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液态金属基可拉伸导电复合材料

郑再阳 ,  孙会彬 ,  黄维

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (3) :295-316

PDF (34331KB)
化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (3) :295-316 DOI: 10.7536/PC240516
综述与评论
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液态金属基可拉伸导电复合材料

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Liquid Metal-Based Stretchable Conductive Composites

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摘要

拉伸电子器件因具有优异的机械性能和电学性能，已成为当下信息电子领域的研究热点。作为拉伸电子器件中的高速电子传输通道，可拉伸导电材料在实现拉伸电子器件功能中起着至关重要的作用。液态金属因兼具本征柔性和优异导电性能，近年来逐渐成为拉伸导电复合材料领域的热点研究对象。液态金属是一种常温液态导电材料，由于其固有的高导电性、流动性和延展性，使其表现出优异的可拉伸性和可调性。基于液态金属的可拉伸导电复合材料制备与图案化技术相继被报道，并成功应用于制备兼具优秀机械和电气性能的可拉伸器件。鉴于液态金属基可拉伸复合材料的一般结构特点，制备的关键是如何解决不同材料之间物性差异所导致的界面处非浸润问题。因此，本文从常见的复合材料种类出发，首先简要介绍了常被采用的液态金属的一般组分与物理性质，以及常用的可拉伸聚合物基质材料。然后分别从“被动”和“主动”两种应对界面非浸润问题的解决方式以及共混分散法、新式改性法等综述了液态金属基导电复合材料中液态金属与弹性材料的复合方法。最后对这一领域的最新研究进展做了简单介绍，并对未来液态金属基复合导电材料的研究方向和所面临的问题做了初步探讨。

Abstract

Nowadays stretchable electronic devices have become a hot research topic in the field of information electronics because of their excellent mechanical and electrical properties. As the high-speed electron transmission channel in stretching electronic devices， stretchable conductive materials play a crucial role in realizing the functions of stretching electronic devices. Liquid metal has become a hot research object in the field of stretchable conductive composites in recent years because of its intrinsic flexibility and excellent conductivity. Liquid metal is a room temperature liquid conductive material， which exhibits excellent stretchability and tunability due to its inherent high conductivity， fluidity， and ductility. Liquid metal-based stretchable conductive composites preparation and patterning techniques have been reported and many stretchable devices with excellent combination of mechanical and electrical properties have been prepared. In view of the general structural characteristics of liquid metal-based stretchable composites， the key to the preparation is how to solve the interfacial non-impregnation problem caused by the physical property differences between different materials. Therefore， starting from the common types of composites， this paper firstly briefly introduces the components and physical properties of liquid metals generally used， as well as the stretchable polymer matrix materials usually employed. Then， the composite methods of conductive materials and elastomer materials in liquid metal-based electrodes are reviewed from the two ways of "passive" and "active" to deal with the problem of non-wetting at the interface， as well as the blending and dispersion method and the new modification method. Finally， the latest research progress is introduced， and the current status of liquid metal research is summarized. Future development and potential problems to be faced are also discussed.

Contents

1 Introduction

2 Liquid metal-based flexible device material composition

2.1 Liquid metal and its composite materials

2.2 Flexible substrate material

3 Preparation method of liquid metal-based flexible conductive composites

3.1 Passive internal embedding method

3.2 Active surface structure modification method

3.3 Direct blending composite method

3.4 New methods for the preparation and patterning of liquid metal electrodes

4 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

液态金属 / 可拉伸电子 / 电极图案化制备技术

Key words

liquid metal / stretchable electronics / electrode patterned preparation technology

引用本文

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郑再阳, 孙会彬, 黄维. 液态金属基可拉伸导电复合材料[J]. 化学进展, 2025, 37(3): 295-316 DOI:10.7536/PC240516
Zaiyang Zheng, Huibin Sun, Wei Huang. Liquid Metal-Based Stretchable Conductive Composites[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(3): 295-316 DOI:10.7536/PC240516

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1 引言

传统电子器件通常由刚性材料组成，其柔性和延展性较差，当与弯曲表面接触时存在较大的应用局限性［1-3］。近年来，柔性、可拉伸导电材料因在智能器件领域显示出巨大的应用潜力而备受关注［4-6］，随着这一研究领域的不断发展，传统电子技术也逐渐扩展到新的应用领域，如人机交互［7-8］和人工智能［9-11］。为了满足高性能柔性电子器件的制备需要，人们提出了各种方法来形成柔性、可拉伸电路。其中基本的构建策略是将本征导电材料的纳米或特定几何结构与弹性体相结合。目前，多种导电纳米材料如碳基材料［12-14］（碳纳米管、石墨烯等）、导电聚合物［15-16］、过渡金属碳化物和氮化物（MXene）［17-19］和金属基材料［20-21］（金属纳米线、金属网格等）被选择以制备电极或电路用于柔性电子器件中。尽管这些材料能够实现弯曲、扭转，但依旧难以应对大的拉伸应变。为了实现可拉伸电子器件的制备，人们把视线转移到了确定性电路架构上，在这种架构中，拉伸功能是通过波浪形或蛇形几何形状电路迹线实现［22-24］。虽然这些方法可以制备性能稳定的电子器件，但它们通常依赖于洁净室光刻或专用处理步骤，这些步骤很难与柔性电子器件低成本溶液加工工艺兼容。相比之下，液态金属，尤其是镓及其合金，无论是块状还是颗粒形态，都具有超过其他导电材料的延展性。液态金属固有的金属高导电性、流动性、延展性、低黏度以及表面自发形成氧化层等特性，赋予其优异的可拉伸性和表面性质可调性，是拉伸性电子器件中软电子导体理想材料［25-27］。液态金属已被用于制造多种柔性和可拉伸器件和设备如可拉伸电极［28-29］、电子皮肤［30-32］、电子纺织品［33-34］、可伸缩显示器［35-37］和传感器［38-39］。

