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二维材料在分离膜制备方面的应用

张昭乾 ,  辛少鹏 ,  胡云霞

化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (7) :989-1001

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化学进展 ›› 2025, Vol. 37 ›› Issue (7) :989-1001 DOI: 10.7536/PC241009
综述与评论
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二维材料在分离膜制备方面的应用

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Application of Two-Dimensional Materials in the Fabrication of Separation Membranes

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摘要

随着材料科学和膜分离领域的不断发展，二维材料在制备新型分离膜方面展现出巨大的潜力。二维材料超薄的厚度有利于降低传质阻力进而提高通量；二维材料面内或层间通道可以人为调控尺寸用于精确的尺寸筛分。当二维材料用于制备分离膜时，这些特点可以使分离膜同时具有较高的传质效率和分离能力。本文介绍了可用于分离膜制备的二维材料及其特性，概述了对应不同类型材料适用的制膜策略与所制备的分离膜在水处理、有机溶剂分离或气体分离等方面展现出的优异性能。最后分析了二维材料基分离膜的成孔机制，总结了当前面临的挑战与研究热点，并展望了未来需要着重关注的研究方向。

Abstract

With the continuous advancements in materials science and membrane separation technology， two-dimensional （2D） materials have demonstrated significant potential in the fabrication of novel separation membranes. The ultra-thin thickness of 2D materials facilitates the reduction of mass transfer resistance， thereby enhancing permeability. Furthermore， the in-plane or interlayer channels of 2D materials can be engineered to precise dimensions for accurate size sieving. When utilized in separation membranes， these characteristics enable simultaneously high mass transfer efficiency and separation capability. This review introduces various 2D materials suitable for separation membrane fabrication and outlines three primary membrane preparation strategies. The resultant membranes exhibit excellent performance in water treatment， organic solvent separation， and gas separation. The formation of pores in 2D material-based membranes， which includes interlayer and in-plane mass transfer channels， is discussed as a critical factor in membrane performance. Finally， the paper summarizes current challenges and research hotspots in this field， while outlining key research directions for the near future.

Contents

1 Introduction

2 2D materials for separation membrane fabrication

2.1 Graphene-based materials

2.2 Inorganic 2D materials

2.3 Organic 2D materials

2.4 Biomembrane materials

3 Strategies for constructing separation membranes using 2D materials

3.1 Pore making in film strategy

3.2 Layer-by-layer assembly strategy

3.3 Composite membrane strategy

4 Pore formation mechanisms in 2D material-based separation membranes

4.1 Interlayer mass transfer channels

4.2 In-plane mass transfer channels

5 Future directions for 2D material-based separation membranes

5.1 Regulation of interlayer channels

5.2 Enhancing long-term operational stability

5.3 Study on the structure and transport behavior of mass transfer channels

6 Conclusion and outlook

Graphical abstract

关键词

二维材料 / 分离膜 / 传质通道

Key words

two-dimensional materials / separation membranes / mass transfer channels

引用本文

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张昭乾, 辛少鹏, 胡云霞. 二维材料在分离膜制备方面的应用[J]. 化学进展, 2025, 37(7): 989-1001 DOI:10.7536/PC241009
Zhaoqian Zhang, Shaopeng Xin, Yunxia Hu. Application of Two-Dimensional Materials in the Fabrication of Separation Membranes[J]. Progress in Chemistry, 2025, 37(7): 989-1001 DOI:10.7536/PC241009

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1 引言

21世纪以来，淡水等自然资源在全球范围内的快速消耗正在为人类社会带来大量的不确定因素。在此背景下，各种新颖的物质分离策略如膜分离[1]、场流分离[2]和超临界流体萃取[3]等，被广泛研究并得以快速发展。其中，膜分离技术是在外界能量作用下，凭借各组分在分离膜中传质的选择性差异，对多组分的流体物质进行分离、分级、提纯或富集的方法。膜分离技术以其能耗低、操作简单和环境友好等优点受到越来越多的关注，在水处理、生物制药、气体分离和油水分离等领域被广泛应用和深入研究[4]。传统的膜分离主要依赖于孔径尺寸筛分，带来了通量和选择性之间的平衡问题，即trade-off效应[5-6]。当分离选择性随着孔径的缩小而提升时，往往伴随着通量的大幅下降。难以同时提高分离膜的渗透选择性限制了膜分离技术的进一步发展。

近年来，膜科学领域的科研人员专注于寻找突破trade-off效应的策略。基于这一目标，理想的分离膜应在保持足够的机械强度下同时具有以下两个特点：尽可能小的传质阻力（通过降低厚度或减少界面作用）[7-8]；孔径分布均匀以实现有效的截留和分离[9]。主流的商业分离膜大多数是由如聚砜（polysulfone，PSf）、聚偏氟乙烯（poly（vinylidene fluoride），PVDF）或聚丙烯腈（polyacrylonitrile，PAN）等无定形聚合物制成。虽然人造聚合物表现出良好的机械加工性和成膜成孔能力，但聚合物膜上较宽的孔径分布，限制了它们的尺寸筛分能力；且聚合物膜的功能层（致密层）厚度往往在百纳米甚至微米级，产生的传质阻力较大，大大降低了膜的渗透性[10-11]。

