石墨烯柔性电热材料

蔡扬扬; 魏丽霞; 朱翼舟; 卢磊; 刘晓

doi:10.7536/PC240515

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (3) :455-466 DOI: 10.7536/PC240515

综述与评论

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石墨烯柔性电热材料

蔡扬扬 ¹ ,
魏丽霞 ¹ ,
朱翼舟 ² ,
卢磊 ² ,
刘晓 ²

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Graphene Flexible Electrothermal Materials

Yangyang Cai ¹ ,
Lixia Wei ¹ ,
Yizhou Zhu ² ,
Lei Lu ² ,
Xiao Liu ²

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摘要

石墨烯是一种超高导热性能的二维纳米材料，在电加热领域应用广泛。本文通过分析石墨烯及其柔性电热（膜）材料的研究进展，介绍了不同尺寸石墨烯的制备方法、功能化改性对石墨烯导热性的影响，总结了石墨烯柔性电热（膜）材料在除冰防雾、可穿戴衣物和低温电池热管理等领域的应用，为石墨烯电热材料的发展提供了研究基础，并指出未来仍需要突破石墨烯及其柔性加热（膜）材料制备工艺和加热元件集成上的技术难题。

Abstract

Graphene is a two-dimensional nanomaterial with ultra-high thermal conductivity， which is widely used in the field of electric heating. By analyzing the research progress of graphene and its flexible electrothermal （membrane） materials， the preparation methods of graphene of different sizes and the effect of functional modification on the thermal conductivity of graphene are introduced. The applications of graphene flexible electric heating （film） materials in the fields of deicing and anti-fogging， wearable clothing and low-temperature battery thermal management are summarized. In the future， it is still necessary to break through the technical problems of the preparation process of graphene and its flexible heating （film） materials and the integration of heating elements.

Contents

1 Introduction

2 Preparation and modification of graphene materials

2.1 Small flake graphene

2.2 Large flake graphene

2.3 Functionalization of graphene

3 Graphene electrothermal composite materials

3.1 Graphene resin based materials

3.2 Graphene electrothermal film materials

4 Application of graphene electrothermal film

4.1 Defrosting and anti-fog

4.2 Wearable heating suit

4.3 Battery thermal management

4.4 Smart actuator

5 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

石墨烯 / 复合膜材料 / 导热性能 / 功能化改性

Key words

graphene / composite membrane material / thermal conductivity / functional modification

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蔡扬扬, 魏丽霞, 朱翼舟, 卢磊, 刘晓. 石墨烯柔性电热材料[J]. 化学进展, 2025, 37(3): 455-466 DOI:10.7536/PC240515

Yangyang Cai, Lixia Wei, Yizhou Zhu, Lei Lu, Xiao Liu. Graphene Flexible Electrothermal Materials[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(3): 455-466 DOI:10.7536/PC240515

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1 引言

电热材料是指在一定电压下能够依据焦耳加热原理发热的材料，当电流通过导体时，自由电子在外加电场的作用下做无规则布朗运动，使导体温度升高。由于其具有高效的电热转化效率，电热产品不仅可以应用于供暖供热，在玻璃除霜防雾等领域也有应用^［1-2］。近年来，已经研究出许多材料作为电加热元件，其中包括金属电热材料^［3-5］和非金属电热材料^［6-7］等。但在这些加热元件中，金属电热材料电热转化效率低、热响应慢，且金属材料很难与其他材料完整贴合^［8-9］；而在非金属电热材料中，高分子聚合物材料导热率低、表面覆盖时延展性差，也限制其在高导热性、柔韧性的电加热领域的广泛应用。因此，研发兼具优异导热性及延展性的柔性电热材料成为电加热领域的热点。柔性电热材料除了应具备高导电性、柔韧性和抗氧化性之外，还要能适应复杂的空间结构。

自2004年，Nocoselov等^［10］利用微机械剥离法从石墨中分离出单层石墨烯后，其结构的特殊性受到众多研究者的广泛关注。石墨烯是一种二维碳纳米材料^［11］，具有单碳原子厚度的六元环蜂窝晶格网络及片层结构^［12］，这种特殊结构使其拥有高比表面积、优异机械性能和电热性能，因其优异的电热性能，石墨烯成为电热材料研究的热点^［13-14］。作为碳基电热材料的典型代表，石墨烯不但具有优异的力学性能（1060 GPa）^［15］、高电子迁移率（15，000 cm²/（V·S）^［16］、高导热率（5000 W/（m·K））^［17］和超高比表面积（2630m²/g）^［18］，而且其材料电阻随着温度的上升而降低^［19］，电阻率优于金属银^［20］，并且具有较高的强度和韧性^［21］。石墨烯不仅可以作为基本导电单元，还可以与其他材料复配，调整复合材料电导率，形成高效的电热复合材料^［22］。石墨烯材料在电加热系统的热响应迅速，是能够弥补现有电加热元件缺陷的理想材料^［23］。

