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锌-碘电池正极用碳材料

关银燕 ,  郝小蕊 ,  徐锐 ,  李洪飞 ,  吴禹翰 ,  梁吉艳

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (5) :775-787

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化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (5) :775-787 DOI: 10.7536/PC240610
综述与评论
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锌-碘电池正极用碳材料

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Carbon Materials for Zinc-Iodine Battery Cathodes

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摘要

锌-碘电池作为一种新型绿色、低成本、高安全电化学储能技术，受到了广泛关注。其基本原理是利用锌和碘之间的电化学反应来储存和释放能量。然而，碘的低电子电导率、穿梭效应和高可溶性限制了锌-碘电池的实际应用。本文系统综述了碳材料在锌-碘电池正极中的研究进展，重点介绍了几种常用的碳材料，如碳纳米管、石墨烯、活性炭、生物质衍生碳及其他多孔碳材料等。这些碳材料凭借其优异的导电性、高比表面积和良好的化学稳定性，在锌-碘电池中不仅能够有效吸附和固定碘分子，防止碘的流失和穿梭效应，还可以通过调控材料的孔隙结构和表面化学性质，促进碘的氧化还原反应，提升电池的容量和循环稳定性。同时，本文还总结了碳材料在锌-碘电池实际应用时面临的挑战与问题，包括如何进一步提升对碘的吸附能力、增强碳材料的结构稳定性等。基于这些挑战，本文提出了几点未来可能的研究方向，以期进一步提高电池性能、降低制造成本，为推动这一新兴的电池技术的发展和应用奠定基础。

Abstract

Zinc-iodine batteries have attracted widespread attention as a novel green，low-cost，and highly safe electrochemical energy storage technology. Its basic principle is to use the electrochemical reaction between zinc and iodine to store and release energy. However，the low electronic conductivity，shuttle effect，and high solubility of iodine limit the practical application of zinc-iodine batteries. This work provides a systematic review of the research progress on carbon materials used in the cathode of zinc-iodine batteries，with a focus on several commonly used carbon materials，such as carbon nanotubes，graphene，activated carbon，biomass-derived carbon，and other porous carbon materials. Owing to their excellent conductivity，high specific surface area，and good chemical stability，these carbon materials can not only effectively adsorb and immobilize iodine molecules，preventing iodine loss and the shuttle effect，but also promote iodine redox reactions by regulating the pore structure and surface chemical properties，thereby improving the specific capacity and cycling stability of the battery. Additionally，we put forward the challenges and issues faced by carbon materials in the practical application of zinc-iodine batteries，including how to further enhance iodine adsorption capability and improve the structural stability of the electrode. Accordingly，several potential future research directions are proposed with a view to further improving the electrochemical performance and reducing the manufacturing cost，thus laying the foundation for advancing the development and application of this emerging battery technology.

Contents

1 Introduction

1.1 Research background and significance of zinc-iodine batteries

1.2 The importance of carbon materials in zinc-iodine batteries

2 Overview of zinc-iodine batteries

2.1 Reaction mechanism of zinc-iodine batteries

2.2 Advantages and problems of zinc-iodine batteries

3 The application of carbon materials in the cathode of zinc-iodine batteries

3.1 Carbon nanotube-based cathodes

3.2 Graphene-based cathodes

3.3 Activated carbon-based cathodes

3.4 Biomass-derived carbon-based cathodes

3.5 Other porous carbon material-based cathodes

4 Conclusions and outlook

Graphical abstract

关键词

电化学储能 / 锌-碘电池 / 正极 / 碳材料

Key words

electrochemical energy storage / zinc-iodine battery / cathode / carbon materials

引用本文

引用格式 ▾
关银燕, 郝小蕊, 徐锐, 李洪飞, 吴禹翰, 梁吉艳. 锌-碘电池正极用碳材料[J]. 化学进展, 2025, 37(5): 775-787 DOI:10.7536/PC240610
Yinyan Guan, Xiaorui Hao, Rui Xu, Hongfei Li, Yuhan Wu, Jiyan Liang. Carbon Materials for Zinc-Iodine Battery Cathodes[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(5): 775-787 DOI:10.7536/PC240610

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1 引言

1.1 锌-碘电池的研究背景和意义

随着电动汽车的迅猛发展，电化学储能市场对锂离子电池的需求大幅升高[1-3]。然而，地壳中锂矿资源储量较为稀少且分布不均，影响了锂离子电池的供应稳定和价格平稳。近年来，商业化锂离子电池频繁暴露出的安全性问题引发人们的担忧[4-6]。因此，开发低成本、高安全性的新型电化学储能技术成为研究人员关注的重点[7-8]。