随着材料科学的发展，以石墨烯为代表的二维（two-dimensional，2D）材料逐渐被关注并深入研究。二维材料具有一至几个原子的厚度，超薄的厚度有利于降低传质阻力进而提高通量。另一方面，二维材料面内或层间通道可以人为调控尺寸用于精确的尺寸筛分[12-15]。一些理论模拟与计算的工作也证明了二维材料在海水淡化领域具有极高的应用潜力[16-17]。基于这些特点，二维材料被认为是制备分离膜的理想材料，可以使分离膜同时具有高传质效率和高分离能力。近十年来，可用于制膜的二维材料及相关制膜策略成为膜分离领域的研究热点。如表1所示，通过氧化石墨烯（graphene oxides， GO）和二维过渡金属碳（氮）化物（MXenes）制造的疏松纳滤膜水渗透系数往往超过100 L·m-2·h-1·bar-1，而常规的聚酰胺基疏松纳滤膜的水渗透系数往往低于40 L·m-2·h-1·bar-1[18]。另外，由于石墨烯或二维共价有机框架材料的孔径更加精准可调且分布较窄，基于这些材料制备的气体分离膜可以精准筛分不同尺寸的气体分子，因此往往具有更高的分离因子。

随着材料学相关研究领域和产业领域的不断突破，曾经困扰二维材料实际应用的制造成本和规模化制造问题也在逐渐得到解决。例如，三星电子在2010年开发了以铜箔为基底通过化学气相沉积（chemical vapor deposition， CVD）制造对角线长30英寸的单层石墨烯薄膜的方法[29]，大大降低了高品质石墨烯薄膜的制造成本（~100 美元/m2）。GO和MXenes等纳米片的粉末也可以通过化学剥离法大规模制造[30]。尤其是GO目前已经基本实现了商业化应用，市售的粉体GO价格可以低至1000元/g（制造一张直径5 cm的GO膜的GO用量约在10 mg以下）。二维材料制造成本的降低极大拓展了二维材料基分离膜的实际应用空间。

2 可用于分离膜制备的二维材料

二维材料能够减薄至一个单元层厚度（一个或几个原子层厚），受小尺寸效应和量子限域效应的影响而表现出诸多不同于其三维体相材料的新奇物理、化学性质，是21世纪以来纳米科学技术和材料科学领域最热门的研究方向之一。Geim和Novoselov在2004年通过机械剥离法，使用胶带剥离石墨的方法首次得到了石墨烯，并以此获得了诺贝尔物理学奖[31]，掀起了二维材料的研究热潮。二维材料用于制备分离膜的研究也在近十年来不断涌现。包括石墨烯、GO、二维过渡金属硫族化物（transition metal dichalcogenide， TMDs）、MXenes和二维共价有机框架（covalent organic frameworks， COFs）等在内的二维材料已被报道用于制备高性能的水脱盐膜、有机纳滤膜或气体分离膜。

2.1 石墨烯类材料用于制备分离膜

石墨烯的结构中，每个碳原子具有3个sp2杂化轨道，它们与同一平面上的相邻碳原子形成120°键角的σ键[32]。这种成键方式导致碳原子在平面形成六边形结构，即石墨烯的特征结构。现已可以通过CVD法制备大面积高质量石墨烯薄膜[33]，并通过各种刻蚀方法将其转变为石墨烯多孔膜，可用于小尺寸物质的精密分离[19]。另据估算，水分子通过石墨烯孔道的速度甚至超过了通过水通道蛋白的速度[34]。但这类方法成本仍然相对较高，制备的石墨烯薄膜适用于电子或光电等高附加值领域的应用，在膜分离相关领域的应用仍然缺乏经济竞争力。

作为石墨烯衍生物的氧化石墨烯，其结构与石墨烯相似，但在石墨烯平面边缘或垂直方向多了大量包括羧基或羟基在内的含氧官能团。随着Hummer[30]改进了GO的制备方法，GO的制备成本大大降低，制备规模和安全性相对提高。近5年间，GO已经可以实现一定程度上的商品化制备。另一方面，GO表面存在的大量含氧官能团大大提高了其亲水性，这一点对于提高水处理膜的水通量和抗有机污染能力具有积极意义[35-36]。石墨烯的厚度为3.4 Å，GO纳米片堆叠后形成层间空隙（即可用于传质的空隙）为5.6 ± 1 Å，这一间距理论上允许通道内有一层或两层流动的水分子，并阻止大部分离子通过通道[37]。层间通道还可以通过调控层间距或对GO功能化来改变其对通过物质的选择性[32,38]。这些特点使GO成为一种极具优势的制膜材料，相关研究也成为膜分离领域实验或理论研究的热点之一。

2.2 无机二维材料用于制备分离膜

受石墨烯类材料的启发，包括TMDs（例如MoS2）、MXenes和六方氮化硼（hexagonal Boron Nitride， hBN）在内其他无机二维材料也被用于分离膜的制备。这些材料在一些性质（如亲水性、机械刚性）方面与石墨烯类材料不同，可以为分离膜带来不同的性能，成为膜分离领域的新兴材料。

