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HKUST-1及其复合材料的最新应用

聂赛群 ,  肖鹏程 ,  陈佳瑶 ,  罗伏利 ,  赵田 ,  陈一

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (4) :621-638

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化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (4) :621-638 DOI: 10.7536/PC240523
综述
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HKUST-1及其复合材料的最新应用

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Latest Research Progress in Applications of HKUST-1 and HKUST-1 Based Composites

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摘要

HKUST-1具有超高的比表面积和孔隙率、优异的热稳定性以及可调的结构和多样化功能特性，是目前研究最为广泛的MOFs之一；HKUST-1基复合材料具备了多组分的优异性能，展现出了新的物理化学性能，对其应用有着重要的影响。HKUST-1及其复合材料的结构特征和物理化学性质使其在气体储存、气体吸附、催化、光降解、传感及药物传递与释放等领域具有广阔的应用前景。本文重点阐述了近年来HKUST-1及其复合材料在各领域的应用进展，最后对HKUST-1及其复合材料的研究方向进行了展望。

Abstract

Due to HKUST-1 has ultra-high specific surface area and porosity，excellent thermal stability，and adjustable structure and function，HKUST-1 is one of the most widely studied MOFs. The HKUST-1-based composites have achieved excellent multi-component properties and demonstrated new physical and chemical properties，which have a significant impact on their applications. The structural characteristics and physicochemical properties of HKUST-1 and HKUST-1-based composites make them have broad application prospects in gas storage，gas adsorption，catalysis，drug delivery and release sensing and photodegradation. This article focuses on the application progress of HKUST-1 and HKUST-1-based composites in various fields in recent years，and finally looks forward to the research on HKUST-1-based composites.

Contents

1 Introduction

1.1 Introduction to HKSUT-1

1.2 Introduction to HKSUT-1 based composite

2 Progress in applications of HKSUT-1 and HKUST-1 based composites

2.1 Gas storage

2.2 Gas adsorption

2.3 Catalysis

2.4 Drug delivery and release

2.5 Sensor

2.6 Photodegradation

2.7 The influence of structure on properties and applications

3 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

HKUST-1 / 复合材料 / 应用进展

Key words

HKUST-1 / composites / application progress

引用本文

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聂赛群, 肖鹏程, 陈佳瑶, 罗伏利, 赵田, 陈一. HKUST-1及其复合材料的最新应用[J]. 化学进展, 2025, 37(4): 621-638 DOI:10.7536/PC240523
Saiqun Nie, Pengcheng Xiao, Jiayao Chen, Fuli Luo, Tian Zhao, Yi Chen. Latest Research Progress in Applications of HKUST-1 and HKUST-1 Based Composites[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(4): 621-638 DOI:10.7536/PC240523

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1 引言

金属有机框架材料[1-4]（Metal-organic frameworks，MOFs），又称多孔配位聚合物[5-6]（Porous coordination polymers，PCPs），是一种新兴的多孔晶体材料。MOFs由金属离子或簇与有机配体通过配位作用形成，其具有超高的比表面积和孔隙率、可调的结构和性能、丰富的活性位点等优点，这使得MOFs在吸附、催化、传感和药物传递等领域备受关注[7]。

1.1 HKUST-1简介

HKUST-1（Hong Kong University of Science and Technology，HKUST-1）又称为MOF-199或Cu3（BTC）2，于1999年，由Williams课题组[8]首次报道。HKUST-1作为MOFs中最具代表性的材料之一，是目前少数获得工业化生产和销售的金属有机框架材料，由于其高比表面积、大孔隙率和优异的热稳定性等优点得到了广泛的应用研究[9]。

不同的合成方法对HKUST-1的比表面积、产率、形态和结晶度有很大影响[10]，目前为止，HKUST-1可通过溶剂热法、水热法、微波辅助法、超声法、电化学法、溶胶-凝胶法和机械化学法等方法合成[11-13]，表1总结了不同合成方法制备HKUST-1的主要研究进展。

溶剂热法一般将金属盐、有机配体和溶剂（非水或有机）以一定比例在较高温度或蒸汽条件下反应生成HKUST-1晶体，高温和高压使得金属盐能更多地溶解在溶剂中，加快了反应速率[14]。水热法主要是以水为溶剂，将反应物料配置成溶液，在反应釜中加热到一定温度进行合成，此方法往往可获得结晶度高、性能优异的HKUST-1[15]。溶剂热法和水热法适用于实验室合成，但其耗时长、成本较高、浪费能源、易造成环境污染，难以大规模应用[16-17]。微波辅助法和超声法可促进均匀地成核。微波辅助法利用微波加快了反应速率，在短时间内可快速生成HKUST-1晶体，但设备成本高，且受限于材料对微波辐射的敏感性[18-19]。超声法利用机械振动效应破碎和分散物质，使HKUST-1的晶体尺寸减小，粒度分布均匀。超声波设备相对便宜且易于操作，可广泛应用于工业生产[20-21]。电化学法通过电解氧化或还原反应生成金属离子或氢氧根阴离子，使其与配体结合，在导电基底上沉积形成HKUST-1。此方法反应条件温和、合成过程较快、产率高，而且产物具有特殊的物理化学性质[19,22]。溶胶-凝胶法需将原料处理成溶胶颗粒，在溶胶颗粒聚合过程中缓慢形成凝胶[23-24]。此方法成本低、反应条件相对温和，但具有一定的局限性[19]。机械化学法无需添加额外溶剂，反应时间较短，产品纯度较高，HKUST-1的粒度可根据需要进行调整[25-26]。未来，机械化学方法很有可能成为大规模合成HKUST-1的方法。