水系锌基电池因其高的理论容量（820 mAh·g-¹和5855 mAh·cm-3）、丰富的锌资源、低电极电位（-0.76 V vs SHE）、在空气中的良好稳定性，被认为是一种极具前景的电化学储能技术[9-10]。与传统锌离子电池依赖Zn2+的嵌入/脱出不同，锌-碘电池是一种以锌金属为负极、碘为正极的新型储能电池，通过正极碘的氧化还原反应和负极锌的沉积/剥离来存储能量。这种电池具有能量密度高、成本低、安全性好、环境友好等优点[11]，是未来大规模储能设备最具竞争力的候选者之一。在锌基水系电池中，碘的氧化还原电化学反应能够提供可观的电位和理论容量（211 mAh·g-¹），因而引起了广泛关注[12]。此外，碘的多价态（如-1、0、+1、+3、+5和+7）在理论上赋予了其多电子转移能力[13]。尽管如此，锌-碘电池作为一种新兴储能技术，相关研究尚处于初级阶段，在实际应用中仍然面临着诸多问题，如循环稳定性差、反应速率低等[14]。锌-碘电池通过碘单质和锌离子间的得失电子进行能量存储，在充放电过程中，碘单质转换为易溶于水的多碘离子中间体（如I3-、I5-等）[14]，并通过电解液迁移到锌负极，与锌发生反应（式6），从而引起一系列副反应，缩短电池循环寿命，这一过程被称为碘的“穿梭效应”[15-16]。此外，由多碘化物引起的锌腐蚀会加剧锌枝晶的生长，最终可能引发电池的短路和失效[17-18]。

为了抑制多碘化物穿梭，并解决碘的导电性差和利用率低的问题，常用的办法是将碘单质与载体材料复合的方法（如聚苯胺[19]、淀粉[20-21]、多孔碳（I2/OSTC）[22]等）。通过利用载体材料物理/化学吸附能力以及致密孔隙来固定碘活性物质，可有效防止多碘化物的逃逸和穿梭[23]。在众多载体材料中，碳材料（如碳纳米管[24-25]、石墨烯[26]、多孔碳[27-28]等）因其优异的理化性质（如高导电性、高化学稳定性、孔隙结构可调性等）而被广泛研究。与此同时，碳材料本征良好的电子电导率可以有效缓解由于碘单质导电性低而导致的反应动力学迟滞的问题[15]。

在锌-碘电池中，碳材料作为被研究最多的碘载体展现出了良好的应用前景，但目前尚缺少关于其研究进展的综述。鉴于此，本文首次系统地总结了锌-碘电池正极用碳材料的研究进展。首先，介绍了锌-碘电池的基本原理和反应机制，提出锌-碘电池面临的问题和挑战。其次，总结不同种类和结构的碳材料在碘正极中的研究现状。最后，概括了碳材料对提升锌-碘电池电化学性能的作用效果，提出潜在的未来研究方向。本综述旨在为锌-碘电池正极用碳材料的研究提供具有一定借鉴意义的参考，以激发更多科研工作者参与到该领域的研究中来，为锌-碘电池的实际应用奠定基础。

1.2 碳材料在锌-碘电池中的重要性

为了应对锌-碘电池中能量密度低、碘转化动力学慢、多碘化物穿梭、锌金属负不稳定性等问题[29]，研究人员探索了各种提升锌-碘电池性能的策略。其中，最重要的一项是利用不同类型的碳材料作为碘的载体[30]。

通过利用碳材料的高比表面积、可调控的孔隙结构以及对碘的吸附作用，可以有效地捕获和稳定碘，在电池充放电过程中抑制碘的穿梭效应，从而提高电池的循环稳定性和能量效率[31]。在锌-碘电池中，碘的还原和氧化过程是至关重要，这些过程可通过引入电催化剂来促进反应速率[32]。碳材料在这方面发挥着关键作用，特别是那些具有特殊表面结构和理化学性质的碳材料。研究发现，这些碳材料可以作为性能良好的电催化剂，显著提高碘的还原和氧化反应速率，从而提升电池的整体效率。此外，碳材料还可以为电池组件（如电极）提供良好的结构稳定性，从而延长电池寿命。在充放电循环过程中，碳材料展示了独特的优势，能够更好地承受电池中的体积和结构变化，有效降低电池损坏或性能衰减的风险。碳材料通常具有较大的比表面积，这使它们能够负载更多的活性物质，从而提高电池的能量密度[33]。更为重要的是，碳材料具备良好的可再生性和可回收性，符合人类社会发展对环境友好性和可持续的倡导[34]。另一个关键优势是碳材料的引入改善了碘单质的导电性，从而提高了电子的传输速率和倍率性能。

