半导体电阻型氨气传感器及其在人体呼气健康监测中的应用

冯明霞; 钱锦天; 吕大伍; 沈文锋; 宋伟杰; 谭瑞琴

doi:10.7536/PC240704

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (5) :743-757 DOI: 10.7536/PC240704

综述与评论

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半导体电阻型氨气传感器及其在人体呼气健康监测中的应用

冯明霞 ¹ ,
钱锦天 ¹ ,
吕大伍 ² ,
沈文锋 ²^,^* ,
宋伟杰 ²^,^* ,
谭瑞琴 ¹^,^*

作者信息 +

Semiconductor Ammonia Sensor and Its Application in Human Expiratory Health Monitoring

Mingxia Feng ¹ ,
Jintian Qian ¹ ,
Dawu Lv ² ,
Wenfeng Shen ²^,^* ,
Weijie Song ²^,^* ,
Ruiqin Tan ¹^,^*

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摘要

人类呼出气与疾病有着密切的关系，其中氨气是肾病和幽门螺旋杆菌阳性等疾病的呼吸标志物。传统的呼出气检测主要通过气相色谱等手段，但其仪器体积庞大，操作复杂。新兴的氨气传感器具有便携、易集成、小型化、成本低和操作简单等优点，从而受到广泛关注。本综述系统阐述了半导体型氨气传感器的工作机制、传感器类型和常见的氨敏材料，同时介绍了传感阵列-电子鼻技术相对于单一传感器的优势，并提出了氨气传感器及其电子鼻系统在健康监测和疾病诊断中的应用研究，最后针对目前氨气传感器存在的问题以及未来前景进行了分析展望。

Abstract

Human exhaled air has a close relationship with diseases，among which ammonia becomes a respiratory marker for diseases such as kidney disease. Traditional exhaled gas detection methods are mainly detected by gas chromatography，but the instrument is bulky and complex in operation. Emerging ammonia sensors，however，are garnering significant attention due to their portability，ease of integration，miniaturization，low cost，and simplicity of operation. This review systematically describes the working mechanism of ammonia gas sensors，sensor types，and common ammonia sensing materials. At the same time，it introduces the advantages of sensor array electronic nose technology over a single sensor，and puts forward the application research of ammonia sensors and electronic noses in diseases，aiming at the existing problems and prospects of ammonia gas sensors.

Contents

1 Introduction

2 Principe of semiconductor ammonia sensor

2.1 Quartz crystal microbalance ammonia sensor

2.2 Electrochemical ammonia sensor

2.3 Colorimetric ammonia sensor

2.4 Resistive ammonia sensor

3 Resistive ammonia sensing gas sensitive material

3.1 Metallic oxide

3.2 Conducting polymer

3.3 Carbon material

3.4 2D material

4 E-nose based on ammonia sensing

4.1 Eigenvalue extraction

4.2 Classical pattern recognition algorithm

4.3 Neural network

5 Applications of ammonia sensors in different diseases

5.1 Application of ammonia sensor in chronic kidney disease

5.2 Application of ammonia sensor in helicobacter pylori positive patients

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

半导体电阻型 / 氨气传感器 / 电子鼻 / 人体呼气 / 健康监测

Key words

semiconductor resistance / ammonia sensor / electronic nose / human breath / health monitoring

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冯明霞, 钱锦天, 吕大伍, 沈文锋, 宋伟杰, 谭瑞琴. 半导体电阻型氨气传感器及其在人体呼气健康监测中的应用[J]. 化学进展, 2025, 37(5): 743-757 DOI:10.7536/PC240704

Mingxia Feng, Jintian Qian, Dawu Lv, Wenfeng Shen, Weijie Song, Ruiqin Tan. Semiconductor Ammonia Sensor and Its Application in Human Expiratory Health Monitoring[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(5): 743-757 DOI:10.7536/PC240704

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1 引言

传统的疾病监测方法通常包括血液分析、计算机断层扫描和血糖仪等现代医学操作技术，这些方法具有一定创伤性且就医成本高。随着纳米技术和人工智能的进步，呼出气分析受到了广大推崇。人类呼出气主要成分包括氮气（78.04%）、氧气（16%）、二氧化碳（4%~5%）、氢气（5%）、8种惰性气体（0.9%）和水蒸气。此外，还含有一些无机挥发性化合物（VOC），如一氧化氮（10~50 ppb），一氧化二氮（1~20 ppb），氨（0.5~2 ppm）、一氧化碳（0~6 ppm）、硫化氢（0~1.3 ppm）以及有机挥发性化合物VOC，如丙酮（0.3~1 ppm）、乙醇、异戊二烯（≤ 105 ppb）、乙烷（0~10 ppb）、甲烷（2~10 ppm）、戊烷（0~10 ppb）^[1]。在糖尿病患者中，胰岛素不足会触发脂肪代谢产生能量，且伴随脂肪酸通过生酮作用产生丙酮，从而使丙酮浓度升高。因此，丙酮可作为糖尿病的呼吸标志物。健康人群中的硫化氢水平在8~16 ppb的范围内，而患有哮喘、牙病、口腔恶臭和气道炎症的患者，其呼出气的H₂S浓度会增加。健康个体的呼出气中一氧化氮水平低于25 ppb，而在哮喘、慢性阻塞性肺疾病（COPD）等肺部疾病患者的呼出气中，其浓度会升高。因此，呼出气一氧化氮（Fractional exhaled nitric oxide，FeNO）作为一种在哮喘等疾病上的呼出气标志物，在临床实践中具有实际意义。健康人呼出气的氨浓度范围为425~1 800 ppb，人体内过量的氨通过肾脏和肝脏的尿素循环排出^[1]。较高的氨水平可能表明某个器官存在功能障碍^[2]。因此，氨是肾衰竭、肝病、消化性溃疡和口臭等疾病的生物标志物。以上多种呼出气成分的异常均与某些疾病或内源性代谢过程相关。