石墨烯可以通过适当的方法制备成膜、纤维和气凝胶等。纯石墨烯薄膜成本高，不利于实现工业化，且石墨烯片层之间堆叠和接触不密实，片层内部及边缘存在缺陷等。通常的做法是将石墨烯与纤维、纳米材料复配，来制备低成本的石墨烯功能复合膜材料（如图1所示）。

石墨烯类碳材料包括石墨烯微片（Graphene Nanoplatelets，简称GNPs）、石墨烯纳米片（Graphene nanosheets，简称GNSs）、氧化石墨烯（Graphene Oxide，简称GO）等衍生物^［25］。石墨烯可形成富勒烯球、碳纳米管和石墨（如图2所示），是其他维度碳材料的基本结构单元^［26-27］。鉴于石墨烯优异的性能及广泛的应用，为保障石墨烯领域的良性发展，国际刊物Carbon团队^［28］和中国石墨烯标准化委员会对石墨烯的定义、术语和性能测试方法也进行了规范统一。

单层石墨烯的本征热导率可以通过共焦显微拉曼光谱方法测得（如图3所示），做法是将单层石墨烯悬浮在Si/SiO₂基槽上，并选择488 nm的激光聚焦在悬浮的石墨烯片层中间产生局部热点，在单层石墨烯内产生热量向散热器传播热源，室温下测试的本征热导率为4840~5300 W/（m·K）。目前，石墨烯电热材料的研究主要分为两个方向：一是对石墨烯自身电热传输性能上的研究，研究内容以理论计算为主；二是将石墨烯与其他电热材料复合，利用石墨烯热导率高的性能特点优化复合材料的电热性能^［30］，以制备高柔韧性、高电导率的石墨烯复合（膜）材料^［31-32］。石墨烯的导热率主要与其层数^［33］、缺陷^［34］、长度^［35-36］和边缘粗糙度^［37］有关，优异的导热率要求石墨烯材料缺陷少、结构完整和导电路径充分，这对石墨烯材料制备提出了挑战^［38］。此外，石墨烯材料主要分为石墨烯粉体和石墨烯薄膜两大类。对于粉体研究，以石墨烯为填料与其他电热材料复合改性为方向；对于薄膜研究，以不同尺寸石墨烯制备方法为方向。文章梳理了石墨烯及其复合材料的制备方法、功能化改性和电热领域的应用，为石墨烯电热材料的发展与应用提供了研究基础。

2 石墨烯材料制备及改性

2.1 小片层石墨烯

石墨烯的主要存在形式以小片层石墨烯和大面积薄膜为主（如图4所示），根据不同存在形式，其制备方法也有所不同。石墨烯的性能依赖于制备方法和微观结构，目前主要的合成方法有机械剥离法、溶剂液相剥离法、外衍生长法、氧化还原法和插层剥离法等^［39-40］。

在这些石墨烯的制备方法中，获得单个原子层厚度的石墨烯是制备工艺的重点。利用大块石墨剥离是批量生产小片石墨烯的主要方法，机械剥离法通过直接在液体中剥离或者在固态条件下让石墨边缘功能化再进行剥离。溶剂液相剥离法是一种制备非氧化还原型石墨烯的有效方法，该方法通过将石墨分散在特定的溶剂或表面活性剂中，利用超声波等能量输入手段将单层或多层石墨烯从石墨表面剥离，得到石墨烯分散液，但这种方法得到的石墨烯分散液稳定性差，后续需要纯化分离，可能增加制备过程的复杂性和成本^［42-43］。也可通过在石墨烯片层之间插入化学物质的方法再进行剥离^［44］，但剥离操作可能导致制备的石墨烯结构完整性差、尺寸不可控。此外，剥离溶剂是石墨烯液相剥离效率的重要因素，常用的溶剂有水基溶剂^［45-47］、有机溶剂^［48-49］和混合溶剂^［50-51］等。在选用溶剂时应考虑是否能阻止石墨烯重新聚集、环保及价格和制备的石墨烯产品是否可控等因素。

氧化还原法的主要步骤是先将鳞片石墨经过氧化，得到含有大量含氧官能团的氧化石墨烯，再通过化学或高温还原得到石墨烯，但此种制备方法依然无法有效解决石墨烯存在结构不完整、层数多和均匀性差等问题^［52］。因此，如何有效地获得单原子层厚度、低缺陷的石墨烯，是目前石墨烯制备工艺优化研究的重点方向。