基于这些优势，研究人员正在积极开发新型碳材料用于锌-碘电池中。这些努力将为实现高性能锌-碘电池带来重要突破，推动电池技术的发展和应用。

2 锌-碘电池概述

2.1 锌-碘电池的电化学反应机理

作为一种备受期待的二次电池体系，锌-碘电池能量存储的核心在于锌和碘之间的氧化还原反应[30,35]。此类电池体系由锌金属负极、含碘正极以及电解质三个主要部分组成（图1）。在充电过程中，锌离子在锌金属负极上接受电子，沉积形成金属锌（式4），而含碘正极上的碘离子失去电子形成微溶的I2（式1）。由于存在自由I-，会导致多碘化物的自发形成，尤其是I3-和I5-（式2和8）[36-37]。在放电过程中，则发生着相反的过程。I3-在正极-电解质界面发生还原反应，被还原为I-（式3），同时负极表面的锌金属也被溶解（式6）[38]。值得注意的是，一些研究者提出了更为复杂的氧化还原反应路径，尤其是在含有I3-/I-溶液作为电解质的电池构型中[30]。根据这一理论，碘分子可能会经历I2/I3-和I3-/I-两步氧化还原反应过程[18]。这种理论有助于更深入地理解锌-碘电池的工作机制，并为优化电池性能提供了新的思路。相应的化学式如下：

正极：

2 I - - 2 e - ↔ I 2
I - + I 2 ↔ I 3 -
I 3 - + 2 e - ↔ 3 I -

负极：

Z n 2 + + 2 e - ↔ Z n

总反应：

Z n + I 2 ↔ Z n 2 + + 2 I -
Z n + I 3 - ↔ Z n 2 + + 3 I -
Z n + 3 I 2 ↔ Z n 2 + + 2 I 3 -

总的来说，尽管锌-碘电池的电化学反应机理相对简单，但对反应机理的研究，为理解衰减机制，解析电化学反应具体过程，探索强化电池性能有重要帮助。

2.2 锌-碘电池的优点及存在问题

锌-碘电池具有许多引人注目的优点。首先，其主要成分锌和碘都是地壳丰富且成本较低的元素，使得该电池体系的材料成本相对较低。其次，通过在锌基水系电池中实现碘氧化还原电化学反应，锌-碘电池能够提供较高的电位和高达211 mAh·g-1的理论容量[12]，这意味着其具备比许多现有电池技术更高的能量密度。此外，锌和碘的环境友好性使得锌-碘电池成为一种“绿色”储能技术，符合人类社会对“可持续发展”的倡导。

尽管锌-碘电池具备上述优点，但在实际应用中仍然面临一些挑战。首先，涉及I3-离子的生成，而I3-离子的迁移和转化会导致一系列不良反应[39-40]。当过量的I2在高电荷状态下产生时，还可能形成高阶多碘离子（I5-、I7-、I9-等）[12,20]（式8），进一步增加了反应的复杂性和不稳定性。

I 3 - + I 2 ↔ I 5 -

在锌-碘电池中，这些多碘离子（如I3-和I5-）可能会逐渐在电极表面积聚，由于浓度梯度的存在，它们可能会穿过隔膜到达锌负极。然而，由于I3-/I-的标准氧化还原电位高于Zn2+/Zn的电位[41]，锌金属可能会被I3-离子氧化，导致锌负极腐蚀（式6）。此外，锌和多碘离子之间的电子转移在电池内部发生，会导致严重的自放电现象，从而降低电池的比容量和库仑效率[42]。另外，锌负极表面的不均匀腐蚀不仅影响金属锌的均匀沉积，还可能引发析氢和钝化反应，进而影响电池的长循环寿命和容量保持率。

相对于I-和I3-之间的转化，多碘离子与I2之间的转化速率较慢且不可逆，导致反应动力学的减缓，最终导致电池的输出电压低于理论值。在高浓度、低温下，多碘离子容易释放出I2，生成的固体I2在缺乏过量I-离子的配位和稳定条件下会聚集析出[43]。这种聚集会导致电极孔和孔隙结构的阻塞，从而降低电池的能量密度和电化学性能[44]。

为解决锌-碘电池所面临的这些问题，可以通过有效调整碳材料的表面性质来最大限度地固定和催化固体I2。在电池放电过程中，电极表面覆盖的固体I2可以逆转回I-，从而提高电池的能量密度[45]。然而，尽管锌-碘电池作为一种新型电池技术具有巨大的潜力，但多碘化物穿梭效应、反应动力学的迟缓、能量密度的降低以及锌负极的不稳定等关键问题仍然严重限制了锌-碘电池的实际应用。因此，对锌-碘电池的研究，特别是碳材料在其中的应用研究，具有重要意义。