气相色谱-质谱法（GC-MS），离子迁移谱法（IMS）和选择离子流管质谱法（SIFT-MS）等技术已被应用于呼出气分析，其中GC-MS等技术具有高特异性、高灵敏性和低检测极限等优点^[3-4]，但这些技术的仪器体积庞大且昂贵，制备过程复杂。相比之下，利用气敏传感器进行呼气标志物检测在大规模疾病监测、筛查和体检应用上更加便捷有效，且具有无创、采集过程简便、成本低及人性化等优点。

本综述系统介绍了半导体型氨气传感器的工作原理、氨敏材料分类及其制备，同时总结了氨气传感器研究现状及其在健康监测方面的应用研究。并对相应传感器阵列设计、电子鼻构成和模式识别算法进行了阐述，最后对氨气传感器的研究和应用前景进行了总结和展望。

2 半导体型氨气传感器原理及分类

近年来，氨气传感在呼气疾病应用方面逐渐流行。半导体型氨气传感器的工作原理是气固界面上的化学相互作用引起的电荷转移。在材料固体表面上识别测量化学气体分子^[5]。气体分子在半导体表面上进行化学吸附和反应从而产生气敏响应^[6-7]，致使传感器将化学信号转换为电信号。按照半导体变化的物理性质，半导体氨气传感器分为电阻型和非电阻型两种。其中半导体非电阻型氨气传感器包括电化学氨气传感器、石英晶体微天平氨气传感器和比色氨气传感器等。

2.1 石英晶体微天平氨气传感

石英晶体微天平（Quartz Crystal Microbalance，QCM）传感器主要通过在两个导电金属电极之间夹一层石英晶体薄膜来实现，原理上采用压电效应，在施加电压后以特定的固有频率振荡。通过晶体振荡器的谐振频率偏移来检测传感膜的吸附重量^[8-11]。而设备频率会随着被吸附的目标分析物或分子的额外质量而改变。额外质量的气体分子引起的频率变化可以使用Sauerbrey方程表示。

Δ f = 2 f 02 A p q u q Δ m

其中Δf、f₀、Δm、A、μ_q和ρ_q分别是谐振频率偏移、初始谐振频率、质量变化、电极表面积、剪切模量和石英晶体的密度。这里，该等式仅对以下条件有效：（1）频移远小于初始频率（Δf≪f₀）；（2）增加的质量是刚性的以及（3）沉积的材料质量均匀分布在晶体活性区域上^[12]。

目前，研究人员已开发出基于QCM可识别人体呼气中痕量NH₃的传感器。如Zhang等^[13]通过静电纺丝、氧化聚合法和溶剂热法制备了一种基于醋酸纤维素纳米纤维（CA）和聚苯胺改性纳米复合材料（CA/PANI/ZnO）的QCM氨传感器。该传感器通过阻抗法测量电学参数和品质因数，并通过测量谐振频率的偏移，展示了其高灵敏度（4.54 Hz/ppm）等优异性能。此外，Luo等^[14]采用表面工程和旋涂法制备了一种基于Ti₃C₂T_x-MXene的QCM型氨传感器。如图1b所示，质量变化用以下公式计算Δf=（-2.26×10^-6f₀²/A）Δm，其中f₀是石英晶体的基频，Δf是频率变化，A是电极的表面积。该传感器表现出优异的灵敏度（49 Hz@100 ppb），最低检测限可达到10 ppb，这些研究表明，基于QCM技术的氨传感器在高灵敏度和低检测限方面具有巨大的应用潜力，表现出潜在的疾病预警功能。

2.2 电化学氨气传感

典型的电化学气体传感器是由感测电极（或工作电极）、对电极、参比电极、电解质和透气疏水膜（通常为PTFE或Teflon）组成^[15]。电化学传感器主要分为固态电解质传感器和液态电解质传感器。基于固态电解质的传感器通常采用安培和电位技术，而液态电解质传感器则常使用伏安和电位计时电流法^[16]。其中电位法的NH₃传感器感测机制如图1a所示，当NH₃扩散通过渗透膜进入电解质溶液时，感测电极和对电极之间形成电位差，并且在感测电极处电解质和NH₃分子之间发生电化学反应^[17-19]。