1.2 HKUST-1基复合材料简介

HKUST-1在工业应用中仍面临一些问题，如机械强度弱、在水蒸气或酸性气体条件下易发生结构破坏等[27-29]；其微孔结构限制了气体扩散和物质传输[30-31]。因此，为了增强HKUST-1各方面的性能，使其与各种材料（包括碳材料、聚合物、石墨烯和多孔材料等）复合形成HKUST-1基复合材料是一条重要的途径[32-35]。HKUST-1基复合材料具备多组分的性能，展现了新的物理化学性能，显著提高了复合材料的结构和力学稳定性，极大地拓宽了其应用范围，为推进HKUST-1的工业化应用提供了重要的理论基础和技术支撑[36-37]。

过去二十多年，HKUST-1和HKUST-1基复合材料在气体储存、气体吸附、催化、药物递送、传感器、光降解等领域受到了研究者们的青睐[38-41]，有关HKUST-1和HKUST-1基复合材料的科研报告几乎呈指数级增长（图1）。然而，近5年来，很少有综述全面分析总结HKUST-1和HKUST-1基复合材料在各个领域的研究进展。Kumar等[42]在2017年总结了MOFs（包含HKUST-1）在各领域的应用前景；Cun等[39]介绍了HKUST-1基复合材料的合成方法，但仅关注其在生物医学领域的应用；Chabalala等[43]仅阐述了MOFs（包含HKUST-1）应用于光催化降解污染物领域的研究进展。因此，重新整理总结HKUST-1和HKUST-1基复合材料近年来（主要是过去5年）的应用研究进展和成果具有重要意义。本文全面综述了HKUST-1和HKUST-1基复合材料在各个领域的应用进展，可为初学者快速了解HKUST-1和HKUST-1基复合材料的基本性能、常用合成方法和应用趋势提供一定的指导。

2 HKSUT-1和HKUST-1基复合材料的应用进展

由于HKUST-1和HKUST-1基复合材料具有超高的比表面积、灵活的框架、可调的孔径和形态、良好水稳定性，已被用于各种应用领域[39,59]。目前，HKUST-1主要用于气体储存[60-61]、气体吸附[62-63]、催化[64-65]、药物递送与释放[11,66]、传感器[67-68]、光降解[69-70]等，如图2所示。

2.1 气体储存

HKUST-1具有9 Å×9 Å的八面体形状，并且不饱和金属位点的存在可以在合成后官能化；与其他具有不饱和金属位点的MOFs相比，HKUST-1具有耐湿性[71-72]。HKUST-1的高比表面积和孔隙率、良好的机械稳定性及热稳定性使其在气体储存领域得到广泛应用。

氢气和甲烷是典型的能源相关气体。氢气是一种清洁、可持续的能源，具有超高的燃烧热和良好的燃烧产物，是化石燃料的最佳替代能源。在未来氢气是开发汽车燃料的重要原料，可在很大程度上缓解化石燃料造成的环境问题[73]。甲烷是天然气的主要成分，可以取代液态烃燃料，其H/C比是所有化石燃料中最高的，可以极大地减少二氧化碳排放；此外，甲烷在高温下分解成炭黑可作为颜料、油漆、油墨和橡胶的添加剂。然而，存储甲烷和氢气需要大量的能量，其具有一定的挑战性，因此研究氢气和甲烷储存具有很大的意义[74]。

Rojas-Garcia等[75]采用水热和溶剂热法将官能化的SWCNT（Single-wall carbon nanotubes，SWCNT）掺杂到HKUST-1中，HKUST-1复合材料的比表面积增加、热稳定性增强。在77 K和1 bar下，HKUST-1复合材料的储氢能力最优；且经过5次循环后，其储氢能力仍在2.98 wt%以上。Archana等[76]将GNP（Graphene nanoplatelets）掺杂到具有核壳结构的HKUST-1和Cu-MOF-2（HKUST-1的衍生物）中，通过溶剂热法分别合成了GNP@HKUST-1@Cu-MOF-2（GHM）和GNP@Cu-MOF-2@HKUST-1（GMH）复合材料，用于储存氢气。两者复合材料的储氢量显著增加，最大储氢量为2.3%。Madden等[55]通过溶胶-凝胶法合成了尺寸约为1 cm3的HKUST-1，命名为monoHKUST-1（monolithic HKUST-1）。monoHKUST-1保留了HKUST-1的高比表面积和孔隙率，并且具有出色的氢气吸附和储存性能。

Dou等[77]直接在纳米纤维上进行相转化，在PAN纳米纤维（Polyacrylonitrile，PAN）的大孔中实现了高HKUST-1负载，负载量约为52%，具有突出的甲烷存储能力。Denning等[60]通过天然气水合物法储存甲烷。HKUST-1晶体的加入促进了气体水合物的生长，转化为气体水合物的水体积从5.9%增加到87.2%。当水存在时，甲烷储存量从0.55 mmol·g-1增加到8.1 mmol·g-1。此外，HKUST-1晶体在用于气体水合物生成的多次分解后，其结构完整性没有发生显著变化，可重复利用。

HKUST-1和HKUST-1基复合材料主要针对氢气和甲烷进行储存。HKUST-1碳质材料或聚合物纳米纤维复合材料可有效暴露其内部活性位点并增强其稳定性，从而有效提高氢气和甲烷的储气量[83-84]。然而，目前对气体的吸附容量仍低于理论值，吸附容量的损失是工业应用中的主要挑战之一[76,85]。表2归纳了近5年来HKUST-1和HKUST-1基复合材料应用于气体储存领域的典型例子。