与石墨烯类似，TMDs和hBN晶体属于六方晶系，可以通过剥离或生长手段获得对应的单分子层或少分子层的二维材料。其面内对分子是不可渗透的，但允许在相邻层之间渗透。基于液相剥离的TMDs[39-40]和hBN[41]纳米片可以组装成层压膜，由于层间范德华力相互作用普遍强于GO，且洁净无官能团的表面带来更小的静电排斥力，这些膜在水中的物理稳定性方面在某种程度上优于GO膜。此外，它们的光滑表面降低了水阻力，从而使水通量提高。而且每层MoS2分子在垂直方向有三层原子，在宏观层面表现出比GO膜更高的刚度。

MXenes类材料是无机二维材料中新兴的一员，由过渡金属与氮元素（或碳元素）化合而成[42]。与GO类似，MXenes类材料表面上具有许多亲水性端基，并显示出良好的溶液加工性[42]。利用MXenes片上丰富的表面终止基团，将MXenes层压可以制备气体分离膜[43]，可以高性能分离H2与CO2，H2/CO2分离因子高达160[44]。除此之外，MXenes类材料还可以赋予分离膜一定的抗菌性能[45-46]，结合其表面亲水性带来的高水通量[45]，使其在水处理膜上也展现出较高的应用前景。而二维材料层叠膜在水中膨胀的问题，通过在纳米片之间嵌入可与Mxenes表面含氧官能团产生强相互作用的Al3+，稳定片层间距以抑制层压膜在水中的溶胀[47]。通过这一策略处理后的Mxenes膜在水溶液中表现出长达400 h的非溶胀稳定性，同时具有较高的对NaCl截留率（约89.5% ~ 99.6%）和较高的水通量（约1.1 ~ 8.5 L·m-2·h-1）[47]。

2.3 有机二维材料用于制备分离膜

除了无机二维材料之外，有机二维材料也可用于制备高性能分离膜。在二维平面上具有周期性重复单元的二维聚合物纳米片近年来受到了材料学领域的广泛的关注[48]。与传统无机二维材料相比，二维聚合物纳米片具有质量轻、柔韧性好和更易功能化等优点，在物质分离和能量储存等领域引起越来越多的关注[49-50]。更重要的是，二维聚合物纳米片具有均匀有序排列的孔隙，并且可以通过分子设计对孔隙大小进行化学设计和调整，可调节和有序的孔隙结构可以提供更短的渗透路径和更精确的分子级筛分。其中最具有代表性的即COFs材料，COFs通过共价键将周期性网络中的有机分子单元连接起来而构建[51]，是一类模仿天然多孔材料而制备的人工材料，也被称为“有机沸石”。与无机沸石相比，COFs不仅保留了多孔和比表面积大的性质，并且具有密度低、孔径和结构可调以及易于定制功能化等独特的优势[51]。另外，与石墨类似的一点是，块体COFs也是一种层状材料，其片层通过相对较弱的相互作用力有规律地堆叠，所以可以通过剥离法获得二维共价有机框架（2D-COFs）材料[52]。而2D-COFs本身具有的孔道是石墨烯与GO不具备的，因此可以作为一种理想的替代GO用于制备分离膜的材料。近期的一些研究报道也证明了COFs分离膜在有机溶剂分离[53]、气体分离[54]和有机纳滤[55]等方面均表现出较好的性能。

2.4 生物膜材料用于制备分离膜

除了前文提到的各类人造材料之外，还有一类特殊的二维材料近期在分离膜领域得到了关注。生物细胞膜（和细胞壁）是维持细胞形态与控制物质进出细胞的壁垒，是自然界数亿年来进化和选择产生的一种复杂而高效的结构[56-57]。细胞膜或细胞壁中本身具有一定的传质通道用于细胞内外的物质交换，其中有些传质通道（如水通道蛋白）同时具有的高度选择性和传质速度是目前的人造材料无法实现的[58-60]。因此，通过使用生物膜材料来构筑仿生分离膜可能是克服trade-off效应限制的一种有效的途径。

Zhang等[59]在2021年首先报道了一种将真菌细胞壁作为制膜材料之一的策略。他们将细胞壁与GO在分散液中复合后，通过真空抽滤制备微复合膜。GO与细胞壁的强相互作用和细胞壁的抗膨胀行为共同限制了GO层在溶剂中的膨胀，从而保证了高选择性。同时，细胞壁发达的孔隙率提高了通量。该复合膜显示出对小分子的出色截留和高达56 L·m-2·h-1·bar-1的溶剂渗透系数。随后，Lee团队报道了通过整合素与分子识别将含有水通道蛋白的红细胞膜连接到GO上的方法，并基于这一复合材料制备了仿生高压脱盐膜[61]。细胞膜为水通道蛋白提供了较为稳定的仿生环境，以实现其功能性。这种仿生膜在1000 ppm NaCl进料液中表现出对NaCl 99.1%的截留率和7.83 L·m-2·h-1·bar-1的水渗透系数，超过了当前商业化反渗透膜的性能上限。相比成本较高的红细胞，胡云霞团队选择可通过生物工程手段大批量培养的大肠杆菌作为来源提取了大肠杆菌细胞膜，以大肠杆菌细胞膜破碎后的膜片为制膜材料通过真空辅助过滤法制备了纳滤膜[62]。该膜的水渗透系数为52.6 L·m-2·h-1·bar-1，高于报道的大多数二维材料制备的纳滤膜，同时对亮蓝R（98.5%，亮蓝R）、抗生素（91.1%，红霉素）和二价离子（64.8%，Na2SO4）表现出较高的截留率。这些将生物膜材料应用在分离膜领域的研究为突破人造聚合物基膜的限制带来了新的思路。