2.2 大片层石墨烯

石墨烯尺寸与其本身的声子波长呈正相关，尺寸越大，越有利于热量的传递^［53］。大片层石墨烯薄膜的制备方法主要以化学气相沉积法（Chemical Vapor Deposition，简称CVD）为主。CVD法制备出的石墨烯的缺陷较少、层数可控，能够生产出较大尺寸的石墨烯薄膜，但也存在沉积石墨烯转移困难等问题^［54-55］。

国内外研究者主要针对不同制备温度下大片层石墨烯薄膜进行研究。Sui等^［56］使用CVD法在Cu上制备石墨烯薄膜，并在不同的温度（800 ℃、900 ℃和1000 ℃）对石墨烯薄膜进行热处理， 60 V 电压下，800 ℃、900 ℃和1000 ℃热处理下薄膜的稳态温度分别达到了42 ℃、150 ℃和206 ℃，说明石墨烯薄膜在热处理后导热性能增强。Cui等^［57］同样利用CVD法在玻璃上成功制备出石墨烯薄膜，制备出的薄膜具有良好的电热性能（最大加热速率为2.6 ℃/s，最高温度可达160 ℃），并可以通过控制薄膜生长时间和温度、气体的流速来控制薄膜的厚度，进而改变其电阻，制备出的石墨烯薄膜具有发热均匀、升温快和发热效率高等优点，其在汽车除霜和除雾装置制造领域中具有良好应用前景。传统CVD法生长石墨烯激活反应需要在很高的温度条件下启动一系列化学反应，成本较高，且石墨烯的制备尺寸受设备的限制。Kulczyk-Malecka 等^［58］利用等离子体化学气相沉积法在300 ℃的条件下，成功制备了垂直排列石墨烯。Wang等^［59］从前驱体类型（气体、液体和固体）、衬底类型方面论述了低温条件下（<600 ℃）不同CVD法制备石墨烯薄膜，合成的主要因素是前驱体（固、液和气体）和衬底类型（Cu、Ni、Co和Fe等），液态芳烃和固态烃是制备石墨烯的主要碳源，气态前驱体反应温度高；Cu衬底具有高催化活性和碳溶解度低，能够较好地控制石墨烯层数，获得高质量的单层石墨烯。

2.3 石墨烯功能化改性

由于石墨烯片层之间的强相互作用力，使得石墨烯容易团聚堆叠，与聚合物基体之间的界面结合力变弱，制约了石墨烯的应用^［60-61］。因此，在石墨烯上接枝长链聚合物进行化学改性，使石墨烯表面含有活性强的官能团（如羟基、羧基和环氧基团），再通过聚合的方式将高分子链末端相应的基团和活化后的官能团进行聚合，调整石墨烯在不同介质中的界面结合，使石墨烯的功能化和复合材料的制备有重要意义^［62-64］。石墨烯表面改性方法主要有共价改性和非共价改性两种。

非共价改性主要是利用改性剂与石墨烯之间的静电相互作用、π-π等物理的连接形式实现。在非共价改性方面，Teng等^［65］利用功能段聚合物链对芘分子进行功能化改性，GNSs聚合物基体内均匀分散，改善了界面相互作用，提高了GNS/环氧复合材料的导热系数。Wan等^［66］选择聚乙二醇辛基苯基醚（POPE）表面活性剂对石墨烯进行处理，成功制备了高分散石墨烯填充环氧树脂复合材料，透射电镜显示处理后的石墨烯边缘处有单层结构，分散性良好。Li等^［67］利用聚苯乙烯磺酸钠（PSS）处理石墨烯，PSS与石墨烯形成非共价键，阻止了石墨烯的团聚。非共价改性主要将高质量石墨烯作为导电填料，改善石墨烯与树脂基体之间的界面结合，由于石墨烯片层的导热通路不连续，声子在聚合物体系中不能沿着连续石墨烯网络结构振动传播，复合材料热导率仍不理想^［68］。非共价改性的石墨烯稳定性差，也使得其应用受到了限制。

共价改性通过化学反应在石墨烯表面以共价键的方式接枝一些化学官能团，将改性聚合物以共价键的形式与石墨烯中的碳-碳双键反应，增强界面结合，参与固化反应^［69］。由于石墨烯的化学惰性，在聚合物中的填充量并不大，通常是将氧化石墨烯的表面含氧官能团进行共价改性，制备出分散性较好的石墨烯^［70］。Zhu等^［71］利用聚乙烯醇（PVA）和氧化石墨烯（GO）之间的氢键相互作用，获得了分散性良好的GO，并制得具有良好力和热稳定性的PVA/GO纳米复合薄膜。Loh等^［72］从重氮反应酯化反应、酰化反应、亲核开环反应等角度，总结了石墨烯和氧化石墨烯功能化改性的化学路线（如图5所示）。通过对改性类型的相互作用、反应类型和改性分子等特点，使石墨烯表面功能化改性更加完善。共价改性能够提高石墨烯的分散性和界面结合，降低声子散射^［12］。通过化学键连接的方式改性石墨烯，修饰基团在石墨烯表面被接枝，提高了石墨烯的分散性和反应活性，但接枝官能团的存在破坏石墨烯原始六元环状结构，间接影响其本身性能。