作为电化学反应的结果，氨气在感测电极处的氧化产生N₂、H⁺和6个电子，同时通过感测电极产生的氢离子与氧之间的反应在对电极处形成水，如下所示。

（1）2NH₃→N₂+6H⁺+6е^-

（2）O₂+4H⁺+4е^-→2H₂O

2.3 比色氨气传感

比色传感器具有低功耗、便携性、精度高、检测速度快、易于肉眼检测和传感器操作简单等优点而广泛应用于气体传感^[20]。比色传感器一般分为基于石墨烯及其衍生物的比色传感器、金属和金属氧化物纳米颗粒比色传感器、基于DNA纳米材料的比色传感器和量子点比色传感器等^[21]，同时也具有不同的结构设计。例如Lee等^[22]制备的比色传感器由三层组成，即聚合物弹性体的顶层、中间层和底层。嵌入薄膜中间层的溴甲酚（BCG）指示剂在暴露于氨气时颜色从黄橙色变为蓝色。比色传感器主要是通过一些纳米材料实现和气体的化学反应，使材料发生颜色变化从而实现气体检测，如图1c所示。比色传感器信号可见、可通过颜色变化提供最直观信息的这些优点使比色传感器成为健康医疗等应用的良好候选者。

2.4 电阻型氨气传感

目前化学电阻型氨气传感器在健康监测和工业应用中发挥着重要作用。电阻型氨气传感器的工作原理是氨气与氨敏材料之间发生化学反应（还原和氧化）从而引起传感器的电阻变化而工作。具体来说，电阻型氨气传感器的传感机制如下：当氨气（NH₃）接触金属氧化物传感材料表面时，氨气分子与材料表面的离子相互作用，减少了表面氧空位，导致载流子浓度发生变化，从而改变材料的电阻^[23]。当与导电聚合物材料表面结合时，氨气分子与聚合物的π电子云相互作用，导致电子迁移和聚合物链结构发生变化，从而引起电阻变化。

电阻型氨气传感器的重要性能指标包括响应值和响应恢复时间，通常用R_a/R_g或（R_g-R_a）/R_a×100%来表示，其中R_a为空气中电阻，R_g为暴露于氨气中电阻^[24]。响应时间定义为传感器暴露于氨气环境中，电阻达到最大R_g的90%所需的时间，恢复时间为R_x达到最大R_g的10%所需要的时间。这些性能指标对于评估传感器的灵敏度和实用性至关重要。Feng等^[25]通过在p型半导体NiO和p型半导体PANI的界面处构建了p-p异质结来提高响应，如图1d。当NH₃作为电子供体被传感器吸收时，空穴数量减少，电阻上升。在解吸过程中，空穴返回，电阻下降，这与图1d（R-t）一致，传感器的响应值随氨气浓度的增加而增大，最低检测限为0.5 ppm，表明其在疾病健康监测中的潜在应用。

目前碳纳米材料、2D材料、金属氧化物半导体（MOS）和导电聚合物已被报道为用于制造半导体电阻型传感器的材料，并且可通过材料复合和改性以及结构和形貌特征调控从而优化气敏性能，表1表示了近年来气敏材料对氨气传感器的性能分析，这部分在本文第三节有详细阐述。

3 电阻型氨气传感气敏材料

3.1 金属氧化物

基于金属氧化物的气体传感器早在上个世纪已被广泛研究。由于其简单、低成本、制造灵活性以及良好的工艺兼容性等优点，金属氧化物基传感器在气体传感领域引起了极大的关注，尤其是SnO₂、ZnO、WO₃、TiO₂和MoO₃等金属氧化物在NH₃检测中被广泛应用。然而这类传感器存在高操作温度（>300 ℃）和选择性差等缺点。因此，在金属氧化物基础上进行改性，研究具有高响应、高选择性、低成本、室温检测能力的氨气传感器显得尤为重要。基于金属氧化物半导体（如n型SnO₂）的气体传感器通常通过检测电阻变化来实现气体感知，而这种变化是由气固界面上化学相互作用引起的电荷转移所导致的^[26]。

作为气敏材料，金属氧化物分为n型和p型半导体金属氧化物，在250 ~550 ℃的温度范围内表现出优异的电学性能。氧化锌（ZnO）是一种n型半导体材料，室温下具有宽带隙（3.3 eV）、高激子结合能（60 meV）、高电子迁移率、优异的热稳定性和无毒性等特性^[27]。例如Mote等^[28]采用化学喷雾热解技术合成了铝（Al）掺杂的氧化锌（ZnO）薄膜，Al掺入到ZnO晶格中，使晶胞的体积和键长发生变化，如图2a所示。并改变ZnO带隙，从而提高氨气响应性能，图2b表示了在氨气氛围中的电阻变化。Zhang等^[29]通过逐层自组装技术在PCB基板上制备了MoS₂/ZnO复合薄膜，如图2c所示，表示了MoS₂和ZnO的成功复合。图2d表示了MoS₂/ZnO薄膜传感器在室温下浓度为0.25~100 ppm的氨气氛围中，表现出不同的传感性能，并且电阻随着气体浓度的增加而减小，且最低检测限达到0.25 ppm。以上研究表明氨敏材料ZnO有望成为未来胃肠道疾病或肾脏疾病患者呼出气体中氨检测的潜在候选者。