3 碳材料在锌-碘电池正极中的应用

碳基材料由于其出色的导电性、高比表面积、可调的孔隙结构、优异的化学惰性和热稳定性，以及与碘之间强大的化学/物理吸附性，在过去被广泛用作宿主材料[46]。碳材料的比表面积和孔隙结构通常对活性I2的负载产生重大影响[28]，将I2限制在碳孔中可以有效抑制不需要的中间体如I3-的形成[23]。此外，调节碳电极的纳米孔结构（如微孔、中孔和大孔）可以增强碘与碳电极之间的物理相互作用[47]。研究发现，微孔有利于碘的吸附，而中孔和大孔则有利于离子的扩散。然而，由于范德华力较弱，碘在循环过程中可能会逸出到电解质中。因此，通过合理调节碳材料的孔隙结构和化学性质，可以调节锌-碘电池的性能[48]。

3.1 碳纳米管基正极

碳纳米管（CNTs）以其独特的性质而备受关注，由六边形排列的碳原子构成的圆筒状结构使其成为微反应容器的理想选择，限制了小分子活性物质在电化学反应中的活动，从而显著提升了电极活性材料的电化学性能。在Chai等[24]的研究中，利用MOF衍生的多级空心碳纳米管作为小分子碘的载体（图2a）。与商业碳纳米管相比，这种结构不仅具有中空管状结构，而且还保留了微孔结构和形成的中孔/大孔结构，可以储存更多的电荷活性位点，大大缩短了离子和电子的传输路径。将其作为正极与锌负极组装成全电池后，表现出比商业碳纳米管更高的比容量和优异的循环稳定性（图2b）。这种优异性能归因于：丰富的多孔结构可以有效地捕获和吸附碘、独特的中空结构为电子和反应物提供了便捷的传输通道、形成的碳骨架提高了电子导电性，有效改善了电极材料的电荷转移速率和利用率。另外，Jin等[49]利用激光直写技术制备了具有丰富含氧官能团的亲水性碳纳米管正极。其管状结构和丰富的氧官能团促进了I-/I3-在正极表面的电沉积，有效缓解了I3-的穿梭效应。因此，该锌-碘电池表现出高达1647.3 mWh·cm-3的体积能量密度和2339.1 μWh·cm-2的面积能量密度。He等[25]通过设计由羧基化多壁碳纳米管（c-MCNTs）和微孔碳（MPC）组成的多孔结构的复合正极（图2c）来组装锌-碘电池。内部的c-MCNTs可作为结构稳定的导电骨架，为Zn2+和I-之间的氧化还原反应提供足够的电子，并牢固地锚定碘，而外部的MPC层则作为有效的屏障，限制碘离子的扩散。其作为宿主材料（CNT@MPC12），通过吸附碘离子，可得到CNT@MPC12-I-电极。结果表明，这种电极结构表现出优异的循环性能，即使在12000次循环后仍保持0.38 mAh·cm-2的容量和91%的容量保持率（每循环仅有0.0076%的容量衰减率）。这得益于c-MCNT上的羧基被I-离子取代，形成强相互作用，有效抑制了穿梭效应，而MPC中的微孔碳则可以双重限制碘种类，保证Zn2+离子的扩散。此外，系统中微量的碘有利于抑制副产物的生成，为锌-碘电池的性能提升提供了有效策略。

碳纳米管作为碘载体，不仅可以帮助稳定电极材料结构，而且由于具有较大的比表面积，还可以提供更多的活性位点来催化电化学反应，从而增强电化学性能。另外，碳纳米管能够增加电极与电解质之间的接触面积，促进碘离子的吸附和释放，进而提高电池的能量密度和循环稳定性。同时，某些功能化的碳纳米管表面可能具有电催化特性，有助于加速碘电对（I₂/I-，I₃-/I-）的还原和氧化反应，加速反应动力学。

3.2 石墨烯基正极

石墨烯基材料由于其出色的材料和结构性质，而被大量应用在储能电池领域。首先，其具有高达104~105 S·m-1的电导率[50]和2630 m2·g-1的比表面积[51]，有效提高了电池的能量转化效率和能量密度。其次，石墨烯具有良好的机械性能，拥有125 GPa的抗拉力强度为和1.1 TPa的弹性模量[52]，同时具备良好的化学稳定性[53]，确保了在电化学体系中长期稳定运行。此外，石墨烯的微观柔性使其能够适应不同形状和尺寸的电池设计，提高了电池的设计灵活性和可定制性[54]，推动了储能技术的发展和应用。