基于其优越的导电性和机械变形性，液态金属可以通过各种方式在各种弹性体中形成符合要求的电路或互连结构。到目前为止，液态金属基导电复合材料常用加工方法主要为光刻［40-41］、丝网印刷［29，42］及激光烧蚀［43-44］等，但这些方法存在许多不足如制备工艺复杂、耗时耗能、图案分辨率低和材料利用率低等。导致这些问题的根本原因在于液态金属的表面张力过大和表面选择性润湿性能差，这对制造基于液态金属的导电电路构成了挑战［45-46］。为了克服这些缺点，近几年人们主要从中间嵌入和表面印刷两个研究方向设计了多种液态金属的制备方法，包括使用模具注入液态金属定型［47-49］、在刚性基底表面冷冻铸造或磁辅助下后封装［50-51］、使用可拉伸材料包裹液态金属做成纤维［33，52］以及通过配制液态金属导电油墨进行丝网印刷［53-54］、3D打印［55-57］和直写打印［58］、可拉伸基底表面浸润性修饰［59-61］、使用纤维弹性基底［62-63］等。液态金属复合材料的使用和多种工艺印刷为直接构建多功能集成产品提供了强大的通用平台，已成为快速制造柔性和可拉伸电子产品的一种颇有前景的方法。与传统电子电路相比，液态金属制备的可拉伸电路可在承受大变形下依然保持出色的导电性。

本文将着重介绍液态金属基可拉伸复合电极中导电材料和基底材料的材料特性以及液态金属的图案化制备技术，对液态金属基可拉伸电路的现状及面临的挑战进行了总结，同时对其未来的发展趋势做出了展望。

2 液态金属基柔性器件材料组成

在可拉伸电子器件中，可拉伸电极一般是通过在绝缘弹性体上沉积图案化导线制作而成，起到连接电源、传输电能和信号的作用。其中，导电材料的导电性要尽可能地高，一般由电导率来衡量，基底材料则需要良好的拉伸性能。

2.1 液态金属及其复合材料

液态金属是一类金属或合金，与传统的固体金属相比熔点相对较低，在室温或者靠近室温时具有金属和流体性质。液态金属主要包括汞（Hg，熔点-38.8 ℃）、镓（Ga，熔点29.8 ℃）、铷（Rb，熔点38.9 ℃）、铯（Cs，熔点28.4 ℃）和钫（Fr，熔点27 ℃）五种金属。其中，汞作为日常生活中最常见的液态金属，虽然具有良好的附着力，但易挥发和剧毒性是汞的致命缺陷。铷、铯和钫因具有高放射性以及低化学稳定性使得它们的应用受到限制。相比之下，镓的低熔点（29.8 ℃）和高沸点（2204 ℃）能够保持其结构相对稳定，同时具有低黏度和高导电性（3.4×104 S/cm）［65-67］，因此得到了广泛的应用和研究。本文讨论的液态金属主要是纯镓、镓基液态金属合金，尤其是共晶镓铟（EGaIn，75.5% Ga，24.5% In）和共晶镓铟（Galinstan，68.5% Ga，21.5% In，10% Sn），二者性能相似。常见液态金属的物理性能如表1所示［64］。以EGaIn为例，其熔点为15.5 ℃，低于金属镓的熔点，也是熔点低于室温的最常见合金，具有优异的高导电性（直流电导率为3.4×106 S/m）、低黏度、可变形性、无毒无害等理化性能［65，68］，是制造可拉伸器件中导电电路的理想选择。不同于沉积在弹性体上的固体金属膜会随着应变的增加形成裂纹，液态金属能够跟随弹性体弯曲或拉伸改变形状［69］。

利用EGaIn制备可拉伸电子器件存在一定的挑战，液态金属的黏弹性和润湿特性受到在界面上快速形成的氧化层的强烈影响。即使存在微量的氧气（>1 ppm），纯镓或共晶镓基合金的表面都极易氧化并形成非晶态镓氧化物层［70-75］。形成的氧化镓表面层厚度为0.5~3 nm，对界面处的电传输没有显著影响［76］。虽然氧化层厚度只有几纳米，但它可以为小的液态金属液滴提供机械稳定性，同时还使得液滴具有延展性，在宏观尺度上影响液态金属的流变学［77］，增加了液态金属的润湿性，使液态金属能黏附在许多表面上。可通过施加电化学还原电位或简单地通过稀酸/强碱介质消除表面氧化层以实现流动性的完全控制［78］。

2.2 柔性基底材料

为了满足柔性和可拉伸电子器件的需求，研究人员努力在各种可拉伸的弹性基底上制备可拉伸电极，例如Ecoflex［47，79-81］、聚二甲基硅氧烷（PDMS）［29，82-84］、聚［苯乙烯-b-（乙烯-共-丁烯）-b-苯乙烯］（SEBS）［60，85］、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯（SIS）［86-87］、水凝胶［88-91］、纤维织物［63，92-94］等。然而，在这些弹性体上制备液态金属基可拉伸电极的过程较为复杂，需要结合多种工艺，最终制得液态金属基可拉伸电极。导致此结果的主要原因是液态金属的高表面张力和易氧化的性质与弹性体不兼容，难以实现导电层的图案化以及保持高电气性和机械稳定性。因此，需要对弹性体进行表面改性或对液态金属进行掺杂调节二者间的相容性。