同样SnO₂也具有高载流子迁移率和光电导率的优点。氧化锡的晶格结构与氧化锌等金属氧化物具有相似性，这使得它们在晶体生长过程中容易形成异质结。氧化锡具有较强的反应活性，容易与其他物质发生化学反应，形成固溶体或化合物。在制备异质结的过程中，可以通过调节反应条件（如温度、压力、组分等）来实现对异质结结构、组成和性能的控制，影响材料和气体分子之间的相互作用，从而改善传感性能。AlFaify等^[30]采用喷雾热解技术制备Sb掺杂SnO₂薄膜，Sb的掺杂增大了传感材料的比表面积，从而增大对氨气的响应值，如图3a、b所示。Guo等^[31]制备了一种基于水热合成二氧化锡/硒化钨（SnO₂/WSe₂）的纳米氨气传感。SnO₂的纳米棒修饰在WSe₂六方纳米片上方，形成了p-n异质结的特殊结构，从而提高对氨气的响应，如图3c。并且与纯SnO₂相比，SnO₂/WSe₂表现出更好的响应性且最低检测限达到了0.1 ppm，如图3d，有望成为疾病检测的潜在材料。

3.2 导电聚合物

聚苯胺（PANI）、聚吡咯（PPY）和聚（3，4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）等导电聚合物因其优异的导电性、简单的合成工艺以及与聚合物基材的固有相容性而引起了气体传感器开发的广泛兴趣^[32]。针对于氨气传感，聚苯胺（PANI）因其良好的选择性被广泛应用。聚苯胺（PANI）含有可变换的链段和质子化的氨基，因此具有出色的信号转导/放大和固定化能力^[33-34]。作为一种典型的导电聚合物，PANI具有π共轭主链，π电子沿整个聚合物链移动，其单键和双键交替产生SP²杂化结构，从而具有独特的电学性质^[35-36]。此外，质子主导的可逆掺杂/脱掺杂导电机制赋予PANI可调节的导电性和多功能性，从而与各种靶敏化学物质反应^[34,37]。在化学氧化聚合过程中，掺杂过程通常是由于在酸性介质中合成PANI而实现的。在酸性介质中，触发电荷从阴离子转移到PANI，从而改变聚合物的电性能，使得绝缘PANI-EB转变为导电PANI-ES。如图4所示，用质子酸掺杂PANI导致准粒子（极化子）插入PANI骨架中。随着掺杂的进行，PANI骨架中极化子的存在更高，有利于产生能量更有利的双极化子^[38]。

如今的研究通常通过对聚苯胺改性以提高传感器性能。例如，Wang等^[39]采用水热法与原位聚合法成功地制备了Pt/MoS₂/PANI纳米复合材料，在其表面修饰了Pt粒子。如图5b，与图5a纯聚苯胺相比，传感材料表现了与氨气更大的接触面积。该传感器在室温（RT）下对NH₃表现出高响应和低检测限（250 ppb）。在Xu等^[40]采用溶液加热法、旋涂法制备了PANI/MoO₃/Cu三元纳米杂化传感器，如图5c形成聚苯胺包覆MoO₃附载Cu的结构。研究通过构建PANI-MoO₃形成p-n异质结使得能带弯曲增加，肖特基势垒高度增加，从而改变电导率，如图5e。该传感器与纯聚苯胺相比表现了更好的灵敏度以及低检测限，可达到200 ppb，如图5d所示。以上研究表明传感器可以应用于呼气分析和肾脏疾病的诊断。

3.3 碳材料

碳材料在氨气传感器中的优异性能主要归因于其纳米级尺寸和高比表面积，便于气体分子吸附和反应。此外，碳材料的高导电性和热稳定性有助于传感器实现快速响应和保持稳定性。常用于氨气传感器的碳材料包括石墨烯、碳纳米管和碳纳米纤维，这些碳材料可单独使用或与其他材料复合以提高传感性能。氨气传感器的工作原理是氨气分子吸附在碳材料表面，引起电阻变化。尽管碳材料在实际应用中表现良好，但仍需进一步研究以优化性能和降低成本。

