作为热源，通过有效的热电转换，检测手指弯曲、抓取等活动输出的电流变化信号，实现可穿戴式自驱动应变传感系统。

目前，生物质基离子热电水凝胶展示了在可穿戴式自驱动传感器中的应用潜力，用于收集人体不同的生理运动信号并实时无线传输。由于生物质基离子凝胶长时间暴露在空气中易使水分挥发，含水量的降低会影响材料的热电性能和传感精度，因此实现传感的稳定性和高精度，满足对多环境条件的适用性，仍需进一步探讨与研发。

4 结论与展望

本文总结了多种生物质基离子热电器件的制备及其应用。天然生物质材料的柔韧性、低成本、绿色可再生等优势，推动离子热电材料的聚合物基体由合成聚合物逐渐向天然聚合物发展，以响应绿色、经济、低碳、环保的时代主题。当前的生物质基离子热电器件在柔性可穿戴设备等领域展现出巨大的应用潜力，但仍存在不足之处。

（1）生物质基离子热电器件的离子电导率较低，导致器件工作效率低。未来的研究方向除了关注离子塞贝克系数的提升，也要注重离子电导率的优化。一方面，可以通过基体材料的特殊结构设计，例如通过定向冷冻技术或拉伸诱导结晶构建具有各向异性结构的内部通道，缩短材料内部离子的迁移路径，提高离子的运输性能，进而提高离子电导率；另一方面，也可通过电子-离子耦合传输的策略提高电导率，例如通过生物质材料石墨化工艺构建具有漂移电流效应的离子热电材料，实现离子-电子热电协同，进而设计出高效率、高输出功率的离子热电器件。

（2）生物质基离子热电器件输出功率不足，严重限制其为电子设备持续供电的应用，除热电材料本身的性能外，电极材料的属性及其结构对电能输出同样起关键作用。因此，可通过优选电极材料，例如采用银、铂、金等高电导率的惰性电极。除此之外，也可采用特殊的电极结构设计提高输出功率，例如三维分层的多孔碳电极，通过多孔碳的高比表面积提高电解质/电极界面活性，进而提高双电层电容器的电化学性能；又例如氧化还原电极，通过向电极表面引入氧化还原偶对，可以有效提高离子的传质速率和电极表面的氧化还原过程，进一步提高热电转换效率。

（3）生物质基离子热电器件的多功能、多领域应用仍存在极大的发展空间。因此，应当充分发挥生物质材料绿色、安全、可生物降解、生物相容性等优点，探索其在自供电生物传感器领域的创新性应用，例如开发自供电的可穿戴生命体征监测装置，用于心率、血压、体温、皮肤电导率和身体成分等生命体征监测。在未来可进一步开发自驱动生物体植入式装置，例如神经刺激装置、心脏起搏器和生理调节设备等高价值应用。

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基金资助

国家自然科学基金青年项目(22308210)

陕西省教育厅专项科研项目(23JK0350)

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