除上述两种方法之外，通过在石墨烯片层之间插入一种具有刚强度的填料，填料的架桥作用使得相近的石墨烯相互连接，不仅防止石墨烯层级堆砌，也是提高石墨烯导热性的一种途径，且须保证片层与填料之间的连接稳定性。

3 石墨烯电热复合材料

电热复合材料主要分为线状型和膜状型，遵循一般固体的声子传热机制。根据功能性导电物质的不同，将电热复合材料可分为本征型和添加型。由于石墨烯的载流子迁移率高、导热性能优异，常作为原材料制备连续的导热宏观结构体，也可以将石墨烯作为填料填充在导热高分子材料内部，形成完整的通电发热网络。

3.1 树脂基电热复合材料

以石墨烯为填料制备复合材料的电热效应和石墨烯添加量有关^［73］。目前常用共混改性的方式将高导热填料添加至高分子材料（以树脂基材料为主）中，使复合材料具有高导热、低膨胀系数和质地轻等特点。石墨烯添加型电热复合材料的制备以原位聚合法、熔融共混法和溶液共混法为主。

在原位聚合法的研究中，Polschikov等^［74］通过原位聚合法制备聚丙烯/石墨烯纳米（GNP）复合材料，并对其性能进行了测试。结果表明，石墨烯纳米片能够使复合材料的结晶温度、热稳定性和弹性模量显著增加。此外，超声处理能够改善GNP颗粒在复合材料中的分散效果，提升复合材料的综合性能。Kazerouni等^［75］以氧化石墨烯（GO）为原料，利用原位聚合法将二氯乙烷和四硫化钠缩聚反应制备了PSP/GO纳米复合材料，仅添加0.5 wt%的GO使得复合材料的熔点提高了16 ℃以上。原位聚合法对两种原材料的相容性要求较高，将石墨烯引入树脂基体内部，也会增大聚合产物的黏度，使原位聚合反应过程变得复杂，同时会影响复合材料的其他性能。

在熔融共混法的研究上，周醒等^［76］以热塑性聚氨酯（TPU）为基体，以聚乙烯醇（PVA）功能化改性的氧化石墨烯（GO）为填料，利用熔融共混法制备GO-g-PVA/TPU复合材料，并测试复合材料的性能。结果表明，当GO-g-PVA掺量为4 wt%时，复合材料的结晶峰温度比纯TPU提高了28.8 ℃，GO-g-PVA的加入，改善了复合材料的拉伸性能。Tewatia等^［77］利用高剪切熔融共混法制备了石墨烯/聚醚醚酮（PEEK）复合材料，并对复合材料的热性能进行表征。结果表明，石墨烯与PEEK之间具有良好的相互作用，增加PEEK的结晶度，复合材料在550 ℃前热稳定性提高，增强了复合材料的热性能。此外，Zhang等^［78］利用原位聚合和熔融共混两步法制备了聚合物/氧化石墨烯纳米复合材料，他们先以二氧化硅为稳定剂，制备了聚苯乙烯（PS）/氧化石墨烯（GO）复合微球预制体，再将这些预制体微球熔融共混到聚合物基体中制得纳米复合材料，并测试其性能。GO能均匀分散在PS基体中，复合材料的热膨胀系数下降，复合材料的拉伸强度和断裂伸长率有明显提高，抗冲击性能提高了64%。

在溶液混合法的研究上，Wu等^［79］利用一步法制备聚苯乙烯（PS）/石墨烯纳米复合材料，他们通过直接在PS溶液中原位剥离石墨烯纳米片，PS上的苯环和石墨烯基面上π-π键的相互作用下，对石墨烯进行非共价功能化处理，接枝率高达85%，制备的石墨烯复合材料有良好的电性能。Ding等^［80］采用溶液混合和热压工艺制备苯乙烯/石墨烯复合材料（PG），通过将氧化石墨烯（GO）利用对苯二胺还原为石墨烯纳米片，并分析制得的复合材料性能。结果表明，当石墨烯掺量为10%，复合材料的热导率提高了66%，达到0.244 W·m^-1·K^-1。此外，热压PG复合材料的导热性能各向异性，原因是由于热压工艺后石墨烯和苯乙烯链的有序排列造成的。Ren等^［81］利用溶液和熔融共混相结合的方法，制备了石墨烯/PA6复合材料，当石墨烯掺量为20 wt%，复合材料的导热率达到3.55 W·m^-1·K^-1，比纯PA6提高了1167%。Wang等^［82］利用纤维素纳米纤维（CNF）提高石墨烯纳米片（GNP）的分散效果，并利用冰模板诱导取向法制备GNP气凝胶，通过封装石蜡（PW）制成复合材料，并测试复合材料的电热性能。结果表明，当GNP的掺量在4.1 wt%时，复合材料的热导率可达到1.42 W·m^-1·K^-1。此外，当电压为5 V、输出电流为1.18 A的条件下，电流变化响应时间短，说明制备的材料具有很高的电热转化效率（如图6所示）。