Ali等^[41]采用射频溅射法制备了纯铟（In）金属纳米颗粒装饰碳纳米管的氨气传感器，如图6a和6b为原始碳纳米管和铟装饰的碳纳米管的FESEM显微照片，显示了连接纳米颗粒的高密度以及纳米颗粒在碳纳米管表面的相对均匀分布。铟纳米颗粒NP与CNT的结合，解决了NP的稳定性、分离和回收问题，并防止其聚集。而图6c和6d表现了铟装饰的碳纳米管的响应值优于原始碳纳米管响应值，并且缩短了响应时间。在传统碳材料的广泛使用的基础上，研究表现了很多生物炭也用于氨气传感器中。如Duan等^[42]受狗鼻子内部有序的管状结构及其嗅觉受体的启发，使用废旧一次性竹筷（DBC）与二氧化锡（SnO₂）的复合物纳米颗粒制备了一种生物炭/SnO₂基的氨气传感。如图6e表现了优化的生物炭/SnO₂的响应复合材料的FESEM显微图像，图6f表现了在500 ppm NH₃下，响应值达到了4513，比生物炭响应高107倍，理论检测限低至34 ppb NH₃。低检测限以及高灵敏度表示未来在健康呼气方面有着巨大的潜力。

3.4 2D材料

近年来，研究热点表明2D纳米材料在气敏传感器中的广泛应用，包括石墨烯及其衍生物、2D金属氧化物（MOC）、过渡金属二硫化物（TMD）、黑磷（BP）、氮化硼（BN）、石墨碳氮化物（g-C₃N）和MXene等二维材料。这些材料具有良好的电子和化学稳定性、高比表面积和体积比、良好的吸附能力和表面活性等优点^[43-48]。

作为新型二维材料，MXene具有优异的导电性、低密度和丰富的层状结构。由于层间间隙较大，其他纳米材料易于进入并形成纳米复合材料。MXene上的终止基团（O、OH、F）赋予其亲水性，便于形成稳定的胶体溶液并加工成各种结构。此外，这些官能团有效作为金属阳离子和气体吸附的功能位点^[49]。因此，MXene适合作为制备高灵敏度气体传感器的传感材料。

He等^[49]采用自组装方法，制备了NiO纳米颗粒（NP）修饰二维材料（2D）Ti₃C₂T_x-MXene纳米复合材料。NiO纳米颗粒的加入显著提高了NH₃气敏响应性能。对50 ppm NH₃表现出6.13%的高灵敏度，是纯Ti₃C₂T_x MXene传感器的灵敏度的8.7倍，表明该传感器具有良好的选择性和应用前景。

Hsu等^[50]在MXene-Ti₃C₂T_x上引入三乙氧基硅丙基琥珀酸酐硅烷（TESPSA）形成羧酸封端的M-Xene（COOH-Ti₃C₂T_x），并交替涂覆聚苯胺（COOH-Ti₃C₂T_x/PANI）进行改性。如图7a为CC-COOH-Ti₃C₂T_x/PANI传感材料的SEM图像，显示了松散堆叠的Ti₃C₂T_x结构和更宽的空间范围，有效增大了与氨气的接触面积；结合位点增多，有效提高Ti₃C₂T_x表面与NH₃气体分子的结合强度，如图7c。通过5次涂覆循环制备的5CC-COOH-Ti₃C₂T_x/PANI传感器在80 ppm NH₃下显示出高灵敏度（214.70%）和快速的气体响应速率，如图7b所示。

4 基于氨气传感的电子鼻技术

单一的氨气传感器易存在故障、漂移等问题，无法对人体呼吸混合气进行分析研究。因此，采用将单一传感器组成阵列的方式识别呼出混合气。将阵列和模式算法相结合组成电子鼻，广泛应用于工业、医疗等方面^[65]。电子鼻（E-nose）分析方法具有灵敏度高、响应速度快、实时监测、使用方便和便携等巨大优点。如图8所示，电子鼻主要由气体传感器、硬件模块、模式识别三部分组成。传感器阵列结合了几种不同的气体传感器和微纳加工工艺（MEMS），阵列中的每个传感器对不同的气味做出不同的反应。电路将传感器信号转换为电信号，并将其集成到电子鼻中。气体识别电路随后处理这些电信号，通过各种识别算法得到最终的识别结果。Persaud和Dodd提出了一种主要由交叉敏感传感器阵列和模式识别算法组成的电子鼻，用于从气体分子的响应特性中定性识别气体分子^[66]。

4.1 特征值提取

特征提取是传感器信号处理和特征选择的第一步，对后续特征选择和模式识别算法的效果起着至关重要的作用。其目的是从传感器响应中提取鲁棒信息，以较少的冗余很好地表示不同的“指纹”模式，保证模式识别算法的有效性^[68]。

目前已有多种特征提取方法，如原始响应曲线的提取、响应时间、恢复时间、曲线拟合参数和变换域等^[68] 。例如，Tan等^[69]基于传感器阵列响应，提取了五种不同的特征，包括稳态值（SS）、电阻变化（VR）、曲线下面积（AUC）、曲线拟合参数（FIT）和指数移动平均（EMA），如图9a~d所示。SS表示传感器与气体反应后的稳定电阻值^[70]。VR定义为R_a/R_g，其中R_a和R_g分别指空气和目标气体中的电阻值。AUC是响应曲线和x轴之间的面积^[71]。FIT通过曲线拟合计算拟合参数a、b和c，如图9c所示^[72]。拟合方程如下。