3 液态金属基柔性导电复合材料的制备方法

液态金属的流体特性允许其采用新型的开创性加工方法对其与柔性衬底不兼容的问题进行氧化层控制和表面张力调控。液态金属与可拉伸基底的结合方式种类多样，从传统的光刻［41，95］到非传统的微流控通道注入［96-98］、弹性体模塑［99-100］、3D打印［101-102］、弹性体表面改性［59，103-104］、纤维渗透［62，105-106］等，甚至将液态金属制造成弹性纤维形成可拉伸导体［52，107］。在这里，我们根据液态金属和可拉伸基底的位置结构将这些方法中代表性工作进行了汇总与总结，主要分成四大类，并简述其最新进展。前两类依照材料表面是否改性进行讨论，一类是对材料不做改性的被动法，即将液态金属嵌入到可拉伸基底内部形成导电通路，包括内嵌注入封装、后封装和共轴弹性纤维三种形式；另一类是对材料进行改性的主动法，在可拉伸基底表面形成电路，分成将液态金属改性或弹性体表面改性两类，主要由导电油墨的配制、界面修饰以及导电织物等方法具体展开。第三类方法是将液态金属材料改性并分散在不具备导电性的弹性材料中，使其具备本征导电性和拉伸性。第四类方法是新式液态金属材料的改性以及图案化方法。

3.1 被动式内部嵌入方法

3.1.1 内嵌注入封装

内嵌注入封装最为典型的方法就是微通道注入。通过在弹性体中间嵌入液态金属，将液态金属注入微通道中制造可拉伸导电通路。由于液态金属黏度较低，可以通过向通道的入口施加足够的压力使其迅速填充微通道。由于过程中会产生一定量的氧化物，因此导电通路好坏与通道直径成反比［108］。液态金属通过使用大压力注射器注入150 nm的毛细管中［109］。Chen等［110］使用正弦波微通道制备可拉伸应变传感器。这种微流控应变传感器是通过将液态金属嵌入有图案的微通道中制成的。如图1a所示，首先采用软光刻技术制作了SU-8光刻胶模具，然后将均匀混合的Ecoflex 00-30导入模具中定型，最后使用注射器将EGaIn注入微流控通道中。如图1b所示直通道和波形通道的传感器的光学图像。应变传感器样品从0%应变逐渐拉伸至320%，无故障，EGaIn能够完全跟随微通道的弹性变形，如图1c所示。此外，Bhuyan等［47］引入了一种更加简单的无光刻方法，通过使用铜线在硅酮膜的主体中复制微通道结构，使用柔软且可拉伸的硅酮制造微流体。然后将液体镓注入所产生的通道以创建简单的几何图形，如图1d所示。液体导线在拉伸状态下依旧保持导电性，如图1f所示。同样Wu等［111］通过3D打印制造模具，将Ecoflex 00-10 AB混合物抽真空以去除气泡并注入模具中，获得柔性膜。最后，使用注射器将液态金属注入硅树脂腔体中，并将电线连接到液态金属上进行电气连接，如图1e所示。Pan等采用液态金属注入方法制造的LED线单元可在260%的应变下正常工作。通过表面贴装的集成过程，将电子器件集成到柔性基板上，实现LED灯点亮的柔性电路系统［112］，如图1g所示。Kim等通过将液态金属注入海绵电极来制备柔性面包板，在PDMS中使用盐浸法成型进行图案化［113］，如图1h。

尽管微通道注入法简单易操作，但制作出的可拉伸电路存在一定的局限性：液态金属和可拉伸弹性体二者的热膨胀系数不同，当出现负载过大产生热量时，腔体会出现气泡；当拉伸应变较大时，二者会出现不匹配现象，导致液态金属分布不均和泄露等问题发生。

3.1.2 后封装

后封装是指将液态金属先沉积至模具的通道中或在表面印刷液态金属线路，完成导电通路的制造后再使用弹性体进行封装的过程，常见方法是弹性体模塑和压膜印刷［114-120］。

Helseth［51］使用标准光刻技术在环氧基片上制备出100 µm厚的叉指铜电极，工艺如图2a所示，将弹性体（Sylgard 184）倾倒在铜质掩模顶部，弹性体在轻度真空中脱气并在11 ℃下固化30 min，剥离固化弹性体后将EGaIn沉积到通道中。创建EGaIn图案后，将PDM倒入其顶部固化。弹性体嵌入液态金属电极的示例及不同曲率直径的电容如图2b所示。Li等［121］基于软压模的印刷工艺开发了一种液态金属导线并用于可拉伸导体和电容器。将Ecoflex溶液旋涂到硅片上并固化，使用软压模印刷工艺在Ecoflex薄膜上印刷底部液态金属线路。然后用Eco-flex溶液覆盖液态金属层。接着在弹性体上印刷液态金属线路。最后在顶部液态金属导线上植入电子芯片，并连接底部和顶部液态金属导线。接着再次用Ecoflex溶液覆盖、固化和分离硅片。最终成功制备出可穿戴多层液态金属基脉冲传感器并可以贴合在皮肤上，如图2c所示。Chen等［122］制造了一种通过将液态金属图案嵌入可压印自愈合弹性体中而实现的自愈合、坚固导电和可拉伸导体，如图2d所示。他们设计了一种以可逆亚胺键为自愈点，以多壁碳纳米管为增强体的聚二甲基硅氧烷/多壁碳纳米管（PDMS/MW-CNT）自愈合弹性体，该弹性体具有高拉伸性（500%）、良好的弹性回复性和室温自愈合能力（94.3%）。利用自愈合弹性体良好的压印性能，此工作提出了结合纳米压印和印刷技术的结构受限填充策略，以在各种几何图案中制作线宽可控的嵌入式液态金属电路。由此产生的液态金属嵌入结构不仅提供了可靠的外部线路接口，实现了可抵抗刮擦和剥落的稳定的导电性，同时还为流体液态金属提供了流动通道，使其在断开时能够自动合并在一起，以重新建立导电路径。Lim等［123］先利用独特的氧化镓的结构特性在镓表面创建3D微纳皱纹结构，再使用金纳米颗粒和生物稳定的聚（3，4-乙撑二氧噻吩）相继沉积在起皱的液态金属表面上进行封装，最后测试证明封装的液态金属器件的性能优于裸露的液态金属器件，如图2e。Munirathinam等［124］制作了一种基于液态金属的摩擦电纳米发电机（LM-TENG），用于从流水、流量传感器中收集能量。所提出的LM-TENG主要由封装在聚二甲基硅氧烷摩擦层中的Galinstan工作电极组成。在2.5 L/min的流速下，LM-TENG（6.2 V和3.6 μA）的输出性能优于铜电极基TENG（C-TENG，2.4 V和0.8 μA）。制备得到的 LM-TENG 已成功应用于远程监测管道中水流的自供电流量传感器。此外，LM-TENG能够为30多个LED供电，可实现直接为低功耗电子设备供电，如图2f。