2.2 气体吸附

为了减少温室气体和有害气体的过度排放，缓解极端气候变化，降低空气污染对人类健康的危害，研究人员一直致力于探索新材料和新能源，期望能够通过新的技术手段解决此类问题。其中，利用HKUST-1吸附有毒有害气体是近年来最为流行的方法之一[86-87]。HKUST-1具有不同的孔结构、优异的热稳定性和化学稳定性，与传统吸附剂相比，更有潜力成为下一代气体吸附剂；此外，HKUST-1基复合材料不仅保持了HKUST-1原有的结构，还具备了单一组分所不能达到的吸附量[88-89]。

CO2作为最主要的温室气体，引发了海平面上升、极地冰层融化、灾害性天气频发等生态系统问题。因此，研究收集CO2的方法刻不容缓。

Zhao等[90]将HKUST-1与芳香族聚酰胺纳米纤维（Aramid nanofibers，ANFs）复合，制备了具有分级孔结构的纳米HKUST-1气凝胶。其比表面积为636.62 m2·g-1，孔隙率高达99.33%，CO2吸附量为7.29 mmol·g-1，对CO2/N2和CO2/O2混合气体的选择性分别为39和42，展示出了优异的吸附和气体分离性能。Jia等[91]通过原位生长法制备了具有分级孔结构的p-BN/HKUST-1（Porous boron nitride，p/BN）复合材料。该复合材料在273 K和1 bar的条件下对CO2的吸附量达到了163 cm3·g-1，并具有优异的循环稳定性。Sun等[92]将可再生天然聚合物葡甘露聚糖（Konjac glucomannan，KGM，一种可再生天然聚合物多糖）与TOCNF（Tetramethylpyperidine-1-oxyl-oxidized cellulose nanofibers）复合，制备了具有良好机械强度和分级孔结构的KTA@HN复合吸附剂。在常温常压下，KTA@HN复合吸附剂对CO2的吸附量高达3.5 mmol·g-1，且在经过7次循环后，其对CO2的吸附量仍然能保持稳定，具有一定的循环利用性。

SO2、SF6（Sulfur hexafluoride）、VOCs（Volatile organic compounds）等有毒气体与人体健康、工业产品生产以及环境保护等领域密切相关，因此在吸附领域受到了极大关注。

Pan等[93]采用水热法制备了HKUST-1@GO吸附剂，用于研究其对SO2的吸附性能。当SO2浓度较低时，吸附剂具有较好的吸附能力；当GO负载量为1.2%时，吸附剂在低温条件下，其吸附能力最强，且具有良好的回收再生性能。Liu等[57]通过机械化学法合成了Im@HKUST-1复合材料（Imidazole，Im，常用于生产抗真菌药），用于吸附温室气体SF6。在常温常压下，Im@HKUST-1对SF6的吸附量为5.98 mmol·g-1，此外，该复合材料对SF6/N2混合气体的分离选择性能够达到9。Li等[94]将导热BNNS（Boron nitride nanosheets）嵌入HKUST-1中，合成了具有导热性的HKUST-1@BNNS复合材料，并研究了其对甲苯的吸附能力。HKUST-1@BNNS对甲苯的吸附量高达4.88 mmol·g-1，比其他MOFs和商业吸附剂高1.4~14.8倍，具有重要的应用潜力。Zhang等[95]合成了HK@GDY/CMC复合吸附剂（Carboxymethyl cellulose，CMC；Graphdiyne，GDY），用于吸附乙醛。该吸附剂具有明显的分级孔结构和较高的比表面积、热导率，有利于乙醛的分散和吸附，其吸附示意图如图3所示。吸附结果表明，HK@GDY/CMC-B对乙醛的吸附量高达11.0 mmol·g-1，比纯HKUST-1提高了60%，是其他商业吸附剂的1.3~3.4倍。

一般来说，纳米HKUST-1和具有分级孔结构的HKUST-1在气体吸附领域优于纯HKUST-1[96-97]。将HKUST-1制成复合材料后，通常会产生新的孔结构和吸附位点，从而提高其吸附能力，同时，HKUST-1的加入还能显著提高复合材料的稳定性和重复使用性，因此在气体的吸附去除方面具有良好的应用前景[98-99]。表3归纳了近5年来HKUST-1和HKUST-1基复合材料应用于气体吸附领域的典型例子。

2.3 催化

HKUST-1具有结构可调、活性位点丰富等特点，在催化领域有着潜在的应用前景。

Sun等[109]研究了HKUST-1、UiO-66（University of Oslo-66）、ZIF-8（Zeolitic imidazolate framework-8）、ZIF-67（Zeolitic imidazolate framework-67）和MIL-101（Materials of Institute Lavoisier-101）5种MOFs的电催化活性，其中HKUST-1在H2O2还原中表现出了最优的电催化活性。即使在高温煅烧下，HKUST-1仍保留了八面体形貌，并能产生更多暴露的活性中心，使其具有更好的导电性，提高其电催化性能。

然而，HKUST-1电导率低，传质慢[110]，仍需进一步提升其电催化性能。HKUST-1特殊的结构与其他材料复合可改善其导电性和稳定性差的缺点，从而提高HKUST-1的电催化性能[111-112]。

Liang等[64]使用溶剂热法合成了一种中空金属氧酸盐基{（NH4）2NiMo6O24H6}@HKUST-1（HRBNU-2），合成示意图如图4a所示，其形貌图如图4b，c所示。在1 M KOH（Potassium hydroxide，KOH）电解液中，该电催化剂对HER（Hydrogen evolution reaction）和OER（Oxygen evolution reaction）有较高的电催化活性，其过电位分别为192.98 mV（η100）和405.38 mV（η100）；该复合材料具有269.23 mF·cm-2的双层电容，是HKUST-1的12.70倍，表现出了优异的电催化性能。Li等[113]将HKUST-1原位生长在Cu纳米棒负载的碳微孔板上，得到了Cu（OH）2活性层。HKUST-1作为微孔板之间的间隔物，大大提高了活性层的孔隙率，并增加了可用的活性位点，促进了传质和电子转移，从而提高了OER性能。