总体来说，二维材料涵盖了碳基材料、无机材料、有机材料和生物材料在内的多种材料。受材料的化学性质、物理性质和制造成本等不同因素的影响，它们在分离膜制造领域的应用往往有所偏重。例如CVD法制造的石墨烯薄膜，由于其厚度极薄（单原子层厚度）且刻蚀孔径较小（一般为亚纳米级），可用于小尺寸物质的精密分离。而对于可以相对大规模制备的GO、Mxenes等纳米片类材料，其表面具有大量的亲水性官能团或残基，适合通过分散液加工制造用于液体体系分离纯化的分离膜。而对生物膜材料，往往具有较好的生物相容性，适用于抗生素去除或药物纯化等特种分离领域。除了材料本身的影响，不同制膜方法对所制备的二维材料分离膜的应用领域和膜性能也有较大影响。

3 二维材料构筑分离膜的策略

随着众多二维材料在膜分离领域得到深入研究，设计合适的制膜策略以在分离膜上具体实现二维材料理论上的优异性能成为相关研究无法回避的问题。二维材料的物理和化学性质与传统分离膜的聚合物材料及其单体材料大相径庭，传统的相转化、熔融拉伸或溶剂蒸发等策略无法用于二维材料制膜，开发适合二维材料的制膜策略成为该领域的研究重点。近年来的报道中，二维材料构筑分离膜的策略主要可以分为两类：一类为单独使用二维材料构筑分离膜功能层。这一类策略既可以通过在二维材料薄膜上人工制孔实现分离膜的制备，也可以通过将片状材料堆叠或组装构筑分离膜的致密层。另一类策略为使用二维材料与传统聚合物材料共同制造复合膜。该策略有两条主要手段：一是将二维材料作为填料共混入聚合物铸膜液中制备复合膜；另一种方法是将二维材料分散进水相溶液当中，通过界面聚合制造聚酰胺或聚酯基复合膜。

3.1 薄膜制孔策略

二维材料薄膜（如石墨烯薄膜）厚度可以低至原子级，且表面高度洁净而光滑，其构成的通道可以允许物质快速通过，是最理想的分离膜制备材料[63-64]。但石墨烯或h-BN等传统二维材料本身是致密无孔的，因此必须通过人工制孔手段将其薄膜转化为多孔膜才能用于分离膜的构筑。目前被研究和使用最多的大面积二维材料（如石墨烯薄膜）制备方法是CVD法。国内外相关领域尖端研究机构或企业均报道过使用该类方法制备大面积高质量二维材料薄膜的策略[33,65-66]。在这一基础上，对二维材料薄膜使用离子辐照、化学刻蚀或等离子体蚀刻等方法在其面内形大量孔径范围在3~76 Å的孔道，使二维材料薄膜转变为二维材料多孔膜[12-13]。

Fischbein等[67]发现了使用精细聚焦的电子束在石墨烯上刻蚀产生纳米孔的方法。通过控制辐照时间，可以将孔径控制在几个纳米之内，并且不会对石墨烯产生变形等额外的破坏。之后，包括等离子体刻蚀[19]和电压脉冲刻蚀[14]等方法也被用于在二维材料薄膜上制备纳米或亚纳米级微孔。由于石墨烯的碳原子六元环中间的有效孔径仅为0.064 nm，远小于氦分子和氢分子的范德瓦尔斯直径（0.28 和0.314 nm）[68]，气体分子仅能通过人为制备的微孔通过石墨烯层。因此，定制孔径的微孔石墨烯膜可以用于精密的气体分离。

在该研究领域，Bunch团队多年来致力于制备和研究用于气体或液体分离的微孔石墨烯半透膜。他们[69]在2012年报道了通过紫外线诱导的氧化蚀刻可以在石墨烯膜中产生孔，引入石墨烯膜内微孔的尺寸与氩原子的动力学直径相当（3.4 Å），为深入研究微孔石墨烯膜用于气体筛分奠定了基础。之后，他们[14]又开发了使用原子力显微镜探针施加脉冲电压以在石墨烯上产生微孔的方法，进一步丰富了在石墨烯薄膜上制孔的手段。Zhao等[19]开发了氧等离子体和臭氧（O3）处理协同作用的策略，在石墨烯薄膜上实现了高密度（2.1 × 1012 cm-2）制孔。该膜对几种混合气体的超高分离因子打破了之前报道的记录，对H2/CH4和H2/C3H8的分离因子最高分别可达25.1和57.8。总之，薄膜制孔策略的优势在于所制备分离膜传质阻力极小、孔径可以精细调控且膜缺陷较少，可用于小尺寸物质的高效截留与分离，但该类方法的缺点在于无论是高质量二维材料薄膜的制备还是后续的制孔，往往成本较高，操作难度较大。并且由于二维材料薄膜往往机械性能较差，制备的分离膜仅能用于气体分离系统，难以承受液体过滤系统中较高的操作压力，对于扩展其在商业领域的应用产生了一定的阻碍。