3.1.3 芯层包覆纺丝

电子纺织品［125-127］已被证明是下一代可穿戴设备的一种可定制和多功能组装策略，其中具有韧性一维特征的可拉伸纤维电子产品可以通过纺织品策略制造成多维配置，以获得更好的耐磨性。弹性纤维一般由含腔体的弹性微管和液态金属组成，具有高度的可伸缩性和灵活性［52］。与通过注射和印刷路线制造的平面液态金属器件相比，纤维状中空液态金属电子学更适合检测轴向拉伸和径向挤压产生的变形［92，128-129］。

Qi等［33］制作了一种具有显著传感和电热性能的水下可用电子纺织品，该纺织品通过同轴湿纺制备由基于液态金属的可拉伸芯-鞘纤维，如图3a所示。纤维具有优异的比电阻（≈ 0.05 Ω/cm）以及应变极限（约600%伸长率）和承受压力极限（约30 MPa），这使其拥有较大的传感检测范围，此外还有快速的响应时间（30 ms）。通过不同的纺织方法（编织、针织和编织）制作的手套控制器如图3b所示，手套具有拉伸传感、可逆按压类型切换和低功耗电热管理功能。Wang等［128］制作了一种大规模、坚固的基于纺织品的摩擦电纳米发电机（t-TENG）。t-TENG由液态金属/聚合物核/壳纤维（LCF）构成，可通过将液态金属连续泵入聚合物中空纤维中获得，如图3c所示。Dong等［107］首先制造了一种热塑性弹性体，其流变特性与高度通用的纤维热拉伸技术兼容。在此基础上进行了千米长的微结构TENG纤维的制造，该纤维具有复杂的横截面结构，集成了多个液态金属电极和微米级表面纹理。由此产生的纤维具有高度可变形性，能够承受复杂形变和高达560%的极限拉伸。Lee等［130］制备了具有液态金属（EGaIn，镓和铟的共晶合金）芯的超拉伸弹性纤维，通过将纤维排列成交叉结构来制造二维电容式传感器。EGaIn被注入中空弹性纤维的内芯，从而制造2D电容式传感器。由于金属的流体性质，这种用具有液态金属芯的一维纤维制造二维电容传感器的方法可以在电子纺织品、可穿戴传感器和软体机器人中实现，如图3d。Ma等利用镓相变并在线材上涂覆聚氨酯并液化金属后创建形状可编程液态金属（LM）纤维的方法制备3D螺旋结构。3D螺旋LM纤维增强了拉伸性，断裂应变到达1273%，并且在应变超过283%时表现出不变的电导率，如图3e。Zhang等［131］ 提出了一种制造具有二元刚软导电成分和动态补偿导电能力的可拉伸导电纤维的简单策略。湿纺热塑性聚氨酯（TPU）/银片（AgFKs）（TA）复合纤维，后使用水性聚氨酯（WPU）薄层涂覆，最后涂附LM涂层以获得TPU/AgFKs/WPU/LM（TAWL）纤维。TAWL纤维表现出出色的伸长率（~600%应变）、~2 Ω/cm （~3125 S/cm）的电导率以及70%拉伸应变内可逆电阻响应，如图3f。

3.2 主动式表面结构改性法

表面印刷是指在弹性体表面进行液态金属的图案化印刷，液态金属的图案及轮廓是由界面处的粘合力和内聚力之间的相互作用以及形成的固体氧化皮的刚度产生的。由于液态金属的表面张力过大和表面选择性润湿性能差，因此，近年来，针对此问题，研究人员从液态金属表面改性、弹性体表面改性及衬底物理结构改性等三个方面研究出多种方法进行液态金属导电通路的制备。

3.2.1 导电油墨及其印刷技术

3.2.1.1 导电油墨

为了克服大块液态金属的局限性并快速实现导电特征的简单且可伸缩的图案，可以将液态金属结合聚合物或其他金属颗粒配置成各种油墨分散体，制备新一代电子墨水，改进其对各种材料的润湿性［102-133］，使其易于书写在环氧树脂板、玻璃、塑料、硅胶、纸、棉、纺织品、布等软质或硬质基材上。为了进一步改善加工性能，获得更好的分散状态，同时避免液态金属的氧化，还做出了重大努力来改性表面液态金属颗粒，使其有助于制造基于液态金属的导电电路［134］。Zhang等［135］以乙醇（EtOH）为溶剂，聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为稳定剂，制备了液态金属纳米油墨。PVP/液态金属纳米油墨具有优异的胶体稳定性和生物相容性，并在各种刚性/柔性基底上的良好浸润性。将液态金属与其他金属粉末（如镍、铁）混合可使其更易于加工，但金属复合材料容易形成电偶电池，导致该复合材料的长期稳定性较差［53］。尽管液态金属微/纳米液滴可以改善液态金属对各种基材的浸润性，但要制备出既保持优异稳定性又保持生物相容性的液态金属纳米油墨仍然很困难。此外，开发不同的图案化方法来制备基于液态金属纳米油墨的柔性电子器件也同样需要研究。