HKUST-1在CO2RR（Carbon dioxide reduction reaction，CO2RR）上存在潜在的发展前景。Han等[114]采用ALI（Atomic layer infiltration，ALI）在HKUST-1中引入了附着在Cu节点上的Zn-O-Zn位点。ALI抑制了金属原子的聚集，从而使得Zn原子高度分散。Zn-O-Zn位点的加入增加了CO2的吸附焓，增强了吸附中心与—COOH之间的相互作用力，从而降低了反应电位，提高了CO的生成速率。咪唑基RTIL（Room temperature ionic liquid）由于其具有高CO2溶解度以及介导粒子转移能力而用于电催化应用研究中。Wang等[115]在真空条件下将咪唑基RTIL和HKUST-1粉末以一定质量比在丙酮中混合浸渍过夜，成功将咪唑基RTIL负载到HKUST-1的孔洞结构中，形成的复合催化剂可选择性地将二氧化碳电催化还原为甲烷。与纯HKUST-1样品相比，该催化剂的法拉第效率明显提高，最大可达到65.5%，且可稳定保持在50%以上，具有良好的稳定性。

此外，HKUST-1基复合材料也在光催化和热催化领域有所应用。Ma等[116]在TpPa-1（一种光敏酮烯胺共价有机框架材料）表面上原位自组装HKUST-1获得了具有Ⅱ型异质结的复合材料（HKUST-1/TpPa-1），用于可见光下光催化析氢。HKUST-1/TpPa-1强烈的界面相互作用、优化的电子结构和丰富的氧化还原能力活性位点，显著促进了光催化析氢，最佳析氢速率高达10.50 mmol·g-1·h-1。Huang等[117]采用超声辅助水热法制备了Z型异质HKUST-1/BiVO4（BiVO4是单斜白钨矿相）纳米复合材料，用于光催化还原Cr（Ⅵ）。在压电光催化过程中，Cr（Ⅵ）溶液的最佳还原率可达96.20%，是可见光下的1.80倍，是超声下的4.13倍。在压电电位的作用下，自由基的有效性提高了Cr（Ⅵ）的还原速率，并达到了1.14倍的协同效应。Zhao等[118]通过HKUST-1水诱导自组装制备了Cu/C气凝胶纳米复合材料，应用于热催化分解高氯酸铵。该气凝胶可使高氯酸铵的热分解峰值温度提高约60 ℃，热分解活化能降低82.12 kJ·mol-1，表现出优异的催化性能。

HKUST-1基复合材料可用于各种电催化反应，包括HER、OER和CO2RR等[125-127]。HKUST-1基复合材料通常具有特殊的孔结构，能够暴露出大量的活性中心，进而提高电催化性能[128-129]。然而，它们的制备过程往往比较复杂，不利于工业化大规模生产[130-131]。表4归纳了近5年来HKUST-1和HKUST-1基复合材料应用于电催化领域的典型例子。HKUST-1常与其他材料复合形成不同类型的异质结材料用于光催化领域中，材料间界面相互作用可以诱导光生载流子快速分离和转移，获得充足的活性位点，提高光利用效率，从而增强光催化活性。目前，HKUST-1由于其成本和性能受限制而在热催化领域没有被广泛应用，这在未来仍是一个需要突破的难点。

2.4 药物递送与释放

药物递送与释放体系的发展对减少药物副作用、提高药物治疗效果具有重要意义。HKUST-1具有较高的载药量、可控的尺寸形貌、良好的渗透性和生物相容性[132-133]等特点；HKUST-1与聚合物材料或药物复合后可具备优异的性能，从而使其在药物递送与释放领域受到了越来越多的关注[66,134]。

本课题组长期致力于MOFs及其复合材料和磁性分子材料的理论研究与应用开发，并取得了一定的成果。包括MIL‑88B（Cr）和MIL‑101（Cr）的框架异构以及形貌调控研究[135-137]、金属有机框架材料对[Fe（HB（pz）3）2]自旋转换行为的影响[138]、HKUST-1的形貌调控及其应用研究[59,139]等。

辣根过氧化物酶（Horseradish peroxidase，HRP），是临床检验试剂中的常用酶。该产品不但广泛用于多个生化检测项目，也广泛运用于免疫类（ELISA）试剂盒。溶菌酶（Lysozyme，LZ），是一种具有杀菌作用的天然抗感染物质，有抗菌、抗病毒、止血、消肿止痛及加快组织恢复功能等作用。本课题组[59]通过简单地改变溶剂对HKUST-1的形貌进行调控，合成出了具有大量分级孔的HKUST-1，并将其用于负载蛋白酶（HRP和LZ）。与O-HKUST-1（原始微米级HKUST-1）相比，由于HKUST-1纳米晶体的高度融合，HF-HKUST-1（半融合HKUST-1）和F-HKUST-1（全融合HKUST-1）具有明显的分级孔结构。特别是在F-HKUST-1中，所有的HKUST-1纳米晶体彼此紧密结合，形成了一个整体的空心泡沫结构，其对蛋白酶的吸附量大大增加，此外，在溶液体系中的蛋白酶的负载比例高达90%，这极大地突显了分级结构对于蛋白酶负载的优势（图5）。不仅如此，将F-HKUST-1与其他材料复合之后，其催化性能也得到了显著性增强。