3.2 片层层叠组装策略

相较于制备复杂度和成本均较高的二维材料薄膜，二维材料纳米片粉体或分散液由于可以通过液相剥离[39]、CVD[70]或水（溶剂）热合成[71]等方法大规模制备，制备的经济成本和时间成本大大降低。将二维材料纳米片组装以构筑分离膜的技术难度也远低于在二维材料上人工制孔。因此通过将二维纳米片层叠或组装以制备分离膜的方法在膜分离领域受到了更广泛的研究和使用。片层层叠策略的操作成本和难度远较低，往往可以通过浸泡[72]、真空抽滤[73,74]、喷涂[75]或电沉积[76]等简便的手段实现，制备的分离膜面积也较大，更有利于推广至大规模商业化应用。

溶液过滤工艺是最常见的制备二维材料层叠膜方法，其通过压力驱动的过滤将分散液中的纳米片沉积在多孔基底上[77]。亲水性材料的二维纳米片（如GO）可以很好地分散在水或大多数极性有机溶剂中，这有助于通过真空过滤产生高度对齐的层状结构，而通过改变外加压力、分散液的浓度或分散液的用量等参数可以调控沉积层的厚度[78]。前文提到的多数二维纳米片（GO、TMDs和MXenes等）均有使用该类方法制备分离膜的相关报道[39-40,79]。不同的二维材料之间也可复合制膜，实现二维材料的优势互补[80-81]。例如COFs可与GO组装后制备复合膜[82]，COFs纳米片之间的潜在缺陷被柔性的GO纳米片消除，而COFs膜内的硼酸盐载体促进了CO2的传输，从而提高分离性能。复合膜的CO2渗透率为164.2 GPU，CO2/CH4分离因子高达27。另外，在原始的真空过滤法基础上还衍生了逐层（layer-by-layer）沉积的方法[83]。该方法通过不同材料之间的共价键、氢键或静电吸附等相互作用将多层二维纳米片结合，大大提升了沉积层的稳定性，降低了二维纳米片层在溶液中溶胀的影响，有助于减缓膜在长期运行中的性能衰减[84-85]。功能层的厚度则可以通过逐层循环的数量容易地控制[86]。除了常规的过滤沉积方法之外，不借助压力驱动的喷涂[75]、电沉积[76]、Langmuir-Blodgett法[87]和喷墨打印[88]等方法也可用于二维纳米片制膜。由于不借助外加压力作为沉积动力，这些方法制备的二维材料基分离膜往往具有功能层更薄、纳米片排列更规整或可精细调节层数等优点，拓宽了二维材料制膜的途径。

3.3 复合膜策略

除了单纯使用二维材料制膜之外，近年来膜分离领域的科研人员开发出一类将二维材料与传统聚合物膜的优势相结合的制膜策略，即在聚合物中加入高性能无机填料以获得复合膜[89]。相比于传统的纳米填料，二维纳米片类材料厚度小，不会增加功能层的厚度，并且易被功能化以增强和基膜的亲和度，被认为是最有前途的填料材料，可以在不降低选择性的前提下，通过提供额外的快速传质通道来提高聚合物膜的渗透性。这类复合膜的制备一般可以分为两类策略：（1）将二维材料纳米片分散在高分子聚合物铸膜液中，随着铸膜液的刮涂和成膜后直接混合在高分子膜中，形成混合基质膜（mixed-matrix membranes，MMMs）来将聚合物膜的固有优势与填料优越性能相结合。Eddaoudi团队[90]将 MOF纳米片分散在聚酰亚胺的CHCl3溶液中，之后通过浇铸和溶剂蒸发获得了含有MOF纳米片的聚酰亚胺混合基质膜。该膜对天然气中总酸气（H2S与CO2）与CH4的分离因子高达60.3，表现出极高的从天然气中分离硫化氢和二氧化碳的能力。（2）在界面聚合制备聚酰胺或聚酯膜时，将二维材料纳米片分散进水相溶液当中，在水相溶液和油相溶液发生界面聚合时，纳米片会掺入形成的聚酰胺或聚酯层中，形成薄层纳米材料复合膜（thin film nanocomposites membranes，TFN膜）。魏忠团队[91]通过界面聚合将COFs添加到聚磺酰胺层中制备TFN膜，COFs纳米片的引入有助于提高膜的水分子渗透性和对无机盐的排斥性。纳滤膜的水渗透系数和对氯化镁的截留率分别提高了149.6%和4.6%，达到15.1 L·m-2·h-1·bar-1和93.3%。

此类复合膜需要解决的重要问题是聚合物和填料之间的相容性问题。填料和聚合物之间的黏附性差通常会导致非选择性的界面空洞[92]。因此，获得高填料负载同时保证无缺陷的聚合物-填料界面，对于制备高性能复合膜至关重要[93]。例如最常见的纳米片材料——GO，与聚合物基质相容性不佳，在复合膜中的分散不均匀[94]。但氧化石墨烯可以很容易地通过含氧官能团与其他所需的功能分子相连接从而被功能化，可以在氧化石墨烯表面接枝聚合物或亲水官能团和等各种成分，以增强其在聚合物基质中的相容性。例如Keneiloe等[93]报道了一种β-环糊精功能化氧化石墨烯（β-CD-f-GO）掺入的聚酰亚胺膜。与未改性的聚酰胺膜相比，在对盐的截留不降低的前提下，掺入β-CD-f-GO的膜的透水通量、抑菌活性分别提高了约38%和45.9%。除了将纳米片功能化之外，还有其他的一些后处理策略，如退火处理，可以进一步消除纳米片和聚合物基质之间的界面缺陷，对最终MMMs膜的性能产生积极影响。