为了解决碘的电子电导率和溶解度差的问题，Park等[55]合成了一种大比表面积、高导电性的3D类石墨烯碳的载体材料（图3a）。该结构可使碘充分利用，并且可以捕获在碳微孔中的I2，提供可逆的I2/2I-氧化还原反应。3D类石墨烯结构为电子提供了良好传输路径和为离子的扩散和储存提供了充足空间。该电极在85 W·kg-1的功率密度下，具有342 mAh·g-1的容量和434 Wh·kg-1的质量能量密度，远高于传统的介孔碳和活性炭基碘正极（图3b）。Ji等[26]采用水热还原法制备了具有三维微孔结构、大比表面积、高机械强度和优异导电性的还原氧化石墨烯（rGO），并用作I2载体。rGO的多孔结构能够使碘离子快速扩散并提高吸附碘的热稳定性。石墨烯结构中的空位除了实现范德华吸附外，也被认为是碘离子的潜在结合位点。而残留的含氧官能团可增强碘的吸附。在快速充放电过程中，高效电镀方法将I2负载在rGO上，避免了热不稳定性导致活性物质的损失。rGO的三维多孔结构和优异导电性使I2的高负载量（25.33 mg·cm-2）和快速动力学成为可能，在电流密度为2 mA·cm-2时，提供6.5 mAh·cm-2的高可逆容量。即使在80 mA·cm-2的高电流密度下，仍然保持1 mAh·cm-2的容量。由于rGO的强吸附作用，I2和I3-可以被牢固限制在电极内，有效减少了碘活性物质的损失。虽然已经采用复杂的碳基材料结构设计来吸附碘，但纯碳材料通常是非极性物质，不能完全满足理想吸附状态的要求。杂原子掺杂是控制碳材料表面化学性质，改善碳材料与碘之间化学相互作用的有效途径[31,56]。Liu等[57]通过掺氮的石墨烯碳催化碘来抑制三碘化物的形成，使锌-碘电池具有320 Wh⋅kg-1的高能量密度和10 000次长循环寿命（图3c）。结果表明，石墨N的强催化活性使I2/I-直接转化，在动力学上通过降低解离能垒，抑制了三碘化物的形成，从而实现了活性材料的高利用率。固体碘成核/电沉积的能量势垒降低也有利于这种直接转化。Dang等[58]设计了一种高表面积、导电性更强、功能化的石墨烯电极（优化为N掺杂），显著促进了碘化物氧化还原反应，并限制了多碘化物的形成，实现了高功率和能量密度（图3d）。

Zhang等[59]指出石墨烯/聚苯乙烯吡咯烷酮（G/PVP）的非均相结构可以有效抑制穿梭效应。一方面，G与PVP之间强烈的π-π相互作用有助于G/PVP结构的均匀稳定性；另一方面，由于PVP与碘之间强劲的静电相互作用，有效地抑制了穿梭效应。独特的能量储存机制包括转化反应，为负极提供了充足的Zn2+，从而显著提高了能量密度（162 Wh·kg-1）和良好的循环稳定性（200次循环后容量保持率为63.8%）。除此之外，Zhang等[60]制备了具有高密度（1.4 g·cm-3）、有序孔结构和丰富含氧官能团的多孔石墨烯（HOPG）作为I2宿主正极材料。经过KOH蚀刻后，HOPG具有更多微孔结构和更大比表面积，从而可负载更多的活性物质。该复合电极，在5 A·g-1的电流密度下，经过20 000次的循环后保持率高达96.4%。HOPG的有序结构和丰富的C ̿        O官能团有助于抑制多碘化物穿梭，同时有利于电解质的快速离子转移并缓解电极结构塌陷的问题，从而提高了循环稳定性。

石墨烯良好的导电性及二维结构赋予的超大比表面积，在锌-碘电池中能够显著加速电子转移、降低内阻，同时提供更多活性位点，有效吸附碘及碘离子（如I₂、I₃-等），防止碘的溶解与流失，从而减少活性物质的损耗。此外，石墨烯的结构特性还能增强电极材料的机械稳定性，减缓循环过程中的体积变化，显著提升电池的循环寿命。

3.3 活性炭基正极

活性炭在锌-碘电池中也被大量应用。首先，其发达的孔隙结构和高比表面积提供了一个稳定的载体结构，有助于将碘化物固定并嵌藏在其中，从而保持了电极结构的稳定性。其次，活性炭的高吸附能力和大比表面积使其能够大大增加对碘的吸附量，从而提高了电池的能量密度。同时，由于其良好的电导率，有助于促进碘的还原反应，从而提高了电池的放电效率和稳定性。最后，活性炭的强大吸附能力还有助于减少碘在充放电过程中的穿梭效应，延长了电池的循环寿命。