药物的毒性、化学持久性和不可生物降解性可通过多种渠道进入非生物环境，从而对人类、野生动物和生态环境造成负面影响。因此，如何实现有效的药物递送与释放显得至关重要。Gautam等[11]采用水热法在10 h内合成了HKUST-1，其形貌如图6a，b所示，并用对乙酰氨基酚（一种用于治疗疼痛与发热的药）研究了药物递送和载药能力。实验结果表明，HKUST-1的负载率为63.41%；当乙酰氨基酚浓度最高且递送能力最佳时，紫外可见光吸收光谱显示HKUST-1在243 nm的特定波长处对乙酰氨基酚具有最大吸光度，如图6c所示。

HKUST-1存在不饱和的金属位点，可用作连接不同极性客体分子的强结合位点。但是，HKUST-1在潮湿条件下会迅速降解[140]，因此将HKUST-1嵌入聚合物基质中制备复合材料不仅是一种可以有效避免其潮解的方法，而且还可以使得胶囊化药物分子的快速释放受到一定的限制[141-142]。Djahaniani等[143]通过一锅法将木质素（一种无定形生物聚合物）掺入pH响应性的HKUST-1中制备了L/HKUST-1（Lignin/HKUST-1）复合材料。木质素能有效地保护HKUST-1的结构，提高药物在低pH下的稳定性，并在pH值为6.8~7.4范围内控制药物释放速率。Barbara等[66]通过机械化学方法将5-FU（5-Fluorouracil）和PU（Polyurethane）嵌入HKUST-1骨架中，制备了具有良好生物相容性的5-FU@HKUST1/PU复合材料。HKUST-1在疏水性PU基质中增加了亲水性通道，有助于保护HKUST-1结构免受水降解，并调节药物释放速率；随着5-FU药物的释放，复合材料的三维结构逐渐恢复；当5-FU离开时，复合材料的结构变得松弛对称，证明了其复合材料在跟踪5-FU药物分子的释放方面有效。

将疏水性聚合物（包括木质素、聚氨酯）嵌入HKUST-1骨架中可以避免药物分子不受控制地快速释放，增加药物负载量，在HKUST-1基复合材料与药物分子之间产生物理和化学相互作用，并提高其结构稳定性[144-146]。因此HKUST-1基复合材料在药物递送和释放领域具有广阔的应用前景。值得注意的是，HKUST-1在体内的稳定性和代谢过程需要进一步研究，以满足最终的临床应用要求[147-148]。表5归纳了近5年来HKUST-1和HKUST-1基复合材料应用于药物递送与释放的典型例子。

2.5 传感器

传感器主要分为两大类：电化学传感器和荧光传感器。MOFs以其独特的结构和功能优势成为制备传感器的主要材料之一。MOFs基材料合成的电化学传感器具备孔结构和形貌可调、孔隙率高、可重现性和可回收性好等优势[153-154]；MOFs基材料合成的荧光传感器结构具备功能多样且可调、设备简单、成本低、操作方便、结果可靠等优势[155-156]。

Xia等[157]采用溶剂热法制备了粒径小于5 μm的单晶HKUST-1气体传感器。由于表面嵌入电极，该传感器具有良好的稳定性，可用于观察乙醇在HKUST-1孔隙中的扩散速率和Cu2+位点配位情况。然而，由于HKUST-1的导电性差、灵敏度差，从而使得其在电化学传感器方面的应用潜力具有一定的局限性[158-159]，常将HKUST-1与导电材料复合，提高其导电性和灵敏度。Jalal等[160]在修饰了GCE（Glassy carbon electrodes）的导电GONRs（Graphene oxide nanoribbons）上原位生长HKUST-1，制备了HKUST-1/GONRs/GCE电化学传感器，用于检测血清和尿液中的伊马替尼。结果表明，HKUST-1与GONRs产生协同作用，使得HKUST-1/GONRs/GCE对抗癌药物伊马替尼的伏安响应显著高于HKUST-1/GCE。Azhar等[161]采用电沉积法在GCE上沉积了HKUST-1薄膜，然后将电极浸渍在RTIL中，以RTIL作为电解质，用于电化学氢气传感。HKUST-1修饰电极对氢气检测表现出显著增强的活性，其电流响应比纯Pt电极高4倍，是一种很有前途的低成本氢气传感材料。

电化学传感器也常用于检测水或农作物中的有毒农药，以及检测农作物中的农药残留[162]。Liu等[163]采用原位生长法合成了纳米HKUST-1，然后将Au纳米颗粒嵌入HKUST-1的内壁上，获得了Au@HKUST-1复合材料。该复合材料具有优良的电化学传感能力，可用于检测水中异丙隆除草剂（一种有毒且具有潜在致癌性的苯基脲类除草剂）。实验结果表明，该传感器可检测的线性范围为0.0010~45 μmol·L-1，可回收重复利用率可达到99%~105%。

荧光传感器受环境因素影响较大，灵敏度有待提高。为了提高荧光传感器的传感性能，荧光传感器通常与电化学传感器相结合。双重传感技术将大大提高传感器的灵敏度，扩大其应用范围。