弹性体中嵌入液态金属是实现具有形变能力的可拉伸电子设备的理想平台。虽然上述液态金属导电通路制备方法很有前途，但制备过程耗时费力。因此人们对使用工业化制造方法进行快速、自动化的液态金属图案打印越来越感兴趣。液态金属油墨不仅必须与弹性基底表面具有良好的浸润性保留印刷图案，还需要与常见的图案化方法相兼容，使其能够在大面积上制作均匀、平滑和稳定的导电通路，如丝网印刷、直写打印以及3D打印。

3.2.1.2 涂布印刷型

涂布印刷作为印刷行业中的一种成熟的印刷工艺，常用于柔性电子器件的制备，尤其是丝网印刷。如今随着可拉伸电子的广泛研究，丝网印刷能够大规模、大尺寸制备，工艺较为简单，成本较低。这种二维印刷工艺主要是通过在具有一定图案的掩膜钢板上沉积一层油墨然后以刮涂的方式施加一定的压力将油墨经过掩膜板图案化的孔洞沉积到衬底上从而在衬底上形成所需的图案［136-147］。Dong等［83］通过丝网印刷和微加工在PDMS基板上制造出液态金属基电极阵列，如图4a所示。他们采用超声分散制备EGaIn微小液滴并通过乙醇将EGaIn液滴分散成纳米颗粒（300 nm），在超声处理后出现核-壳结构，其具有EGaIn核和Ga2O3的薄氧化层，小尺寸的EGaIn墨水更适合用于高分辨率打印，图4b展示出其具有高度灵活性（中间）和可伸缩性（右）。Dou等［54］将碳纳米管引入到PDMS弹性体和液态金属分散颗粒中超声处理制备液态金属油墨，制造了连接刚性电子设备和可变形电路的高性能可拉伸导电黏合剂（SCA）。通过丝网印刷在Ecoflex膜上进行图案化，并在图案化之前在膜基板上钻孔，工艺流程如图4c所示。所制备的SCA具有良好的拉伸性、导电稳定性和对聚合物基底的强黏附性。此外，利用液态金属颗粒通过丝网印刷可制成柔性电路［53］，由于采用了功能性核壳结构，因此具有出色的稳定性和耐用性（在半径为0.5 mm的10 000次弯曲循环后，R/R 0 < 1.65）。Zhou等［148］构建了一种基于微纳米结构机械发光弹性体的全自供电机械发光摩擦电传感器，该传感器可以图案化显示受力轨迹。可拉伸电极的可变形液态金属以丝网印刷的方式制备，通过整体装置实现应力传递稳定，并实现出色的机械致发光（在低至0.3 N的刺激力下灰度值为107，重复性超过2000次）。此外，还构建了一个微结构表面，使所得复合材料具有显著改善的摩擦电性能（电压从8 V增加到24 V），如图4d。Carneiro等［149］提出了一种新颖的材料和制造技术架构，可作为实现用于高分辨率电生理监测的薄膜生物贴纸的通用方法。其使用可打印的双相液态金属银复合材料，作为电气互连和电极，如图4e。

虽然丝网印刷工艺简单、成本低廉，但这种工艺每个图案都需要固定的掩膜版，选用不同的图案就需要制作新的掩膜版，而且对墨水的流变性能等力学性质具有较高的要求，例如墨水的黏度、浓度、剪切速率等都需要控制在一定的范围，多种缺点限制了丝网印刷制备液态金属电极的发展。

3.2.1.3 直写打印型

直写打印，顾名思义，就是使用广泛可用的挤压式打印机，通过高分辨率直接书写创建高度可伸缩和机电稳定的软电路，该方法不需要掩膜版，通过电脑终端设置参数进行图案的制备，对墨水的要求较高，对墨水颗粒大小、浓度、黏度以及与弹性体表面的润湿性均有严格的要求［150-156］。Lopes等［58］制造了一种新型的双相Ag-In-Ga油墨，这种油墨使用挤压打印机进行高分辨率挤压和打印，工艺如图5b所示，其具有与液态金属合金类似的理想机电性能。Ag-In-Ga材料系统展示了一种特殊的组合，即流体状可变形性、承受显著拉伸应变的能力，而电阻仅略有增加，以及固体状完整性，可防止涂抹或标记，并允许稳健印刷。微芯片使用各向异性导电膜连接到电路，如图5c所示。用这种方法印制的电路具有很高的电导率（7.02×105 S/m）、高拉伸性（应变 > 600%），以及1000次循环后电导率的变化微小。同样，Lopes等［157］还使用Ag-EGaIn-SIS油墨和台式挤压打印机（Voltera V-one）打印所需电路，如图5a所示。图5d展示了一个带有集成LED的可拉伸电路示例，在这一基础上，通过改善微填料的渗透性将印刷互连的导电性提高了2倍以上，并以此修复了基板的微裂纹，从而将印刷互连的应变极限提高到约1200%，如图5e所示。Zu等［158］对油墨配方进行了进一步改进，重点是改善银微片的选择对复合材料的电气和机电性能的影响。通过使用特定的Ag微片，可以合成电导率高达6.38×105 S/m、应变极限超过1000%、具有低机电耦合的AgInGa-SIS油墨，如图5j。然而，若墨水没有控制好，可能会造成喷嘴堵塞、图案精确度低，甚至在墨滴之间会相互聚集，从而不能成功形成所需的图案。