上述研究结果主要以石墨烯为导电填料，与基体复合改性并增强基体的导热性能，也使复合材料的导热性能有明显改善，主要的发热机理如下：通电后的电热膜产生电压差，进而产生了电磁场。碳原子在强的交变电磁场中进行布朗运动，原子间的互相摩擦、碰撞形成了热能，当加热温度不断提高，导电填充物晶格振动幅度越来越大，对发热的能量贡献也更加强烈。然而，石墨烯填料本身存在团聚、褶皱及缺陷等结构问题，使得复合电热材料并没有真正发挥石墨烯的高导热特性，这对低缺陷石墨制备方法提出了挑战。此外，将多种高导热材料配合使用，制备出更加优异的导热、机械性能良好的复合材料也是未来主要的发展方向。

3.2 石墨烯电热膜材料

电加热薄膜是利用电阻加热法达到控制温度和保温的目的，电阻能够随温度变化而做出非线性变化，自动调整热输出功率。根据电热膜所使用的材料可分为金属类和非金属类，金属材料主要采用印刷电路或在绝缘膜片间加入金属材料电阻丝或金属氧化物制成的电阻丝，每片电热膜的发热金属材料采用串联的方式，电热膜之间采用并联电路。非金属电热膜主要采用碳系材料作为发热材料，并在碳系导电材料中加入成膜剂、阻燃剂等助剂，涂抹到绝缘材料表面，之后再经高温处理后得到电热膜。尽管金属电热膜和非金属电热膜各有其加工工艺特点，但其二者均存在一些局限性。金属电热膜的加工工艺成本高，发热不均；无机电热膜脆性大、柔性差，只能做刚性薄膜。此外，聚合物分子链的无规则缠绕和分子链振动对声子散射而无法结晶，使聚合物导热系数降低^［83］。因此，通过使用热传导性较好的物质填充聚合物材料，可以制备出高导热聚合物电加热薄膜。

石墨烯电热膜中的自由电子可以在外加电场的作用下定向移动，将电能转化为热能。同时，石墨烯电热的高导热性也使热量能快速传递出去，膜发热均匀，且具有较好的柔韧性^［84］。导热薄膜一般可分为纯石墨烯薄膜、石墨烯杂化薄膜和石墨烯聚合物复合薄膜。石墨烯薄膜制备方法应根据石墨烯材料制备方法的不同而改变。

石墨烯作为导电填料制备出的新型复合电热薄膜兼顾柔韧性、发热均匀等特点^［85］。利用石墨烯的性能特征，可以制备导热性能良好的复合膜。An等^［86］使用溶液浇铸和热固化的方式制备石墨烯/环氧树脂复合薄膜，制得的复合薄膜电阻随着石墨烯掺量的增大而减小，在30 V电压下，复合膜的最高温度能够达到126 ℃，制得的复合膜具有温度快速响应、高电功率和稳定性的特点。Li等^［87］在钨酸钠水溶液中利用电化学剥离石墨制备石墨烯纳米片，并通过过滤、转移和热处理在聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）基板上形成电热膜，电热膜电热响应为20 s，电压从5 V增加到30 V时，薄膜稳态温度从32 ℃增加到149 ℃，100次弯曲试验后，电热性能没有明显变化。Zhou等^［88］使用还原氧化石墨烯（rGO）、聚3，4-乙烯噻吩/聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT：PSS）、水性聚氨酯（WPU）成功制备出高度可拉伸柔性电热膜。将PEDOT：PSS溶液与质量分数为20%的WPU溶液混合，再向混合溶液中加入质量分数为5%的rGO，干燥固化后得到复合电热膜，复合薄膜的电导率为18.2 S·cm^-1，电阻率约为0.055 Ω·cm，具有较高的电热性能。Yang等^［89］将GO与碳纳米纤维（CNF）共混后利用氢碘酸还原，制备出了厚度为23 μm的rGO/CNF超柔性复合薄膜，使得复合薄膜具有良好的热导率。宋雨晴^［90］通过施加电压、加热速率来研究用离子诱导成胶工艺制备新型石墨烯基电热膜的加热性能，结果表明，在15 V直流电压下，石墨烯基薄膜的高稳态温度可达136 ℃，在8 V的电热电压下，可以持续加热1.5 h，具有优秀的热保持率。Wang等^［91］以热塑性聚氨酯（TPU）为基体，纳米晶纤维素（NCC）改性的氧化石墨烯（rGO）为导电填料，通过共混的方法制备柔性导电薄膜，当rGO/NCC掺加比在5 wt%、TPU初始浓度为30 wt%条件下，复合薄膜导热率可达到0.3464 W·m^-1·K^-1，比纯TPU导热率增加了56%、最大拉伸强度比纯TPU材料增加了1.5倍，复合薄膜的电热响应迅速。Tang等^［92］以聚酰亚胺（PI）为成膜基材，以石墨烯（GE）为导电填料，制备出GE/PI柔性电热膜，该复合膜在GE添加量为8 wt%条件下，24 V电压可迅速升温至390℃，且具有综合的机械性能。Nie等^［93］通过激光感应法和转印工艺相结合，制备了一种嵌入式石墨烯网格柔性电热膜，对于线宽为1575 μm的柔性电热膜，外加电压15 V下可以达到165 ℃的高温和良好的稳定性。