Li等[61]报道了一种基于活性炭封装I2（I2@C-50）复合材料的长寿命锌-碘电池（图4a，b）。该复合材料的密度高达1.4 g·cm-3，其容量为210 mAh·g-1，能量密度为237 Wh·kg-1。在100 mA·g-1的电流密度下，经过10 000次循环后仍有66%的容量保持率（图4c）。I2@C复合材料在低载量和高载量下均能实现高容量和良好的稳定性。多孔活性炭不仅可以储存和吸附I2，抑制其溶解到电解质中，还作为导电基质，促进了I2和ZnI2之间的可逆转化反应。Zhang等[62]采用3，4，9，10-苝四羧酸二酐为前驱体，采用碱活化策略，成功制备了高密度微孔多孔活性炭（AC）。该多孔活性炭具有独特的孔隙结构，可实现59.5%的高碘负载，同时在循环过程中稳定地限制碘或多碘化物在微孔/介孔中，有效地减轻了穿梭效应，改善了自放电问题。其良好的电子传导路径和多孔隙结构有利于离子的扩散和储存，并缩短了离子传输路径，实现了离子扩散和电子的快速转移。Pan等[63]研究了活性碳纤维布中微孔结构对锌-碘电池性能的影响（图4d，e）。优越的吸附能力导致了更高的表面碘负荷、稳定的容量和库仑效率。

活性炭的多孔结构增强了电极对电解液的浸润能力，促进离子传输，从而提升电池的电化学性能。此外，其制备成本较低，且孔隙结构与表面化学性质可通过调节碳化温度和活化条件加以优化，从而为设计综合性能良好的碘正极材料提供了多种可能性。

3.4 生物质衍生碳基正极

生物质炭由于其可再生性和环保友好性使其成为规模化储能的理想材料选择之一，并且有助于减少对有限资源的过度依赖。其次，丰富的孔结构和高比表面积提供了大量的吸附位点，从而提高能量密度。同时，良好的电导率能够快速传递电子，促进电化学反应的进行，提高能量转化效率和储能系统的性能稳定性。最后，通过不同的制备方法和处理工艺来调控其孔隙结构和表面化学性质，可适应不同的储能需求和应用场景，为储能技术的发展提供了可持续、高效的解决方案。

Xu等[64]以银杏为原料，利用碱活化策略成功制备了生物质衍生的分层多孔碳复合材料（BCHP）（图5a）。BCHP的分层多孔结构赋予其较大的比表面积（1176 m2·g-1）、丰富的电解质渗透通道以及用于碘吸附/抑制的大量孔隙。在电解质渗透和电化学循环过程中起到了物理捕获碘的作用。这些特性提升了碘的利用率，加速了反应动力学，实现了良好的循环稳定性和高库仑效率。Yue等[65]采用活化煅烧的方法合成了一种氮掺杂荔枝壳衍生多孔碳（N-LPC）正极宿主材料（图5b）。N-LPC的多孔结构有利于碘的物理吸附，并通过引入杂原子氮提供了丰富的锚定位点，促进了I2和I-之间的可逆转化。N-LPC的多孔结构和氮掺杂为碘负载和电子/离子转移提供了丰富而稳健的活性位点，显著限制了碘的穿梭行为，提高了活性碘的利用率，加速了反应动力学。因此，N-LPC/I2复合材料在100 mA·g-1时，表现出127 mAh·g-1的比容量，以及出色的倍率能力和循环稳定性。Han等[66]开发了具有高比表面积、高导电性和高吸附能力的活化多孔玉米芯碳（APCC），并将其用作碘载体（图5c），增强了约束效应，抑制了穿梭效应。此外，通过使用盐包水ZnCl2电解质优化氧化还原动力学，使电池实现了对应I-/I0/I+四电子转移机制更高的电压反应平台（图5d），这明显区别于常规的锌-碘电池（I-/I0）。最终，该电池的比容量达到1118.6 mAh·g-1，能量密度达到1302.2 Wh·kg-1。

生物质衍生碳材料由于前驱体的可再生性、绿色无污染的特性，使其极具竞争力。通过不同的热处理或化学活化方法，其孔隙结构能够灵活调控，从而优化对碘及碘离子的吸附能力。此外，材料表面丰富的含氧官能团（如羟基、羰基等）能够与碘相互作用，从而稳定碘，减少碘的溶解损失。