直写打印也可与3D打印相结合。这是一种基于数字模型文件构建对象并使用适当材质逐层打印的技术。3D打印的油墨使用到多种材料，通过掺杂其他材料来改善液态金属油墨与弹性体的表面的润湿性。Xu等［56］通过引入聚乙烯醇（PVA）溶液作为连接基板和液态金属表面氧化膜的“桥梁”，解决了纯液态金属和各种材料之间润湿性差的缺点，从而使PVA-液态金属油墨可以在各种基板上使用。工艺如图5f所示，它可以生成高分辨率图案并最大限度地提高材料利用率。PVA-液态金属油墨具有优异的导电性（1.3×105 S/m），可用于设计报警系统和物体定位器，甚至可制成柔性传感器以监测人体运动。掺杂PVA对液态金属油墨与弹性体的表面润湿性差异如图5g所示。Park等［57］展示了他们使用液态金属的高分辨率、可重构3D打印及其在传统制造工艺难以实现的可拉伸3D集成中的应用，如图5h所示。可以做到打印最小线宽1.9 mm，并且可以使用不同的喷嘴直径控制打印分辨率。与传统的3D打印相比，该方法可以形成精细、独立的3D电极结构，并具有图案的可重构性，如图5i所示。

3.2.2 弹性体界面浸润性修饰

界面修饰是指首先在可拉伸弹性体上直接进行浸润性的图案化修饰，常见方法是选择性金属合金润湿，利用衬底疏水性的不同实现图案化印刷。在弹性体上铺设一层固体金属薄层，液态金属会润湿薄层，多余的液态金属可以通过将其短暂暴露在酸或碱中进行去除，从而形成图案化的液态金属导电通路。这种技术十分简单，它可以利用传统的图案化方法在精确位置的基底上创建固体金属薄层［159-166］。Zhang等［167］采用蒸镀法在苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物（SIS）弹性基片上沉积了Cr/Cu薄膜，如图6a所示。然后，在稀盐酸（HCl）的帮助下，液态金属液滴很容易地铺展到金属化基板上，铜膜通过合金化反应溶解在液态金属中。所制备的液态金属电极具有低面电阻（0.15 Ω/sq），高光学反射率（550 nm时为95%），超高拉伸性（500%应变），这与物理气相沉积技术制备的银和铝膜相当。该方法制得的液态金属电极具有独特的特性，可以适应大的反复应变，而不会形成裂纹。Ozutemiz等［168］率先将具有所需电路几何形状的纳米级铜层以光刻方式图案化到涂有弹性基底的晶圆上，如图6b所示，然后使用液态金属浸涂方法将EGaIn沉积到图案化铜润湿层上。后将图案化后的晶圆浸入清洗槽中时，NaOH溶液有助于去除杂质和铜薄层表面上的任何氧化物。最后将PDMS在顶层表面固化完成电路制造。Dong等［169］在ZnO NPs锚定的超细纤维上成功打印可拉伸液态金属（EGaIn）电路，同时使三层超织物具有抗菌能力、加热能力和对各种物理活动的表面肌电图信号的高保真检测能力。此外，在最外层的纤维中加入热致变色微胶囊也使织物焦耳加热器具有可逆颜色切换的视觉指示能力，如图6c。Choi等［170］通过引入基于液态金属的弹性折纸电极（LM-eKE）来扩展电极的可拉伸性，其中折纸图案的软弹性体涂有共晶镓铟（EGaIn）合金，并采用金层进行锚定。这克服了以前使用折纸状的机械和电气限制，全软LM-eKE可以拉伸到820%的应变，而电阻仅增加33%，如图6d。Han等［171］制备了一种基于叠层液态金属网络的新型可拉伸薄膜。通过氧化界面层帮助构建不间断的铟和镓纳米团簇，并在机械变形下在两个金属网络之间产生额外的电通路。这些薄膜表现出巨大的负压阻率（G-NPR），在前50%拉伸期间将电阻降低了85%。这种G-NPR特性是由于金属氧化物的破裂，从而形成液态共晶镓铟（EGaIn）和连接叠层网络以构建新的电路径。具有G-NPR的电极与传统电极互补组合，以增强其性能或实现一些独特的操作。该方法是一种大规模制造可拉伸电子器件的方法，实现了可扩展性、可重复制造、精度和微电子兼容性。值得注意的是，选择性金属合金润湿法已经实现晶圆级应用，从而实现多个可拉伸电子器件的并行生产。与3D打印、物理沉积方法相比，该方法具有很高的效率和重复性，在未来的工作中，将进一步优化工艺参数和润湿层的几何形状。

3.2.3 纤维结构浸润渗透

除了以上方法，研究人员又设计出新的工艺制造液态金属电极，即通过对液态金属进行简单处理涂覆在织物材料上，以制备出柔性、可拉伸和可穿戴的导电元件，这一方法是通过织物中渗透了液态金属实现的［172-174］。Ou等［63］介绍了一种独特的振动辅助印刷氧化Galinstan的方法，以确保尼龙莱卡织物（NLF）中形成坚固液态金属网络。首先通过部分氧化来改善液态金属较高的表面张力和较差的润湿性。接着，通过振动部分氧化液态金属（POLMs）来填充布纤维的内部空间并形成网络来解决其容易受到外部破断力的影响的问题，如图7a所示。该网络将受到NLF纤维网络的保护，使其在外力作用下仍将保持完好。此电极不仅具有很高的金属导电性，还具有很强的耐用性，同时，它不会给布料增加额外的厚度。POLMs/NLF的最大拉伸应变为250%，在强烈拉伸和扭转条件下，其仍能实现稳定的电加热应用，如图7b所示。此外，Jia等［62］采用液态金属溶液涂覆方法制备PDMS-LM/纺织品，如图7c所示。基于液态金属的导电织物是通过在纺织品上沉积高导电液态金属涂层，如图7d所示，然后沉积聚二甲基硅氧烷（PDMS）封装层来固定液态金属网络而制成的。Dong等［175］通过静电纺丝辅助面对面组装具有不同直径和成分的全SEBS超细纤维，将高导电液态金属（LM）电路精确印刷到基底上，在整个纺织品中构建了孔隙率和润湿性不对称性，使其具有反重力水输送能力，以实现持续的汗液释放。此外，均匀地包裹在弹性纤维中的荧光粉颗粒Janu纺织品在黑暗环境中的极端拉伸下具有稳定的发光能力，如图7e。Bhuyan等［176］通过分散在聚二甲基硅氧烷（PDMS）衬底中的石墨纳米纤维（GNF）填料实现增强的介电性能，通过氧化在复合材料表面表现出优异润湿性能的镓基液态金属和模板印刷对电极进行图案化。利用液态金属电极的流体行为和复合材料的可调介电性能（1 kHz时k = 6.41±0.092@6 wt%），制备了能够区分各种手部运动的可拉伸软电容式传感器，如图7f。