经复合后的石墨烯薄膜在结构上依然存在缺陷，载流子迁移率低、薄膜的电阻率偏大是当前的问题，主要原因是制备的石墨烯的晶格缺陷，有研究表明，石墨烯经过高温修复后能够使团聚无序的石墨烯片转变成连续的石墨烯层，为声子的传输提供了有效路径，提高了导热性能^［94］。石墨烯与不同聚合物复合后呈现出不同性能特征，目前主要研究方向为石墨烯与碳链聚合物^［95］、杂链聚合物^［96］和元素有机聚合物^［97］产物的性能，复合膜的拉伸性能、热电性能和热稳定性等都有不同程度的提高^［98］。目前，制备的石墨烯复合膜大多不能精确控制石墨烯复合膜的内部结构，使其为了达到需要的性能而定向改变，制备过程具有随机性，定制不同功能的石墨烯复合膜是未来主要的研究方向，为了实现特定功能的石墨烯复合薄膜的定制，科研人员正在探索更精确的控制方法，以期在未来能够制备出具有特定功能的石墨烯复合膜。

4 石墨烯电热膜的应用

4.1 除霜防雾

一般情况下，石墨烯薄膜自身当作定值电阻^［99］。电热膜的厚度薄、质量轻，高温退火后电热性能好，广泛应用于除霜防雾等领域^［100］。国内外学者也进行了相关研究，如Wang等^［101］利用Meyer棒涂层工艺将氧化石墨烯（GO）涂于PET基体上，退火后制备成rGO柔性薄膜，并将柔性膜放置在冰箱内2 h模拟车窗结霜，在施加10 V电压下，能够在80 s除去霜层。目前在除冰加热上主要采用镍铬合金制成的电阻丝加热膜，柔韧性和耐久性不高，而石墨烯基柔性电加热薄膜属于面加热，不但柔韧性强，而且可实现均匀加热，可以在电加热除冰系统发挥出更好的效果。Shao等^［102］用超声分散和真空抽滤法制备出了纳米纤维素（NFC）/石墨烯复合电热膜，该复合膜在2000 W/m²的功率密度下饱和温度可达80 ℃以上，温度均匀性好，并且NFC可以改善石墨烯复合材料的柔韧性和力学性能，可作为除冰除霜材料。Muhsan等^［103］利用真空袋装工艺将制备的石墨烯膜和玻纤环氧树脂基做复合材料，并进行除冰性能验证，结果表明，施加相同电压条件下，石墨烯膜对应的复合材料温度更高。清华大学朱宏伟等^［104］将化学气相沉积制备成的带缺陷且均匀分布皱纹的石墨烯膜在铜锌合金基体上合成电加热除雾器，在28 V的安全电压下可以5 s内完全消除雾气。钱梦霜^［105］利用数值模拟和实验验证相结合的方式，研究了石墨烯电加热膜对飞机的除冰效果，通过使用石墨烯电加热系统对飞机进行除冰时的热量传递更有效、融冰速度更快且加热后温度更均匀。Vertuccio等^［106］将柔性石墨烯薄膜放置在碳纤维层压板之间，制成飞机表面的除冰系统，除冰系统在不到7 min的时间融化1 mm厚的冰层，说明了柔性石墨烯薄膜快速除冰效果。