4 二维材料基分离膜的成孔机制

膜孔是分离膜的关键结构，膜的成孔机制和孔结构受到制膜材料和制膜方式的影响。传统聚合物基分离膜主要通过相转化、界面聚合或溶剂蒸发等方式制备，其膜孔主要是由相分离或分子间隙形成的[95]。而二维材料基分离膜则不同，其膜孔往往并不是传统意义上的“孔”，而是由二维材料堆积形成的（或本身具有的）传质通道[22]。这些传质通道可以分为两大类，分别是层间传质通道[96]和面内传质通道[97]。

4.1 层间传质通道

以二维纳米片为材料通过片层层叠组装策略制备的分离膜，其传质通道主要为层间传质通道，即片层堆叠形成的片层间隙或面内间隙[98]。Mi团队[98]使用石英晶体微天平和X射线衍射对水环境中GO膜的层间距进行了表征，发现GO的层间距可以在0.76 ~ 6.2 nm之间变化。二维纳米片的这种层间距变化为调控层叠膜的性能带来了可能。可以通过调整制膜压力[62]或引入插层剂[21]等手段调控层间距来调控通道尺寸（即膜孔尺寸），进而调控膜的选择性和渗透性。例如Yang等[27]制备了聚（4-乙烯基苯基硼酸）接枝的MXene 膜，层间锚定的二醇可以通过共价键的形成和断裂从阴离子转变为阳离子。MXene的层间距可在1.49 ~ 1.60 nm间调节，从而影响膜的渗透选择性，膜的水渗透系数随之在12.3×103 ~ 55.8×103 L·m-2·h-1·bar-1间变化。但是层间传质通道的缺点在于传质路径曲折，造成膜孔的曲折因子过高，传质阻力较大，使膜的渗透性下降[99]。因此需要通过增加通道数量或引入面内传质通道等手段提升膜的渗透性。

4.2 面内传质通道

面内传质通道存在于使用固有结晶多孔二维纳米片制备的层叠膜或在二维材料薄膜上打孔制备的多孔膜中。结晶多孔二维材料（例如COFs[100]或二维蛭石[22]）的分子结构[101]（或晶体结构[102]）内部具有直径在9 ~ 32 Å范围内的固有孔隙[101]，可以用于气体、水或其他分子的输运[103]。对于本身不含孔隙的二维材料薄膜，则可通过等离子体刻蚀等方法在薄膜上人工制孔形成面内传质通道[104]。以上两种方法形成的面内传质通道往往具有垂直于膜面方向，允许物质以最短路径通过膜层，大大降低了膜孔的曲折因子，有助于提升物质的渗透速度进而使膜获得高通量的优势[97]。但是面内传质通道的数量越多，意味着膜孔隙率越高，可能带来膜结构强度下降的问题[8,104]。因此，在提升面内传质通道数量的同时保持膜较高的结构强度，成为提升二维材料基分离膜性能必须研究的问题之一。

5 二维材料基分离膜的发展发向

相关领域的研究已经证明了二维材料在膜分离领域具有广阔的应用前景，但不可否认的是，将这些成果转化为具有经济价值的商业化应用仍然面临一些挑战，主要包括以下几个方面：二维材料层叠膜层间通道需要精细调控以实现精确的分子筛分；片层材料层叠膜在溶液环境中可能出现溶胀[98,105]，进而在长期运行中难以保持稳定；二维材料基分离膜功能层中渗透与分理机理有待深入研究。这些问题也成为近期和未来一段时间内相关领域的研究重点。

5.1 层间通道调控

对于二维材料基分离膜，尤其是片层材料层叠膜来说，合理的传质通道结构对于实现高的渗透选择性能至关重要[106]。在由GO等无孔片层材料层叠构筑的分离膜中，渗透物分子以一种曲折的方式流动，首先通过平面内的间隙，然后通过相邻层之间的纳米通道。由于平面内缝隙的不规则性，层间纳米通道成为控制分离效率的主要路径[107]。早期的研究主要是单纯通过调整堆积效率来增加这些通道的规则性，以获得单层间隔的通道，提升尺寸筛分的精准度[108-110]。然而，片层材料层叠膜本身就因为曲折的传质路径而有较高的传质阻力，若提高层间通道的堆积总量会进一步降低渗透物的渗透能力，膜性能仍然受到渗透-选择性平衡的限制。