3.5 其他多孔碳材料基正极

除上述常用碳材料外，其他多孔碳材料也被开发作碘正极，如介孔和微孔型的多孔碳材料，它们同样具有良好的导电性、化学稳定性和丰富的孔隙结构，适用于各种储能系统。此外，多孔碳的孔隙特征与I-和I3-的吸附行为密切相关[28,67]，进一步增强了它们作为碘正极的性能。Yan等[68]选择具有超高比表面积（2966.3 m2·g-1）的柠檬酸锌衍生多孔碳作为吸附碘的宿主材料（图6a），并研究了其在锌-碘电池负极和正极中的不同功能。通过将多孔碳用于改性锌负极，并同时充当碘正极的宿主，实现了“一石二鸟”的效果。多功能多孔碳不仅有助于引导锌的均匀沉积，还能固定电极中的碘。在12 C的电流密度下，经3000次循环后，容量保持率为88.1%（图6b）。Liu等[69]合成了一种氮掺杂多孔碳纳米笼（NCCs）的碘宿主，该材料除了提供用于固定碘化物的笼，还可作为催化电化学反应的高效电催化剂。其可以通过NCCs的氮掺杂位点与碘化物之间的静电作用提供丰富且稳固的多碘化物锚定位点。此外，NCCs在碘和碘化物之间的可逆转化方面具有优异的催化能力，从而抑制了多碘化物在电解质中的积累，进一步防止了多碘化物的穿梭效应。同时，NCCs的纳米级多孔结构为碘化物提供了更多的吸附和催化位点，并减少了扩散障碍。锚定碘化物并加速转化动力学的策略有助于提高锌-碘电池的电化学性能和循环稳定性。因此，当NCC/I2用作锌-碘的电极材料电池，在0.1 A·g-1时，可提供259 mAh·g-1的高比容量，同时具有优异的循环稳定性和良好的倍率性能。Xu等[70]合成了孔分布均匀的分级微介孔碳纳米球（HMMC NSs）（图6c）。分层微介孔结构可充分优化材料固定纳米级碘分子的能力，有效抑制穿梭现象。有序的孔隙结构可确保碘的均匀负载，明显减少了反应过程中碘的团聚现象。在分层微介孔和有序孔分布的协同作用下，Zn-I2电池表现出良好的循环性能（图6d）。

Guo等[71]利用孔径为50 nm的介孔碳来吸附碘（I2/CMKs），有效地提高了电化学性能。合成的I2/CMKs复合材料限制了孔隙内的I3-/I-转化反应，消除了多碘化物引起的穿梭效应，显著提高了循环稳定性。在5 A·g-1的高电流密度下，该电极材料的比容量为90 mAh·g-1，并且在10 A·g-1下实现了39 000次超长循环，容量保持率达到80.6%。此外，孔径为1~3 nm的微孔碳材料的空间结构与碘的空间排列高度匹配，使高碘负载量成为可能。Hou等[72]合成具有氢键特性的均匀前驱体和精确调控不同成孔剂的方法，证明纳米碳约2.5 nm的孔结构对碘吸附和快速多碘化物转化有着重要贡献。碳材料中2.5 nm孔结构的存在提高了碘的吸附效率，促进了I-/I2的快速转化，并抑制了碘化物的溶解。氮掺杂纳米碳的碘负载可达60.8 wt%，在5 C下具有178.8 mAh·g-1的大容量和超过4000 h的长期循环稳定性。

多孔碳材料丰富的孔结能够增强电解液的渗透性，缩短离子扩散路径，并增加锌离子与碘的接触面积，提高碘的利用率。另外，它们能够有效吸附碘，减少其溶解损失，从而提升电池的库仑效率和循环寿命。

总的来说，碳材料在锌-碘电池中的关键作用包括：促进电子传导、降低内阻；通过物理及化学吸附作用，稳定碘并减少其溶解损失；部分功能化碳材料具备电催化活性，可加速I2/I-的氧化还原反应；促进离子传输，提升电化学反应动力学。这些特性赋予碘/碳复合材料在提升锌-碘电池的电化学性能、结构稳定性和循环寿命等方面巨大潜力。需要指出的是，不同的碳材料由于其本征材料属性的差异，其作为碘载体发挥的作用并不相同，从而使得碘正极表现出不同的电化学性质，如表1所示。另外，在定位于规模化纯储能使用的新型电池技术，在复合电极开发的时候，需要注意制备工艺的复杂性、成本等问题。