4.2 可穿戴加热服

石墨烯电热膜具有低电压、高热传导率和安全轻薄等特点，在智能可穿戴领域也有所应用。Ge等^［107］重点介绍了石墨烯及其衍生物材料在智能纺织热管理（个人热管理和阻燃性）的应用范围，涵盖了力学、材料开发、织物设计和车身应用等领域，认为未来可以将多种2D材料（氮化硼、MXene和TMD等）进行组合，精确调整下一代智能纺织品的性能。Zhang等^［108］将氧化石墨烯（GO）和聚乙二醇（PEG）引入碳纳米管（CNT）网络，形成多层次骨架的复合相变纤维，GO的存在增加了界面接触和空间，CNT/GO/PEG相变纤维具有优异的热导率和热稳定性。Wang等^［109］通过过滤吸附法和还原法制备了rGO/PET织物，制备出的织物在100次弯曲试验后的电阻不变，同时，在10 V外加电压条件下可以达到67 ℃稳定温度。利用石墨烯高导电性、高导热性和良好的机械性能特点，可以制备出贴合人体关节的加热器，且加热的面积分布均匀。Kwon 等^［110］利用低电阻的银纳米线（AgNWs）与石墨烯材料进行复合，通过引入含二硫基团的聚合物，改善了AgNWs与石墨烯两者之间的接触。用真空抽滤法得到的石墨烯/AgNWs复合膜具有优异的柔韧性特点，可适应各种形状的表面，在玻璃、塑料材料等表面都有较好的附着性，有望应用于可穿戴加热设备中，应用范围如图7所示。

石墨烯电加热元件温度分布均匀、升温速度快和柔韧性强等特点，能够增强在寒冷环境下对人体的防护效果，满足人体热舒适性的需求，具有良好的应用前景。此外，但石墨烯表面能大、化学惰性等特点，使得在制备成膜时需要对石墨烯进行改性或采用特殊的涂覆方法，这势必增加了制备电加热石墨烯薄膜加工工艺的复杂性。限于篇幅，石墨烯在可穿戴织物的温度调控上的最新研究感兴趣的读者可以查阅现有论文及综述^{［111-115］}。

石墨烯加热膜材料在医疗上也有相关研究，如Wang等^［116］为了防止腹部手术术后腹膜粘连的并发症，通过研究一种可以产生远红外线照射的柔性石墨烯复合薄膜，并对其抗粘附效果进行了评估，结果表明，经红外照射处理后，术后腹膜粘连的发生率面积减少了67%，且皮肤无损伤表现，该研究成果可应用于临床医学中术后并发症预防的可穿戴设备中。Cao等^［130］则通过模拟人体皮肤的自我调节，利用热响应复合材料和激光诱导石墨烯阵列设计出一种交互式温度调节电子系统，石墨烯阵列在0.15 W功率下即可达到40 ℃，仿生皮肤可以在35~42 ℃范围内自我调节，在对比伤口愈合速度试验下，该系统愈合速度比对照组快10%，炎症也有所减轻。石墨烯在外科手术术后康复过程中，能够发挥出其电热性能的优势，从而达到预防术后并发症和减轻术后康复时间的双重作用。

4.3 电池热管理

电池热管理系统对缓解电池热失控至关重要，通过对电池单体加热和冷却控制，使每个电池单体温度差异降低，从而降低电池单体之间的性能差异。目前电动汽车动力系统以锂离子电池为主，然而温度低于-10 ℃时，锂离子电池的功率衰减严重、放电容量大幅缩减；在低于-40 ℃时，电池容量为标称值的1/3，限制了电池在高海拔、高纬度等严寒气候下的使用^{［117-118］}。目前主要以辅助外部手段（热阻加热器或者热泵）加热优化电池的低温特性，利用加热膜平铺在电池组底部或侧壁内置进行预热，电加热膜的布置方式也会影响其加热效率。石墨烯电加热薄膜用于电动汽车低温预热电池具有热转化效率高、升温速度快等特点，并且可以在狭小的电池组空间内部排布。刘阳坤^［119］通过石墨烯纳米片（GNP）/聚氨酯（PU）混合浆料自制复合发热膜，并应用于电动汽车电池预热，功率面密度为2000 W/m²，加热单体电池在6.6 min内温度上升至20 ℃，电池侧面排布的5000 W/ m²的发热膜可在14.4 min从-10 ℃加热至0 ℃，电池各部分最大温差不超过10 ℃。电热膜在对电池预热过程中，也需要考虑其排布方式、功率面密度和电池的适应性等因素。目前研究的电池加热系统热源主要来源于电池本身，间接地增大了电池消耗功率，影响电动汽车的续航里程。电加热膜是当前低温条件下最直接、最高效的加热方式之一。此外，电加热薄膜排布在电池表面，在高温条件下，也会影响电池模组的散热性能。Mao等^［120］利用膨胀石墨/相变材料的高效热导率，石墨烯涂层的辐射冷却性能，制备了膨胀石墨（EG）/相变材料（PCM）/石墨烯（GE）复合相变材料，与传统的电池热管理材料相比，温度降低了26%（如图8所示），这种材料有望应用于热管理要求严格的工程中。此外，如何布置加热薄膜的安装位置，平衡电池的低温加热、高温散热功能，是基于电热效应方式加热电池组亟待解决的问题。