邻苯二酚（一种酚类化合物，广泛存在于茶叶，水果和蔬菜中）作为一种稳定的添加剂广泛应用于食品、农药和药物的合成中。但有研究表明，过量摄入邻苯二酚容易诱发人体组织癌变。基于此，Zhou等[165]通过水热法制备了一种新型超灵敏的ECL（Electrochemiluminescent）传感器（Carbon dots）CDs@HKUST-1，用于检测邻苯二酚。实验数据表明，随着CDs比表面积的增加，HKUST-1的比表面积也随之增加，并且CDs的ECL信号显著增强，提高了检测的灵敏度。在理想条件下，传感器的线性检测范围为5.0×10-9~2.5×10-5 mol·L-1，检测限为3.8×10-9 mol·L-1。此外，CDs@HKUST-1传感器具有良好的稳定性和重现性，已成功应用在实际产品中。Yuan等[166]在HKUST-1表面修饰SPAN（Sulfonated polyaniline），经鲁米诺（Luminol，又名发光氨，常用于化学发光分析）功能化后，获得了一种新型化学发光传感器（SPAN/HKUST-1@Luminol）。该传感器在中性和碱性条件下都显示出卓越的化学发光特性和极高的发光量子效率，是鲁米诺的136倍。Ji等[164]将合成的Ru（bpy）32+@HKUST-1/TPA和Ce2Sn2O7/K2S2O8复合得到了纳米复合材料作为电化学发光传感器（tris（2，2’-bipyridyl）dichlororuthenium（Ⅱ），Ru（bpy）32+；tripropylamine，TPA；cerium stannate，Ce2Sn2O7；potassium persulfate，K2S2O8），应用于NT-proBNP（N-terminal pro-brain natriuretic peptide，NT-proBNP，一种心力衰竭的指标）的检测。复合材料的高比表面积允许高负载Ru（bpy）32+，有效增加了阳极的信号强度。该传感器检测限低，检测范围为5×10-4~1×104 ng·mL-1，且具有优异的稳定性，突出的灵敏度及可回收利用性。传感器接收电化学信号的机理图如图7所示，传感的发光来源于Ru（bpy）32+@HKUST-1/TPA和Ce2Sn2O7双发射体，Ru（bpy）32+@HKUST-1/TPA提供Ru（bpy）32+与TPA反应的阳极ECL信号，Ce2Sn2O7提供与K2S2O8反应的阴极ECL信号。随着NTproBNP抗体和抗原的组合，电子传递受到蛋白质增加的阻碍，Ru（bpy）32+的阳极ECL信号逐渐减弱，NT-proBNP抗原的溶解性有利于Ce2Sn2O7-Ab2在电极上的固定，从而增强阴极ECL信号。

HKUST-1与导电材料或聚合物复合后，能有效改善其导电性以及稳定性差的缺点[177-178]。在传感领域，HKUST-1基复合材料具有灵敏度高、检测限低和检测范围广的优点[179-180]。与对照组（纯导电材料或聚合物）相比，HKUST-1基复合材料的比表面积、稳定性和导电性得到了提高，从而增强了电化学发光信号，提高了传感能力[167,181]。表6归纳了近5年来HKUST-1和HKUST-1基复合材料应用于传感领域的典型例子。

2.6 光降解

HKUST-1具有与特定分子结合的不饱和位点和极高的结构强度，是一种很有前途的光降解材料。一般来说，HKUST-1光降解应用常与光催化有关[182-183]。

盐酸四环素（Tetracycline hydrochloride，TCH）是一种广泛使用的抗菌剂，但会对生态系统和人体健康造成危害[185-186]。研究人员针对这一问题提出了一些解决办法。Yuan等[184]通过球磨法制备了HKUST-1@m-BiVO4复合材料，在可见光和黑暗条件下催化降解TCH。实验数据表明，HKUST-1@m-BiVO4在可见光下对TCH的降解效果更好。HKUST-1@m-BiVO4光催化降解TCH的机理图如图8所示，m-BiVO4被可见光激发产生电子和空穴，HKUST-1的ELUMO（-0.19 eV vs NHE）高于O2/·O2- （-0.33 eV vs. NHE）的氧化还原电位值；在黑暗条件下，由Cu2+/Cu+的Fenton-like反应，HKUST-1产生了DMPO-·O2-信号。HKUST-1在可见光照射下的DMPO-·O2-峰比在黑暗中更强，此外，m-BiVO4中VB轨道上的h+和HKUST-1中最低未占轨道（LUMO）上的e-由于内部电场和库仑引力而相互结合，抑制了m-BiVO4中e-和h+的复合，从而产生大量的·O2-和h+，增强了光催化降解效率。在黑暗条件下，TCH的降解去除率为65%；在可见光下，TCH的最高催化去除率为91%。Wu等[187]合成了具有核壳结构的Cu2O@HKUST-1异质结，用于光催化降解TCH。Cu2O@HKUST-1降解能力比HKUST-1@m-BiVO4更强，降解效率更显著，其最大降解去除率为93%。且经4次循环后，Cu2O@HKUST-1的光催化降解效率仍然保持在90%以上。

Mosleh等[69]将氧化还原后的Ce/Eu，对HKUST-1功能化后形成了复合材料（Ce/Eu-HKUST-1），并研究了对马拉硫磷（一种有机磷农药）的光催化降解效率。当Ce/Eu-HKUST-1为20 mg、马拉硫磷浓度为25 mg·L-1、pH值为8、反应时间为25 min时，降解效率高达99.99%。Li等[188]以水热法合成的HKUST-1为前驱体，通过碳化处理后获得了具有介孔结构和八面体的g-C3N4/HKUST-1复合材料（Graphitic carbon nitride，g-C3N4），用于在可见光下降解罗丹明B和环丙沙星。实验数据表明，在可见光照射下，罗丹明B和环丙沙星的降解动力学常数分别为0.01413 min-1、0.03958 min-1，高于碳包覆CdS、NiFe/C和碳包覆氧化亚铜等材料；且在90 min内循环4次后，降解率仍保持在87%以上，其具有良好的循环利用性。

HKUST-1常与半导体材料结合，用于降解对人体或环境有害的污染物[189,196]。HKUST-1基复合材料获得了额外的孔洞，暴露出了更多的不饱和位点，从而增强了光催化活性，提高了光降解效率[197]。降解后，HKUST-1基复合材料仍保持其基本的结构和形态，具有良好的重复性和可回收性[190]。表7归纳了近5年来HKUST-1和HKUST-1基复合材料应用于光降解领域的典型例子。