Y=a*x^b+c

EMA用于洞察传感器的动态行为，通过提取其最大值或最小值来表示传感器数据的离散时间序列。

除了传统的时间序列特征提取方法外，Martinelli等^[73]提出了一种基于相空间的特征提取方法，将传感器的响应转换为在相空间中随幅度和方向变化的向量。Liu等^[74]从原始曲线中提取了两组特征，一组为图9e所示的10个传统时间序列特征，另一组通过指数移动平均提取3个瞬态特征。Shakya等^[75]也将特征提取分为两部分：基于原始曲线的传统方法和一组高度比较的时间序列分析框架^[76]，以丰富提取的信息，如图9f所示。Chang等^[77]设计了一种非侵入性糖尿病初步筛查系统，使用电子鼻传感器阵列检测呼吸气体标志物，通过梯度提升法和粒子群算法筛选出24个最有效特征，减少了56%的传感器数量，节约了系统成本，为糖尿病患者的初步筛查提供了一种更可行的方法，可以作为现有检测方法的辅助手段。

4.2 经典模式识别算法

模式识别算法是一种用于识别一类模式的算法，通常应用于机器学习和人工智能领域。模式识别算法的主要目的是从一组数据中识别出特定的模式或特征。这些算法通常基于统计学、机器学习、神经网络等技术。常见的模式识别算法包括主成分分析（PCA）、支持向量机（SVM）算法、决策树算法、神经网络算法等。

4.2.1 主成分分析（PCA）

主成分分析（Principal Component Analysis，PCA）是一种常用的线性变换方法，常用来降维和数据可视化。其主要思想是将原始数据映射到一个新的坐标系，该坐标系中的基向量是原始数据集的主成分，即原始数据的主要变化方向。在PCA过程中，首先计算数据集的协方差矩阵，然后求解协方差矩阵的特征值和特征向量。主成分是协方差矩阵的特征向量，按照特征值从大到小的顺序排列。将原始数据投影到主成分方向上，从而实现降维。

Guo等^[78]提出了一种新型的呼吸分析系统，图10a表示了呼出气气体采样模式，之后引入了气味信号预处理和分类方法，如图10c，经过PCA算法不但能够区分健康受试者和患有糖尿病、肾脏疾病和气道炎症等各种疾病的受试者，而且在肾功能衰竭的情况下也有助于评估血液透析（治疗肾功能衰竭）的疗效。Kang等^[79]制备了一种基于金属氧化物的不同纳米结构薄膜传感器组成的3×3高性能化学电阻式电子鼻（CEN）系统。结合传感器各通道响应，采用PCA算法实现了NO、NH₃和H₂S等目标气体的高度区分（图10b）。

Lan等^[80]将常规PCA与Wilks Λ统计量相结合实现对不同糙米品种的分类。相比较常规的分类方式，分类准确率提高了6.67%，有效证明了使用Wilks Λ统计量提高常规PCA方法分类精度的有效性。以上传感器阵列和模式识别算法的结合可以识别和区分不同的疾病特征，很好地用于疾病的诊断。

4.2.2 线性判别分析（LDA）

线性判别分析（Linear Discriminant Analysis，LDA）是一种用于二分类的线性分类器。它通过找到两类数据之间的线性边界，将数据分成两类。LDA的基本思想尽可能将数据集投影到一条直线上，使得同类样本的投影点尽可能接近，异类样本的投影点尽可能远离。

Pani等^[81]制备了一种基于高度可编程阳极氧化铝（AAO）纳米建筑学和超声波喷雾热解（USP）沉积的新型电子鼻，采用基于线性判别分析（LDA）的气体识别算法进行了验证，如图11a表明所有类型的气体都清晰分离，并且生物标志物气体被很好地区分。这些结果广泛用于患者呼出的气体传感和识别应用。这在糖尿病、乳腺癌、急性肺损伤、结肠疾病、肺癌等疾病的早期诊断中显示出巨大的潜力。

4.2.3 支持向量机（SVM）

支持向量机（Support Vector Machine，SVM）是一种广泛应用于模式识别和分类任务的机器学习算法，在电子鼻（E-nose）系统中也有重要的应用。它通过找到一个最优的超平面（分离边界），将不同类别的数据分开。SVM 能够在高维空间中处理非线性问题，提高电子鼻的识别精度。其核心思想是最大化分类间隔，从而使分类更加准确。