4 结论与展望

锌-碘电池作为一种新兴的电化学储能技术，因其高能量密度、低成本和环境友好性等优点，而备受瞩目。然而，碘正极的本征性质和电化学反应过程中产物的性质导致电化学性能严重降低，进而限制了其进一步发展。碳材料优异的材料性质，如多孔、大比表面积、高导电性等，成为碘的良好载体材料，对解决上述问题起到了重要作用。石墨烯、碳纳米管、活性炭、生物质炭等碳材料在锌-碘电池中均展现出了巨大的应用潜力并被大量研究。石墨烯的高导电性和大表面积，能够有效提升电极的反应活性和电荷传输速率，从而提高电池的能量密度和功率密度。而活性炭和生物质炭则通过其丰富的孔隙结构和大表面积，为碘的吸附和储存提供了充足的空间，有效增加了电极的碘负载量，进而提高了电池的能量密度。

作为碘正极的载体，在选择碳材料时，应注意其锚定多碘离子的能力、抑制多碘化物穿多的能力，以及催化电化学反应的能力。快速实现I-和I3-的转化比简单固定碘在材料表面更有利。考虑到碘转化反应动力学缓慢，具有催化作用的碳材料可加速I2物质的转化。虽然某些碳材料在锌-碘电池中的I-/I3-催化转化方面取得了重大进展，但仍需要开发低成本、高催化能力、可规模化的碳材料。

基于已经报道的研究成果和我们的研究经验，对锌-碘电池的未来研究可以集中在以下几个方面：（1）碳材料的孔隙结构和表面性质调控（如引入功能性官能团、杂原子掺杂等）。良好的孔隙结构提供了充足的碘负载空间和良好的物理限域作用，可实现容量和稳定性的协同提升。表面性质直接影响着碘与碳材料之间的相互作用，通过对碳材料表面性质的调控，可增强碘在碳材料表面的稳定性，抑制碘的析出和穿梭效应。另外，一些特定的活性位点能够催化碘的转化反应，提高电化学反应动力学性能。因此，通过合理设计和调控碳材料的多尺度结构，对提升电化学性能和解决困扰锌-碘电池实际应用的问题具有重要意义。（2）多碘离子的锚定机理和碘催化转化机理。目前，相关研究尚处于初级阶段，诸多问题尚未明晰。先进的原位表征技术和理论计算手段是帮助理解相关机理的可行性策略。例如，原位液相TOF-SIMS技术可以通过检测反应过程中的加合物、中间体等，揭示多碘离子的反应路径及反应机制；原位红外光谱通过监测电极或电解液中的分子振动模式，揭示电化学反应过程中界面的形成、分子分解、气体生成以及电极与电解液之间的相互作用；原位拉曼光谱能够实时监测电极材料在电化学反应中的相变、结构变化及反应产物；原位紫外-可见光光谱可用于探测电极材料的光学吸收特性，监测其电子结构的变化，尤其适用于分析电化学反应过程中电极材料的氧化还原行为及价态变化等。理论计算通过模拟并预测多碘离子与碳材料之间的相互作用能力和反应路径，为设计和优化材料提供理论指导。（3）以实际应用为导向的电极材料制备和电化学测试。在研究过程中，应考虑如何增加碘负载量，并在高载量的条件下，进行电化学测试。这有助于提高电池的能量密度，分析材料实际应用的可行性，探寻锌-碘电池的应用场景，进一步推动该储能技术的发展。（4）锌枝晶的形成和碘离子的穿梭效应是导致锌-碘电池性能不佳的关键因素之一。为解决这一问题，在锌负极上构建可收缩式三维结构是一种有效的策略。这种结构可以提供稳定的支撑骨架，在充放电过程中有效抑制碘离子的穿梭，从而减少在锌负极表面的碘还原反应，降低锌的腐蚀速率，延长电池的循环寿命。（5）此外，电解液的优化对于提升锌-碘电池性能也至关重要。通过调控电解液中的阴离子与碘之间的优先配位作用，可以抑制多碘化物的穿梭问题，并改善I-/I₂转化的氧化还原动力学。同时，为了进一步提升电池的能量密度，优化电解液以激活多电子转移的氧化还原机制是有效途径。

锌-碘电池是一种有前途的高性能、可规模化、清洁绿色的电化学储能体系。碳材料在锌-碘电池正极中起到了至关重要的作用，是实现其实际应用的重要一环。尽管目前相关理论体系尚不完善，诸多问题尚待解决，但已经取得的突破性的研究成果，让我们对该领域充满信心。

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基金资助

辽宁省教育厅基本科研项目(JYTQN2023285)

辽宁省教育厅基本科研项目(LJKMZ20220499)

沈阳工业大学青年教师科研能力培育基金(QNPY202209-4)

国家留学基金管理委员会(202408320117)

功能无机材料化学教育部重点实验室开放课题和辽宁省自然科学基金联合基金(2024-BSLH-172)

功能无机材料化学教育部重点实验室开放课题和辽宁省自然科学基金联合基金(2023-MSLH-257)

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