2.7 结构对性质和应用的影响

纳米HKUST-1不仅保持了传统HKUST-1的性质，也有着纳米材料的物化性质。纳米HKUST-1具有特定的形貌和尺寸，更大的比表面积和孔体积，能暴露出更多孔道，使其在气体储存与吸附、催化、药物递送与释放、传感等方面具有更加突出的性能[198-200]。此外，纳米HKUST-1材料也具有小尺寸效应、表面效应和量子尺寸效应，并具有力学、光学、热学、电学和磁学等特性。因此，纳米HKUST-1和纳米HKUST-1基材料在各种应用领域中通常表现出比传统HKUST-1更好的性能[201]。所以，HKUST-1的性质不仅与其化学组成和结构有关，还受其形貌和尺寸的影响。Wang等[202]采用分离、控制HKUST-1成核和生长的手段精确调控HKUST-1的尺寸，使得其精准分布在89~503 nm范围内。Deng等[203]采用原位生长法制备了纳米HKUST-1膜，将其应用于油水分离。纳米HKUST-1膜经高温处理以及酸、碱、盐溶液浸泡后，仍保持较高的分离效率；且10次循环后，分离效率仍超过99%，其具有良好的可重复使用性。Dai等[204]仅用6 h就合成了粒径为100~200 nm的HKUST-1纳米颗粒，其具有优良的力学性能和热稳定性。Sun等[205]通过机械化学法合成的纳米HKUST-1对VOCs具有优异的吸附性能。

具有分级孔结构的HKUST-1不仅可以保持其微孔特性和高比表面积，还可以形成中孔或大孔，增强活性位点的可及性，为大分子提供所需的空间，并最大限度地降低扩散障碍，从而加快传质速度[206-208]，使其在吸附、催化等领域具有良好的应用前景。Qiu[51]等采用微波辅助法合成了分级孔HKUST-1缺陷，通过调节模板剂CTAB（Cetyltrimethylammonium bromide）的用量来控制缺陷，用于选择性吸附和去除燃料中的BT（Benzothiophene）。分级孔HKUST-1缺陷有效降低了扩散极限，增强了吸附剂与吸附质的相互作用，从而提高了吸附容量。Wang等[209]采用溶剂热法制备了微-介孔HKUST-1，用于吸附去除在水中易产生致癌副产物的腐植酸，其吸附能力显著增强。结果表明，在室温以及pH=5.8的条件下，腐植酸的最大吸附容量为14.42 mg·g-1，吸附去除率为99%。Bai等[210]采用流动合成法制备了具有分级孔结构的HKUST-1膜，并将其吸附CR（Congo Red）和MB（Methylene Blue）染料。HKUST-1膜对CR和MB的最佳吸附量分别为458和227 mg·g-1，是传统HKUST-1的2~3倍，而且其吸附率是膜吸附器的4~5倍。经过7次吸附-解吸实验后，HKUST-1膜仍显示出良好的重复性。Xu等[211]通过蒸汽刻蚀法获得了分级孔HKUST-1。刻蚀后的HKUST-1暴露出了更多的活性位点，提高了物质的传质速度和扩散效率，在CO2的[2+3]环加成反应中具有优异的稳定性和催化效率。

HKUST-1大比表面积、规则孔隙和通道使其成为构建复合材料的理想材料，与其他功能材料复合后通常会形成具有新型特性的多功能复合材料，且可赋予HKUST-1基复合材料在吸附、催化、传感、药物递送与传递、光降解等领域的优异性能[36,212-213]。目前已使用多种材料与HKUST-1形成复合材料，包括聚合物、石墨烯、纳米颗粒、金属、碳纳米管等[214]。Bhoria等[103]通过溶剂热法合成了HKUST-1@GO（Graphite oxide，GO）复合材料，提高了HKUST-1的孔容和比表面积，用于吸附去除二氧化硫，复合吸附剂对二氧化硫的吸附容量可达80%以上。Stawowy等[215]以CTAB为表面活性剂，采用溶剂热法将HKUST-1负载到铈表面得到了Ce@HKUST-1-CTAB催化剂，用于CO氧化催化，Ce@HKUST-1-CTAB的比表面积和热稳定性都比传统的HKUST-1更优异，且显著提高了CO氧化的催化能力。Isaevas等[199]将HKUST-1纳米颗粒整合到MMS（Mesoporous silica matrixs）通道中形成了新型HKUST-1@MMS复合材料。该复合材料具有微孔和介孔结构，且结构高度有序，具有优异的机械强度和加工性能。在气体和烃类的多相吸附方面具有极大的应用潜力。

HKUST-1的稳定性是制约其实际应用的关键瓶颈，但随着科学家们的不断努力，提高HKUST-1稳定性的策略已经有了进一步的开发研究，HKUST-1的应用将变得更加广泛和可行。目前，可通过金属离子掺杂、合成后修饰、制成复合材料三种主要方法来提高HKUST-1稳定性[153,216]。将两种或两种以上的金属离子引入到HKUST-1中，形成了更强的金属配位键，金属团簇的惰性增强，同时改善了HKUST-1的表面疏水性，显示出比单金属HKUST-1更强的稳定性。Goyal等[217]采用溶剂热法将Fe掺杂到HKUST-1中，取代Cu（Ⅱ）位点，显著提高了HKUST-1的水稳定性，其结构在长达10 h的水处理中仍然保持完整。Jahan等[218]证实了掺杂了Mg2+、Co2+的HKUST-1对水蒸气的亲和力增强，且具有良好的热稳定性。合成后修饰可引入特定的基团或官能团改变HKUST-1的孔隙结构，可获得不同性质的HKUST-1，从而增强其结构稳定性。Rouf等[219]采用硬脂酸对HKUST-1进行合成后修饰，引入了CH基团，提高了HKUST-1的疏水性，增强了HKUST-1的稳定性。Peterson等[220]将5-氨基间苯二甲酸和1，3，5-苯三甲酸以不同的比例混合，成功将芳氨基引入到HKUST-1骨架中，合成后修饰的HKUST-1具有显著增强的水稳定性和活性。HKUST-1的高孔隙率和相容性允许其与诸如聚合物、氧化石墨烯、碳纳米管等其他材料的杂化，HKUST-1基复合材料可被赋予多组分的组合特性等。Rozaini等[221]将HKUST-1与热塑性PU复合，形成的HKUST-1/TPU复合材料具有良好的热稳定性和水稳定性，在潮湿条件下存储三个月后，其对CO2的吸附能力仅发生了略微降低。Farrando-Pérez等[222]在HKUST-1合成介质中掺入石墨片，增强了复合材料的结构稳定性、热稳定性和氢吸附能力。