相比之下，更为广泛的调控片层材料层间距的方式是在片层之间插入有机小分子[21,111]、碳纳米管[112]或纳米颗粒[106,113]等插层剂。插层剂可以通过与片层材料发生物理或化学的相互作用进而增大或减小片层间距，从而调整膜的渗透选择性。例如，石伟群团队选择葫芦脲作为支柱单元插入Ti3C2Tx MXene纳米片层间，构筑了二维层状膜并调整了片层间距[114]。葫芦脲通过其多个结合点与MXene纳米片表面的羟基官能团之间形成稳定的强相互作用，铆接在纳米片的表面。插入葫芦脲支柱后，MXene纳米片层间距扩大到22 Å，比原始Ti3C2Tx膜的层间距（≈13.6 Å）扩大8.4 Å。复合膜表现出优异的纳滤性能（69 L·m-2·h-1·bar-1的水渗透系数，对甲基蓝的排斥率为93.6%），并且可循环使用至少30次而不发生明显的降解。Yang等[115]则通过插层实现了GO片层间距的减小，他们选择氨基功能化的多面体低聚硅氧烷（POSS-NH2）作为GO膜的多功能插层剂，通过POSS-NH2交联，GO膜的层间通道尺寸从9.1 Å减小到4.7 Å，提高了对CO2/CH4的选择性，优化后膜的CO2/CH4分离因子达到74.5，优于之前的大多数二维材料基膜的CO2/CH4分离因子。尽管在调整片层材料层叠膜层间距方面已经有相当多的工作，但在一些研究中，间隔分子的尺寸可能过大（比被排斥分子的尺寸大）使膜通道扩展到不恰当的尺寸范围，虽然显著提高了渗透系数，但削弱了其尺寸筛分能力。基于结构和性质优化选择插层物质以提高片层材料、插层剂和分离目标之间的适配关系，或者优化层间微观结构（增加垂直于片层方向的通道以缩短传质路径等）[116]，将会是近期和未来一段时间内相关研究人员需要关注的重点。

5.2 提升长期运行稳定性

提升二维材料基分离膜的长期运行稳定性也是推进其商业化应用必须解决的一个问题。片层材料层叠膜在溶液环境中可能出现溶胀等微观结构变化，使层间通道扩大，进而出现选择性大幅度减低等问题[98,105-117]。例如干态GO膜浸入水中后，其层间距会从~ 0.8 nm急剧增加至6 ~ 7 nm[98]。造成这一现象的主要原因在于氧化石墨烯纳米片之间的范德华力相对较低，难以平衡浸入水中后产生的片层间排斥力。这种作用力主要由两方面构成：一是GO片之间相同电性产生的静电排斥力，另一种是GO与水形成的氢键。在排斥力作用下，GO纳米片之间距离的增加最终可能导致膜产生裂纹。应对这一问题的策略一般是在片层之间或片层与基膜之间引入中间物质，通过中间物质与二维材料之间的强相互作用对抗溶胀的影响[59,61]，或通过化学交联等手段增强结构稳定性[47,111]。例如胡云霞团队[118]合成了一种双酚分子——5，5'-二胺-2，2'-联苯酚（5，5′-diamine-2，2′-biphenol， BIPOL-NH2），该分子具有两个刚性苯环相连的扭转结构，并将其作为GO的层间插层剂制备了GO层叠膜[21]。BIPOL-NH2分子上的羟基和胺基可以通过与GO纳米片上的亲水性含氧基团反应锚定在层间，将层间距稳定在1.13 ~ 1.16 nm。BIPOL-NH2分子的嵌入在层间空间产生了抗溶胀的微环境，从而抑制了膜的溶胀。在pH值为2 ~ 11的溶液中浸泡30 d后，BIPOL-GO膜没有观察到明显的崩解。长期测试也表明该膜可以在持续过滤72 h时保持稳定的NaCl/刚果红分离效率（分离因子~100）。除了引入中间物质之外，选用片层之间排斥力较小而吸引力较大的二维材料替代GO也是一种策略，例如在相同层间距，Ti3C2Tx纳米片之间的范德华力比GO高一个数量级，而静电排斥力低约两个数量级。因此，Ti3C2Tx膜在水溶液中无需任何修饰就具有很高的稳定性，其浸泡在水中一个月后仍能相对保持其结构的完整性[119]。

除此之外，膜污染也是困扰分离膜在液体分离体系长期运行稳定性的重要问题。随着过滤操作时间延长，被截留物质或进料液中的其他污染物（钙镁离子、有机小分子、胶体或微生物）可能在膜表面逐渐聚集形成滤饼层，造成膜孔堵塞和膜的渗透系数下降[120]。而GO和MXene等纳米片类材料的一个特点就是表面具有大量的官能团或残基，因此可以通过化学修饰的方法改变纳米片的荷电和亲水性等性质[94]，进而改变所制备膜的亲水性或显著改变膜的表面形态和粗糙度，进而提升膜的抗污染性能。例如Ge等[121]制备了聚多巴胺（polydopamine， PDA）改性的石墨相氮化碳（g-C3N4），并以此为水相添加物通过界面聚合制备了g-C3N4/PDA掺杂的TFN膜。在界面聚合过程中，g-C3N4/PDA减缓了间苯二胺在水相中的扩散，使膜呈现出更小的叶状或结节状表面形态，降低了膜的表面粗糙度，使其抗污染性能提升。该膜被牛血清白蛋白、腐质酸钠和二氧化硅等模型污染物污染后，水洗得到的通量恢复率高达98.5%，说明其对有机、无机和混合污染物均表现出优异的防污性能。