Mathew等^[82]开发了一种呼吸分析电子鼻（E-nose），通过支持向量机（SVM）对肺癌患者、慢性阻塞性肺病（COPD）患者和健康对照组进行分类识别，并且达到92.3%的高分类准确率。Zhang等^[83]开发了基于多孔MXene框架（MFs）的气敏材料，选取支持向量机（SVM）、k-最近邻（KNN）、随机森林（RF）和人工神经网络（ANN）等4种ML算法对健康受试者和患者进行区分。通过对比，SVM模型可以进行较好的分类，准确率高达91.7%，最终用于无线和实时监测临床样本中的尿液挥发物。这种方式实现了多种疾病的无创诊断，为疾病早期诊断、病程监测和相关研究提供了有利机会。

4.3 神经网络

4.3.1 人工神经网络（ANN）

人工神经网络（Artificial Neural Network，ANN）是一种模拟人脑神经元结构的计算模型，用于实现机器学习、模式识别和预测等功能。它由多个神经元组成的层级结构组成，包括输入层、隐藏层和输出层。ANN通过学习大量输入输出数据，调整神经元之间的连接权重，从而实现对未知数据的预测。ANN的应用领域广泛，包括图像识别、自然语言处理、语音识别、推荐系统等。在许多实际问题中，ANN都能取得令人满意的成果。

Cerveri等^[84]研究了一种基于金属氧化物传感器阵列的电子鼻，通过电子鼻分析从健康对照组（n=10）和肺癌受试者（n=6）收集呼吸样本，并使用人工神经网络（ANN）进行分类，通过交叉验证（LOOCV）方法达到85.7%的特异性和93.8% 的准确度，最终应用于肺癌的早期诊断。人工神经网络对于提高疾病诊断准确度和电子鼻的应用起到了巨大作用。

4.3.2 卷积神经网络（CNN）

CNN是最著名的神经网络模型之一。它的流行始于2012年Alex Net模型的建立^[85]。由于其普遍性，CNN在图像识别、自然语言处理等领域发挥了重要作用，并且在时间序列分析领域也得到了广泛的应用。卷积神经网络（Convolutional Neural Networks，CNN）是一种深度学习模型或类似于人工神经网络的多层感知器，可以防止降维过程中发生信息丢失。CNN分类器一般包括特征提取和分类两部分，如图12。它从接收输入信号特征的输入层（Input date）开始之后进行特征提取，特征提取由卷积层、激活层和池化层组成。它执行了从原始数据到最终目标的过滤器处理，以便提取有用且具有高度代表性的特征。而其余层完全连接形成多层感知，用输出层对提取的特征进行分类，如常用的Soft Max函数^[86]。

Park等^[87]将纳米柱状薄膜的金属氧化物（SnO₂、In₂O₃、WO₃和CuO）用作传感材料形成传感阵列，如图13a。研究对传感器输出的瞬态区域的数据，采用卷积神经网络（CNN）对SMO气体传感器进行实时选择性气体检测。该网络由一个卷积层和6个全连接层（密集）组成。使用6个卷积核（8×5）计算特征提取的卷积，并使用整流线性单元（Re LU）函数作为激活函数。所有层均进行批量归一化，输出层使用Soft Max函数进行分类。最后实现在任何情况下都可以非常准确地对空气、CO、NH₃、NO₂、CH₄和C₃H₆O等气体类型进行分类（图13b），并且总分类准确率达到了98.06%。Rivai等^[88]将一维卷积神经网络（1D-CNN）与选定的气体传感器阵列相结合，以获得优化的电子鼻，如图13c表示1D CNN-LSTM/GRU架构。1D CNN-LSTM是1D-CNN和LSTM的结合，由1D-CNN、LSTM/GRU和ANN的最佳隐藏层组成，这样可以提高深度神经网络建模的能力^[89]。同时，选择1D-CNN模型作为哮喘数据集的分类方法，准确率达到了96.6%。

5 氨气传感器在呼吸健康监测中的应用

长期以来，体内氨的存在一直与肝脏、肾脏和胃部的并发症相关。这些并发症可能是严重疾病的结果，例如慢性肾病（CKD）^[91-92]、消化性疾病和流行病 COVID-19^[93-94]。肝肾功能受限会导致体内血尿素氮（BUN）增加，从而引起口腔、鼻子和皮肤中的氨水平升高。同样，消化性溃疡（通常来自幽门螺杆菌）会导致胃内尿素产生氨。这些生物标志物的存在使得无创监测疾病成为可能。然而，由于浓度相对较小且干扰物丰富，检测这些介质中的氨具有挑战性。目前，氨气传感器在疾病检测方面得到了广泛研究和应用。

5.1 氨气传感器在慢性肾病的应用

自几十年前以来，肾脏疾病（CKD）已成为世界范围内的重要健康问题，并且肾脏疾病患者的死亡率较高。肾单位是肾脏的功能单位，负责从血液中排出含氮废物。在肾衰竭期间，肾单位的功能可能会部分或完全丧失，导致肾功能障碍。现有的治疗手段主要通过透析和肾脏移植以延长患者的寿命。传统的肾病筛查主要通过检测尿液蛋白、血尿素氮和肾小球滤过率（GFR）来实现临床评估，常用的技术有尿检、验血和活检等^[95-96]。然而这些技术具有高侵入性和高创伤，容易导致患者不耐受和疼痛等弊端。此外，检测仪器昂贵且需要有经验的人员进行操作和仪器维护。因此，通过气敏传感器检测人体呼出气实现疾病预警是非常必要的。氨气传感器是一种快速、低成本检测、非侵入性、易于使用、实时、成本效益低、适合大规模筛查肾病的仪器，且可实现慢性肾病（CKD）的早期预防和快速检测。