4.4 智能驱动器

根据驱动刺激响应方式的不同，可将驱动器分为电热驱动、光热驱动和电化学驱动等不同类型。电热驱动可以通过连接电源、改变施加电压或电流大小，完成一系列的可逆运动或变形。由于材料成分的差异，通电后材料产生的焦耳热不同，最终呈现一定规律性变形^{［121-122］}。电热驱动须具备轻质、高柔性、大变形和多自由度等特点^［123］。碳基复合材料制备成的电热驱动器不含电解质，可在低电压刺激下完成高性能驱动^［124］。而石墨烯具有优异电热转换性能和机械强度，是作为智能驱动器的理想材料^{［125-126］}。Chang等^［127］以石墨烯和聚丙烯为材料制备了双晶片驱动器，该驱动器可通过光、电双重驱动，且具有低驱动电压（≤7 V）、快速响应（8 s）和大角度可逆变形（变化角度>100°）。Chen等^［128］基于氧化石墨烯/双轴取向聚丙烯制备一种多响应的驱动器，驱动器在湿度驱动下产生曲率为3.1 cm^-1的弯曲变形，而在近红外光驱动下则产生了2.8 cm^-1的弯曲曲率，该驱动器制成的仿生机器人手臂可抓取超自重2.9倍的物体。Yang等^［129］制备了多孔石墨烯薄膜和聚酰亚胺薄膜组成的双层驱动器，该驱动器在低压（16 V）条件下，可以在5 s内产生曲率为0.55 cm^-1的弯曲变形，并且能提供比自重高20倍的输出力，该驱动器能应用于软机器人、人造肌肉和可穿戴电子设备中。由于材料本身的固有属性，使开发智能驱动器仍然缺乏良好的柔韧耐久性和形状变化适应性，未来需要突破大变形、高驱动力等自驱动性能的智的研究难点。

5 结论与展望

石墨烯的特殊结构决定了其拥有许多独特的物化性能，本文综述了石墨烯及其复合膜材料的最新研究进展，对石墨烯基电热材料的制备方法、功能化改性和应用进行了详细阐述。目前，石墨烯薄膜的制备主要通过物理沉积技术和化学氧化还原技术，物理沉积技术可以制备出分散性好、缺陷小的石墨烯薄膜，但制备成本过高、沉积过程条件难以控制；化学氧化还原技术虽然制备成本较低，但也存在工艺稳定性不足等问题，低温条件下合成石墨烯是目前研究的焦点。在石墨烯改性方面，当前研究主要集中在石墨烯的表面改性、相容性、界面调控三个方面，降低石墨烯表面极性并改变其表面形态，提高石墨烯与基体的相容性和界面相互作用。在石墨烯薄膜材料的制备方面，通过原位聚合、溶液混合和涂层等方法将石墨烯与其他材料复合后，再选择与之相匹配的工艺制备成膜。影响石墨烯薄膜导热性能的主要原因是石墨烯本体存在空位、缺陷和取向不连续等结构缺陷。此外，作为柔性电加热元件的重要组成部分，石墨烯电热膜在除霜防雾、可穿戴和电池热管理领域具有良好的应用前景。

石墨烯自身结构的完整性直接影响复合材料的电热性能，在未来的研究过程中，制备出连续均匀、低缺陷石墨烯薄膜是提升石墨烯基电热材料热导率的关键。石墨烯无论作为自支撑电热膜材料，还是作为其他热界面材料的填料，在导热领域都将发挥重要作用，石墨烯热界面材料与电热材料之间的关系主要体现在热管理和热转换效率方面。石墨烯导热界面材料利用石墨烯的高导热特性，能够有效地提高电子器件的热传导效率，从而降低工作温度，提高性能和可靠性。而电热材料则是将电能转换为热能的材料，石墨烯电热薄膜作为一种新型的电热材料，通过电热转换产生热量，用于供暖、加热等领域。此外，当前石墨烯复合薄膜的制备方法具有随机性，制备出的复合产物无法精确调控、定向改变其性能。因此，定制化不同功能的石墨烯复合膜材料将是未来的主要方向。

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