另外，对于二维材料薄膜存在的机械强度较低易受到物理损伤的问题，研究发现碳纳米管网络可以作为微观支撑框架，在增强二维材料多孔膜的机械稳定性的同时，还可以有效地限制机械损伤的进一步扩散，使分离膜在长期运行中保持分离性能[8]。还有类似的研究使用具有强层间黏附的纤维结构作为大面积多孔石墨烯膜的支撑层，提升复合膜的整体机械强度[104]。胡云霞团队[122]还开发了在GO层间插入单宁酸纳米线网络以提升GO膜抗压实能力的方法。纳米线网络对GO起到了支撑作用，使膜的通量随压力的增加表现出线性增加趋势。当压力从1 bar提升至4 bar时，膜通量从 50.2 L·m-2·h-1增加到120.6 L·m-2·h-1。通过以上这些研究，二维材料基分离膜在提升稳定性方面取得了较大的进步。但在水处理或有机纳滤等领域的商业化应用中往往使用错流过滤模式[78]，对分离膜的稳定性要求更高，二维材料基分离膜在此类实际应用中的长期运行稳定性仍需要进一步提升。

5.3 传质通道的结构与输运行为研究

二维材料基分离膜的结构与传统的聚合物基分离膜有极大的不同，其特殊的层间传质通道是聚合物基分离膜所不具备的，因此其渗透分离机理与传统分离膜也存在差异。探明二维层间通道的真实结构对于研究二维材料基分离膜的渗透分离机理和提升膜的渗透选择性至关重要。在研究早期，二维层间通道一直被简化理解为平坦的纳米片以规则和平行的方式理想堆叠形成的。然而，在实际的制膜过程中，纳米片的组装可能受到压力、震动或分散液流动的影响而受到扰动，在沉积层出现弯曲或折叠等现象[123-124]。这些纳米级的褶皱随着逐层堆叠进一步累计进而影响到膜的渗透或分离性能。膜内的不规则褶皱会为跨膜扩散提供额外的路径促进物质在膜内的渗透，但其带来的缺陷则有可能降低分离性能[123,125]。为了提高分离能力，可通过在沉积制膜过程中对纳米片分散液进行机械搅拌，提供持续施加的剪切应力使纳米片变平，大大减少层叠结构中的褶皱和纳米缺陷，进而获得排列整齐的膜结构，从而提高分离性能[123]。

无论是片层堆叠形成的二维层间通道，还是部分二维材料自身带有的孔道，这些传质通道的尺寸可以低至纳米甚至亚纳米级，通道内部的物质输运行为与在传统的聚合物分离膜中存在一定的差异[126-127]。当通道直径小于10 nm时，通道内液体由于限域效应展现出非连续流体行为[128]。Geim团队发现由GO制成的亚微米厚的膜可以在完全不渗透其他液体、蒸气和气体的前提下，允许水的超快渗透，并将其归因为单层水在二维毛细管中的低摩擦流动[129]。Geim团队及其合作者还通过单分子层石墨烯或二硫化钼组装制备了亚纳米级人工通道，用于探究二维材料通道内的物质传输行为[64,130-131]。他们发现当水合离子直径大于通道尺寸时，仍然可以通过挤压或平滑水合层的方式以不同的速率通过通道[64]。在气体分子渗透方面，研究发现不同的气体尝试通过石墨烯膜上的埃米级孔时，若气体分子的平均自由程大于孔径，则气体分子会被阻拦而无法通过[69]。二维材料功能层中这些新奇的物质输运与截止行为还需要进一步的研究，对其机制的深入理解有助于研究人员优化对二维材料基分离膜的设计，进一步提升其各项性能并促进其转化为可实际应用的商业化分离膜。

6 结论与展望

综上，本文回顾了二维材料在膜分离领域的相关研究进展。通过薄膜制孔策略、片层层叠组装策略和混合基质膜策略，以石墨烯类材料为代表的二维材料可以被制成各种厚度可控、截留尺寸可调的分离膜。在分离性能方面，二维材料基分离膜的渗透通量、截止率或分离因子等性能参数不断突破传统聚合物分离膜已实现的最大值。二维材料在制备水处理膜、有机溶剂分离膜或气体分离膜等方面表现出极大的潜力。另一方面，二维材料基分离膜在进一步推进其商业化应用方面仍然面临一些挑战。虽然CVD和液相剥离等方法极大降低了二维材料的制造成本，但相比传统聚合物原料或单体的制造方法，这些方法仍然相对复杂或工艺难度较高，造成二维材料的使用成本仍高于传统的聚合物材料，所制备的分离膜往往需要在药物分离或同位素富集等高附加值领域应用才能覆盖其制造成本，在气体分离和水处理领域则难以对传统聚合物分离膜形成经济优势。另外，虽然通过小分子插层和一维材料网络支持等策略极大改善了二维材料基分离膜的压实和溶胀等问题，但二维材料基分离膜在更极端应用环境中的稳定性也有待进一步提高。例如复杂水体环境中的钙、硅污垢可能破坏二维材料的结构，表面活性剂等物质可能造成膜结构的解体；高压气体分离的操作压力也容易造成二维材料薄膜的破裂。这些问题也逐渐成为相关领域聚焦的研究热点。最后，二维材料基分离膜中新奇的物质输运与筛分机制还需要进一步的研究，对其机制的深入理解有助于深入推进对二维材料基分离膜的设计和优化，理论和实验的进一步结合将加快二维材料基分离膜各项性能的提升，并促进实现更多具有经济价值的商业化应用。

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基金资助

国家重点研发计划(2024YFE0197600)

国家自然科学基金项目(21978215)

天津市自然基金重点项目(18JCZDJC37100)

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