掺杂金属离子可有效增强HKUST-1的化学稳定性。然而，该策略由于许多金属离子难以掺杂到骨架中的缺陷而受到限制；此外，掺杂金属离子的位置也往往不清楚，难以分析，对机理研究有更高的要求。合成后修饰的方法通常会引起HKUST-1的孔隙特征发生变化，这对其后续应用提出了挑战。此外，对HKUST-1的机械稳定性还没有系统的研究，而机械稳定性是其工业化生产应用的关键因素，也许在将来可通过某些特定的技术，如单晶X射线衍射分析和理论计算，将有助于提高HKUST-1的机械稳定性。未来，将HKUST-1制成复合材料仍是提高其稳定性的主要方法。

3 结论与展望

由于HKUST-1晶体尺寸大、孔结构单一、气体吸附性差、传感能力弱、物质传输慢，限制了其在实际应用中的应用。纳米HKUST-1具有更大的比表面积和更高的孔隙率。不仅如此，HKUST-1的分级孔结构还为大分子提供了运输孔，降低了扩散障碍，增加了分子间作用力，从而提高了吸附能力。此外，暴露更多的活性位点可以提高催化性能。HKUST-1和HKUST-1基复合材料具有高度的结构有序性，且性能优于与MOFs直接共混的功能材料，可改善其在实际应用中的潜力。

将HKUST-1与其他材料（如碳纳米管、石墨烯、纳米纤维和聚合物等）通过掺杂技术复合可以改善其孔结构、比表面积、提高其亲水性和热稳定性，从而提高HKUST-1复合材料对燃料气体（主要是氢气和甲烷）的储存能力。HKUST-1和HKUST-1基复合材料可从以下三个方面提高其吸附能力：将HKUST-1负载在纳米纤维上可改善HKUST-1基复合材料的亲水性；调控HKUST-1的孔径和结构可获得分级孔结构；HKUST-1与天然聚合物复合，可改善HKUST-1基复合材料的机械性能。HKUST-1可通过高温煅烧、与导电材料原位生长复合或形成异质结构，从而暴露出更多的活性中心，进而提升其催化活性。HKUST-1通过包覆、嵌入技术与聚合物或药物复合后，可调节其渗透性和药物输送能力，控制药物释放速率，实现药物的有效递送和缓释，从而降低药物对人体和环境的危害。HKUST-1通过原位生长法、表面修饰与导电性好、灵敏度高的材料复合后具有更宽的检测线性范围、更低的检测限，以及更高的灵敏度。HKUST-1的不饱和金属位点可以与抗菌剂、农药、染料和药物结合形成特定分子进行降解；HKUST-1与半导体材料的复合或形成异质结构可以改善其降解动力学，从而增强HKUST-1和HKUST-1基复合材料的光降解能力。

目前，研究主要集中在HKUST-1和HKUST-1基复合材料的合成方法、性能改进和潜在的应用探索。虽然已经取得了一些进展，但仍然需要进一步的研究和工程实践来解决制造规模的问题，包括高成本、低稳定性和复杂的标准化过程。随着HKUST-1和HKUST-1基复合材料研究和技术的深入发展，相信规模化工业化生产将在未来成为现实。这需要科研、工程实践、产业化推进等多个领域的共同努力。

HKUST-1和HKUST-1基复合材料由于具有超高的比表面积和孔隙率、丰富的活性位点和优异的热稳定性而引起了研究者的广泛兴趣。HKUST-1和HKUST-1基复合材料的结构和形貌受合成方法的影响，许多研究者将其他材料（聚合物、纤维素、导电材料、半导体材料等）与HKUST-1复合，具备了更高的比表面积、更高的孔隙率以及更优异的性能。未来关于HKUST-1的研究应集中在以下4个方面：

（1） 进一步优化HKUST-1的孔结构和合成方法，制备更多具有分级孔结构的HKUST-1，提高分子的扩散和传输速度，促进其在吸附领域的应用。HKUST-1不仅在气体、药物残留、化学染料和重金属离子的吸附潜力很大，而且HKUST-1的电子结构在电催化领域也取得了突破性进展，但未来仍有待继续探索。

（2） 由于传感器可服务于整个人类社会以及自然生态等领域，因此，提高HKUST-1的灵敏度、电导率、重现性和可回收性在传感领域具有重要的战略意义。

（3） HKUST-1在生物医学领域仍需进一步研究，以减少药物副作用、加快治疗效果，这对人类的健康生活有着重要的意义。

（4） 探索更多的HKUST-1复合材料，可加快HKUST-1在其他领域的应用，如高性能电池、超级电容器、电催化海水产氢等。

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湖南省自然科学基金项目(2023JJ60447)

湖南省研究生科研创新项目(CX20240908)

湖南工业大学研究生科研创新项目(CX2413)

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