3.3 直接共混复合法

除了以上的制造方式，液态金属与弹性体的直接共混复合也受到研究人员的广泛关注［177-182］，其主要通过改善应变下的机电性能［183-185］。该复合材料是通过将液态金属混合到硅橡胶基体中制成的。例如，未固化的弹性PDMS与大块液态金属混合，在混合过程中，大块液态金属被分割成小液滴，通过介电泳（DEP）辅助EGaIn微滴在PDMS基质中的分散来制造柔性和可拉伸的微丝，如图8a所示。在PDMS基质交联后，EGaIn微丝保持其导电性，不需要额外的后处理（如机械烧结）［186］。除此以外，通过将11-巯基十一烷酸（MUA）修饰的液态金属纳米颗粒与聚苯乙烯嵌段聚丁二烯嵌段聚苯乙烯（SBS）混合，可制备一种新型导电纳米复合材料，其具有生物相容性（体内和体外）、导电性（12 000 S/cm）和可拉伸（伸长率的800%），如图8b所示。除了其良好的性能外，这种材料还可以通过使用商业聚合物产品和简单的生产工艺进行大规模生产。MUA用于破坏液态金属纳米颗粒的致密“氧化镓壳”，从而使整个复合材料能够导电。通过使用橡胶对该复合材料进行改性，这种新型导电材料可以具有黏性和高导电性，并且可以作为软导体和刚性元件之间稳定高效的连接器［187］。Li等［188］制造了一种称为剪纸结构LM纸（KLP）的LM电极，它具有自支撑、导体暴露、可拉伸、超薄且可回收的优异性能。KLP采用剪纸艺术制作而成，有单轴、双轴、方螺旋三种结构。可在多种方向进行拉伸变形，如图8c所示。Pei等［189］通过将EGaIn液滴均匀分散到弹性体中，同时使弹性体中含有动态二硫化物，使复合弹性体具有热加工性、可回收性、可逆湿黏附性和自愈性。当EGaIn含量为≥40 vol%时，所得复合弹性体的电导率为1.3×104 S/m，自修复时间为8.0 h，固化2.0 h后可逆黏附强度高达670 kPa。当用作导电胶时，即使拉伸到50%，它也能轻松黏附在金属电极上点亮LED。当用作自粘生物电极时，它还可以检测人体肌电图信号，如图8d所示。Zhang等［190］利用纤维素纳米纤维稳定的液态金属液滴引发聚合，同时作为固体导电填料构建聚丙烯酰胺/MXene/甘油水凝胶，该水凝胶具有合格的拉伸性（1000%）和高环境适应性（-25~80 ℃），可用于多功能传感，如图8e。Bhuyan等［191］设计了一种超柔软、可自愈和便携式的液态金属分散凝胶器件。这种软器件由作为基体的超软介电硅凝胶和液态金属合金（EGaIn，共晶镓铟）微滴填料组成，可以通过液态金属液滴的极化来减少系统的介电损耗，从而允许静电将电流传递到连接的电极，如图8f。

3.4 新式液态金属电极制备与图案化方法

随着液态金属在可拉伸电极制备中的进一步应用，出现了许多新式的制备与图案化加工工艺，以下将分类进行综述。

3.4.1 激光热效应图案化

硅基半导体加工工艺目前最为成熟的图案化方法，是围绕激光光源进行图案化的方法，核心方法主要有两种，一种是通过光刻的方法，即选择性光照射来对材料产生改性效果来实现图案化，这一过程也可大致区分为正胶和反胶两种；另一种是通过激光刻蚀的方法将激光束直写直接作用于材料的方法，一类是直接利用激光气化材料实现图案化，另一类是通过激光的热效应对材料造成影响。而在液态金属电极的图案化制备方面也有采用激光来实现图案化的方法［192-194］，这类方法通常方便快捷且与传统半导体加工工艺适配，缺点是通常对材料和设备有一定要求。

Kim等［195］开发了独立式图案化液态金属薄膜导体（FS-GaIn）。FS-GaIn是通过将金属纳米线引入液态金属以及随后的顺序选择性激光加工和直接图案化迹线的蚀刻来实现的。FS-GaIn可以直接应用于非平坦表面，无需基板。当结合到电路中时，FS-GaIn显示出高导电性、可拉伸性和稳定性，如图9a。Cho等［196］开发了一种新型的液态金属基碎片共晶镓铟合金（EGaIn）和银纳米线（NW）主链电极，其连接聚集由激光诱导的光热反应控制，以实现具有空间编程抗应变特性的可拉伸电极的即时和直接图案化。碎裂的EGaIn和AgNW主链（即双相金属复合材料（BMC））的共存主要目的是在可拉伸基材上均匀持久地形成导电层。激光诱导的光热反应不仅促进了BMC层与基板之间的黏附，还改变了激光照射的BMC的结构。通过控制碎裂的EGaIn和AgNW之间的连接程度，调节初始电导率和局部标距因子，使电极对施加的应变变得不敏感，如图9b。Luo等［197］提出了一种通过激光辅助制造设计的全软自供电振动传感器（SSVS）。与刚性同类产品不同，该设备由完全延展性材料制成，包括液态金属内核和弹性外壳。此外，激光直接书写以快速且无掩模版的方式加工得到了SSVS的复杂图案和功能表面，如图9c。