Limeres等^[97]研究发现，透析前和透析后呼吸氨浓度和血尿素浓度之间存在显著相关性。这一相关性可用于在透析过程中监测终末期慢性肾病（CKD）患者的状况。氨气作为肾病的生物标志物，是由于人体代谢过程障碍所产生的。图14显示了在健康的个体中，氨和铵离子在消化过程中产生，并通过血液运输至肝脏。在肝脏中，这些化合物通过尿素循环转化为尿素。随后，血尿素被肾脏吸收，并用于过滤血液中的尿素，过量的氨在输尿管和肾静脉之间出现。最终，过量的氨和铵离子通过输尿管以尿液的形式排出。与此同时，过量的氨和铵离子也可能通过血肺屏障，在呼出气中被检测到。据文献，在健康人的呼吸中，氨的含量约为50~1 500 ppb^[98-99]，而肾病患者的氨水平高于1 500 ppb，甚至可达15 000 ppb^[100-101]。

Pud等^[102]基于电子鼻原理，使用了由11种不同的聚苯胺纳米复合材料传感器组成特定电导阵列。使用特征算法、特征选择和支持向量机，诊断结果准确率达到了91％，避免了传感器漂移和对湿度的敏感性的弱点，并可以确定人呼吸的典型浓度范围（500 ppb~2 100 ppb）中的氨，达到500 ppb的低检测限浓度，为无创式、便携式检测肾脏疾病打好基础。

5.2 氨气传感器在幽门螺旋杆菌阳性患者的应用

幽门螺旋杆菌（Helicobacter pylori，简称Hp）是一种革兰氏阴性细菌，主要存在于胃黏膜表面。它与胃炎、胃溃疡、十二指肠溃疡以及胃癌等疾病有密切关系。幽门螺杆菌的感染主要由胃液终尿素酶分解产物CO₂和NH₃的产生所致，因此直接测定胃液尿素酶活性被认为是诊断幽门螺杆菌感染的有效方法。然而，这需要通过内窥镜手术进行，具有创伤性和高医疗成本^[103]。除此之外，幽门螺旋杆菌的检测方法还有呼气试验。使用同位素标记法对CO₂中的[¹³C]和[¹⁴C]进行标记的无创呼吸测试已被证明具有出色的测试特性。然而，[¹³C]尿素呼气试验相对昂贵，[¹⁴C]尿素呼气试验由于使用放射性核素，因此在儿童或孕妇中并不普及^[104]。因此摄入未标记的尿素后测量呼吸氨可能是诊断幽门螺旋杆菌感染的有效手段。研究表示，幽门螺杆菌阳性患者呼出的氨浓度（0.4 ppm）比健康患者在摄入尿素后呼出的浓度（0.05 ppm）高出8倍^[103]。

目前关于氨气传感在幽门螺旋杆菌阳性的应用研究还比较少。Lee等^[62]通过热蒸发在PI衬底上制造了高度多孔纳米结构的CuBr柔性传感器以实现低检测限（50 ppb），并且通过电子束喷涂方式将纳米级CeO₂薄膜均匀涂敷在CuBr层上，该传感器对幽门螺杆菌感染患者的模拟呼吸表现明显。该研究表明氨气传感在诊断幽门螺旋杆菌阳性、肠胃疾病等医学诊断方面具有巨大潜力。

6 结论与展望

理想的氨气传感器应当具有良好的选择性和抗湿度性能，然而现有的聚合物和金属氧化物等氨敏材料容易受到湿度^[105]和干扰气体的影响。现有技术往往通过采用与抗湿材料复合^[106]、增加湿度漂移补偿^[107-108]以及组成传感阵列形成电子鼻^[109-110]来实现混合气体的分类识别，去除湿度和干扰气体的影响，从而达到疾病预警和疾病诊断的效果。

近年来，氨气传感器及其电子鼻系统的发展取得了巨大进步，但依然存在如下问题：传感器的漂移现象阻碍了传感器响应与算法性能之间的校准，导致匹配精度降低；气敏传感器响应机理的复杂性导致难以获得气敏传感器的先验响应函数和精确数学模型。因此，研究人员在选择信号处理和模式识别算法时仍依赖于经验方法。未来还需不断精进，相信通过提升氨气传感器的稳定性并采用创新的电子鼻技术，其在健康监测与疾病诊断领域的应用前景将十分广阔。

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2024-07-10	2025-05-24	2024-09-23
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2025-04-30

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