3.4.2 静电同步纺丝

对于柔性可拉伸薄膜可利用静电纺丝的方法进行制备，而同步纺丝法即通过在纺丝时同时引入液态金属材料进行改性制得。

Cao等［25］制造了一种基于纳米液态金属（LM）的高鲁棒可拉伸电极（NHSE），该电极具有模拟水与网相互作用的自适应界面。制造采用静电纺丝弹性纳米纤维支架和电喷涂LM纳米颗粒的原位组装，NHSE表现出52 mΩ/sq的极低薄层电阻。它不但对大范围的机械拉伸不敏感（即伸长率为570%时电阻变化350%），而且对循环变形（即伸长率为100%的拉伸循环后电阻增加5%）不敏感。其坚固性和稳定性在各种情况下得到验证，包括长期暴露在空气中（420 d）、循环浸没（30 000次）和对机械损伤的恢复能力，如图10a。Ma等［198］合成了嵌入液态金属纤维网络的轻质高导电复合材料。这种液态金属复合材料的新范式由嵌入在顺应橡胶基体中的互连液态金属纤维网络组成。液态金属纤维网络可作为电子的超轻导电途径。可使用静电纺丝的方法进行电极薄膜制备，如图10b。Li等［199］通过苯乙烯-异戊二烯（SIS）嵌段共聚物的同步静电纺丝和氟化SiO2纳米颗粒的电喷涂，开发了一种具有全向超弹性、渗透性和超疏水性的微纤维膜（SPSM）。

3.4.3 电化学选择性沉积

液态金属材料也可通过电化学的方法选择性沉积在柔性基底表面。通常情况，液态金属高表面张力使其亚微米分辨率的图案形成具有挑战性。

在Monnens等［200］的工作中，通过EGaIn的电沉积克服了这一限制，使用具有高电化学稳定性和化学正交性的非水乙腈基电解质，电沉积材料生产低电阻线，在（重复）拉伸至100%应变时仍保持稳定。实现了300 nm粗细的EGaIn规则线的高密度集成，如图11a。Sanati等［201］通过对纳米级EGaIn液滴涂上微量氧化石墨烯（GO）增强表面稳定性，从而提高了电化学储能能力。利用这一点，制造了薄膜超级电容器，如图11b。

4 结论与展望

在本综述中，基于液态金属的高导电性、流动性、延展性以及低黏度等各种优异特性，研究了最新的可拉伸的液态金属导体的可重复制造的图案化制备方法。针对液态金属与柔性衬底不兼容的问题，我们主要从中间嵌入和表面印刷两大角度整理了多种液态金属的制备方法，一类是对材料不做改性的被动法，即将液态金属嵌入到可拉伸基底内部形成导电通路；另一类是对材料进行改性的主动法，在可拉伸基底表面形成电路，将液态金属改性或弹性体表面改性。同时也介绍了共混改性制造本征导电弹性材料和新式改性和图案化方法等。到目前为止，基于镓的液态金属已被提出并证明成功用于多种应用，而且许多未来的机会仍然存在，同时也有某些限制等待解决。

液态金属可拉伸电子产品是一个前沿且迅速发展的领域，涉及多种跨学科技术，包括材料科学、电子工程、生物医学工程等。未来，这一领域的发展展望可能会集中在以下几个方向：第一点，材料创新，开发新的液态金属合金，以提高其导电性、可拉伸性和生物相容性。新材料可能具有更高的稳定性和更低的毒性，从而使其在更广泛的应用中更安全；第二点，制造工艺，改进和优化制造技术，例如3D打印和微纳加工技术，使液态金属电子产品的生产更加高效和精确。这将有助于实现大规模生产和定制化设计；第三点，柔性显示与传感器，液态金属的高导电性和可拉伸性使其成为柔性显示器和传感器的理想材料。未来的研究可能集中在提高这些设备的分辨率、响应速度和耐用性；第四点，医疗和生物医学应用，液态金属可拉伸电子产品在可穿戴设备、植入设备和生物传感器中的潜力巨大。例如，可以开发可植入的心脏监测器、脑电图传感器和智能绷带等，提供更精准的健康监测和治疗；第五点，能源收集与储存，探索液态金属在柔性太阳能电池、可穿戴电池和其他能量收集与储存设备中的应用。液态金属的高导电性和可拉伸性使其成为提高这些设备性能的潜在材料；第六点，人机交互界面，开发基于液态金属的柔性电子皮肤和触觉传感器，以增强虚拟现实和增强现实设备的交互体验。这些设备可以提供更自然和精确的反馈，改善用户体验；第七点，环境监测，液态金属传感器可以用于检测环境中的有害物质，如重金属污染和有机污染物。未来的研究可能会集中在提高这些传感器的灵敏度和选择性；第八点，机器人技术，在软体机器人领域，液态金属可拉伸电子产品可以用于制造灵活的传感器和致动器，提高机器人的灵活性和适应性。这些发展方向不仅有助于推进液态金属可拉伸电子产品的技术水平，还将拓宽其应用领域，从而带来更多创新和商业机会。

如今，许多基于液态金属的功能性设备已经被开发出来，与常见且大量生产的柔性印刷电路（如射频识别（RFID）标签）不同，可拉伸电路的生产规模制造方法尚未成熟，仅仅局限于实验室规模，将这些方法向工业化发展仍然面临相当大的挑战。此外，由于镓基液态金属的液体性质，由其制成的器件的小型化和多层图案化集成仍具有挑战性，使得具有各种功能的不同组件的集成难以实现。但是，我们相信，未来将会有源源不断的新方法被研究出来，这些方法会满足设备的微型化、可靠性和长期稳定性，在可拉伸电子器件领域开辟新的天地。

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